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Perfectionnements à la purification de gaz combustibles.
La présente invention a pour objet un procédé perfec- tionné pour purifier des gaz combustibles, tels que du gaz de houille, qui permet d'éliminer des composés organiques sulfures tels que du sulfure de carbone, de l'oxysulfure de carbone, des mercaptans et des composés cycliques tels que du thiophène, en plus de l'hydrogène sulfuré et en même temps de réduire la teneur en oxyde de carbone à des valeurs faibles ou négligeables, de façon à diminuer la toxicité du gaz.
L'hydrogène sulfuré est facilement séparé des courants de gaz par des masses de contact chaudes ou froides capables de former des sulfures solides à faible pression de vapeurs. Dans certains cas, ces contacts catalysent la conversion des composés organiques sulfu-
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rés en hydrogène sulfuré. Cette conversion est plus efficace si l'hydrogène sulfuré ainsi formé est simultanément fixé sur le cataly- seur sous forme de sulfure solide. Cela accélère la décomposition des composés organiques sulfurés et empêche la formation de compo- ses organiques sulfurés à partir d'hydrogène sulfuré par la reaction inverse.
La vapeur d'eau augmente la pression de vapeurs de l'ay- drogène sulfuré par rapport au sulfure solide. Cela étant, si on utilise de la vapeur d'eau pour convertir une certaine quantité d'oxyde de carbone en hydrogène et anhydride carboniçue, la réaction de désulfuration en souffre dans la mesure correspondante.
On a cependant constaté que si on utilise un catalyseur actif à des températures relativement basses, on peut maintenir les pourcentages d'admission de la vapeur d'eau suffisamment faibles pour assurer une bonne extraction du soufre, tout en convertissant des quantités acceptables d'oxyde de carbone. Si on fait en sorte que la réaction ait lieu à une pression élevée, une plus grande quan- tité d'hydrogène sulfuré aura tendance à être retenue par le catalyseur et on peut ainsi utiliser une plus grande quantité de vapeur d'eau pour convertir de l'oxyde de carbone.
Suivant un procédé de la présente invention pour traiter des gaz combustibles, on extrait de l'oxyde de carbone de ces gaz simultanément avec l'extraction de composés sulfurés.
Le gaz est traité avec de la vapeur d'eau à une tempéra- ture comprise entre 200 et 800 C mais de préférence entre 350 et 500 C en présence d'un catalyseur, pour la décomposition de composés sulfurés organiques et pour la conversion de l'oxyde de carbone.
L'absorption de l'hydrogène sulfuré se produit soit sur le cataly- seur de conversion soit sur un agent d'absorption séparé mélangé au catalyseur. Le pourcentage de vapeur d'eau est réglé de façon à maintenir la pression de vapeurs de l'hydrogène sulfuré libre au- dessus du catalyseur à une valeur minimum. Si la conversion d'oxyde de carbone, dans une phase, est insuffisante, on peut injecter de la
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vapeur d'eau dans une seconde phase pour remplacer celle convertie pendant la première, et extraire ainsi une plus grande quantité d'oxyde de carbone. Cette seconde phase extrait des composés sulfu- rés organiques et inorganiques supplémentaires du gaz et -convertit une plus grande quantité d'oxyde de carbone.
Ce traitement aboutit à la conversion de composés sulfu- rés organiques en hydrogène sulfuré, qui est absorbé, ensemble avec l'hydrogène sulfuré déjà présent dans le gaz, et aboutit également à la conversion simultanée d'oxyde de carbone en hydro- gène et en anhydride carbonique.
Un catalyseur approprié est l'oxyde de fer, qui sert également d'absorbant pour l'hydrogène sulfuré. L'oxyde de fer peut être mélangé à d'autres produits chimiques, tels que du manganèse, du chrome ou des composés de cuivre, qui contribuent à activer les réactions. Le catalyseur peut être uniforme ou peut être absorbé sur un support poreux ou réfractaire. Le catalyseur peut se présenter sous forme pulvérulente ou granuleuse et peut être utilisé dans une couche fixe, sous forme fluidisée, ou dans un procédé à lit de fusion mobile. Le gaz peut être débité à la pression atmosphérique ou à une pression élevée. Le procédé peut ainsi être incorporé dans une installation pour la production de gaz à haute pression sans devoir dépressuriser le gaz avant purification.
Le traitement du gaz peut être effectué dans un réacteur unique ou dans un certain nombre de réacteurs en série, chaque réac- teur comprenant un ou plusieurs étages. Les pourcentages de vapeur d'eau et les températures pour chaque réacteur, et pour chaque étage dans chaque réacteur, sont réglés de façon à retenir une quantité maximum d'hydrogène sulfuré dans chaque couche de catalyseur. La masse des composés sulfurés et de l'oxyde de carbone est extraite, ou convertie par un catalyseur et par un absorbant relativement encrassés,à une température élevée dans le premier étage ou le pre- mier réacteur ; le processus est achevé par un ou plusieurs cataly- seurs ainsi que par un ou plusieurs absorbants plus propres, à une température inférieure dans des étages ou des réacteurs ulté-
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rieurs.
On a constaté que le thiophène, un composé sulfure organi- que présent dans le gaz et résistant à la plupart des traitements catalytiques, peut être éliminé à raison de plus de 50% de sa valeur initiale pour chaque réacteur, aussi longtemps que l'hydrogène sul- furé est absorbé par le catalyseur. Ainsi, par le procédé indiqué plus haut, on peut débarrasser pratiquement le gaz du thiophène ainsi que des autres composés sulfurés organiques, ce qui jusqu'à pré- sent était considéré comme impossible à atteindre dans des condi- tions de travail pratiques.
Le catalyseur et l'absorbant encrassés peuvent être régénérés par un courant d'air et de gaz de combustion, ou par un courant d'air et de vapeur d'eau, dans la couche chaude à une tempé- rature de 300 à 1000 C mais de préférence de 400 à ?00 C, le proces- sus étant réglé de façon à empêcher une surchauffe du catalyseur. Le soufre contenu dans l'absorbant est ainsi extrait par la vapeur d'eau ou l'oxygène et on traite les gaz produits pour obtenir soit du soufre élémentaire soit de l'acide sulfurique, comme décrit ci-après.
Le ou les réacteurs utilisés peuvent comprendre deux réacteurs paral- lèles ou des groupes de réacteurs dont l'un, ou un groupe, peut être utilisé pour traiter les gaz tandis que le catalyseur et l'absorbant contenus dans l'autre réacteur sont régénérés.
Le catalyseur est régénéré par un traitement avec un mélange de vapeur d'eau et d'air, ou de gaz inerte et d'air, et la température du catalyseur est soigneusement surveillée. Suivant le rapport vapeur:air utilisé, on peut récupérer directement du soufre élémentaire des gaz produits. La vapeur forme de l'hydrogène sulfure. avec le catalyseur et une certaine partie de cet hydrogène sulfuré brûlé dans l'air et se transforme en anhydride sulfureux. Lorsque ces deux substances sont présentes dans des proportions correctes, elles se transforment en soufre élémentaire. Le produit peut être utilisé pour fabriquer de l'acide sulfurique ainsi qu'à d'autres fins bien connues.
Lorsqu'on utilise un excès d'air, on n'obtient que de l'anhydride sulfureux que l'on peut faire passer dans une
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installation de contact par voie humide pour la fabrication d'acide sulfurique.
Ce procédé peut être appliqué à des gaz combustibles de tous types, tels que du gaz de cornue verticale continue, du gaz de four à coke, du gaz à l'eau, du gaz de gazogène, du gaz de gazogène à scorification, du gaz d'huile catalytique, et des gaz analogues.
En réglant le rapport vapeur/gaz, on peut utiliser le procédé pour produire, à partir des gaz bruts mentionnés plus haut, un gaz ayant n'importe quel rapport hydrogène:oxyde de carbone voulu, tel qu'un gaz pour la production d'ammoniaque, d'engrais ou de gaz de synthèse purifié pour la synthèse des hydrocarbures; une augmentation de la proportion de vapeur d'eau aboutit à la conversion d'une proportion plus élevée d'oxyde de carbone. Le procédé peut être appliqué à un gaz combustible contenant de l'hydrogène sulfuré en plus de soufre organique et d'oxyde de carbone, ou à un gaz combustible qui a été débarrassé de la plus grosse partie ou de toute sa teneur en hydro- gène sulfuré.
Le procédé sert dans ce cas à extraire l'hyorogène sulfuré résiduel ainsi que la masse du soufre organique du gaz com- bustible, outre qu'il convertit de l'oxyde de carbone et produit un gaz combustible ayant perdu en parties sa toxicité. rar un traitement tel que décrit, le gaz combustible peut être débarrassé du soufre, des agents de gommage et de composés non satures dans une mesure suffisante pour le rendre approprié pour la conversion de l'oxyde de carbone résiduel en metnane au moyen d'hydrogène sur un catalyseur en nickel, qui peut être régénéré après encrassement. Un tel catalyseur reste actif, quoique considérablement contaminé par du soufre, pendant un certain temps.
La synthèse du méthane aide à regagner une certaine partie de la perte de pouvoir calorifique dans le procédé et rend au gaz combustible ses caracté- ristiques de combustion initiales.
Le rapport vapeur:gaz peut être réglé suivant la conver- sion d'oxyde de carbone désirée et la synthèse de méthane requise, s'il y en a, peut être réglée suivant le pouvoir calorifique requis du gaz combustible.
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Lorsqu'on utilise une synthèse du méthane, on peut dériver une certaine partie du gaz combustible autour de l'étage de synthè- se du méthane et l'ajouter ensuite au méthane pour diminuer son pouvoir calorifique.
Cependant, lorsqu'on désire augmenter le pouvoir calorifi- que du gaz combustible non toxique d'une façon économique, on utilise des déchets tels que du coke en petits grains. Ces grains de coke qui n'ont guère de valeur pratique comme produit à brûler, peuvent être traités dans un gazogène à scorification ou dans un appareil analo- gue afin de produire un gaz de gazogène à scorification à pouvoir calorifique très faible qui, en tant que gaz, n'a guère de valeur marchande. En raison du prix très bas des grains de coKe, ce gaz peut être produit à un prix de revient très bas.
Si on fait d'abord passer ce gaz de gazogène à travers un réacteur de désulfuration, comme décrit plus haut pour un gaz combustible normal, et si on le soumet ensuite à une synthèse de méthane, le méthane ainsi pro- duit peut être utilisé pour enrichir le gaz combustible non toxique et pour augmenter son pouvoir calorifique sans réduire sa propreté et sans qu'on doive utiliser le gaz combustible plus précieux pour la synthèse du méthane.
En plus des grains de coke, on peut également obtenir des gaz bon marché convenant pour la synthèse du méthane ainsi que pour une utilisation ultérieure en vue d'enrichir le gaz combustible plus coûteux à partir de tels déchets ou de matières carbonacées comme du poussier, du goudron, de l'huile lourde ou de la boue d'huile et des matières analogues capables d'être traitées pour produire un gaz contenant de l'hydrogène et de l'oxyde de carbone et ayant une valeur marchande faible ou nulle à d'autres fins.
Les exemples suivants des différentes phases d'un procédé de traitement d'un gaz combustible visent simplement à illustrer I'in- vention sans la limiter en aucune façon : Exemple 1 (Extraction du soufre et de l'oxyde -de carbone)
On fait passer un gaz combustible contenant approximative- ment 400 grains (25.9 Kg) d'hydrogène sulfuré et 30 grains
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(1,9 Kg) de soufre organique (dont 6 grains (0,39 Kg) sont du thio- phène) par 100 pieds cubes (1638,7 6 grains le premier étage d'un réacteur à une température de 460 C. Le pouvoir calorifique du gaz est de 475 B.T.U. par pied cube (16,39 cm3) et la teneur en oxyde de carbone est de 18% par volume.
On ajoute 10 parties de vapeur d'eau par 100 parties de gaz combustible avant que le gaz contacte la première couche de catalyseur ; une certaine partje de cette vapeur est consommée dans la réaction. La teneur en hydrogène sulfuré du gaz tombe à 20 grains (1,29 Kg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) et la teneur en soufre organique tombe à 4 grains (259 mg) par 100 pieds cube (1633,7 cm3), dont 3 grains (194 mg) par 100 pieds cube (16638,7 cm3) sont du thio- phène; le reste du soufre est retenu par le catalyseur. La teneur en oxyde de carbone à la sortie est réduite à 13,2% par volume.
Le gaz passe alors dans le second étage du réacteur où 10 autres parties de vapeur d'eau par 100 parties initiales du gaz sont ajoutées. Le gaz provenant du premier étage contient une cer- taine quantité de vapeur d'eau résiduelle de sorte que la teneur en vapeur finale est de 13,5% par volume. (La vapeur disponible pour la réaction augmente à mesure que le pourcentage en oxyde de car- bone diminue, maintenant ainsi la force d'entraînement de la réac- tion à sa valeur optimum).
Le gaz contacte la couche de catalyseur du second étage à une température de 440 C et la teneur en hydrogène sulfuré à la sortie de cet étage est réduite à 3 grains (194 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3). La teneur en soufre organique est de 2 grains (129 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) dont 1,5 grain (97 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) est du thiophène, et la teneur de.sortie en oxyde de carbone est réduite à 8,5%.
Dans le troisième étage, 10 autres parties de vapeur d'eau par 100 parties initiales de gaz sont ajoutées ce qui, avec la va- peûr d'eau résiduelle provenant du second étage, donne un pourcenta- ge de vapeur à l'entrée de 16,8% pour le troisième étage. La tempé- rature d'entrée est de 410 C.
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31o Dans le troisième étage -la teneur en hydrogène sulfuré à la sortie est réduite à moins de 0,5 grains (34 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3), et la teneur en soufre organique, formée entiè-- rement de thiophène, est réduite à 0,5 grain (34 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3). La teneur finale en oxyde de carbone à la sortie -est descendue à 4,6%. Ces chiffres représentent un gaz qui a été pratiquement désulfuré et débarassé de sa toxicité.
Le pouvoir calorifique du gaz final est de 429 B.T.U. par pied cube (16,39 cm3) et peut être augmenté par l'addition de gaz de pétrole liquide ou par la synthèse du méthane, comme décrit ci- après.
Exemple 2 (Synthèse du méthane et réduction de l'oxyde de carbone)
Le gaz combustible précité, qui contient 1 grain (64,8 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) ne soufra est introduit dans un réacteur contenant un catalyseur de synthèse du méthane sus- ceptible d'être régénéré tel que du nickel. La teneur en oxyde de carbone du gaz à l'entrée est de 4,6% par volume.
Une certaine partie de.l'oxyde de carbone contenu dans le gaz réagit avec l'hydrogène en présence du catalyseur pour produi- re du méthane et le pouvoir calorifique du gaz est accrue jusqu'a 460 B.T.U. par 100 pieds cubes (1638,7 cm3). La teneur en oxyde de carbone à la sortie tombe à 2,1% du guz sec, et le soufre organique résiduel est converti en hydrogène sulfuré qui doit être séparé du gaz avant distribution. Le catalyseur au nickel doit être périodi- quement régénéré.
Comme la'synthèse du méthane requise n'est pas très im- portante, le gaz peut avoir une teneur en soufre plus élevée et les températures de réaction peuvent être plus élevées et les rendements moins élevés que pour des procédés produisant des concentrations de méthane supérieures.
Exemple 3 (Réduction du soufre organique et de l'oxyde de carbone)
On fait passer un gaz de houille contenant 20 grains (1,29 Kg) de soufre organique par 100 pieds cubes (1638,7 cm3) et quelques traces de thiophène avec 20% de vapeur sur un cataly-
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seur au fer à une température de 450 C.
La teneur totale en soufre à la sortie du catalyseur est de 2 grains (129,6 mg) par 100 pieds cube (163,7 cm3) dont 1,5 grain (97 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) est de l'hydrogène sulfuré et 0,5 grain (32,4 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) est du soufre organique. Le pourcentage de l'oxyde de carbone à l'entrée est de 15% et la teneur à la sortie est de 3%.
Exemple 4 (Réduction du bisulfure de carbone et de l'oxyde de carbone;
On fait passer un gaz combustible contenant plus de 600 grains (38,8 Kg) de soufre sous forme de bisulfure de carbone par 100 pieds cube (1638,7 cm3) sur un catalyseur avec 4% de vapeur d'eau par volume. La teneur en oxyde de carbone est de 12% par volume.
A la sortie, la teneur en oxyde de carbone est réduite à 8,8% et la teneur en soufre est réduite à 5 grains (424 mg) par 100 pieds cubes (1638,7 cm3), Exemple 5 (Réduction du thiophène et de l'oxyde de carbone)
On fait passer un gaz de houille contenant 20 grains (1,29 Kg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) de thiophène et 15% d'oxyde de carbone à travers un catalyseur avec 20% par volume de vapeur. La sortie contient 9 grains (583 mg) par 100 pieds cube (1638,7 cm3) de soufre organique, en substance du thiophène, et 3% d'oxyde de carbone.
Exemple 6 (Régénération du catalyseur)
On chauffe un catalyseur encrassé contenant 20% de soufre fixé sous forme de sulfure de fer à 700 C et on le soumet à l'ac- tion d'un courant d'air mélangé à 5% en volume de vapeur qui le traverse. Le gaz de sortie contient 7 à 8% d'anhydride sulfureux et après avoir été régénéré le catalyseur contient 0,5% de soufre résiduel.
Exemple 7 (Récupération du soufre élémentaire)
On traite un catalyseur encrassé contenant 20% de soufre fixé sous forme de sulfure avec un mélange de 80 parties de vapeur d'eau et de 20 parties d'air à une température de 450 C. Le gaz de
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sortie contient 1% d'anhydride sulfureux et on peut récupérer du soufre élémentaire de plus de 98% de pureté du condensat, ce qui représente plus de la moitié du soufre contenu dans le catalyseur encrassé qui, après régénération, ne contient pas plus de 0,5% de soufre.
Une installation appropriée pour réaliser le procédé de la présente invention est représentée sous forme d'un schéma synopti- que dans le dessin annexé. Il est cependant clair qu'une telle réali- sation ne limite pas les formes qu'une telle installation peut éven- tuellement prendre.
Comme le montre le dessin, l'installation comprend essen- tiellement deux réacteurs à trois égages 2 et 3, deux réacteurs de synthèse du méthane 4 et 5, qui sont reliés en série parallèle avec un échangeur de chaleur commun 6, et un épurateur à gaz 7.
L'installation comprend également un autre échangeur de chaleur 8 et un bac de décantation 9.
On fait passer un gaz combustible en provenance d'une source de gaz dans l'installation par une conduite 10 et une valve à deux positions 11, de façon à l'introduire dans l'entrée de gaz 12 du réacteur à trois étages 2. Une autre conduite 13 contourne la valve 11 et aboutit à une valve à deux positions 14 allant à l'entrée de gaz 15 du réacteur à trois étages 3. Une conduite 16 relie la troisième branche de la valve à deux positions 11 à l'entrée de l'échangeur de chaleur 8 et une autre conduite 17 relie la troisième branche de la valve à deux positions 14, par une partie 16a de la conduite 16, à l'échangeur de chaleur 8.
Un évent 18 dans l'échangeur de chaleur 8 s'ouvre à l'atmosphère et une conduite 19 relie l'échangeur de chaleur 8 au bac de décantation 9. Une conduite de décharge 20 pour le magma relie un point de décharge approprié au fond du bac de décantation 9 qui est également pourvu d'un trop-plein 21 pour le liquide.
Le réacteur 2 est pourvu de trois couches de catalyseur verticalement séparées 22,23 et 24 et le. réacteur 3 est pourvu de
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trois couches de catalyseur identiques 25, 26 et- 27.
La sortie 28 du réacteur 2 mène par une conduite 29, une valvé à deux positions 31, une autre conduite 31, et une seconde valve à deux positions 32, à l'entrée 33 du réacteur de synthèse du méthane 4 dans lequel est placé un catalyseur au nickel ou un autre catalyseur de ,synthèse du méthane 34. La sortie 35 du réacteur 4 mène par une conduite 36, dans laquelle est intercalée une valve à deux positions 37, à l'entrée de l'échangeur de chaleur 6.
La sortie de-1.'échangeur de chaleur 6 mène par une con- duite 38 au fond de l'épurateur à gaz 7, dont la sortie relie le dessus de l'épurateur 7 par une conduite 39 à un gazomètre ou à un autre récipient d'emmagasinage. L'épurateur à gaz 7 contient des treillis ou des tamis appropriés 40, comme cela se pratique couràm- ment, et des pulvérisations de liquide sont dirigées sur les treillis 40 à partir d'une conduite 41 raccordée à une source appropriée.
La sortie du réacteur 3 est reliée par des conduites ana- logues 42 et 44 et des valves à deux positions 43 et 45 à l'entrée 46 du réacteur de synthèse du méthane 5 qui est pourvu d'un cataly- seur de synthèse du méthane 47 semblable au catalyseur 34. La sortie 48 du réacteur 5 est raccordée à l'échangeur de chaleur 6 et à l'épu- rateur 7 par une conduite 49 dans laquelle est montée une valve à deux positions 50 et une partie 36a de la conduite 36.
Les troisièmes branches des valves à deux positions 32'et 45 sont reliées par des conduites 51 et 51a à un réceptacle à déchets ou à l'atmosphère.
La vapeur d'eau servant à alimenter les étages des réac- teurs 2 et 3 en quantité requise est introduite dans l'installation à travers une conduite 52 en provenance d'une source de vapeur appropriée. A partir de la conduite 52, des branchements 53, 54 et 55 aboutissent respectivement, en pass?nt par des valves 56,57 et 58, aux expaces prévus dans le réacteur 2 au-dessus des couches de cata- lyseur respectives 22, 23 et 24. Des branchements identiques 59, 60 et 61 relient la conduite 52 en passant par des valves 62, 63 et 64,
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aux espaces respectifs prévus au-dessus des couches de catalyseur
25, 26 et 27 dans le réacteur 3.
Une conduite 65 relie la source de vapeur d'eau en pas-' sant par une valve 66 à une autre conduite 67 qui est raccordée à la troisième branche de la valve 30 et une conduite de dérivation 68 relie la conduite 67 à la troisième branche de la valve 43. Une con- duite de dérivation 63 relie la conduite 65 en passant par une valve
70 à la troisième branche de la valve à deux positions 37 et une au- tre conduite de dérivation 71 relie la conduite 69 à la troisième branche de la valve à deux positions 50.
De l'air comprimé en provenance d'une source d'air appro- priée est introduit dans l'installation par une conduite 72 et un collecteur 73 qui est branché sur les conduites 65, 67 et 69. Des valves réglables appropriées 75 et 74 sont prévues dans le collec- teur 73 entre la conduite d'alimentation 72 et les conduites respec- tives 66 et 69.
Dans la description du fonctionnement de l'installation on supposera que cette installation a fonctionné pendant un certain temps et que les catalyseurs 25, 26 et 27 dans le réacteur 3 et le catalyseur 47 dans le réacteur de synthèse du méthane 5 sont encras- sés et que les réacteurs 2 et 4 doivent être mis en marche pendant que les catalyseurs encrassés 25, 26 et 27 et 47 sont simultanément régénérés.
Le gaz combustible est introduit dans l'installation par les conduites 10 et 13, la vapeur d'eau par les conduites 52 et 65, et l'air par la conduite 72 et le collecteur 73.
La vapeur est introduite dans les espaces situés au- dessus des catalyseurs 22, 23 et 24 dans le réacteur 2 par les con- duites 53, 54 et 55 et les valves 56, 57 et 58, respectivement, sont réglées de façon à débiter la quantité de vapeur voulue au-dessus de chaque catalyseur. En même temps, les valves 62, 63 et 64 sont fer- mées pour empêcher la vapeur de pénétrer dans le réacteur 3. Les valves 30, 32 et 37 sont actionnées de façon à ouvrir un passage passant par les conduites 29 et 31, le réacteur de synthèse de
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méthane 4 et la conduite 36 pour aboutir à l'échangeur de chaleur 6.
On actionne alors la valve 11 pour produire un écoulement du gaz de la conduite 10 dans le réacteur 2 et on actionne simulta- nément la valve 14 pour mettre l'entrée 15 du réacteur 3 en commu- nication avec l'échangeur de chaleur 8 et pour couper simultanément le débit du gaz qui pénètre dans le réacteur 3 en provenance de la conduite 13.
Le gaz passe alors à travers les catalyseurs 22, 23 et 24, comme décrit dans l'exemple 1 ci-dessus, et du gaz pratiquement pur quitte la sortie 28 du réacteur 2 et traverse les valves 30 et 32 pour pénétrer dans le réacteur de synthèse du méthane 4, où il est soumis aux réactions décrites ci-dessus dans l'exemple 2.
A partir de la sortie du réacteur de synthèse du méthane 4, le gaz purifié et enrichi passe par la valve 37 et la conduite 36 pour aller à l'échangeur de chaleur 6 dans lequel la vapeur d'eau qu'il contient est condensée, et arrive ensuite à l'épurateur 7, où l'hydrogène sulfuré qu'il contient est éliminé par lixiviation par des pulvérisations de liquide provenant de la conduite 41.
Le gaz purifié et épuré passe alors par la conduite 39 vers un réseau de distribution domestique ou un autre point de distribution.
Pendant que le gaz est traité dans les réacteurs 2 et 4, les catalyseurs 25, 26. 27 et 47 sont régénérés.
L'ouverture de la valve 14 a placé le réacteur 3 en communication avec l'échangeur de chaleur 8 et avec le bac de décan- tation 9. Les valves 43 et 50 sont alors actionnées pour placer les sorties des réacteurs 3 et 5 en communication, respectivement, avec les conduites 68 et 71. La valve 45 est actionnée pour fermer la liaison reliant les réacteurs 3 et 5 et pour placer l'entrée 46 du réacteur de synthèse du méthane 5 en communication avec la conduite 51a et avec un réceptacle à déchets ou avec l'atmosphère.
La valve 66 est réglée de façon à fournil, la quantité de vapeur d'eau désirée au réacteur 3 pour régénérer les catalyseurs qui y sont contenus, et la valve 70 est réglée de façon à fournir
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la quantité correcte de vapeur d'eau au réacteur 5 pour régénérer le catalyseur de ,synthèse du méthane 47 y contenu, comme décrit plus haut.
Simultanément, les valves 74 et 75 sont réglées de façon à fournir la quantité désirée d'air destiné à être mélangé avec la vapeur.::d'eau dans les réacteurs 3 et 5 également comme décrit plus haut ; l'air, qui avance dans les conduites respectives 73 et 68 ou 71, est entraîné dans la vapeur. Si on le désire, des dispositifs aspirateurs appropriés peuvent être prévus aux jonctions entre les conduites .d'air et de vapeur d'eau pour assurer l'entraînement de la quantité d'air désirée dans la vapeur, ou vice versa.
La vapeur d'eau et l'air entraînés à travers le cataly- seur 47 régénèrent le catalyseur comme décrit plus haut et sont, ensemble avec les dépôts provenant du catalyseur,ventilés à l'atmosphère, ou à un récipient à déchets approprié, à travers la conduite 51a. La vapeur et l'air entraînés à travers les cataly- seurs 27, 26 et 25, entraînent avec eux les composés sulfurés absor- bés par les catalyseurs et les entraînent vers l'échangeur de cha- leur 8 où la vapeur est condensée. L'air, auquel s'est mélangée une certaine quantité d'anhydride sulfureuse est ventilé à l'atmosphère à travers la conduite 18 tandis que le condensat avec, comme dans l'exemple 7, du soufre élémentaire précipité, gravite vers le bac de décantation 9. Le magma de soufre est aspiré hors du bac à travers la conduite 20 et l'eau peut déborder en 21.
Normalement, les valves 66, 70, 74 et 75, une fois réglées, peuvent être laissées ouvertes, quoiqu'un réglage provisoire puisse être nécessaire pour corriger les erreurs qui peuvent se produire.
Lorsque les catalyseurs 25, 26, 27 et 47 doivent être régénérés ou, en variante, lorsque les catalyseurs 22, 23,24 et 34 doivent être régénérés, le gaz et la vapeur d'eau sont transférés aux réacteurs 3 et 5 par une manipulation des valves 56 à 58 et 62 à 64 et les valves à deux positions 11, 30, 32, 37 et 14, 43,45 et 50, et les réacteurs 3 et 5 entrent en action d'une façon analogue, pen-
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dant que les catalyseurs 22, 23, 24 et 34 sont ainsi régénérés..
REVENDICATIONS. l.- Procédé pour traiter des gaz combustibles, caracté- risé en ce qu'on extrait de l'oxyde de carbone de ces gaz simultané- ment avec des composés sulfurés.
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Improvements in the purification of combustible gases.
The present invention relates to an improved process for purifying combustible gases, such as coal gas, which makes it possible to remove organic sulphide compounds such as carbon disulphide, carbon oxysulphide, mercaptans and cyclic compounds such as thiophene, in addition to hydrogen sulphide and at the same time reduce the carbon monoxide content to low or negligible values, so as to decrease the toxicity of the gas.
Hydrogen sulfide is easily separated from gas streams by hot or cold contact masses capable of forming solid sulfides at low vapor pressure. In some cases, these contacts catalyze the conversion of organic sulfur compounds.
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res in hydrogen sulfide. This conversion is more efficient if the hydrogen sulfide thus formed is simultaneously attached to the catalyst in the form of solid sulfide. This accelerates the decomposition of organic sulfur compounds and prevents the formation of organic sulfur compounds from hydrogen sulfide by the reverse reaction.
Water vapor increases the vapor pressure of hydrogen sulfide relative to solid sulfide. However, if water vapor is used to convert a certain amount of carbon monoxide into hydrogen and carbon dioxide, the desulfurization reaction suffers to the corresponding extent.
However, it has been found that if an active catalyst is used at relatively low temperatures, the water vapor inlet percentages can be maintained sufficiently low to ensure good sulfur extraction, while converting acceptable amounts of oxide. of carbon. If the reaction is made to take place at an elevated pressure, more hydrogen sulfide will tend to be retained by the catalyst and thus more water vapor can be used to convert hydrogen. carbon monoxide.
According to a process of the present invention for treating combustible gases, carbon monoxide is extracted from these gases simultaneously with the extraction of sulfur compounds.
The gas is treated with water vapor at a temperature between 200 and 800 C but preferably between 350 and 500 C in the presence of a catalyst, for the decomposition of organic sulfur compounds and for the conversion of gas. carbon monoxide.
Absorption of hydrogen sulfide occurs either on the conversion catalyst or on a separate absorber mixed with the catalyst. The percentage of water vapor is adjusted so as to maintain the vapor pressure of the free hydrogen sulfide above the catalyst at a minimum value. If the conversion of carbon monoxide, in one phase, is insufficient, it is possible to inject
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water vapor in a second phase to replace that converted during the first, and thus extract a greater amount of carbon monoxide. This second phase extracts additional organic and inorganic sulfur compounds from the gas and converts more carbon monoxide.
This treatment results in the conversion of organic sulphurous compounds into hydrogen sulphide, which is absorbed together with the hydrogen sulphide already present in the gas, and also results in the simultaneous conversion of carbon monoxide to hydrogen and hydrogen. carbon dioxide.
A suitable catalyst is iron oxide, which also serves as an absorbent for hydrogen sulfide. Iron oxide can be mixed with other chemicals, such as manganese, chromium or copper compounds, which help to activate reactions. The catalyst can be uniform or can be absorbed on a porous or refractory support. The catalyst can be in powder or granular form and can be used in a fixed bed, in fluidized form, or in a moving melt bed process. The gas can be delivered at atmospheric pressure or at elevated pressure. The process can thus be incorporated into an installation for the production of gas at high pressure without having to depressurize the gas before purification.
The gas treatment can be carried out in a single reactor or in a number of reactors in series, each reactor comprising one or more stages. The percentages of water vapor and the temperatures for each reactor, and for each stage in each reactor, are adjusted so as to retain a maximum amount of hydrogen sulfide in each layer of catalyst. The mass of sulfur compounds and carbon monoxide is extracted, or converted by a relatively fouled catalyst and absorbent, at an elevated temperature in the first stage or the first reactor; the process is completed by one or more catalysts as well as one or more cleaner absorbents, at a lower temperature in subsequent stages or reactors.
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laughs.
It has been found that thiophene, an organic sulphide compound present in gas and resistant to most catalytic treatments, can be removed at more than 50% of its initial value for each reactor, as long as hydrogen. sulfur is absorbed by the catalyst. Thus, by the method indicated above, the thiophene as well as other organic sulfur compounds can be practically freed from the gas, which heretofore was considered to be impossible to achieve under practical working conditions.
The fouled catalyst and absorbent can be regenerated by a stream of air and combustion gas, or by a stream of air and water vapor, in the hot layer at a temperature of 300 to 1000 C. but preferably at 400 to 00 ° C, the process being controlled to prevent overheating of the catalyst. The sulfur contained in the absorbent is thus extracted with water vapor or oxygen and the gases produced are treated to obtain either elemental sulfur or sulfuric acid, as described below.
The reactor (s) used may comprise two parallel reactors or groups of reactors, one of which, or a group, may be used to treat the gases while the catalyst and absorbent contained in the other reactor are regenerated.
The catalyst is regenerated by treatment with a mixture of water vapor and air, or inert gas and air, and the temperature of the catalyst is carefully monitored. Depending on the vapor: air ratio used, elemental sulfur can be directly recovered from the gases produced. The vapor forms hydrogen sulfide. with the catalyst and some of this hydrogen sulfide burned in the air and turned into sulfur dioxide. When these two substances are present in the correct proportions, they turn into elemental sulfur. The product can be used to make sulfuric acid as well as other well known purposes.
When an excess of air is used, only sulfur dioxide is obtained which can be passed through a
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wet contact plant for the manufacture of sulfuric acid.
This process can be applied to combustible gases of all types, such as continuous vertical retort gas, coke oven gas, water gas, gas generator gas, slagifier gas, slag gas. catalytic oil, and the like.
By adjusting the vapor / gas ratio, the process can be used to produce from the raw gases mentioned above a gas having any desired hydrogen: carbon monoxide ratio, such as a gas for the production of carbon dioxide. ammonia, fertilizer or purified synthesis gas for the synthesis of hydrocarbons; an increase in the proportion of water vapor results in the conversion of a higher proportion of carbon monoxide. The process can be applied to a combustible gas containing hydrogen sulphide in addition to organic sulfur and carbon monoxide, or to a combustible gas which has been freed of most or all of its hydrogen content. sulfide.
In this case, the process serves to extract the residual hyorogen sulphide as well as the bulk of the organic sulfur from the fuel gas, in addition to converting carbon monoxide and producing a fuel gas which has partially lost its toxicity. If treated as described, the fuel gas can be freed of sulfur, gumming agents and unsaturated compounds to an extent sufficient to make it suitable for the conversion of residual carbon monoxide to metnane by means of hydrogen on a nickel catalyst, which can be regenerated after fouling. Such a catalyst remains active, although considerably contaminated with sulfur, for some time.
The synthesis of methane helps regain some of the heat loss in the process and returns the fuel gas to its initial combustion characteristics.
The vapor: gas ratio can be adjusted according to the desired carbon monoxide conversion and the required methane synthesis, if any, can be adjusted according to the required calorific value of the fuel gas.
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When using methane synthesis, it is possible to derive some of the fuel gas around the methane synthesis stage and then add it to the methane to decrease its calorific value.
However, when it is desired to increase the calorific value of the non-toxic fuel gas in an economical manner, wastes such as small grain coke are used. These coke grains, which have little practical value as a product to be burned, can be treated in a slagging gasifier or the like to produce a very low calorific value slagging gasifier gas which as a result. than gas, has little market value. Due to the very low price of the coKe grains, this gas can be produced at a very low cost.
If this gas generator gas is first passed through a desulfurization reactor, as described above for a normal fuel gas, and then subjected to methane synthesis, the methane thus produced can be used for to enrich the non-toxic combustible gas and to increase its calorific value without reducing its cleanliness and without having to use the more valuable combustible gas for the synthesis of methane.
In addition to coke grains, it is also possible to obtain inexpensive gases suitable for the synthesis of methane as well as for subsequent use in order to enrich the more expensive fuel gas from such waste or from carbonaceous materials such as dust, tar, heavy oil or oil slurry and the like capable of being processed to produce a gas containing hydrogen and carbon monoxide and having little or no market value at d 'other purposes.
The following examples of the different phases of a process for treating a combustible gas are intended simply to illustrate the invention without limiting it in any way: Example 1 (Extraction of sulfur and carbon monoxide)
A combustible gas containing approximately 400 grains (25.9 kg) of hydrogen sulfide and 30 grains is passed through.
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(1.9 Kg) of organic sulfur (of which 6 grains (0.39 Kg) are thiophene) per 100 cubic feet (1638.7 6 grains the first stage of a reactor at a temperature of 460 C. The calorific value of the gas is 475 BTU per cubic foot (16.39 cm3) and the carbon monoxide content is 18% by volume.
10 parts of water vapor are added per 100 parts of fuel gas before the gas contacts the first catalyst layer; some of this vapor is consumed in the reaction. The hydrogen sulfide content of the gas drops to 20 grains (1.29 Kg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) and the organic sulfur content drops to 4 grains (259 mg) per 100 cubic feet (1633.7 cm3) ), of which 3 grains (194 mg) per 100 cubic feet (16638.7 cm3) are thiophene; the rest of the sulfur is retained by the catalyst. The carbon monoxide content at the outlet is reduced to 13.2% by volume.
The gas then passes into the second stage of the reactor where another 10 parts of water vapor per 100 initial parts of the gas are added. The gas from the first stage contains some residual water vapor so that the final vapor content is 13.5% by volume. (The vapor available for the reaction increases as the percentage of carbon monoxide decreases, thereby maintaining the reaction driving force at its optimum).
The gas contacts the second stage catalyst layer at a temperature of 440 ° C and the hydrogen sulfide content at the outlet of this stage is reduced to 3 grains (194 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3). The organic sulfur content is 2 grains (129 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) of which 1.5 grains (97 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) is thiophene, and the content of .Carbon monoxide output is reduced to 8.5%.
In the third stage, another 10 parts of water vapor per 100 initial parts of gas are added which, together with the residual water vapor from the second stage, gives a percentage of vapor at the inlet of 16.8% for the third floor. The inlet temperature is 410 C.
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31o In the third stage -the content of hydrogen sulphide at the outlet is reduced to less than 0.5 grains (34 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3), and the content of organic sulfur, entirely formed of thiophene, is reduced to 0.5 grains (34 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3). The final content of carbon monoxide at the outlet has fallen to 4.6%. These figures represent a gas which has been practically desulfurized and freed of its toxicity.
The calorific value of the final gas is 429 B.T.U. per cubic foot (16.39 cm3) and can be increased by the addition of liquid petroleum gas or by the synthesis of methane, as described below.
Example 2 (Synthesis of methane and reduction of carbon monoxide)
The aforementioned fuel gas, which contains 1 grain (64.8 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) of sulfur is introduced into a reactor containing a catalyst for the synthesis of methane capable of being regenerated, such as nickel. . The carbon monoxide content of the gas at the inlet is 4.6% by volume.
Some of the carbon monoxide in the gas reacts with hydrogen in the presence of the catalyst to produce methane and the calorific value of the gas is increased to 460 B.T.U. per 100 cubic feet (1638.7 cm3). The carbon monoxide content at the outlet drops to 2.1% of the dry guz, and the residual organic sulfur is converted to hydrogen sulfide which must be separated from the gas before distribution. The nickel catalyst must be periodically regenerated.
Since the required methane synthesis is not very large, the gas may have a higher sulfur content and reaction temperatures may be higher and yields lower than for processes producing higher concentrations of methane. .
Example 3 (Reduction of organic sulfur and carbon monoxide)
A coal gas containing 20 grains (1.29 Kg) of organic sulfur per 100 cubic feet (1638.7 cm3) and a few traces of thiophene with 20% vapor is passed through a catalyst.
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iron at a temperature of 450 C.
The total sulfur content at the outlet of the catalyst is 2 grains (129.6 mg) per 100 cubic feet (163.7 cm3) of which 1.5 grains (97 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) is of hydrogen sulfide and 0.5 grains (32.4 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) is organic sulfur. The percentage of carbon monoxide at the inlet is 15% and the content at the outlet is 3%.
Example 4 (Reduction of carbon disulfide and carbon monoxide;
A combustible gas containing more than 600 grains (38.8 kg) of sulfur in the form of carbon disulfide per 100 cubic feet (1638.7 cm3) is passed over a catalyst with 4% water vapor by volume. The carbon monoxide content is 12% by volume.
On exit, the carbon monoxide content is reduced to 8.8% and the sulfur content is reduced to 5 grains (424 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3), Example 5 (Reduction of thiophene and carbon monoxide)
A coal gas containing 20 grains (1.29 Kg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) of thiophene and 15% carbon monoxide is passed through a catalyst with 20% by volume of vapor. The output contains 9 grains (583 mg) per 100 cubic feet (1638.7 cm3) of organic sulfur, essentially thiophene, and 3% carbon monoxide.
Example 6 (Regeneration of the catalyst)
A fouled catalyst containing 20% sulfur bound as iron sulfide is heated to 700 ° C. and subjected to the action of a stream of air mixed with 5% by volume of vapor passing through it. The exit gas contains 7-8% sulfur dioxide and after being regenerated the catalyst contains 0.5% residual sulfur.
Example 7 (Recovery of elemental sulfur)
A fouled catalyst containing 20% sulfur fixed in the form of sulphide is treated with a mixture of 80 parts of water vapor and 20 parts of air at a temperature of 450 C.
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output contains 1% sulfur dioxide and elemental sulfur of more than 98% purity of the condensate can be recovered, which represents more than half of the sulfur contained in the fouled catalyst which, after regeneration, does not contain more than 0 , 5% sulfur.
A suitable plant for carrying out the process of the present invention is shown in block diagram form in the accompanying drawing. However, it is clear that such an embodiment does not limit the forms that such an installation may possibly take.
As shown in the drawing, the installation essentially comprises two three-stage reactors 2 and 3, two methane synthesis reactors 4 and 5, which are connected in series in parallel with a common heat exchanger 6, and a scrubber. gas 7.
The installation also includes another heat exchanger 8 and a settling tank 9.
A combustible gas coming from a gas source is passed into the installation through a pipe 10 and a two-position valve 11, so as to introduce it into the gas inlet 12 of the three-stage reactor 2. Another line 13 bypasses the valve 11 and leads to a two-position valve 14 going to the gas inlet 15 of the three-stage reactor 3. A line 16 connects the third branch of the two-position valve 11 to the inlet. of the heat exchanger 8 and another pipe 17 connects the third branch of the two-position valve 14, via a part 16a of the pipe 16, to the heat exchanger 8.
A vent 18 in the heat exchanger 8 opens to the atmosphere and a pipe 19 connects the heat exchanger 8 to the settling tank 9. A discharge pipe 20 for the magma connects a suitable discharge point at the bottom. of the settling tank 9 which is also provided with an overflow 21 for the liquid.
The reactor 2 is provided with three vertically separated catalyst layers 22, 23 and 24 and the. reactor 3 is provided with
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three identical catalyst layers 25, 26 and 27.
The outlet 28 of the reactor 2 leads through a pipe 29, a two-position valve 31, another pipe 31, and a second two-position valve 32, to the inlet 33 of the methane synthesis reactor 4 in which is placed a nickel catalyst or other methane synthesis catalyst 34. The outlet 35 of the reactor 4 leads through a pipe 36, in which is interposed a two-position valve 37, at the inlet of the heat exchanger 6.
The outlet of the heat exchanger 6 leads via a pipe 38 to the bottom of the gas scrubber 7, the outlet of which connects the top of the scrubber 7 via a pipe 39 to a gasometer or another. storage container. The gas scrubber 7 contains suitable screens or screens 40, as is common practice, and liquid sprays are directed onto the screens 40 from a line 41 connected to a suitable source.
The outlet of the reactor 3 is connected by similar lines 42 and 44 and two-position valves 43 and 45 to the inlet 46 of the methane synthesis reactor 5 which is provided with a methane synthesis catalyst. 47 similar to the catalyst 34. The outlet 48 of the reactor 5 is connected to the heat exchanger 6 and to the scrubber 7 by a pipe 49 in which is mounted a two-position valve 50 and a part 36a of the pipe. 36.
The third branches of the two-position valves 32'and 45 are connected by pipes 51 and 51a to a waste receptacle or to the atmosphere.
The water vapor serving to feed the stages of reactors 2 and 3 in the required quantity is introduced into the installation through a pipe 52 from a suitable source of steam. From line 52, connections 53, 54 and 55 lead respectively, passing through valves 56, 57 and 58, to the spaces provided in reactor 2 above the respective catalyst layers 22, 23. and 24. Identical connections 59, 60 and 61 connect the pipe 52 passing through valves 62, 63 and 64,
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to the respective spaces provided above the catalyst layers
25, 26 and 27 in reactor 3.
A line 65 connects the source of water vapor passing through a valve 66 to another line 67 which is connected to the third branch of the valve 30 and a bypass line 68 connects the line 67 to the third branch. of the valve 43. A bypass line 63 connects the line 65 through a valve
70 to the third branch of the two-position valve 37 and another branch line 71 connects the line 69 to the third branch of the two-position valve 50.
Compressed air from a suitable air source is introduced into the installation through line 72 and manifold 73 which is connected to lines 65, 67 and 69. Appropriate adjustable valves 75 and 74 are provided in the manifold 73 between the supply line 72 and the respective lines 66 and 69.
In the description of the operation of the plant, it will be assumed that this plant has operated for a certain time and that the catalysts 25, 26 and 27 in the reactor 3 and the catalyst 47 in the methane synthesis reactor 5 are fouled and that reactors 2 and 4 must be started while the fouled catalysts 25, 26 and 27 and 47 are simultaneously regenerated.
The combustible gas is introduced into the installation through the pipes 10 and 13, the water vapor through the pipes 52 and 65, and the air through the pipe 72 and the manifold 73.
Steam is introduced into the spaces above catalysts 22, 23 and 24 in reactor 2 through lines 53, 54 and 55, and valves 56, 57 and 58, respectively, are set to deliver the vapor. desired amount of steam above each catalyst. At the same time, valves 62, 63 and 64 are closed to prevent steam from entering reactor 3. Valves 30, 32 and 37 are actuated so as to open a passage through lines 29 and 31, the synthesis reactor
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methane 4 and line 36 to end at heat exchanger 6.
Valve 11 is then actuated to produce a flow of gas from line 10 into reactor 2 and valve 14 is simultaneously actuated to put inlet 15 of reactor 3 into communication with heat exchanger 8 and to simultaneously cut off the flow of gas entering reactor 3 from line 13.
The gas then passes through catalysts 22, 23 and 24, as described in Example 1 above, and substantially pure gas leaves outlet 28 of reactor 2 and passes through valves 30 and 32 to enter the reactor. synthesis of methane 4, where it is subjected to the reactions described above in Example 2.
From the outlet of the methane synthesis reactor 4, the purified and enriched gas passes through the valve 37 and the pipe 36 to go to the heat exchanger 6 in which the water vapor that it contains is condensed, and then arrives at the scrubber 7, where the hydrogen sulfide that it contains is removed by leaching by spraying liquid from line 41.
The purified and purified gas then passes through line 39 to a domestic distribution network or another distribution point.
While the gas is treated in reactors 2 and 4, catalysts 25, 26, 27 and 47 are regenerated.
The opening of the valve 14 has placed the reactor 3 in communication with the heat exchanger 8 and with the settling tank 9. The valves 43 and 50 are then actuated to place the outlets of the reactors 3 and 5 in communication. , respectively, with the pipes 68 and 71. The valve 45 is actuated to close the link connecting the reactors 3 and 5 and to place the inlet 46 of the methane synthesis reactor 5 in communication with the pipe 51a and with a receptacle to waste or with the atmosphere.
The valve 66 is set so as to provide the desired amount of steam to the reactor 3 to regenerate the catalysts contained therein, and the valve 70 is set so as to provide
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the correct amount of steam to the reactor 5 to regenerate the methane synthesis catalyst 47 contained therein, as described above.
Simultaneously, the valves 74 and 75 are adjusted so as to supply the desired amount of air to be mixed with the steam: water in reactors 3 and 5 also as described above; the air, which advances in the respective conduits 73 and 68 or 71, is entrained in the vapor. If desired, suitable vacuum devices can be provided at the junctions between the air and water vapor conduits to ensure entrainment of the desired amount of air in the vapor, or vice versa.
Water vapor and air entrained through catalyst 47 regenerate the catalyst as described above and are, together with deposits from the catalyst, vented to the atmosphere, or to a suitable waste container, at through line 51a. The steam and air entrained through the catalysts 27, 26 and 25 carry with them the sulfur compounds absorbed by the catalysts and carry them to the heat exchanger 8 where the steam is condensed. The air, to which a certain quantity of sulfur dioxide has been mixed, is ventilated to the atmosphere through line 18 while the condensate with, as in Example 7, precipitated elemental sulfur, gravitates towards the tank. settling 9. The sulfur magma is sucked out of the tank through line 20 and the water can overflow at 21.
Normally, valves 66, 70, 74 and 75, once adjusted, can be left open, although temporary adjustment may be necessary to correct any errors that may occur.
When catalysts 25, 26, 27 and 47 are to be regenerated or, alternatively, when catalysts 22, 23, 24 and 34 are to be regenerated, gas and water vapor are transferred to reactors 3 and 5 by manipulation. valves 56 to 58 and 62 to 64 and the two-position valves 11, 30, 32, 37 and 14, 43,45 and 50, and the reactors 3 and 5 come into action in a similar way, for-
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until the catalysts 22, 23, 24 and 34 are thus regenerated.
CLAIMS. 1. A process for treating combustible gases, characterized in that carbon monoxide is extracted from these gases simultaneously with sulfur compounds.