WO2025263261A1 - 反応器及びガス回収装置 - Google Patents

反応器及びガス回収装置

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WO2025263261A1
WO2025263261A1 PCT/JP2025/019386 JP2025019386W WO2025263261A1 WO 2025263261 A1 WO2025263261 A1 WO 2025263261A1 JP 2025019386 W JP2025019386 W JP 2025019386W WO 2025263261 A1 WO2025263261 A1 WO 2025263261A1
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WO
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elastic sheet
honeycomb structure
reactor
honeycomb
cells
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Pending
Application number
PCT/JP2025/019386
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English (en)
French (fr)
Inventor
起也 加甲
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NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
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Publication date
Application filed by NGK Insulators Ltd filed Critical NGK Insulators Ltd
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Pending legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/02—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by adsorption, e.g. preparative gas chromatography
    • B01D53/04—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by adsorption, e.g. preparative gas chromatography with stationary adsorbents
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
    • Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
    • Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

Definitions

  • the present invention relates to a reactor and a gas recovery device.
  • DAC Direct Air Capture
  • Patent Document 1 describes a honeycomb structure having a plurality of partition walls extending axially from an inlet end to an outlet end, thereby forming a plurality of flow channels, in which an amine polymer having functional structural unit groups that absorb CO2 is dispersed in the inorganic powder component of the partition walls of the honeycomb structure, which comprises a mixture of an inorganic powder component and an organic binder.
  • the above honeycomb structure can adsorb CO2 by passing a process gas containing CO2 through the cells.
  • the CO2 adsorbed in the honeycomb structure can be desorbed by passing a purge gas (desorption gas) such as water vapor through the cells.
  • Honeycomb structures are mainly manufactured by extrusion molding, but there are limits to the size that can be manufactured due to factors such as their own weight.
  • the CO2 concentration in the treated gas e.g., air
  • the CO2 adsorbed in the honeycomb structure described in Patent Document 1 is desorbed by passing a purge gas such as water vapor through the cells as described above.
  • a purge gas such as water vapor
  • the adsorbent amine polymer
  • the honeycomb structure described in Patent Document 1 is manufactured without firing, so it has low strength and is prone to damage.
  • the honeycomb structure described in Patent Document 1 expands when CO2 is desorbed and contracts when CO2 is adsorbed, which makes it easier for joined honeycomb structures to peel off from each other, and there is also a risk that the honeycomb structures may become misaligned within the reactor.
  • the gas to be adsorbed is CO2 as an example, the same problem occurs when adsorbing and desorbing other greenhouse gases.
  • the present invention was made to solve the above-mentioned problems, and aims to provide a reactor and gas recovery device that can prevent damage due to expansion of the honeycomb structure and displacement due to expansion and contraction of the honeycomb structure.
  • the present invention is exemplified as follows:
  • a plurality of honeycomb structures each having an outer peripheral wall and partition walls disposed inside the outer peripheral wall and defining a plurality of cells extending from an inflow end face to an outflow end face, wherein the outer peripheral wall and the partition walls contain an adsorbent capable of adsorbing and desorbing greenhouse gases; an elastic sheet having a plurality of through holes, and by inserting a plurality of the honeycomb structures into the plurality of through holes, the surfaces of the outer walls parallel to the cell extension direction are held facing each other at a predetermined interval;
  • a reactor comprising a cylindrical member that houses a plurality of the honeycomb structures and the elastic sheet.
  • ⁇ 2> A reactor described in ⁇ 1>, wherein the elastic sheet is disposed at at least two locations on the inlet end face side and the outlet end face side of the honeycomb structure.
  • a frame-shaped lid member is disposed on both end surfaces of the cylindrical member, The reactor according to ⁇ 2>, wherein the elastic sheet is fixed by sandwiching an end of the elastic sheet between the cylindrical member and the frame-shaped lid member.
  • ⁇ 4> A reactor described in any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein the through holes of the elastic sheet have the same shape as a cross section perpendicular to the extension direction of the cells of the honeycomb structure.
  • ⁇ 5> A reactor described in ⁇ 4>, wherein the diameter of the through holes in the elastic sheet is 5 to 15% smaller than the outer diameter of a cross section of the honeycomb structure perpendicular to the cell extension direction when contracted.
  • ⁇ 6> A reactor described in any one of ⁇ 1> to ⁇ 5>, wherein the thickness of the elastic sheet is 0.3 to 10 mm.
  • ⁇ 7> A reactor described in any one of ⁇ 1> to ⁇ 6>, wherein the honeycomb structure has an expansion rate of 3 to 20% of the outer diameter when expanded relative to the outer diameter when contracted in a cross section perpendicular to the extension direction of the cells.
  • ⁇ 8> A reactor described in any one of ⁇ 1> to ⁇ 7>, wherein the elastic sheet is a rubber sheet.
  • a gas recovery device comprising the reactor described in any one of ⁇ 1> to ⁇ 10>.
  • the present invention provides a reactor and gas recovery device that can prevent damage to the honeycomb structure due to expansion and displacement due to expansion and contraction of the honeycomb structure.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a cross section parallel to the flow direction of a process gas of a reactor according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1B is a schematic cross-sectional view of line a-a' in FIG. 1A.
  • 1 is a schematic diagram of an end face perpendicular to the cell extension direction of a honeycomb structure used in a reactor according to an embodiment of the present invention. This is a schematic diagram of a cross section taken along line b-b' in Figure 2A.
  • FIG. 2 is a perspective view of an elastic sheet used in a reactor according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic diagram for explaining the state inside the reactor during adsorption and desorption of greenhouse gases.
  • 1 is a schematic diagram of a cross section parallel to the flow direction of the process gas of another reactor according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 5B is a schematic diagram of one end of the reactor of FIG. 5A.
  • the reactor of the present invention comprises: a plurality of honeycomb structures having an outer peripheral wall and partition walls arranged inside the outer peripheral wall and defining a plurality of cells extending from the inlet end face to the outlet end face, the outer peripheral wall and the partition walls containing an adsorbent capable of adsorbing and desorbing greenhouse gases; an elastic sheet having a plurality of through holes and holding the surfaces of the outer peripheral walls parallel to the direction in which the cells extend so as to face each other at a predetermined interval by inserting the plurality of honeycomb structures into the plurality of through holes; and a tubular member that houses the plurality of honeycomb structures and the elastic sheet.
  • the reactor of the present invention has the above-described configuration, whereby a plurality of honeycomb structures can be held in place by the elastic sheets, and the expansion of the honeycomb structures can be absorbed by the elastic sheets, thereby preventing the honeycomb structures from coming into contact with each other. Therefore, it is possible to prevent breakage due to the expansion of the honeycomb structures and displacement due to the expansion and contraction of the honeycomb structures.
  • the reactor according to an embodiment of the present invention can be suitably used to recover greenhouse gases contained in a process gas.
  • the process gas include, but are not limited to, exhaust gases emitted from factories and power plants, the atmosphere, and the like.
  • the exhaust gas include, but are not limited to, combustion exhaust gases generated when burning fossil fuels, coal gasification gas obtained by gasifying coal, and natural gas in thermal power plants and steelworks.
  • the greenhouse gas include, but are not limited to, carbon dioxide (CO 2 ), methane (CH 4 ), nitrogen oxides such as nitrous oxide (N 2 O), hydrofluorocarbons, perfluorocarbons, sulfur hexafluoride (SF 6 ), and the like.
  • the reactor according to an embodiment of the present invention is particularly useful for recovering carbon dioxide (CO 2 ) contained in combustion exhaust gas and the atmosphere.
  • FIG. 1A is a schematic diagram of a cross section parallel to the flow direction of a process gas of a reactor according to an embodiment of the present invention
  • Fig. 1B is a schematic diagram of a cross section taken along line aa' in Fig. 1A (a cross section perpendicular to the flow direction of the process gas).
  • Fig. 2A is a schematic diagram of an end face perpendicular to the cell extension direction of a honeycomb structure used in a reactor according to an embodiment of the present invention
  • Fig. 2B is a schematic diagram of a cross section (cross section parallel to the cell extension direction) taken along line bb' in Fig. 2A.
  • FIG. 3 is a perspective view of an elastic sheet used in a reactor according to an embodiment of the present invention.
  • the reactor includes a plurality of honeycomb structures 10, an elastic sheet 20, and a tubular member 30. It should be noted that detailed structures of the honeycomb structures 10 are omitted in FIGS. 2A and 2B , each honeycomb structure 10 disposed in the reactor has an outer peripheral wall 11 and partition walls 15 disposed inside the outer peripheral wall 11 and defining a plurality of cells 14 extending from an inflow end face 12 to an outflow end face 13.
  • the outer peripheral wall 11 and the partition walls 15 contain an adsorbent capable of adsorbing and desorbing greenhouse gases.
  • the elastic sheet 20 has a plurality of through holes 21. As shown in Figs.
  • the elastic sheet 20 holds the honeycomb structures 10 by inserting them into the plurality of through holes 21, so that the surfaces of the outer walls 11 parallel to the extension direction of the cells 14 face each other at a predetermined interval.
  • the cylindrical member 30 accommodates a plurality of honeycomb structures 10 and elastic sheets 20 .
  • FIG. 4 is a schematic diagram (a schematic diagram of a cross section perpendicular to the flow direction of the treated gas) for explaining the state inside the reactor during adsorption and desorption of greenhouse gases.
  • each honeycomb structure 10 when greenhouse gases are adsorbed, each honeycomb structure 10 is in a contracted state. At this time, each honeycomb structure 10 is held by the elastic sheet 20, so that displacement within the reactor can be suppressed.
  • each honeycomb structure 10 when greenhouse gases are desorbed, each honeycomb structure 10 is in an expanded state due to water absorption. At this time, the expansion of each honeycomb structure 10 is absorbed by the elastic sheet 20, and damage due to contact between adjacent honeycomb structures 10 is suppressed.
  • honeycomb structure 10 As described above, the honeycomb structure 10 has an outer peripheral wall 11 and partition walls 15 disposed inside the outer peripheral wall 11 and defining a plurality of cells 14 extending from an inlet end face 12 to an outlet end face 13. The plurality of cells 14 are arranged parallel to one another.
  • the honeycomb structure 10 is a flow-through type in which both ends (the inlet end face 12 and the outlet end face 13) of each cell 14 are open.
  • a process gas e.g., air
  • a greenhouse gas flows in through the inlet end face 12 where the inlets of the plurality of cells 14 are located
  • the greenhouse gas is adsorbed as the gas passes through the plurality of cells 14, and the process gas with a reduced greenhouse gas concentration flows out from the outlet end face 13 where the outlets of the plurality of cells 14 are located.
  • the end face shape of the honeycomb structure 10 is not particularly limited, and can be, for example, a round shape such as a circle, ellipse, racetrack shape, or oval shape, a polygonal shape such as a triangle or square, or other irregular shape. However, considering ease of placement in a reactor, a square shape is preferable.
  • the outer shape of the honeycomb structure 10 can typically be a columnar shape. Note that the honeycomb structure 10 shown in Figures 2A and 2B has a square end face shape and is an example of a square columnar shape overall.
  • the length in the direction in which the cells 14 of the honeycomb structure 10 extend is not particularly limited and may be set appropriately depending on the application and required performance. However, while a longer length in the direction in which the cells 14 of the honeycomb structure 10 extend can increase the amount of greenhouse gases adsorbed, if it is too long, pressure loss will increase. For this reason, the length is preferably 20 to 350 mm, more preferably 20 to 300 mm, and even more preferably 20 to 250 mm.
  • the diameter of each end face of the honeycomb structure 10 is not particularly limited and may be set appropriately depending on the application and required performance. However, while a larger diameter of each end face of the honeycomb structure 10 can increase the amount of greenhouse gas adsorption, if the diameter is too large, manufacturing becomes more difficult. Therefore, the diameter is preferably 10 to 300 mm, more preferably 15 to 250 mm, and even more preferably 20 to 200 mm.
  • the diameter of each end face of the honeycomb structure 10 in this specification means a diameter if the shape is circular, and means a circle-equivalent diameter if the shape is other than circular.
  • the expansion rate of the outer diameter when expanded (when greenhouse gases are desorbed) relative to the outer diameter when contracted (when greenhouse gases are adsorbed) is not particularly limited, but is preferably 3 to 20%, more preferably 3 to 18%, and even more preferably 3 to 15%.
  • a honeycomb structure 10 having such an expansion rate can easily achieve the effect of suppressing breakage due to expansion of the honeycomb structure 10 and displacement due to expansion and contraction of the honeycomb structure 10.
  • the outer diameter of the honeycomb structure 10 in this specification means the diameter if the honeycomb structure 10 has a circular shape, and means the circle-equivalent diameter if the honeycomb structure 10 has a shape other than a circular shape.
  • the expansion rate of the length when expanded (when greenhouse gases are desorbed) relative to the length when contracted (when greenhouse gases are adsorbed) is preferably 3 to 20%, more preferably 4 to 18%, and even more preferably 5 to 15%.
  • the outer peripheral wall 11 and partition walls 15 that make up the honeycomb structure 10 contain an adsorbent (hereinafter abbreviated as "adsorbent”) capable of adsorbing and desorbing greenhouse gases.
  • adsorbent an adsorbent capable of adsorbing and desorbing greenhouse gases.
  • the adsorbent is not particularly limited as long as it is capable of adsorbing and desorbing greenhouse gases, but an amine compound is preferred.
  • the amine compound is preferably a solid organic compound having an amino group (one or more selected from —NH 2 , —NHR, and —NRR′ (R and R′ represent organic groups)).
  • a solid organic compound having an amino group can adsorb carbon dioxide by reacting with carbon dioxide to produce a carbamate or bicarbonate.
  • a solid organic compound having an amino group can be reacted with an organic binder by using an organic binder having a specific functional group described below.
  • the solid organic compound having an amino group be water-insoluble.
  • the solid organic compound having an amino group may have any of -NH2 , -NHR, and -NRR' (R and R' represent organic groups), or may have a combination of two or more of these.
  • amino groups it is particularly preferable that the solid organic compound have a primary amine ( -NH2 ) as a functional group. It is also preferable that the solid organic compound having an amino group contain an aromatic ring.
  • solid organic compounds having amino groups include weakly basic anion exchange resins having amino groups. Therefore, for example, styrene-divinylbenzene copolymers having amino groups and acrylic copolymers having amino groups can be used as solid organic compounds having amino groups. These can be used alone or in combination of two or more. Examples of acrylic copolymers having amino groups include (meth)acrylic acid-divinylbenzene copolymers.
  • the exchange capacity of a weakly basic anion exchange resin is preferably 0.6 meq/mL or more, more preferably 1.0 meq/mL or more, and even more preferably 1.4 meq/mL or more.
  • the exchange capacity of a weakly basic anion exchange resin is measured by the tap method, where 10 mL of ion exchange resin is treated with hydrochloric acid, the excess hydrochloric acid is washed off with ethanol, and then ammonia water is passed through, measuring the amount of chloride ions that flow out.
  • the adsorbent is preferably dispersed throughout the outer wall 11 and the partition walls 15. By dispersing the adsorbent in this manner throughout the outer wall 11 and the partition walls 15, the amount of greenhouse gas adsorption can be increased.
  • the adsorbent content in the outer wall 11 and partition walls 15 that make up the honeycomb structure 10 is not particularly limited, but is preferably 40 to 94 mass%, more preferably 50 to 92 mass%, and even more preferably 60 to 90 mass%. By maintaining a content within this range, the proportion of adsorbent can be increased, thereby improving greenhouse gas adsorption performance.
  • the outer wall 11 and partition walls 15 that make up the honeycomb structure 10 can contain a binder.
  • a binder By including a binder in the outer wall 11 and partition walls 15, the strength of the honeycomb structure 10 can be ensured.
  • the binder may be an organic binder or an inorganic binder.
  • the organic binder and inorganic binder may each be contained alone, or two or more types may be contained simultaneously.
  • organic binders examples include methyl cellulose, hydroxypropyl methyl cellulose, hydroxyethyl cellulose, hydroxypropyl cellulose, carboxymethyl cellulose, polyvinyl alcohol, hydroxyethyl methyl cellulose, polyvinyl acetal, polyethylene oxide, polyvinyl butyral, polybutadiene, methacrylate esters, acrylic, ethyl cellulose, silicone, and polyolefin.
  • water-soluble organic binders such as methyl cellulose, hydroxypropyl methyl cellulose, hydroxyethyl cellulose, hydroxypropyl cellulose, carboxymethyl cellulose, polyvinyl alcohol, hydroxyethyl methyl cellulose, polyvinyl acetal, and polyethylene oxide can reduce environmental impact, hazards from organic solvent vapors during drying, and manufacturing costs.
  • Inorganic binders include clay, diatomaceous earth, layered clay minerals, montmorillonite, hydrotalcite, activated clay, acid clay, hectorite, halloysite, attapulgite, silica, alumina, talc, chlorite, vermiculite, mica, illite, pyrophyllite, sericite, kaolin, sepiolite, boehmite, palygorskite, and bentonite.
  • the binder content in the peripheral walls 11 and partition walls 15 that make up the honeycomb structure 10 is not particularly limited, but is preferably 6 to 60 mass%, more preferably 8 to 50 mass%, and even more preferably 10 to 40 mass%.
  • its content is preferably 3 to 20 mass%, more preferably 5 to 15 mass%, and even more preferably 5 to 10 mass%.
  • an inorganic binder is used, its content is preferably 0 to 55 mass%, more preferably 0 to 50 mass%, and even more preferably 0 to 40 mass%.
  • the outer wall 11 and partition walls 15 constituting the honeycomb structure 10 may further contain known additives such as surfactants and pore-forming materials within a range that does not impair the effects of the present invention.
  • the surfactant include ethylene glycol, dextrin, fatty acid soap, polyalcohol, etc. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the pore-forming material include wood flour, activated carbon, hollow resin, porous resin, hollow inorganic material, porous inorganic material, etc. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the thickness of the outer peripheral wall 11 is not particularly limited, but from the viewpoint of ensuring strength, it is preferably 0.1 to 4.0 mm, more preferably 0.2 to 3.0 mm, and even more preferably 0.3 to 2.5 mm.
  • the thickness of the outer wall 11 refers to the length in the normal direction of the outer peripheral surface from the boundary between the outer wall 11 and the outermost cell 14 or partition wall 15 to the outer peripheral surface of the honeycomb structure 10 in a cross section perpendicular to the extension direction of the cells 14.
  • the thickness of the partition walls 15 is not particularly limited, but is preferably 50 ⁇ m or more, more preferably 80 ⁇ m or more, and even more preferably 100 ⁇ m or more from the viewpoint of ensuring strength. Moreover, the thickness of the partition walls 15 is preferably 50 to 600 ⁇ m, more preferably 80 to 550 ⁇ m, and even more preferably 100 to 500 ⁇ m from the viewpoint of suppressing pressure loss. In this specification, the thickness of the partition walls 15 is defined as the length of a portion of a line segment connecting the centers of gravity of adjacent cells 14 that passes through the partition walls 15 in a cross section perpendicular to the extension direction of the cells 14. The thickness of the partition walls 15 refers to the average value of the thicknesses of all the partition walls 15 in the honeycomb structure 10.
  • the thickness of the outer wall 11 and the partition walls 15 are the same. This configuration ensures the strength of the honeycomb structure 10 while suppressing increases in pressure loss and increasing the amount of greenhouse gases adsorbed.
  • the total pore volume of the partition walls 15 is not particularly limited, but is preferably 0.2 to 1.5 cm 3 /g, and more preferably 0.3 to 1.0 cm 3 /g. By controlling the total pore volume within this range, greenhouse gases can be easily diffused into the honeycomb structure 10 through the pores of the partition walls 15, thereby increasing the amount of greenhouse gas adsorption.
  • the total pore volume can be measured by mercury intrusion porosimetry using a mercury porosimeter in accordance with JIS R1655:2003.
  • the average pore diameter of the partition walls 15 is preferably 0.1 to 15 ⁇ m, and more preferably 0.3 to 8.0 ⁇ m. By controlling the average pore diameter within this range, greenhouse gases can be easily diffused into the honeycomb structure 10 through the pores of the partition walls 15, thereby increasing the amount of greenhouse gas adsorption.
  • the average pore diameter can be measured by mercury intrusion porosimetry using a mercury porosimeter in accordance with JIS R1655:2003.
  • the cell density (number of cells 14 per unit cross-sectional area) of the honeycomb structure 10 is not particularly limited, but is preferably 8 to 124 cells/ cm2 , and more preferably 16 to 62 cells/ cm2 . By controlling the cell density within such a range, it becomes easier to obtain the effect of suppressing an increase in pressure loss and the effect of improving mechanical strength and the amount of greenhouse gas adsorption. If the cell density is less than 8 cells/ cm2 , the mechanical strength and the amount of greenhouse gas adsorption tend to decrease. On the other hand, if the cell density exceeds 124 cells/ cm2 , the pressure loss tends to increase.
  • the cell density is calculated by dividing the number of cells 14 that the honeycomb structure 10 has by the area of one end face of the honeycomb structure 10 excluding the outer peripheral wall 11 .
  • the shape of the cells 14 in a cross section perpendicular to the direction in which the cells 14 extend is not particularly limited, but is preferably a rectangle, hexagon, octagon, circle, or a combination of these. Of these, square and hexagonal shapes are preferred for the cell 14. By configuring the cell 14 in this way, it is possible to suppress an increase in pressure loss when a processing gas is flowed through the honeycomb structure 10.
  • the elastic sheet 20 has a plurality of through holes 21 .
  • the through holes 21 are not particularly limited, they preferably have the same shape as a cross section perpendicular to the extension direction of the cells 14 of the honeycomb structure 10.
  • the shape of the through holes 21 may also be quadrangular.
  • the diameter of the through holes 21 is preferably 5 to 15% smaller than the outer diameter of a cross section perpendicular to the extension direction of the cells 14 of the honeycomb structure 10 when shrunk (when dried). By reducing the diameter of the through holes 21 in this manner, it becomes possible to stably hold the honeycomb structure 10 in the through holes 21 even when the honeycomb structure 10 shrinks and expands.
  • the diameter of the through-hole 21 in this specification means the diameter if the through-hole is circular, and means the circle-equivalent diameter if the through-hole is other than circular.
  • the number of through holes 21 can be adjusted appropriately depending on the size of the reactor to be manufactured, and is not particularly limited. From the perspective of increasing greenhouse gas adsorption, the number of through holes 21 is preferably 2 to 100, more preferably 4 to 80, and even more preferably 9 to 50.
  • the thickness of the elastic sheet 20 is not particularly limited, but is preferably 0.3 to 10 mm, more preferably 0.5 to 9 mm, and even more preferably 1 to 8 mm.
  • the number and position of the elastic sheets 20 are not particularly limited as long as they are capable of holding the honeycomb structure 10, but it is preferable that they be placed in at least two locations on the inlet end face 12 side and the outlet end face 13 side of the honeycomb structure 10. By placing the elastic sheets 20 in such locations, the honeycomb structure 10 can be stably held in the through-holes 21.
  • the material of the elastic sheet 20 is not particularly limited as long as it has elasticity.
  • the elastic sheet 20 has rubber elasticity and a Shore A hardness of 10 to 80 degrees, preferably 20 to 70 degrees.
  • the Shore A hardness is measured in accordance with JIS K6253-5:2012.
  • a typical elastic sheet 20 suitable for the present invention is a rubber sheet.
  • the rubber material for the rubber sheet is not particularly limited, but examples thereof include silicone rubber, urethane rubber, butadiene rubber, natural rubber, styrene butadiene rubber, ethylene propylene copolymer rubber (EP rubber, EPDM rubber), butyl rubber, and vinyl chloride rubber.
  • the end (outer peripheral end) of the elastic sheet 20 is fixed to the tubular member 30.
  • the method for fixing the elastic sheet 20 is not particularly limited, and adhesives or other known fixing means may be used.
  • the cylindrical member 30 is a member that houses a plurality of honeycomb structures 10 and elastic sheets 20 .
  • the tubular member 30 is not particularly limited as long as it can accommodate a plurality of honeycomb structures 10 and elastic sheets 20.
  • the tubular member 30 may be a straight tube, or may have a structure with a reduced diameter and/or an expanded diameter in part.
  • the material of the cylindrical member 30 is not particularly limited, but metal is preferable from the viewpoint of manufacturability.
  • metals that can be used include stainless steel, titanium alloys, copper alloys, aluminum alloys, and brass. Among these, stainless steel is preferable due to its high durability, reliability, and low cost.
  • the thickness of the tubular member 30 is not particularly limited, but from the viewpoint of durability and reliability, it is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.3 mm or more, and even more preferably 0.5 mm or more. Furthermore, from the viewpoint of lightweighting, the thickness of the tubular member 30 is preferably 10 mm or less, more preferably 5 mm or less, and even more preferably 3 mm or less.
  • the reactor according to the embodiment of the present invention may further include frame-shaped lid members disposed on both end surfaces of the cylindrical member 30.
  • a schematic diagram of a cross section of a reactor having a frame-shaped lid member, parallel to the flow direction of the process gas, is shown in Fig. 5A
  • a schematic diagram of one end face of the reactor in Fig. 5A is shown in Fig. 5B.
  • 5A and 5B has frame-shaped lid members 40 on both end surfaces of the cylindrical member 30.
  • the elastic sheet 20 is fixed by sandwiching the end (outer peripheral end) of the elastic sheet 20 between the cylindrical member 30 and the frame-shaped lid member 40.
  • the frame-shaped lid member 40 has a frame shape that does not obstruct the flow of each gas during adsorption and desorption of greenhouse gases. Specifically, when looking at both end faces of the reactor, it is preferable that the inlet end face 12 and outlet end face 13 of the honeycomb structure 10 are not covered by the frame-shaped lid member 40 during both adsorption and desorption of greenhouse gases. This allows for efficient adsorption and desorption of greenhouse gases in the reactor.
  • the structure of the frame-shaped lid member 40 that sandwiches the elastic sheet 20 between it and the cylindrical member 30 is not particularly limited, and for example, it can have an L-shaped structure as shown in Figure 5A in a cross section parallel to the flow direction of greenhouse gases. Such an L-shaped structure makes it easier to sandwich the elastic sheet 20 between it and the cylindrical member 30.
  • the material of the frame-shaped lid member 40 is not particularly limited, but metal is preferable from the viewpoint of manufacturability.
  • metals that can be used include stainless steel, titanium alloys, copper alloys, aluminum alloys, and brass. Of these, stainless steel is preferable due to its high durability, reliability, and low cost.
  • a method for recovering greenhouse gases according to an embodiment of the present invention includes flowing a treatment gas containing greenhouse gases through a plurality of honeycomb structures 10 in a reactor, adsorbing the greenhouse gases in the treatment gas using an adsorbent while the treatment gas passes through the plurality of honeycomb structures 10, and discharging the treatment gas with a reduced concentration of greenhouse gases from the honeycomb structures 10.
  • a method for desorbing greenhouse gases includes flowing a desorbed gas or a heated desorbed gas through a plurality of honeycomb structures 10 in a reactor in which the greenhouse gas has been adsorbed, and desorbing the greenhouse gas from the adsorbent into the desorbed gas while the desorbed gas passes through the plurality of honeycomb structures 10.
  • the desorbed gas is not particularly limited as long as it is a gas capable of desorbing carbon dioxide, and for example, water vapor can be used.
  • the water vapor is preferably at a high temperature of 80° C. or higher.
  • the desorbed gas may be heated by a heater or by mixing with a high-temperature gas.
  • the method for producing the reactor according to the embodiment of the present invention is not particularly limited as long as it is a method capable of producing the above-mentioned reactor. A method suitable for producing the reactor according to the embodiment of the present invention will be described below.
  • the honeycomb structure 10 used in the reactor is manufactured by a method including a clay preparation process (first process), a molding process into a honeycomb formed body (second process), and a drying process of the honeycomb formed body (third process).
  • the clay preparation step is a step of kneading forming raw materials including a carbon dioxide adsorbent and a binder to prepare a clay.
  • the forming raw material may further contain a solvent.
  • the solvent is not particularly limited, and examples thereof include water and a mixed solvent of water and an organic solvent such as alcohol, with water being particularly preferred.
  • the content of the adsorbent in the forming raw material, excluding the solvent is preferably 40 to 94% by mass, more preferably 50 to 92% by mass, and even more preferably 60 to 90% by mass, from the viewpoint of achieving a good balance between greenhouse gas adsorption performance, crack suppression during drying, and water resistance.
  • the content of the binder in the forming raw material, excluding the solvent is preferably 6 to 60% by mass, more preferably 8 to 50% by mass, and even more preferably 10 to 40% by mass.
  • the organic binder content in the forming raw material, excluding the solvent is preferably 3 to 20% by mass, more preferably 5 to 15% by mass, and even more preferably 5 to 10% by mass.
  • the inorganic binder content in the forming raw material, excluding the solvent is preferably 0 to 55% by mass, more preferably 0 to 50% by mass, and even more preferably 0 to 40% by mass.
  • the content of the solvent in the molding raw material is adjusted so as to give a clay having a hardness suitable for molding (particularly extrusion molding).
  • the molding raw materials containing the above components can be kneaded using a known kneading machine, but it is desirable to knead them for the time required for each component to be uniformly distributed throughout the clay.
  • the step of forming a honeycomb formed body is a step of forming the clay obtained in the first step into a honeycomb formed body.
  • the honeycomb molded article is extruded to have an outer peripheral wall 11 and partition walls 15 disposed inside the outer peripheral wall 11 and defining a plurality of cells 14 extending from an inflow end face 12 to an outflow end face 13.
  • a die having a desired overall shape, cell shape, partition wall thickness, cell density, etc. can be used.
  • the honeycomb formed body drying step is a step of drying the honeycomb formed body obtained in the second step. Because the honeycomb formed body immediately after molding contains a solvent, the solvent is removed by drying. This drying process also causes at least a portion of the carbon dioxide adsorbent and the reactive organic binder to react with each other.
  • Conventional drying methods such as hot air drying, microwave drying, dielectric drying, reduced-pressure drying, vacuum drying, and freeze drying, can be used for drying. Among these, hot air drying, microwave drying, dielectric drying, or a combination thereof is preferred because it allows the entire honeycomb formed body to be dried quickly and uniformly.
  • the honeycomb formed body is preferably dried in an air atmosphere at 20 to 150°C, more preferably in an air atmosphere at 30 to 140°C, and even more preferably in an air atmosphere at 40 to 130°C.
  • the multiple honeycomb structures 10 obtained above are inserted into the multiple through holes 21 of the elastic sheet 20 and housed in the tubular member 30.
  • the ends (outer peripheral ends) of the elastic sheet 20 are fixed to the tubular member 30 using adhesive or known fixing means.
  • frame-shaped lid members 40 are provided on both end surfaces of the tubular member 30, the ends (outer peripheral ends) of the elastic sheet 20 are fixed by sandwiching them between the tubular member 30 and the frame-shaped lid members 40.
  • a gas recovery device includes the above-described reactor. Since the gas recovery device includes the above-described reactor, damage to the honeycomb structure 10 due to expansion and displacement due to expansion and contraction of the honeycomb structure 10 can be suppressed, and the greenhouse gas recovery efficiency is less likely to decrease.
  • a gas recovery device can further include a gas supply pipe capable of supplying the treatment gas and/or desorbed gas (purge gas) to the reactor, and a gas exhaust pipe capable of discharging the treatment gas or desorbed gas (purge gas) from the reactor.
  • a gas recovery device with such a structure can easily achieve the recovery and desorption of greenhouse gases.

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Abstract

外周壁１１と、外周壁１１の内側に配設され、流入端面１２から流出端面１３まで延びる複数のセル１４を区画形成する隔壁１５とを有し、外周壁１１及び隔壁１５が、温室効果ガスの吸着及び脱離が可能な吸着剤を含有する複数のハニカム構造体１０と；複数の貫通孔２１を有し、複数の貫通孔２１に複数のハニカム構造体１０を挿入することによってセル１４が延びる方向に平行な外周壁１１の表面同士を所定の間隔で対向するようにして保持する弾性シート２０と；複数のハニカム構造体１０及び弾性シート２０を収容する筒状部材３０とを備える反応器である。

Description

反応器及びガス回収装置
　本発明は、反応器及びガス回収装置に関する。
　脱炭素社会実現のため、大気や排気ガスから温室効果ガス（例えば、二酸化炭素）を回収して利用する技術のニーズが高まっている。従来の代表的な二酸化炭素（ＣＯ2）回収技術として、大気中のＣＯ2を吸着する技術（ＤＡＣ：Ｄｉｒｅｃｔ　Ａｉｒ　Ｃａｐｔｕｒｅ）が開発されている。ＤＡＣには液体吸収法、膜分離法及び固体吸着法といった幾つかの種類がある。その中でも固体吸着法においては、ＣＯ2吸着（吸収）剤を含むハニカム構造体を用いることが検討されている。
　例えば、特許文献１には、入口端部から出口端部まで軸方向に延在する複数の仕切り壁を有し、それによって複数の流れチャネルが形成されるハニカム構造体であって、無機粉末成分及び有機バインダーの混合物を含んでなるハニカム構造体の仕切り壁の無機粉末成分中にＣＯ2を吸収する官能性構造単位基を有するアミンポリマーを分散させたハニカム構造体が記載されている。
　上記のハニカム構造体は、ＣＯ2を含む処理ガスをセルに流通させることにより、ＣＯ2を吸着させることができる。また、ハニカム構造体において吸着されたＣＯ2は、水蒸気などのパージガス（脱離ガス）をセルに流通させることによって脱離させることができる。
特表２０１５－５０８０１８号公報
　ハニカム構造体は、主に押出成形によって製造されるが、自重の影響などによって、製造可能な大きさには限界がある。他方、処理ガス（例えば、大気）中のＣＯ2濃度は低いため、反応器内でＣＯ2を効率良く回収するためにはハニカム構造体を大きくすることが望ましい。このため、反応器内に複数のハニカム構造体を並べて配置することが必要とされている。この場合、ハニカム構造体の位置ずれを抑制するために、ハニカム構造体同士が接着剤などによって接合される。
　特許文献１に記載のハニカム構造体に吸着されたＣＯ2は、上記のように水蒸気などのパージガスをセルに流通させることによって脱離させるが、このとき吸着剤（アミンポリマー）が吸水して膨張する。このため、反応器内に複数のハニカム構造体を並べて配置した場合、ハニカム構造体の膨張によってハニカム構造体が破損することがある。特に、特許文献１に記載のハニカム構造体は焼成を行わずに製造されるため強度が低く、ハニカム構造体の破損が生じ易い。
　また、特許文献１に記載のハニカム構造体は、ＣＯ2の脱離時に膨張、ＣＯ2の吸着時に収縮するため、接合されたハニカム構造体同士の間が剥離し易くなり、反応器内でハニカム構造体の位置がずれる恐れもある。
　なお、上記では、吸着対象ガスがＣＯ2である場合を例に挙げて説明したが、その他の温室効果ガスの吸着及び脱離を行う場合でも同様の問題が生じる。
　本発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、ハニカム構造体の膨張による破損及びハニカム構造体の膨張収縮による位置ずれを抑制することが可能な反応器及びガス回収装置を提供することを目的とする。
　本発明者は、筒状部材内に複数のハニカム構造体が配置される反応器について鋭意研究を行った結果、弾性シートに設けた複数の貫通孔に複数のハニカム構造体を挿入し、所定の間隔で対向するようにして保持することにより、上記の課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、以下のように例示される。
＜１＞　外周壁と、前記外周壁の内側に配設され、流入端面から流出端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁とを有し、前記外周壁及び前記隔壁が、温室効果ガスの吸着及び脱離が可能な吸着剤を含有する複数のハニカム構造体と、
　複数の貫通孔を有し、複数の前記貫通孔に複数の前記ハニカム構造体を挿入することによって前記セルが延びる方向に平行な前記外周壁の表面同士を所定の間隔で対向するようにして保持する弾性シートと、
　複数の前記ハニカム構造体及び前記弾性シートを収容する筒状部材と
を備える反応器。
＜２＞　前記弾性シートは、前記ハニカム構造体の前記流入端面側及び前記流出端面側の少なくとも２箇所に配置されている、＜１＞に記載の反応器。
＜３＞　前記筒状部材の両端面に配置される枠状蓋部材を有し、
　前記弾性シートは、前記筒状部材と前記枠状蓋部材との間に前記弾性シートの端部を挟み込むことによって固定されている、＜２＞に記載の反応器。
＜４＞　前記弾性シートの前記貫通孔は、前記ハニカム構造体の前記セルが延びる方向に直交する断面と同じ形状を有する、＜１＞～＜３＞のいずれか一つに記載の反応器。
＜５＞　前記弾性シートの前記貫通孔の径は、収縮時における前記ハニカム構造体の前記セルが延びる方向に直交する断面の外径よりも５～１５％小さい、＜４＞に記載の反応器。
＜６＞　前記弾性シートの厚みが０．３～１０ｍｍである、＜１＞～＜５＞のいずれか一つに記載の反応器。
＜７＞　前記ハニカム構造体は、前記セルが延びる方向に直交する断面において、収縮時の外径に対する膨張時の外径の膨張率が３～２０％である、＜１＞～＜６＞のいずれか一つに記載の反応器。
＜８＞　前記弾性シートがゴムシートである、＜１＞～＜７＞のいずれか一つに記載の反応器。
＜９＞　前記吸着剤がアミン化合物である、＜１＞～＜８＞のいずれか一つに記載の反応器。
＜１０＞　前記温室効果ガスが二酸化炭素である、＜１＞～＜９＞のいずれか一つに記載の反応器。
＜１１＞　＜１＞～＜１０＞のいずれか一つに記載の反応器を含む、ガス回収装置。
　本発明によれば、ハニカム構造体の膨張による破損及びハニカム構造体の膨張収縮による位置ずれを抑制することが可能な反応器及びガス回収装置を提供することができる。
本発明の実施形態に係る反応器の処理ガスの流通方向に平行な断面の模式図である。 図１Ａのａ－ａ’線の断面の模式図である。 本発明の実施形態に係る反応器に用いられるハニカム構造体のセルが延びる方向に直交する端面の模式図である。 図２Ａのｂ－ｂ’線の断面の模式図である。 本発明の実施形態に係る反応器に用いられる弾性シートの斜視図である。 温室効果ガスの吸着時及び脱離時の反応器内の状態を説明するための模式図である。 本発明の実施形態に係る別の反応器の処理ガスの流通方向に平行な断面の模式図である。 図５Ａの反応器の一方の端面の模式図である。
　本発明の反応器は、外周壁と、外周壁の内側に配設され、流入端面から流出端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁とを有し、外周壁及び隔壁が、温室効果ガスの吸着及び脱離が可能な吸着剤を含有する複数のハニカム構造体と；複数の貫通孔を有し、複数の貫通孔に複数のハニカム構造体を挿入することによってセルが延びる方向に平行な外周壁の表面同士を所定の間隔で対向するようにして保持する弾性シートと；複数のハニカム構造体及び弾性シートを収容する筒状部材とを備える。
　本発明の反応器は、上記のような構成とすることにより、複数のハニカム構造体を弾性シートによって所定の位置に保持できるとともに、ハニカム構造体の膨張を弾性シートによって吸収し、ハニカム構造体同士が接触することを抑制できる。したがって、ハニカム構造体の膨張による破損及びハニカム構造体の膨張収縮による位置ずれを抑制することが可能となる。
　以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら具体的に説明する。本発明は以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、以下の実施形態に対し変更、改良などが適宜加えられたものも本発明の範囲に入ることが理解されるべきである。
（１．反応器）
　本発明の実施形態に係る反応器は、処理ガス中に含まれる温室効果ガスを回収するために好適に使用できる。処理ガスとしては、特に限定されないが、工場や発電所などで排出される排気ガス、大気などが挙げられる。排気ガスとしては、特に限定されないが、火力発電所や製鉄所などにおいて、化石燃料、石炭をガス化した石炭ガス化ガスや天然ガスを燃焼させる際に発生する燃焼排気ガスが挙げられる。また、温室効果ガスとしては、特に限定されず、二酸化炭素（ＣＯ2）、メタン（ＣＨ4）、一酸化二窒素（Ｎ2Ｏ）などの窒素酸化物、ハイドロフルオロカーボン類、パーフルオロカーボン類、六フッ化硫黄（ＳＦ6）などが挙げられる。これらの中でも、本発明の実施形態に係る反応器は、燃焼排気ガスや大気中に含まれる二酸化炭素（ＣＯ2）を回収するのに特に有用である。
　図１Ａは、本発明の実施形態に係る反応器の処理ガスの流通方向に平行な断面の模式図である。図１Ｂは、図１Ａのａ－ａ’線の断面（処理ガスの流通方向に直交する断面）の模式図である。
　図２Ａは、本発明の実施形態に係る反応器に用いられるハニカム構造体のセルが延びる方向に直交する端面の模式図である。図２Ｂは、図２Ａのｂ－ｂ’線の断面（セルが延びる方向に平行な断面）の模式図である。
　図３は、本発明の実施形態に係る反応器に用いられる弾性シートの斜視図である。
　図１Ａ及び１Ｂに示されるように、反応器は、複数のハニカム構造体１０と、弾性シート２０と、筒状部材３０とを備える。なお、図１Ａ及び１Ｂでは、ハニカム構造体１０の詳細な構造は省略している点に留意すべきである。
　反応器内に配置される各ハニカム構造体１０は、図２Ａ及び２Ｂに示されるように、外周壁１１と、外周壁１１の内側に配設され、流入端面１２から流出端面１３まで延びる複数のセル１４を区画形成する隔壁１５とを有する。外周壁１１及び隔壁１５は、温室効果ガスの吸着及び脱離が可能な吸着剤を含有する。
　弾性シート２０は、図３に示されるように、複数の貫通孔２１を有する。弾性シート２０は、図１Ａ及び１Ｂに示されるように、複数の貫通孔２１に複数のハニカム構造体１０を挿入することによってセル１４が延びる方向に平行な外周壁１１の表面同士を所定の間隔で対向するようにして保持する。
　筒状部材３０は、複数のハニカム構造体１０及び弾性シート２０を収容する。
　図４は、温室効果ガスの吸着時及び脱離時の反応器内の状態を説明するための模式図（処理ガスの流通方向に直交する断面の模式図）である。
　図４に示されるように、温室効果ガスの吸着時において、各ハニカム構造体１０は収縮した状態となる。このとき、各ハニカム構造体１０は、弾性シート２０によって保持されているため、反応器内で位置ずれを抑制できる。他方、温室効果ガスの脱離時において、各ハニカム構造体１０は吸水によって膨張した状態となる。このとき、各ハニカム構造体１０の膨張が弾性シート２０によって吸収され、隣り合うハニカム構造体１０同士の接触による破損が抑制される。
　以下、反応器の構成部材を詳細に説明する。
（１－１）ハニカム構造体１０
　ハニカム構造体１０は、上述したように、外周壁１１と、外周壁１１の内側に配設され、流入端面１２から流出端面１３まで延びる複数のセル１４を区画形成する隔壁１５とを有する。複数のセル１４は互いに平行に配列される。ハニカム構造体１０は、各セル１４の両端（流入端面１２及び流出端面１３）が開口したフロースルー型であり、複数のセル１４の入口がある流入端面１２から温室効果ガスを含む処理ガス（例えば、大気）が流入すると、複数のセル１４を通る間に温室効果ガスが吸着され、複数のセル１４の出口がある流出端面１３から温室効果ガスの濃度の低下した処理ガスが流出する。
　ハニカム構造体１０の端面形状は特に限定されないが、例えば、円形状、楕円形状、レーストラック形状及び長円形状などのラウンド形状、三角形状及び四角形状などの多角形状、並びに、その他の異形形状とすることができるが、反応器への配置の容易性を考慮すると、四角形状であることが好ましい。ハニカム構造体１０の外形は典型的には柱状とすることができる。なお、図２Ａ及び２Ｂに示すハニカム構造体１０は端面形状が四角形状であり、全体として四角柱状の例である。
　ハニカム構造体１０のセル１４が延びる方向の長さ（流入端面１２から流出端面１３までの長さ）は特に限定されず、用途や要求性能に応じて適宜設定すればよい。ただし、ハニカム構造体１０のセル１４が延びる方向の長さは、大きい方が温室効果ガスの吸着量を増やすことができる一方で、大きすぎると圧力損失が大きくなる。このため、当該長さは２０～３５０ｍｍであることが好ましく、２０～３００ｍｍであることがより好ましく、２０～２５０ｍｍであることが更に好ましい。
　ハニカム構造体１０の各端面の径は、特に限定されず、用途や要求性能に応じて適宜設定すればよい。ただし、ハニカム構造体１０の各端面の径が大きい方が温室効果ガスの吸着量を増やすことができる一方で、大きすぎると製造難度が上がるため、当該径は、１０～３００ｍｍであることが好ましく、１５～２５０ｍｍであることがより好ましく、２０～２００ｍｍであることが更に好ましい。
　ここで、本明細書におけるハニカム構造体１０の各端面の径は、円形状であれば直径のことを意味し、円形状以外であれば円相当径のことを意味する。
　ハニカム構造体１０は、セル１４が延びる方向に直交する断面において、収縮時（温室効果ガスの吸着時）の外径に対する膨張時（温室効果ガスの脱離時）の外径の膨張率は、特に限定されないが、好ましくは３～２０％、より好ましくは３～１８％、更に好ましくは３～１５％である。このような膨張率を有するハニカム構造体１０であれば、ハニカム構造体１０の膨張による破損及びハニカム構造体１０の膨張収縮による位置ずれを抑制する効果が得られ易くなる。
　ここで、本明細書におけるハニカム構造体１０の外径は、円形状であれば直径のことを意味し、円形状以外であれば円相当径のことを意味する。
　なお、ハニカム構造体１０のセル１４が延びる方向の長さについても、収縮時（温室効果ガスの吸着時）の当該長さに対する膨張時（温室効果ガスの脱離時）の当該長さの膨張率は、好ましくは３～２０％、より好ましくは４～１８％、更に好ましくは５～１５％である。
　ハニカム構造体１０を構成する外周壁１１及び隔壁１５は、温室効果ガスの吸着及び脱離が可能な吸着剤（以下、「吸着剤」と略す）を含む。吸着剤を外周壁１１及び隔壁１５に含有させることにより、処理ガス中に含まれる温室効果ガスの吸着が可能となる。また、外周壁１１及び隔壁１５の表面に吸着剤をコーティングする従来のハニカム構造体に比べて、加熱温度の高い焼成工程を経ずに製造されるため、製造時に発生する温室効果ガスを削減可能である。また、吸着剤の担持量も増やすことができるため、温室効果ガスの吸着量も高めることができる。
　吸着剤としては、温室効果ガスの吸着及び脱離が可能であれば特に限定されないが、アミン化合物であることが好ましい。具体的には、アミン化合物は、アミノ基（－ＮＨ2、－ＮＨＲ、－ＮＲＲ’（Ｒ及びＲ’は有機基を表す。）から選択される１種又は２種以上）を有する固体有機化合物であることが好ましい。理論によって本発明が限定されることを意図するものではないが、アミノ基を有する固体有機化合物は、二酸化炭素と反応してカルバメート又はバイカーボネートを生成することで二酸化炭素を吸着することができる。また、アミノ基を有する固体有機化合物は、下記で説明する特定の官能基を有する有機バインダーを用いることにより、有機バインダーと反応させることができる。
　アミノ基を有する固体有機化合物は、耐水性の観点から、非水溶性であることが望ましい。また、アミノ基を有する固体有機化合物は、－ＮＨ2、－ＮＨＲ、－ＮＲＲ’（Ｒ及びＲ’は有機基を表す。）の何れを有していてもよいし、これらの２種以上を組み合わせて有していてもよい。アミノ基の中でも特に一級アミン（－ＮＨ2）を官能基として含有することが好ましい。アミノ基を有する固体有機化合物は、芳香環を含有することも好ましい。
　アミノ基を有する固体有機化合物の具体例としては、アミノ基を有する弱塩基性陰イオン交換樹脂が挙げられる。したがって、例えば、アミノ基を有する固体有機化合物として、アミノ基を有するスチレン－ジビニルベンゼン系共重合体、及びアミノ基を有するアクリル系共重合体を用いることができる。これらは、単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。アミノ基を有するアクリル系共重合体としては、例えば、（メタ）アクリル酸－ジビニルベンゼン系共重合体が挙げられる。
　弱塩基性陰イオン交換樹脂の交換容量は、温室効果ガスの吸着性能の観点から、０．６ｍｅｑ／ｍＬ以上であることが好ましく、１．０ｍｅｑ／ｍＬ以上であることがより好ましく、１．４ｍｅｑ／ｍＬ以上であることが更に好ましい。弱塩基性陰イオン交換樹脂の交換容量は、タップ法により測定した１０ｍＬのイオン交換樹脂を塩酸で処理した後、エタノールで過剰の塩酸を洗浄し、アンモニア水を流した時に流出する塩化物イオンの量により測定される。
　吸着剤は、外周壁１１及び隔壁１５中に分散されていることが好ましい。このように吸着剤を外周壁１１及び隔壁１５中に分散させることにより、温室効果ガスの吸着量を増大させることができる。
　ハニカム構造体１０を構成する外周壁１１及び隔壁１５における吸着剤の含有率は、特に限定されないが、好ましくは４０～９４質量％、より好ましくは５０～９２質量％、更に好ましくは６０～９０質量％である。このような範囲の含有率とすることにより、吸着剤の割合を高めることができるため、温室効果ガスの吸着性能が向上する。
　ハニカム構造体１０を構成する外周壁１１及び隔壁１５は、バインダーを含むことができる。バインダーを外周壁１１及び隔壁１５に含有させることにより、ハニカム構造体１０の強度を確保できる。バインダーとしては、有機バインダーであっても無機バインダーであってもよい。有機バインダー及び無機バインダーはそれぞれ、１種を単独で含有するものでもよいし、２種以上を同時に含有するものであってもよい。
　有機バインダーとしては、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ポリビニルアセタール、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルブチラール、ポリブタジエン、メタクリル酸エステル、アクリル、エチルセルロース、シリコーン、ポリオレフィンなどの有機バインダーが挙げられる。特に、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ポリビニルアセタール、ポリエチレンオキサイドなどの水溶性の有機バインダーを用いることで環境負荷、乾燥時の有機溶媒蒸気による危険、製造コストを小さくすることができる。
　無機バインダーとしては、粘土、珪藻土、層状粘度鉱物、モンモリロナイト、ハイドロタルサイト、活性白土、酸性白土、ヘクトライト、ハロイサイト、アタパルジャイト、シリカ、アルミナ、タルク、クロライト、バーミキュライト、マイカ、イライト、パイロフィライト、セリサイト、カオリン、セピオライト、ベーマイト、パリゴルスカイト、ベントナイトなどが挙げられる。
　ハニカム構造体１０を構成する外周壁１１及び隔壁１５におけるバインダーの含有率は、特に限定されないが、好ましくは６～６０質量％、より好ましくは８～５０質量％、更に好ましくは１０～４０質量％である。特に、有機バインダーを用いる場合、その含有率は、好ましくは３～２０質量％、より好ましくは５～１５質量％、更に好ましくは５～１０質量％である。また、無機バインダーを用いる場合、その含有率は、好ましくは０～５５質量％、より好ましくは０～５０質量％、更に好ましくは０～４０質量％である。
　ハニカム構造体１０を構成する外周壁１１及び隔壁１５は、上記の成分に加えて、本発明の効果を阻害しない範囲において、界面活性剤、造孔材などの公知の添加剤を更に含むことができる。
　界面活性剤の具体例としては、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸石鹸、ポリアルコールなどが挙げられる。これらは単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
　造孔材の具体例としては、木粉、活性炭、中空樹脂、多孔樹脂、中空無機材料、多孔無機材料などが挙げられる。これらは単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
　外周壁１１の厚みは、特に限定されないが、強度確保の観点から０．１～４．０ｍｍであることが好ましく、０．２～３．０ｍｍであることがより好ましく、０．３～２．５ｍｍであることが更に好ましい。
　なお、本明細書において外周壁１１の厚みとは、セル１４が延びる方向に直交する断面において、外周壁１１と最も外周側のセル１４又は隔壁１５との境界からハニカム構造体１０の外周面までの、当該外周面の法線方向の長さを指す。
　隔壁１５の厚みは、特に限定されないが、強度確保の観点から５０μｍ以上であることが好ましく、８０μｍ以上であることがより好ましく、１００μｍ以上であることが更に好ましい。また、隔壁１５の厚みは圧力損失を抑制するという観点から、５０～６００μｍであることが好ましく、８０～５５０μｍであることがより好ましく、１００～５００μｍであることが更に好ましい。
　なお、本明細書において、隔壁１５の厚みは、セル１４が延びる方向に直交する断面において、隣接するセル１４の重心同士を結ぶ線分のうち、隔壁１５を通過する部分の長さとして定義される。また、隔壁１５の厚みは、ハニカム構造体１０の全ての隔壁１５の厚みの平均値を指す。
　外周壁１１と隔壁１５の厚みは同じであることが好ましい。このような構成とすることにより、ハニカム構造体１０の強度を確保しつつ、圧力損失の増大抑制及び温室効果ガスの吸着量の増大を図ることができる。
　隔壁１５の全細孔容積は、特に限定されないが、０．２～１．５ｃｍ3／ｇであることが好ましく、０．３～１．０ｃｍ3／ｇであることがより好ましい。この範囲に全細孔容積を制御することにより、温室効果ガスが隔壁１５の細孔を通じてハニカム構造体１０内に拡散し易くなるため、温室効果ガスの吸着量を高めることができる。
　なお、本明細書において、全細孔容積は、水銀ポロシメータを用いて、ＪＩＳ　Ｒ１６５５：２００３に準拠して水銀圧入法によって測定できる。
　隔壁１５の平均気孔径は、特に限定されないが、０．１～１５μｍであることが好ましく、０．３～８．０μｍであることがより好ましい。この範囲に平均気孔径を制御することにより、温室効果ガスが隔壁１５の細孔を通じてハニカム構造体１０内に拡散し易くなるため、温室効果ガスの吸着量を高めることができる。
　なお、本明細書において、平均気孔径は、水銀ポロシメータを用いて、ＪＩＳ　Ｒ１６５５：２００３に準拠して水銀圧入法によって測定できる。
　ハニカム構造体１０のセル密度（単位断面積当たりのセル１４の数）は、特に限定されないが、好ましくは８～１２４セル／ｃｍ2、より好ましくは１６～６２セル／ｃｍ2である。このような範囲にセル密度を制御することにより、圧力損失の増大抑制効果、機械強度及び温室効果ガスの吸着量の向上効果が得られ易くなる。セル密度が８セル／ｃｍ2未満であると、機械強度や温室効果ガスの吸着量が低下し易くなる。また、セル密度が１２４セル／ｃｍ2を超えると、圧力損失が増大し易くなる。
　ここで、本明細書において、セル密度は、ハニカム構造体１０が有するセル１４の数を、ハニカム構造体１０の外周壁１１を除く一方の端面の面積で割ることにより算出される。
　セル１４が延びる方向に直交する断面におけるセル１４の形状は、特に限定されないが、四角形、六角形、八角形、円又はこれらの組み合わせであることが好ましい。これらの中でも、セル１４の形状は正方形及び六角形が好ましい。セル１４の形状をこのようにすることにより、ハニカム構造体１０に処理ガスを流したときの圧力損失の増大を抑制できる。
（１－２）弾性シート２０
　弾性シート２０は、上述したように、複数の貫通孔２１を有する。
　貫通孔２１は、特に限定されないが、ハニカム構造体１０のセル１４が延びる方向に直交する断面と同じ形状を有することが好ましい。例えば、図１Ｂに示されるように、ハニカム構造体１０のセル１４が延びる方向に直交する断面が四角形である場合、貫通孔２１の形状も四角形とすればよい。貫通孔２１の形状をハニカム構造体１０の断面形状と同じにすることにより、貫通孔２１にハニカム構造体１０を挿入し易くなる。
　貫通孔２１の径は、収縮時（乾燥時）におけるハニカム構造体１０のセル１４が延びる方向に直交する断面の外径よりも５～１５％小さいことが好ましい。このように貫通孔２１の径を小さくすることにより、ハニカム構造体１０が収縮及び膨張しても、貫通孔２１にハニカム構造体１０を安定して保持することが可能となる。
　ここで、本明細書における貫通孔２１の径は、円形状であれば直径のことを意味し、円形状以外であれば円相当径のことを意味する。
　貫通孔２１の数は、作製する反応器の大きさに応じて適宜調整すればよく、特に限定されない。貫通孔２１の数は、温室効果ガスの吸着性を高める観点から、好ましくは２～１００個、より好ましくは４～８０個、更に好ましくは９～５０個である。
　弾性シート２０の厚みは、特に限定されないが、好ましくは０．３～１０ｍｍ、より好ましくは０．５～９ｍｍ、更に好ましくは１～８ｍｍである。このような厚みの弾性シート２０を用いることにより、貫通孔２１にハニカム構造体１０を安定して保持できるとともに、ハニカム構造体１０の膨張を効率良く吸収できる。
　弾性シート２０の数や位置は、ハニカム構造体１０を保持することが可能であれば特に限定されないが、ハニカム構造体１０の流入端面１２側及び流出端面１３側の少なくとも２箇所に配置されていることが好ましい。このような位置に弾性シート２０を配置することにより、貫通孔２１にハニカム構造体１０を安定して保持できる。
　弾性シート２０の材質は、弾性を有するものであれば特に限定されない。具体的には、弾性シート２０は、ゴム弾性を有し、ショアＡ硬さが１０～８０度、好ましくは２０～７０度である。なお、ショアＡ硬さは、ＪＩＳ　Ｋ６２５３－５：２０１２に準拠して測定される。
　本発明に適した典型的な弾性シート２０は、ゴムシートである。ゴムシートを用いることにより、貫通孔２１にハニカム構造体１０を安定して保持できるとともに、ハニカム構造体１０の膨張を効率良く吸収できる。ゴムシートのゴム材料としては、特に限定されないが、シリコーンゴム、ウレタンゴム、ブタジエンゴム、天然ゴム、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレン共重合体ゴム（ＥＰゴム、ＥＰＤＭゴム）、ブチルゴム、塩化ビニルゴムなどが挙げられる。
　弾性シート２０の端部（外周端部）は、筒状部材３０に固定されていることが好ましい。弾性シート２０の固定方法としては、特に限定されず、接着剤などを用いてもよいし、公知の固定手段を用いてもよい。
（１－３）筒状部材３０
　筒状部材３０は、複数のハニカム構造体１０及び弾性シート２０を収容する部材である。
　筒状部材３０は、複数のハニカム構造体１０及び弾性シート２０を収容可能なものであれば特に限定されない。例えば、筒状部材３０は、直管状であってもよいが、縮径及び／又は拡径した構造を一部に有していてもよい。
　筒状部材３０の材質としては、特に限定されないが、製造性の観点から金属であることが好ましい。金属としては、例えば、ステンレス、チタン合金、銅合金、アルミ合金、真鍮などを用いることができる。その中でも、耐久信頼性が高く、安価という理由により、ステンレスが好ましい。
　筒状部材３０の厚みは、特に限定されないが、耐久信頼性の観点から、０．１ｍｍ以上が好ましく、０．３ｍｍ以上がより好ましく、０．５ｍｍ以上が更により好ましい。また、筒状部材３０の厚みは、軽量化の観点から、１０ｍｍ以下が好ましく、５ｍｍ以下がより好ましく、３ｍｍ以下が更により好ましい。
（１－４）その他の構成部材
　本発明の実施形態に係る反応器は、筒状部材３０の両端面に配置される枠状蓋部材を更に有することができる。
　ここで、枠状蓋部材を有する反応器の処理ガスの流通方向に平行な断面の模式図を図５Ａに示す。また、図５Ａにおける反応器の一方の端面の模式図を図５Ｂに示す。
　図５Ａ及び５Ｂに示される反応器は、筒状部材３０の両端面に枠状蓋部材４０を有する。また、弾性シート２０は、筒状部材３０と枠状蓋部材４０との間に弾性シート２０の端部（外周端部）を挟み込むことによって固定されている。このように枠状蓋部材４０を設けて弾性シート２０を固定することにより、弾性シート２０の固定が容易になるとともに、弾性シート２０が筒状部材３０から剥離したり、筒状部材３０内で弾性シート２０がずれたりすることを抑制できる。
　枠状蓋部材４０は、温室効果ガスの吸着時及び脱離時の各ガスの流れを阻害しない枠形状を有することが好ましい。具体的には、反応器の両端面を見たときに、温室効果ガスの吸着時及び脱離時の両方において、ハニカム構造体１０の流入端面１２及び流出端面１３が枠状蓋部材４０によって覆われていないことが好ましい。このようにすることにより、反応器における温室効果ガスの吸着及び脱離を効率良く行うことができる。
　筒状部材３０との間で弾性シート２０を挟み込む枠状蓋部材４０の構造としては、特に限定されず、例えば、温室効果ガスの流通方向に平行な断面において、図５Ａに示されるようなＬ字型構造を有することができる。このようなＬ字型構造とすることにより、筒状部材３０との間で弾性シート２０を挟み込むことが容易になる。
　枠状蓋部材４０の材質としては、特に限定されないが、製造性の観点から金属であることが好ましい。金属としては、例えば、ステンレス、チタン合金、銅合金、アルミ合金、真鍮などを用いることができる。その中でも、耐久信頼性が高く、安価という理由により、ステンレスが好ましい。
（２．温室効果ガスの回収方法及び脱離方法）
　本発明の実施形態に係る温室効果ガスの回収方法及び脱離方法は、上記の反応器を用いて行われる。
　具体的には、本発明の実施形態に係る温室効果ガスの回収方法は、温室効果ガスを含む処理ガスを反応器内の複数のハニカム構造体１０に流し、処理ガスが複数のハニカム構造体１０を通過する間に吸着剤によって処理ガス中の温室効果ガスを吸着し、温室効果ガスの濃度が低下した処理ガスをハニカム構造体１０から流出させることを含む。
　また、本発明の実施形態に係る温室効果ガスの脱離方法は、温室効果ガスが吸着された反応器内の複数のハニカム構造体１０に脱離ガス又は加熱した脱離ガスを流し、脱離ガスが複数のハニカム構造体１０を通過する間に吸着剤から脱離ガス中に温室効果ガスを脱離させることを含む。
　ここで、脱離ガスとしては、二酸化炭素を脱離させることが可能なガスであれば特に限定されないが、例えば、水蒸気などを用いることができる。水蒸気は８０℃以上の高温であることが好ましい。また、脱離ガスの加熱は、ヒーターによって加熱してもよいし、高温ガスと混合することによって加熱してもよい。
（３．反応器の製造方法）
　本発明の実施形態に係る反応器の製造方法としては、上記の反応器を製造可能な方法であれば特に限定されない。以下、本発明の実施形態に係る反応器の製造に好適な方法について説明する。
　まず、反応器に用いられるハニカム構造体１０は、坏土作製工程（第１工程）、ハニカム成形体への成形工程（第２工程）、及びハニカム成形体の乾燥工程（第３工程）を含む方法によって製造される。
　坏土作製工程（第１工程）は、二酸化炭素吸着剤及びバインダーを含む成形原料を混練し、坏土を作製する工程である。
　成形原料は、溶媒を更に含むことができる。溶媒（分散媒）としては、特に限定されず、水、又は水とアルコールなどの有機溶媒との混合溶媒などを挙げることができるが、特に水を好適に用いることができる。
　成形原料中の溶媒を除く吸着剤の含有率は、温室効果ガスの吸着性能、乾燥時のクラック抑制、及び耐水性をバランスよく達成するという観点から、好ましくは４０～９４質量％、より好ましくは５０～９２質量％、更に好ましくは６０～９０質量％である。また、同様の観点から、成形原料中の溶媒を除くバインダーの含有率は、好ましくは６～６０質量％、より好ましくは８～５０質量％、更に好ましくは１０～４０質量％である。特に、有機バインダーを用いる場合、成形原料中の溶媒を除く有機バインダー含有率は、好ましくは３～２０質量％、より好ましくは５～１５質量％、更に好ましくは５～１０質量％である。また、無機バインダーを用いる場合、成形原料中の溶媒を除く無機バインダー含有率は、好ましくは０～５５質量％、より好ましくは０～５０質量％、更に好ましくは０～４０質量％である。
　なお、成形原料中の溶媒の含有率は、成形（特に、押出成形）に適した硬さの坏土となるように調整される。
　上記のような成分を含む成形原料の混練は、公知の混練機を用いることができるが各成分が坏土中に均一に分布するのに必要な時間実施することが望ましい。
　ハニカム成形体への成形工程（第２工程）は、第１工程で得られた坏土からハニカム成形体に成形する工程である。
　具体的には、第２工程では、外周壁１１と、外周壁１１の内側に配設され、流入端面１２から流出端面１３まで延びる複数のセル１４を区画形成する隔壁１５とを有するハニカム成形体に押出成形する。押出成形に際しては、所望の全体形状、セル形状、隔壁厚み、セル密度などを有する口金を用いることができる。
　ハニカム成形体の乾燥工程（第３工程）は、第２工程で得られたハニカム成形体を乾燥する工程である。
　成形直後のハニカム成形体は溶媒を含有しているため、乾燥させることによって溶媒を除去する。また、この乾燥工程によって二酸化炭素吸着剤及び反応型有機バインダーの少なくとも一部を反応させる。乾燥においては、例えば、熱風乾燥、マイクロ波乾燥、誘電乾燥、減圧乾燥、真空乾燥、凍結乾燥などの従来公知の乾燥方法を用いることができる。その中でも、ハニカム成形体の全体を迅速且つ均一に乾燥することができる点で、熱風乾燥、マイクロ波乾燥、誘電乾燥、又はそれらを組み合わせた乾燥方法が好ましい。乾燥時に二酸化炭素吸着剤と反応型有機バインダーとの反応を促進させるとともに、二酸化炭素吸着剤及び有機バインダーの分解を抑制するという観点から、２０～１５０℃の大気雰囲気下でハニカム成形体を乾燥することが好ましく、３０～１４０℃の大気雰囲気下でハニカム成形体を乾燥することがより好ましく、４０～１３０℃の大気雰囲気下でハニカム成形体を乾燥することが更に好ましい。
　次に、弾性シート２０の複数の貫通孔２１に、上記で得られた複数のハニカム構造体１０を挿入し、筒状部材３０に収容する。弾性シート２０の端部（外周端部）は、接着剤や公知の固定手段を用いて筒状部材３０に固定される。或いは、筒状部材３０の両端面に枠状蓋部材４０を設ける場合には、筒状部材３０と枠状蓋部材４０との間に弾性シート２０の端部（外周端部）を挟み込むことによって固定される。
（４．ガス回収装置）
　本発明の実施形態に係るガス回収装置は、上記の反応器を備える。このガス回収装置は、上記の反応器を備えているため、ハニカム構造体１０の膨張による破損及びハニカム構造体１０の膨張収縮による位置ずれを抑制することができ、温室効果ガスの回収効率が低下し難い。
　本発明の実施形態に係るガス回収装置は、反応器に処理ガス及び／又は脱離ガス（パージガス）を供給可能なガス供給配管と、反応器から処理ガス又は脱離ガス（パージガス）を排出可能なガス排出配管を更に備えることができる。このような構造を有するガス回収装置であれば、温室効果ガスの回収及び脱離を容易に実現することができる。
　１０　ハニカム構造体
　１１　外周壁
　１２　流入端面
　１３　流出端面
　１４　セル
　１５　隔壁
　２０　弾性シート
　２１　貫通孔
　３０　筒状部材
　４０　枠状蓋部材

Claims (11)

  1. 　外周壁と、前記外周壁の内側に配設され、流入端面から流出端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁とを有し、前記外周壁及び前記隔壁が、温室効果ガスの吸着及び脱離が可能な吸着剤を含有する複数のハニカム構造体と、
    　複数の貫通孔を有し、複数の前記貫通孔に複数の前記ハニカム構造体を挿入することによって前記セルが延びる方向に平行な前記外周壁の表面同士を所定の間隔で対向するようにして保持する弾性シートと、
    　複数の前記ハニカム構造体及び前記弾性シートを収容する筒状部材と
    を備える反応器。
  2. 　前記弾性シートは、前記ハニカム構造体の前記流入端面側及び前記流出端面側の少なくとも２箇所に配置されている、請求項１に記載の反応器。
  3. 　前記筒状部材の両端面に配置される枠状蓋部材を有し、
    　前記弾性シートは、前記筒状部材と前記枠状蓋部材との間に前記弾性シートの端部を挟み込むことによって固定されている、請求項２に記載の反応器。
  4. 　前記弾性シートの前記貫通孔は、前記ハニカム構造体の前記セルが延びる方向に直交する断面と同じ形状を有する、請求項１又は２に記載の反応器。
  5. 　前記弾性シートの前記貫通孔の径は、収縮時における前記ハニカム構造体の前記セルが延びる方向に直交する断面の外径よりも５～１５％小さい、請求項４に記載の反応器。
  6. 　前記弾性シートの厚みが０．３～１０ｍｍである、請求項１又は２に記載の反応器。
  7. 　前記ハニカム構造体は、前記セルが延びる方向に直交する断面において、収縮時の外径に対する膨張時の外径の膨張率が３～２０％である、請求項１又は２に記載の反応器。
  8. 　前記弾性シートがゴムシートである、請求項１又は２に記載の反応器。
  9. 　前記吸着剤がアミン化合物である、請求項１又は２に記載の反応器。
  10. 　前記温室効果ガスが二酸化炭素である、請求項１又は２に記載の反応器。
  11. 　請求項１又は２に記載の反応器を含む、ガス回収装置。
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