CN105579598B - 用于处理钢渣的方法和水硬性矿物粘合剂 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于处理钢渣以生产具有高硬化性能的水硬性矿物粘合剂并回收铁的方法。为了这种目的提供了:提供包含钢渣和MnO的进料物。将进料物进一步处理成熔体,随后在熔体中加入还原剂。由此在矿物熔体部分中达到90到110之间的石灰饱和系数。随后,以限定的方式冷却该熔体,并且从凝固的熔体中机械式分离出非化合态铁。随后将凝固的熔体供应用作水硬性矿物粘合剂。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于处理钢渣以生产具有高硬化性能的水硬性矿物粘合剂并回收铁的方法。
背景技术
钢渣也称为LD渣、LSD(转炉渣)或、电炉渣(EFS)或SWS(钢厂渣),根据特定的工艺,其可能仍然包含有非常大量的铁。这种铁部分地以金属形式存在,但主要以矿物式结合在钢渣内的氧化物的形式存在。存在于钢渣中的这些铁氧化物无法以纯机械的方式回收,这是因为其稳定地结合于钢渣基质中,并且必须首先通过热化学还原来转化成非化合态金属的形式。钢渣基质主要由典型的氧化物如氧化钙、二氧化硅和氧化铝组成。然而,与其它的渣的形式、如高炉渣不同,其并不产生水硬活性相,由此不适于高质量地二次应用在水泥中。因此,它们几乎仅用作块状炉渣,因此用作修建高速公路的砂石。
例如,EP1370501B1公开了一种用于处理钢渣以提供具有水硬性粘合剂的特征的钢渣的方法。所得的产物据称为至少与硅酸盐水泥熟料等同。在该方法中,用氧气或空气在1到15巴范围内的压力下以及1650℃到1400℃范围内的温度下对含有至少45%重量的氧化钙和少于30%重量的Fe2O3(均相对于渣的总重量计)的钢渣进行氧化处理。在该渣中添加了石灰源,并且如有需要的话还补充二氧化硅源或氧化铝源。石灰源以及任选的二氧化硅源或氧化铝源的比例被选择成使得钢渣在转化后且在室温下具有至少13%重量的Fe2O3含量以及如下的矿物组分,包含至少40%重量的矿物相或矿质相C3S和超过10%重量的为矿物相C2F或C4AF的氯化钙/氟化钙。
该方法的一项缺点是,存在于渣中的铁无法被回收并且必需有大量的冷却措施以稳定所产生的C3S。
EP1697271B1描述了另一种用于处理钢渣的方法。在该方法中可以生产出如下的水硬性粘合剂,其具有至少25%重量的铝硅酸钙和铝硅酸镁、至少5%重量的矿物氧化物和/或卤化物,以及最大31%重量的氧化铝、最多10%重量的铝铁酸钙和最多0.01%重量的碳。为了得到这种产品,在还原气氛下熔化相应量的起始材料(也包含钢渣)。对所得的产品进行分离。这可以通过例如用水或空气进行快速冷却来实现,也可以通过缓慢冷却来实现。
与冷却的方式无关,明显地并没有形成显著量的主要熟料相硅酸三钙。其也没有描述是否以及如何分离由此形成的非化合态铁。
WO 96/24696提出了一种用于由含氧化铁的渣生产生铁和水泥熟料的方法。该渣例如可以是钢厂渣。该文献提出将铁氧化物载体例如铁矿石或铁锈以及石灰附加地添加到渣中,并且通过添加碳来还原铁氧体渣,其中形成了铁相和烧结相。该烧结相在氧化环境中被再次烧结并随后被移出作为熟料。因此,与在回转窑中的生产传统熟料类似,在氧化条件下生产熟料相。
GB 1 556 833描述了一种利用添加剂和还原反应从钢渣中回收铁的方法。在分离出一部分铁后,通过将钢渣与另外的添加剂例如白垩一起燃烧从而转化成硅酸盐水泥。
还根据US2012/0073406 A1,得知了一种从钢渣中回收铁的方法。因此,向钢渣中填入还原剂用于还原一部分存在的铁氧化物。随后,通过蒸气使渣成为泡沫状。在分离出一部分铁后并且在冷却后,剩余的渣可用作类似于粉煤灰或炉渣砂的水泥材料。从JP2012001797A和JP S51122670可得知类似的从钢渣中回收铁的方法以及将剩余的渣用作为粉煤灰或炉渣砂的方法。
发明内容
因此,本发明的目的是提出一种用于处理钢渣的方法,其中可以生产出具有高硬化性能的水硬性矿物粘合剂而且也可以回收铁。本发明的另一个目的是提供具有高硬化性能的水硬性矿物粘合剂,其优选地主要基于活性硅酸三钙相的形成。
根据本发明,通过具有如下特征的用于处理钢渣的方法实现了这种目的:
用于处理钢渣以生产具有高硬化性能的水硬性矿物粘合剂并回收铁的方法,包括步骤:
提供包含钢渣和MnO的进料物,所述钢渣具有铁化合物,尤其是氧化物的形式的铁化合物,由此MnO能够包含于所述钢渣中,
在炉中将所述进料物处理成熔体,
在所述熔体中加入还原剂以还原所述铁化合物,从而在矿物熔体部分中达到90到110之间的石灰饱和系数,其中,在非氧化的炉气氛下加入还原剂,
限定式冷却,其中所述熔体最迟在15分钟内凝固,
从凝固的熔体中机械式分离出至少一部分的非化合态铁,以及
随后将具有降低的铁含量和至少40%重量的硅酸三钙含量的所述凝固的熔体直接供应用作水硬性矿物粘合剂,所述硅酸三钙具有至少60%重量的晶体相含量。
在说明书中说明了本发明的有利的实施例。
在根据本发明的方法中,首先提供包括进料物,该进料物含有铁化合物(尤其是氧化物的形式)的钢渣和MnO即氧化锰,由此MnO即氧化锰可以包含在钢渣中。优选地在熔炉中将该进料物处理成熔体,通过将还原剂加入到熔体中以还原该铁化合物,以便得到石灰在矿物熔体部分中在90到110之间的饱和系数,其中还在非氧化气氛中加入还原剂。因此,熔炉的气氛主要为非氧化条件。之后,熔体以限定的方式冷却,其中熔体最迟在15分钟后凝固。然后从凝固的熔体中机械式分离出至少一部分非化合态铁。然后将具有降低的铁含量的和至少40%重量的硅酸三钙石(其含有至少60%重量的晶体相)含量的凝固的熔体供应用作水硬性矿物粘合剂。换言之,可以将具有降低的铁含量的凝固的熔体可被直接用做一种硅酸盐水泥来,这是由于其显示出类似的晶体相。
根据本发明,进料物可以为钢渣,并且如果需要的话,还可以校正成分,例如MnO或SiO2。据此,在渣中可已经存在有足量的MnO即氧化锰,这意味着不必再添加MnO作为校正成分。至少对于一些所检测的钢渣来说是这样的。在大多数情况下,铁化合物以卤化铁、硫化铁、硒化铁以及尤其是铁氧化物(如FeO、Fe2O3或Fe3O4)的形式存在于钢渣中。
进料物可以在适当的容器中被加热成熔体,或者其还可以熔体液态从外部提供。例如可以使用电弧炉、尤其是三相封闭式电弧炉来熔化进料物,或者进一步加热熔体。
通过引入还原剂,铁化合物转化成非化合态铁的形式。由此,在矿物熔体部分中,可以达到石灰饱和系数范围在90到110之间,优选为95到105之间。在这种情况下,矿物熔体部分可理解为熔体减去非化合态铁。石灰饱和系数(KSt)表示实际存在于原料或熟料中的CaO含量与在大规模燃烧和冷却条件下最大可能地与SiO2、Al2O3和Fe2O3相结合的相应的CaO含量的比例。
它由下述等式限定:
(其中,KSt=石灰饱和系数)
通过在非氧化气氛中进行还原,可以阻止已经被还原的铁被再次氧化,因而提高了非化合态铁的产量。这进一步有助于实现石灰饱和系数。
很大比例的铁在熔体容器的下部区域中沉淀,这是由于其具有比渣的其它部分更大的密度。另一部分以微滴和夹杂物的形式保留在冷却的渣中。可从容器中移除很大比例的所生产的铁。这可以在类似于流动的熔体液状态下或者类似于炉底结块的凝固状态下实施。
在熔体已经凝固后,可机械式分离一定比例的非化合态铁并将其供应给其它应用。
具有降低的铁含量的渣可以用作水硬性矿物粘合剂。该粘合剂在下文中称为LDS粘合剂。
根据本发明的方法允许以简单且有效的方式从钢渣中高比例地回收非化合态铁,并且还可得到极具反应性的水硬性矿物粘合剂,其非常适合用作高质量粘合剂的复合材料或者用作单独的熟料材料。该LDS粘合剂的特征在于非常高的反应性和硬化能力以及其熟料相。其具有至少40%重量的硅酸三钙(C3S)含量,该硅酸三钙含有至少60%重量的晶体相含量。晶体相包括大部分的硅酸三钙和硅酸二钙(C2S),并且该部分甚至可以在80%重量到90%重量之间。
本发明本质上基于三种交互作用的基本观点:首先,在熔体中提供MnO;其次,对铁进行还原,直至在矿物熔体部分中达到所指出的石灰饱和系数;以及第三,快速地进行限定式冷却。
这种限定式的冷却方法导致了形成很大比例的具有高硅酸三钙含量的晶体相。
由于存在结合到硅酸三钙相的晶格结构中并扰乱了该晶格结构的Mn2+离子,因此得到了硅酸三钙相的非常高的反应性,其结果是,尤其是由于该硅酸三钙相,LDS粘合剂的硬化性能得以显著地提高。
在本发明的在还原条件下处理熔体中,Mn以其二价体的形式Mn2+存在。因此,其可以被引入到硅酸三钙的晶格中,由此晶格中的Ca被替换。由此,可以实现高达2%的参入率。
这在传统的水泥熟料生产中是不可能的。就Mn化合物存在于水泥原料中而言,Mn将通过水泥熟料生产中的氧化工艺而以Mn3+存在。这样,Mn3+趋向于结合到C4AF中的Fe的晶格位置。因此,Mn3+不可能结合到硅酸三钙或硅酸二钙的Ca晶格位置。
因此,在传统的在氧化气氛下的水泥熟料生产中不可能实现硅酸三钙的可比性的反应性提高,这是因为锰(如果有的话)以Mn3+存在。这也适用于在氧化条件下进行的所有处理钢渣的方法。
与所选择的冷却条件无关,除了增加反应性以外,将锰加入硅酸三钙相中还能够稳定该相并且能够阻止其分解成硅酸二钙和生石灰。
最后,所要求的石灰饱和系数也在根据本发明的高比例的具有高硅酸三钙含量的晶体相以及LDS粘合剂的高反应性方面起了决定性的作用。
原则上,在进料物中可以存在任意量的MnO。然而有利的是,进料物含有0.1%重量到10%重量、尤其是0.5%重量到5%重量的MnO。在这种氧化锰的含量水平下,可以保证有显著量的Mn2+离子结合到硅酸三钙相的晶格中,并因此扰乱晶体结构。
有利的是,进料物含有高达5%重量的Al2O3和/或30到50%重量的CaO和/或10到20%重量的SiO2。更有利的是,进料物含有3到5%重量的Al2O3和/或35到45%重量的CaO和/或15到20%重量的SiO2。
通过具有这些相成分,从热化学的观点来看,硅酸三钙相以及进一步的晶体相的形成得以加强。此外,在所涉及的氧化物的浓度范围内,非常可能达到90到110之间的,甚至更优选地为95到105之间的石灰饱和系数。如果在所供应的钢渣材料中并未含有上述成分,可以在熔融过程之前或期间任选地添加所缺失的氧化物。
熔体在还原之前和/或期间有利地具有约1450℃到约1800℃,尤其是从1550℃到1750℃,优选地不高于1650℃的温度。进料物的所有组分,尤其是氧化物部分在该温度范围下完全熔化,并且还原反应进行地足够快,从而还从能量和热化学的角度来看,保证了还原过程的快速进行。
非氧化气氛可以是还原气氛。由此可以进一步支持还原过程,所述还原过程主要通过所添加的固体形式的还原剂来发生。
优选的是使用碳、硅和/或其它金属或半金属作为还原剂。尤其是,石油焦炭是合适的改性碳,因为它具有非常高的比表面积和相应的高反应性。硅、钙和铝还具有的其它优点是氧化物能形成渣的一部分。
至少一部分还原剂可以被吹入到熔体中,例如通过惰性气体流。当使用电弧炉时,空心电极尤其适用于将还原剂吹入到熔体中。通过吹入,除了使还原剂能够特别有效地分布于熔体内以外,还可以对混合作出额外的贡献。使用惰性气体可以保证避免不希望的副反应,尤其是还原剂和包含于熔体中的氧化物成分的氧化。例如,氩气适于用作为惰性气体。但是,还可以使用其他的方法来将还原剂加入或吹入熔体液态的渣中。可选地,可以以一定比例将不同量的还原剂与进料渣进行预先混合。尤其是在将渣重新融化的情况下,这是可行的。但是,在能量方面,更优选的是从上游过程中获取已经为熔体液态的渣。在这种情况下,优选的是吹入全部的还原剂。
当使用碳作为还原剂时,一氧化碳和二氧化碳可作为氧化物还原的副产物而生成。这些副产物气体从熔体中逸出,并可引发熔体起泡。为了减少起泡,有利的是可以在熔体中加入熔剂例如氧化物形式的硼(例如硼砂)。
根据本发明方法的一个优选的实施例,在还原过程之后并且在熔体的凝固之前分离液态的非化合态铁。由于液态的非化合态铁具有比熔体相更高的密度,因此其会聚集在熔炉的底部,并且可以从那里相对容易地被移出。在本发明的范围内,熔炉或熔化单元可被理解为用于接受熔体相的容器,例如电弧炉,其可通过附加的能量输入来将熔体保持为液态。
原则上,以到达15分钟的阈值之前熔体已经凝固的方式来冷却熔体。在这种情况下,本质特征是,将熔体冷却至为约850℃的转变温度以下。
可使用不同的方法来冷却熔体。本质特征是,达到所需的最大冷却时间。例如能够使用类似于在传统熟料冷却中使用的装置例如篦冷机,或者也可如在白水泥熟料的生产中(水冷)那样快速冷却熔体,以便使在少于15分钟内、例如在10分钟到15分钟之间或者在7分钟到9分钟之间将熔体凝固。
若甚至更快地冷却熔体以使熔体例如在3分钟或更短时间后凝固,则可以选择将冷却方法与制粒工艺相结合。
例如可以对熔体进行湿式或干式制粒,并同时冷却。在湿式冷却和分别制粒的情况下,冷却速度为接近1600℃每分钟。相反地,以空气造粒来冷却时,大多情况下冷却速度低于该值。取决于外界环境例如水或空气流速,可以得到在2分钟或更短的范围内例如1分钟或短于半分钟的冷却时间。可以认为,在湿式制粒的范围内,由于生产了水硬性反应材料,因而在冷却之后应尽可能快速地干燥该材料。
在使用空气的冷却过程的范围内,可以回收从空气中吸收的能量。在这个方面,由制粒过程加热的空气的热量可以被用于例如生产蒸汽。该蒸汽可随后被用于操作蒸汽涡轮机,其通过发电机来产生电能。随后该能量又被用于根据本发明的方法或者用于其他用途。明显地,若有利于足够快速地凝固,也能够使用其他冷却方法。
根据本发明方法的一个优选的实施例,非化合态铁的机械式分离通过研磨过程和分选过程来进行。对于该方法步骤,如国际专利申请WO 2011/107124 A1所公开的方法是尤其适用的。铁在研磨过程期间释放出来,然后在研磨板上通过铁和矿物基质之间的密度差异而被分离出来。其随后被排放到板的边缘,并且可选地通过后续分类和分选过程而进一步富集。为了将凝固的熔体粉碎并避免团聚,则使用滚压机,优选为LOESCHE型。
另外,本发明还涉及一种水硬性矿物粘合剂,其具有至少40%重量的硅酸三钙(C3S)的矿物组分以及约90到110的石灰饱和系数。优选较高的硅酸三钙含量(50%重量、尤其是60%重量)。硅酸二钙的含量优选地在15%重量到25%重量之间。该水硬性矿物粘合剂可以通过本发明的方法来生产,并且在本发明的范围内也描述为LDS粘合剂。
LDS粘合剂具有含有最大30%重量、优选地小于20%重量的玻璃相的矿物组分。剩余的百分含量主要上存在于晶体相中。
附图说明
图1显示了根据本发明的方法的一个实施例的示意性流程图;和
图2显示了关于根据本发明的水硬性矿物粘合剂的产热速率的柱状图。
具体实施方式
下面将参考附图并借助示意性实施例来更详细地介绍本发明。
在图1所示流程图的步骤I中提供进料物。该进料物基本上包括LD渣。进料物具有含量在1%重量到5%重量之间的范围内的MnO。也称为SWS的许多LD渣已经具有处于所需范围内的MnO含量。如果不是这样,则要在渣中加入MnO。在此时或者其他时间还可以添加其他的矫正物质,例如含SiO2的物质,以得到此后必需的石灰饱和系数。在此步骤中,还原剂可能已经被加入到进料物中。例如石油焦炭适用于此目的。
在随后的步骤II中,如果需要的话可进行将进料物处理成熔体的过程。渣可以以已经为熔体液态的形式从上游过程中而得到,或者还可以以冷的固体形式存在。渣的熔融和/或加热可以在电弧炉中进行。这可以在石墨耐火成分或含碳耐火材料下以电阻方式进行操作。电弧炉也称为熔化单元。
在步骤III中,在开始添加还原剂之前,熔体应当达到约1600℃到1750℃之间的温度。
通过还原熔体中的铁成分,可生成一氧化碳和/或二氧化碳,它们以气体从熔体中逸出。这会引起熔体起泡。为了降低起泡,可以在熔体中加入熔剂例如少量的硼砂。由此降低了熔体的粘度。
为了抑制所还原的铁的再氧化,炉气氛富含有惰性气体,例如氩气。也可以将氩气直接引入到熔体中。这样,一定量的还原剂也可随同氩气流被直接吹入到熔体中。流经熔体的氩气会导致熔池内产生漩涡,这对金属分离有正面的效果。
一旦基本上所有存在于进料物中的铁化合物已经被还原,则剩余的矿物熔体部分应当具有在90到110之间的石灰饱和系数。这称为进料物的组分。许多种LD渣都可以达到这种所需的石灰饱和系数。
大部分的铁(约80%至90%)作为单独的相沉淀于熔化单元的底部。该相可在液态状态下被分离。在步骤IV中,随后剩余的液态熔体被移除并且被冷却,以便其在短于15分钟内凝固。例如,通过空气冷却来干式制粒可以在短于2分钟内实现该冷却。
由于部分金属相仍处于凝固的颗粒内,例如为矿物部分内的微滴形式或夹杂物,因此必须通过机械处理来增加金属产量。
在步骤V中,利用LOESCHE滚压机研磨处理和随后的分选来进行非化合态铁的机械式分离。在这种情况下,可以通过铁与矿物部分的密度不同来分离铁。在WO 2011/107124A1中介绍的方法尤其适用于该目的。
剩余的矿物部分为根据本发明的LDS粘合剂,其存在于步骤VI中。它可以用作高品质的水硬性矿物粘合剂。由于其特征为高比例的熟料相,因此不再需要烧结或者燃烧处理。
表1列出了进料物(即未处理的LD渣)和根据本发明的方法得到的LDS粘合剂的化学成分。表中所有的值均以%重量的形式给出。这里,例如通过湿式制粒得到的LDS粘合剂已经由水冷却了几分钟。
基体渣(未处理) | LDS粘合剂 | |
SiO2 | 13.9 | 21.8 |
Al2O3 | 1.7 | 4.7 |
Fe2O3 | 28.8 | 0.6 |
CaO | 42.7 | 69.6 |
MgO | 3.3 | 1.1 |
TiO2 | 0.47 | 1.05 |
MnO | 5.2 | 0.23 |
SO3 | 0.2 | 0.81 |
P2O5 | 1.07 | 0.04 |
表1:基体渣和LDS粘合剂的化学分析(%重量)
根据表1,基体渣的石灰饱和系数为70.1,LDS粘合剂的石灰饱和系数为104.6。表2给出了基体渣和LDS粘合剂的晶体成分(%重量)
基体渣(未处理) | LDS粘合剂 | |
硅酸三钙,C3S | 5.1 | 56.3 |
硅酸二钙,C2S | 22.2 | 19.9 |
XRD无定形相 | 38.6 | 21.0 |
表2:基体渣和LDS粘合剂的按照Rietveld的主要相成分(%重量)
从表2中可以得出,根据本发明的方法可以得到在LDS粘合剂中的56.3%重量的高的硅酸三钙部分以及至少76.2%重量的晶体相。
但是,还应强调的是,虽然使用了与炉渣砂的生产相似的冷却,但是仅生产了约20%重量的玻璃相,该炉渣砂通常由超过90%重量的玻璃相组成。
图2是在放置处理的情况下在达倒48小时的初期水合期间,参考水泥(CEM I42.5R)、70%的参考水泥和30%的LDS粘合剂的混合物,以及70%的参考水泥和30%的炉渣砂的混合物的产热速率的图。LDS粘合剂为如图2所述的粒状。
参照产热速率,可得到有关反应性的结论。明显可见,通过加入炉渣砂可明显地降低反应性。相反地,如果添加了根据本发明的LDS粘合剂,则产热的时间以及因此主要的反应性基本上仅被推后。
从上述可以得出结论,LDS粘合剂自身表现出高的水硬化反应性并且因此非常适合作为用于水泥的复合材料或者作为单独的熟料材料。
总之,可以确定,通过根据本发明的方法可以从钢渣中回收铁,并且生产具有非常好的硬化能力的水硬性矿物粘合剂。
Claims (16)
1.用于处理钢渣以生产具有高硬化性能的水硬性矿物粘合剂并回收铁的方法,包括步骤:
提供包含钢渣和MnO的进料物,所述钢渣具有铁化合物,由此MnO能够包含于所述钢渣中,
在炉中将所述进料物处理成熔体,
在所述熔体中加入还原剂以还原所述铁化合物,从而在矿物熔体部分中达到90到110之间的石灰饱和系数,其中,在非氧化的炉气氛下加入还原剂,
限定式冷却,其中所述熔体最迟在15分钟内凝固,
从凝固的熔体中机械式分离出至少一部分的非化合态铁,以及
随后将具有降低的铁含量和至少40%重量的硅酸三钙含量的所述凝固的熔体直接供应用作水硬性矿物粘合剂,所述硅酸三钙具有至少60%重量的晶体相含量。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述进料物包括0.1到10%重量的MnO。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,在所述进料物中含有高达5%重量的Al2O3和/或30到50%重量的CaO和/或10到20%重量的SiO2。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述熔体在还原之前和/或还原期间具有1450℃到1800℃的温度。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述非氧化气氛是还原气氛。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,将碳、硅和/或其它金属或半金属作为还原剂。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,将至少部分的还原剂吹入到所述熔体中。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,通过惰性气体流将所述还原剂吹入到所述熔体中。
9.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,在所述熔体中加入熔剂。
10.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,在还原之后且在所述熔体的凝固之前分离出液态的非化合态铁。
11.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述熔体最迟在3分钟后凝固。
12.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,通过用于干式制粒或湿式制粒的装置来进行所述限定式冷却。
13.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,通过主动冷却装置来进行所述限定式冷却。
14.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,通过研磨处理和分选处理来进行机械式分离非化合态铁。
15.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述铁化合物是氧化物的形式的铁化合物。
16.根据权利要求11所述的方法,其特征在于,所述熔体最迟在2分钟后凝固。
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