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"APPAREIL POUR L'EXECUTION DR REACTIONS CATALYTIQUES ENTRE
GAZ SOUS PRESSION ET A HAUTE TEMPERATURE"
Pour l'exécution industrielle des procédés dans lesquels sont accomplies des réaction catalytiques entre des gaz sous pression et à haute température, l'on emploie une série d'appareils disposés dans un circuit fermé ou ouverte
Les appareils qui composent un tel circuit dont les suivants: a) un appareil de catalyse; b) un réfrigérant où les gaz sortants de l'appareil de catalyse sont refroidis à une température convenable;
o) un réservoir où sont recueil- lis les produits formés dans l'appareil de catalyse et con- densés dans le réfrigérant.Eventuellement le dit circuit peut comprendre aussi d'autres appareils, tels que des éohan- geurs de température, dans lesquels le gaz envoyé à l'ap- pareil de catalyse est chauffé à l'aide de la chaleur emportée par le gaz sortant des épurateurs de gaz etc....
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Enfin, lomue les appareils employés sont disposés dans un circuit fenné, l'emploi d'une pompe de circulation ou d'un au tre dispositif équivalent est nécessaire pour faire circuler les gaz réagissants. Or il a été tromvé qu'il est possible de construire un appareil accomplissant par lui semé toutes les fonctions que dans les susdits circuits fermés d'appareils sont confiées à l'appareil de catalyse, au réfrigérant, au ré- servoir, à la pompe de circulation , et à l'échangeur de tem- p érature.
Un tel appareil peut être construit dans plusieurs fa- gons .A titre d'exemple ion- a représenté dans les fig.I et 2 (voir les dessins annexés) les sections verticales de deux des principales formes d'exécution.
Dans la fig.I à laquelle on se réfère dans la descrip- tion qui suit,I représente un tube d'acier résistant à la pres- sion des gaz qui se trouvent dans son intérieur. Ce tube est fermé à sa partie supérieure par le couvercle 2 et à sa par- tie inférieure par le couvercle 3. Concentriquement au tube I est placé le tube ¯4 à la partie inférieure duquel est fixé le cône 5- tronqué par lasurface plane 6 pourvue du trou 7.
Concentriquement au tube I on trouve encore les tubes 8,9,10 et II. Le tube 8 qui sera préférablement pourvu d'un calorifi- geage, est libre à son extrémité supérieure, tandis qu'à son extrémité inférieure il est feréé par le cône tronqué 12 et par le fond circulaire 13 sur lequel est soudée l'extré- mité inférieure du tube II..
Les surfaces 12 et 13, aussi bien que le tube 10 dont on dira plus bas, seront préférablement pourvues d'un cala- rifugeage. Le tube 9 est fermé à son extrémité inférieure par le disque 14 au centre duquel est un trou à travers lequel passe à tenue le tube II . Le tube 10 est libre à son extré- mité inférieure. Le tube II porte dans son extrémité infé-
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rieure les trous 15 qui font communiquer 1 espace qu'il ren- ferme avec l'espace compris entre 12 et 14.
Dans la partie supérieure de l'appareil il y a le bloc 16, l'extrémité an- nulaire 17 duquel ferme l'espace libre existant entre les ex- frémîtes supérieures des tubes 4¯ et 9.le bloc 16 ferme su- périsurement aussi l'espace compris entre les tubes 10 et II et il est pourvu de deux trous 18 et 18' par lesquels passent les deux couples thermoélectriques 19 et 19'. Dans le bloc 16 il y a encore les trous 20 qui font communiquer l'espace compris entre les tubes 1 et 1 avec l'espace oom- pris entre les tubes 9.et 10.
Dans l'espace circulaire renfermé par le tube II est placé le dispositif de ohauffage électrique 21. Dans la partie inférieure de l'appareil est placé, comme indiqué par la figure, le cône de diffusion 22 formé par la pièce spéciale 23. qui est portée par le couvercle 3. Dans l'espace compris entre les tubes IL et 4 est placé un réfrigérant d'une forme quelconque et qui pourra occuper aussi une partie de l'espace situé au dessus de la surface 5.. Dans la figure on a repré- senté dans ce but un serpentin 24 parcouru par un fluide froid quelconque entrant par 25 et sortant par 26.
Il est convenable que le réfrigérant soit construit de telle façon que les gaz qui se trouvent dans l'espace compris entre les tubes I et 4 ne viennent pas en contact direct avec la suxk- face intérieure du tube I.
Le tube !.aussi bien que le couvercle 2.pourront être pourvus de dispositifs de refroidissement indépendants ou non de celui qui se trouve dans l'espace compris entre les tubes
I et 4.
Le tube 27 qui passe par le couvercle inférieur 3. sert à introduire dans l'appareil les gaz qui doivent être cata- lysés. Ce tube porte à son extrémité une tuyère 28 uqui, avec la pièce spéciale 23 ,forme un vrai et propre éjecteur pour-
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vu du cône de diffusion 22 et du conduit d'aspiration 29.
Les gaz qui doivent être catalysés sont amenés à la tuyère comprimés à une pression supérieure à celle qui règne dans l'appareil, et pourtant à leur entrée dans l'appareil ils s'expandent et une partie de leur énergie.potentielle est transformée en énergie cynétique qui est utilisée par l'é- jecteur pour produire la circulation des gaz qui) se trou- veut dans l'appareil même.
Moyennant un dispositif qui n'est pas indiqué dans la figure on peut déplacer la tuyère 28 le long de son axe, de manière à varier sa po- sition relativement au cône de diffusion: dans l'intérieur de la tuyère même il y a un pointeau de réglage qui peut être déplacé le long de son axe moyennant un dispositif adapté qui n'est pas indiqué dans la figure.Moyennant ces deux dispositifs il est possible de faire varier entre les plus vastes limites soit la vitesse des gaz qui circulent, soit le rapport entre le volume des gaz qui est fait cir- ouler et le volume des gaz frais introduits.
Comme indiqué dans la figure, les gaz provenants du compresseur, melangés avec la quantité convenable de gaz qui se trouvent déjà dans l'appareil parcourent d'abord l'espace compris entre les surfaces et 12 ,et ensuite les espaces compris entre les tubes! et 8,8 et¯2. et entre les surfaces 12 et 14. Par les trous 15 ils passent ensuite dans l'espace :intérieur au tube II, dans lequel est placé le dispositif d'échauffement électrique. De cet espace les gaz sortent par les trous 30 situés dans la partie supé- rieure du tube II et ensuite ils parcourent l'espace com- pris entre les tubes 10 et II dans lequel est placé le cata- lyseur.
Les gaz passent ensuite par l'espace compris entre les tubes 9 et 10 et, en traversant l'espace libre 20 attei-
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gnent l'espace compris entre les tubas !.et 4, où ils sont refroidis à une température convenable à l'aide des dispo- sitifs de refroidissement dont il a été dit plus haut.
Pendant ce refroidissement sont séparés et condensés à l'état liquide les composés formés et qui se reoueillent dans l'espace libfe 31, d'où ils sont tirés par le tube 32.
Les gaz sont maintenant aspirés travers le tuyau 22 par les gaz entrants ui les font circuler nouvellement à tra- vers l'appareil de la façon exposée. On remarque ici qu'en- tre les gaz qui passent à travers l'espace compris en- tre les tubes 8 et 9. et legaz qui passent à travers l'espace ccmpris entre les tubes .3. et 10 a lieu un échan- ge de chaleur par effet duquel ces derniers cèdent leur ohaleur aux premiers.
Le tube 9 sera pourtant préférable- ment pourvu de petites ailes, cannelures etc... qui en augmentent la surface ainsi comme pourra en être pourvu, complètement ou seulement en partie, le tubre 4 à travers duquel les gaz qui parcourent l'espace compris entre ce tube et le tube I cèdent une partie de la chaleur qu'ils possè- dent aux gaz qui se trouvent dans l'espace compris entre le même tube 4 et le tube 8.
La figura! 2. représente, comme on a déjà dit, une autre forme de construction du même appareil qui diffère principalement de la précédente par les deux bloos métalli- ques 33 et 34 ,le premier placé en haut, le deuximète en bas.
Chacun de ces deux bloos est pourvu de deux séries de trous comme ceux représentés dans la figure,qui servent à mettre en communication les espaoes successivement parcourus par les gaz. La positian et le but de chaque série de trous résultent évidentes par la figure, dans laquelle chaucune des deux parties dans les quelles la figure même est divisée par son axe,représente une section faite de telle façon à rendre
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visible un des trous de chaaune des deux séries susdites.
Les figures 3 et 4 montrent deux formes différentes d'e- xécution d'un type de réfrigévant qui dans la pratique s'est montré Iras convenable pour refroidir dans le même temps soit le tube soit les gaz qui passent dans l'espace compris entre les tubes.! et 4. Dans la forme constructive illustrée par la fig.3 ,concentriquement au tube 1 est disposé le tube
35 qui, bien qu'il ne soit pas par soi-même suffisant à ré- sister à la près si en à laquelle il est soumis, peut, en réa- gissant élastiquement à la dite pression, ia transmettre au tube 1 qui doit résister à elle et suivre ce dernier dans ses déformations, de telle manière qu'entre les surfaces à contact des tubes 1 et 35 soit toujours exercée une tenue parfaite.
Sur la surface extérieure du tube 35. est pratiquée une série de canaux par lesquels on fait passer le fluide froid qui sert à obtenir le refroidissement des gaz et du tube i à une température convenable. Dans la fig. 4 au tube sont substitués les deux tubes 36 et 37. Dans ces deux dernières formes constructives il est utile que les surfa- ces en contact avec les gaz soient pourvues de petites ailes ou cannelures. Avec ces types de réfrigérants le contact di- rect entre les gaz et la surface intérieure du tube 1 est absolument évit é.
Dans les exemples ici illustrés les gaz parcourent six fois la partie supérieure du tube dans laquelle ont lieu 'aussi bien la. réaction que les échanges de chaleur.
Toutefois on peut construire des appareils dans les- quels cet espace est parcouru un plus grand nombre de fois.
De même les gaz au lieu de suivre les parcours indiqués dans les figures 1 et 2 ,et quisont représentés schématique- ment dans les figures 5 et 8, pourront suivre des autres par- cours, comme représentés schématiquement dans les figures
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6 et 1.Les formes oonstruotives correspondantes aux figu" res 6 et 7 n'ont pas été indiquées ici, puisqu'il est fa- oile de les dessiner en se basant sur les figures I et 2.
Dans les formes constructives qui ont été précédemment déoritas on a montré de qaelle façon, l'on peut appliquer cet- te inventicn dans le cas d'un tube de synthèse formé par une série d'espacesconcentriques le plus central desquels contient un dispositif électrique de chauffage et est entou- ré par un espace annulaire contenant le catalyseur, ce der- nier étant à la. fois entouré par d'autres espaces annulaires.
Toutefois la présente invention peut être appliquée aussi bien à des tubes de synthèse ayant des formes de cons- truction diverses de celle qui a été employée ici dans le but' de décrire l'objet de l'invention même.
Par l'usage de l'appareil selcn la présente invention on obtient plusieurs avantages, à savoir : réduction des frais d'installation, et cela soit comme conséquence du fait que le coût d'un appareil de ce genre est toujours inférieur à la somme des coûts des appareils qu'il substitue, soit parce que l'espace occupé par cet appareil est pra- tiquement le même que celui qui, dans une installation de la même capacité, serait occupé par le seul tube de catalyse.
Plus grande simplicité de l'installation, puisqu'il n'y a plus besoin des tuyauteries qui dans les circuits de synthèse communs servent à réunir les différente ' appareils, majeure facilité de rassembler tous les dispositifs de contrôle et de commande d'une unité de synthèse avec conséquente éco- namie de main d'oeuvre.Enfin diminution remarquable de la résis- tance à vaincre pour faire circuler les gaz., avec con- séquente économie sur les frais d'énergie nécessaire pour obtenir cette dirculation.
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"APPARATUS FOR EXECUTING DR CATALYTIC REACTIONS BETWEEN
GAS UNDER PRESSURE AND AT HIGH TEMPERATURE "
For the industrial execution of processes in which catalytic reactions between gases under pressure and at high temperature are carried out, a series of devices are used, arranged in a closed or open circuit.
The devices that make up such a circuit, including the following: a) a catalysis device; b) a refrigerant where the gases leaving the catalysis apparatus are cooled to a suitable temperature;
o) a reservoir where the products formed in the catalysis apparatus and condensed in the refrigerant are collected. The said circuit may also include other apparatus, such as temperature exchangers, in which the gas sent to the catalysis device is heated using the heat carried away by the gas leaving the gas scrubbers, etc.
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Finally, when the devices used are placed in a closed circuit, the use of a circulation pump or of another equivalent device is necessary to circulate the reacting gases. Now it has been misled that it is possible to build an apparatus accomplishing by it all the functions that in the aforesaid closed circuits of apparatuses are entrusted to the catalysis apparatus, to the refrigerant, to the reservoir, to the pump. circulation, and to the temperature exchanger.
Such an apparatus can be constructed in several ways. By way of example, FIGS. I and 2 (see accompanying drawings) show the vertical sections of two of the main embodiments.
In fig. I to which reference is made in the description which follows, I represents a steel tube resistant to the pressure of the gases which are present in its interior. This tube is closed at its upper part by the cover 2 and at its lower part by the cover 3. Concentrically to the tube I is placed the tube ¯4 to the lower part of which is fixed the cone 5- truncated by the plane surface 6 provided with hole 7.
Concentrically to tube I there are still tubes 8,9,10 and II. The tube 8, which will preferably be provided with thermal insulation, is free at its upper end, while at its lower end it is formed by the truncated cone 12 and by the circular bottom 13 on which the end is welded. lower end of tube II ..
Surfaces 12 and 13, as well as tube 10 which will be discussed below, will preferably be provided with a thermal insulation. The tube 9 is closed at its lower end by the disc 14 in the center of which is a hole through which the tube II passes. Tube 10 is free at its lower end. The tube II carries in its lower end
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higher the holes 15 which communicate the space it contains with the space between 12 and 14.
In the upper part of the apparatus there is block 16, the annular end 17 of which closes the free space existing between the upper ends of tubes 4¯ and 9; block 16 also closes superbly the space between the tubes 10 and II and is provided with two holes 18 and 18 'through which pass the two thermoelectric couples 19 and 19'. In block 16 there are also the holes 20 which communicate the space between tubes 1 and 1 with the space oom- taken between tubes 9 and 10.
In the circular space enclosed by the tube II is placed the electric heating device 21. In the lower part of the apparatus is placed, as shown in the figure, the diffusion cone 22 formed by the special part 23. which is carried by the cover 3. In the space between the tubes IL and 4 is placed a condenser of any shape and which may also occupy a part of the space located above the surface 5. In the figure we see has shown for this purpose a coil 24 traversed by any cold fluid entering through 25 and leaving 26.
The refrigerant should be constructed in such a way that the gases which are in the space between the tubes I and 4 do not come into direct contact with the inner surface of the tube I.
The tube! As well as the cover 2 may be provided with cooling devices independent or not of that which is in the space between the tubes
I and 4.
The tube 27 which passes through the lower cover 3. serves to introduce into the apparatus the gases which are to be catalyzed. This tube carries at its end a nozzle 28 which, with the special part 23, forms a real and clean ejector for-
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seen from the diffusion cone 22 and the suction duct 29.
The gases which are to be catalyzed are brought to the compressed nozzle at a pressure greater than that prevailing in the apparatus, and yet when they enter the apparatus they expand and part of their potential energy is transformed into energy cynetics which is used by the ejector to produce the circulation of gases which) takes place in the apparatus itself.
By means of a device which is not indicated in the figure, it is possible to move the nozzle 28 along its axis, so as to vary its position relative to the diffusion cone: inside the nozzle itself there is a adjustment needle which can be moved along its axis by means of a suitable device which is not indicated in the figure. By means of these two devices it is possible to vary between the widest limits either the speed of the circulating gases, or the ratio between the volume of gases which is circulated and the volume of fresh gases introduced.
As shown in the figure, the gases coming from the compressor, mixed with the suitable quantity of gas which are already in the device, first travel through the space between the surfaces and 12, and then the spaces between the tubes! and 8.8 and ¯2. and between the surfaces 12 and 14. Through the holes 15 they then pass into the space: inside the tube II, in which the electric heating device is placed. From this space the gases exit through the holes 30 located in the upper part of the tube II and then they pass through the space between the tubes 10 and II in which the catalyst is placed.
The gases then pass through the space between the tubes 9 and 10 and, passing through the free space 20, reach
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block the space between the tubas!. and 4, where they are cooled to a suitable temperature using the cooling devices mentioned above.
During this cooling are separated and condensed in the liquid state the compounds formed and which rewind in the free space 31, from where they are drawn by the tube 32.
The gases are now drawn through pipe 22 by the incoming gases which again circulate them through the apparatus in the manner shown. It is noted here that between the gases which pass through the space comprised between the tubes 8 and 9. and the gas which passes through the space between the tubes .3. and an exchange of heat takes place whereby the latter transfer their heat to the former.
The tube 9 will however preferably be provided with small wings, grooves etc ... which increase the surface thereof as may be provided, completely or only in part, the tube 4 through which the gases which traverse the space included between this tube and the tube I give up part of the heat they possess to the gases which are in the space between the same tube 4 and the tube 8.
The figura! 2. represents, as has already been said, another form of construction of the same apparatus which differs mainly from the previous one by the two metallic bloos 33 and 34, the first placed at the top, the second at the bottom.
Each of these two bloos is provided with two series of holes like those shown in the figure, which serve to put in communication the spaces successively traversed by the gases. The position and purpose of each series of holes are evident from the figure, in which each of the two parts in which the figure itself is divided by its axis, represents a section made in such a way as to render
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visible one of the holes of each of the aforementioned two series.
Figures 3 and 4 show two different embodiments of a type of refrigerant which in practice has been shown to be suitable for simultaneously cooling either the tube or the gases passing through the space between the tubes.! and 4. In the constructive form illustrated in fig.3, concentrically to the tube 1 is arranged the tube
35 which, although it is not by itself sufficient to withstand the near if in which it is subjected, can, by reacting elastically to the said pressure, ia transmit to the tube 1 which must resist to it and follow the latter in its deformations, so that between the contacting surfaces of the tubes 1 and 35 is always exerted a perfect hold.
On the outer surface of the tube 35 is formed a series of channels through which the cold fluid is passed which serves to obtain the cooling of the gases and of the tube i to a suitable temperature. In fig. 4 for the tube are substituted the two tubes 36 and 37. In these last two construction forms it is useful for the surfaces in contact with the gases to be provided with small flanges or grooves. With these types of refrigerants direct contact between the gases and the inner surface of the tube 1 is absolutely avoided.
In the examples illustrated here, the gases travel six times the upper part of the tube in which both take place. reaction as heat exchange.
However, it is possible to construct devices in which this space is traversed a greater number of times.
Likewise, the gases, instead of following the paths indicated in Figures 1 and 2, and which are shown schematically in Figures 5 and 8, may follow other paths, as shown schematically in Figures.
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6 and 1. The constructive shapes corresponding to figures 6 and 7 have not been indicated here, since it is easy to draw them based on figures I and 2.
In the construction forms which have been previously deoritas, it has been shown in this way, this invention can be applied in the case of a synthesis tube formed by a series of concentric spaces, the most central of which contains an electrical device of heating and is surrounded by an annular space containing the catalyst, the latter being at the. times surrounded by other annular spaces.
However, the present invention can be applied as well to synthesis tubes having various construction forms from that which has been employed herein for the purpose of describing the object of the invention itself.
By using the apparatus according to the present invention several advantages are obtained, namely: reduction in installation costs, and this is as a consequence of the fact that the cost of an apparatus of this kind is always lower than the sum costs of the devices it replaces, or because the space occupied by this device is practically the same as that which, in an installation of the same capacity, would be occupied by the catalyst tube alone.
Greater simplicity of the installation, since there is no longer any need for the pipes which in the common synthesis circuits serve to bring together the different devices, greater ease of bringing together all the control and command devices of a unit synthesis with consequent saving of manpower. Finally, a remarkable reduction in the resistance to be overcome in order to circulate the gases, with consequent savings on the energy costs necessary to obtain this circulation.