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Procédé et appareil pour l'exécution de réactions catalytiques
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exç>t,!,.erl,,iique"3 en milieu gazeux.
On sait qu'il est avantageux et souvent Même indis- pensable dans les réactions gazeuses exothermiques soit d'ef- fectuer la réaction en plusieurs étapes avec emploi de réfri-
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gérante intermédiaires,, ici d'évacuer de façon quelconque la chaleur produite par la réaction au moment même ae sa for- mation et de régler ainsi la température et de la maintenir a un degré tel qu'en puisse réaliser, à une vitesse de réac- tion déterminée et à. l'équilibre gazeux correspondant, une réaction aussi complète que possible. Il faut à cet effet que la température soit aus&i constante que possible dans la chambre de contact ou qu'elle diminue lentement dans la
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couche de catalyseur dans le sens du courant gazeux.
On a déjà construit des fours dans lesquels la chambre de contact est divisée à cet effet en une série de tu- b es parallèles remplis de catalyseur, qui sont fixés à leurs deux extrémités dans une plaque de fond et qui sont entourés pendant leur fonctionnement du gaz arrivant froid, avant que celui-ci pénètre dans la chambre de contact. Dans ce disposi- tif, l'espace entier du four est très mal utilisé a cause de la distance entre les tubes qui est nécessaire pour permettre au gaz d'entrer dans la faisceau tubulaire. La transmission de la chaleur du catalyseur au gaz frais est pour la même rai- son très imparfaite.
On a aussi proposé de placer le catalyseur autour des tubes, ceux-ci devant alors avoir antre eux une distance encore plus grande. Le gaz frais traverse d'abord les tubes de bas en haut, puis le catalyseur de haut en bas. La trans- mission de la chaleur est naturellement aussi mauvaise dans ce mode d'exécution à cause de la surface restreinte des tubes.
Or, on a trouvé d'après la présente invention qu'on peut réaliser, tout en tirant un bon parti de l'espace dispo- nible, un réglage de la température particulièrement efficace et, par conséquent, un progrès industriel important, en diri- geant les gaz à travers des tubes de contact, qui peuvent éventuellement n'être fixés qu'à une seule extrémité dans une plaque de fend et qui sont réunis en un faisceau tubulaire serré, de telle façon que le gaz frais qui longe ces tubes sur leur face extérieure ait une vitesse linéaire plus grande que le gaz passant à l'intérieur des tubes.
Le gaz frais est dirigé, pour assurer l'échange de chaleur avec le catalyseur, d'abord per les intervalles qui restent entre les tubes,puis de préférence en sens inverse, à, travers les tubes garnis de
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catalyseur. Les tubes ont avantageusement, à l'extrémité qui est fixée à une plaque de fond, un diamètre plus étroit. Ce rétrécissement des tubes permet de repartir uniformément le gaz frais qui arrive dans les intervalles entre les tubes.
On peut accroître dans certaines circonstances encore notable- ment l'effet de cette disposition en *Utilisant, pour tirer mieux parti de la surface, au lieu de tubes de section cir- culaire ou cvale, des tubes de section polygonale, par exemple carrée cu hexagonale.
Le chauffage du four à, la température de réaction lors de sa mise en marche s'effectue avantageusement par des appareils de ch&uffage électrique
Un mode d'exécution d'un four de ce genre sera ex- pliqua plus en détail a l'aide du dessin ci-joint.
La figure 1 représente une coupe verticale à travers un four de contact. Le gaz frais, qui arrive froid, entre dans le four par si) il passe a'abord le long de l'enveloppe du four et pénètre à l'extrémité du tube dans le faisceau tubulaire, d'abord dans les intervalles entre les tubes; il monte dans ces intervalles, passe éventuellement le long du dispositif ae chauffage électrique c, puis entre dans les tubes à leur autre extrémité et arrive dans la couche de catalyseur. Pendant qu'il la traverse, la chaleur produite par la réaction est cédée au gaz frais qui passe en sens inverse à l'extérieur du tube. Le mélange gazeux quitte le four par d. Il n'est pas nécessaire que lestubes soient complètement remplis de catalyseur.
Ils peuvent aussi n'en être garnis par exemple qu'à leur partie supérieure, selon que l'exige la réaction dont il s'unit Le reste ces tubes sert alors seulement de récupérateur de chaleur.
Les intervalles relativement grands entre les tubes, qu'on ne peut pas éviter dans certains cas, par exemple quand
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on se sert de tubes ronds, et qui sont préjudiciables à la régénération de la chaleur, peuvent être considérablement ré- duits par des corps de remplissage indifférents, par exemple par des barreaux de fer placés dans ces intervalles.
On peut éviter de façon très simple au point de vue technique le grands intervalles en donnant aux tubes, ainsi qu'il a déjà été dit, une section polygonale, par exemple carrée ou hexa- gonale, au lieu d'une section ronde (voir figure 2). Les tubes forment alors un faisceau encore plus compact, l'espace occupé par le catalyseur croît par rapport à l'espace tentai, et le gaz à réchauffer passe avec une grande rapidité entre des sur- faces parallèles peu distantes l'une de l'autre, de sorte que la transmission de la chaleur n'effectue dans les conditions les plus favorables possibles.
L'espace servant à la régénéra- tion de la chaleur qui entoure les tubes représente par exemple pour des tubes ronds 22% du volume total du faisceau de tubes, pour des tubes hexagonaux, par centre seulement 3 à 5%. Le fais- ceau de tubes peut naturellement être assemblé en un système de section quelconque. Il est aussi parfois avantageux d'in- tercaler entre les parois parallèles des pièces intermédiaires.
On peut encore réunir les tubes, par exemple ceux dont la section est un hexagone régulier, par leurs faces longitudinales, sans laisser aucun intervalle entre eux, de manière que le tout représente un espace subdivisé par un grand nombre de cloisons, puis utiliser une partie des tubes comme tubes, de contact et les autres, qui peuvent rester vides ou être garnis de ccrps de remplissage, comme espaces pour la ré- génération de la chaleur.
Il est avantageux dans ce mode d'exé- cuti-on de donner aux tubes destinés à la régénération de la chaleur des parois communes avec les tubes de contact voisins.
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Les autres parois de tubes contigues ou cloisonsyfeéparatrices
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se chargent alors uniquement de conduire la chaleur aux es- paces destinés a, sa, récupération, où la chaleur produite est absorbée par le gaz frais.
On peut dans ce mode d'exécution encore notablement améliorer l'utilisation de l'espace disponible dans le four, ainsi que la récupération de la chaleur, en plaçant dans les tubes vides eu dans les intervalles tubulaires formes par plusieurs tubes des tubes de section plus petite, garnis de catalyseur, disposés de préférence coaxialement et de façon qu'il ne reste que peu de place pour le passage du gaz frais entre le tube extérieur et intérieur.
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Method and apparatus for carrying out catalytic reactions
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exç> t,!,. erl ,, iique "3 in a gaseous medium.
It is known that it is advantageous and often even essential in exothermic gas reactions either to carry out the reaction in several stages with the use of refrigerant.
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intermediate manager, here to evacuate in any way the heat produced by the reaction at the very moment of its formation and thus to regulate the temperature and to maintain it to a degree such as can be achieved at a rate of reaction. - determined tion and to. the corresponding gas equilibrium, a reaction as complete as possible. This requires that the temperature be as constant as possible in the contact chamber or that it slowly decreases in the contact chamber.
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catalyst layer in the direction of the gas stream.
Furnaces have already been constructed in which the contact chamber is divided for this purpose into a series of parallel tubes filled with catalyst, which are fixed at their two ends in a bottom plate and which are surrounded during their operation by the cold incoming gas, before it enters the contact chamber. In this arrangement, the entire space of the furnace is very poorly utilized because of the distance between the tubes which is necessary to allow gas to enter the tube bundle. The transfer of heat from the catalyst to the fresh gas is for the same reason very imperfect.
It has also been proposed to place the catalyst around the tubes, the latter then having to have an even greater distance between them. The fresh gas first passes through the tubes from bottom to top, then the catalyst from top to bottom. The heat transmission is naturally also poor in this embodiment because of the small surface area of the tubes.
However, it has been found according to the present invention that it is possible to achieve, while making good use of the available space, a particularly effective temperature control and, consequently, a significant industrial progress, in diri - guiding the gases through contact tubes, which may optionally be fixed only at one end in a splitting plate and which are united in a tight tube bundle, so that the fresh gas which runs along these tubes on their outer face has a linear speed greater than the gas passing inside the tubes.
The fresh gas is directed, to ensure the heat exchange with the catalyst, first through the gaps which remain between the tubes, then preferably in the reverse direction, through the tubes lined with
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catalyst. The tubes advantageously have, at the end which is fixed to a bottom plate, a narrower diameter. This narrowing of the tubes makes it possible to distribute the fresh gas which arrives in the intervals between the tubes uniformly.
The effect of this arrangement can still be considerably increased in certain circumstances by * Using, to take better advantage of the surface, instead of tubes of circular or cval section, tubes of polygonal section, for example square cu hexagonal.
The heating of the furnace to the reaction temperature when it is started is advantageously carried out by electric heating devices.
One embodiment of such a furnace will be explained in more detail with the aid of the accompanying drawing.
Figure 1 shows a vertical section through a contact furnace. The fresh gas, which arrives cold, enters the furnace by si) it first passes along the casing of the furnace and penetrates at the end of the tube in the tube bundle, first in the gaps between the tubes. ; it rises in these intervals, possibly passes along the electric heating device ae c, then enters the tubes at their other end and arrives in the catalyst layer. As it passes through it, the heat produced by the reaction is given up to the fresh gas which passes in the opposite direction outside the tube. The gas mixture leaves the oven through d. The tubes do not need to be completely filled with catalyst.
They can also be filled, for example, only at their upper part, as required by the reaction with which it unites. The rest of these tubes then only serve as heat recovery.
The relatively large intervals between the tubes, which cannot be avoided in certain cases, for example when
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round tubes are used, and which are prejudicial to the regeneration of heat, can be considerably reduced by indifferent filling bodies, for example by iron bars placed in these intervals.
The large gaps can be avoided in a very simple manner from a technical point of view by giving the tubes, as has already been said, a polygonal section, for example square or hexagonal, instead of a round section (see figure 2). The tubes then form an even more compact bundle, the space occupied by the catalyst increases with respect to the tented space, and the gas to be heated passes with great rapidity between parallel surfaces not far apart from one of the tubes. other, so that the heat transmission does not perform under the most favorable conditions possible.
The space used for heat regeneration which surrounds the tubes represents, for example, for round tubes 22% of the total volume of the tube bundle, for hexagonal tubes, per center only 3 to 5%. The tube bundle can of course be assembled into any section system. It is also sometimes advantageous to insert intermediate parts between the parallel walls.
We can also join the tubes, for example those whose section is a regular hexagon, by their longitudinal faces, without leaving any gap between them, so that the whole represents a space subdivided by a large number of partitions, then use a part tubes such as contact tubes and the like, which may remain empty or be lined with filling ccrps, as spaces for the regeneration of heat.
It is advantageous in this mode of execution to give the tubes intended for the regeneration of the heat of the common walls with the neighboring contact tubes.
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The other adjoining tube walls or separating partitions
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are then responsible only for conducting the heat to the spaces intended for recovery, where the heat produced is absorbed by the fresh gas.
In this embodiment, it is still possible to significantly improve the use of the space available in the furnace, as well as the recovery of the heat, by placing in the empty tubes had in the tubular spaces formed by several tubes tubes of section smaller, packed with catalyst, preferably arranged coaxially and so that only little room remains for the passage of fresh gas between the outer and inner tube.