AT525654A4 - Verfahren zur Gewinnung von Methan aus heißem Prozessgas unter Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Altstoffen - Google Patents

Verfahren zur Gewinnung von Methan aus heißem Prozessgas unter Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Altstoffen Download PDF

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Abstract

Ein Verfahren zur Gewinnung von Methan aus heißem Prozessgas unter Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Altstoffen, insbesondere Holzschnitzel, Biomasse, Müllfraktionen, Altkunststoffe, Altlösungsmittel, Shredder-Leichtfraktion, Altholz und dergleichen, umfasst zumindest die folgenden Schritte: Pyrolyse und gegebenenfalls Teilvergasung der kohlenstoffhaltigen Altstoffe mit heißem Prozessgas zur Bildung von Synthesegas enthaltend CO und H2, wobei die kohlenstoffhaltigen Altstoffe in einer Menge zugegeben werden, die zur Bildung von Ruß führt, katalytische Methanisierung des Synthesegases zur Bildung von Methan.

Description

Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens,
Mithilfe erneuerbarer Energieträger lassen sich bedeutende Mengen Wasserstoff durch Elektrolyse von Wasser als klimaneutraler Brennstoff gewinnen, wobei sich jedoch die Verwertung des Wasserstoffs und dessen Speicherung problematisch darstellen. Insbesondere kann Wasserstoff aufgrund seiner auf metallische Gasleitungen versprödenden Wirkung nicht in bestehende Gasleitungsnetze eingespeist werden, was jedoch die günstigste Verwertung des Wasserstoffs und einen wesentlichen Beitrag zur Überwindung von Abhängigkeiten von diversen Rohstofflieferanten darstellen würde, Die Methanisierung von Wasserstoff gerät im Zusammenhang mit der Nutzung erneuerbarer Energieträger wie insbesondere Windkraft und der insbesondere der Windkraft inhärenten Problematik der Speicherung der durch Windkraft gewonnen Energie daher zunehmend in den Fokus privater und
kommunaler Energieversorger.
Gleichzeitig stelien chemisch belastete Feststoffe wie Stäube, TProckenschläumme und Schlämme aus der chemischen Industrie, der Metallurgie, der Landwirtschaft, der kommunalen und industriellen Entsorgungswirtschaft etc. und insbesondere Verbrennungsstäube, Schleifstäube, Stahlwerksstäube, Klärschlamm, Tiermehl, Shredder-Leichtfraktion, Altholz,
Batterieschrott, Altplastik, Altlösungsmittel und dergleichen,
Technologien. Die Anmelderin der vorliegenden Er£findung hat hierzu kürzlich in der österreichischen Patentanmeldung A 0010/2021 eine Vorrichtung sowie ein Verfahren vorgeschlagen, um derartige Altstoffe zu Synthesegas umzusetzen. Synthesegas besteht aus CO und Hz; und würde sich daher grundsätzlich für
eine Umsetzung zu Methan eignen.
Die katalytische Methanisierung von Wasserstoff nach Sabatier ist. im Stand der Technik schon seit geraumer Zeit bekannt. Die
Methanisierung erfolgt hierbei nach den Reaktionsgleichungen
CO + 3H2 —> CHa + H2O
beziehungsweise
CO2 + AH; —> CHa + 2 Hz2O. Es ist aus diesen Reaktionsgleichungen ersichtlich, dass die Methanisierung neben Kohlenmonoxid oder Kohlendioxid einen hohen Anteil an Wasserstoff erfordert. Gleichzeitig erfordern diese zwar exothermen Reaktionen dennoch Temperaturen von 300°C bis 700°C, um die notwendige Aktivierungsenergie bereitzustellen. Die Umsetzung von Synthesegas zu Methan und Wasser im Sinne der oben beschriebenen und im Stand der Technik bekannten Methanisierung nach Sabatier scheitert nun daran, dass das
Verhältnis von Kohlenstoff zu Wasserstoff im Synthesegas zu
zwar Abhilfe schaffen, erscheint aber aufgrund des hohen
Wasserstoffeinsatzes nicht sinnvoll.
Es ist daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren anzugeben, mit dem die Methanisierung von Synthesegas aus der Pyrolyse der genannten Altstoffe durch heißes Prozessgas ohne die Zugabe prozessfremden Wasserstoffs gelingt und bei dem insgesamt ein optimaler Einsatz der Ausgangsstoffe erreicht
wird.
Zur Lösung dieser Aufgabe umfasst ein Verfahren der eingangs genannten Art erfindungsgemäß zumindest die folgenden Schritte:
Pyrolyse und gegebenenfalls Teilvergasung der kohlenstoffhaltigen Altstoffe mit heißem Prozessgas zur Bildung von Synthesegas enthaltend CO und Hz, wobei die kohlenstoffhaltigen Altstoffe in einer Menge zugegeben werden, die zur Bildung von Ruß führt,
katalytische Methanisierung des Synthesegases zur Bildung
von Methan,
Die Zugabe der Altstoffe in einer Menge, die zur Bildung von Ruß Führt bedeutet im Zusammenhang mit. der voriiegenden Erfindung, dass das Prozessgas im Vergleich zu den Aitstoffen nur in einer Menge zugegeben wird, bei der bei der Pyrolyse
und Teilvergasung der Altstoffe kein freier Sauerstoff und
kein CO2 mehr im entstehenden Synthesegas vorhanden ist. Mit
anfällt,
Die im Rahmen der vorliegenden Erfindung anzustrebende Rußbildung wird aufgrund der nicht immer genau bekannten Zusammensetzung der beim erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzten kohlenstoffhaltigen Altstoffe und aufgrund der ebenso wechselnden Zusammensetzung des eingesetLzten Prozessgases regelungstechnisch eingestellt. Die Zielgröße ist hierbei das gewünschte Verhältnis von CO zu Ho, um in der Folge
die Methanisierung nach der Formel
CO + 3H2 —> CHa + H20
urchzuführen.
Dadurch, dass die Zugabe der kohlenstoffhaltigen Altstoffe im Übermaß erfolgt, woraus eine unsaubere Pyrolyse der kohlenstoffhaltigen Altstoffe resultiert, wird Ruß gebildet, Hierdurch fällt Kohlenstoff als Feststoff aus der Gasphase,
wird dadurch verhältnismäßig abgereichert, sodass der
Wasserstoffanteil im Synthesegas gegenüber dem gasförmigen Kohlenstoffanteil ansteigt. Die Rußbildung kann auf diese
Weise das Verhältnis von Kohlenstoff zu Wasserstoff in der Gasphase auf bis zu 1:4 (C:H =1:4) und sogar darunter verringern, sodass die stöchiometrischen Voraussetzungen Lür die Sabatier-Reaktion ohne die Zugabe von prozessfremdem
Wasserstoff gegeben sind. Gleichzeitig kann die Exergie von © G 3
Prozessgasen verschiedenster Herkunft zur Verwertung und Entsorgung problematischer Altstoffe genutzt werden, Es ergibt sich insgesamt ein Verfahren, bei dem wertvolle Wärme aus Abgasen genutzt, Altstoffe entsorgt und wertvolles Brenngas in Form von für die Verwendung in Gasleitungsnetzen geeignetem Methan gebildet werden. Dadurch, dass Synthesegas Zur Methanisierung herangezogen werden kann, kann auf die zusätzliche elektrolytische Herstellung von Wasserstoff verzichtet werden, was gegenüber der herkömmlichen Synthese von Methan eine enorme Einsparung an elektrischer Energie mit sich bringt. Selbstverständlich kann dem Synthesegas dennoch Wasserstoff aus der Hydrolyse von Wasser unter Aufwendung erneuerbarer Energieträger zugesetzt werden. Darüber hinaus geht die herkömmliche Methanisierung ausgehend von Synthesegas von Ho» und CO2 und/oder CO aus, wobei CO2 und/oder CO im Überschuss vorliegt. Folglich muss im Stand der Technik das entstehende Gasgemisch aus CHa4, CO2 und H2O0 aufwendig getrennt werden, um CHa in reiner Form zu erhalten. Das erfindungsgemäße Verfahren arbeitet ohne überschüssige gasförmige Kohlenstoffspezies, da der überschüssige Kohlenstoffanteil als
Ruß aus der Gasphase ausfällt und abgeschieden wird.
Durch geeignete Einstellung der Prozessparameter hinsichtlich des C/H-Verhältnisses kann das erfindungsgemäße Verfahren auch zur Herstellung eines Gasgemisches aus CH4 und Hz eingesetzt werden. Weiters sind auch Homologe von CHs wie beispielsweise Ethan oder Propan sowie Ethylen und Acetylen darstellbar. Für die Darstellung von Ethan oder Propan sowie Ethylen und Acetylen sowie anderen höherkettigen Kohlenwasserstoffen ist as auch denkbar, O2 zur Einstellung der Prozessparameter einzusetzen. Dies führt zur Bildung von CO auf Kosten des Rußanteils, sodass auch höherkettige Kohlenwasserstoffe wie
beispielsweise Ethan, Ethin, Ethan beziehungsweise Vorprodukte
bevorzugt 2 bar bis 5 bar erfolgen.
Die Parameter der Pyrolyse sind erfindungsgemäß so gewählt, dass das heiße Prozessgas bei Temperaturen von 1800°C bis 2400°C, bevorzugt 1900°C bis 2300°C, weiter bevorzugt 2000°C bis 2200°C und insbesondere bevorzugt 2100°C zur Pyrolyse der kohlenstoffhaltigen Altstoffe herangezogen wird und die überstöchiometrische Zugabe der kohlenstoffhaltigen Altstoffe in einem Ausmaß erfolgt, dass das Synthesegas bei der Pyrolyse auf Temperaturen von 450°C bis 800°C anfällt. Auf diese Weise werden bei Temperaturen des heißen Prozessgases von 1800°C bis 2400°C die Altstoffe zuverlässig pyrolysiert und teilvergast scwie umweltschädliche (organische) Kontaminanten eliminiert und bei Zugabe einer Menge an kohlenstoffhaltigen Altstoffen, die zu einer Senkung der Temperatur bei der Bildung des Synthesegases bei der Pyrolyse au£ Temperaturen von 450°C bis 800°C Führt, der Kohlenstoffanteil der kohlenstoffhaltigen Altstoffe zu einem bedeutenden Teil zu Ruß umgesetzt, sodass ein Synthesegas mit einem Verhältnis von C:H von mindestens 1:4 erhalten wird. Der Fachmann versteht, dass der Kohlenstoff im Synthesegas als CO vorliegt. Für die katalytische Methanisierung wird das durch die Rußbildung mit Wasserstoff angereicherte Synthesegas gegebenenfalls gekühlt.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Zrfindung erfolgt die katalytische Methanisierung des Synthesegases in einer Wirbelschicht aus nickelhaltigem Stahlwerksstaub, bevorzugt bei Temperaturen von 300°C bis 500°C, weiter bevorzugt bei einer Temperatur von 400°C,. Die
Katalyse der Sabatier-Reaktion zur Bildung von Methan aus CO
Der gebildete Ruß muss zur Erfüllung diverser gesetzlicher Vorgaben aufgefangen werden, Hierbei wird im Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung bevorzugt so vorgegangen, dass der bei der Pyrolyse gebildete Ruß in einem Filter, z.B. Tiefbettfilter, mit einer Filtersäule aus Graphit-, Koks-,
und/oder Stahlkörpern, insbesondere -kugelin abgetrennt wird.
Der Filter wird im Verlauf des erfindungsgemäßen Verfahrens zunehmend mit Ruß beladen, sodass zu gegebener Zeit eine Regeneration des Filters erfolgen muss, Hierbei wird gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung der Ruß im Filter durch bevorzugt induktives Erhitzen der Filtersäule unter Zugabe von Wasserdampf zu WassergaSs enthaltend CO2 und H2 umgesetzt. Hierdurch wir der Filter von dem feststofflichen Ruß befreit und somit für die weitere
Abtrennung von Ruß (carbon black) bereit gemacht.
Bine besonders vorteilhafte Verfahrensführung ergibt sich bei einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung dann, wenn nach einer Wassergas-Shift-Reaktion CO2 durch alkalische Wäsche von Hz getrennt und abgetrenntes Ha dem Synthesegas zur Methanisierung hinzugefügt wird. Auf diese Weise wird durch die einfache Zugabe von Wasserdampf zu der erhitzten Filtersäule wertvoller Wasserstoff gebildet, der wiederum zur Erhöhung des relativen Wasserstoffgehalts des Synthesegases für die katalytische Methanisierung herangezogen
werden kann.
Für die Eliminierung feststofflicher Anteile aus dem Strom des bel der Pyrolyse und gegebenenfalls der Teilvergasung gebildeten Synthesegases beziehungsweise aus dem gebildeten Methan ist das erfindungsgemäße Verfahren bevorzugt dahingehend weitergebildet, dass feststoffliche Anteile mittels eines an die Wirbelschicht anschließenden Gaszyklons und/oder Schlauchfilters abgetrennt und bevorzugt der
Wirbelschicht rückgeführt werden,
Beim Einsatz halogenierter Edukte, wie beispielsweise PVC (Polyvinylchlorid), entstehen im Synthesegas die entsprechenden Säureanhydride, die ein umwelttechnisches Problem darstellen. Aus diesem Grund werden gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung den kohlenstoffhaltigen Altstoffen zur Abtrennung von Halogenen Alkalien und/oder Erdalkalien zugegeben. Halogene, wie beispielsweise Bromide, finden sich in den kohlenstoffhaltigen Altstoffen häufig als flammhemmende Zusätze in Kunststoffen und dergleichen und werden durch die Zugabe von Alkalien und/oder Erdalkalien neutralisiert und könne als Feststoffe abgeschieden werden. Schwefelverbindungen wie H;3 oder COS werden durch den Zink-Gehalt der für die Katalyse bevorzugt
eingesetzten Stahlwerksstäube restlos gebunden.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung zum Verwerten von Prozessgas unter Umsetzung von Altstoffen und Bildung von Synthesegas und zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst zumindest:
ein entlang einer axialen Richtung ausgebildetes und vertikal angeordnetes Steigrohr, eine in das Steigrohr mündende Zuleitung für das Prozessgas und ein an das Steigrohr
anschließendes Abgasaufbereitungssystem für das Synthesegas
sowie eine Aufgabevorrichtung für die Altstoffe mit zumindest einem über eine definierte Länge in das Steigrohr ragenden Förderrohr, wobei das zumindest eine Förderrohr ein sich in das Steigrohr eröffnendes offenes Ende aufweist und die Zuleitung in axialer Richtung unterhalb des offenen Endes in as Steigrohr mündet, sodass das zumindest eine Förderrohr von von der Zuleitung in das Steigrohr eintretendem Prozessgas umströmbar ist, und ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, dass das’ Abgasaufbereitungssystem zumindest einen Filter zum Abscheiden von Ruß aus dem Synthesegas aufweist, wobei der zumindest eine Filter mit einer Zuleitung
für Wasserdampf in Verbindung steht und beheizbar ist.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung gestattet es auf diese Weise, umzusetzende, beziehungsweise zu verwertende Altstoffe, insbesondere Holzschnitzel, Biomasse, Müll£fraktionen, Altreifen, Alt-Lösungsmittel, Speisereste, Alitöle, Altkunststoffe, Shredder-Leichtfraktion, Altholz und dergleichen, mit heißem Prozessgas durch Umströmen Zu erhitzen, wodurch eine Pyrolyse und je nach Intensität der Erhitzung bereits eine teilweise Zersetzung der Altstoffe zu Synthesegas in dem zumindest einen Färderrohr stattfindet, Die definierte Länge des zumindest einen Förderrohrs beträgt je nach der weiter unten beschriebenen, spezifischen Ausgestaltung zwischen 40 cm und 200 cm, Durch die Pyrolyse bilden sich im Förderrohr aus den Altstoffen Gase, die dazu führen, dass die durch die Aufgabevorrichtung eingebrachten Altstoffe aufgelockert und explosionsartig aus dem Förderrohr hinaus und in das Steigrohr geschleudert werden, Die derart zerkleinerten Altstoffe geraten dadurch feinteilig mit einer Stückgröße von unter 1,5 mm Effektivdurchmesser und mit relativ großer Oberfläche in den Gasstrom des Prozessgases im
Steigrohr, der das zumindest eine Förderrohr von unten mit
hoher Geschwindigkeit umströmt und im Steigrohr weiter nach oben strömt und die zerkleinerten Altstoffe mitreißt. Hierdurch und durch die großen Wärmemengen, die vom Pro2zessgas zur Verfügung gestellt werden, werden die AltsLoffe oyrolysiert und gegebenenfalls teilvergast. Auf diese Weise werden aus Abgas (Prozesagas) und Altstoffen Wasserstoff und Kohlenmonoxid (Wassergas, auch bekannt als Synthesegas) gebildet, wodurch Altstoffe gewinnbringend entsorgt werden können und gleichzeitig die Abwärme verschiedenster Verbrennungsprozesse genutzt werden kann, Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die Zugabe der Altstoffe in einer Menge, die zur Bildung von Ruß führt, sodass es nicht zu einer vollständigen Umsetzung zu Synthesegas kommt, Das Prozessgas wird somit in Bezug auf die Umsetzung zu Synthesegas unterstöchiometrisch zugegeben. Hierdurch bildet sich aus dem im Übermaß zugegebenen Kohlenstoff der Altstoffe Ruß, wodurch es zu einer relativen Anreicherung von Wasserstoff gegenüber Kohlenstoff im Synthesegas kommt. Dies wiederum ermöglicht in einem späteren Schritt die Sabatier2eaktion zur Bildung von Methan aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff, Wesentlich ist bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung, dass das Abgasaufbereitungssystem zumindest einen Filter zum Abscheiden von Ruß aus dem Synthesegas aufweist, wobei der zumindest eine Filter mit einer Zuleitung für Wasserdampf in Verbindung steht und beheizbar ist. Hierdurch gelingt die Abscheidung von Ruß aus dem Synthesegasstrom, Durch die Möglichkeit der Zugabe von Wasserdampf und durch die Beheizbarkeit des Filters kann der Filter regeneriert werden, indem der Ruß durch eine Wassergas-Shift-Reaktion zu Wassergas enthaltend CO: und H2 umgesetzt wird. Der dabei in einfacher Weise gewonnene Wasserstoff kann, wie bereits im Zusammenhang
mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erwähnt, wiederum zur
positiven Beein£lussung des C:H-Verhältnisses im Synthesegas
zur Methanisierung von Wasserstoff zum Einsatz gelangen,
Eine geeignete und vorteilhafte Konfiguration des Filters hinsichtlich der Regeneration des Filters ergibt sich dann, wenn der zumindest eine Filter von einer Filtersäule aus Graphit-, Koks-, Stahlkörpern, insbesondere -kugeln, und/oder Stahlviies gebildet ist und eine Induktionsvorrichtung die Filtersäule umgebend angeordnet ist, wie dies einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung entspricht. Die genannten Komponenten der Filtersäule können
in bekannt effektiver Weise an ein Induktionsfeld ankoppelin
und die Filtersäule dadurch relativ gleichmäßig bis in ihr Inneres erhitzt werden, um den Ruß, zusammen mit dem zugegebenen Wasserdampf zu CO und Hz, umzusetzen. In der anschließenden Wassergas-Shift-Reaktion bildet sich CO2 und Hz mit einem wiederum erhöhten Wasserstoffgehalt, da hierbei aus
CO und H2zO durch Umlagerung CO2 und Ha gebildet werden.
Um den Betrieb der erfindungsgemäßen Vorrichtung beziehungsweise des erfindungsgemäßen Verfahrens trotz der Notwendigkeit der Regeneration des Filters unterbrechungsfrei aufrecht erhalten zu können, ist die Erfindung gemäß einer bevorzugten Ausführungsform dahingehend weitergebildet, dass Aalternierend mit Synthesegas durchströmbar sind. Dies gestattet es, immer einen Filter im Filterbetrieb zu belassen und den jeweils anderen Filter durch bevorzugt induktives Erhitzen der Filtersäule und unter Zugabe von Wasserdampf von Ruß zu befreien und dabei CO2 und H2 freizusetzen. Wie bereits im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren beschrieben, kann das CO2 mittels einer alkalischen Wäsche aus
dem Strom aus CO, und H2 ausgewaschen werden, um möglichst
reinen Wasserstoff zu erhalten, mit dem das C/H-Verhältnis des Synthesegases weiter in Richtung des Wasserstoffs verschoben werden kann, um die Sabatier-Reaktion zur Bildung von Methan
zu Fördern.
Während es grundsätzlich möglich erscheint, das Synthesegas und den darin suspendierten Ruß mit einer einzelnen Abgasleitung aus dem Steigrohr abzuleiten und durch beispielsweise ein Dreiwege-Ventil alternierend auf die zumindest zwei Filter aufzugeben, ist es gemäß einer
Eindung
bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Er vorgesehen, dass am axial oberen Ende des Steigrohrs zumindest zwei Abgasleitungen ausmünden, die jeweils mit einem Fiiter verbunden sind und die durch zumindest ein ÄAbsperrorgan einzeln absperrbar sind, wobei bevorzugt zwei Abgasleitungen ausmünden, die durch ein gemeinsames Absperrorgan alternierend
O4
absperrbar sind. Dies bedeutet, dass aus dem Steigrohr für jeweils einen Filter jeweils eine eigene Abgasleitung vorgesehen ist. Eine solche Abgasleitung ist mit einem dem Durchmesser einer solchen Abgasleitung entsprechenden Absperrorgan absperrbar, wodurch kleinbauende Ventile und damit Verstopfungen der Ventile mit Ruß vermieden werden. Wenn, wie es bevorzugt vorgesehen ist, zwei Abgasleitungen
ausmünden, die durch ein gemeinsames Absperrorgan alternierend
absperrbar sind, kann das Absperrorgan als Klappe ausgebildet
sein, die lediglich zwischen den Ausleitungen der
Abgasleitungen hin und her bewegt werden muss, um jeweils eine
Abgasleitung abzusperren und den Strom des Synthesegases Zur
jeweils anderen Abgasleitung umzuleiten. Zur weiteren Förderung der Sabatier-Reaktion aus dem mit
Wasserstoff angereicherten Synthesegas ist die vorliegende
Erfindung bevorzugt dahingehend weitergebildet, dass an den
zumindest einen Filter ein Reaktor gasdicht anschließt, in dem das Synthesegas mit nickelhaltigem Stahlwerksstaub eine Wirbelschicht ausbildet, bevorzugt bei Temperaturen von 300°C bis 500°C, weiter bevorzugt bei einer Temperatur von 400°C, Die Katalyse der Sabatier-Reaktion zur Bildung von Methan aus CO und H2 erfolgt standardmäßig mit Nickelkatalysatoren, die Verwendung von nickelhaltigen Stahlwerksstäuben, insbesondere aus der Edelstahlproduktion, ist hierbei als besonders vorteilhaft anzusehen, da diese Stäube eine enorme Oberfläche
aufweisen, wodurch eine optimale Katalyse erzielt wird,
Um die Wirbelschicht zu vereinheitiichen und um die Reaktanden in möglichst engen räumlichen Kontakt miteinander zu bringen, ist die vorliegende Erfindung gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung dahingehend weitergebildet, dass der Reaktor axial zumindest teilweise von einem Rotor mit mehreren radial gerichteten Stangen durchsetzt
Q
ist und das Synthesegas durch die Stangen einbringbar ist.
Bevorzugt weist der Reaktor zwischen den Stangen des Rotors radial nach innen durch eine Wand des Reaktors ragende Kühlrippen auf, die von einem Kühlmedium durchströmbar sind,
bevorzugt Wasser, Thermalöl, ionische Flüssigkeiten und/oder
Zinnschmelze, um überschüssige Wärme der exothermen Sabatier-
Reaktion aus dem Reaktor ableiten zu können.
Cemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden
Erfindung weist der Reaktor einen Abzug für in der
Wirbelschicht gebildetes Methan auf, wobei bevorzugt der Abzug
‘
zum Abtrennen von Staub in einen Zyklonabscheider mündet.
In vorteilhafter Weise kann die Erfindung auch dahingehend
weitergdebildet sein, dass die Vorrichtung eine Mehrzahl von f we
Reaktoren in Serie aufweist, um das Reaktionsgleichgewicht in Richtung der Methan-Ausbeute zu verschieben und die
unerwünschte Rückreaktien
CHa + H2O —> CO + 3 Hz
hintanzuhalten. Hierbei erfolgt bevorzugt zwischen den in Serie angeordneten Reaktoren eine Kondensation überschüssigen
Wasserdampfes.
Um für eine besonders effiziente Wärmeübertragung in der Aufgabevorrichtung zu sorgen, ist die Aufgabevorrichtung bevorzugt von einer Mehrzahl von radial oder tangential in das Steigrohr ragenden Förderrohren gebildet, wobei die Förderrohre bevorzugt in Bezug auf die axiale Richtung schräg nach oben gerichtet sind. Gemäß dieser bevorzugten Ausführungsform ist somit als Aufgabevorrichtung eine Mehrzahl. von Föärderrohren vorgesehen, sodass sich bei einem bestimmten Durchsatz an Altstoffen geringere Mengen der Altstoffe in jedem einzelnen Förderrohr der Au£fgabevorrichtung befinden. Dies Führt zu einer schnelleren und intensiveren Erhitzung und damit zu einer sehr effizienten Pyrolyse und Teilvergasung der Altstoffe und gleichzeitig zu einer effizienteren Kühlung des Gasstroms., Durch die bevorzugte Ausrichtung der Förderrohre schräg nach oben wird eine in Bezug auf£ die Strömungsrichtunc des Prozessgases im Steigrohr vorteilhafte Einbringung der pyrolysierten und teilweise vergasen Altstoffe in das Steigrohr bewirkt, indem das Auftreten von Turbulenzen im Steigrohr gefördert wird, wodurch es zu einem intensiven Wärme- und Stoffaustausch im Steigrohr kommt. Die definierte Länge der Förderrohre beträgt bei dieser bevorzugten
Ausführungsform zwischen 40 cm und 120 cm.
Gemäß einer bevorzugten, alternativen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die Aufgabevorrichtung von einem an ainem unteren Ende des Steigrohrs in axialer Richtung, insbesondere konzentrisch, in das Steigrehr ragenden Förderrohr gebildet. Diese Ausführungsform ist hinsichtlich der platzsparenden Bauform ohne von der Seite in das Steigrohr mündende Förderrohre und hinsichtlich der strömungsgünstigen Binbringung der pyrolysierten Altstoffe in das Steigrohr als vorteilhaft anzusehen. Darüber hinaus kann bei einem gewissen Durchmesser des Steigrohrs die definierte Länge, über die das Förderrohr in das Steigrohr ragt, länger als bei der vorbeschriebenen radialen oder tangentialen Konfiguration der Förderrohre sein, sodass wiederum eine sehr wirksame Wärmeübertragung auf die Altstoffe im Förderrohr erfolgt. Die definierte Länge der Förderrohre beträgt bei dieser bevorzugten Ausführungsform zwischen 40 cm und 200 cm, Das Färderrohr weist mit seinem offenen Ende bei dieser Ausführungsform direkt in die Richtung der Achse des Steigrohrs, sodass die aus dem Förderrohr ausgeworfenen, pyrolysierten Altstoffe zur teilweisen Vergasung irn die Strömungsrichtung des Gasstroms des Prozessgases geworfen werden.
Die Förderung der Altstoffe durch das zumindest eine Förderrcohr wird gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung in apparativer Hinsicht dadurch bewerkstelligt, dass das zumindest eine Förderrohr an einem dem offenen Ende abgewandten Ende eine Fördervorrichtung aufweist, bevorzugt in Form einer in dem Förderrohr angeordneten Förderschnecke, eines Kolbenschiebers und/oder einer Dickstrompumpe. Die Art der Fördervorrichtung kann je nach der Art der Ausgangsstoffe gewählt werden, wobel es
bevorzugt auch vorgesehen sein kann, dass die
Fördervorrichtung an dem dem offenen Ende abgewandten Ende abnehmbar festgelegt ist, wodurch die Fördervorrichtung bei einer Änderung der zu verwertenden Altstoffe abgenommen und
ausgetauscht werden kann,
Bevorzugt ist es jedoch, dass das zumindest eine Förderrohr an einem dem offenen Ende abgewandten Ende eine Fördervorrichtung in Form einer in dem Förderrohr angeordneten Förderschnecke aufweist, wobei die Förderschnecke eine zentrale Welle aufweist, die zur Einleitung von Inertgas in die Förderschnecke hohl ausgebildet und von Prozessgas, Wasserstoff und/oder Methan durchströmbar ist. Methan, welches sich in dem im Steigrohr vorherrschenden Milieu inert verhält, sowie andere in diesem Milieu sowie in Bezug auf die zu fördernde Sabatier-RBeaktion zuträgliche und/oder inerte Gase wie Hz, CO und N2 sind zur Förderung der Altstoffe qut geeignet, Das Einbringen von Wasserstoff erhöht wiederum dern Anteil von Wasserstoff im gebildeten Synthesegas, wie dies Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist. Andererseits können die Altstoffe durch Einleitung von heißem Prozessgas bereits in der Förderschnecke pyrolysiert werden, was die Färderarbeit zum Betrieb der Schnecke wesentlich reduziert. Weiters ermöglicht es diese bevorzugte Ausführungsform, die Förderschnecke in gewissen Zeitabständen durch Einblasen von heißem Prozessgas und ohne die Förderung von Altstoffen gleichsam auszubrennen, wodurch über die Zeit entstandene Anbackungen entfernt werden können.
Im Folgenden wird das erfindungsgemäße Verfahren anhand der
Modellsubstanz Polyethylen als Altstoff bilanziert.
Beispiel 1:
Als Prozessgas wird Bio-Erdgas gemäß folgender
Reaktionsgleichung verbrannt:
CHa + 2 O2 —> CO2 + 2 H2O (bei Lambda = 1) Bei Kinsatz von 1 kg Methan und 4 kg ©2 bilden sich auf diese Weise 2,75 ka bzw. 62,5 Mol CO2 + 2,25 kg bzw. 125 Mol H20 als Prozessgas mit einer Temperatur von ungefähr 20900°C. Mit diesem Prozessgas werden nun etwa 3,4 kg Polyethylen (Modelilsubstanz) pyrolvsiert und teilvergast, wobei ungefähr 2,92 kg Kohlenstoff als Ruß anfallen. Aus der verbleibenden Gasphase können im Reaktor ungefähr 1,92 kg Methan gebildet werden, Somit entstehen aus 1 kg Bio-Methan ungefähr 2 kg synthetisches Methan. Aus den 2,22 kg Ruß können durch
Regeneration unter Einsatz von 9,07 kg H:O wiederum 1,09 kg H2
gebildet werden:
C + H2O —> CO + Hp
CO + HC —> CO2> + H2
Die Erfindung wird nachfolgend anhand eines in der Zeichnung
5
dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert. In dieser
zeigen Figur 1 eine Schnittansicht eines axial unteren Bereichs einer erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens, Figur 2 eine Schnittdarstellung einer erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einem Absperrorgan, Figur 3 eine Filteranordnung im Sinne der vorliegenden Erfindung und Figur 4 einen Reaktor der
arfindungsgemäßen Vorrichtung, In Figur 1 ist die erfindungsgemäße Vorrichtung mit dem
Bezugszeichen 1 bezeichnet. Die Vorrichtung 1 umfasst ein
entlang einer axialen Richtung beziehungsweise
Strömungsrichtung 2 ausgebildetes und vertikal angeordnetes Steigrohr 3. Die axiale Erstreckung ist auch durch die mit dem Bezugszeichen 4 bezeichnete Längsachse versinnbildlicht. Das Steigrohr 3 ist an der Innenseite mit einem Feuerfestmaterial, bevorzugt aus Graphit, Magcarbon (beispielsweise Magcarbon R 94Al Horn & Co, Group) und/oder SiC ausgekleidet, Mit 5 ist eine in das Steigrohr 3 mündende Zuleitung für das Prozessgas bezeichnet. Die Altstoffe werden dem Förderrohr 2 über eine Aufgabevorrichtung 7 aufgegeben, Die Aufgabevorrichtung 7 ist in der in Figur 1 dargestellten Ausführungsform von einer im Förderrohr aufgenommenen Förderschnecke 6 gebildet, der die zur Produktion des Synthesegases vorgesehenen Altstoffe von der Aufgabevorrichtung 7 seitlich zugeführt werden. Die Förderschnecke 6 rotiert üm eine hohle Welle 8, über die Prozessgas, Wasserstoff, Wasserdampf und/oder Methan in die Förderschnecke 6 eingebracht werden kann. Das Färderrohr 9 ist entlang der Strecke L von dem Prozessgas, das über die Zuleitung 5 eingestoßen wird, umströmt. Die Länge L kann je nach den Anforderungen an die Pyrolyse der Altstoffe zwischen 40 cm und 200 om betragen. Die Bezeichnung „E/R“ in Figur 1 steht für die Zuführung von Edukt/Reaktant, Die Bezeichnung „M/H2/PG“ steht für die Zuführung von Methan, Wasserstoff und/oder Prozessgas. Die Bezeichnung „PS 1800/2400“ steht für die Zuführung von Prozessgas bei Temperaturen von 1800°C bis
2400°C,
In Figur 2 und den weiteren Figuren sind gleiche oder einander antsprechende Elemente mit gleichen Bezugszeichen versehen, In Figur 2 ist wiederum das Steigrohr 3 sowie das sich darin erstreckende Förderrohr 9 zu erkennen, Die Aufgabevorrichtung 7 ist in Figur 2 vereinfacht dargestellt. Am axial oberen Ende 3a des Förderrohrs 9 münden zwei Abgasleitungen 10 und 11 aus
dem Förderrohr 9 aus, wobei die beiden Abgasleitungen 10 und
4
11 jeweils mit einem in Figur 2 nicht dargestellten Filter zum Abscheiden von Ruß verbunden sind. Die Abgasleitungen 10 und 11 sind über eine Klappe 12, die ein Absperrorgan bildet, alternierend verschließbar beziehungsweise öffenbar, indem die Klappe 12 im Sinne des Doppelpfeiis 13 hin umd her geschwenkt werden. kann, Auf diese Weise können die Abgasleitungen 10 und 11 und somit die nachfolgenden Filter alternierend mit Synthesegas und darin suspendiertem Ruß beaufschlagt werden, um den Ruß aus dem Gas abzuscheiden. Bereits an den Positioner 14 kann dem aus dem Steigrohr 3 austretenden Synthesegas Wasserdampf zur Regeneration des nachfolgenden Filters zugegeben werden. Die Bezeichnung „E/R“ in Figur 2 steht
ebenfalls für die Zuführung von Edukt/Reaktant.
In Figur 3 sind nun zwei zueinander parallel angeordnete Filter 15a und 15b dargestellt, die über die Abyasieitung 16 und das Dreiwege-Ventil 17 oder aber auch über die Abgasleitungen 10 und 11 aus Figur 2 alternierend mit Ruß enthaltendem Synthesegas beaufschlagt werden können. Das Filtrieren und Regenerieren der Filter 15a und 155 erfolgt dergestalt, dass in einer ersten Phase der Filter 15b vom Ruß enthaltenden Synthesegas zur Abscheidung von Ruß durchströmt wird, wofür die Induktionsvorrichtung 18b ausgeschaltet ist. Auf diese Weise sammelt sich der Ruß im Filter 15b an, der bevorzugt im Wesentlichen aus einer Filtersäule 19b aus Graphit-, Koks-, Stahlkugeln und/oder Stahlvlies in einem Gehäuse 20b gebildet ist. Am Filterauslass 216 wird von Ruß gereinigtes Syuthesegas enthaltend Kohlenmonoxid und angereicherten Wasserstoff erhalten, das für die SabatierReaktion zur Bildung von Methan herangezogen wird. In dieser Phase ist das Wasserdampf-Ventil 22 geschlossen. Gleichzeitig ist der Filter 15a durch Schließen des Abgasventils 23 vom
Synthesegas-Strom abgetrennt. Die Induktionsvorrichtung 18a
ist aktiviert, um die Filtersäule 19a zu erhitzen, wodurch durch die gleichzeitige Zugabe von Wasserdampf durch das Wasserdampf-Ventil 24 Kohlenmonoxid und Wasserstoff erhalten wird. Wenn die Regeneration des Filter 15a abgeschlossen und der Filter 15b mit Ruß gesättigt ist, wird der Filter 15b in der gleichen Weise mit Wasserdampf durch das Wasserdampfventil 22 und die Wirkung der Induktionsverrichtung 18b regeneriert
und der Filter 15a zum Filtern herangezogen.
Der Reaktor zur Durchführung der Sabatier-Reaktion ist in Figur 4 mit dem Bezugszeichen 26 versehen, Der Reaktor 26 ist an die beiden Filter 15a und 15b gasdicht angeschlossen und enthält eine Wirbelschicht 27 aus Synthesegas mit nickelhaltigem Stahlwerksstaub bei Temperaturen von 300°C bis 500°C., Bei den durch die relative Anreicherung von Wasserstoff vorherrschenden stöchiometrischen Verhältnissen bildet sich in einer exothermen Reaktion Methan nach einer der weiter oben angeführten Reaktionsgleichungen. Das Synthesegas wird über die gelochten Stangen 28, gegebenenfalls mit verstelibaren Gasdüsen, des Rotors 33 eingebracht. Zur Kühlung des Reaktors 26 und zur Stabilisierung und Durchmischung der Wirbelschicht 27 weist der Reaktor 26 weiters Kühlrippen 29 auf, die die Wand 30 des Reaktors 26 durchsetzen und von einem Kühlmedium wie beispielsweise Wasser, Thermalöl ionische Flüssigkeiten und/oder Zinnschmelze durchströmt werden. An einem axial oberen Ende schlagen Paddel 31 Nickelstaub-Partikel nieder, Am Abzug 32 des Reaktors 26 werden Methan un Wasserdampf abgezogen. An einem axial unteren Ende 34 des Reaktors 26 sammelt sich nickelhältiger Katalysatorstaub und kann von dort in die Wirbelschicht 27 rückgeführt werden. Wenn der Katalysatorstaub beispielsweise durch Schwefeibeladung inaktiviert ist, wird dieser abgezogen und durch frischen
beziehungsweise regenerierten Staub ergänzt ersetzt oder
ergänzt. Die Bezeichnung „SG“ in Figur 4 steht für die
Zuführung von Synthesegas.

Claims (19)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Gewinnung von Methan aus heißem Prozessgas unter Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Altstoffen, insbesondere Holzschnitzel, Biomasse, Müllfraktionen, Altkunststoffe, Altlösungsmittel, Shredder-Leichtfraktion, Altholz und dergleichen, umfassend zumindest die folgenden Schritte:
Pyrolyse und gegebenenfalls Teilvergasung der kohlenstoffhaltigen Altstoffe mit heißem Prozessgas Zur Bildung von Synthesegas enthaltend CO und Hz, wobei die kohlenstoffhaltigen Altstoffe in einer Menge zugegeben werden, die zur Bildung von Ruß führt,
katalytische Methanisierung des Synthesegases zur Bildung von Methan, wobei das heiße Prozessgas bei Temperaturen von 1800°C bis 2400°C, bevorzugt 1900°C bis 2300°C, weiter bevorzugt 2000°C bis 2200°C und insbesondere bevorzugt 2100°C zur Pyrolyse und ggf. Teilvergasung der kohlenstoffhalitigen Altstoffe herangezogen wird und die Zugabe der kohlenstoffhaltigen Altstoffe in einem Ausmaß erfolgt, dass das Synthesegas bei der Pyrolyse und gg£. Teilvergasung auf
Temperaturen von 450°C bis 800°C anfällt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die katalytische Methanisierung des Synthesegases in einer Wirbelschicht aus nickelhaltigem Stahlwerksstaub erfolgt, bevorzugt bei Temperaturen von 300°C bis 500°C, weiter
bevorzugt bei einer Temperatur von 400°C,
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
dass der bei der Pyrolyse und ggf. Teilvergasung gebildete Ruß
in einem Filter, z.B. Tiefbettfilter, mit einer Filtersäule
aus Graphit-, Koks-, und/oder Stahlkörpern, insbesondere
kugeln abgetrennt wird. Dar A
4, Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Ruß im Filter durch bevorzugt induktives Erhitzen der Filtersäule unter Zugabe von Wasserdampf zu Wassergas enthaltend CO und Rz umgesetzt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass nach einer Wassergas-Shift-Reaktion CO2 durch alkalische Wäsche von Ha getrennt und abgetrenntes Hz; dem Synthesegas Zur Methanisierung hinzugefügt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass feststoffliche Anteile mittels egines an die Wirbelschicht anschließenden Gaszyklons und/oder Schlauchfilters abgetrennt und bevorzugt der Wirbeischicht
rückgeführt werden.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass den kohlenstoffhaltigen Ailtstoffen zur Abtrennung von Halogenen Alkalien und/oder Erdalkalien
zugegeben werden.
8. Vorrichtung {1) zum Verwerten von Prozessgas unter Umsetzung von Altstoffen und Bildung von Synthesegas und zur Gewinnung von Methan aus heißem Prozessgas unter Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Altstoffen, insbesondere Holzschnitzel, Shredder-Leichtfraktion, Altholz und dergleichen, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis
7, die Vorrichtung zumindest umfassend:
ein entlang einer axialen Richtung (4) ausgebildetes und vertikal angeordnetes Steigrohr (3), eine in das Steigrohr (3) mündernde Zuleitung (5) für das Prozessygas und ein an das Steigrohr (3} anschließendes Abgasaufbereitungssystem für das Synthesegas sowie eine Aufgabevorrichtung (7) für die Altstoffe mit zumindest einem über eine definierte Länge (L) in das Steigrohr (3) ragenden Förderrohr (9), wobei das zumindest eine Förderrocohr (9) ein sich in das Steigrohr (3) eröffnendes offenes Ende aufweist und die Zuleitung (5} in axialer Richtung unterhalb des offenen Endes in das Steigrohr {3} mündet, sodass das zumindest eine Förderrohr (9) von von der Zuleitung (5) in das Steigrohr (3) eintretendem Pro2ze5sgas umströmbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass das Abgasaufbereitungssystem zumindest einen Filter (15a, 156) zum Abscheiden von Ruß aus dem Synthesegas aufweist, wobei der zumindest eine Filter (15a, 15b) mit einer Zuleitung für
Wasserdampf in Verbindung steht und beheizbar ist.
9. Vorrichtung (1) nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der zumindest eine Filter (15a, 15b) von einer Filtersäule (19a, 19b) aus Graphit-, Koks-, Stahlkugeln und/oder Stahlvlies gebildet ist und eine
Induktionsvorrichtung (18a, 18b) die Filtersäule (19a, 19b)
umgebend angeordnet ist.
10. Vorrichtung (1) nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass zumindest zwei Filter (15a, 15b) parallel zueinander angeordnet und alternierend mit Synthesegas
durchströnmbar sind. 1l.
Vorrichtung (1} nach Anspruch 8, 9 oder 10, dadurch
gekennzeichnet, dass am axial oberen Ende (3a) des Steigrohrs
{3} zumindest zwei Abgasleitungen (10, 11} ausmünden, die
jeweils mit einem Filter (15a, 15b}) verbunden sind und die durch zumindest ein Absperrorgan (12) einzeln absperrbar sind, wobei bevorzugt zwei Abgasleitungen (10, 11} ausmünden, die durch ein gemeinsames Absperrorgan (12) alternierend
absperrbar sind,
17. Vorrichtung (1) nach einem der Ansprüche 8 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass an den zumindest einen Filter (15a, 15b} ein Reaktor (26) gasdicht anschließt, in dem das Synthesegas mit nickelhaltigem Stahlwerksstaub eine Wirbelschicht ausbildet, bevorzugt bei Temperaturen Von 300°C bis 500°C, weiter bevorzugt bei einer Temperatur von 400°0, 13. Vorrichtung {1} nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor (26) axial zumindest teilweise von einem Rotor (33) mit mehreren radial gerichteten Stangen (28) durchsetzt ist und das Synthesegas durch die Stangen (28)
einbringbar ist.
14. Vorrichtung {1} nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor (33) zwischen den Stangen (286) des Rotors (33) radial nach innen durch eine Wand (30) des Reaktors (26) ragende Kühlrippen (29) aufweist, die von einem Kühlmedium durchströmbar sind, bevorzugt Wasser, Thermalöl, ionische
Flüssigkeiten und/oder Zinnschmelze.
15. Vorrichtung (1} nach Anspruch 12, 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass der Reaktor (26) einen Abzug (32) für in der Wirbelschicht (27) gebildetes Methan aufweist, wobei bevorzugt der Abzug (32) zum Abtrennen von Staub in einen
Zyklonabscheider mündet.
16. Vorrichtung {1} nach einem der Ansprüche 8 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Aufgabevorrichtung von einer Mehrzahl von radial oder tangential in das Steigrohr (3) ragenden Förderrohren (9) gebildet isLl, wobei die Förderrohre (9} bevorzugt in Bezug auf die axlale Richtung schräg nactk
oben gerichtet sind.
17, Vorrichtung {1} nach einem der Ansprüche 8 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Aufgabevorrichtung von einem an einem unteren Ende des Steigrohrs (3) in axialer Richtung, insbesondere konzentrisch, in das Steigrohr {3} ragenden Förderrohr {9) gebildet ist,
7
18. Vorrichtung (1) nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass das zumindest eine Förderrohr (9 an einem dem offenen Ende abgewandten Ende eine Fördervorrichtung (6) aufweist, bevorzugt in Form einer in dem Förderrohr angeordneten Förderschnecke (6), eines Kolbenschiebers und/oder einer Dickstrompumpe.
19. Vorrichtung (1} nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass das zumindest eine Förderrohr (9) an einem dem offenen Ende abgewandten Ende eine Fördervorrichtung (9) in Form einer
in dem Förderrchr angeordneten Färderschnecke (6) aufweist,
wobei die Förderschnecke (6) eine zentrale Welle (8) aufweist, die zur Einleitung von Inertgas in die Förderschnecke (6) hohl
ausgebildet und von Prozessgas, Wasserstoff und/oder Methan
durchströmbar ist.
X $ Wien, am 17. November 2022 Anmelder } $
durch: & $
} & SON Sy
Haffner! und Keschmann
Patentahwälte GmbH $
ATA217/2022A 2022-07-26 2022-11-17 Verfahren zur Gewinnung von Methan aus heißem Prozessgas unter Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Altstoffen AT525654B1 (de)

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