WO2025100486A1 - 層、光電変換モジュール、層の形成方法及び光電変換モジュールの製造方法 - Google Patents

層、光電変換モジュール、層の形成方法及び光電変換モジュールの製造方法 Download PDF

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photoelectric conversion
groove
forming
electrode layer
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幹雄 濱野
仁 冨田
学 田中
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Idemitsu Kosan Co Ltd
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    • B23K26/36—Removing material
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    • B23K26/364—Laser etching for making a groove or trench, e.g. for scribing a break initiation groove
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    • H10F10/10—Individual photovoltaic cells, e.g. solar cells having potential barriers
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    • H10F10/167—Photovoltaic cells having only PN heterojunction potential barriers comprising Group I-III-VI materials, e.g. CdS/CuInSe2 [CIS] heterojunction photovoltaic cells
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    • H10F19/31—Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one photovoltaic cell covered by group H10F10/00, e.g. photovoltaic modules comprising thin-film photovoltaic cells having multiple laterally adjacent thin-film photovoltaic cells deposited on the same substrate
    • H10F19/33—Patterning processes to connect the photovoltaic cells, e.g. laser cutting of conductive or active layers
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10P—GENERIC PROCESSES OR APPARATUS FOR THE MANUFACTURE OR TREATMENT OF DEVICES COVERED BY CLASS H10
    • H10P14/00—Formation of materials, e.g. in the shape of layers or pillars
    • H10P14/20—Formation of materials, e.g. in the shape of layers or pillars of semiconductor materials
    • H10P14/29—Formation of materials, e.g. in the shape of layers or pillars of semiconductor materials characterised by the substrates

Definitions

  • the present invention relates to a layer, a photoelectric conversion module, a method for forming a layer, and a method for manufacturing a photoelectric conversion module.
  • a photoelectric conversion module that converts light energy into electrical energy is known (Patent Document 1).
  • the photoelectric conversion module described in Patent Document 1 includes a plurality of photoelectric conversion elements arranged adjacent to each other. Each photoelectric conversion element has a conductive substrate, a first electrode layer on the conductive substrate, a photoelectric conversion layer on the first electrode layer, and a second electrode layer on the photoelectric conversion layer.
  • a border groove is formed between the first electrode layers of adjacent photoelectric conversion elements.
  • a groove is formed between the photoelectric conversion layers of adjacent photoelectric conversion elements.
  • the second electrode layer of the photoelectric conversion element is also provided in a part of the groove formed between the photoelectric conversion layers of adjacent photoelectric conversion elements, and is electrically connected to the first electrode layer of the adjacent photoelectric conversion element.
  • the second electrode layer (layer) is also formed in the grooves formed between adjacent photoelectric conversion layers to electrically connect the first electrode layer of a photoelectric conversion element to the second electrode layer of an adjacent photoelectric conversion element.
  • the layer forming method includes a groove forming step of forming grooves in a base layer along a first direction, and a film forming step of forming a layer on the base layer by physical vapor deposition or chemical vapor deposition while moving the base layer in the first direction.
  • the method for manufacturing a photoelectric conversion module includes a first conductive layer forming step of forming a first conductive layer, a step of depositing a photoelectric conversion layer on the first conductive layer to form the base layer, and a second conductive layer forming step of forming a second conductive layer on the base layer.
  • the second conductive layer forming step is formed by the above-mentioned layer forming method.
  • the layer is formed by the above-mentioned layer formation method.
  • the photoelectric conversion module is a photoelectric conversion element manufactured by the above-mentioned method for manufacturing a photoelectric conversion module.
  • FIG. 1 is a schematic perspective view of a photoelectric conversion module according to a first embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic top view of the photoelectric conversion module as viewed in the direction of arrow 2A in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic side view of the photoelectric conversion module as viewed in the direction of arrow 3A in FIG.
  • FIG. 4 is a schematic enlarged view of the first conductive layer as viewed in the direction of arrow 4A in FIG.
  • FIG. 5 is a schematic enlarged view of the second conductive layer as viewed in the direction of arrow 4A in FIG.
  • FIG. 6 is a diagram for explaining the flow of the method for manufacturing the photoelectric conversion module according to the first embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic top view of the photoelectric conversion module as viewed in the direction of arrow 2A in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic side view of the photoelectric conversion module as viewed in the direction of arrow 3A in FIG.
  • FIG. 4 is a schematic enlarged view of the
  • FIG. 7 is a schematic view for explaining one step of the method for manufacturing the photoelectric conversion module according to the first embodiment.
  • FIG. 8 is a schematic diagram for explaining a film forming step in the first conductive layer forming process.
  • FIG. 9 is a schematic enlarged view of a region 9R in FIG.
  • FIG. 10 shows a micrograph of the conductive layer after the deposition step.
  • FIG. 11 is a schematic diagram for illustrating a groove forming step (first groove forming step) in the first conductive layer forming process.
  • FIG. 12 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG.
  • FIG. 13 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG.
  • FIG. 14 is a schematic cross-sectional view taken along line 14A-14A in FIG. FIG.
  • FIG. 15 is a schematic side view for explaining the state after the photoelectric conversion layer and the buffer layer are formed.
  • FIG. 16 is a schematic diagram for illustrating a step of forming grooves in the photoelectric conversion layer and the buffer layer (second groove forming step).
  • FIG. 17 is a schematic cross-sectional view taken along line 17A-17A in FIG.
  • FIG. 18 is a schematic diagram for explaining a film forming step in the second conductive layer forming process.
  • FIG. 19 is a schematic cross-sectional view taken along line 19A-19A in FIG.
  • FIG. 20 is a schematic side view for explaining a state after the film formation step in the second conductive layer formation process.
  • FIG. 21 is a schematic diagram for illustrating a groove forming step (third groove forming step) in the second conductive layer forming process.
  • FIG. 22 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG.
  • FIG. 23 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG.
  • FIG. 24 is a schematic diagram for explaining a state in which a film is formed while the substrate is moved in a direction (second direction) intersecting the longitudinal direction of the groove in a film forming step in the second conductive layer forming process.
  • FIG. 1 is a schematic perspective view of a photovoltaic conversion module according to a first embodiment.
  • Fig. 2 is a schematic top view of the photovoltaic conversion module as viewed from the direction of an arrow 2A in Fig. 1.
  • Fig. 3 is a schematic side view of the photovoltaic conversion module as viewed from the direction of an arrow 3A in Fig. 1. It should be noted that Figs. 1 to 3 show only a portion of the photovoltaic conversion module.
  • the photoelectric conversion module 10 may be, for example, an integrated thin-film photoelectric conversion module.
  • the photoelectric conversion module 10 may include a substrate 20 and a plurality of photoelectric conversion elements (cells) 12.
  • the plurality of photoelectric conversion elements 12 may be integrated on the substrate 20.
  • the photoelectric conversion module 10 is a solar cell module that converts light energy into electrical energy.
  • the substrate 20 may be a base on which each film is formed.
  • the substrate 20 may be made of, for example, glass, ceramics, resin, or metal.
  • Each photoelectric conversion element 12 may have a substantially strip-like shape when viewed from a direction perpendicular to the main surface of the substrate 20.
  • Each photoelectric conversion element 12 may extend elongated in a first direction (Y direction in the figure; the same applies below). Furthermore, multiple photoelectric conversion elements 12 are lined up in a second direction (X direction in the figure; the same applies below) that intersects with the first direction.
  • Adjacent photoelectric conversion elements 12 may be electrically and/or structurally separated from each other by a first groove P1, a second groove P2, and a third groove P3 that extend in the first direction.
  • groove includes both a groove with a bottom and a groove without a bottom.
  • the term “groove” also includes a state in which the groove is filled with a material other than the material (layer) in which it is formed.
  • Each photoelectric conversion element 12 may include at least a first electrode layer 22, a photoelectric conversion layer 26 on the first electrode layer 22, and a second electrode layer 24 on the photoelectric conversion layer 26.
  • the photoelectric conversion layer 26 is provided between the first electrode layer 22 and the second electrode layer 24.
  • the first electrode layer 22 is provided on the substrate 20.
  • the second electrode layer 24 is located on the opposite side of the photoelectric conversion layer 26 to the substrate 20.
  • the first electrode layer (conductive layer) 22 may be made of a conductive metal material or oxide material.
  • the metal material can be selected from at least one selected from Ag, Al, Au, Cu, Mo, Ni, Pt, Ti, and Cr, or an alloy thereof.
  • the conductive oxide material can be selected from, for example, ITO (indium tin oxide), ITiO (indium titanium oxide), IZO (indium zinc oxide), ZTO (zinc tin oxide), FTO (fluorine doped tin oxide), GZO (gallium doped zinc oxide), etc.
  • the second electrode layer (conductive layer) 24 may be made of a conductive metal material or oxide material.
  • the metal material can be selected from at least one selected from Ag, Al, Au, Cu, Mo, Ni, Pt, Ti, and Cr, or an alloy thereof.
  • the conductive oxide material can be selected from, for example, ITO (indium tin oxide), ITiO (indium titanium oxide), IZO (indium zinc oxide), ZTO (zinc tin oxide), FTO (fluorine doped tin oxide), GZO (gallium doped zinc oxide), etc.
  • the first electrode layer 22 may be composed of a transparent electrode layer.
  • the substrate 20 is a transparent substrate such as a glass substrate
  • the second electrode layer 24 may be a transparent electrode layer or an opaque electrode layer.
  • the first electrode layer 22 is composed of a transparent electrode layer, light entering the photoelectric conversion layer 26 or exiting from the photoelectric conversion layer 26 may pass through the substrate 20 and the first electrode layer 22.
  • the second electrode layer 24 is formed of an n-type semiconductor, more specifically, a material that has n-type conductivity, a wide band gap, and a relatively low resistance.
  • the second electrode layer 24 may be composed of, for example, zinc oxide (ZnO) doped with a group III element or indium tin oxide (ITO). In this case, the second electrode layer 24 can function both as an n-type semiconductor and a transparent electrode layer.
  • the photoelectric conversion layer 26 may include, for example, a p-type semiconductor.
  • the photoelectric conversion layer 26 is formed of a compound semiconductor including Group I elements (Cu, Ag, Au, etc.), Group III elements (Al, Ga, In, etc.), and Group VI elements (O, S, Se, Te, etc.).
  • the photoelectric conversion layer 26 is not limited to the above and may be composed of any material that causes photoelectric conversion.
  • the configuration of the photoelectric conversion element 12 is not limited to the above-mentioned embodiment, and can take various forms.
  • the photoelectric conversion element 12 may have a configuration in which both an n-type semiconductor and a p-type semiconductor are sandwiched between a first electrode layer and a second electrode layer.
  • the second electrode layer does not need to be composed of an n-type semiconductor.
  • the photoelectric conversion element 12 is not limited to a p-n bond type structure, and may have a p-i-n bond type structure that includes an intrinsic semiconductor layer (i-type semiconductor) between the n-type semiconductor and the p-type semiconductor.
  • the photoelectric conversion element 12 may have a buffer layer 25 between the photoelectric conversion layer 26 and the second electrode layer 24.
  • the buffer layer 25 may be a semiconductor material having the same conductivity type as the second electrode layer 24, or may be a semiconductor material having a different conductivity type.
  • the buffer layer 25 may be made of a material having a higher electrical resistance than the second electrode layer 24.
  • the buffer layer 25 may be a Zn-based buffer layer, a Cd-based buffer layer, or an In-based buffer layer.
  • the first electrode layers 22 of adjacent photoelectric conversion elements 12 are electrically separated from each other by the first groove P1.
  • the second electrode layers 24 of adjacent photoelectric conversion elements 12 are electrically separated from each other by the third groove P3.
  • the photoelectric conversion layers 26 of adjacent photoelectric conversion elements 12 are separated from each other by the second groove P2 and the third groove P3.
  • the first groove P1, the second groove P2 and the third groove P3 extend along the first direction.
  • the width of the first groove P1 in the second direction may be, for example, in the range of 30 to 200 ⁇ m, preferably in the range of 30 to 100 ⁇ m, and more preferably in the range of 30 to 60 ⁇ m.
  • the width of the second groove P2 in the second direction may be, for example, in the range of 30 to 200 ⁇ m, preferably in the range of 30 to 100 ⁇ m, and more preferably in the range of 30 to 60 ⁇ m.
  • the width of the third groove P3 in the second direction may be, for example, in the range of 30 to 200 ⁇ m, preferably in the range of 30 to 100 ⁇ m, and more preferably in the range of 30 to 60 ⁇ m.
  • the photoelectric conversion module 10 may have electrical connections 34 between adjacent photoelectric conversion elements 12.
  • the electrical connections 34 electrically connect adjacent photoelectric conversion elements 12 in series.
  • the electrical connections 34 are formed by a portion that extends continuously from the second electrode layer 24.
  • the electrical connections 34 are made of the same material as the material that constitutes the second electrode layer 24.
  • the electrical connection portion 34 extends in the thickness direction of the photoelectric conversion module 10 at the second groove P2, electrically connecting the first electrode layer 22 of one photoelectric conversion element 12 to the second electrode layer 24 of the other photoelectric conversion element 12.
  • FIG. 4 is a schematic enlarged view of the first conductive layer as viewed from the direction of arrow 4A in FIG. 1.
  • FIG. 4 shows a schematic view of the shape of the columnar crystals that make up the first electrode layer (first conductive layer) 22.
  • the multiple columnar crystals that make up the first electrode layer 22 have a substantially rectangular or ellipsoidal shape that extends long in one direction.
  • the long axis direction of the multiple columnar crystals constituting the first electrode layer 22 is oriented at an angle from the direction perpendicular to the surface of the first electrode layer 22.
  • the multiple columnar crystals constituting the first electrode layer 22 are oriented at an incline from the direction perpendicular to the surface of the first electrode layer 22 (thickness direction) to a first direction along the surface of the first electrode layer 22.
  • the multiple columnar crystals constituting the first electrode layer 22 are oriented at an incline from the direction perpendicular to the surface of the first electrode layer 22 (thickness direction) toward the longitudinal direction of the first groove P1.
  • FIG. 5 is a schematic enlarged view of the second conductive layer as viewed from the direction of arrow 4A in FIG. 1.
  • FIG. 5 shows a schematic view of the shape of the columnar crystals that make up the second electrode layer (second conductive layer) 24.
  • the multiple columnar crystals that make up the second electrode layer 24 have a substantially rectangular or ellipsoidal shape that extends long in one direction.
  • the long axis directions of the multiple columnar crystals constituting the second electrode layer 24 are oriented at an angle from the direction perpendicular to the surface of the second electrode layer 24.
  • the multiple columnar crystals constituting the second electrode layer 24 are oriented at an incline from the direction perpendicular to the surface of the second electrode layer 24 (thickness direction) to a first direction along the surface of the second electrode layer 24.
  • the multiple columnar crystals constituting the second electrode layer 24 are oriented at an incline from the direction perpendicular to the surface of the second electrode layer 24 (thickness direction) toward the longitudinal direction of the third groove P3.
  • the long axis direction of the multiple columnar crystals constituting the first electrode layer 22 and the second electrode layer 24 is tilted from the thickness direction toward the longitudinal direction of the first groove P1 and the third groove P3, respectively.
  • the long axis direction of the columnar crystals of at least one of the first conductive layer 22 and the second conductive layer 24 may be tilted toward the longitudinal direction of the first groove P1 or the third groove P3.
  • the photoelectric conversion module 10 may have wiring (not shown) for extracting power from the photoelectric conversion module 10.
  • the photoelectric conversion module 10 may also have a sealing material (not shown) for sealing the first electrode layer 22, the photoelectric conversion layer 26, the buffer layer 25, and the second electrode layer 24.
  • FIG. 6 is a diagram for explaining the flow of the method for manufacturing a photoelectric conversion module according to the first embodiment.
  • the method for manufacturing a photoelectric conversion module may include a first conductive layer forming step S1, a photoelectric conversion layer forming step S2, a buffer layer forming step S3, and a second conductive layer forming step S4.
  • FIG. 7 is a schematic diagram for explaining one step of the manufacturing method of the photoelectric conversion module according to the first embodiment.
  • FIG. 8 is a schematic diagram for explaining a film forming step in the first conductive layer forming step.
  • FIG. 9 is a schematic enlarged view of a region 9R in FIG. 8.
  • FIG. 10 is a diagram showing a microscope photograph of the conductive layer after the film forming step.
  • FIG. 11 is a schematic diagram for explaining a groove forming step (first groove forming step) in the first conductive layer forming step.
  • FIG. 12 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG. 11.
  • FIG. 13 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG. 12.
  • FIG. 14 is a schematic cross-sectional view taken along line 14A-14A in FIG. 11.
  • the first conductive layer forming process S1 may include a film forming step S1a followed by a first groove forming step S1b.
  • a first electrode layer (first conductive layer) 22 is formed on the substrate 20.
  • a first electrode layer (first conductive layer) 22 is formed on the substrate 20 while the substrate 20 is moved in a first direction.
  • the movement of the substrate 20 in the first direction can be achieved, for example, by moving a stage on which the substrate 20 is placed.
  • the first electrode layers 22 of the multiple photoelectric conversion elements 12 are formed on the substrate 20 in a batch.
  • the substrate 20 By depositing a film while moving the substrate 20, the substrate 20 can be moved to the next manufacturing unit while the film is being deposited. This has the advantage of allowing photovoltaic conversion modules to be mass-produced.
  • the material constituting the first electrode layer 22 preferably includes a metal material or an oxide material.
  • the metal material can be selected from at least one selected from Ag, Al, Au, Cu, Mo, Ni, Pt, Ti, and Cr, or an alloy thereof.
  • the conductive oxide material can be selected from, for example, ITO (indium tin oxide), ITiO (indium titanium oxide), IZO (indium zinc oxide), ZTO (zinc tin oxide), FTO (fluorine doped tin oxide), GZO (gallium doped zinc oxide), etc.
  • the first electrode layer 22 can be formed by a physical vapor deposition (PVD) method, a chemical vapor deposition (CVD) method, or the like.
  • the physical vapor deposition method can be selected from a sputtering method, a vacuum deposition method, an ion plating method, or the like.
  • the sputtering method can be a direct current (DC) sputtering method or a radio frequency (RF) sputtering method.
  • the chemical vapor deposition method can be selected from a thermal CVD method, a plasma CVD method, an ALD (atomic layer deposition) method, a MOCVD (metal organic chemical vapor deposition) method, or the like.
  • the movement speed of the substrate 20 in the first direction may be, for example, in the range of 2 to 60 mm/s, preferably in the range of 30 to 60 mm/s, and more preferably in the range of 45 to 60 mm/s.
  • particles 22s constituting the metal material or oxide material rain down on the moving substrate 20 (see FIG. 8).
  • particles 22s heading toward the surface of the substrate 20 rain down in a direction (diagonal direction) inclined from a direction perpendicular to the surface of the substrate 20 to the first direction.
  • the multiple columnar crystals 22a formed on the substrate 20 are considered to be oriented with an inclination from a direction (thickness direction) perpendicular to the surface of the first electrode layer 22 to the first direction along the surface of the first electrode layer 22, as described above (see also FIGS. 9 and 10).
  • Figure 10 shows a micrograph of the first electrode layer 22 after the film formation step, showing how multiple columnar crystals 22a of the first electrode layer 22 formed on the substrate 20 are oriented with an inclination from the thickness direction to the first direction.
  • the movement speed of the substrate 20 in the film formation step was low, so the inclination of the columnar crystals 22a is small. It is believed that if the film is formed while moving the substrate 20 at a faster speed, the inclination of the columnar crystals 22a will be greater.
  • a first groove P1 is formed along the first direction in the first electrode layer 22 formed in the film formation step S1a (FIGS. 11 to 14). That is, the first groove P1 extends along the movement direction of the substrate 20 in the film formation step S1a.
  • the first groove P1 divides the first electrode layer 22 formed in the film formation step S1a into a plurality of regions corresponding to each of the photoelectric conversion elements 12.
  • the first groove P1 is preferably formed by a laser or a mechanical blade.
  • the substrate 20 may be moved in the first direction while the laser irradiation position or the mechanical blade position SP is kept stationary.
  • the laser irradiation position or the mechanical blade position SP may be moved in the first direction while the substrate 20 is kept stationary.
  • the multiple first grooves P1 may be formed in sequence while moving the laser irradiation position or the mechanical blade position SP and the substrate 20 back and forth relative to each other along the first direction.
  • the first groove P1 is formed so that the width of the first groove P1 is, for example, in the range of 30 to 200 ⁇ m, preferably in the range of 30 to 100 ⁇ m, and more preferably in the range of 30 to 60 ⁇ m.
  • the multiple columnar crystals 22a constituting the first electrode layer 22 are considered to be oriented with an inclination from the thickness direction to the first direction (see also Figures 9 and 10).
  • the boundaries 22b of the columnar crystals are inclined in the first direction on the side surface viewed from the second direction.
  • the first groove P1 is formed along the second direction, since the boundaries 22b of the columnar crystals at both ends of the first groove P1 in the first direction are inclined in the first direction, processing defects are likely to occur at both ends of the first groove P1, and both ends of the first groove P1 are difficult to form neatly straight.
  • the first groove P1 is formed along the first direction.
  • the boundaries 22b of the columnar crystals at both ends of the first groove P1 in the second direction are hardly inclined in the second direction, so processing defects at both ends of the first groove P1 are suppressed, and both ends of the first groove P1 are easily formed neatly straight.
  • the first groove P1 can be formed with high processing quality.
  • Step S2 of forming photoelectric conversion layer the photoelectric conversion layer 26 is formed on the first electrode layer 22 with the first groove P1 formed in.
  • the photoelectric conversion layer 26 is formed by forming a thin-film precursor layer and then chalcogenizing the precursor layer.
  • Methods for forming a precursor layer on the first electrode layer 22 include, for example, sputtering, vapor deposition, and ink coating.
  • Vapor deposition is a method for forming a film using atoms that have become gaseous by heating a vapor deposition source.
  • Ink coating is a method for dispersing a powder of precursor film material in a solvent such as an organic solvent and coating it on the first electrode layer 22, and then evaporating the solvent to form a precursor layer.
  • the precursor layer includes a group I element and a group III element.
  • the precursor layer may include Ag as a group I element.
  • the group I elements other than Ag included in the precursor layer may be selected from copper, gold, etc.
  • the group III elements included in the precursor layer may be selected from indium, gallium, aluminum, etc.
  • the precursor layer may also include an alkali metal such as Li, Na, K, Rb, or Cs.
  • the precursor layer may also include tellurium as a group VI element in addition to selenium and sulfur.
  • the precursor layer is heat-treated in an atmosphere containing a group VI element to chalcogenize it, and the photoelectric conversion layer 26 is formed.
  • selenization is first performed by a gas-phase selenization method.
  • Selenization is performed by heating the precursor layer in an atmosphere of a selenium source gas (e.g., hydrogen selenide or selenium vapor) that contains selenium as a group VI element source.
  • a selenium source gas e.g., hydrogen selenide or selenium vapor
  • the precursor layer is converted into a compound (photoelectric conversion layer 26) containing a group I element, a group III element, and selenium.
  • the compound (photoelectric conversion layer 26) containing a group I element, a group III element, and selenium may be formed by a method other than the gas-phase selenization method.
  • such a compound can also be formed by a solid-phase selenization method, a vapor deposition method, an ink application method, an electrodeposition method, or the like.
  • the photoelectric conversion layer 26 containing group I elements, group III elements, and selenium is sulfurized.
  • the sulfurization is performed by heating the photoelectric conversion layer 26 in an atmosphere of a sulfur-containing sulfur source gas (e.g., hydrogen sulfide or sulfur vapor).
  • a sulfur-containing sulfur source gas e.g., hydrogen sulfide or sulfur vapor.
  • the sulfur source gas serves to replace selenium with sulfur in crystals consisting of group I elements, group III elements, and selenium, for example, chalcopyrite crystals, on the surface portion of the photoelectric conversion layer 26.
  • a CIS-based photoelectric conversion module has been described as an example of the deposition of the photoelectric conversion layer 26.
  • a photoelectric conversion layer 26 having a different layer structure may be deposited.
  • the deposition of the photoelectric conversion layer 26 may be appropriately selected according to the layer structure.
  • the buffer layer 25 is formed on the photoelectric conversion layer 26.
  • the buffer layer 25 can be formed by, for example, a CBD (Chemical Bath Deposition) method or a sputtering method.
  • the material constituting the buffer layer 25 is as described above.
  • the formation of the buffer layer 25 may be omitted.
  • FIG. 15 is a schematic side view for explaining the state after the photoelectric conversion layer and buffer layer are formed.
  • a structure (underlying layer) as shown in FIG. 15 is obtained.
  • FIG. 15 shows the state as seen from the direction corresponding to the arrow 3A in FIG. 1, i.e., the same direction as FIG. 3.
  • FIG. 16 is a schematic diagram for explaining a step of forming grooves in the photoelectric conversion layer and the buffer layer (second groove forming step).
  • FIG. 17 is a schematic cross-sectional view taken along line 17A-17A in FIG. 16.
  • FIG. 18 is a schematic diagram for explaining a film forming step in the second conductive layer forming step.
  • FIG. 19 is a schematic cross-sectional view taken along line 19A-19A in FIG. 18.
  • FIG. 20 is a schematic side view for explaining a state after the film forming step in the second conductive layer forming step.
  • FIG. 21 is a schematic diagram for explaining a groove forming step (third groove forming step) in the second conductive layer forming step.
  • FIG. 22 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG. 21.
  • FIG. 23 is a schematic diagram for explaining a state subsequent to FIG. 22.
  • the second conductive layer forming step S4 may include a second groove forming step S4a, a film forming step S4b, and a third groove forming step S4c.
  • a second groove P2 is formed along the first direction in the laminate including the substrate 20, the first electrode layer 22, the photoelectric conversion layer 26, and the buffer layer 25 (see FIG. 16).
  • the laminate including the substrate 20, the first electrode layer 22, the photoelectric conversion layer 26, and the buffer layer 25, and the laminate including the substrate 20, the first electrode layer 22, and the photoelectric conversion layer 26 may be referred to as the "underlayer" (the same applies below).
  • the underlayer is not limited to the laminate having the above configuration, and may have any configuration as long as it is a layer that serves as a base for forming the second electrode layer (second conductive layer) 24.
  • the underlayer is indicated by the reference symbol 40 in the figure.
  • second grooves P2 are formed along the first direction in the photoelectric conversion layer 26 and the buffer layer 25. It is preferable that the second grooves P2 reach the surface of the first electrode layer 22 in the thickness direction.
  • the second grooves P2 divide the photoelectric conversion layer 26 and the buffer layer 25 into multiple regions corresponding to each photoelectric conversion element 12.
  • the second groove P2 is preferably formed by a laser or a mechanical blade.
  • the base layer 40 may be moved in the first direction while the laser irradiation position or the mechanical blade position SP is kept stationary.
  • the laser irradiation position or the mechanical blade position SP may be moved in the first direction while the base layer 40 is kept stationary.
  • the second groove P2 be formed by a mechanical blade.
  • the second groove P2 is formed so that the width of the second groove P2 is in the range of, for example, 30 to 200 ⁇ m, preferably in the range of 30 to 100 ⁇ m, and more preferably in the range of 30 to 60 ⁇ m.
  • the multiple second grooves P2 may be formed sequentially while moving the laser irradiation position or the mechanical blade position SP and the base layer 40 back and forth relative to each other along the first direction.
  • a second electrode layer 24 (second conductive layer) is deposited on the underlayer 40.
  • the second electrode layer (second conductive layer) 24 is deposited on the underlayer 40 while the underlayer 40 is moved in the first direction.
  • the movement of the underlayer 40 in the first direction can be achieved, for example, by moving the stage on which the underlayer 40, specifically the substrate 20, is placed.
  • the second electrode layers 24 of the multiple photoelectric conversion elements 12 are deposited collectively on the underlayer 40.
  • the substrate 20 By depositing the underlayer 40 while moving it, the substrate 20 can be moved to the next manufacturing unit while the film is being deposited. This has the advantage of allowing photovoltaic conversion modules to be mass-produced.
  • the material constituting the second electrode layer 24 preferably includes a metal material or an oxide material.
  • the metal material can be selected from at least one selected from Ag, Al, Au, Cu, Mo, Ni, Pt, Ti, and Cr, or an alloy thereof.
  • the conductive oxide material can be selected from, for example, ITO (indium tin oxide), ITiO (indium titanium oxide), IZO (indium zinc oxide), ZTO (zinc tin oxide), FTO (fluorine doped tin oxide), GZO (gallium doped zinc oxide), etc.
  • the second electrode layer 24 can be formed by a PVD method, a CVD method, or the like.
  • the PVD method can be selected from a sputtering method, a vacuum deposition method, an ion plating method, or the like.
  • the sputtering method can be a DC sputtering method or an RF sputtering method.
  • the CVD method can be selected from a thermal CVD method, a plasma CVD method, an ALD method, a MOCVD method, or the like.
  • the particles 24s constituting the metal material or oxide material will rain down on the moving underlayer 40. Therefore, the particles 24s heading toward the surface of the underlayer 40 will rain down in a direction (diagonal direction) inclined from a direction perpendicular to the surface of the underlayer 40 to the first direction.
  • the multiple columnar crystals 24a formed on the underlayer 40 are considered to be oriented with an inclination from a direction (thickness direction) perpendicular to the surface of the second electrode layer 24 to the first direction along the surface of the second electrode layer 24, as described above (see also FIG. 5).
  • FIG. 24 is a schematic diagram for explaining the state in which a film is formed while moving the substrate in a direction (second direction) intersecting the longitudinal direction of the second groove P2 in the film formation step S4b in the second conductive layer formation process S4.
  • Particles 24s constituting the metal material or oxide material fall in a direction (diagonal direction) inclined from a direction perpendicular to the surface of the underlayer 40 to the second direction during physical vapor deposition or chemical vapor deposition.
  • the region SD of the second groove P2 shown in FIG. 24 is shielded by the photoelectric conversion layer 26 and the buffer layer 25 adjacent to the second groove P2, so that the particles constituting the metal material or oxide material are unlikely to adhere to the region SD.
  • the second electrode layer (second conductive layer) 24 is more reliably formed inside the second groove P2. This allows the aforementioned electrical connection portion 34 to be more reliably formed (see also Figure 20). Therefore, it is possible to reduce the possibility of poor electrical connection between the second electrode layer 24 of a certain photoelectric conversion element 12 and the first electrode layer 22 of an adjacent photoelectric conversion element 12.
  • the movement speed of the undercoat layer 40 in the first direction may be, for example, in the range of 2 to 60 mm/s, preferably in the range of 30 to 60 mm/s, and more preferably in the range of 45 to 60 mm/s.
  • a third groove P3 is formed along the first direction in the second electrode layer 24 formed in the film formation step S4b (FIGS. 21 to 23). That is, the third groove P3 extends along the movement direction of the substrate 20 in the film formation step S4b.
  • the third groove P3 divides the second electrode layer 24 formed in the film formation step S4b into multiple regions corresponding to each of the photoelectric conversion elements 12.
  • the third groove P3 is preferably formed by a laser or a mechanical blade.
  • the substrate 20 may be moved in the first direction while the laser irradiation position or the mechanical blade position SP is kept stationary.
  • the laser irradiation position or the mechanical blade position SP may be moved in the first direction while the substrate 20 is kept stationary.
  • the multiple third grooves P3 may be formed sequentially while the laser irradiation position or the mechanical blade position SP and the substrate 20 are moved back and forth relative to each other along the first direction.
  • the third groove P3 is formed so that the width of the third groove P3 is, for example, in the range of 30 to 200 ⁇ m, preferably in the range of 30 to 100 ⁇ m, and more preferably in the range of 30 to 60 ⁇ m.
  • the multiple columnar crystals 24a and columnar crystal boundaries 24b constituting the second electrode layer 24 are considered to be oriented at an angle from the thickness direction to the first direction, similar to the multiple columnar crystals 24a and columnar crystal boundaries 24b constituting the first electrode layer 22 (see also FIG. 5).
  • the third groove P3 is formed along the first direction in this state, it is easy to form both ends of the third groove P3 neatly and straight, as explained for the first electrode layer 22 in the first conductive layer formation process S1.
  • the third groove P3 can be formed with high processing quality.
  • wiring may be connected to extract power from the photoelectric conversion module 10.
  • a sealing material (not shown) may be formed to seal the first electrode layer 22, the photoelectric conversion layer 26, the buffer layer 25, and the second electrode layer 24.
  • the contents of the present invention are disclosed by taking the photoelectric conversion module and the manufacturing method of the photoelectric conversion module as an example.
  • the second conductive layer forming step S4 more specifically the combination of the second groove forming step S4a and the film forming step S4b, can be applied to any layer forming method. That is, the layer forming method according to one aspect only needs to have a groove forming step of forming a groove along a first direction in the base layer, and a film forming step of forming a layer on the base layer by sputtering or vapor deposition while moving the base layer in the first direction.
  • the material of the base layer, the conditions for forming the groove, the material of the layer, the conditions for forming the layer, etc. can be those described in the above embodiment.
  • the layer formed on the base layer is not particularly limited, but may be a conductive layer.
  • the conductive layer may correspond to either or both of the first conductive layer 22 and the second conductive layer 24 described in the above embodiment.

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Abstract

溝の内部に精度よく成膜することができる層の形成方法を提供する。層の形成方法は、下地層（４０）に第１方向（Ｙ方向）に沿った溝（Ｐ２）を形成する溝形成ステップと、下地層（４０）を上記第１方向に移動させつつ、下地層（４０）上に物理気相成長又は化学気相成長により層を成膜する成膜ステップと、を有する。

Description

層、光電変換モジュール、層の形成方法及び光電変換モジュールの製造方法
　本発明は、層、光電変換モジュール、層の形成方法及び光電変換モジュールの製造方法に関する。
　光エネルギーを電気エネルギーに変換する光電変換モジュールが知られている（特許文献１）。特許文献１に記載の光電変換モジュールは、互いに隣接して配置された複数の光電変換素子を備えている。各々の光電変換素子は、導電性基板と、導電性基板上の第１の電極層と、第１の電極層上の光電変換層と、光電変換層上の第２の電極層と、を有する。
　互いに隣接する光電変換素子の第１の電極層どうしの間には、縁切り溝が形成されている。互いに隣接する光電変換素子の光電変換層どうしの間には、溝が形成されている。光電変換素子の第２の電極層は、互いに隣接する光電変換素子の光電変換層どうしの間に形成された溝の一部にも設けられており、隣接する光電変換素子の第１の電極層と電気的に接続されている。
特開２０２１－１７４８６８号公報
　第２の電極層（層）は、ある光電変換素子の第１の電極層とそれに隣接する光電変換素子の第２の電極層とを電気的に接続するため、互いに隣接する光電変換層どうしの間に形成された溝にも形成される。しかしながら、特に溝の幅が狭い場合には、層が、溝の内部に成膜しにくいことがある。
　したがって、溝の内部に精度よく成膜された層及び当該層を有する光電変換素子、並びに溝の内部に精度よく成膜することができる層の形成方法及び光電変換モジュールの製造方法が望まれる。
　一態様に係る層の形成方法は、下地層に第１方向に沿った溝を形成する溝形成ステップと、前記下地層を前記第１方向に移動させつつ、前記下地層上に物理気相成長又は化学気相成長により層を成膜する成膜ステップと、を有する。
　一態様に係る光電変換モジュールの製造方法は、第１導電層を形成する第１導電層形成工程と、前記第１導電層上に光電変換層を成膜して前記下地層を形成する工程と、前記下地層上に第２導電層を形成する第２導電層形成工程と、を有する。前記第２導電層形成工程は、上記の層の形成方法により形成される。
　一態様に係る層は、上記の層の形成方法により形成された層である。
　一態様に係る光電変換モジュールは、上記の光電変換モジュールの製造方法により製造された光電変換素子である。
図１は、第１実施形態に係る光電変換モジュールの模式的斜視図である。 図２は、図１の矢印２Ａの方向から見た光電変換モジュールの模式的上面図である。 図３は、図１の矢印３Ａの方向から見た光電変換モジュールの模式的側面図である。 図４は、図１の矢印４Ａの方向から見た第１導電層の模式的拡大図である。 図５は、図１の矢印４Ａの方向から見た第２導電層の模式的拡大図である。 図６は、第１実施形態に係る光電変換モジュールの製造方法のフローを説明するための図である。 図７は、第１実施形態に係る光電変換モジュールの製造方法の一工程を説明するための模式図である。 図８は、第１導電層形成工程における成膜ステップを説明するための模式図である。 図９は、図８の領域９Ｒの模式的拡大図である。 図１０は、成膜ステップ後の導電層の顕微鏡写真を示す図である。 図１１は、第１導電層形成工程における溝形成ステップ（第１溝形成ステップ）を説明するための模式図である。 図１２は、図１１に続く状態を説明するための模式図である。 図１３は、図１２に続く状態を説明するための模式図である。 図１４は、図１１の１４Ａ－１４Ａ線に沿った模式的断面図である。 図１５は、光電変換層及びバッファ層の成膜後の状態を説明するための模式的側面図である。 図１６は、光電変換層及びバッファ層に溝を形成するステップ（第２溝形成ステップ）を説明するための模式図である。 図１７は、図１６の１７Ａ－１７Ａ線に沿った模式的断面図である。 図１８は、第２導電層形成工程における成膜ステップを説明するための模式図である。 図１９は、図１８の１９Ａ－１９Ａ線に沿った模式的断面図である。 図２０は、第２導電層形成工程における成膜ステップ後の状態を説明するための模式的側面図である。 図２１は、第２導電層形成工程における溝形成ステップ（第３溝形成ステップ）を説明するための模式図である。 図２２は、図２１に続く状態を説明するための模式図である。 図２３は、図２２に続く状態を説明するための模式図である。 図２４は、第２導電層形成工程における成膜ステップにおいて、溝の長手方向に交差する方向（第２方向）に基板を移動しつつ成膜する様子を説明するための模式図である。
　以下、図面を参照して、実施形態について説明する。以下の図面において、同一又は類似の部分には、同一又は類似の符号を付している。ただし、図面は模式的なものであり、各寸法の比率等は現実のものとは異なることがあることに留意すべきである。
　［光電変換モジュール］
　図１は、第１実施形態に係る光電変換モジュールの模式的斜視図である。図２は、図１の矢印２Ａ方向から見た光電変換モジュールの模式的上面図である。図３は、図１の矢印３Ａ方向から見た光電変換モジュールの模式的側面図である。なお、図１～３では、光電変換モジュールの一部のみが示されていることに留意されたい。
　本実施形態に係る光電変換モジュール１０は、例えば集積型の薄膜光電変換モジュールであってよい。光電変換モジュール１０は、基板２０と、複数の光電変換素子（セル）１２と、含んでいてよい。複数の光電変換素子１２は、基板２０上に集積されて設けられていてよい。好ましくは、光電変換モジュール１０は、光エネルギーを電気的エネルギーに変換する太陽電池モジュールである。
　基板２０は、各膜を成膜するベースとなるものであってよい。基板２０は、例えばガラス、セラミックス、樹脂又は金属などによって構成されていてよい。
　各々の光電変換素子１２は、基板２０の主面に直交する方向から見て、実質的に帯状の形状を有していてよい。各々の光電変換素子１２は第１方向（図のＹ方向。以下同様。）に長く延びていてよい。また、複数の光電変換素子１２は、第１方向に交差する第２方向（図のＸ方向。以下同様。）に並んでいる。互いに隣接する光電変換素子１２は、第１方向に延びる第１溝Ｐ１、第２溝Ｐ２及び第３溝Ｐ３によって互いに電気的及び／又は構造的に分断されていてよい。
　本明細書において、「溝」は、底を有する溝と底を有しない溝の両方を含むものとする。また、「溝」という用語は、溝が形成されている材料（層）とは別の材料によって充填されている状態を含むものとする。
　各々の光電変換素子１２は、少なくとも、第１電極層２２と、第１電極層２２上の光電変換層２６と、光電変換層２６上の第２電極層２４と、を含んでいてよい。光電変換層２６は、第１電極層２２と第２電極層２４との間に設けられる。第１電極層２２は、基板２０上に設けられている。第２電極層２４は、光電変換層２６に関して基板２０とは反対側に位置する。
　第１電極層（導電層）２２は、導電性を有する金属材料又は酸化物材料によって構成されていてよい。金属材料は、Ａｇ，Ａｌ，Ａｕ，Ｃｕ，Ｍｏ，Ｎｉ，Ｐｔ，Ｔｉ及びＣｒから選択された少なくとも１つ、又はこれらの合金から選択可能である。導電性を有する酸化物材料としては、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＴｉＯ（酸化インジウムチタン）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、ＺＴＯ（酸化亜鉛スズ）、ＦＴＯ（フッ素ドープト酸化スズ）、ＧＺＯ（ガリウムドープト酸化亜鉛）などから選択可能である。
　第２電極層（導電層）２４は、導電性を有する金属材料又は酸化物材料によって構成されていてよい。金属材料は、Ａｇ，Ａｌ，Ａｕ，Ｃｕ，Ｍｏ，Ｎｉ，Ｐｔ，Ｔｉ及びＣｒから選択された少なくとも１つ、又はこれらの合金から選択可能である。導電性を有する酸化物材料は、例えばＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＴｉＯ（酸化インジウムチタン）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、ＺＴＯ（酸化亜鉛スズ）、ＦＴＯ（フッ素ドープト酸化スズ）、ＧＺＯ（ガリウムドープト酸化亜鉛）などから選択可能である。
　一例では、第２電極層２４は透明電極層によって構成されていてよい。この場合、第１電極層２２は、透明電極層であってもよく、不透明な電極層であってもよい。第２電極層２４が透明電極層によって構成されている場合、光電変換層２６へ入射、又は光電変換層２６から出射する光は、第２電極層２４を通過すればよい。
　別の例では、第１電極層２２が透明電極層によって構成されていてよい。この場合、基板２０は例えばガラス基板のような透明基板であり、かつ第２電極層２４は、透明電極層であってもよく、不透明な電極層であってもよい。第１電極層２２が透明電極層によって構成されている場合、光電変換層２６へ入射、又は光電変換層２６から出射する光は、基板２０及び第１電極層２２を通過すればよい。
　好ましい一例として、第２電極層２４は、ｎ型半導体、より具体的には、ｎ型の導電性を有し、禁制帯幅が広く、比較的低抵抗の材料によって形成される。第２電極層２４は、例えば、ＩＩＩ族元素を添加した酸化亜鉛（ＺｎＯ）や、酸化インジウムスズ（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ：ＩＴＯ）によって構成されていてよい。この場合、第２電極層２４は、ｎ型半導体と透明電極層の機能を兼ねることができる。
　光電変換層２６は、例えば、ｐ型の半導体を含んでいてよい。ＣＩＳ系の光電変換モジュールの一例では、光電変換層２６は、Ｉ族元素（Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ等）、ＩＩＩ族元素（Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ等）及びＶＩ族元素（Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、Ｔｅ等）を含む化合物半導体で形成される。この代わりに、光電変換層２６は、前述したものに限定されず、光電変換を起こす任意の材料によって構成されていてよい。
　光電変換素子１２の構成は、上記態様に限定されず、様々な態様をとり得ることに留意されたい。例えば、光電変換素子１２は、ｎ型半導体とｐ型半導体の両方が第１電極層と第２電極層との間に挟まれた構成を有していてもよい。この場合、第２電極層はｎ型半導体によって構成されていなくてよい。また、光電変換素子１２は、ｐ－ｎ結合型の構造に限らず、ｎ型半導体とｐ型半導体との間に真性半導体層（ｉ型半導体）を含むｐ－ｉ－ｎ結合型の構造を有していてもよい。
　光電変換素子１２は、光電変換層２６と第２電極層２４との間にバッファ層２５を有していてもよい。この場合、バッファ層２５は、第２電極層２４と同じ導電型を有する半導体材料であってもよく、異なる導電型を有する半導体材料であってもよい。バッファ層２５は、第２電極層２４よりも電気抵抗の高い材料によって構成されていればよい。ＣＩＳ系の光電変換モジュールの一例では、バッファ層２５は、Ｚｎ系バッファ層、Ｃｄ系バッファ層又はＩｎ系バッファ層であってよい。
　互いに隣接する光電変換素子１２の第１電極層２２は、第１溝Ｐ１によって互いに電気的に分断されている。同様に、互いに隣接する光電変換素子１２の第２電極層２４は、第３溝Ｐ３によって互いに電気的に分断されている。互いに隣接する光電変換素子１２の光電変換層２６は、第２溝Ｐ２及び第３溝Ｐ３によって互いに分断されている。第１溝Ｐ１、第２溝Ｐ２及び第３溝Ｐ３は、第１方向に沿って延びている。
　第２方向における第１溝Ｐ１の幅は、例えば３０～２００μｍの範囲、好ましくは３０～１００μｍの範囲、より好ましくは３０～６０μｍの範囲であってよい。第２方向における第２溝Ｐ２の幅は、例えば３０～２００μｍの範囲、好ましくは３０～１００μｍの範囲、より好ましくは３０～６０μｍの範囲であってよい。第２方向における第３溝Ｐ３の幅は、例えば３０～２００μｍの範囲、好ましくは３０～１００μｍの範囲、より好ましくは３０～６０μｍの範囲であってよい。
　光電変換モジュール１０は、互いに隣接する光電変換素子１２どうしの間に電気接続部３４を有していてよい。電気接続部３４は、互いに隣接する光電変換素子１２どうしを電気的に直列に接続する。本実施形態では、電気接続部３４は、第２電極層２４から連続して延びた部分によって形成されている。この場合、電気接続部３４は、第２電極層２４を構成する材料と同じ材料から構成される。
　電気接続部３４は、第２溝Ｐ２のところで光電変換モジュール１０の厚み方向に延びることで、一方の光電変換素子１２の第１電極層２２と他方の光電変換素子１２の第２電極層２４とを互いに電気的に接続する。
　図４は、図１の矢印４Ａの方向から見た第１導電層の模式的拡大図である。図４は、第１電極層（第１導電層）２２を構成する柱状晶の形状を模式的に示している。本実施形態では、第１電極層２２を構成する複数の柱状晶は、一方向に長く延びた略直方体又は略楕円体の形状を有する。
　第１電極層２２を構成する複数の柱状晶の長軸方向は、第１電極層２２の表面に直交する方向から角度を付けて配向している。具体的には、第１電極層２２を構成する複数の柱状晶は、第１電極層２２の表面に直交する方向（厚み方向）から第１電極層２２の表面に沿った第１方向に傾斜して配向している。言い換えると、第１電極層２２を構成する複数の柱状晶は、第１電極層２２の表面に直交する方向（厚み方向）から、第１溝Ｐ１の長手方向に向かって傾斜して配向している。
　図５は、図１の矢印４Ａの方向から見た第２導電層の模式的拡大図である。図５は、第２電極層（第２導電層）２４を構成する柱状晶の形状を模式的に示している。本実施形態では、第２電極層２４を構成する複数の柱状晶は、一方向に長く延びた略直方体又は略楕円体の形状を有する。
　第２電極層２４を構成する複数の柱状晶の長軸方向は、第２電極層２４の表面に直交する方向から角度を付けて配向している。具体的には、第２電極層２４を構成する複数の柱状晶は、第２電極層２４の表面に直交する方向（厚み方向）から第２電極層２４の表面に沿った第１方向に傾斜して配向している。言い換えると、第２電極層２４を構成する複数の柱状晶は、第２電極層２４の表面に直交する方向（厚み方向）から、第３溝Ｐ３の長手方向に向かって傾斜して配向している。
　本実施形態では、第１電極層２２及び第２電極層２４を構成する複数の柱状晶の長軸方向が、それぞれ、厚み方向から第１溝Ｐ１及び第３溝Ｐ３の長手方向に向かって傾斜して配向している。この代わりに、第１導電層２２と第２導電層２４の少なくとも一方の柱状晶の長軸方向が、第１溝Ｐ１又は第３溝Ｐ３の長手方向に向かって傾斜して配向していてよい。
　光電変換モジュール１０は、必要に応じて、光電変換モジュール１０から電力を取り出す不図示の配線を有していても良い。また、光電変換モジュール１０は、第１電極層２２、光電変換層２６、バッファ層２５及び第２電極層２４を封止する不図示の封止材を有していても良い。
　［層の形成方法及び光電変換モジュールの製造方法］
　次に、層の形成方法について説明する。以下では、図６～図２３を参照して上記の光電変換モジュールの製造方法を説明しつつ、当該説明のなかで層の形成方法についても説明する。
　図６は、第１実施形態に係る光電変換モジュールの製造方法のフローを説明するための図である。光電変換モジュールの製造方法は、第１導電層形成工程Ｓ１と、光電変換層を成膜する工程Ｓ２と、バッファ層を成膜する工程Ｓ３と、第２導電層形成工程Ｓ４と、を有していてよい。
　（第１導電層形成工程Ｓ１）
　図７は、第１実施形態に係る光電変換モジュールの製造方法の一工程を説明するための模式図である。図８は、第１導電層形成工程における成膜ステップを説明するための模式図である。図９は、図８の領域９Ｒの模式的拡大図である。図１０は、成膜ステップ後の導電層の顕微鏡写真を示す図である。図１１は、第１導電層形成工程における溝形成ステップ（第１溝形成ステップ）を説明するための模式図である。図１２は、図１１に続く状態を説明するための模式図である。図１３は、図１２に続く状態を説明するための模式図である。図１４は、図１１の１４Ａ－１４Ａ線に沿った模式的断面図である。
　第１導電層形成工程Ｓ１は、成膜ステップＳ１ａと、それに続く第１溝形成ステップＳ１ｂと、を有していてよい。第１導電層形成工程Ｓ１では、基板２０上に、第１電極層（第１導電層）２２を形成する。
　まず、成膜ステップＳ１ａでは、基板２０を第１方向に移動させつつ、基板２０上に第１電極層（第１導電層）２２を成膜する。第１方向への基板２０の移動は、例えば基板２０を載せたステージを移動させることによって実現できる。複数の光電変換素子１２の第１電極層２２が、基板２０上に一括的に成膜される。
　基板２０を移動させながら成膜することにより、成膜しつつ次の製造ユニットに基板２０を移動させることができる。これにより、光電変換モジュールを大量に製造することができるというメリットが得られる。
　第１電極層２２を構成する材料は、金属材料又は酸化物材料を含むことが好ましい。金属材料は、Ａｇ，Ａｌ，Ａｕ，Ｃｕ，Ｍｏ，Ｎｉ，Ｐｔ，Ｔｉ及びＣｒから選択された少なくとも１つ、又はこれらの合金から選択可能である。導電性を有する酸化物材料は、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＴｉＯ（酸化インジウムチタン）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、ＺＴＯ（酸化亜鉛スズ）、ＦＴＯ（フッ素ドープト酸化スズ）、ＧＺＯ（ガリウムドープト酸化亜鉛）などから選択可能である。
　第１電極層２２の成膜は、物理気相成長（ｐｈｙｓｉｃａｌ　ｖａｐｏｒ　ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ：ＰＶＤ）法、化学気相成長（ｃｈｅｍｉｃａｌ　ｖａｐｏｒ　ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ：ＣＶＤ）法などにより実施することができる。物理気相成長法としては、スパッタリング法、真空蒸着法、イオンプレーティング法などから選択できる。スパッタリング法は、直流（ＤＣ）スパッタリング法でもよいし、高周波（ＲＦ）スパッタリング法でもよい。化学気相成長法としては、熱ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、ＡＬＤ（ａｔｏｍｉｃ　ｌａｙｅｒ　ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法、ＭＯＣＶＤ（Ｍｅｔａｌ　Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｖａｐｏｒ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法などから選択できる。
　第１方向における基板２０の移動速度は、例えば２～６０ｍｍ／ｓの範囲、好ましくは３０～６０ｍｍ／ｓの範囲、より好ましくは４５～６０ｍｍ／ｓの範囲であってよい。
　成膜ステップにおいて、物理気相成長又は化学気相成長中に、金属材料又は酸化物材料を構成する粒子２２ｓは、移動している基板２０に降り注ぐことになる（図８参照）。したがって、基板２０の表面に向かう粒子２２ｓは、基板２０の表面に直交する方向から第１方向に傾斜した方向（斜め方向）に降り注ぐ。これにより、基板２０上に成膜された複数の柱状晶２２ａは、前述したように、第１電極層２２の表面に直交する方向（厚み方向）から第１電極層２２の表面に沿った第１方向に傾斜して配向すると考えられる（図９及び図１０も参照）。
　図１０は成膜ステップ後の第１電極層２２の顕微鏡写真を示しており、基板２０上に成膜された第１電極層２２の複数の柱状晶２２ａが、厚み方向から第１方向に傾斜して配向する様子を示している。ここで、図１０では、成膜ステップにおける基板２０の移動速度が小さかったため、柱状晶２２ａの傾斜は小さい。より速い速度で基板２０を移動させつつ成膜すれば、柱状晶２２ａの傾斜はより大きくなると考えられる。
　次に、第１溝形成ステップＳ１ｂにおいて、成膜ステップＳ１ａで成膜された第１電極層２２に、上記の第１方向に沿った第１溝Ｐ１を形成する（図１１～図１４）。すなわち、第１溝Ｐ１は、成膜ステップＳ１ａにおける基板２０の移動方向に沿って延びる。第１溝Ｐ１によって、成膜ステップＳ１ａで成膜された第１電極層２２は、各々の光電変換素子１２に対応する複数の領域に分割される。
　第１溝Ｐ１は、レーザ又は機械刃によって形成されることが好ましい。第１溝形成ステップＳ１ｂでは、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰを静止させた状態で、基板２０を第１方向に移動させてもよい。この代わりに、基板２０を静止させた状態で、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰを第１方向に移動させてもよい。
　また、図１１～図１３に示すように、光電変換モジュール１０の複数の第１溝Ｐ１のそれぞれを順番に形成するため、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰと基板２０とを第１方向に沿って相対的に往復移動させつつ、複数の第１溝Ｐ１を順番に形成してもよい。
　第１溝形成ステップＳ１ｂにおいて、第１溝Ｐ１の幅が例えば３０～２００μｍの範囲、好ましくは３０～１００μｍの範囲、より好ましくは３０～６０μｍの範囲となるように第１溝Ｐ１が形成されることが好ましい。
　本実施形態において、前述したように、第１電極層２２を構成する複数の柱状晶２２ａは、厚み方向から第１方向に傾斜して配向すると考えられる（図９及び図１０も参照）。言い換えると、第２方向から見た側面において柱状晶の境界２２ｂが第１方向に傾斜している。この状態で、仮に第１溝Ｐ１が第２方向に沿って形成されるとすると、第１方向における第１溝Ｐ１の両端の柱状晶の境界２２ｂが第１方向に傾斜しているため、第１溝Ｐ１の当該両端の部分に加工不良が生じやすく、第１溝Ｐ１の当該両端部分が綺麗に真っすぐ形成されにくい。一方、本実施形態では、第１溝Ｐ１が第１方向に沿って形成される。この場合、第２方向における第１溝Ｐ１の両端の柱状晶の境界２２ｂは第２方向にはほとんど傾斜していないため、第１溝Ｐ１の当該両端の部分の加工不良が抑制され、第１溝Ｐ１の当該両端部分を綺麗に真っすぐ形成し易い。このように、本実施形態によれば、高い加工品質で第１溝Ｐ１を形成することができる。
　（光電変換層を成膜する工程Ｓ２）
　次に、第１溝Ｐ１が形成された第１電極層２２上に、光電変換層２６が形成される。ＣＩＳ系の光電変換モジュールの一例では、光電変換層２６は、薄膜状のプリカーサ層を形成した後、当該プリカーサ層をカルコゲン化することで形成される。
　第１電極層２２上にプリカーサ層を形成する方法としては、例えば、スパッタリング法、蒸着法又はインク塗布法等が挙げられる。蒸着法は、蒸着源を加熱して気相となった原子等を用いて成膜する方法である。インク塗布法は、プリカーサ膜の材料を粉体にしたものを有機溶剤等の溶媒に分散して第１電極層２２上に塗布し、その後溶剤を蒸発してプリカーサ層を形成する方法である。
　プリカーサ層は、Ｉ族元素と、ＩＩＩ族元素とを含む。例えば、プリカーサ層はＩ族元素としてＡｇを含んでいてもよい。プリカーサ層に含めるＡｇ以外のＩ族元素は、銅、金などから選択可能である。また、プリカーサ層に含めるＩＩＩ族元素は、インジウム、ガリウム、アルミニウムなどから選択可能である。また、プリカーサ層は、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ等のアルカリ金属を含んでいてもよい。また、プリカーサ層は、ＶＩ族元素として、セレンおよび硫黄の他に、テルルを含んでいてもよい。
　プリカーサ層のカルコゲン化処理では、ＶＩ族元素を含む雰囲気中でプリカーサ層を熱処理することでカルコゲン化し、光電変換層２６を形成する。例えば、まず、気相セレン化法によるセレン化が行われる。セレン化は、ＶＩ族元素源としてセレンを含むセレン源ガス（例えば、セレン化水素またはセレン蒸気）の雰囲気中でプリカーサ層を加熱することにより行う。
　その結果、プリカーサ層は、Ｉ族元素と、ＩＩＩ族元素と、セレンとを含む化合物（光電変換層２６）に変換される。なお、Ｉ族元素と、ＩＩＩ族元素と、セレンとを含む化合物（光電変換層２６）は、気相セレン化法以外の方法により形成してもよい。例えば、このような化合物は、固相セレン化法、蒸着法、インク塗布法、電着法などによっても形成可能である。
　次に、Ｉ族元素と、ＩＩＩ族元素と、セレンとを含む光電変換層２６の硫化が行われる。硫化は、硫黄を有する硫黄源ガス（例えば、硫化水素又は硫黄蒸気）の雰囲気中で光電変換層２６を加熱することにより行う。その結果、光電変換層２６は、Ｉ族元素と、ＩＩＩ族元素と、ＶＩ族元素としてセレンおよび硫黄とを含む化合物に変換される。硫黄源ガスは、光電変換層２６の表面部において、Ｉ族元素と、ＩＩＩ族元素と、セレンとからなる結晶、例えば、カルコパイライト結晶内のセレンを硫黄に置換する役割を担う。
　光電変換層２６の成膜として、ＣＩＳ系の光電変換モジュールの一例について説明した。この代わりに、別の層構造を有する光電変換層２６を成膜してもよい。この場合、光電変換層２６の成膜は、当該層構造に応じて適宜選択されればよい。
　（バッファ層を成膜する工程Ｓ３）
　次に、必要に応じて、光電変換層２６上に、バッファ層２５を成膜する。バッファ層２５の成膜は、例えばＣＢＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｂａｔｈ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法やスパッタリング法などの方法により実施できる。バッファ層２５を構成する材料については前述したとおりである。なお、バッファ層２５の形成は省略されてもよい。
　図１５は、光電変換層及びバッファ層の成膜後の状態を説明するための模式的側面図である。光電変換層２６及びバッファ層２５の形成により、図１５に示すような構造（下地層）が得られる。ここで、図１５は、図１の矢印３Ａに相当する方向、すなわち図３と同方向から見た状態を示している。
　（第２導電層形成工程Ｓ４）
　図１６は、光電変換層及びバッファ層に溝を形成するステップ（第２溝形成ステップ）を説明するための模式図である。図１７は、図１６の１７Ａ－１７Ａ線に沿った模式的断面図である。図１８は、第２導電層形成工程における成膜ステップを説明するための模式図である。図１９は、図１８の１９Ａ－１９Ａ線に沿った模式的断面図である。図２０は、第２導電層形成工程における成膜ステップ後の状態を説明するための模式的側面図である。図２１は、第２導電層形成工程における溝形成ステップ（第３溝形成ステップ）を説明するための模式図である。図２２は、図２１に続く状態を説明するための模式図である。図２３は、図２２に続く状態を説明するための模式図である。
　次に、第２導電層形成工程Ｓ４が行われる。第２導電層形成工程Ｓ４は、第２溝形成ステップＳ４ａと、成膜ステップＳ４ｂと、第３溝形成ステップＳ４ｃと、を有していてよい。
　第２溝形成ステップＳ４ａでは、基板２０、第１電極層２２、光電変換層２６及びバッファ層２５を含む積層体に、第１方向に沿った第２溝Ｐ２を形成する（図１６参照）。なお、以下では、基板２０、第１電極層２２、光電変換層２６及びバッファ層２５を含む積層体、基板２０、第１電極層２２及び光電変換層２６を含む積層体を「下地層」と称することがある（以下、同様）。ただし、下地層は、上記構成の積層体に限られず、第２電極層（第２導電層）２４を成膜するための下地（ベース）になる層であれば、どのような構成であってもよい。下地層は、図において符号４０で示される。
　第２溝形成ステップＳ４ａでは、具体的には、光電変換層２６及びバッファ層２５に第１方向に沿った第２溝Ｐ２を形成する。第２溝Ｐ２は、厚み方向において、第１電極層２２の表面にまで達することが好ましい。第２溝Ｐ２によって、光電変換層２６及びバッファ層２５は、各々の光電変換素子１２に対応する複数の領域に分割される。
　第２溝Ｐ２は、レーザ又は機械刃によって形成されることが好ましい。第２溝形成ステップＳ４ａでは、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰを静止させた状態で、下地層４０を第１方向に移動させてもよい。この代わりに、下地層４０を静止させた状態で、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰを第１方向に移動させてよい。
　第２溝Ｐ２が第１電極層２２に形成されないようにするためには、第２溝Ｐ２は、機械刃によって形成されることが好ましい。
　第２溝形成ステップＳ４ａにおいて、第２溝Ｐ２の幅が例えば３０～２００μｍの範囲、好ましくは３０～１００μｍの範囲、より好ましくは３０～６０μｍの範囲となるように第２溝Ｐ２が形成されることが好ましい。
　図１６に示すように、光電変換モジュール１０の複数の第２溝Ｐ２のそれぞれを順番に形成するため、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰと下地層４０とを第１方向に沿って相対的に往復移動させつつ、複数の第２溝Ｐ２を順番に形成してもよい。
　次に、成膜ステップＳ４ｂにおいて、下地層４０上に、第２電極層２４（第２導電層）を成膜する。成膜ステップＳ４ｂでは、下地層４０を第１方向に移動させつつ、下地層４０上に第２電極層（第２導電層）２４を成膜する。第１方向への下地層４０の移動は、例えば下地層４０、具体的には基板２０を載せたステージを移動させることによって実現できる。複数の光電変換素子１２の第２電極層２４が、下地層４０上に一括的に成膜される。
　下地層４０を移動させながら成膜することにより、成膜しつつ次の製造ユニットに基板２０を移動させることができる。これにより、光電変換モジュールを大量に製造することができるというメリットが得られる。
　第２電極層２４を構成する材料は、金属材料又は酸化物材料を含むことが好ましい。金属材料は、Ａｇ，Ａｌ，Ａｕ，Ｃｕ，Ｍｏ，Ｎｉ，Ｐｔ，Ｔｉ及びＣｒから選択された少なくとも１つ、又はこれらの合金から選択可能である。導電性を有する酸化物材料は、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＴｉＯ（酸化インジウムチタン）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、ＺＴＯ（酸化亜鉛スズ）、ＦＴＯ（フッ素ドープト酸化スズ）、ＧＺＯ（ガリウムドープト酸化亜鉛）などから選択可能である。
　第２電極層２４の成膜は、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより実施することができる。ＰＶＤ法としては、スパッタリング法、真空蒸着法、イオンプレーティング法などから選択できる。スパッタリング法は、ＤＣスパッタリング法でもよいし、ＲＦスパッタリング法でもよい。ＣＶＤ法としては、熱ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、ＡＬＤ法、ＭＯＣＶＤ法などから選択できる。
　成膜ステップＳ４ｂにおいて、物理気相成長又は化学気相成長中に、金属材料又は酸化物材料を構成する粒子２４ｓは、移動している下地層４０に降り注ぐことになる。したがって、下地層４０の表面に向かう粒子２４ｓは、下地層４０の表面に直交する方向から第１方向に傾斜した方向（斜め方向）に降り注ぐ。これにより、下地層４０上に成膜された複数の柱状晶２４ａは、前述したように、第２電極層２４の表面に直交する方向（厚み方向）から第２電極層２４の表面に沿った第１方向に傾斜して配向すると考えられる（図５も参照）。
　ここで、上記実施形態の代わりに、下地層４０、すなわち基板２０を第２方向に移動させつつ、物理気相成長又は化学気相成長させることを考える。図２４は、第２導電層形成工程Ｓ４における成膜ステップＳ４ｂにおいて、第２溝Ｐ２の長手方向に交差する方向（第２方向）に基板を移動しつつ成膜する様子を説明するための模式図である。金属材料又は酸化物材料を構成する粒子２４ｓは、物理気相成長又は化学気相成長中に、下地層４０の表面に直交する方向から第２方向に傾斜した方向（斜め方向）に降り注ぐ。しかしながら、第２溝Ｐ２のうちの図２４に示す領域ＳＤは、第２溝Ｐ２に隣接する光電変換層２６やバッファ層２５に遮蔽されるため、金属材料又は酸化物材料を構成する粒子が着きにくい。
　一方、上記実施形態のように、下地層４０、すなわち基板２０を第２溝Ｐ２の長手方向（第１方向）に移動させつつ、物理気相成長又は化学気相成長する場合、図１８及び図１９に示すように、傾斜した方向に降り注ぐ粒子２４ｓは、第２溝Ｐ２の内部の全領域に達し易い。したがって、第２電極層（第２導電層）２４が、第２溝Ｐ２の内部により確実に成膜される。これにより、前述した電気接続部３４がより確実に成膜される（図２０も参照）。したがって、ある光電変換素子１２の第２電極層２４と、それに隣接する光電変換素子１２の第１電極層２２との電気的な接続不良が生じる可能性を低減することができる。
　第１方向における下地層４０の移動速度は、例えば２～６０ｍｍ／ｓの範囲、好ましくは３０～６０ｍｍ／ｓの範囲、より好ましくは４５～６０ｍｍ／ｓの範囲であってよい。
　次に、第３溝形成ステップＳ４ｃにおいて、成膜ステップＳ４ｂで成膜された第２電極層２４に、第１方向に沿った第３溝Ｐ３を形成する（図２１～図２３）。すなわち、第３溝Ｐ３は、成膜ステップＳ４ｂにおける基板２０の移動方向に沿って延びる。第３溝Ｐ３によって、成膜ステップＳ４ｂで成膜された第２電極層２４は、各々の光電変換素子１２に対応する複数の領域に分割される。
　第３溝Ｐ３は、レーザ又は機械刃によって形成されることが好ましい。第３溝形成ステップＳ４ｃでは、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰを静止させた状態で、基板２０を第１方向に移動させてもよい。この代わりに、基板２０を静止させた状態で、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰを第１方向に移動させてよい。
　また、図２１～図２３に示すように、光電変換モジュール１０の複数の第３溝Ｐ３のそれぞれを順番に形成するため、レーザの照射位置又は機械刃の位置ＳＰと基板２０とを第１方向に沿って相対的に往復移動させつつ、複数の第３溝Ｐ３を順番に形成してもよい。
　第３溝形成ステップＳ４ｃにおいて、第３溝Ｐ３の幅が例えば３０～２００μｍの範囲、好ましくは３０～１００μｍの範囲、より好ましくは３０～６０μｍの範囲となるように第３溝Ｐ３が形成されることが好ましい。
　本実施形態において、第２電極層２４を構成する複数の柱状晶２４ａ及び柱状晶の境界２４ｂは、第１電極層２２を構成する複数の柱状晶２４ａ及び柱状晶の境界２４ｂと同様に、厚み方向から第１方向に傾斜して配向すると考えられる（図５も参照）。この状態で、第３溝Ｐ３が第１方向に沿って形成されると、第１導電層形成工程Ｓ１の第１電極層２２で説明したように、第３溝Ｐ３の両端の部分を綺麗に真っすぐ形成し易い。このように、本実施形態によれば、高い加工品質で第３溝Ｐ３を形成することができる。
　次に、必要に応じて、光電変換モジュール１０から電力を取り出す配線を接続してもよい。また、第１電極層２２、光電変換層２６、バッファ層２５及び第２電極層２４を封止する不図示の封止材が形成されてもよい。
　上記実施形態では、光電変換モジュール及び光電変換モジュールの製造方法を例に挙げて本発明の内容を開示した。しかしながら、第２導電層形成工程Ｓ４、より具体的には第２溝形成ステップＳ４ａと成膜ステップＳ４ｂの組み合わせは、任意の層の形成方法に適用できることに留意されたい。すなわち、一態様に係る層の形成方法は、下地層に第１方向に沿った溝を形成する溝形成ステップと、下地層を第１方向に移動させつつ、下地層上にスパッタ又は蒸着により層を成膜する成膜ステップと、を有していればよい。ここで、下地層の材料、溝の形成の条件、層の材料、層の成膜の条件等は、上記の実施形態で説明したものを利用することができる。下地層上に成膜される層は、特に制限されないが、導電層であってよい。この場合、導電層は、上記実施形態で説明した第１導電層２２と第２導電層２４のいずれか又は両方に相当していてよい。
　上述したように、実施形態を通じて本発明の内容を開示したが、この開示の一部をなす論述及び図面は、本発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替の実施形態、実施例及び運用技術が明らかとなる。したがって、本発明の技術的範囲は、上述の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
　本出願は２０２３年１１月７日に出願された日本国特許出願２０２３－１９０２５４号に基づく優先権を主張するものであり、当該特許出願の全内容がここに参照により援用される。

 

Claims (15)

  1. 　下地層に第１方向に沿った溝を形成する溝形成ステップと、
    　前記下地層を前記第１方向に移動させつつ、前記下地層上に物理気相成長又は化学気相成長により層を成膜する成膜ステップと、を有する、層の形成方法。
  2. 　前記溝は、レーザ又は機械刃によって形成される、請求項１に記載の層の形成方法。
  3. 　前記層を形成する材料は、金属材料又は酸化物材料を含む、請求項１又は２に記載の層の形成方法。
  4. 　前記第１方向における前記基板の移動速度は、２～６０ｍｍ／ｓの範囲である、請求項１から３のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  5. 　前記第１方向における前記基板の移動速度は、３０～６０ｍｍ／ｓの範囲である、請求項１から４のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  6. 　前記第１方向における前記基板の移動速度は、４５～６０ｍｍ／ｓの範囲である、請求項１から５のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  7. 　前記溝形成ステップにおいて、前記溝の幅が３０～２００μｍの範囲となるように前記溝が形成される、請求項１から６のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  8. 　前記溝形成ステップにおいて、前記溝の幅が３０～１００μｍの範囲となるように前記溝が形成される、請求項１から７のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  9. 　前記溝形成ステップにおいて、前記溝の幅が３０～６０μｍの範囲となるように前記溝が形成される、請求項１から８のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  10. 　前記層は、傾斜した柱状晶を含む層を有する、請求項１から９のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  11. 　前記層は、光電変換素子を構成する層である、請求項１から１０のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  12. 　前記層は、導電層を有する、請求項１から１１のいずれか１項に記載の層の形成方法。
  13. 　第１導電層を形成する第１導電層形成工程と、
    　前記第１導電層上に光電変換層を成膜して前記下地層を形成する工程と、
    　前記下地層上に第２導電層を形成する第２導電層形成工程と、を有し、
    　前記第２導電層形成工程は、請求項１から１２のいずれか１項に記載の層の形成方法により形成される、光電変換モジュールの製造方法。
  14. 　請求項１から１２のいずれか１項に記載の層の形成方法により形成された層。
  15. 　請求項１３に記載の光電変換モジュールの製造方法により製造された光電変換素子。

     
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