AT502009A1 - Brennstoffzellensystem, sowie verfahren zum betrieb eines brennstoffzellensystems - Google Patents

Description

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Die Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem mit zumindest einer Niedertemperatur-Brennstoffzelle mit einer kathodenseitigen Zuführleitung für ein O2-hältiges Gas, vorzugsweise Luft, einer Abführleitung für das Kathodenabgas, einer anodenseitigen Zuführleitung für ein H2-hältiges Brennstoffgas, einer Abführleitung für das Anodenabgas, sowie einer kathodenseitigen Rezirkulationsleitung zur teilweisen Rückführung des Kathodenabgases in den Kathodenkreislauf der Brennstoffzelle und einer anodenseitigen Rezirkulationsleitung zur teilweisen Rückführung des Anodenabgases in den Anodenkreislauf der Brennstoffzelle.

   Weiters betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystems mit zumindest einer Niedertemperatur-Brennstoffzelle, welcher kathodenseitig ein O2-hältiges Gas und anodenseitig ein H2-hältiges Brennstoffgas zugeführt wird, wobei das Kathodenabgas und das Anodenabgas der Brennstoffzelle teilweise rezirkuliert werden.
Das Brennstoffzellensystem der eingangs beschriebenen Art weist bevorzugt mehrere zu einem sogenannten Brennstoffzellenstack zusammengefasste Brennstoffzellen, beispielsweise PEM-Brennstoffzellen, auf, welche beispielsweise die Antriebseinheit eines Fahrzeugs bilden. Im Folgenden werden mit dem Begriff Kathodenabgas die ausgangs der Kathode anfallenden Produkte, hauptsächlich N2, O2und H2O, zusammengefasst.

   Der Begriff Anodenabgas umfast ausgangs der Anode anfallende Produkte, welche bei reinem Wasserstoffbetrieb im Wesentlichen aus N2, H2und H2O bestehen, sowie bei Verwendung eines Reformats zusätzlich CO2enthalten.
Aus der EP 0 654 182 Bl ist eine Brennstoffzelle, insbesondere eine PEM-Brennstoffzelle, und ein Verfahren zur Befeuchtung des Elektrolyten der Brennstoffzelle bekannt geworden. Wie aus der schematischen Darstellung gemäss Fig. 1 der EP 0 654 182 Bl erkennbar, weist die Brennstoffzelle sowohl eine kathodenseitige als auch eine anodenseitige Rezirkulationsleitung auf, in welchen jeweils Gasverdichter angeordnet sind. Über die kathodenseitige Rezirkulationsleitung kann Teil des kathodenseitig anfallenden Abgases in die Kathode der PEM-Brennstoffzelle rückgeführt und so ein Teil der ausgetragenen Wassermenge und Wärme wieder der Kathode zugeführt werden.

   Mittels eines Einsteilgliedes ist der rezirkulierte Anteil des Abgases einstellbar. Die Einstellung wird abhängig von der Leistungsabgabe der Brennstoffzelle vorgenommen.
Weiters werden in der EP 1 356 533 Bl Brennstoffzellen mit integrierter Befeuchtung sowie ein Verfahren zum Befeuchten von Brennstoffzellen-Prozessgas beschrieben. In diesem Dokument wird im Zusammenhang mit einer PEMBrennstoffzelle eine erste Befeuchtungseinheit für die zugeführte Luft und eine .. ..- 2 - ,.' : .:.
zweite Befeuchtungseinheit für das Brennstoffgas beschrieben. Beide Befeuchtungseinheiten weisen einen Wärmetauscher sowie einen Kondensatabscheider auf. Das abgeschiedene Wasser kann dem Anoden- bzw. Kathodenkreis über jeweils in den Zufuhrleitungen für das Brennstoffgas sowie für die Luft angeordnete Venturidüsen zugeführt werden.

   Das Abgas der Brennstoffzelle wird hier nicht rezirkuliert, sondern nur dem jeweiligen Wärmetauschern zugeführt, um die Abwärme in das System rückzuführen.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Brennstoffzellensystem der eingangs beschriebenen Art, insbesondere ein System mit PEM-Brennstoffzellen, mit kathodenseitiger und anodenseitiger Abgasrückführung einfach und kostengünstig herzustellen, bzw.

   ein Verfahren zum Betrieb eines derartigen Brennstoffzellensystems vorzuschlagen, bei welchem korrosionsfördernde Betriebsbedingungen vermieden werden und Möglichkeiten zur Beseitigung des in den Brennstoffzellen anfallenden Kondensats (flüssiges Wasser) gegeben sind.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäss dadurch gelöst, dass in der kathodenseitigen und der anodenseitigen Rezirkulationsleitung jeweils ein deaktivierbarer Flüssigwasser-Abscheider angeordnet ist, sodass in der kathodenseitigen und der anodenseitigen Rezirkulationsleitung stromabwärts der aktivierten FlüssigwasserAbscheider jeweils eine flüssigwasserfreie Gasphase vorliegt. Durch diese Massnahme kann die in die Brennstoffzelle rückgeführte Wassermenge gezielt durch Aktivieren des Flüssigwasser-Abscheiders (kein flüssiges Wasser im rückgeführten Gasstrom) bzw.

   Deaktivieren des Flüssigwasser-Abscheiders (flüssiges Wasser im rückgeführten Gasstrom) geregelt werden, wobei es auch möglich ist, zeitweise ausschliesslich die flüssigwasserfreien Gasphasen rückzuführen, um beispielsweise Kondensat aus der Brennstoffzelle auszutragen.
Dabei ist es von Vorteil, wenn die deaktivierbaren Flüssigwasser-Abscheider temperierbar ausgeführt sind (beispielsweise durch eine zugeordnete Kühl- und/oder Heizeinrichtung), so dass im jeweiligen Rezirkulations-Kreislauf der Taupunkt des rezirkulierten Abgases definiert eingestellt und die Einstellung auch zeitlich variiert werden kann. Bei aktiviertem Flüssigwasser-Abscheider ist die rückgeführte Wassermenge um den Flüssigwasser-Anteil verringert und hängt zudem von der eingestellten Temperatur und damit vom Taupunkt des Gases ab.

   Damit kann die Brennstoffzelle langsam und gleichmässig getrocknet werden, auch dann wenn schon kein flüssiges Wasser mehr vorliegt. Dies dient z.B. dem schonenden Trocknen beim ShutDown der Brennstoffzelle bzw. des Brennstoffzellen-Stacks.
Erfindungsgemäss sind zur Regelung der Durchflussrate in den Rezirkulationsleitungen für das Kathodenabgas und das Anodenabgas abhängig von den Betriebsparametern des Brennstoffzellensystems regelbare Rezirkulatoren, bei .._ 3 -
spielsweise Verdichter, Gebläse Pumpen oder Kompressoren angeordnet, wobei diese bevorzugt stromabwärts der Flüssigwasser-Abscheider in den Rezirkulationsleitungen angeordnet sind.
Insbesondere auf der Kathodenseite kann das Gebläse bzw.

   der Verdichter auch in Strömungsrichtung vor dem Flüssigwasser-Abscheider in den Rezirkulationsleitungen angeordnet sein, da durch das enthaltene flüssige Wasser eine bessere interne Abdichtung des Gebläses bzw. des Verdichters erfolgt und dessen Wirkungsgrad erhöht werden kann.
Schliesslich kann in der Abführleitung für das Kathodenabgas stromabwärts der Abzweigung der kathodenseitigen Rezirkulationsleitung ein weiterer Flüssigwasser-Abscheider angeordnet sein, um auch das restliche Wasser aus dem Kathodenabgas zu gewinnen und dem Wassermanagement des Brennstoffzellensystems zur Verfügung zu stellen.
Eine erfindungsgemässes Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystems mit zumindest einer Niedertemperatur-Brennstoffzelle, welcher kathodenseitig ein O2-hältiges Gas, vorzugsweise Luft, und anodenseitig ein H2-hältiges Brennstoffgas zugeführt wird,

   ist erfindungsgemäss dadurch gekennzeichnet, dass aus dem rezirkulierten Kathodenabgas und/oder dem rezirkulierten Anodenabgas in Abhängigkeit der Betriebsparameter des Brennstoffzellensystems Flüssigwasser abgeschieden und die flüssigwasserfreien Gasphasen in den Kathodenkreislauf und den Anodenkreislauf rückgeführt werden. Neben der Erhöhung der Durchflussmenge, dient die Rezirkulation mit bzw. ohne flüssigem Wasser (bei aktivierter Wasserabscheidung) auch der optimalen Befeuchtung.
Gemäss einer vorteilhaften Variante des Verfahrens, können die Taupunkte im rezirkulierten Kathodenabgas und im rezirkulierten Anodenabgas während der Abscheidung des Flüssigwassers in Abhängigkeit der Betriebsparameter des Brennstoffzellensystems vorzugsweise unabhängig voneinander variiert werden.

   Es ist auch möglich den Flüssigwasserabscheider kathodenseitig zu aktivieren und anodenseitig zu deaktivieren bzw. umgekehrt vorzugehen.
Folgende Betriebszustände können jeweils anodenseitig und kathodenseitig unterschieden werden:
a) Wasserabscheider deaktiviert:
=> Flüssigwasser wird gefördert,
= > maximale (sehr hohe) Befeuchtung,
= > eventuell auch Kühlung des O2-hältigen Gases durch Wasserverdampfung am Kathodeneinlass (nur Kathode). - 4 -   ...
b) Wasserabscheider aktiviert:
= > Flüssigwasser wird nicht gefördert (nur Gasphase),
= > mittlere Befeuchtung,
= > keine Kühlung des O2-hältigen Gases durch Wasserverdampfung am Kathodeneinlass (nur Kathode),
= > Erhöhung des Gasflusses durch den Brennstoffzellen-Stack,
= > Vergleichmässigung der Gasflüsse durch die Einzelzellen im Brennstoffzellen-Stack.
c) Wasserabscheider aktiviert und temperiert (z.B. gekühlt):

  
= > Flüssigwasser wird nicht gefördert (nur Gasphase),
= > Taupunkt wird abgesenkt,
= > mittlere bis geringe Befeuchtung,
= > dadurch z.B. schonende Trocknung der Brennstoffzellen möglich,
=> Feuchteregelung unabhängig von Durchflussregelung,
= > Erhöhung des Gasflusses durch den Brennstoffzellen-Stack,
= > Vergleichmässigung der Gasflüsse durch die Einzelzellen im Brennstoffzellen-Stack.
Erfindungsgemäss werden die kathodenseitig und anodenseitig rezirkulierten Gasmengen in Abhängigkeit der Betriebsparameter des Brennstoffzellensystems geregelt.

   Die Rezirkulatoren (Kompressoren, Gebläse oder Pumpen) in den beiden Rezirkulationsleitungen sind immer im Betrieb, wenn der BrennstoffzellenStack mit Reaktanden versorgt ist oder noch Reaktanden enthält, d.h. wenn am Stack noch eine Spannung anliegt, bei Betrieb mit Last (Strom fliesst), bei Betrieb ohne Last ("Leerlauf; kein Strom fliesst), sowie während und nach dem "ShutDown" und nach Beginn des "StartUp" des Stacks.
Beide Gasmengenströme (Durchflüsse) in den Rezirkulationsleitungen können für jeden Betriebszustand so geregelt werden, dass jeweils mindestens der grössere Wert der beiden folgenden Mengenströme eingestellt wird:
Bereitstellung von Reaktanden-Mengenströmen oberhalb des kritischen Wertes für die zwei Brennstoffzellen-Reaktionen (Stöchiometrien deutlich grösser 1,0;

   anodenseitig und kathodenseitig);
Bereitstellung von Reaktanden-Volumenströmen oberhalb des kritischen Wertes für die anodenseitigen und kathodenseitigen Druckverluste im Stack (beide Druckverluste oberhalb des kritischen bzw. minimalen Wertes);
bei Stillstand des Stacks (Stack unter Spannung) jeweils Überschreiten eines Minimalwertes, abgeleitet aus Gaspermeations- und DiffusionsEigenschaften der Komponenten der Brennstoffzelle.
Die erfindungsgemässe Vorrichtung, bzw. das erfindungsgemässe Verfahren erlauben kathodenseitig und anodenseitig ein im Wesentlichen unabhängiges Gasund Wassermanagement, mit allen Vorteilen rasch auf sich ändernde Betriebszustände des Systems zu reagieren.
Die Erfindung wird im Folgenden anhand einer schematischen Zeichnung näher erläutert.

   Es zeigt Fig. 1 eine Ausführungsvariante eines erfindungsgemässen Brennstoffzellensystems mit kathodenseitigen und anodenseitigen Rückführleitungen.
Das in Fig. 1 dargestellte Brennstoffzellensystem 1 ist mit zumindest einer Niedertemperatur-Brennstoffzelle 2 ausgestattet, wobei in der Regel mehrere derartige Brennstoffzellen zu einem sogenannten Brennstoffzellenstack zusammengefasst sind. An der Brennstoffzelle 2 (bzw. dem Brennstoffzellenstack) ist mit A die Anodenseite und mit K die Kathodenseite gekennzeichnet. Das System gemäss Fig. 1 kann beispielsweise als Antriebssystem für ein nicht weiter dargestelltes Fahrzeug dienen.
Das Brennstoffzellensystem 1 weist eine kathodenseitige Rezirkulationseinrichtungen 3, sowie eine im Wesentlichen gleichartig aufgebaute anodenseitige Rezirkulationseinrichtung 4 auf.

   Die Brennstoffzelle 2 ist mit einer kathodenseitigen Zuführleitung 5 für ein O2-hältiges Gas (beispielsweise Luft), sowie einer Abführleitung 6 für das Kathodenabgas (im Wesentlichen N2, O2und H2O) ausgestattet. Weiters ist eine anodenseitige Zuführleitung 7 für ein H2-hältiges Brennstoffgas und eine Abführleitung 8 für das Anodenabgas (im Wesentlichen N2/H2und H2O sowie ggf. CO2) vorgesehen. Die kathodenseitige Rezirkulationseinrichtung 3 dient zur teilweisen Rückführung des Kathodenabgases in den Kathodenkreislauf der Brennstoffzelle 2, wobei ausgehend von der Abführleitung 6 für das Kathodenabgas eine in die kathodenseitige Zuführleitung 5 mündende Rezirkulationsleitung 11 vorgesehen ist.

   Zur Regelung der Durchflussrate in der Rezirkulationsleitung 11 dient ein von den Betriebsparametern des Brennstoffzellensystems regelbares Gebläse 17.
Die Rezirkulationseinrichtung 4 dient zur teilweisen Rückführung des Anodenabgases, welche ausgehend von der Abführleitung 8 für das Anodenabgas eine in die anodenseitige Zuführleitung 7 mündende Rezirkulationsleitung 14 aufweist. - Ö 9- .. . ...
wobei zur Regelung der Durchflussrate ein von den Betriebsparametern des Brennstoffzellensystems regelbares Gebläse 15 in der Rezirkulationsleitung 14 vorgesehen ist.
Zur Regelung der rückgeführten Wassermenge ist in der kathodenseitigen und der anodenseitigen Rezirkulationsleitung 11, 14 jeweils ein deaktivierbarer und temperierbarer Flüssigwasser-Abscheider 30, 31 angeordnet.

   Bevorzugt sind dabei die Gebläse 15, 17 stromabwärts der Flüssigwasser-Abscheider 30, 31 in den Rezirkulationsleitungen 11, 14 angeordnet, sodass diese im Wesentlichen für die Förderung von flüssigwasserfreien Gasphasen ausgelegt sein können.
In der Abführleitung 6 für das Kathodenabgas, stromabwärts der Abzweigung der kathodenseitigen Rezirkulationsleitung 11, ist ein weiterer FlüssigwasserAbscheider 32 angeordnet
Das Brennstoffgas wird entweder aus einem geeigneten Brennstoff, der in einem Behälter 22 vorliegt, durch Reformierung (siehe Reformer 23 mit H2O- und Wärmezufuhr, sowie Nachbehandlungseinrichtung 24 für das Reformat) hergestellt oder einem H2-Behälter 25 entnommen und in die anodenseitige Zuführleitung 7 eingespeist.

   Als O2-hältiges Gas kann beispielsweise Luft verwendet werden, welche über ein Filter 26 einen Kompressor 16 und ggf. einen Wärmetauscher 27 geführt und in die kathodenseitige Zuführleitung 5 eingespeist wird. Im dargestellten Beispiel weist der Brennstoffzellen-Stack 2 einen von einem Kühlmittel durchströmten Kühlkreislauf 34 auf.
Das aus dem rezirkulierten Kathodenabgas und Anodenabgas in den Flüssigwasser-Abscheidern 30, 31 abgeschiedene Flüssigwasser kann für die Befeuchtung der Reaktanden verwendet werden, ebenso das vom Flüssigwasser-Abscheider 32 in der Abführleitung 6 gewonnene Wasser.

   Das abgeschiedene Flüssigwasser kann auch dem Reformer 23 zugeführt werden, um das H2-hältige Brennstoffgases aus einem geeigneten Brennstoff herzustellen.
Die Versorgung der Gebläse 15, 17 mit elektrischer Energie kann direkt aus dem Brennstoffzellen-Stack 2 (wenn dieser in Betrieb ist), bzw. aus einem Energiespeicher 33 (Batterie, Akku etc., wenn der Brennstoffzellen-Stack 2 keine Energie liefert) erfolgen.
Auf der Kathodenseite nach dem Luftkompressor 16 kann eventuell auf einen Gaskühler verzichtet werden, wenn der Betriebsdruck des Stacks (Druck der Luft), und damit die Temperatur nach der Kompression, niedrig gehalten wird, oder wenn der "Frischluft-Strom" wegen der Rezirkulation des Kathodenabgases sehr klein gehalten wird (Frischluft-Stöchiometrie. < 2). Dadurch kann die komprimierte Frischluft durch Verdünnung bzw.

   Mischung mit dem Rezirkulat ausreichend gekühlt werden.
Bei deaktiviertem Wasserabscheider 30 kann die Frischluft durch Verdünnung bzw. Mischung mit Rezirkulat und durch Verdampfung von im Rezirkulat mitgeführtem flüssigem Wasser ausreichend gekühlt werden
Das erfindungsgemässe System zeichnet sich durch folgende Vorteile aus:
einfacher Aufbau des Brennstoffzellensystems;
Betrieb mit Rezirkulation bei ausreichend hohen Gasdurchflüssen verhindert Ungleichverteilung der Gase und verhindert dadurch Korrosion;
Betrieb mit Rezirkulation ermöglicht generell eine Vergleichmässigung der Bedingungen innerhalb des Stacks des Brennstoffzellensystems
(überschüssiges) Flüssigwasser kann - ohne das sonst übliche Durchblasen mit Frischgas - durch Rezirkulation in Flüssigwasser-Abscheidern abgetrennt werden (gleichmässiger Wasseraustrag);

  
Wasserabscheider sind temperierbar => gleichmässig, langsame Trocknung (günstig für z.B. ShutDown-Prozedur) sehr schnelle Einleitung von Gegenmassnahmen ist bei Überschreitung eines kritischen Zustandes des Stacks möglich; rasche und einfache Erhöhung der Rezirkulationsrate bei kritisch niedrigem Durchfluss, bei kritisch niedrigem Druckverlust, bei zu niedriger Befeuchtung bzw. zu niedriger Gasfeuchte sowie bei Vorhandensein von überflüssigem Wasser im Stack; ausreichende Befeuchtung auf der Anodenseite für alle Betriebszustände wird ermöglicht; ausreichende Befeuchtung auf Kathodenseite für die meisten Betriebszustände wird ermöglicht; guter Wasserhaushalt bzw. gute Versorgung des Stacks mit Gasfeuchte im wesentlichen mit Eigenbefeuchtung der Gase durch Rezirkulation;

   auf Gaskühler nach der Kompression der Luft kann eventuell verzichtet werden, da eine Kühlung der komprimierten "Frischluft" durch das Rezirkulat möglich ist.

Claims (10)

P A T E N T A N S P R Ü C H E

1. Brennstoffzellensystem (1) mit zumindest einer Niedertemperatur-Brennstoffzelle (2) mit einer kathodenseitigen Zuführleitung (5) für ein Ölhaltiges Gas, vorzugsweise Luft, einer Abführleitung (6) für das Kathodenabgas, einer anodenseitigen Zuführleitung (7) für ein H2-hältiges Brennstoffgas, einer Abführleitung (8) für das Anodenabgas, sowie einer kathodenseitigen Rezirkulationsleitung (11) zur teilweisen Rückführung des Kathodenabgases in den Kathodenkreislauf der Brennstoffzelle (2) und einer anodenseitigen Rezirkulationsleitung (14) zur teilweisen Rückführung des Anodenabgases in den Anodenkreislauf der Brennstoffzelle (2), dadurch gekennzeichnet, dass in der kathodenseitigen und der anodenseitigen Rezirkulationsleitung (11, 14) jeweils ein deaktivierbarer Flüssigwasser-Abscheider (30, 31) angeordnet ist,

sodass in der kathodenseitigen und der anodenseitigen Rezirkulationsleitung (11, 14) stromabwärts der aktivierten Flüssigwasser-Abscheider (30, 31) jeweils eine flüssigwasserfreie Gasphase vorliegt .

2. Brennstoffzellensystem (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die deaktivierbaren Flüssigwasser-Abscheider (30, 31) temperierbar ausgeführt sind.

3. Brennstoffzellensystem (1) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass zur Regelung der Durchflussrate in den Rezirkulationsleitungen (11, 14) für das Kathodenabgas und das Anodenabgas abhängig von den Betriebsparametern des Brennstoffzellensystems (1) regelbare Rezirkulatoren, beispielsweise Verdichter, Gebläse (15, 17) oder Pumpen, angeordnet sind.

4. Brennstoffzeilensystem (1) nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Gebläse (15, 17) stromabwärts der Flüssigwasser-Abscheider (30, 31) in den Rezirkulationsleitungen (11, 14) angeordnet sind.

5. Brennstoffzellensystem (1) nach, dadurch gekennzeichnet, dass in der Abführleitung (6) für das Kathodenabgas, stromabwärts der Abzweigung der kathodenseitigen Rezirkulationsleitung (11), ein weiterer Flüssigwasser-Abscheider (32) angeordnet ist.

6. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystems mit zumindest einer Niedertemperatur-Brennstoffzelle, welcher kathodenseitig ein O2-hältiges Gas, vorzugsweise Luft, und anodenseitig ein H2-hältiges Brennstoffgas zugeführt wird, wobei das Kathodenabgas und das Anodenabgas der - 9 *-

Brennstoffzelle teilweise rezirkuliert werden, dadurch gekennzeichnet, dass aus dem rezirkulierten Kathodenabgas und/oder dem rezirkulierten Anodenabgas in Abhängigkeit der Betriebsparameter des Brennstoffzellensystems Flüssigwasser abgeschieden und die flüssigwasserfreien Gasphasen in den Kathodenkreislauf und den Anodenkreislauf rückgeführt werden.

7. Verfahren nach Anspruch 6 , dadurch gekennzeichnet dass die Taupunkte im rezirkulierten Kathodenabgas und im rezirkulierten Anodenabgas während der Abscheidung des Flüssigwassers in Abhängigkeit der Betriebsparameter des Brennstoffzellensystems vorzugsweise unabhängig voneinander variiert werden.

8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7 , dadurch gekennzeichnet, dass die kathodenseitig und anodenseitig rezirkulierten Gasmengen in Abhängigkeit der Betriebsparameter des Brennstoffzellensystems geregelt werden.

9. Verfahren nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass das aus dem rezirkulierten Kathodenabgas und Anodenabgas abgeschiedene Flüssigwasser für die Befeuchtung der Reaktanden verwendet wird.

10. Verfahren nach einem der Ansprüche 6 bis 9 dadurch gekennzeichnet, dass das aus dem rezirkulierten Kathodenabgas und Anodenabgas abgeschiedene Flüssigwasser einem Reformer zur Herstellung des H2-hältigen Brennstoffgases aus einem geeigneten Brennstoff verwendet wird.

2006 05 09 Lu <EMI ID=9.1> Dipl.-Ing. Mag. Michael Babeluk

A-1150 Wien, Mari.hllf[beta]r Gürtel 39/17 Tel.: 3 1) 89289334) f(+43 1}gg2 [omega] 333