WO2025215904A1 - 情報処理システム、情報処理方法及びプログラム - Google Patents

情報処理システム、情報処理方法及びプログラム

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WO2025215904A1
WO2025215904A1 PCT/JP2025/001651 JP2025001651W WO2025215904A1 WO 2025215904 A1 WO2025215904 A1 WO 2025215904A1 JP 2025001651 W JP2025001651 W JP 2025001651W WO 2025215904 A1 WO2025215904 A1 WO 2025215904A1
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WO
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information processing
ray
processing system
basis
rays
Prior art date
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PCT/JP2025/001651
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English (en)
French (fr)
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卓見 太田
晃里 高原
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Rigaku Denki Co Ltd
Rigaku Corp
Original Assignee
Rigaku Denki Co Ltd
Rigaku Corp
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Publication date
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Pending legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

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    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
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    • G01N23/02—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by transmitting the radiation through the material
    • G01N23/06—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by transmitting the radiation through the material and measuring the absorption
    • G01N23/083—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by transmitting the radiation through the material and measuring the absorption the radiation being X-rays
    • G01N23/085—X-ray absorption fine structure [XAFS], e.g. extended XAFS [EXAFS]
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    • G01N23/22—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material
    • G01N23/223—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material by irradiating the sample with X-rays or gamma-rays and by measuring X-ray fluorescence
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    • G01N23/22—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material
    • G01N23/227—Measuring photoelectric effect, e.g. photoelectron emission microscopy [PEEM]
    • G01N23/2273—Measuring photoelectron spectrum, e.g. electron spectroscopy for chemical analysis [ESCA] or X-ray photoelectron spectroscopy [XPS]
    • G—PHYSICS
    • G06—COMPUTING OR CALCULATING; COUNTING
    • G06F—ELECTRIC DIGITAL DATA PROCESSING
    • G06F17/00—Digital computing or data processing equipment or methods, specially adapted for specific functions
    • G06F17/10—Complex mathematical operations
    • G06F17/15—Correlation function computation including computation of convolution operations

Definitions

  • the present invention relates to an information processing system, an information processing method, and a program.
  • Patent Document 1 discloses technology that can return decomposition results close to the true basis spectrum when decomposing spectral data that is expected to have high linear independence.
  • the non-negative matrix factorization unit finds multiple basis spectral data and activation data by searching for the minimum value of an objective function that includes a regularization term that evaluates the degree of discrepancy between a set of observed spectral data and a set of estimated spectral data calculated from multiple basis spectral data and activation data, as well as the linear independence of the multiple basis spectral data or the activation data.
  • an information processing system includes at least one processor.
  • the processor is configured to execute a program to perform the following steps:
  • target measurement data indicating the results of measurements using X-rays on a sample to be analyzed and at least one reference data are acquired.
  • specification acceptance step specification of the reference data is accepted.
  • an objective function for performing nonnegative matrix factorization is set, the objective function including a linear combination of at least one variable basis and at least one fixed basis.
  • each fixed basis corresponds to the specified reference data.
  • the components of the variable basis are set to be variable parameters during nonnegative matrix factorization.
  • the components of the fixed basis are set to be fixed parameters during nonnegative matrix factorization.
  • FIG. 1 is a configuration diagram illustrating an information processing system 1.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of the configuration of an X-ray measurement device 2.
  • FIG. 2 is a block diagram showing a hardware configuration of an information processing device 3.
  • FIG. 2 is an activity diagram showing an example of the flow of information processing executed in the information processing system 1.
  • FIG. 10 is a diagram showing the relationship between target measurement data, a variable basis, and a fixed basis included in an objective function.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of an analysis screen IM1.
  • FIG. 1 is a diagram showing the results of component analysis of a SiO-based negative electrode material of a lithium secondary battery based on this information processing. As a comparative example, the results of a component analysis of a SiO-based negative electrode material for a lithium secondary battery based on linear combination fitting (LCF) are shown.
  • LCF linear combination fitting
  • the program for realizing the software appearing in one embodiment may be provided as a non-transitory computer-readable recording medium, or may be provided so that it can be downloaded from an external server, or may be provided so that the program is launched on an external computer and its functions are realized on a client terminal (so-called cloud computing).
  • Reference information may be, for example, rule-based information such as a database, lookup table, or predetermined function (including a decision formula such as a regression formula constructed using statistical methods), or it may be a trained model that has previously learned the correlation between input and output, or it may be a large-scale language model that can output a desired result by entering a prompt.
  • a "unit” may include, for example, hardware resources implemented by a circuit in the broad sense, and software information processing that can be specifically realized by these hardware resources. Furthermore, one embodiment handles a variety of information, which may be represented, for example, by physical signal values representing voltage or current, high or low signal values as a collection of binary bits consisting of 0 or 1, or quantum superposition (so-called quantum bits), and communication and calculations may be performed on a circuit in the broad sense.
  • a circuit in the broad sense is a circuit realized by at least an appropriate combination of a circuit, circuitry, processor, memory, etc.
  • the processor may be a general-purpose processor or a dedicated circuit. This includes application specific integrated circuits (ASICs), programmable logic devices (e.g., simple programmable logic devices (SPLDs), complex programmable logic devices (CPLDs), and field programmable gate arrays (FPGAs)), etc.
  • ASICs application specific integrated circuits
  • SPLDs simple programmable logic devices
  • CPLDs complex programmable logic devices
  • FPGAs field programmable gate arrays
  • FIG. 1 is a configuration diagram illustrating an information processing system 1.
  • the information processing system 1 according to this embodiment is used to analyze the state of a sample to be analyzed, such as its structure, composition, valence, and chemical bonding state, using X-rays.
  • the information processing system 1 includes, for example, a database DB, an X-ray measurement device 2, and an information processing device 3.
  • the database DB, the X-ray measurement device 2, and the information processing device 3 are configured to be able to communicate with each other via a telecommunications line.
  • the information processing system 1 is made up of one or more devices or components. For example, if the information processing system 1 is made up of only the information processing device 3, the information processing system 1 can be the information processing device 3. These components will be described below.
  • the database DB stores reference data related to X-ray measurements.
  • the reference data may include open data or may be provided only to a limited number of users.
  • the reference data is data that may be obtained when X-ray measurements are performed on a substance in a certain state.
  • the reference data may include, for example, the results of X-ray measurements performed on a specified reference sample, or predicted data of the results of X-ray measurements obtained by simulation of the reference sample.
  • the reference sample is, for example, a sample having a known structure, composition, valence, chemical bonding state, etc.
  • the reference sample is, for example, a single sample having a purity equal to or higher than a predetermined value (e.g., 99.99% or higher).
  • the simulation of the reference sample may include any simulation, such as first-principles calculation, band calculation, simulation based on the molecular orbital method, or molecular dynamics simulation, assuming a specific system.
  • ⁇ X-ray measurement device 2> 2 is a diagram showing an example of the configuration of the X-ray measurement device 2.
  • the X-ray measurement device 2 is configured to analyze and detect fluorescent X-rays generated by irradiating X-rays onto a sample S, and to generate the detection results as target measurement data.
  • the X-ray measurement device 2 is configured to measure X-rays based on X-ray emission spectroscopy (XES) in a manner that allows analysis of information related to the microchemical state, such as the valence and spin, of elements constituting the sample S.
  • XES X-ray emission spectroscopy
  • the X-ray measurement device 2 includes an X-ray irradiation unit 21, a sample stage 22, two analyzing crystals 23 a and 23 b, and an X-ray detection unit 24.
  • the X-ray irradiation unit 21 is configured to irradiate X-rays X1.
  • the X-ray irradiation unit 21 can irradiate a target such as Cu, Mo, W, or Rh with thermoelectrons from an electron gun, thereby irradiating the target with characteristic X-rays.
  • a target such as Cu, Mo, W, or Rh with thermoelectrons from an electron gun
  • the sample stage 22 is configured to allow the sample S to be placed on it.
  • the sample S placed on the sample stage 22 is positioned so that it is irradiated with incident X-rays X1.
  • incident X-rays X1 When irradiated with incident X-rays X1, the sample S emits fluorescent X-rays X2 corresponding to the constituent elements of the sample S.
  • the two dispersing crystals 23a, 23b are arranged to form a double-crystal spectrometer.
  • the first dispersing crystal 23a is configured to reflect the fluorescent X-rays X2 generated from the sample S.
  • the second dispersing crystal 23b is configured to further reflect the fluorescent X-rays X2 reflected by the first dispersing crystal 23a.
  • Each dispersing crystal 23a, 23b is configured to adjust the reflection angle of the fluorescent X-rays X2 by rotating.
  • the two dispersing crystals 23a, 23b are, for example, crystals made of the same material, and can selectively reflect specific wavelengths depending on the angle of incidence of the fluorescent X-rays X2 through Bragg reflection.
  • the specific form of the optical system for dispersing the fluorescent X-rays X2 is not limited to this and can be arbitrary.
  • the X-ray detection unit 24 is configured to detect X-rays that have passed through the sample S and thereby output the results of the X-ray measurement.
  • the specific form of the X-ray detection unit 24 is arbitrary, but a proportional counter, scintillation counter, semiconductor detector, etc. may be used.
  • the X-ray detection unit 24 is configured to detect the components of the fluorescent X-rays X2 generated from the sample S due to the incident X-rays X1 that are dispersed by the analyzing crystals 23a, 23b.
  • ⁇ Information processing device 3> 3 is a block diagram showing the hardware configuration of the information processing device 3.
  • the information processing device 3 includes a communication bus 30, a communication unit 31, a storage unit 32, a processor 33, a display unit 34, and an input unit 35, and these components are electrically connected via the communication bus 30 inside the information processing device 3.
  • the communication unit 31 is preferably a wired communication means such as USB, IEEE 1394, Thunderbolt (registered trademark), or wired LAN network communication, but may also include wireless LAN network communication, mobile communication such as 3G/LTE/5G, or BLUETOOTH (registered trademark) communication as necessary. In other words, it is more preferable to implement it as a collection of multiple communication means. In other words, the information processing device 3 may communicate various information from the outside via the communication unit 31 and the network.
  • the memory unit 32 stores various information as defined above. This can be implemented, for example, as a storage device such as a solid state drive (SSD) that stores various programs related to the information processing device 3 executed by the processor 33, or as memory such as random access memory (RAM) that stores temporarily required information (arguments, arrays, etc.) related to program calculations.
  • the memory unit 32 stores various programs, variables, etc. related to the information processing device 3 executed by the processor 33.
  • the processor 33 processes and controls the overall operations related to the information processing device 3.
  • the processor 33 is, for example, a central processing unit (CPU) not shown.
  • the processor 33 realizes various functions related to the information processing device 3 by reading out predetermined programs stored in the memory unit 32.
  • information processing by software stored in the memory unit 32 is specifically realized by the processor 33, which is an example of hardware, and can be executed as each functional unit included in the processor 33.
  • the processor 33 is not limited to being single, and implementation may include multiple processors 33 for each function. A combination of these may also be used.
  • the processor 33 is configured as an acquisition unit to acquire information from the X-ray measurement apparatus 2 or other devices.
  • the processor 33 is configured to acquire various pieces of information by reading out various pieces of information stored in a storage area that is at least part of the memory unit 32 and writing the read information to a working area that is at least part of the memory unit 32.
  • the storage area is, for example, an area of the memory unit 32 that is implemented as a storage device such as an SSD.
  • the working area is, for example, an area that is implemented as memory such as RAM. Note that acquisition by the processor 33 includes acquiring the output results of each functional unit included in the processor 33.
  • the processor 33 is configured to display various information as a display processing unit. This information can be presented to the user via the display unit 34 (described below) or another device. In such a case, for example, the processor 33 controls the display unit 34 of the information processing device 3 to display visual information such as screens, images including still images or videos, icons, messages, etc. The processor 33 may generate only rendering information for displaying the visual information on the information processing device 3. Note that the processor 33 may present the output information to the user without going through the user of the information processing device 3 or another device.
  • the display unit 34 may be included in the housing of the information processing device 3, or may be external.
  • the display unit 34 displays a graphical user interface (GUI) screen that can be operated by the user. This is preferably implemented by using display devices such as a CRT display, LCD display, organic EL display, and plasma display, depending on the type of information processing device 3.
  • GUI graphical user interface
  • the input unit 35 is configured to be able to accept input from the user.
  • the input unit 35 may be included in the housing of the information processing device 3, or may be external.
  • the input unit 35 may be implemented as a touch panel integrated with the display unit 34.
  • a touch panel allows the user to input tapping, swiping, and the like.
  • switch buttons, a mouse, a QWERTY keyboard, a voice recognition device, a gesture detection device, a gaze detection device, a biosignal detection device, an imaging device, and the like may also be used.
  • the input unit 35 accepts operation input made by the user.
  • the input unit 35 transfers a signal corresponding to the operation input to the processor 33 via the communication bus 30.
  • the processor 33 can execute predetermined control and calculations as necessary.
  • FIG. 4 is an activity diagram showing an example of the flow of information processing executed in the information processing system 1. Note that the information processing may include any exception handling not shown. Exception handling includes the interruption of the information processing or the omission of each process. Selections or inputs made in the information processing may be based on user operations or may be made automatically without relying on user operations.
  • the processor 33 transmits a measurement-related command to the X-ray measurement device 2.
  • the measurement-related command may include any information related to the incident X-rays X1 irradiated onto the sample S, such as the irradiation intensity, irradiation time, and irradiation position of the incident X-rays X1.
  • the measurement-related command may also include information related to the rotation speed of the analyzing crystals 23a and 23b (in other words, the integration time and step width of the fluorescent X-rays X2 in a certain energy band).
  • the measurement-related command may include a measurement sequence.
  • the measurement-related command may also include a command related to the start of measurement.
  • activity A2 the X-ray measurement device 2 performs a measurement on the sample S based on a measurement-related command sent from the processor 33. As a result, the X-ray measurement device 2 generates the results detected by the X-ray detection unit 24 as target measurement data.
  • the target measurement data indicates the results of a measurement using X-rays on the sample S to be analyzed.
  • the results of the measurement using X-rays indicate, for example, the results of a spectrum measurement using X-rays.
  • the X-ray measurement device 2 is configured to perform a measurement using XES
  • the target measurement data is spectrum data obtained as a result of the measurement using XES, including the energy (in other words, wavelength) of X-rays detected by the X-ray detection unit 24 corresponding to the angle between the dispersing crystals 23 a and 23 b and the number of photons (count) of X-rays detected by the X-ray detection unit 24 for each energy.
  • activity A3 Thereafter, in activity A3, the processor 33 displays the analysis screen IM1 (see FIG. 6) on the display unit 34.
  • the analysis screen IM1 is configured to accept various operations from the user.
  • activity A4 the processor 33 sends a command to the X-ray measurement device 2 to import the target measurement data.
  • activity A5 the X-ray measurement device 2 transmits the object measurement data generated by the X-ray detection unit 24 to the information processing device 3 based on the transmitted data acquisition command.
  • activity A6 the processor 33 acquires the target measurement data transmitted from the X-ray measurement device 2.
  • the information source for the target measurement data is not limited to the information processing device 3, and the processor 33 may use another device, such as the storage unit 32 that stores the target measurement data, as the information source.
  • activity A7 the processor 33 accepts the designation of reference data.
  • the processor 33 accepts an input by the user to the UI displayed on the analysis screen IM1 as the designation of reference data.
  • the processor 33 acquires at least one reference data.
  • the processor 33 may acquire the specified reference data by reading it from the database DB, or may acquire information pre-stored in the storage unit 32 or the like as the reference data.
  • the reference data is configured to be comparable with the target measurement data.
  • the reference data is configured to indicate the relationship between the energy of X-rays and the number of X-ray photons at that energy.
  • the processor 33 sets an objective function for performing nonnegative matrix factorization based on the specified reference data.
  • the objective function is an index to be maximized (or minimized) during optimization.
  • the objective function includes a linear combination of at least one variable basis and at least one fixed basis. Each fixed basis corresponds to the specified reference data.
  • the components of the fixed basis are set to be fixed parameters during nonnegative matrix factorization.
  • the components of the variable basis are set to be variable parameters during nonnegative matrix factorization.
  • Figure 5 is a diagram showing the relationship between the target measurement data, variable basis, and fixed basis included in the objective function.
  • the target measurement data is spectral data indicating the results of measuring the number of photons of fluorescent X-rays X2 in M energy bands.
  • the processor 33 processes the set of target measurement data for measurements performed under N different measurement conditions as an N x M matrix.
  • the set of target measurement data is represented as matrix X.
  • "n" in Figure 5 represents the nth target measurement data
  • V in matrix X represents the number of photons for each energy in the nth target measurement data. Note that if there is only one target measurement data, the processor 33 can simply treat a 1 x m matrix as matrix X representing the set of target measurement data.
  • processor 33 sets a fixed basis based on the reference data obtained from a database DB or the like based on the specification.
  • processor 33 obtains the photon counts of fluorescent X-rays X2 in M energy bands included in the target measurement data so that the reference data can be compared with the target measurement data.
  • Processor 33 obtains, for example, data points included in the spectrum included in the reference data, or estimated values calculated from the data points using spline interpolation, trapezoidal approximation, or the like.
  • the photon count at this time is a relative value within the entire spectrum, and may be normalized, for example, so that the maximum value is a predetermined value.
  • processor 33 treats the set of R reference data as an S ⁇ M matrix. In this way, processor 33 treats each spectrum obtained based on the reference data as a fixed basis. For example, if S reference data are specified, processor 33 sets a total of S fixed bases from each of the reference data, and treats these fixed bases as an S ⁇ M matrix B'. Matrix B' constitutes a set of fixed bases, and the sequence of numbers in each row of matrix B' represents the spectrum of each reference data for the specified reference sample.
  • the approximate matrix Y includes a linear combination of the variable basis and the fixed basis.
  • the approximate matrix Y may include the following terms:
  • B represents a set of bases treated as variable parameters during optimization of the objective function, which will be described later, and can be expressed as an R ⁇ M matrix.
  • R is an integer greater than or equal to 1 and can correspond to the number of unidentified components contained in sample S.
  • Each element of the R ⁇ M matrix corresponding to matrix B is treated as a variable parameter during optimization, which will be described later.
  • W and W' are the coefficient matrices of matrix B corresponding to the variable basis and matrix B' corresponding to the fixed basis, respectively, and each element is treated as a variable parameter during optimization, which will be described later.
  • the coefficient matrix W of matrix B corresponding to the variable basis is formulated using an N ⁇ R matrix
  • the coefficient matrix W' of matrix B' corresponding to the fixed basis is formulated using an N ⁇ S matrix
  • Approximation matrix Y may also include other elements, such as a constant matrix.
  • the processor 33 sets an objective function Z based on the set approximate matrix Y.
  • the objective function Z is configured to be optimized so that the approximate matrix Y approximates the matrix X representing the target measurement data.
  • the objective function Z can be defined as a norm as follows:
  • the objective function Z can be configured to further include a linear combination of a variable basis and a fixed basis, with at least the variable basis and the coefficients of the variable basis being variable parameters.
  • the coefficient matrices W and W' and each element included in the matrix B corresponding to the variable basis are treated as variable parameters during optimization, while each element included in the matrix B' corresponding to the fixed basis is treated as a fixed value.
  • each element of the matrices X, B, B', W, and W' is defined to be nonnegative.
  • the objective function Z is configured to perform nonnegative matrix factorization, which decomposes the matrix X into nonnegative matrix factors B and B'.
  • the processor 33 performs optimization based on nonnegative matrix factorization using the set objective function Z.
  • the processor 33 adjusts variable parameters to reduce the value of the objective function Z, and determines that the optimization is complete when the objective function Z satisfies a predetermined optimization condition.
  • the processor 33 outputs, as an optimal solution, the parameter for which the value of the objective function Z is closest to 0 among the parameters until the optimization is complete.
  • the processor 33 optimizes the objective function Z for the matrix X corresponding to the target measurement data under the constraint that at least the fixed base components (corresponding to the elements of matrix B′) of the objective function Z are fixed, thereby performing nonnegative matrix factorization of the matrix X corresponding to the target measurement data.
  • the specific form of the algorithm for searching for an optimal solution by adjusting variable parameters is arbitrary, and examples include a local search method, an iterative improvement method, and a local search method.
  • metaheuristic search methods such as cuckoo search, genetic algorithms, and particle swarm optimization may be used as algorithms for the optimization process.
  • activity A11 the processor 33 displays visual information indicating the results of the optimization in activity A10 on the display unit 34.
  • the processor 33 displays the visual information on the analysis screen IM1.
  • nonnegative matrix factorization can be applied even when there is significant overlap between multiple X-ray peaks that may be contained in the target measurement data. Therefore, it is possible to reduce the processing load while taking advantage of the properties of nonnegative matrix factorization, especially for measurement data with overlapping X-ray peaks.
  • FIG. 6 is a diagram showing an example of the analysis screen IM1.
  • the target measurement data indicates the results of XES measurement of a heat-treated Si-based material.
  • the analysis screen IM1 includes, for example, a read button 4, a setting area 5, a specification receiving area 6, an execute button 7, a quantitative information area 8, a result display area 9, a base display area 10, a residual area 11, and a score display area 12.
  • the read button 4 is configured to send a command to import target measurement data in response to user operation.
  • the processor 33 first accepts the designation of the target measurement data to be imported, and then imports the designated target measurement data.
  • the setting area 5 is a UI configured to accept specifications regarding the conditions for performing optimization using non-negative matrix factorization.
  • the setting area 5 is configured to allow specification of, for example, the number of components contained in the sample S ("Num component") and the number of optimization iterations ("Num iteration").
  • the setting area 5 may include a display setting area 51.
  • the display setting area 51 is configured to allow specification of whether or not to visually display the results of measurements using X-rays corresponding to the variable basis or simulations related to those measurements.
  • the specification reception area 6 is an example of visual information configured to display a list of reference data candidates that can be specified based on the acquired reference data.
  • the specification reception area 6 includes the name of the reference data ("Date Name") and a checkbox ("Use for supervisor") in which a specification for the reference data candidate can be entered.
  • the processor 33 treats reference data for which a checkbox is checked as the specified reference data. In this manner, the processor 33 displays the specification reception area 6 to receive specifications from the user.
  • the processor 33 displays the spectral patterns of a-Si (amorphous Si), a-SiO2 (amorphous SiO2), and c-Si (crystalline silicon) as reference samples as reference data candidates, and receives specification of the spectral patterns of these three substances.
  • the execute button 7 is a UI for executing the optimization of the objective function.
  • the processor 33 sets the objective function Z according to the conditions set in the setting area 5 and the specification reception area 6, and begins optimization up to the number of iterations entered in "Num iteration.”
  • the quantitative information area 8, result display area 9, basis display area 10, residual area 11, and score display area 12 are areas that show the optimization process or results when optimization is performed.
  • the quantitative information area 8 is an area that quantitatively displays the results of non-negative matrix factorization of matrix X, which is based on a set of target measurement data. Each row displayed in the quantitative information area 8 corresponds to each row of target measurement data stored in matrix X. "Date Name" in the quantitative information area 8 indicates the file name of each target measurement data. "Component” in the quantitative information area 8 indicates the elements of the coefficient matrix W of the variable basis, i.e., the quantity of unknown components contained in sample S other than those represented by the fixed basis, such as composition ratios.
  • the result display area 9 is an example of visual result information showing the results of nonnegative matrix factorization of the matrix X corresponding to the target measurement data.
  • the result display area 9 is configured to display a first contribution associated with a variable basis of the target measurement data and a second contribution associated with a fixed basis, obtained as a result of the nonnegative matrix factorization, in a manner that allows them to be distinguished from one another.
  • the result display area 9 may include the spectrum of the optimized variable basis as the first contribution (“Component") and the respective spectra of the optimized fixed basis as the second contribution ("a-Si", "a-SiO2", "c-Si"). These contributions are displayed as graphs in the result display area 9 in a visually distinguishable manner, for example, by line type, color, thickness, etc.
  • the processor 33 may also cause the display unit 34 to display the first and second contributions in the result display area 9 in a visually distinguishable manner by erasing one of the first and second contributions (e.g., only the second contribution).
  • the result display area 9 may also be configured to visually display the spectrum of the target measurement data to be analyzed ("Measurement date") and the optimized spectrum ("fitting") corresponding to the approximation matrix Y. With this configuration, the contribution of each component can be viewed at a glance while comparing the spectrum of the target measurement data with the optimized spectrum.
  • the basis display area 10 is configured to display the spectra of the variable basis and fixed basis as superimposed graphs. This configuration makes it easier to understand the relationship between the basis spectrum and the spectrum of the target measurement data.
  • the horizontal axis of the result display area 9 and the base display area 10 indicates, for example, the values of parameters (e.g., the energy of fluorescent X-rays X2, scattering angle, etc.) in the measurement conditions for measurements using X-rays.
  • the vertical axis of the result display area 9 and the base display area 10 indicates the detection results by the X-ray detection unit 24, for example, the number of photons.
  • the vertical axis indicates the intensity of X-rays, which is a quantity corresponding to the number of photons. Note that the intensity of X-rays here is relative.
  • the basis display area 10 be configured so that it can be viewed together with the result display area 9.
  • the horizontal axis of the basis display area 10 be displayed so that it corresponds to the horizontal axis of the result display area 9.
  • the scale of the vertical axis in the basis display area 10 be configured so that it can be set independently so that it is different from the scale of the result display area 9. With this configuration, it is possible to grasp the spectrum of minute components that may be contained in the target measurement data by enlarging the basis display area 10.
  • the residual area 11 is an area configured to visually display the difference between the spectrum of the target measurement data and the spectrum of the optimized approximation matrix Y.
  • This difference is an example of information regarding the trend of an index indicating the accuracy of optimization, for example, the difference between the spectrum of the target measurement data and the spectrum of the optimized approximation matrix Y, i.e., the residual, and the residual area 11 is configured to visually represent the residual as a spectrum.
  • the residual area 11 includes, for example, a reference line 111 and a residual spectrum 112.
  • the reference line 111 represents a graph (e.g., a straight line graph) where the residual is 0.
  • the residual spectrum 112 is a graph configured to show this difference for each energy band.
  • the residual area 11 can be displayed in a list format with the result display area 9 and/or the basis display area 10. At this time, the horizontal axis of the residual area 11 is displayed so as to correspond to the horizontal axis of the result display area 9 and/or the base display area 10.
  • the score display area 12 is configured to display changes in the objective function Z as an example of information regarding the transition of an index indicating the accuracy of optimization during the optimization process.
  • the score display area 12 can be updated to visually display the latest value of the objective function Z as the optimization progresses. This configuration makes it easier to understand whether the optimization is progressing smoothly, and can prompt the user to interrupt the optimization if, for example, a variable parameter of the objective function Z falls into a local optimum.
  • the horizontal axis of the score display area 12 indicates the number of iterations, and the vertical axis of the score display area 12 indicates the value of the objective function Z at that number of iterations.
  • the score display area 12 can include a theoretical value 121 and a transition graph 122.
  • the theoretical value 121 indicates the value when the objective function Z is 0, i.e., when the approximate matrix Y exactly matches the matrix X corresponding to the target measurement data.
  • the transition graph 122 shows the transition of the objective function Z as the number of iterations changes. If the optimization is progressing smoothly, the value of the objective function Z gradually converges to the theoretical value 121 as the number of iterations increases. On the other hand, if the optimization is not progressing smoothly because the optimization has fallen into a local optimum or the value of the objective function Z is oscillating, the transition graph 122 will have a different shape than when the optimization is proceeding smoothly. This difference in the shape of the transition graph 122 can prompt the user as to whether or not to interrupt the optimization.
  • the processor 33 visually displays information regarding the transition of the index indicating the accuracy of the optimization through the residual area 11 and the score display area 12.
  • FIG. 7 shows the results of component analysis of a SiO-based negative electrode material for a lithium secondary battery based on this information processing.
  • FIG. 8 shows the results of component analysis of a SiO-based negative electrode material for a lithium secondary battery based on linear combination fitting (LCF) as a comparative example. Optimization to obtain each component analysis result was performed under the assumption that the sample contained at least amorphous Si, amorphous SiO, and crystalline Si, and that the number of unknown components was one.
  • the sample S used for X-ray measurement was obtained by subjecting a SiO-based negative electrode material for a lithium secondary battery to a predetermined heat treatment.
  • both the component analysis results based on this information processing and the component analysis results based on LCF showed that the components included amorphous Si, amorphous SiO2, and crystalline Si, as well as unknown components.
  • the number of types of unknown components was assumed, and the spectra corresponding to the unknown components (corresponding to each row of matrix B) and their contributions (corresponding to elements of the coefficient matrix) were optimized as variable parameters to determine the spectra and contributions of the unknown components.
  • the number of types of unknown components was set to 1.
  • the unknown component in this information processing is denoted as “Component_1.”
  • the spectra corresponding to the unknown components were determined in advance using a specified analysis method, and then optimization was performed with the spectra fixed to determine the contributions of the unknown components.
  • the unknown component in LCF optimization is denoted as "peak 1.”
  • the optimization performed in activity A10 is not limited to being performed by the processor 33, but may be performed by any device other than the information processing device 3.
  • the fluorescent X-rays X2 detected by the X-ray detection unit 24 were obtained by irradiating the sample S with incident X-rays X1 from the X-ray irradiation unit 21, but this is not limited to this.
  • the fluorescent X-rays X2 may be obtained by irradiating the sample S with an electron beam of a certain energy or higher.
  • the X-ray measurement device 2 may be a SEM-EDS system.
  • the specific form of the measurement using X-rays performed by the X-ray measurement device 2 is arbitrary, and examples include measurements using X-ray fluorescence analysis (XRF), X-ray emission spectroscopy (XES), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), or X-ray absorption spectroscopy (XAFS).
  • XRF X-ray fluorescence analysis
  • XES X-ray emission spectroscopy
  • XPS X-ray photoelectron spectroscopy
  • XAFS X-ray absorption spectroscopy
  • the specific form of the optical system of the X-ray measurement device 2 can be changed as appropriate depending on the type of measurement using X-rays.
  • the information processing device 3 functions as both a measurement terminal that sends commands related to measurements by the X-ray measurement device 2 and an analysis terminal that analyzes the target measurement data, but the analysis terminal may be separate from the measurement terminal.
  • the information processing device 3 may be on-premise or cloud-based.
  • a cloud-based information processing device 3 may provide the above-mentioned functions and processes in the form of, for example, SaaS (Software as a Service) or cloud computing.
  • the information processing device 3 performed various storage and control functions, but multiple external devices may be used instead of the information processing device 3.
  • various information and programs may be stored in a distributed manner across multiple external devices using blockchain technology, etc.
  • the above embodiment is not limited to the information processing system 1, and may also be an information processing method or an information processing program.
  • the information processing method includes each step of the information processing system 1.
  • the program causes at least one computer to execute each step of the information processing system 1.
  • the above-mentioned information processing system 1 etc. may be provided in the following forms.
  • An information processing system comprising at least one processor, the processor being configured to execute a program to perform the following steps: an acquisition step acquires target measurement data indicating the results of measurements using X-rays on a sample to be analyzed and at least one reference data; a specification acceptance step accepts specification of the reference data; and a setting step sets an objective function for performing nonnegative matrix factorization based on the specification, the objective function including a linear combination of at least one variable basis and at least one fixed basis, wherein each of the fixed bases corresponds to the specified reference data, the components of the variable basis are set to be variable parameters during the nonnegative matrix factorization, and the components of the fixed basis are set to be fixed parameters during the nonnegative matrix factorization.
  • the search range for parameters during optimization can be reduced by the components of the fixed basis while making maximum use of information from known reference samples. Therefore, when analyzing the results of measurements using multiple X-rays, the processing load when subjecting the target measurement data to nonnegative matrix factorization can be reduced.
  • nonnegative matrix factorization is applicable even when there is significant overlap between multiple X-ray peaks that may be contained in the target measurement data. Therefore, the processing load can be reduced while taking advantage of the properties of nonnegative matrix factorization, especially for measurement data with overlapping X-ray peaks.
  • the reference data includes the results of measurements using the X-rays performed on a specified reference sample, or a prediction of the results of measurements using the X-rays obtained by simulation of the reference sample.
  • the objective function further includes a linear combination of the variable basis and the fixed basis, and is set so that at least the variable basis and the coefficients of the variable basis are variable parameters.
  • the system accepts the specification from the user by displaying visual information configured to list candidate reference data that can be specified based on the acquired reference data.
  • the optimization step further performs non-negative matrix factorization of the matrix corresponding to the target measurement data by optimizing the objective function for the matrix corresponding to the target measurement data under the constraint that at least the components of the fixed basis of the objective function are fixed.
  • the analysis and display step further visually displays information regarding the transition of an index indicating the accuracy of the optimization.
  • the results of the measurement using X-rays indicate the results of spectrum measurement using X-rays.
  • the results of the measurement using X-rays indicate the results of measurement using X-ray fluorescence analysis (XRF), X-ray emission spectroscopy (XES), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), or X-ray absorption spectroscopy (XAFS).
  • XRF X-ray fluorescence analysis
  • XES X-ray emission spectroscopy
  • XPS X-ray photoelectron spectroscopy
  • XAFS X-ray absorption spectroscopy
  • the result display step further displays visual result information indicating the results of the nonnegative matrix factorization, and the visual result information displays a first contribution associated with the variable basis and a second contribution associated with the fixed basis of the target measurement data obtained as a result of the nonnegative matrix factorization in a manner that allows them to be distinguished from each other.
  • the information processing system further includes an X-ray measurement device, the X-ray measurement device including an X-ray irradiation unit, a sample stage, and an X-ray detection unit, the X-ray irradiation unit configured to irradiate the X-rays, the sample stage configured to allow the sample to be analyzed to be placed thereon, and the X-ray detection unit configured to detect X-rays that have passed through the sample and thereby output the results of the X-ray measurement.
  • the X-ray measurement device including an X-ray irradiation unit, a sample stage, and an X-ray detection unit, the X-ray irradiation unit configured to irradiate the X-rays, the sample stage configured to allow the sample to be analyzed to be placed thereon, and the X-ray detection unit configured to detect X-rays that have passed through the sample and thereby output the results of the X-ray measurement.

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Abstract

本発明の一態様によれば、情報処理システムが提供される。この情報処理システムは、少なくとも１つのプロセッサを備える。プロセッサは、次の各ステップがなされるようにプログラムを実行するように構成される。取得ステップでは、解析対象となる試料に対するＸ線を用いた測定の結果を示す対象測定データと、少なくとも１つの参照データとを取得する。指定受付ステップでは、参照データの指定を受け付ける。設定ステップでは、指定に基づき、少なくとも１つの可変基底と、少なくとも１つの固定基底との線形結合を含む、非負値行列因子分解を実行する際の目的関数を設定する。ここで、固定基底のそれぞれは、指定された参照データに対応する。可変基底の成分は、非負値行列因子分解の際に可変なパラメータとなるように設定される。固定基底の成分は、非負値行列因子分解の際に固定されたパラメータとなるように設定される。

Description

情報処理システム、情報処理方法及びプログラム
　本発明は、情報処理システム、情報処理方法及びプログラムに関する。
　特許文献１には、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる技術が開示されている。
　当該技術に係る非負行列因子分解部は、観測スペクトルデータのセットと、複数の基底スペクトルデータおよびアクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに複数の基底スペクトルデータまたは前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、複数の基底スペクトルデータと、アクティベーションデータとを求める、ものである。
特開２０１９－０８７０４２号公報
　しかし、例えば、スペクトルに含まれる各ピークが重なる場合に、上記技術に基づく非負行列因子分解を用いてＸ線測定結果の解析を行うと、安定した解析結果を得られにくい可能性がある。
　本発明の一態様によれば、情報処理システムが提供される。この情報処理システムは、少なくとも１つのプロセッサを備える。プロセッサは、次の各ステップがなされるようにプログラムを実行するように構成される。取得ステップでは、解析対象となる試料に対するＸ線を用いた測定の結果を示す対象測定データと、少なくとも１つの参照データとを取得する。指定受付ステップでは、参照データの指定を受け付ける。設定ステップでは、指定に基づき、少なくとも１つの可変基底と、少なくとも１つの固定基底との線形結合を含む、非負値行列因子分解を実行する際の目的関数を設定する。ここで、固定基底のそれぞれは、指定された参照データに対応する。可変基底の成分は、非負値行列因子分解の際に可変なパラメータとなるように設定される。固定基底の成分は、非負値行列因子分解の際に固定されたパラメータとなるように設定される。
情報処理システム１を表す構成図である。 Ｘ線測定装置２の構成例を示す図である。 情報処理装置３のハードウェア構成を示すブロック図である。 情報処理システム１において実行される情報処理の流れの一例を示すアクティビティ図である。 目的関数に含まれる、対象測定データ、可変基底、および固定基底の関係を示す図である。 解析用画面ＩＭ１の一例を示す図である。 本情報処理に基づくリチウム二次電池のＳｉＯ系負極材料の成分分析結果を示す図である。 比較例としての線形結合フィッティング（ＬＣＦ）に基づくリチウム二次電池のＳｉＯ系負極材料の成分分析結果を示す。
　以下、図面を用いて本発明の実施形態について説明する。以下に示す実施形態中で示した各種特徴事項は、互いに組み合わせ可能である。
　ところで、一実施形態に登場するソフトウェアを実現するためのプログラムは、コンピュータが読み取り可能な非一時的な記録媒体（Ｎｏｎ－Ｔｒａｎｓｉｔｏｒｙ　Ｃｏｍｐｕｔｅｒ－Ｒｅａｄａｂｌｅ　Ｍｅｄｉｕｍ）として提供されてもよいし、外部のサーバからダウンロード可能に提供されてもよいし、外部のコンピュータで当該プログラムを起動させてクライアント端末でその機能を実現（いわゆるクラウドコンピューティング）するように提供されてもよい。
　また、一実施形態に係る種々の情報処理において、入力と、入力に応じた出力とが実現されうる。ここで、入力の結果として出力が得られれば、かかる情報処理において参照される情報（以下、参照情報と称する。）の態様は、限定されない。参照情報は、例えば、データベース、ルックアップテーブル、所定の関数（統計学的手法によって構築された、回帰式等の判定式を含む。）等のルールベースの情報でもよいし、入力と出力との相関を予め学習させた学習済みモデルでもよいし、プロンプトを入力することで所望の結果を出力可能な大規模言語モデルでもよい。
　また、一実施形態において「部」とは、例えば、広義の回路によって実施されるハードウェア資源と、これらのハードウェア資源によって具体的に実現されうるソフトウェアの情報処理とを合わせたものも含みうる。また、一実施形態においては様々な情報を取り扱うが、これら情報は、例えば電圧・電流を表す信号値の物理的な値、０又は１で構成される２進数のビット集合体としての信号値の高低、又は量子的な重ね合わせ（いわゆる量子ビット）によって表され、広義の回路上で通信・演算が実行されうる。
　さらに、広義の回路とは、回路（Ｃｉｒｃｕｉｔ）、回路類（Ｃｉｒｃｕｉｔｒｙ）、プロセッサ（Ｐｒｏｃｅｓｓｏｒ）、及びメモリ（Ｍｅｍｏｒｙ）等を少なくとも適当に組み合わせることによって実現される回路である。また、プロセッサは、汎用プロセッサでもよいし、専用の回路でもよい。すなわち、特定用途向け集積回路（Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ　Ｓｐｅｃｉｆｉｃ　Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ　Ｃｉｒｃｕｉｔ：ＡＳＩＣ）、プログラマブル論理デバイス（例えば、単純プログラマブル論理デバイス（Ｓｉｍｐｌｅ　Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ　Ｌｏｇｉｃ　Ｄｅｖｉｃｅ：ＳＰＬＤ）、複合プログラマブル論理デバイス（Ｃｏｍｐｌｅｘ　Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ　Ｌｏｇｉｃ　Ｄｅｖｉｃｅ：ＣＰＬＤ）、及びフィールドプログラマブルゲートアレイ（Ｆｉｅｌｄ　Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ　Ｇａｔｅ　Ａｒｒａｙ：ＦＰＧＡ））等を含むものである。
１．ハードウェア構成
　本節では、ハードウェア構成について説明する。
<情報処理システム１>
　図１は、情報処理システム１を表す構成図である。本実施形態に係る情報処理システム１は、Ｘ線を用いて解析対象としての試料の状態、例えば、構造、組成、価数、化学結合状態等、を解析するために用いられる。情報処理システム１は、例えば、データベースＤＢと、Ｘ線測定装置２と、情報処理装置３と、を備える。データベースＤＢと、Ｘ線測定装置２と、情報処理装置３とは、電気通信回線を通じて通信可能に構成されている。一実施形態において、情報処理システム１とは、１つまたはそれ以上の装置または構成要素からなるものである。仮に例えば、情報処理装置３のみからなる場合であれば、情報処理システム１は、情報処理装置３となりうる。以下、これらの構成要素について説明する。
<データベースＤＢ>
　データベースＤＢは、Ｘ線を用いた測定に関する参照データを記憶する。参照データは、オープンデータを含むものであっても、一部ユーザに限定的に提供されるものであってもよい。参照データは、ある状態の物質に対してＸ線を用いた測定を行った場合に得られる可能性のあるデータである。参照データは、例えば、参照データは、所定の参照試料に対して行われたＸ線を用いた測定の結果、または、参照試料に関するシミュレーションによって得られたＸ線を用いた測定の結果の予測データを含み得る。参照試料は、例えば、既知の構造、組成、価数、化学結合状態等を有する試料である。参照試料は、例えば、既定値以上の純度（例えば、９９．９９％以上）を有する単体試料であることが好ましい。また、参照試料に関するシミュレーションは、例えば、ある規定の系を仮定した場合における第一原理計算、バンド計算、分子軌道法に基づくシミュレーション、分子動力学シミュレーション等の、任意のシミュレーションが挙げられる。
<Ｘ線測定装置２>
　図２は、Ｘ線測定装置２の構成例を示す図である。Ｘ線測定装置２は、試料Ｓに対してＸ線を照射することにより発生する蛍光Ｘ線を分光、検出し、当該検出結果を対象測定データとして生成するように構成される。本実施形態では、一例として、Ｘ線測定装置２は、Ｘ線発光分光法（ＸＥＳ）に基づき、試料Ｓを構成する元素の価数やスピン等のミクロな化学状態に関する情報を解析可能な態様で、Ｘ線を測定するように構成される。具体的に例えば、Ｘ線測定装置２は、Ｘ線照射部２１と、試料ステージ２２と、２つの分光結晶２３ａ，２３ｂと、Ｘ線検出部２４とを備える。
　Ｘ線照射部２１は、Ｘ線Ｘ１を照射するように構成される。Ｘ線照射部２１は、例えば、電子銃からの熱電子をＣｕ、Ｍｏ、Ｗ、Ｒｈ等のターゲットに照射することによって、当該ターゲットから特性Ｘ線を照射し得る。以下、説明の便宜上、Ｘ線照射部２１から照射されるＸ線Ｘ１を、入射Ｘ線Ｘ１という。
　試料ステージ２２は、解析対象となる試料Ｓを設置可能に構成される。試料ステージ２２上に設置された試料Ｓは、入射Ｘ線Ｘ１が照射されるように配置される。入射Ｘ線Ｘ１が照射された試料Ｓは、試料Ｓの構成元素に応じた蛍光Ｘ線Ｘ２を出力する。
　２つの分光結晶２３ａ，２３ｂは、二結晶分光器を構成するように配置される。例えば、第１分光結晶２３ａは、試料Ｓから発生した蛍光Ｘ線Ｘ２を反射するように構成される。第２分光結晶２３ｂは、第１分光結晶２３ａによって反射された蛍光Ｘ線Ｘ２をさらに反射するように構成される。各分光結晶２３ａ，２３ｂは、回転することによって蛍光Ｘ線Ｘ２の反射角を調整するように構成される。２つの分光結晶２３ａ，２３ｂは、例えば、同じ物質により構成される結晶であり、ブラッグ反射によって蛍光Ｘ線Ｘ２の入射角に応じて特定の波長を選択的に反射することができる。これにより、第１分光結晶２３ａと第２分光結晶２３ｂによる蛍光Ｘ線Ｘ２の反射角を適宜調整することにより、試料Ｓから発生した蛍光Ｘ線Ｘ２から、所望のエネルギー帯の単色光を分光することができる。なお、蛍光Ｘ線Ｘ２を分光するための光学系の具体的態様はこれに限らず任意である。
　Ｘ線検出部２４は、試料Ｓを経由したＸ線を検出し、これによりＸ線の測定の結果を出力するように構成される。Ｘ線検出部２４の具体的態様は任意であるが、プロポーショナルカウンター、シンチレーションカウンター、半導体検出器等が用いられる。本実施形態では、Ｘ線検出部２４は、入射Ｘ線Ｘ１に起因して生じる試料Ｓから発生した蛍光Ｘ線Ｘ２のうち、分光結晶２３ａ，２３ｂによって分光された成分を検出するように構成される。
<情報処理装置３>
　図３は、情報処理装置３のハードウェア構成を示すブロック図である。情報処理装置３は、通信バス３０と、通信部３１と、記憶部３２と、プロセッサ３３と、表示部３４と、入力部３５とを備え、これらの構成要素が情報処理装置３の内部において通信バス３０を介して電気的に接続されている。
　通信部３１は、ＵＳＢ、ＩＥＥＥ１３９４、Ｔｈｕｎｄｅｒｂｏｌｔ（登録商標）、有線ＬＡＮネットワーク通信等といった有線型の通信手段が好ましいものの、無線ＬＡＮネットワーク通信、３Ｇ／ＬＴＥ／５Ｇ等のモバイル通信、ＢＬＵＥＴＯＯＴＨ（登録商標）通信等を必要に応じて含めてもよい。すなわち、これら複数の通信手段の集合として実施することがより好ましい。すなわち、情報処理装置３は、通信部３１およびネットワークを介して、外部から種々の情報を通信してもよい。
　記憶部３２は、前述の記載により定義される様々な情報を記憶する。これは、例えば、プロセッサ３３によって実行される情報処理装置３に係る種々のプログラム等を記憶するソリッドステートドライブ（Ｓｏｌｉｄ　Ｓｔａｔｅ　Ｄｒｉｖｅ：ＳＳＤ）等のストレージデバイスとして、あるいは、プログラムの演算に係る一時的に必要な情報（引数、配列等）を記憶するランダムアクセスメモリ（Ｒａｎｄｏｍ　Ａｃｃｅｓｓ　Ｍｅｍｏｒｙ：ＲＡＭ）等のメモリとして実施されうる。記憶部３２は、プロセッサ３３によって実行される情報処理装置３に係る種々のプログラムや変数等を記憶している。
　プロセッサ３３は、情報処理装置３に関連する全体動作の処理・制御を行う。プロセッサ３３は、例えば不図示の中央処理装置（Ｃｅｎｔｒａｌ　Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ　Ｕｎｉｔ：ＣＰＵ）である。プロセッサ３３は、記憶部３２に記憶された所定のプログラムを読み出すことによって、情報処理装置３に係る種々の機能を実現する。すなわち、記憶部３２に記憶されているソフトウェアによる情報処理が、ハードウェアの一例であるプロセッサ３３によって具体的に実現されることで、プロセッサ３３に含まれる各機能部として実行されうる。これらについては、次節においてさらに詳述する。なお、プロセッサ３３は単一であることに限定されず、機能ごとに複数のプロセッサ３３を有するように実施してもよい。またそれらの組合せであってもよい。
　プロセッサ３３は、取得部として、Ｘ線測定装置２または他のデバイスからの情報を取得するように構成される。プロセッサ３３は、記憶部３２の少なくとも一部であるストレージ領域に記憶されている種々の情報を読み出し、読み出された情報を記憶部３２の少なくとも一部である作業領域に書き込むことで、種々の情報を取得可能に構成されている。ストレージ領域とは、例えば、記憶部３２のうち、ＳＳＤ等のストレージデバイスとして実施される領域である。作業領域とは、例えば、ＲＡＭ等のメモリとして実施される領域である。なお、プロセッサ３３による取得は、プロセッサ３３に含まれる各機能部の出力結果を取得することを含む。
　プロセッサ３３は、表示処理部として、種々の情報を表示するように構成される。当該情報は、後述する表示部３４または他のデバイスを介して、ユーザに提示可能である。かかる場合、例えば、プロセッサ３３は、画面、静止画または動画を含む画像、アイコン、メッセージ等の視覚情報を、情報処理装置３の表示部３４に表示させるように制御する。プロセッサ３３は、視覚情報を情報処理装置３に表示させるためのレンダリング情報だけを生成してもよい。なお、プロセッサ３３は、情報処理装置３または他のデバイスユーザを介さずに、出力された情報をユーザに対して提示してもよい。
　表示部３４は、情報処理装置３筐体に含まれるものであってもよいし、外付けされるものであってもよい。表示部３４は、ユーザが操作可能なグラフィカルユーザインターフェース（Ｇｒａｐｈｉｃａｌ　Ｕｓｅｒ　Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ：ＧＵＩ）の画面を表示する。これは例えば、ＣＲＴディスプレイ、液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイおよびプラズマディスプレイ等の表示デバイスを、情報処理装置３の種類に応じて使い分けて実施することが好ましい。
　入力部３５は、ユーザからの入力を受付可能に構成されている。入力部３５は、情報処理装置３の筐体に含まれるものであってもよいし、外付けされるものであってもよい。例えば、入力部３５は、表示部３４と一体となってタッチパネルとして実施されてもよい。タッチパネルであれば、ユーザは、タップ操作、スワイプ操作等を入力することができる。もちろん、タッチパネルに代えて、スイッチボタン、マウス、ＱＷＥＲＴＹキーボード、音声認識装置、ジェスチャ検出装置、視線検出装置、生体信号検出装置、撮像装置などを採用してもよい。すなわち、入力部３５がユーザによってなされた操作入力を受け付ける。入力部３５は、応答として、通信バス３０を介し操作入力に対応する信号をプロセッサ３３に転送する。プロセッサ３３が必要に応じて所定の制御や演算を実行しうる。
２．情報処理について
　本節では、前述した情報処理システム１において実行される情報処理について説明する。
２．１．情報処理の流れについて
　図４は、情報処理システム１において実行される情報処理の流れの一例を示すアクティビティ図である。なお、当該情報処理は、図示されない任意の例外処理を含みうる。例外処理は、当該情報処理の中断や、各処理の省略を含む。当該情報処理にて行われる選択または入力は、ユーザによる操作に基づくものでも、ユーザの操作に依らず自動で行われるものでもよい。
［アクティビティＡ１］
　まず、アクティビティＡ１にて、プロセッサ３３は、測定に関する指令をＸ線測定装置２に送信する。測定に関する指令は、入射Ｘ線Ｘ１の照射強度、照射時間、照射位置等の、試料Ｓに照射される入射Ｘ線Ｘ１に関する任意の情報を含み得る。また、測定に関する指令は、分光結晶２３ａ，２３ｂの回転速度（言い換えれば、あるエネルギー帯の蛍光Ｘ線Ｘ２の積算時間やステップ幅）に関する情報を含み得る。言い換えれば、測定に関する指令は、測定シーケンスを含み得る。また、測定に関する指令は、測定の開始に関する指令を含み得る。
［アクティビティＡ２］
　次に、アクティビティＡ２にて、Ｘ線測定装置２は、プロセッサ３３から送信された測定に関する指令に基づき、試料Ｓに対する測定を実行する。これにより、Ｘ線測定装置２は、Ｘ線検出部２４によって検出された結果を、対象測定データとして生成する。対象測定データは、解析対象となる試料Ｓに対するＸ線を用いた測定の結果を示す。Ｘ線を用いた測定の結果は、例えば、Ｘ線を用いたスペクトル測定の結果を示す。本実施形態では、Ｘ線測定装置２は、ＸＥＳによる測定を実行するように構成され、対象測定データは、分光結晶２３ａ，２３ｂの角度に対応する、Ｘ線検出部２４によって検出されるＸ線のエネルギー（言い換えれば波長）と、当該エネルギーごとのＸ線検出部２４によって検出されたＸ線の光子数（ｃｏｕｎｔ）とを含む、ＸＥＳによる測定の結果として得られるスペクトルデータである。
［アクティビティＡ３］
　その後、アクティビティＡ３にて、プロセッサ３３は、表示部３４に解析用画面ＩＭ１（図６参照）を表示させる。解析用画面ＩＭ１は、ユーザからの種々の操作を受け付けるように構成される。
［アクティビティＡ４］
　次に、アクティビティＡ４にて、プロセッサ３３は、対象測定データのインポートを実行するための指令をＸ線測定装置２に送信する。
［アクティビティＡ５］
　次に、アクティビティＡ５にて、Ｘ線測定装置２は、送信されたデータの取得指令に基づき、Ｘ線検出部２４によって生成された対象測定データを、情報処理装置３に送信する。
［アクティビティＡ６］
　次に、アクティビティＡ６にて、プロセッサ３３は、Ｘ線測定装置２から送信される対象測定データを取得する。なお、プロセッサ３３は、対象測定データの情報源は情報処理装置３に限られず、対象測定データを記憶している記憶部３２等の他のデバイスを情報源としてもよい。
［アクティビティＡ７］
　次に、アクティビティＡ７にて、プロセッサ３３は、参照データの指定を受け付ける。例えば、プロセッサ３３は、ユーザによる解析用画面ＩＭ１に表示されたＵＩに対する入力を、参照データの指定として受け付ける。
［アクティビティＡ８］
　次に、アクティビティＡ８にて、プロセッサ３３は、少なくとも１つの参照データを取得する。プロセッサ３３は、例えば、指定された参照データをデータベースＤＢから読み出すことによって取得しても、記憶部３２等に予め記憶された情報を参照データとして取得してもよい。参照データは、対象測定データと比較可能となるように構成される。例えば、参照データは、Ｘ線のエネルギーと、当該エネルギーにおけるＸ線の光子数との関係を示すように構成される。
［アクティビティＡ９］
　次に、アクティビティＡ９にて、プロセッサ３３は、参照データの指定に基づき、非負値行列因子分解を実行する際の目的関数を設定する。目的関数は、最適化を行う際に最大化（または最小化）する対象となる指標である。目的関数は、少なくとも１つの可変基底と、少なくとも１つの固定基底との線形結合を含む。固定基底のそれぞれは、指定された参照データに対応する。固定基底の成分は、非負値行列因子分解の際に固定されたパラメータとなるように設定される。可変基底の成分は、非負値行列因子分解の際に可変なパラメータとなるように設定される。
　ここで、目的関数の設定態様の一例について説明する。図５は、目的関数に含まれる、対象測定データ、可変基底、および固定基底の関係を示す図である。ここでは、対象測定データは、Ｍ個のエネルギー帯での蛍光Ｘ線Ｘ２の光子数を測定した結果を示すスペクトルデータである。プロセッサ３３は、異なるＮ個の測定条件で行われた測定のそれぞれの対象測定データの集合を、Ｎ×Ｍ行列として処理する。ここでは、対象測定データの集合を行列Ｘと表記する。図５中の「ｎ」は、ｎ番目の対象測定データを表し、行列Ｘ中のＶは、ｎ番目の対象測定データのエネルギーごとの光子数を表す。なお、仮に対象測定データが１つだけの場合、プロセッサ３３は、１×ｍの行列を、対象測定データの集合を表す行列Ｘとして取り扱えばよい。
　次に、プロセッサ３３は、指定に基づきデータベースＤＢ等から取得された参照データに基づき、固定基底を設定する。まず、プロセッサ３３は、参照データを対象測定データと比較可能となるように、対象測定データに含まれるＭ個のエネルギー帯における蛍光Ｘ線Ｘ２の光子数に取得する。プロセッサ３３は、例えば、参照データに含まれるスペクトルに含まれるデータ点や、当該データ点からスプライン補完などや台形近似などを用いて算出された推定値を取得する。なお、このときの光子数は、スペクトル全体のなかでの相対的な値であり、例えば、最大値が所定の値となるように規格化されていてもよい。プロセッサ３３は、例えば、Ｓ個の異なる参照試料に関する参照データが指定されていた場合、当該Ｒ個の参照データの集合を、Ｓ×Ｍ行列として取り扱う。このように、プロセッサ３３は、参照データに基づき得られるスペクトルのそれぞれを固定基底として取り扱う。例えば、Ｓ個の参照データが指定されていた場合、プロセッサ３３は、参照データのそれぞれから合計Ｓ個の固定基底を設定し、これらの固定基底をＳ×Ｍ行列Ｂ'として取り扱う。行列Ｂ'は、固定基底の集合を構成し、行列Ｂ'の各行の数列は、指定された参照試料のそれぞれの参照データのスペクトルを表す。
　次に、対象測定データに対する近似行列Ｙを生成する。近似行列Ｙは、可変基底と固定基底との線形結合を含む。例えば、近似行列Ｙは、以下の項を含み得る。
　ここで、Ｂは、後述する目的関数の最適化の際に可変なパラメータとして取り扱われる基底の集合を表し、Ｒ×Ｍ行列として表現することができる。ただし、Ｒは１以上の整数であり、試料Ｓに含まれる未特定の成分の数に対応し得る。行列Ｂに対応するＲ×Ｍ行列の各要素は、後述する最適化の際の可変なパラメータとして取り扱われる。ＷおよびＷ'は、可変基底に対応する行列Ｂと固定基底に対応する行列Ｂ'のそれぞれの係数行列であり、それぞれの要素は、後述する最適化の際に可変なパラメータとして取り扱われる。例えば、可変基底に対応する行列Ｂの係数行列Ｗは、Ｎ×Ｒ行列を用いて定式化され、固定基底に対応する行列Ｂ'の係数行列Ｗ'は、Ｎ×Ｓ行列を用いて定式化される。なお、近似行列Ｙは、定数行列などの他の要素を含んでいてもよい。
　次に、プロセッサ３３は、設定された近似行列Ｙに基づき、目的関数Ｚを設定する。目的関数Ｚは、最適化されることによって上記近似行列Ｙが対象測定データを表す行列Ｘを近似するように構成される。例えば、目的関数Ｚは、以下のようなノルムとして定義され得る。
　なお、ノルムの具体的態様は任意であり、例えば、Ｌ１ノルム（マンハッタン距離）、Ｌ２ノルム（ユークリッド距離）等が挙げられる。このように、目的関数Ｚは、さらに、可変基底と固定基底との線形結合を含み、少なくとも可変基底と可変基底の係数とが可変なパラメータとなるように設定され得る。これにより、近似行列Ｙが最適化によって対象測定データに対応する行列Ｘに近づくにつれて、目的関数Ｚが小さくなり、理想的には０となる。このとき、目的関数Ｚに含まれるパラメータのうち、係数行列Ｗ，Ｗ'、および可変基底に対応する行列Ｂに含まれる各要素が、最適化の際に可変なパラメータとして取り扱われ、固定基底に対応する行列Ｂ'に含まれる各要素は固定値として扱われる。なお、各行列Ｘ，Ｂ，Ｂ'，Ｗ，Ｗ'のそれぞれの要素は、非負となるように定義される。これにより、目的関数Ｚは、行列Ｘを非負値行列因子としてのＢ，Ｂ'に分解する、非負値行列因子分解を行うように設定される。
［アクティビティＡ１０］
　図４に戻り、アクティビティＡ９の後、アクティビティＡ１０にて、プロセッサ３３は、設定された目的関数Ｚを用いて、非負値行列因子分解に基づく最適化を実行する。ここでは、プロセッサ３３は、目的関数Ｚの値が小さくなるように可変なパラメータを調整し、目的関数Ｚが所定の最適化条件を満たした場合に、最適化を完了したと判定する。プロセッサ３３は、最適化が完了するまでのパラメータのうち、目的関数Ｚの値が最も０に近いものを最適解として出力する。具体的には、プロセッサ３３は、上述したように可変なパラメータと固定値とを設定することにより、目的関数Ｚのうち、少なくとも固定基底の成分（行列Ｂ'の要素に対応する）を固定するという制約条件のもとで、対象測定データに対応する行列Ｘに対して目的関数Ｚの最適化をすることにより、対象測定データに対応する行列Ｘの非負値行列因子分解を行う。可変なパラメータを調整することによる最適解の探索アルゴリズムの具体的態様は任意であるが、例えば、局所探索法、逐次改善法、近傍探索法などが挙げられる。また、最適化処理のアルゴリズムとして、カッコウ探索、遺伝的アルゴリズム、粒子群最適化法など、メタヒューリスティックな探索法を採用してもよい。
［アクティビティＡ１１］
　次に、アクティビティＡ１１にて、プロセッサ３３は、アクティビティＡ１０における最適化の結果を示す視覚情報を表示部３４に表示させる。本実施形態では、プロセッサ３３は、当該視覚情報を、解析用画面ＩＭ１中に表示させる。
　以上のような構成によれば、既知の参照試料の情報を最大限に活かしつつ、最適化の際のパラメータの探索範囲を固定基底の成分だけ減らすことができる。複数のしたがって、Ｘ線を用いた測定の結果を解析する際に、対象測定データを非負値行列因子展開する際の処理負荷を軽減することができる。特に、非負値行列因子分解は、対象測定データに含まれ得る複数のＸ線のピークの重複が大きい場合においても適用可能である。そのため、特にＸ線のピークが重複している測定データに対して、非負値行列因子分解の特性を活かしつつ、処理負荷を軽減することができる。
２．２．解析用画面の一例について
　本節では、上述した解析用画面ＩＭ１の一例について説明する。図６は、解析用画面ＩＭ１の一例を示す図である。ここでは一例として、対象測定データは、熱処理が行われたＳｉ系材料に対するＸＥＳによる測定の結果を示すものとする。図６に示すように、解析用画面ＩＭ１は、例えば、読込ボタン４と、設定領域５と、指定受付領域６と、実行ボタン７と、定量情報領域８と、結果表示領域９と、基底表示領域１０と、残差領域１１と、スコア表示領域１２とを含む。
　読込ボタン４は、ユーザの操作に応じて対象測定データのインポートを実行するための指令を送信するように構成される。読込ボタン４が操作された場合、プロセッサ３３は、まずインポートする対象測定データの指定を受け付け、指定された対象測定データをインポートする。
　設定領域５は、非負値行列因子分解による最適化を行う際の条件に関する指定を受け付けるように構成されるＵＩである。設定領域５は、例えば、試料Ｓに含まれる成分の数（"Ｎｕｍ　ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ"）や、最適化の繰り返し数（"Ｎｕｍ　ｉｔｅｒａｔｉｏｎ"）を指定可能に構成される。本実施形態では、設定領域５は、表示設定領域５１を含み得る。表示設定領域５１は、可変基底に対応するＸ線を用いた測定または当該測定に関するシミュレーションの結果を視覚的に表示させるか否かを指定可能に構成される。
　指定受付領域６は、取得された参照データに基づき指定可能な参照データの候補を一覧するように構成される視覚情報の一例である。指定受付領域６は、参照データの名称（"Ｄａｔｅ　Ｎａｍｅ"）と、参照データの候補に対する指定を入力可能なチェックボックス（"Ｕｓｅ　ｆｏｒ　ｓｕｐｅｒｖｉｓｏｒ"）とを含む。プロセッサ３３は、チェックボックスにチェックが入れられた参照データを、指定された参照データとして取り扱う。このように、プロセッサ３３は、指定受付領域６を表示させることにより、ユーザから指定を受け付ける。本実施形態では一例として、プロセッサ３３は、参照試料としてのａ－Ｓｉ（アモルファスＳｉ），ａ－ＳｉＯ２（アモルファスＳｉＯ２），およびｃ－Ｓｉ（結晶性シリコン）のスペクトルパターンを参照データの候補として表示させ、これら３つの物質のスペクトルパターンの指定を受け付けている。
　実行ボタン７は、目的関数の最適化を実行するためのＵＩである。プロセッサ３３は、ユーザが実行ボタン７を操作した場合に設定領域５および指定受付領域６にて設定された条件にしたがって、目的関数Ｚを設定し、"Ｎｕｍ　ｉｔｅｒａｔｉｏｎ"に入力された繰り返し回数を上限として最適化を開始する。
　定量情報領域８、結果表示領域９、基底表示領域１０、残差領域１１、およびスコア表示領域１２は、最適化が実行される場合に表示される、最適化の過程または結果を示す領域である。
　定量情報領域８は、対象測定データの集合によって基底される行列Ｘの、非負値行列因子分解の結果を定量的に表示する領域である。定量情報領域８に表示される各行は、行列Ｘに格納される各行の対象測定データに対応する。定量情報領域８中の"Ｄａｔｅ　Ｎａｍｅ"は、各対象測定データのファイル名を示す。定量情報領域８中の"Ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ"は、可変基底の係数行列Ｗの要素、すなわち、試料Ｓに含まれる成分のうち、固定基底によって表される成分以外の未知の成分に関する量、例えば、組成比等、を示す。
　結果表示領域９は、対象測定データに対応する行列Ｘの非負値行列因子分解の結果を示す結果視覚情報の一例である。結果表示領域９は、非負値行列因子分解の結果として得られる、対象測定データのうちの可変基底に関連する第１の寄与と、固定基底に関連する第２の寄与とを、互いに区別可能な態様で表示させるように構成される。例えば、結果表示領域９は、第１の寄与としての最適化された可変基底のスペクトル（"Ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ"）と、第２の寄与としての最適化された固定基底のそれぞれのスペクトル（"ａ－Ｓｉ"，"ａ－ＳｉＯ２"，"ｃ－Ｓｉ"）を含み得る。これらの寄与は、結果表示領域９中において、例えば、線種、色、太さ等によって視覚的に区別可能な態様でグラフとして表示される。また、プロセッサ３３は、第１の寄与および第２の寄与のうちの一方（例えば、第２の寄与のみ）を消去することにより、結果表示領域９において第１の寄与と第２の寄与とを視覚的に区別可能な態様で表示部３４に表示させてもよい。
　結果表示領域９は、さらに解析対象となる対象測定データのスペクトル（"Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ　ｄａｔｅ"）や、近似行列Ｙに対応する最適化後のスペクトル（"ｆｉｔｔｉｎｇ"）を視覚的に表示されるように構成されてもよい。このような構成によれば、対象測定データのスペクトルと最適化後のスペクトルとを比較しつつ、各成分の寄与を一覧することができる。
　基底表示領域１０は、可変基底および固定基底のそれぞれのスペクトルを重畳的にグラフとして表示されるように構成される。このような構成は、基底となるスペクトルと対象測定データのスペクトルとの関係を把握しやすくすることができる。
　結果表示領域９および基底表示領域１０の横軸は、例えば、Ｘ線を用いた測定の測定条件におけるパラメータ（例えば、蛍光Ｘ線Ｘ２のエネルギー、散乱角等）の値を示す。結果表示領域９および基底表示領域１０の縦軸は、Ｘ線検出部２４による検出結果、例えば、光子数等、を示す。ここでは、縦軸は、光子数に対応する量である、Ｘ線の強度（"Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ"）を示す。なお、ここでのＸ線の強度は相対的なものである。
　基底表示領域１０は、結果表示領域９と一覧可能に構成されることが好ましい。特に、基底表示領域１０の横軸は、結果表示領域９の横軸と対応するように表示されることが好ましい。このような構成によれば、より対象測定データと各基底とを比較しやすくできる。このとき、基底表示領域１０おける縦軸の縮尺は、結果表示領域９の縮尺と異なるように独立して設定可能に構成されていることが好ましい。このような構成によれば、対象測定データに含まれている可能性のある微小な成分のスペクトルを、基底表示領域１０を拡大することによって把握することができる。
　残差領域１１は、対象測定データのスペクトルと最適化された近似行列Ｙのスペクトルとの差異を視覚的に表示するように構成される領域である。当該差異は、最適化の精度を示す指標の推移に関する情報の一例であり、例えば、対象測定データのスペクトルと最適化された近似行列Ｙのスペクトルとの差分、すなわち残差であり、残差領域１１は、当該残差をスペクトルとして視覚的に表現するように構成される。残差領域１１は、例えば、基準線１１１と残差スペクトル１１２とを含む。基準線１１１は、残差が０となるグラフ（例えば、直線グラフ）を示す。残差スペクトル１１２は、エネルギー帯ごとの当該差分を示すように構成されるグラフである。ユーザは、基準線１１１に対する残差スペクトル１１２の位置をエネルギー帯ごとに比較することにより、どのエネルギー帯で最適化の精度が低いかを分析することができる。残差領域１１は、結果表示領域９および／または基底表示領域１０と一覧可能に表示され得る。このとき、残差領域１１の横軸は、結果表示領域９および／または基底表示領域１０の横軸と対応するように表示される。
　スコア表示領域１２は、最適化の過程における最適化の精度を示す指標の推移に関する情報の一例としての目的関数Ｚの変化を示すように構成される。スコア表示領域１２は、最適化の進行中に最新の目的関数Ｚの値が視覚的に表示されるように更新され得る。このような構成によれば、最適化が順調に進んでいるか否かを把握しやすくなるため、目的関数Ｚの可変なパラメータが局所最適解に陥る等の場合に、最適化を中断することをユーザに促すことができる。スコア表示領域１２の横軸は繰り返し数（"Ｉｔｅｒａｔｉｏｎ"）を示し、スコア表示領域１２の縦軸は当該繰り返し数における目的関数Ｚの値を示す。スコア表示領域１２は、理論値１２１と、推移グラフ１２２とを含み得る。理論値１２１は、目的関数Ｚが０、すなわち近似行列Ｙが対象測定データに対応する行列Ｘと厳密に一致している場合の値を示す。推移グラフ１２２は、繰り返し数の変化に伴う目的関数Ｚの推移を示す。最適化が順調に行われている場合、目的関数Ｚの値は、繰り返し数が増加するにつれて徐々に理論値１２１へと収束していく。一方、局所最適解に陥る場合や目的関数Ｚの値が振動している等で最適化が順調に進んでいない場合、推移グラフ１２２は、最適化が順調に行われている場合と異なる形状をとる。このような推移グラフ１２２の形状の違いは、最適化を中断すべきか否かをユーザに促すことができる。
　このように、プロセッサ３３は、残差領域１１やスコア表示領域１２を通じて、最適化の精度を示す指標の推移に関する情報を視覚的に表示させる。このような構成によれば、最適化が局所最適解に留まってしまっており、不十分な精度で完了している等の問題を視覚的に把握することができる。
２．３．最適化の一例について
　次に、上記情報処理方法によるＳｉ系材料の成分分析結果の一例について説明する。図７は、本情報処理に基づくリチウム二次電池のＳｉＯ系負極材料の成分分析結果を示す図である。図８は、比較例としての線形結合フィッティング（ＬＣＦ）に基づくリチウム二次電池のＳｉＯ系負極材料の成分分析結果を示す。各成分分析結果を得るための最適化は、アモルファスＳｉ、アモルファスＳｉＯ２、および結晶性Ｓｉを少なくとも含み、未知の成分数を１と仮定した上で行われた。なお、Ｘ線の測定の対象とした試料Ｓは、リチウム二次電池のＳｉＯ系負極材料に対して所定の熱処理を行うことにより得られた。
　図７および図８に示すパターン１に対応する試料Ｓは、リチウム二次電池のＳｉＯ負極材料に対して加熱を行わずに得られた。パターン２～６に対応する試料Ｓは、それぞれ、リチウム二次電池のＳｉＯ負極材料に対して空気雰囲気下で７００℃，８００℃，９００℃，１０００℃，１１００℃の加熱温度で加熱することにより得られた。
　図７および図８に示すように、本情報処理に基づく成分分析結果もＬＣＦに基づく成分分析結果も、ともにアモルファスＳｉ、アモルファスＳｉＯ２、および結晶性Ｓｉの成分を含み、未知の成分を含むことを示した。ここで、本情報法処理に基づく成分分析では、未知の成分の種類の数を仮定した上で、当該未知の成分に対応するスペクトル（行列Ｂの各行に対応）、およびその寄与（係数行列の要素に対応）を可変なパラメータとして最適化を行い、未知の成分のスペクトルおよびその寄与を決定した。ここでは、未知の成分の種類の数は、１とした。図７では、本情報処理における未知の成分を"Ｃｏｍｐｏｎｅｎｔ＿１"と表記した。また、ＬＣＦに基づく成分分析では、事前に所定の解析方法により未知の成分に対応するスペクトルを事前に決定した上で、当該スペクトルを固定した状態で最適化することにより、当該未知の成分の寄与を決定した。図８では、ＬＣＦによる最適化における未知の成分を"ｐｅａｋ　１"と表記した。
　両成分分析結果は、加熱温度が上昇するにつれてアモルファスＳｉの成分と未知の成分とがともに減少する傾向がみられる一方で、加熱温度が上昇するにつれてアモルファスＳｉＯ２の成分と結晶性Ｓｉの成分とが増加する傾向がみられた。このように本情報処理に基づく成分分析結果は、特にピークの重複が大きい場合に使われることが多いＬＣＦに基づく成分分析結果と同様の傾向を示すことから、本情報処理方法が、非負値行列因子分解に基づく最適化アルゴリズムであるにもかかわらず、各成分に由来するスペクトルの重複が大きい場合においても、ＬＣＦに劣らない高い精度の分析結果を提供することが示された。
［その他］
　上記実施形態は、以下のように変更してもよい。
　上記実施形態では、アクティビティＡ１０にて実行される最適化の実行主体はプロセッサ３３に限られず、情報処理装置３とは異なる任意のデバイスによって行われてもよい。
　上記実施形態では、Ｘ線検出部２４によって検出される蛍光Ｘ線Ｘ２は、Ｘ線照射部２１から入射Ｘ線Ｘ１を照射することによって得られたが、これに限られない。例えば、蛍光Ｘ線Ｘ２は、試料Ｓに対して一定エネルギー以上の電子線を照射することによって得られてもよい。具体的に例えば、Ｘ線測定装置２は、ＳＥＭ－ＥＤＳシステムであってもよい。また、Ｘ線測定装置２によって行われる、Ｘ線を用いた測定の具体的態様は任意であり、例えば、蛍光Ｘ線分析（ＸＲＦ）、Ｘ線発光分光法（ＸＥＳ）、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）、またはＸ線吸収分光法（ＸＡＦＳ）による測定が挙げられる。Ｘ線測定装置２の光学系の具体的態様は、Ｘ線を用いた測定の種類に応じて適宜変更され得る。
　本実施形態では、情報処理装置３がＸ線測定装置２による測定に関する指令を送信する測定用端末としても、対象測定データを解析するための解析用端末としても機能したが、解析用端末は、測定用端末と別体であってもよい。
　情報処理装置３は、オンプレミス形態であってもよく、クラウド形態であってもよい。クラウド形態の情報処理装置３としては、例えば、ＳａａＳ（Ｓｏｆｔｗａｒｅ　ａｓ　ａ　Ｓｅｒｖｉｃｅ）、クラウドコンピューティングという形態で、上述の機能や処理を提供してもよい。
　上記実施形態では、情報処理装置３が種々の記憶・制御を行ったが、情報処理装置３に代えて、複数の外部装置が用いられてもよい。すなわち、種々の情報やプログラムは、ブロックチェーン技術等を用いて複数の外部装置に分散して記憶されてもよい。
　上記実施形態は、情報処理システム１に限定されず、情報処理方法であっても、情報処理プログラムであってもよい。情報処理方法は、情報処理システム１の各ステップを含む。プログラムは、少なくとも１つのコンピュータに、情報処理システム１の各ステップを実行させる。
　上記情報処理システム１等は、次に記載の各態様で提供されてもよい。
（１）情報処理システムであって、少なくとも１つのプロセッサを備え、前記プロセッサは、次の各ステップがなされるようにプログラムを実行するように構成され、取得ステップでは、解析対象となる試料に対するＸ線を用いた測定の結果を示す対象測定データと、少なくとも１つの参照データとを取得し、指定受付ステップでは、前記参照データの指定を受け付け、設定ステップでは、前記指定に基づき、少なくとも１つの可変基底と、少なくとも１つの固定基底との線形結合を含む、非負値行列因子分解を実行する際の目的関数を設定し、ここで、前記固定基底のそれぞれは、指定された前記参照データに対応し、前記可変基底の成分は、前記非負値行列因子分解の際に可変なパラメータとなるように設定され、前記固定基底の成分は、前記非負値行列因子分解の際に固定されたパラメータとなるように設定される、システム。
　このような構成によれば、既知の参照試料の情報を最大限に活かしつつ、最適化の際のパラメータの探索範囲を固定基底の成分だけ減らすことができる。複数のしたがって、X線を用いた測定の結果を解析する際に、対象測定データを非負値行列因子展開する際の処理負荷を軽減することができる。ここで、特に、非負値行列因子分解は、対象測定データに含まれ得る複数のX線のピークの重複が大きい場合においても適用可能である。そのため、特にX線のピークが重複している測定データに対して、非負値行列因子分解の特性を活かしつつ、処理負荷を軽減することができる。
（２）上記（１）に記載の情報処理システムにおいて、前記参照データは、所定の参照試料に対して行われた前記Ｘ線を用いた測定の結果、または、前記参照試料に関するシミュレーションによって得られた前記Ｘ線を用いた測定の結果の予測を含む、システム。
（３）上記（１）または（２）に記載の情報処理システムにおいて、前記目的関数は、さらに、前記可変基底と前記固定基底との線形結合を含み、少なくとも前記可変基底と前記可変基底の係数とが可変なパラメータとなるように設定される、システム。
（４）上記（１）～（３）の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、前記指定受付ステップでは、取得された前記参照データに基づき指定可能な参照データの候補を一覧するように構成される視覚情報を表示させることにより、ユーザから前記指定を受け付ける、システム。
（５）上記（１）～（４）の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、さらに最適化ステップでは、前記目的関数のうち、少なくとも前記固定基底の成分を固定するという制約条件のもとで、前記対象測定データに対応する行列に対して前記目的関数の最適化をすることにより、前記対象測定データに対応する行列の非負値行列因子分解を行う、システム。
（６）上記（５）に記載の情報処理システムにおいて、さらに、解析表示ステップでは、前記最適化の精度を示す指標の推移に関する情報を視覚的に表示させる、システム。
（７）上記（１）～（６）の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、前記Ｘ線を用いた測定の結果は、Ｘ線を用いたスペクトル測定の結果を示す、システム。
（８）上記（１）～（７）の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、前記Ｘ線を用いた測定の結果は、蛍光Ｘ線分析（ＸＲＦ）、Ｘ線発光分光法（ＸＥＳ）、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）、またはＸ線吸収分光法（ＸＡＦＳ）による測定の結果を示す、システム。
（９）上記（１）～（８）の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、さらに結果表示ステップでは、前記非負値行列因子分解の結果を示す結果視覚情報を表示させ、前記結果視覚情報は、前記非負値行列因子分解の結果として得られる、前記対象測定データのうちの前記可変基底に関連する第１の寄与と、前記固定基底に関連する第２の寄与とを、互いに区別可能な態様で表示させる、システム。
（１０）上記（１）～（９）の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、さらにＸ線測定装置を備え、前記Ｘ線測定装置は、Ｘ線照射部と、試料ステージと、Ｘ線検出部とを備え、前記Ｘ線照射部は、前記Ｘ線を照射するように構成され、前記試料ステージは、前記解析対象となる試料を設置可能に構成され、前記Ｘ線検出部は、前記試料を経由したＸ線を検出し、これにより前記Ｘ線の測定の結果を出力するように構成される、システム。
（１１）情報処理方法であって、上記（１）～（１０）の何れか１つに記載の情報処理システムの各ステップを含む、方法。
（１２）プログラムであって、少なくとも１つのコンピュータに、上記（１）～（１０）の何れか１つに記載のシステムの各ステップを実行させる、プログラム。
　もちろん、この限りではない。
　最後に、本開示に係る種々の実施形態を説明したが、これらは、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。当該新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。当該実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
１：情報処理システム，２：Ｘ線測定装置，２１：Ｘ線照射部，２２：試料ステージ，２３ａ：第１分光結晶，２３ｂ：第２分光結晶，２４：Ｘ線検出部，３：情報処理装置，３０：通信バス，３１：通信部，３２：記憶部，３３：プロセッサ，３４：表示部，３５：入力部，４：読込ボタン，５：設定領域，５１：表示設定領域，６：指定受付領域，７：実行ボタン，８：定量情報領域，９：結果表示領域，１０：基底表示領域，１１：残差領域，１１１：基準線，１１２：残差スペクトル，１２：スコア表示領域，１２１：理論値，１２２：推移グラフ，ＤＢ：データベース，ＩＭ１：解析用画面，Ｓ：試料，Ｘ１：入射Ｘ線，Ｘ２：蛍光Ｘ線

Claims (12)

  1. 情報処理システムであって、
    少なくとも１つのプロセッサを備え、
    前記プロセッサは、次の各ステップがなされるようにプログラムを実行するように構成され、
    　取得ステップでは、解析対象となる試料に対するＸ線を用いた測定の結果を示す対象測定データと、少なくとも１つの参照データとを取得し、
    　指定受付ステップでは、前記参照データの指定を受け付け、
    　設定ステップでは、前記指定に基づき、少なくとも１つの可変基底と、少なくとも１つの固定基底との線形結合を含む、非負値行列因子分解を実行する際の目的関数を設定し、
    　　ここで、前記固定基底のそれぞれは、指定された前記参照データに対応し、
    　　前記可変基底の成分は、前記非負値行列因子分解の際に可変なパラメータとなるように設定され、
    　　前記固定基底の成分は、前記非負値行列因子分解の際に固定されたパラメータとなるように設定される、システム。
  2. 請求項１に記載の情報処理システムにおいて、
    　前記参照データは、所定の参照試料に対して行われた前記Ｘ線を用いた測定の結果、または、前記参照試料に関するシミュレーションによって得られた前記Ｘ線を用いた測定の結果の予測を含む、システム。
  3. 請求項１または請求項２に記載の情報処理システムにおいて、
    　前記目的関数は、さらに、前記可変基底と前記固定基底との線形結合を含み、少なくとも前記可変基底と前記可変基底の係数とが可変なパラメータとなるように設定される、システム。
  4. 請求項１～請求項３の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、
    　前記指定受付ステップでは、取得された前記参照データに基づき指定可能な参照データの候補を一覧するように構成される視覚情報を表示させることにより、ユーザから前記指定を受け付ける、システム。
  5. 請求項１～請求項４の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、
    　さらに最適化ステップでは、前記目的関数のうち、少なくとも前記固定基底の成分を固定するという制約条件のもとで、前記対象測定データに対応する行列に対して前記目的関数の最適化をすることにより、前記対象測定データに対応する行列の非負値行列因子分解を行う、システム。
  6. 請求項５に記載の情報処理システムにおいて、
    　さらに、解析表示ステップでは、前記最適化の精度を示す指標の推移に関する情報を視覚的に表示させる、システム。
  7. 請求項１～請求項６の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、
    　前記Ｘ線を用いた測定の結果は、Ｘ線を用いたスペクトル測定の結果を示す、システム。
  8. 請求項１～請求項７の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、
    　前記Ｘ線を用いた測定の結果は、蛍光Ｘ線分析（ＸＲＦ）、Ｘ線発光分光法（ＸＥＳ）、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）、またはＸ線吸収分光法（ＸＡＦＳ）による測定の結果を示す、システム。
  9. 請求項１～請求項８の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、
    　さらに結果表示ステップでは、前記非負値行列因子分解の結果を示す結果視覚情報を表示させ、
    　前記結果視覚情報は、前記非負値行列因子分解の結果として得られる、前記対象測定データのうちの前記可変基底に関連する第１の寄与と、前記固定基底に関連する第２の寄与とを、互いに区別可能な態様で表示させる、システム。
  10. 請求項１～請求項９の何れか１つに記載の情報処理システムにおいて、
    　さらにＸ線測定装置を備え、
    　前記Ｘ線測定装置は、Ｘ線照射部と、試料ステージと、Ｘ線検出部とを備え、
    　　前記Ｘ線照射部は、前記Ｘ線を照射するように構成され、
    　　前記試料ステージは、前記解析対象となる試料を設置可能に構成され、
    　　前記Ｘ線検出部は、前記試料を経由したＸ線を検出し、これにより前記Ｘ線の測定の結果を出力するように構成される、システム。
  11. 情報処理方法であって、
    　請求項１～請求項１０の何れか１つに記載の情報処理システムの各ステップを含む、方法。
  12. プログラムであって、
    　少なくとも１つのコンピュータに、請求項１～請求項１０の何れか１つに記載のシステムの各ステップを実行させる、プログラム。
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