AT392489B - Monocrystalline jewellery material based on aluminium garnets - Google Patents

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Ashot Gareginovich Petrosian
Armen Sarkisovich Kuzanian
Karine Levonovna Ovanesian
Tatyana Igorevna Butaeva
Grigory Osipovich Shirinian
Ashot Airapetovich Avetisian
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Inst Fizicheskikh I Akademii N
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Abstract

A crystalline jewellery material based on aluminium garnets, which contains two colouring additives, of which one is chosen from europium in a quantity of from 10-3 to 3% by mass or ytterbium in a quantity of from 0.1 to 61.3% by mass, and of which the other is chosen from zirconium or silicon in a quantity of from 10-4 to 1% by mass or hafnium in a quantity of from 10-3 to 3% by mass. The said material has a colour varying uniformly from green to violet and has the following general formula I: in which Re stands for Y, Dy, Ho, Er, Tm, Lu; A for Eu, Yb and B for Zr, Hf, and the following conditions are satisfied: for A = Yb, 0 less than or equal to x less than or equal to 2.996; for A = Eu, 0 less than or equal to x less than or equal to 0.17; 0 less than or equal to y less than or equal to 0.144; 0 less than or equal to z less than or equal to 0.2; x + 2y + z less than or equal to 3; y and z not simultaneously equal to zero. <IMAGE>

Description

AT 392 489 BAT 392 489 B

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf das Gebiet künstlicher Einkristalle, und zwar auf ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Aluminium-Granaten.The present invention relates to the field of artificial single crystals, namely a single-crystal jewelry material based on aluminum garnets.

Bekannt sind Einkristalle des Yttrium-Aluminium-Granates Y^AlgO^. die als Färbezusatzstoff Kobalt in einer Menge von 0,01 bis 3 Masse-% enthalten. In Abhängigkeit von der Menge des Färbezusatzstoffes besitzen die Kristalle eine blaue, grünblaue oder grüne Farbe (CS-PS Nr. 152 909).Single crystals of the yttrium aluminum garnet Y ^ AlgO ^ are known. which contain cobalt as a coloring additive in an amount of 0.01 to 3% by mass. Depending on the amount of the coloring additive, the crystals have a blue, green-blue or green color (CS-PS No. 152 909).

Bekannt sind auch Einkristalle des Yttrium-Aluminium-Granates Y^Al^O^ von grüner Farbe, die als Färbezusatzstoff Vanadin in einer Menge von 0,1 Masse-% enthalten (CS-PS 153 870). Für die Herstellung von Kristallen YgAl^O^ von satter grüner Farbe mit schwach hellblauer und smaragdgrüner Farbtönung gibt man dem Ausgangsgemenge Chromoxide in einer Menge von 0,11 bis 0,27 Masse-%, Kobaltoxide in einer Menge von 0,21 bis 1,38 Masse-%, Eisenoxide in einer Menge von 0,20 bis 1,33 Masse-% und Neodymoxide in einer Menge von 0,05 bis 0,30 Masse-% zu (US-PS 3 761292).Also known are single crystals of yttrium aluminum garnet Y ^ Al ^ O ^ of green color, which contain vanadium as a coloring additive in an amount of 0.1% by mass (CS-PS 153 870). For the production of crystals YgAl ^ O ^ of a rich green color with a pale light blue and emerald green tint, chromium oxides are added to the starting mixture in an amount of 0.11 to 0.27% by mass, cobalt oxides in an amount of 0.21 to 1. 38% by mass, iron oxides in an amount from 0.20 to 1.33% by mass and neodymium oxides in an amount from 0.05 to 0.30% by mass (US Pat. No. 3,776,1292).

Die genannten Materialien enthalten als Färbezusatzstoffe Chrom, Vanadin, Kobalt und Eisen. Die Oxide der genannten Färbezusatzstoffe besitzen relativ hohe Werte des Dampfdruckes, was zu technologischen Schwierigkeiten bei der Herstellung gleichartiger satt gefärbter Einkristalle, besonders unter den Bedingungen des Hochvakuums, führt. Der genannte Faktor schränkt die Möglichkeiten für die breite Herstellung dieser Materialien für die Schmuckindustrie ein.'The materials mentioned contain chromium, vanadium, cobalt and iron as coloring additives. The oxides of the coloring additives mentioned have relatively high values of the vapor pressure, which leads to technological difficulties in the production of similar saturated colored single crystals, especially under the conditions of high vacuum. The factor mentioned limits the possibilities for the wide production of these materials for the jewelry industry. '

Außerdem sieht die Rezeptur der genannten Materialien die Möglichkeit nicht vor, die Farbintensität beim Erzeugen von Materialien mit bestimmter Farbe zu steuern, die Farbe in breiten Grenzen gleichmäßig zu variieren und violette Farbe zu erzeugen, die für die Schmuckindustrie, beispielsweise bei der Imitation von Amethyst, von Interesse ist.In addition, the recipe for the materials mentioned does not provide for the possibility of controlling the color intensity when producing materials with a specific color, of varying the color uniformly within wide limits and of producing violet color which is useful for the jewelry industry, for example when imitating amethyst, is of interest.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, durch die Wahl neuer Kombinationen der Färbezusatzstoffe in bestimmten Mengen ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Aluminium-Granaten mit einer sich gleichmäßig von Grün nach Violett verändernden Färbung zu erhalten, die vorgebbare Intensität und Sättigung beim Erzeugen bestimmter Farbe aufweist.The invention has for its object to obtain a single-crystal jewelery material based on aluminum garnets with a color that changes uniformly from green to violet, which has predeterminable intensity and saturation when producing certain colors, by choosing new combinations of the coloring additives in certain quantities .

Die Aufgabe wurde dadurch gelöst, daß das einkristalline Juweliermaterial auf der Basis von Aluminium-Granaten mit Fäibezusatzstoffen erfindungsgemäß zwei Färbezusatzstoffe enthält, und zwar entweder Europium in einer Menge von 10'3 bis 3 Masse-% oder Ytterbium in einer Menge von 0,1 bis 61,3 Masse-% und Zirkonium oder Silizium in einer Menge von 10^ bis 1,0 Masse-% oder Hafnium in einer Menge von 10'3 bis 3 Masse-% und die folgende allgemeine Formel aufweist 3+ 3+ 2+ 2+ 4+ 3+ 4+The object was achieved in that the monocrystalline jewelery material based on aluminum garnets with coloring additives contains two coloring additives according to the invention, either europium in an amount of 10'3 to 3% by mass or ytterbium in an amount of 0.1 to 61.3 mass% and zirconium or silicon in an amount of 10 ^ to 1.0 mass% or hafnium in an amount of 10'3 to 3 mass% and the following general formula has 3+ 3+ 2+ 2 + 4+ 3+ 4+

Re A A A B Al Si O 3-x-2y-z x y z y 5-z z 12 worin Re für Y, Dy, Ho, Er, Tm, Lu; A für Eu, Yb und B für Zr, Hf steht, und folgende Bedingungen gelten: beiA = Yb 0&lt;x&lt;2,996; bei A = Eu 0 &lt; x &lt; 0,17; 0 &lt;£ y £ 0,144; 0 £ z £ 0,2; x + 2y + z &lt; 3; y und z nicht gleichzeitig Null.Re A A A B Al Si O 3-x-2y-z x y z y 5-z z 12 where Re for Y, Dy, Ho, Er, Tm, Lu; A stands for Eu, Yb and B for Zr, Hf, and the following conditions apply: when A = Yb 0 <x <2.996; at A = Eu 0 &lt; x &lt;0.17; 0 <£ y £ 0.144; £ 0 £ 0.2; x + 2y + z &lt;3; y and z are not zero at the same time.

Zur Erzeugung einer grünen Farbe mäßiger Intensität enthält das erfindungsgemäße Material vorzugsweiseTo produce a green color of moderate intensity, the material according to the invention preferably contains

Ytterbium in einer Menge von 0,1 bis 9 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 10*3 bis 1 Masse-%. Zur Erzeugung einer leuchtend grünen Farbe enthält das erfindungsgemäße Material vorzugsweise Ytterbium in einerYtterbium in an amount of 0.1 to 9 mass% and zirconium in an amount of 10 * 3 to 1 mass%. To produce a bright green color, the material according to the invention preferably contains ytterbium in one

Menge von 0,1 bis 25 Masse-% und Silizium in einer Menge von 10'3 bis 1 Masse-% oder Hafnium in einerAmount of 0.1 to 25 mass% and silicon in an amount of 10'3 to 1 mass% or hafnium in one

Menge von 10&quot;^ bis 1 Masse-%. Zur Erzeugung einer grünblauen oder hellblauen Farbe enthält das erfindungsgemäße Material zweckmäßigerweise Ytterbium in einer Menge von 25 bis 61,3 Masse-% und Silizium in einer Menge von 10&quot;^ bis 0,1 Masse-%. Zur Erzeugung einer blauen bis violettblauen Farbe enthält das erfindungsgemäße Material vorzugsweise Ytterbium in einer Menge von 10 bis 61,3 Masse-% undQuantity from 10% to 1% by mass. To produce a green-blue or light-blue color, the material according to the invention expediently contains ytterbium in an amount of 25 to 61.3 mass% and silicon in an amount of 10% to 0.1 mass%. To produce a blue to violet-blue color, the material according to the invention preferably contains ytterbium in an amount of 10 to 61.3 mass% and

Zirkonium in einer Menge von 10^ bis 0,1 Masse-%. Zur Erzeugung einer leuchtend blauen Farbe, die der Farbe des Natursaphirs nahekommt, enthält das erfindungsgemäße Material Europium in einer Menge von 0,01 bis 1 Masse-% und Zirkonium oder Silizium in einer Menge von 10'^ bis 0,5 Masse-% oder Hafnium in einer Menge von 10'^ bis 1 Masse-%. -2-Zirconium in an amount of 10 ^ to 0.1 mass%. To produce a bright blue color that approximates the color of natural sapphire, the material according to the invention contains europium in an amount of 0.01 to 1 mass% and zirconium or silicon in an amount of 10 'to 0.5 mass% or Hafnium in an amount of 10 '^ to 1 mass%. -2-

AT 392 489 BAT 392 489 B

Zur Erzeugung einer gelblichgrünen bis grünen Farbe enthält das erfindungsgemäße Material vorzugsweiseTo produce a yellowish green to green color, the material according to the invention preferably contains

Ytterbium in einer Menge von 0,1 bis 30 Masse-% und Silizium oder Hafnium in einer Menge von 10'2 bis 1 Masse-%.Ytterbium in an amount of 0.1 to 30% by mass and silicon or hafnium in an amount of 10'2 to 1% by mass.

Zur Erzeugung einer gelblichgrünen bis grünen Farbe enthält das erfindungsgemäße Material vorzugsweiseTo produce a yellowish green to green color, the material according to the invention preferably contains

Ytterbium m emer Menge von 0,1 bis 30 Masse-% und Silizium oder Hafnium in einer Menge von 10 bis 1 Masse-%. Zur Erzeugung einer rosavioletten bis tiefblauen Farbe enthält das erfindungsgemäße Material vorzugsweise Europium in einer Menge von 0,01 bis 1 Masse-% und Zirkonium oder Silizium oder Hafnium in einer Menge von IO'2 bis 1 Masse-%. Zur Erzeugung einer leuchtend violetten Farbe, die der Farbe des Naturamethysts nahekommt, enthält das erfindungsgemäße Material vorzugsweise Europium in einer Menge von 0,01 bis 1 Masse-% und Zirkonium oder Silizium in einer Menge von 10 bis 0,5 Masse-% oder Hafnium in einer Menge von 10&quot;2 bis 1 Masse-%.Ytterbium in an amount of 0.1 to 30% by mass and silicon or hafnium in an amount of 10 to 1% by mass. To produce a pink-violet to deep blue color, the material according to the invention preferably contains europium in an amount of 0.01 to 1 mass% and zirconium or silicon or hafnium in an amount of IO'2 to 1 mass%. To produce a bright violet color that approximates the color of the natural amethyst, the material according to the invention preferably contains europium in an amount of 0.01 to 1 mass% and zirconium or silicon in an amount of 10 to 0.5 mass% or hafnium in an amount of 10 &quot; 2 to 1 mass%.

In Abhängigkeit von der konkreten Kombination der Zusatzstoffe und ihrer Konzentration sowie von der Wahl der Basis der Aluminium-Granate besitzt das erfindungsgemäße einkristalline Juweliermaterial beliebig vorgebbare Färbung in einem breiten Bereich der Farbenskala von Grün bis Violett, wobei auch die Möglichkeit vorgesehen ist, die Sättigung und Intensität der Färbung in breiten Grenzen zu steuern.Depending on the specific combination of the additives and their concentration and on the choice of the base of the aluminum grenade, the single-crystal jewelery material according to the invention has a color which can be predetermined in a wide range of colors from green to violet, with the possibility of providing saturation and Control the intensity of the coloring within wide limits.

Die für die Herstellung des erfindungsgemäßen Materials verwendeten Oxyde der Färbezusatzstoffe besitzen relativ niedrige Werte des Dampfdruckes, wodurch die Technologie der Herstellung des erfindungsgemäßen Materials vereinfacht wird, satte und dunkle Farbtöne sowie gleichmäßig gefärbte Einkristalle erhalten werden. Die einkristallinen Juweliermaterialien mit Zirkonium und Hafnium sind auch unter den Bedingungen des Hochvakuums beständig. Die grüne Farbe des erfindungsgemäßen einkristallinen Juweliermaterials kommt der Farbe des Smaragds hinreichend nahe. Die blauen Farben der Einkristalle kommen der Farbe der Natursaphire nahe, wobei die Kristalle blauer Farbe mit den Färbezusatzstoffen Europium und Zirkonium oder Silizium oder Hafnium bei hellen Farbtönen den Effekt der Farbveränderung zeigen, und zwar geht bei künstlicher Beleuchtung ihre Farbe in ein Violett über. Einkristalle von grünblauer Farbe kommen in ihrer Farbe den Naturaquamarinen nahe, wobei die Zusammensetzung des Materials es gestattet, den Anteil der grünen und der blauen Farbe an der Gesamtfärbung des Material zu steuern. Einkristalle von violetter Farbe kommen in der Farbe den Naturamethysten nahe.The oxides of the coloring additives used for the production of the material according to the invention have relatively low values of the vapor pressure, which simplifies the technology for the production of the material according to the invention, obtaining rich and dark shades and uniformly colored single crystals. The single-crystal jewelery materials with zirconium and hafnium are also resistant under the conditions of high vacuum. The green color of the single-crystal jewelery material according to the invention comes close enough to the color of the emerald. The blue colors of the single crystals come close to the color of natural sapphires, whereby the crystals of blue color with the coloring additives europium and zirconium or silicon or hafnium show the effect of the color change in light shades, and their color changes to violet under artificial lighting. Single crystals of green-blue color come close in color to natural aquamarines, the composition of the material making it possible to control the proportion of green and blue colors in the overall color of the material. Single crystals of violet color come close in color to natural amethysts.

Das erfindungsgemäße einkristalline Juweliermaterial auf der Basis von Aluminium-Granaten kann nach bekannten Methoden der Züchtung hochschmelzender Einkristalle aus der Schmelze, beispielsweise nach Bridgman-Stockbarger, nach Czochralski und nach der Schiffchenmethode und anderen Methoden erhalten werden. Die Färbezusatzstoffe werden dem Ausgangsgemenge in Form entsprechender Oxyde EU2O3, Yb20ß, Z1O2, Si02, Hf02 zugesetzt.The monocrystalline jewelery material based on aluminum garnets according to the invention can be obtained by known methods of growing high-melting single crystals from the melt, for example by Bridgman-Stockbarger, by Czochralski and by the Schiffchen method and other methods. The coloring additives are added to the starting mixture in the form of appropriate oxides EU2O3, Yb20ß, Z1O2, Si02, Hf02.

Zum besseren Verstehen der vorliegenden Erfindung werden folgende Beispiele für das erfindungsgemäße einkristalline Juweliermaterial angeführt.In order to better understand the present invention, the following examples are given for the single-crystal jewelery material according to the invention.

Beispiel 1example 1

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis des Yttrium-Aluminium-Granates YjAl^O^. das als Färbezusatzstoffe Ytterbium in einer Menge von 3 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 0,074 Masse-% enthält.A single crystal jewelery material based on the yttrium aluminum garnet YjAl ^ O ^. which contains ytterbium in an amount of 3% by mass and zirconium in an amount of 0.074% by mass as coloring additives.

Das genannte Material erhält man nach Bridgman-Stockbarger. Ein Gemisch, bestehend aus 54,13 Masse-% Y2®3&gt; 42,26 Masse-% AI2O3, 3,51 Masse-% Yb2Ü3; 0,1 Masse-% Z1O2, bringt man in einem Molybdänbehälter ein, erhitzt auf eine Temperatur um 2000 °C und kristallisiert bei einer Geschwindigkeit der Bewegung des Ziehmechanismus von 2,5 mm/h. Der erhaltene Kristall besitzt eine grüne Farbe mäßiger Intensität.The material mentioned is obtained from Bridgman-Stockbarger. A mixture consisting of 54.13 mass% Y2®3 &gt; 42.26 mass% Al2O3, 3.51 mass% Yb2Ü3; 0.1% by mass of Z1O2 is placed in a molybdenum container, heated to a temperature of around 2000 ° C. and crystallized at a speed of movement of the pulling mechanism of 2.5 mm / h. The crystal obtained has a green color of moderate intensity.

Beispiel 2Example 2

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von YßAl^O^« das als Färbezusatzstoffe Ytterbium in einer Menge von 6,15 Masse-% und Silizium in einer Menge von 0,2 Masse-% enthält.A single-crystal jewelery material based on YßAl ^ O ^ «which contains ytterbium in an amount of 6.15% by mass and silicon in an amount of 0.2% by mass as coloring additives.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1: Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung; Y2O3 51,05 Masse-%; AI2O3 41,45 Masse-%; Yb203 7,0 Masse-%; S1O2 0,5 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1: a mixture of oxides of the following composition is used as the starting components; Y2O3 51.05 mass%; Al2O3 41.45 mass%; Yb203 7.0 mass%; S1O2 0.5 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine satte leuchtend grüne Farbe, die der smaragdgrünen Farbe nahekommt. Beispiel 3The crystal obtained has a rich, bright green color that approximates the emerald green color. Example 3

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y3AI3OJ2. das Ytterbium in einer Menge von 1,8 Masse-% und Hafnium in einer Menge von 0,25 Masse-% enthält -3-A single crystal jewelry material based on Y3AI3OJ2. the ytterbium in an amount of 1.8 mass% and hafnium in an amount of 0.25 mass% contains -3-

AT 392 489 BAT 392 489 B

Das genannte Material erhält man analog za Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 55,176 Masse-%; AI2O3 42,428 Masse-%; Yt^O^ 2,069 Masse-%; Hf02 0,3 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. A mixture of oxides of the following composition is taken as the starting components: Y2O3 55.176% by mass; Al2O3 42.428 mass%; Yt ^ O ^ 2.069 mass%; Hf02 0.3 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine leuchtend grüne Farbe.The crystal obtained has a bright green color.

Beispiel 4Example 4

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von YjAl^O^» das als Färbezusatzstoffe Ytterbium in einer Menge von 30 Masse-% und Silizium in einer Menge von 0,02 Masse-% enthält.A single-crystalline jewelery material based on YjAl ^ O ^ »which contains ytterbium in an amount of 30% by mass and silicon in an amount of 0.02% by mass as coloring additives.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 29,13 Masse-%; AI2O3 36,66 Masse-%; Yl^Oj 34.36 Gewichtsprozent; SiO 0,05 GewichtsprozentThe material mentioned is obtained analogously to Example 1. A starting mixture is a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 29.13% by mass; Al2O3 36.66 mass%; Yl ^ Oj 34.36 weight percent; SiO 0.05 weight percent

Der erhaltene Kristall besitzt eine dunkelgrüne Farbe mit blauer Farbtönung.The crystal obtained has a dark green color with a blue tint.

Beispiel 5Example 5

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y^Al^O^» das als Färbezusatzstoffe Ytterbium in einer Menge von 46 Masse-% und Silizium in einer Menge von 0,005 Masse-% enthältA single-crystal jewelery material based on Y ^ Al ^ O ^ »which contains ytterbium in an amount of 46% by mass and silicon in an amount of 0.005% by mass as coloring additives

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 14,26 Masse-%; AI2O3 33,33 Masse-%; Yb2Ü3 52.4 Masse-%; Si02 0,01 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 14.26% by mass; Al2O3 33.33 mass%; Yb2Ü3 52.4 mass%; Si02 0.01 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine leuchtend grünblaue Farbe, die der Farbe des Aquamarins nahekommt.The crystal obtained has a bright green-blue color that approximates the color of the aquamarine.

Beispiel 6Example 6

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y3AI5OJ2, das als Färbezusatzstoffe Ytterbium in einer Menge von 58 Masse-% und Silizium in einer Menge von 0,004 Masse-% enthältA single crystal jewelery material based on Y3AI5OJ2, which contains ytterbium in an amount of 58% by mass and silicon in an amount of 0.004% by mass as coloring additives

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 3,11 Masse-%; AI2O3 30,83 Masse-%; Yb203 66.05 Masse-%; S1O2 0,01 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 3.11% by mass; Al2O3 30.83 mass%; Yb203 66.05 mass%; S1O2 0.01 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine leuchtend hellblaue Farbe.The crystal obtained has a bright light blue color.

Beispiel 7Example 7

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von YgAl^O^, das Ytterbium in einer Menge von 15.37 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 0,02 Masse-% enthält.A single crystal jewelery material based on YgAl ^ O ^, the ytterbium in an amount of 15.37% by mass and zirconium in an amount of 0.02% by mass contains.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 42,74 Masse-%; AI2O3 39,73 Masse-%; Yb203 17.5 Masse-%; Z1O2 0,03 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 42.74% by mass; Al2O3 39.73 mass%; Yb203 17.5 mass%; Z1O2 0.03 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine blaue Farbe.The crystal obtained has a blue color.

Beispiel 8Example 8

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y3AlgOj2&gt; das Ytterbium in einer Menge von 30 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 0,02 Masse-% enthält.A single crystal jewelry material based on Y3AlgOj2 &gt; contains the ytterbium in an amount of 30% by mass and zirconium in an amount of 0.02% by mass.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung; Y2O3 29,14 Masse-%; AI2O3 36,67 Masse-%; Yb203 34,16 Masse-%; Zr02 0,03 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition; Y2O3 29.14 mass%; Al2O3 36.67 mass%; Yb203 34.16 mass%; Zr02 0.03 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine tiefblaue Farbe mit violetter Farbtönung.The crystal obtained has a deep blue color with a violet tint.

Beispiel 9Example 9

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Aluminium-Granat, das Ytterbium in einer Menge von 58 Masse-% und Zirkonium in einer Menge 0,0075 Masse-% enthält.A single-crystal jewelery material based on aluminum garnet, which contains ytterbium in an amount of 58% by mass and zirconium in an amount of 0.0075% by mass.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 3,11 Masse-%; AI2O3 30,83 Masse-%; Yb2Ü3 66.05 Masse-%; Z1O2 0,01 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 3.11% by mass; Al2O3 30.83 mass%; Yb2Ü3 66.05 mass%; Z1O2 0.01 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine dunkelviolettblaue Farbe.The crystal obtained has a dark violet blue color.

Beispiel 10Example 10

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von YjAl^O^» das Europium in einer Menge von 0,4 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 0,075 Masse-% enthält. -4-A single-crystal jewelery material based on YjAl ^ O ^ »containing Europium in an amount of 0.4% by mass and zirconium in an amount of 0.075% by mass. -4-

AT 392 489 BAT 392 489 B

Das genannte Material eihält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 56,7 Masse-%; AI2O3 42,7 Masse-%; EujOg 0,5 Masse-%; Z1O2 0,1 Masse-%,The material mentioned is contained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 56.7% by mass; Al2O3 42.7 mass%; EujOg 0.5 mass%; Z1O2 0.1 mass%,

Der erhaltene Kristall besitzt eine leuchtend tiefblaue Farbe, die der Farbe des Saphirs nahekommLThe crystal obtained has a bright deep blue color that approximates the color of the sapphire

Beispiel 11Example 11

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y^Al^O^ nach Beispiel 10, das anstelle des Zirkoniums Silizium in einer Menge von 0,1 Masse-% enthält. Der erhaltene Kristall besitzt eine leuchtend tiefblaue Farbe, die der Farbe des Saphirs nahekommLA single-crystal jewelry material based on Y ^ Al ^ O ^ according to Example 10, which contains silicon in an amount of 0.1% by mass instead of the zirconium. The crystal obtained has a bright deep blue color that approximates the color of the sapphire

Beispiel 12Example 12

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y^AlgO^» das Europium in einer Menge von 0,08 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 0,075 Masse-% enthält.A single-crystal jewelery material based on Y ^ AlgO ^ »containing Europium in an amount of 0.08% by mass and zirconium in an amount of 0.075% by mass.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 56,93 Masse-%; AI2O3 42,87 Masse-%; EU2O3 0,1 Masse-%; Z1O2 0,1 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 56.93% by mass; Al2O3 42.87 mass%; EU2O3 0.1 mass%; Z1O2 0.1 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine leuchtend blaue Farbe bei natürlicher Beleuchtung, die bei künstlicher Beleuchtung in ein Violett übergehtThe crystal obtained has a bright blue color under natural lighting, which turns into violet under artificial lighting

Beispiel 13Example 13

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y3AI5O12 nach Beispiel 12, das anstelle von Zirkonium Silizium in einer Menge von 0,05 Masse-% enthältA single-crystal jewelry material based on Y3AI5O12 according to Example 12, which contains silicon in an amount of 0.05% by mass instead of zirconium

Der erhaltene Kristall besitzt eine leuchtend blaue Farbe bei natürlicher Beleuchtung, die bei künstlicher Beleuchtung in ein Violett übergehtThe crystal obtained has a bright blue color under natural lighting, which turns into violet under artificial lighting

Beispiel 14Example 14

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y3A15O12» das Europium in einer Menge von 0,08 Masse-% und Hafnium in einer Menge von 0,08 Masse-% enthält.A single crystal jewelry material based on Y3A15O12 »containing europium in an amount of 0.08% by mass and hafnium in an amount of 0.08% by mass.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Y2O3 56,945 Masse-%; AI2O3 42,855 Masse-%; EU2O3 0,1 Masse-%; Hf02 0,1 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. A starting mixture is a mixture of oxides of the following composition: Y2O3 56.945 mass%; Al2O3 42.855 mass%; EU2O3 0.1 mass%; Hf02 0.1 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt leuchtend blaue Farbe bei natürlicher Beleuchtung, die bei künstlicher Beleuchtung in ein Violett übergehtThe crystal obtained has a bright blue color under natural lighting, which changes to violet under artificial lighting

Beispiel 15Example 15

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Y3AI5O12 nach Beispiel 14, das Europium in einer Menge von 0,5 Masse-% enthält Der erhaltene Kristall besitzt eine tiefblaue Farbe.A single-crystal jewelry material based on Y3AI5O12 according to Example 14, which contains europium in an amount of 0.5% by mass. The crystal obtained has a deep blue color.

Beispiel 16Example 16

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Dysprosium-Aluminium-Granat Dy3AlgOi2, das Ytterbium in einer Menge von 8,7 Masse-% und Silizium einer Menge von 0,02 Masse-% enthältA single-crystal jewelry material based on dysprosium-aluminum-garnet Dy3AlgOi2, which contains ytterbium in an amount of 8.7% by mass and silicon in an amount of 0.02% by mass

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Dy203 58,53 Masse-%; AI2O3 30,97 Masse-%; Yl&gt;203 10 Masse-%; SiO 0,5 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Dy203 58.53% by mass; Al2O3 30.97 mass%; Yl> 203 10 mass%; SiO 0.5 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine satte grüne Farbe.The crystal obtained has a rich green color.

Beispiel 17Example 17

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Dy3Alg012, das Europium in einer Menge von 0,08 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 0,075 Masse-% enthält.A single-crystal jewelry material based on Dy3Alg012, which contains europium in an amount of 0.08% by mass and zirconium in an amount of 0.075% by mass.

Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Dy203 68,56 Masse-%; AI2O3 31,24 Masse-%; EU2O3 0,1 Masse-%; Zr02 0,1 Masse-%.The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Dy203 68.56% by mass; Al2O3 31.24 mass%; EU2O3 0.1 mass%; Zr02 0.1 mass%.

Der erhaltene Kristall besitzt eine blaue Farbe mit einem schwachen Stich ins Grüne.The crystal obtained has a blue color with a slight tinge of green.

Beispiel 18Example 18

Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Dy3A1^0^2, das Ytterbium in einer Menge von 1,8 Masse-% und Silizium in einer Menge von 0,2 Masse-% enthält. -5-A monocrystalline jewelery material based on Dy3A1 ^ 0 ^ 2, which contains ytterbium in an amount of 1.8% by mass and silicon in an amount of 0.2% by mass. -5-

Claims (9)

AT 392 489 B Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: 1^03 66,5 Masse-%; AI2O3 31,21 Masse-%; YbjOß 2,09 Masse-%; S1O2 0,2 Masse-%. Der erhaltene Kristall besitzt eine gelblichgrüne Farbe. Beispiel 19 Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von ErgAl^O^, das Europium in einer Menge von 0,08 Masse-% und Silizium in einer Menge von 0,04 Masse-% enthält. Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: E^C^ 69,102 Masse-%; AI2O3 30,698 Masse-%; EU2O3 0,1 Masse-%; S1O2 0,1 Masse-%. Der erhaltene Kristall besitzt eine blaue Farbe bei natürlicher Beleuchtung, die bei künstlicher Beleuchtung in iosigviolette Farbe übergeht. Beispiel 20 Ein kristallines Juweliermaterial auf der Basis von Tn^AljO^» das Europium in einer Menge von 0,12 Masse-% und Hafnium in einer Menge von 0,08 Masse-% enthält. Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: Tn^Oj 69,24 Masse-%; EU2O3 0,15 Masse-%; AI2O3 30,51 Masse-%; Hf02 0,1 Masse-%. Der erhaltene Kristall besitzt eine violette Farbe. Beispiei21 Ein einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Lutetium-Aluminium-Granat L^Al^O^» das Europium in einer Menge von 0,08 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 0,075 Masse-% enthält. Das genannte Material erhält man analog zu Beispiel 1. Als Ausgangskomponenten nimmt man ein Gemisch von Oxyden der folgenden Zusammensetzung: LU2O3 69,91 Masse-%; AI2O3 29,89 Masse-%; EU2O3 0,1 Masse-%; Zri&gt;2 0,1 Masse-%. Der erhaltene Kristall besitzt eine satte leuchtend violette Farbe, die der Farbe von Amethyst nahekommt. Durch die breite Skala der erhaltenen Farben, die Reinheit und Intensität der Färbung verschiedener Farbtöne und Sättigungen sowie die gleichmäßige Färbung nach der Länge des Einkristalls und die Erhaltung hoher optischer Homogenität, Durchsichtigkeit und andere Eigenschaften der Granate, die ihren Wert bestimmen, finden die erfindungsgemäßen Materialien Anwendung in der Schmuckwarenindustrie, beispielsweise bei der Herstellung von Einsätzen in die Schmuckwaren, die Smaragd, Aquamarin, Saphir, Amethyst imitieren. PATENTANSPRÜCHE 1. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Aluminium-Granaten mit Färbezusatzstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß es zwei Färbezusatzstoffe enthält, und zwar entweder Europium in einer Menge von 10‘3 bis 3 Masse-% oder Ytterbium in einer Menge von 0,1 bis 61,3 Masse-% und Zirkonium oder Silizium in einer Menge von 10&quot;^ bis 1 Masse-% oder Hafnium in einer Menge von 10'3 bis 3 Masse-%, und die folgende allgemeine Formel aufweist: 3+ 3+ 2+ 2+ 4+ 3+ 4+ Re A A A B Al Si O 3-x-2y-z x y z y 5-z z 12 worin Re für Y, Dy, Ho, Er, Tm, Lu; A für Eu, Yb und B für Zr, Hf steht, und folgende Bedingungen gelten: -6- AT 392 489 B bei A = Yb 0 &lt; x &lt; 2,996; bei A = Eu 0 &lt; x &lt; 0,17; 0 &lt; y &lt; 0,144; 0 £ z £ 0,2; x + 2y + z &lt; 3; y und z nicht gleichzeitig Null.AT 392 489 B The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: 1 ^ 03 66.5% by mass; Al2O3 31.21 mass%; YbjOß 2.09% by mass; S1O2 0.2 mass%. The crystal obtained has a yellowish green color. Example 19 A single crystal jewel material based on ErgAl ^ O ^ containing europium in an amount of 0.08% by mass and silicon in an amount of 0.04% by mass. The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: E ^ C ^ 69.102% by mass; Al2O3 30.698 mass%; EU2O3 0.1 mass%; S1O2 0.1 mass%. The crystal obtained has a blue color under natural lighting, which changes to iosig violet color under artificial lighting. Example 20 A crystalline jewelry material based on Tn ^ AljO ^ »containing europium in an amount of 0.12% by mass and hafnium in an amount of 0.08% by mass. The material mentioned is obtained analogously to Example 1. The starting components are a mixture of oxides of the following composition: Tn ^ Oj 69.24 mass%; EU2O3 0.15 mass%; Al2O3 30.51 mass%; Hf02 0.1 mass%. The crystal obtained has a violet color. Example 21 A single-crystal jewelry material based on lutetium-aluminum-garnet L ^ Al ^ O ^ »which contains europium in an amount of 0.08% by mass and zirconium in an amount of 0.075% by mass. The material mentioned is obtained analogously to Example 1. A starting mixture is a mixture of oxides of the following composition: LU2O3 69.91 mass%; Al2O3 29.89 mass%; EU2O3 0.1 mass%; Zri> 2 0.1 mass%. The crystal obtained has a rich, bright violet color that approximates the color of amethyst. The materials according to the invention are found by the wide range of the colors obtained, the purity and intensity of the coloring of different hues and saturations, the uniform coloring according to the length of the single crystal and the maintenance of high optical homogeneity, transparency and other properties of the garnet, which determine their value Use in the jewelry industry, for example in the manufacture of inserts in jewelry that imitate emerald, aquamarine, sapphire, amethyst. PATENT CLAIMS 1. Monocrystalline jewelery material based on aluminum garnets with coloring additives, characterized in that it contains two coloring additives, either Europium in an amount of 10'3 to 3% by mass or ytterbium in an amount of 0.1 to 61.3% by mass and zirconium or silicon in an amount of 10% to 1% by mass or hafnium in an amount of 10'3 to 3% by mass, and has the following general formula: 3+ 3+ 2+ 2+ 4+ 3+ 4+ Re AAAB Al Si O 3-x-2y-zxyzy 5-zz 12 where Re for Y, Dy, Ho, Er, Tm, Lu; A stands for Eu, Yb and B for Zr, Hf, and the following conditions apply: -6- AT 392 489 B at A = Yb 0 &lt; x &lt;2,996; at A = Eu 0 &lt; x &lt;0.17; 0 &lt; y &lt;0.144; £ 0 £ 0.2; x + 2y + z &lt;3; y and z are not zero at the same time. 2. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Yttrium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer grünen Farbe mäßiger Intensität Ytterbium in einer Menge von 0,1 bis 9 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von 10&quot;^ bis 1 Masse-% enthält.2. Single crystal yttrium aluminum garnet-based jewelery material according to claim 1, characterized in that it produces ytterbium in an amount of 0.1 to 9% by mass and zirconium in an amount of 10 &quot; contains up to 1% by mass. 3. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Yttrium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer leuchtend grünen Farbe Ytterbium in einer Menge von 0,1 bis 25 Masse-% und Silizium in einer Menge von 10&quot;^ bis 1 Masse-% oder Hafnium in einer Menge von 10&quot;2 bis 1 Masse-% enthält.3. Single-crystal jewelry material based on yttrium aluminum garnet according to claim 1, characterized in that it is used to produce a bright green color ytterbium in an amount of 0.1 to 25% by mass and silicon in an amount of 10% to 1 mass% or hafnium in an amount of 10 &quot; 2 to 1 mass%. 4. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Yttrium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer grünblauen oder hellblauen Farbe Ytterbium in einer Menge von 25 bis 61,3 Masse-% und Silizium in einer Menge von 10&quot;^ bis 0,1 Masse-% enthält.4. Monocrystalline jewelry material based on yttrium aluminum garnet according to claim 1, characterized in that it is used to produce a green-blue or light blue color ytterbium in an amount of 25 to 61.3 mass% and silicon in an amount of 10 &quot; contains up to 0.1% by mass. 5. Einkristallines Yttrium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer blauen bis violettblauen Farbe mäßiger Intensität Ytterbium in einer Menge von 10 bis 61,3 Masse-% und Zirkonium in einer Menge von IO&quot;'* bis 0,1 Masse-% enthält.5. Single crystalline yttrium aluminum garnet according to claim 1, characterized in that it produces ytterbium in an amount of 10 to 61.3% by mass and zirconium in an amount of IO &quot; '* bis to produce a blue to violet-blue color of moderate intensity Contains 0.1% by mass. 6. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Yttrium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer leuchtend blauen Farbe, die der Farbe des Natursaphirs nahekommt, Europium in einer Menge von 0,01 bis 1 Masse-% und Zirkonium oder Silizium in einer Menge von 10 bis 0,5 Masse-% oder Hafnium in einer Menge von 10 bis 1 Masse-% enthält.6. Single-crystal jewelery material based on yttrium aluminum garnet according to claim 1, characterized in that it produces a bright blue color that comes close to the color of natural sapphire, europium in an amount of 0.01 to 1 mass% and Contains zirconium or silicon in an amount of 10 to 0.5% by mass or hafnium in an amount of 10 to 1% by mass. 7. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Dysprosium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer gelblichgrünen bis grünen Farbe Ytterbium in einer Menge von 0,1 bis 30 Masse-% und Silizium oder Hafnium in einer Menge von 10&quot;2 bis 1 Masse-% enthält.7. Single-crystalline jewelry material based on dysprosium aluminum garnet according to claim 1, characterized in that it is used to produce a yellowish green to green color ytterbium in an amount of 0.1 to 30% by mass and silicon or hafnium in an amount of Contains 10 &quot; 2 to 1 mass%. 8. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Erbium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer rosavioletten bis tiefblauen Farbe Europium in einer Menge von 0,01 bis 1 Masse-% und Zirkonium oder Silizium oder Hafnium in einer Menge von 10'2 bis 1 Masse-% enthält.8. Single-crystal jewelery material based on erbium aluminum garnet according to claim 1, characterized in that it is used to produce a pink-violet to deep blue color Europium in an amount of 0.01 to 1 mass% and zirconium or silicon or hafnium in one Contains amount from 10'2 to 1 mass%. 9. Einkristallines Juweliermaterial auf der Basis von Lutetium-Aluminium-Granat oder Thulium-Aluminium-Granat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zur Erzeugung einer leuchtend violetten Farbe, die der Farbe des Naturamethystes nahekommt, Europium in einer Menge von 0,01 bis 1 Masse-% und Zirkonium oder Silizium in einer Menge von IO’2 bis 0,5 Masse-% oder Hafnium in einer Menge von IO&quot;2 bis 1 Masse-% enthält. -7-9. Single-crystal jewelery material based on lutetium-aluminum-garnet or thulium-aluminum-garnet according to claim 1, characterized in that it produces a bright violet color that comes close to the color of natural amethyst, europium in an amount of 0.01 to 1 mass% and zirconium or silicon in an amount of IO'2 to 0.5 mass% or hafnium in an amount of IO &quot; 2 to 1 mass%. -7-
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