WO2024214645A1 - 伝送回路基板及び積層フィルム - Google Patents

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layer
polymer
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正行 森野
蔵 藤岡
大輔 山中
和彦 庭野
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Definitions

  • the present invention relates to a transmission circuit board and a laminated film.
  • the present invention relates to a transmission circuit board that has small transmission loss even in the high frequency range, and a laminated film that constitutes such a transmission circuit board and has a resin layer that contains a tetrafluoroethylene-based polymer.
  • Patent Document 1 discloses a three-layer film in which a polyimide film is used as a base film and a tetrafluoroethylene polymer layer is provided on each of its two sides.
  • the three-layer film proposed in Patent Document 1 has mechanical properties based on polyimide and electrical properties and heat resistance based on tetrafluoroethylene-based polymers, and is useful as a material applicable to electrical and electronic fields such as printed circuit boards and wire coatings.
  • the present inventors found that in a film having a polyimide base film and a resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer, when the thicknesses of both are within a specific range and the thickness of the resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer is set to a specific ratio, the transmission loss in the high frequency range is improved.Then, they found that this can be effectively applied to the production of transmission circuit boards, and arrived at the present invention.
  • An object of the present invention is to provide a transmission circuit board which has small transmission loss even in the high frequency range and excellent electrical characteristics, and a laminate film which constitutes such a transmission circuit board and has a resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer.
  • a transmission circuit board comprising a first laminate film, a metal pattern layer, and a second laminate film laminated in this order, the first laminate film comprising a first resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer laminated in this order, the second laminate film comprising a third resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer, a polyimide layer, and a fourth resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer laminated in this order, the first laminate film, the metal pattern layer, and the second laminate film having a total thickness of more than 150 ⁇ m and not more than 400 ⁇ m, the total thickness being thickness S and the proportion of the total thickness of the third resin layer and the fourth resin layer to thickness S being proportion F, wherein thickness S and proportion F satisfy the formula represented by the following formula (1).
  • a transmission circuit board comprising a first laminate film, a metal pattern layer, and a second laminate film laminated in this order, the first laminate film comprising a first resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer laminated in this order, and the second laminate film comprising a third resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer, a polyimide layer, and a fourth resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer laminated in this order, the ratio of the total thickness of the first resin layer, the second resin layer, the third resin layer, and the fourth resin layer to the total thickness of the first laminate film, the metal pattern layer, and the second laminate film is more than 50% and not more than 75%, and the total thickness is more than 150 ⁇ m and not more than 400 ⁇ m.
  • a laminated film comprising a first resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer laminated in this order, wherein a total thickness of the first resin layer, the polyimide layer, and the second resin layer is more than 50 ⁇ m and not more than 200 ⁇ m, and wherein the total thickness is Sa and a ratio of the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the thickness Sa is Fa, the thickness Sa and the ratio Fa satisfy the following formula (11): Proportion Fa ⁇ 43872 ⁇ (thickness Sa) ⁇ 2.14 (11) [8] The laminate film of [7], wherein the thickness of the first resin layer and the second resin layer is more than 20 ⁇ m and not more than 100 ⁇ m, and the thickness of the polyimide layer is not more than 50 ⁇ m.
  • a laminated film comprising a first resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer laminated in this order, wherein the total thickness of the first resin layer, the polyimide layer, and the second resin layer is more than 50 ⁇ m and not more than 200 ⁇ m, and the ratio of the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the total thickness is more than 50% and not more than 75%.
  • the present invention provides a transmission circuit board that has low transmission loss even in the high frequency range and has excellent electrical properties, and a laminate film that constitutes such a transmission circuit board and has a resin layer that contains a tetrafluoroethylene-based polymer.
  • Average particle diameter (D50) is the volume-based cumulative 50% diameter of particles determined by a laser diffraction/scattering method.
  • the particle size distribution is measured by a laser diffraction/scattering method, a cumulative curve is calculated with the total volume of the particle group as 100%, and the particle diameter is the point on the cumulative curve where the cumulative volume is 50%.
  • the D50 of particles is determined by dispersing the particles in water and analyzing them by a laser diffraction/scattering method using a laser diffraction/scattering type particle size distribution measuring device (LA-920 measuring device, manufactured by Horiba, Ltd.).
  • Melting temperature is the temperature corresponding to the maximum of the melting peak of a polymer as measured by differential scanning calorimetry (DSC).
  • Glass transition temperature (Tg) is a value measured by analyzing a polymer using dynamic mechanical analysis (DMA) method.
  • the "viscosity” is determined by measuring the composition using a Brookfield viscometer at 25° C. and a rotation speed of 30 rpm. The measurement is repeated three times, and the average value of the three measured values is calculated.
  • the "thixotropy ratio” is a value calculated by dividing the viscosity ⁇ 1 of the composition measured at a rotation speed of 30 rpm by the viscosity ⁇ 2 measured at a rotation speed of 60 rpm.
  • a "unit" in a polymer means an atomic group based on a monomer formed by polymerization of the monomer.
  • the unit may be a unit formed directly by a polymerization reaction, or may be a unit in which a part of the unit is converted into a different structure by processing the polymer.
  • a unit based on monomer a is also simply referred to as a "monomer a unit.”
  • the first transmission circuit board of the present invention (hereinafter also referred to as “this transmission circuit board 1") is a transmission circuit board in which a first laminate film, a metal pattern layer, and a second laminate film are laminated in this order, the first laminate film is a first resin layer containing a tetrafluoroethylene-based polymer (hereinafter also referred to as "F polymer”), a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer, which are laminated in this order, and the second laminate film is a third resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a fourth resin layer containing an F polymer, which are laminated in this order, the first laminate film, the metal pattern layer, and the second laminate film have a total thickness of more than 150 ⁇ m and 400 ⁇ m or less, the total thickness is thickness S, and the ratio of the total thickness of the third resin layer and the fourth resin layer to the thickness S is ratio F, the thickness S and the ratio F satisfy the formula represented by the following
  • the second transmission circuit board of the present invention (hereinafter also referred to as "this transmission circuit board 2") is a transmission circuit board in which a first laminate film, a metal pattern layer, and a second laminate film are laminated in this order, the first laminate film is a first resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer laminated in this order, the second laminate film is a third resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a fourth resin layer containing an F polymer laminated in this order, the ratio of the total thickness of the first resin layer, the second resin layer, the third resin layer, and the fourth resin layer to the total thickness of the first laminate film, the metal pattern layer, and the second laminate film is more than 50% and not more than 75%, and the total thickness is more than 150 ⁇ m and not more than 400 ⁇ m.
  • the present transmission circuit board 1 and the present transmission circuit board 2 may be collectively referred to as the present transmission circuit board.
  • the first laminate film of the present invention (hereinafter also referred to as "the laminate film 1") is a laminate film in which a first resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer are laminated in this order, the total thickness of the first resin layer, the polyimide layer, and the second resin layer is more than 50 ⁇ m and not more than 200 ⁇ m, and the total thickness is Sa and the ratio of the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the thickness Sa is Fa, the thickness Sa and the ratio Fa satisfy the formula represented by the following formula (11). Proportion Fa ⁇ 43872 ⁇ (thickness Sa) ⁇ 2.14 (11)
  • the second laminate film of the present invention (hereinafter also referred to as "the present laminate film 2") comprises a first resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer laminated in this order, the total thickness of the first resin layer, the polyimide layer, and the second resin layer is more than 50 ⁇ m and not more than 200 ⁇ m, and the ratio of the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the total thickness is more than 50% and not more than 75%.
  • the present laminate film 1 and the present laminate film 2 may be collectively referred to as the present laminate film.
  • the present transmission circuit board is preferably formed by laminating the present laminate film, a metal pattern layer, and the present laminate film in this order.
  • Each laminate film layer has excellent physical properties, such as mechanical properties, heat resistance, and electrical properties (low linear expansion coefficient, low dielectric constant, and low dielectric tangent), based on the polyimide layer and the resin layer containing F polymer, and the transmission loss is particularly small in the high frequency range.
  • the thickness of each layer In a three-layer laminate film in which a first resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer are laminated in this order, the following has been taken into consideration regarding the thickness of each layer. That is, the polyimide layer is made to have a certain thickness from the viewpoint of ensuring mechanical properties such as foldability of the laminate film. On the other hand, the thicknesses of the first resin layer and the second resin layer are made equal to each other from the viewpoint of suppressing warping and ensuring dimensional stability, since the linear expansion coefficient of the F polymer is high, and are made as thin as possible within the range in which heat resistance and electrical properties can be ensured from the viewpoint of making the entire printed circuit board thin.
  • the present inventors unexpectedly found that the ratio of the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the total thickness of the first resin layer, the polyimide layer, and the second resin layer (i.e., the thickness of the entire laminate film) is important from the viewpoint of improving the transmission loss of the laminate film in the high frequency range. And, the present inventors found that by setting the total thickness and the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the total thickness within a specific range, a laminate film that suppresses warping and is excellent in mechanical properties such as heat resistance and foldability, and electrical properties, as well as further reducing transmission loss, i.e., laminate film 2, can be obtained. It has also been found that when the first resin layer and the second resin layer contain a specific F polymer, which will be described later, such an effect is significantly exhibited.
  • the F polymer constituting the present laminate film is a polymer containing units (hereinafter also referred to as "TFE units") based on tetrafluoroethylene (hereinafter also referred to as "TFE").
  • the F polymer is preferably heat-fusible.
  • a heat-fusible polymer means a polymer that has a temperature at which the melt flow rate is 1 to 1000 g/10 min under a load of 49 N.
  • the melting temperature of the F polymer is preferably 200° C. or higher, more preferably 260° C. or higher.
  • the melting temperature of the F polymer is preferably 325° C. or lower, more preferably 320° C. or lower.
  • the glass transition temperature of the F polymer is preferably 60° C. or higher, more preferably 75° C. or higher.
  • the glass transition temperature of the F polymer is preferably 120° C. or lower, more preferably 100° C. or lower.
  • the fluorine content of the F polymer is preferably 70% by mass or more, more preferably 72 to 76% by mass.
  • the surface tension of the F polymer is preferably 16 to 26 mN/m.
  • the surface tension of the F polymer can be measured by placing a droplet of a mixture for wetting tension testing (manufactured by Wako Pure Chemical Industries, Ltd.) specified in JIS K 6768 on a flat plate made of the F polymer.
  • F polymer is preferably the polymer (ETFE) that comprises TFE unit and ethylene-based unit, the polymer (PFA) that comprises TFE unit and perfluoro(alkyl vinyl ether) (PAVE)-based unit (PAVE unit), the polymer (FEP) that comprises TFE unit and hexafluoropropylene-based unit, more preferably PFA and FEP, and even more preferably PFA.
  • PAVE is preferably CF 2 ⁇ CFOCF 3 , CF 2 ⁇ CFOCF 2 CF 3 or CF 2 ⁇ CFOCF 2 CF 2 CF 3 (hereinafter also referred to as “PPVE”), and more preferably PPVE.
  • the F polymer preferably has an oxygen-containing polar group, more preferably has a hydroxyl- or carbonyl-containing group, and even more preferably has a carbonyl-containing group.
  • the adhesion between the first resin layer and the second resin layer in the laminate film and the polyimide layer is more likely to be improved, and the adhesion of the outermost surface of the laminate film is also likely to be improved.
  • the laminate film is more likely to have excellent physical properties such as heat resistance and electrical properties (low linear expansion coefficient, low dielectric constant and low dielectric tangent), and the transmission loss in the high frequency range of a transmission circuit board formed therefrom is more likely to be reduced.
  • the hydroxyl-containing group is preferably a group containing an alcoholic hydroxyl group, more preferably --CF 2 CH 2 OH or --C(CF 3 ) 2 OH.
  • the carbonyl group-containing group is preferably a carboxyl group, an alkoxycarbonyl group, an amide group, an isocyanate group, a carbamate group (-OC(O)NH 2 ), an acid anhydride residue (-C(O)OC(O)-), an imide residue (-C(O)NHC(O)-, etc.), a formyl group, a halogenoformyl group, a urethane group (-NHC(O)O-), a carbamoyl group (-C(O)-NH 2 ), a ureido group (-NH-C(O)-NH 2 ), an oxamoyl group (-NH-C(O)-C(O)-NH 2 ) or a carbonate group (-OC(O)
  • the number of oxygen-containing polar groups in the F polymer is preferably 10 to 5000, more preferably 100 to 3000, per 1 ⁇ 10 6 carbon atoms in the main chain.
  • the number of oxygen-containing polar groups in the F polymer can be quantified by the composition of the polymer or the method described in WO 2020/145133.
  • the oxygen-containing polar group may be contained in a unit based on a monomer in the F polymer, or may be contained in a terminal group of the main chain of the F polymer, with the former being preferred.
  • Examples of the latter include F polymers having an oxygen-containing polar group as a terminal group derived from a polymerization initiator, a chain transfer agent, etc., and F polymers obtained by subjecting F polymers to plasma treatment or ionizing radiation treatment.
  • the F polymer is preferably a polymer (1) that contains TFE units and PAVE units, contains 2.0 to 5.0 mol% of PAVE units relative to the total units, and does not have an oxygen-containing polar group, or a polymer (2) that contains TFE units and PAVE units and has an oxygen-containing polar group. If such an F polymer is used, spherulites with a relatively small radius are likely to be formed. Therefore, the first resin layer and the second resin layer in this laminate film have high surface smoothness and further improved adhesion to the polyimide layer.
  • Polymer (1) is composed of only TFE units and PAVE units, and more preferably contains PAVE units in an amount of more than 2.5 mol% and not more than 5.0 mol% relative to the total units.
  • polymer (1) does not have an oxygen-containing polar group means that the number of oxygen-containing polar groups that the polymer has is less than 500 per 1 x 106 carbon atoms that constitute the polymer main chain.
  • the number of the oxygen-containing polar groups is preferably 100 or less, more preferably less than 50.
  • the lower limit of the number of the oxygen-containing polar groups is 1.
  • the polymer (1) may be produced using a polymerization initiator or a chain transfer agent that does not generate an oxygen-containing polar group as a terminal group of the polymer chain, or may be produced by fluorinating an F polymer having an oxygen-containing polar group (such as an F polymer having an oxygen-containing polar group derived from a polymerization initiator at the terminal group of the polymer main chain).
  • fluorination method include a method using fluorine gas (see JP 2019-194314 A, etc.).
  • the polymer (2) is preferably a thermally meltable F polymer having a carbonyl group-containing group, including TFE units and PAVE units, more preferably a polymer including TFE units, PAVE units, and units based on a monomer having a carbonyl group-containing group, and including these units in the order of 90 to 99 mol%, 0.99 to 9.97 mol%, and 0.01 to 3 mol% relative to the total units.
  • F polymers include the polymers described in WO 2018/16644.
  • the monomer having a carbonyl group-containing group is preferably itaconic anhydride, citraconic anhydride, or 5-norbornene-2,3-dicarboxylic anhydride (hereinafter also referred to as "NAH"), and more preferably NAH.
  • the polyimide layer constituting the present laminated film is preferably formed from a polyimide base film (hereinafter also referred to as "polyimide film").
  • the polyimide film preferably has a high yield strength, and specifically, the stress at 5% strain is preferably 180 MPa or more and 500 MPa or less.
  • the polyimide film is preferably difficult to plastically deform, and specifically, the stress at 15% strain is preferably 225 MPa or more and 580 MPa or less.
  • the polyimide layer constituting the present laminate film is a polyimide film having the above-mentioned properties, the absolute value of the linear expansion coefficient of the present laminate film can be easily made sufficiently low, and the occurrence of warping can be suppressed.
  • the tensile modulus of the polyimide film at 320° C. is preferably 0.2 GPa or more and 10 GPa or less, from the viewpoint of processability and flexibility of the present laminate film.
  • a first resin layer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer are laminated in this order. It is preferable that the first resin layer and the polyimide layer, and the polyimide layer and the second resin layer are in direct contact with each other. In other words, it is preferable that the resin layers are directly formed (laminated) on both surfaces of the polyimide film without performing surface treatment with a silane coupling agent, adhesive, or the like. In this case, the physical properties of the laminated film based on the F polymer and polyimide layer are more likely to be exhibited. In addition, in this laminated film, due to the above-mentioned configuration, high adhesion is easily exhibited between the polyimide layer and the resin layer even if the polyimide layer and the resin layer are in direct contact with each other.
  • the total thickness of the first resin layer, the polyimide layer, and the second resin layer of the present laminate film is more than 50 ⁇ m and not more than 200 ⁇ m.
  • the total thickness is preferably 65 ⁇ m or more, and more preferably 80 ⁇ m or more.
  • the total thickness is preferably 180 ⁇ m or less, and more preferably 160 ⁇ m or less.
  • the thickness of each of the first and second resin layers is preferably more than 20 ⁇ m and not more than 100 ⁇ m.
  • the thickness of each of the first and second resin layers is more preferably 25 ⁇ m or more, even more preferably more than 25 ⁇ m, and particularly preferably 30 ⁇ m or more.
  • the thickness is more preferably 75 ⁇ m or less, even more preferably 65 ⁇ m or less, and particularly preferably 60 ⁇ m or less.
  • the first and second resin layers may have different thicknesses, but are preferably equal in thickness, in which case the linear expansion coefficients of the two resin layers become closer to each other, making the laminate film less susceptible to warping.
  • the thickness of the polyimide layer is preferably 15 ⁇ m or more, more preferably 20 ⁇ m or more, and even more preferably 25 ⁇ m or more.
  • the thickness of the polyimide layer is preferably 50 ⁇ m or less, and more preferably 40 ⁇ m or less.
  • the thicknesses of the present laminated film, the polyimide film constituting the polyimide layer, the first resin layer, and the second resin layer are measured using a contact thickness meter DG-525H (manufactured by Ono Sokki Co., Ltd.) with a probe AA-026 ( ⁇ 10 mm, SR7).
  • the ratio of the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the total thickness is more than 50% and not more than 75%.
  • the ratio is preferably 55% or more, and more preferably 60% or more.
  • the ratio is preferably 72% or less, and more preferably 70% or less.
  • the ratio of the total thickness of the first resin layer and the second resin layer to the thickness of the polyimide layer is preferably more than 1 and 2 or less.
  • the physical properties of the polyimide film and the electrical properties of the F polymer such as low dielectric constant and low dielectric loss tangent, and the physical properties of low water absorption, are easily balanced.
  • warping and peeling of the laminated film are easily suppressed, and the transmission loss in the high frequency range is easily improved.
  • the content of the F polymer in each of the first and second resin layers is preferably 80% by mass or more, more preferably 90% by mass or more.
  • the content may be 100% by mass or less.
  • the first resin layer and the second resin layer preferably have an oxygen-containing polar group on their surfaces (the surfaces opposite to the polyimide film). The presence of the oxygen-containing polar group on the surface of the layer increases the adhesion, and the adhesive strength between the film and a metal foil or other members bonded to the surface of the film can be improved.
  • the oxygen-containing polar group is preferably a hydroxyl group-containing group or a carbonyl group-containing group.
  • Methods for making the oxygen-containing polar group present on the surface of the first resin layer and the second resin layer include a method of using an F polymer having an oxygen-containing polar group, or a method of subjecting the surfaces of the first resin layer and the second resin layer to a surface treatment such as corona discharge treatment, plasma treatment, UV ozone treatment, excimer treatment, chemical etching, or silane coupling treatment to introduce the oxygen-containing polar group.
  • a surface treatment such as corona discharge treatment, plasma treatment, UV ozone treatment, excimer treatment, chemical etching, or silane coupling treatment to introduce the oxygen-containing polar group.
  • the dielectric constant (relative dielectric constant) of the present laminated film is preferably 2.0 to 3.0.
  • the dielectric loss tangent of the present laminate film is preferably 0.0001 to 0.003.
  • the dielectric loss tangent of the present laminate film is preferably less than 0.003, more preferably 0.0025 or less, and even more preferably 0.002 or less.
  • the absolute value of the linear expansion coefficient of the present laminate film is preferably 30 ppm/° C. or less, more preferably 15 ppm/° C. or less. In this case, the occurrence of warping of the present laminate film is effectively prevented regardless of the temperature of the atmosphere in which the present laminate film is placed.
  • the lower limit of the absolute value of the linear expansion coefficient of the present laminate film is 0 ppm/° C.
  • the peel strength of the laminated film is preferably 10 N/cm or more, more preferably 15 N/cm or more. In this case, the laminated film can be suitably used as a printed circuit board material or a coating material for a metal conductor (a coating material for an electric wire, etc.).
  • the upper limit of the peel strength of the laminated film is 100 N/cm.
  • the water absorption of the present laminated film is preferably 0.1% or less. In this case, the present laminated film is more resistant to water vapor permeation and exhibits excellent insulation properties for a long period of time, and is therefore particularly suitable for use as a coating material for metal conductors.
  • the water absorption is determined in accordance with ASTM D570.
  • the first and second resin layers in this laminate film are preferably formed from a resin film containing an F polymer.
  • the resin films containing an F polymer that will become the first and second resin layers are placed on both surfaces of a polyimide base film, and laminated, preferably by heat pressing, to form the first resin layer, the polyimide layer, and the second resin layer, thereby producing this laminate film.
  • the first resin layer and the second resin layer in the present laminate film are preferably formed from a liquid composition containing F polymer particles (hereinafter also referred to as "F particles”) and a dispersion medium.
  • F particles F polymer particles
  • the present laminate film can be manufactured by a method in which a liquid composition containing F particles and a dispersion medium (hereinafter also referred to as “the present liquid composition”) is applied and disposed on both surfaces of a polyimide base film (hereinafter also referred to as "polyimide film”), and then heated to form the first resin layer and the second resin layer.
  • the F particles preferably have an average particle size (D50) of 0.3 ⁇ m or more and less than 10 ⁇ m.
  • the D50 of the F particles is preferably 0.5 ⁇ m or more, more preferably 1.0 ⁇ m or more.
  • the D50 of the F particles is preferably less than 10 ⁇ m, more preferably 8 ⁇ m or less.
  • the liquid composition is likely to have excellent dispersibility and processability, and the resin layer formed from the liquid composition is likely to have excellent physical properties such as heat resistance, electrical properties (low linear expansion coefficient, low dielectric constant and low dielectric tangent), and surface appearance.
  • the F particles are particles containing an F polymer, and preferably consist of an F polymer. The F particles may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the dispersion medium contained in the present liquid composition is preferably at least one selected from the group consisting of water, amides, ketones and esters.
  • the amide include N-methyl-2-pyrrolidone, N,N-dimethylformamide, N,N-dimethylacetamide, N,N-dimethylpropanamide, 3-methoxy-N,N-dimethylpropanamide, 3-butoxy-N,N-dimethylpropanamide, N,N-diethylformamide, hexamethylphosphoric triamide, and 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone.
  • ketone examples include acetone, methyl ethyl ketone, methyl isopropyl ketone, methyl isobutyl ketone, methyl n-pentyl ketone, methyl isopentyl ketone, 2-heptanone, cyclopentanone, cyclohexanone, and cycloheptanone.
  • ester examples include methyl acetate, ethyl acetate, butyl acetate, methyl lactate, ethyl lactate, methyl pyruvate, ethyl pyruvate, methyl methoxypropionate, ethyl ethoxypropionate, ethyl 3-ethoxypropionate, ⁇ -butyrolactone, and ⁇ -valerolactone.
  • the liquid composition may further contain a surfactant.
  • the surfactant is preferably a nonionic surfactant.
  • nonionic surfactants include glycol-based surfactants, acetylene-based surfactants, silicone-based surfactants, and fluorine-based surfactants.
  • the liquid composition may further contain inorganic particles.
  • inorganic particles include silicon compounds such as quartz powder, silica, wollastonite, talc, silicon nitride, silicon carbide, and mica; nitrogen compounds such as boron nitride and aluminum nitride; metal oxides such as aluminum oxide, zinc oxide, titanium oxide, cerium oxide, beryllium oxide, magnesium oxide, nickel oxide, vanadium oxide, copper oxide, iron oxide, and silver oxide; carbon fibers; carbon allotropes such as graphite, graphene, and carbon nanotubes; and metals such as silver and copper.
  • silicon compounds such as quartz powder, silica, wollastonite, talc, silicon nitride, silicon carbide, and mica
  • nitrogen compounds such as boron nitride and aluminum nitride
  • metal oxides such as aluminum oxide, zinc oxide, titanium oxide, cerium oxide, beryllium oxide, magnesium oxide, nickel oxide, vanadium oxide, copper oxide, iron oxide, and silver
  • the liquid composition may further contain another resin different from the F polymer.
  • Such another resin may be contained in the liquid composition as non-hollow particles, or may be dissolved or dispersed in a liquid dispersion medium (hereinafter also referred to as "liquid dispersion medium") such as a liquid compound constituting the liquid composition.
  • liquid dispersion medium such as a liquid compound constituting the liquid composition.
  • other resins include polyester resins such as liquid crystalline aromatic polyesters, polyimide resins, polyamideimide resins, epoxy resins, maleimide resins, urethane resins, polyphenylene ether resins, polyphenylene oxide resins, and polyphenylene sulfide resins.
  • the other resin is preferably a polyimide or a precursor thereof, and more preferably at least one polyimide or a precursor thereof selected from the group consisting of aromatic polyimide, aromatic polyamic acid, aromatic polyamideimide, and a precursor of aromatic polyamideimide.
  • the polyimide or a precursor thereof is preferably contained in the liquid composition as a varnish dissolved in a liquid dispersion medium.
  • the content relative to the F particles is preferably 1 to 25% by mass.
  • the liquid composition may further contain additives such as thixotropic agents, viscosity regulators, defoamers, dehydrating agents, plasticizers, weather resistance agents, antioxidants, heat stabilizers, lubricants, antistatic agents, brighteners, colorants, conductive agents, release agents, and flame retardants.
  • additives such as thixotropic agents, viscosity regulators, defoamers, dehydrating agents, plasticizers, weather resistance agents, antioxidants, heat stabilizers, lubricants, antistatic agents, brighteners, colorants, conductive agents, release agents, and flame retardants.
  • the content of F particles in the present liquid composition is preferably 25% by mass or more, more preferably 30% by mass or more, and is preferably 75% by mass or less, more preferably 60% by mass or less.
  • the viscosity of the liquid composition is preferably 10 mPa ⁇ s or more, more preferably 100 mPa ⁇ s or more.
  • the viscosity of the liquid composition is preferably 10,000 mPa ⁇ s or less, more preferably 3,000 mPa ⁇ s or less.
  • the liquid composition has excellent coatability and is easy to form a resin layer having a desired thickness.
  • the liquid composition having a viscosity in this range is easy to highly express the physical properties of the F polymer in the resin layer formed therefrom.
  • the liquid composition is preferably applied to both surfaces of a polyimide film to first form coating layers of the liquid composition on both surfaces of the polyimide film.
  • Methods for applying the liquid composition include the coating method, the droplet ejection method, and the immersion method, and roll coating, knife coating, bar coating, die coating, and spraying methods are preferred.
  • the polyimide film having the coating layer is heated to remove the liquid compound constituting the present liquid composition.
  • the heating for removing the liquid compound is preferably performed at 100 to 200°C for 0.1 to 30 minutes. In this heating, the liquid compound does not need to be completely removed, and it is sufficient to remove it to the extent that the layer formed by the packing of the F particles can maintain a self-supporting film. In addition, when heating, air may be blown to promote the removal of the liquid compound by air drying.
  • the heating for baking the F polymer is preferably carried out in a temperature range equal to or higher than the melting temperature of the F polymer, specifically, at 340 to 400° C. for 0.1 to 30 minutes.
  • the heating device for each heating may be an oven or a ventilated drying furnace.
  • the heat source in the device may be a contact type heat source (hot air, hot plate, etc.) or a non-contact type heat source (infrared rays, etc.).
  • Each heating may be carried out under normal pressure (atmospheric pressure) or under reduced pressure.
  • the atmosphere in each heating step may be either an air atmosphere or an inert gas atmosphere (helium gas, neon gas, argon gas, nitrogen gas, etc.).
  • the first resin layer and the second resin layer are formed through the steps of coating the liquid composition on the polyimide film and heating. These steps may be performed once each, or may be repeated two or more times.
  • the liquid composition may be coated on the surface of the polyimide film to obtain a coating layer, a resin layer may be formed by heating, the liquid composition may be further coated on the surface of the resin layer to form a coating layer, and a second resin layer may be formed by heating.
  • the liquid composition may be coated on the surface of the polyimide film to obtain a coating layer, and at the stage where the liquid compound is removed by heating, the liquid composition may be further coated on the surface and a resin layer may be formed by heating. In this manner, the present laminate film having a resin layer containing an F polymer on both surfaces of the polyimide film is obtained.
  • the liquid composition contains polyimide or a precursor thereof as a resin other than the F polymer
  • the polyimide component derived from the polyimide or the precursor thereof is unevenly distributed on the polyimide layer side of each of the first resin layer and the second resin layer.
  • the adhesion between the first resin layer and the second resin layer and the polyimide layer is further improved, and the physical properties based on both layers and the transmission loss in the high frequency range can be reduced.
  • the dielectric constant of the first resin layer and the second resin layer is preferably 2.4 or less, more preferably 2.0 or less, and more preferably more than 1.0.
  • the dielectric loss tangent of the first resin layer and the second resin layer is preferably 0.0022 or less, more preferably 0.0020 or less, and more preferably more than 0.0010.
  • the thermal conductivity of the first resin layer and the second resin layer is preferably 1 W/m ⁇ K or more, and more preferably 3 W/m ⁇ K or more.
  • the thermal conductivity of the resin layer means the thermal conductivity in the in-plane direction of the resin layer.
  • the linear expansion coefficient of the first resin layer and the second resin layer is preferably 100 ppm/° C. or less, more preferably 80 ppm/° C. or less.
  • the lower limit of the linear expansion coefficient of the first resin layer and the second resin layer is 10 ppm/° C.
  • the linear expansion coefficient means a value obtained by measuring the linear expansion coefficient of a test piece in the range of 25° C. to 260° C. according to the measurement method specified in JIS C 6471:1995.
  • the peel strength between the first and second resin layers and the polyimide film (polyimide layer) is preferably 10 N/cm or more, more preferably 15 N/cm or more, and is preferably 100 N/cm or less.
  • the present transmission circuit board comprises a first present laminate film in which a first resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer are laminated in this order, and a second present laminate film in which a metal pattern layer, a third resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a fourth resin layer containing an F polymer are laminated in this order, and the ratio of the total thickness of the first resin layer, the second resin layer, the third resin layer, and the fourth resin layer to the total thickness of the first laminate film, the metal pattern layer, and the second laminate film is more than 50% and not more than 75%, and the total thickness is more than 150 ⁇ m and not more than 400 ⁇ m.
  • the details of the F polymer and the polyimide layer contained in the first, second, third and fourth resin layers in the first and second present laminate films are as described above.
  • the preferred ranges of the thicknesses of the first and second resin layers, the third and fourth resin layers and the polyimide layer are also as described above.
  • the total thickness of the present transmission circuit board is more than 150 ⁇ m and not more than 400 ⁇ m, preferably 160 ⁇ m or more, and more preferably 180 ⁇ m or more.
  • the total thickness is preferably 360 ⁇ m or less, and more preferably 330 ⁇ m or less.
  • the ratio of the total thickness of the first resin layer, the second resin layer, the third resin layer, and the fourth resin layer to the total thickness of the first laminated film, the metal pattern layer, and the second laminated film is more than 50% and not more than 75%.
  • the ratio is preferably 55% or more, and more preferably 55% or more.
  • the ratio is preferably 72% or less, and more preferably 70% or less.
  • the metal pattern layer constituting the present transmission circuit board is preferably encapsulated in an adhesive resin, such as a commercially available thermosetting resin, such as an epoxy resin.
  • an adhesive resin such as a commercially available thermosetting resin, such as an epoxy resin.
  • the metal pattern layer can be encapsulated using an adhesive resin that is commercially available as a bonding sheet.
  • the present transmission circuit board can be preferably produced by forming a metal pattern layer from a metal foil layer formed on one surface of the second present laminate film described above, encapsulating the metal pattern layer using an adhesive resin commercially available as a bonding sheet, and further stacking and pressing the first laminate film onto the surface of the encapsulated metal pattern layer.
  • the metal for the metal foil layer examples include metal foils of copper, nickel, aluminum, titanium, alloys thereof, etc. Among these, copper is preferred.
  • the ten-point average roughness of the surface of the metal foil layer is preferably 0.01 to 4 ⁇ m, in which case the adhesion to the resin layer is good and a printed circuit board with excellent transmission characteristics is easily obtained.
  • the thickness of the metal foil is preferably from 2 to 30 ⁇ m, and more preferably from 3 to 25 ⁇ m.
  • the outermost layers on both sides are resin layers containing an F polymer, and because of their excellent adhesion, peeling of the metal layer can be suppressed.
  • the transmission circuit board may further have a metal layer or a metal pattern layer on the outermost layer on one or both sides.
  • a method for laminating a metal layer on the surface of the present transmission circuit board there is a method in which the present transmission circuit board and a metal foil are heat-pressed.
  • the present transmission circuit board is useful as an antenna part, a printed circuit board, an aircraft part, an automobile part, etc., and is particularly useful as a printed circuit board material such as a flexible printed wiring board or a rigid printed wiring board.
  • the printed circuit board can be manufactured, for example, by processing the metal layer of the present transmission circuit board, which has a metal layer on one or both sides of the outermost layer, into a conductor circuit (pattern circuit) of a predetermined pattern by etching or the like, or by processing the present transmission circuit board into a pattern circuit by electrolytic plating (semi-additive method (SAP method), modified semi-additive method (MSAP method), etc.).
  • an interlayer insulating film may be formed on the pattern circuit, and a conductor circuit may be further formed on the interlayer insulating film.
  • a solder resist may be laminated on the pattern circuit, or a coverlay film may be laminated on the pattern circuit.
  • the present transmission circuit board and the present laminate film are not limited to the configurations of the above-mentioned embodiments.
  • the present transmission circuit board and the present laminate film may have any other configuration in addition to the configurations of the above-mentioned embodiments, or may be replaced with any configuration that produces a similar effect.
  • F Particle 1 Particles of a tetrafluoroethylene polymer (melting temperature: 300° C.) containing 97.9 mol %, 0.1 mol %, and 2.0 mol % of TFE units, NAH units, and PPVE units, in that order, and having 1,000 carbonyl group-containing groups per 1 ⁇ 10 6 main chain carbon atoms (D50: 2.4 ⁇ m, Tg: 85° C., specific surface area: 9 m 2 /g).
  • Example of laminated film manufacturing By a roll-to-roll process, the liquid composition 1 obtained according to Production Example 1 was applied to one surface of a polyimide film (thickness 25 ⁇ m) by a small-diameter gravure reverse method to form a coating layer, and the film was passed through a ventilation drying oven (oven temperature 150 ° C.) for 3 minutes to remove water and form a dry film. The liquid composition 1 was also applied to the other surface of the polyimide film to form a coating layer, and the film was dried to form a dry film. Next, the substrate with the dry film formed on both sides was passed through a far-infrared oven at an oven temperature of 350 ° C.
  • a laminated film 1 was obtained in which a first resin layer (thickness 12.5 ⁇ m) containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer (thickness 12.5 ⁇ m) containing an F polymer were laminated in this order.
  • Examples 2 to 5 The same procedure as in Example 1 was carried out except that the thickness of the polyimide layer and the thickness of the coating layer of Liquid Composition 1 applied to the polyimide layer were changed as shown in Table 1, to obtain laminate films 2 to 5 in which a first resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer were laminated in that order.
  • Example of Transmission Circuit Board Manufacturing [Example 6] A laminated film 1 and an electrolytic copper foil (manufactured by Fukuda Metal Foil and Powder Co., Ltd., "CF-T49A-DS-HD2", thickness: 12 ⁇ m) were placed opposite each other and thermocompression-bonded under conditions of a temperature of 270° C., a bonding pressure of 1 MPa, and an atmospheric pressure of 10 kPa to obtain a copper foil with a laminated film 1. The copper foil of the copper foil with the laminated film 1 was etched to form a metal pattern layer on the surface of the laminated film 1.
  • thermosetting adhesive which is a bonding agent
  • a laminated film 2 was placed, followed by similar thermocompression bonding to obtain a transmission circuit board 1 having the laminated film 1, the metal pattern layer encapsulated in the bonding agent, and the laminated film 2 in this order.
  • a microstrip line (MSL) was used as the transmission line formed on the printed circuit board, and the characteristic impedance of the line was set to 50 ⁇ .
  • the surface of the copper conductor of the printed circuit board was subjected to an anti-rust treatment.
  • the calibration method used was TRL calibration (Thru-Reflect-Line calibration).
  • the length of the line was set to 50 mm, and the transmission loss per unit length was measured.
  • S-parameter hereinafter also referred to as the S value
  • Laminate films 6 to 9 in which a first resin layer containing an F polymer, a polyimide layer, and a second resin layer containing an F polymer are laminated in this order are obtained by carrying out the same operation as in Example 1, except that the thickness of the polyimide layer and the thickness of the coating layer of Liquid Composition 1 applied to the polyimide layer are changed as shown in Table 3. Note that laminate films 6 and 8 satisfy the formula represented by formula (11), while laminate films 7 and 9 do not satisfy the formula represented by the following formula (11).
  • the absolute value of S21 is 2.0 [dB/100 mm] or more, and the transmission loss in the high frequency range is significantly smaller than that of the transmission circuit boards obtained from laminate film 7 and laminate film 9.
  • the transmission circuit board of the present invention has excellent heat resistance, mechanical properties, electrical properties, etc. based on the physical properties of the F polymer, and further has small transmission loss in the high frequency range. Therefore, it can be effectively used for printed circuit boards in various mobile communication devices such as mobile phones that support high speeds and high frequencies.

Landscapes

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Abstract

高周波領域においても伝送損失が小さく電気特性に優れる伝送回路基板、及び該伝送回路基板を構成する積層フィルムの提供。　第１の積層フィルム、金属パターン層、及び第２の積層フィルムがこの順に積層され、前記第１の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されており、前記第２の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されており、前記第１の積層フィルム、前記金属パターン層及び前記第２の積層フィルムの総厚さに対する、前記第１の樹脂層、前記第２の樹脂層、前記第３の樹脂層及び前記第４の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下であり、前記総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下である、伝送回路基板。

Description

伝送回路基板及び積層フィルム
　本発明は、伝送回路基板及び積層フィルムに関する。詳細には、本発明は、高周波領域においても伝送損失が小さい伝送回路基板、及びかかる伝送回路基板を構成する、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む樹脂層を有する積層フィルムに関する。
　近年、携帯電話等の移動体通信機器における高速化、高周波化に対応するため、通信機器のプリント基板の材料には高熱伝導、低線膨張係数、低誘電率かつ低誘電正接である材料が求められ、低誘電率かつ低誘電正接であるテトラフルオロエチレン系ポリマーが注目されている。
　例えば特許文献１には、ポリイミドフィルムをベースフィルムとし、その両面のそれぞれに、テトラフルオロエチレン系ポリマーの層を設けた３層構成のフィルムが開示されている。
国際公開第２０１５／０８０２６０号
　特許文献１で提案される３層構成のフィルムは、ポリイミドに基づく機械的物性、及びテトラフルオロエチレン系ポリマーに基づく電気特性や耐熱性を備えており、プリント基板、電線被覆等の電気・電子分野に適用できる素材として有用である。
　本発明者らは、かかるフィルムの適用分野を拡大すべく検討した結果、ポリイミドのベースフィルムとテトラフルオロエチレン系ポリマーを含む樹脂層とを有するフィルムにおいて、両者を特定範囲の厚さとし、かつテトラフルオロエチレン系ポリマーを含む樹脂層の厚さを特定割合とすると、高周波領域における伝送損失が改善されることを知見した。そして、伝送回路基板の作成に有効に適用できることを見出し、本発明に至った。
　本発明の目的は、高周波領域においても伝送損失が小さく電気特性に優れる伝送回路基板、及びかかる伝送回路基板を構成する、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む樹脂層を有する積層フィルムの提供である。
　本発明は、下記の態様を有する。
[１]　第１の積層フィルム、金属パターン層、及び第２の積層フィルムがこの順に積層され、前記第１の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されており、前記第２の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されており、前記第１の積層フィルム、前記金属パターン層及び前記第２の積層フィルムの総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下であり、前記総厚さを厚さＳとし、前記第３の樹脂層及び前記第４の樹脂層の総厚さが厚さＳに占める割合を割合Ｆとすると、厚さＳと割合Ｆとが下式（１）で表される式を満たす、伝送回路基板。
　　　割合Ｆ　≧　４３８７２×（厚さＳ）－２．１４　　・・・（１）
[２]　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、[１]の伝送回路基板。
[３]　さらに、片側又は両側の最外層に金属層を有する、[１]又は[２]の伝送回路基板。
[４]　第１の積層フィルム、金属パターン層、及び第２の積層フィルムがこの順に積層され、前記第１の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されており、前記第２の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されており、前記第１の積層フィルム、前記金属パターン層及び前記第２の積層フィルムの総厚さに対する、前記第１の樹脂層、前記第２の樹脂層、前記第３の樹脂層及び前記第４の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下であり、前記総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下である、伝送回路基板。
[５]　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、[４]の伝送回路基板。
[６]　さらに、片側又は両側の最外層に金属層を有する、[４]又は[５]の伝送回路基板。
[７]　テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層され、前記第１の樹脂層、前記ポリイミド層及び前記第２の樹脂層の総厚さが５０μｍ超２００μｍ以下であり、前記総厚さをＳａとし、前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の総厚さが厚さと厚さＳａに占める割合を割合Ｆａとすると、厚さＳａと割合Ｆａとが下式（１１）で表される式を満たす、積層フィルム。
　　　割合Ｆａ　≧　４３８７２×（厚さＳａ）－２．１４　　・・・（１１）
[８]　前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の厚さが、それぞれ２０μｍ超１００μｍ以下であり、かつ、前記ポリイミド層の厚さが、５０μｍ以下である、[７]の積層フィルム。
[９]　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、[７]または[８]の積層フィルム。
[１０]　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基を有する、熱溶融性のテトラフルオロエチレン系ポリマーである、[７]～[９]のいずれかの積層フィルム。
[１１]　テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層され、前記第１の樹脂層、前記ポリイミド層及び前記第２の樹脂層の総厚さが５０μｍ超２００μｍ以下であり、前記総厚さに対する、前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下である、積層フィルム。
[１２]　前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の厚さが、それぞれ２０μｍ超１００μｍ以下であり、かつ、前記ポリイミド層の厚さが、５０μｍ以下である、[１１]の積層フィルム。
[１３]　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、[１１]または[１２]の積層フィルム。
[１４]　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基を有する、熱溶融性のテトラフルオロエチレン系ポリマーである、[１１]～[１３]のいずれかの積層フィルム。
　本発明によれば、高周波領域においても伝送損失が小さく電気特性に優れる伝送回路基板、及びかかる伝送回路基板を構成する、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む樹脂層を有する積層フィルムが提供される。
　以下の用語は、以下の意味を有する。
　「平均粒子径（Ｄ５０）」は、レーザー回折・散乱法によって求められる、粒子の体積基準累積５０％径である。すなわち、レーザー回折・散乱法によって粒度分布を測定し、粒子の集団の全体積を１００％として累積カーブを求め、その累積カーブ上で累積体積が５０％となる点の粒子径である。
　粒子のＤ５０は、粒子を水中に分散させ、レーザー回折・散乱式の粒度分布測定装置（堀場製作所社製、ＬＡ－９２０測定器）を用いたレーザー回折・散乱法により分析して求められる。
　「溶融温度」は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法で測定したポリマーの融解ピークの最大値に対応する温度である。
　「ガラス転移温度（Ｔｇ）」は、動的粘弾性測定（ＤＭＡ）法でポリマーを分析して測定される値である。
　「粘度」は、Ｂ型粘度計を用いて、２５℃で回転数が３０ｒｐｍの条件下で組成物を測定して求められる。測定を３回繰り返し、３回分の測定値の平均値とする。
　「チキソ比」とは、組成物の、回転数が３０ｒｐｍの条件で測定される粘度η１を、回転数が６０ｒｐｍの条件で測定される粘度η２で除して算出される値である。それぞれの粘度の測定は、３回繰り返し、３回分の測定値の平均値とする。
　ポリマーにおける「単位」とは、モノマーの重合により形成された前記モノマーに基づく原子団を意味する。単位は、重合反応によって直接形成された単位であってもよく、ポリマーを処理することによって前記単位の一部が別の構造に変換された単位であってもよい。以下、モノマーａに基づく単位を、単に「モノマーａ単位」とも記す。
　本発明の第１の伝送回路基板（以下、「本伝送回路基板１」とも記す。）は、第１の積層フィルム、金属パターン層、及び第２の積層フィルムがこの順に積層され、前記第１の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマー（以下、「Ｆポリマー」とも記す。）を含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されており、前記第２の積層フィルムは、Ｆポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されており、前記第１の積層フィルム、前記金属パターン層及び前記第２の積層フィルムの総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下であり、前記総厚さを厚さＳとし、前記第３の樹脂層及び前記第４の樹脂層の総厚さが厚さＳに占める割合を割合Ｆとすると、厚さＳと割合Ｆとが下式（１）で表される式を満たす、伝送回路基板である。
　　　割合Ｆ　≧　４３８７２×（厚さＳ）－２．１４　　・・・（１）
　また、本発明の第２の伝送回路基板（以下、「本伝送回路基板２」とも記す。）は、第１の積層フィルム、金属パターン層、及び第２の積層フィルムがこの順に積層され、前記第１の積層フィルムは、Ｆポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されており、前記第２の積層フィルムは、Ｆポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されており、前記第１の積層フィルム、前記金属パターン層及び前記第２の積層フィルムの総厚さに対する、前記第１の樹脂層、前記第２の樹脂層、前記第３の樹脂層及び前記第４の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下であり、前記総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下である、伝送回路基板である。
　なお、以下においては、本伝送回路基板１および本伝送回路基板２を、総称して「本伝送回路基板」と記す場合もある。
　また、本発明の第１の積層フィルム（以下、「本積層フィルム１」とも記す。）は、Ｆポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層され、前記第１の樹脂層、前記ポリイミド層及び前記第２の樹脂層の総厚さが５０μｍ超２００μｍ以下であり、前記総厚さをＳａとし、前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の総厚さが厚さと厚さＳａに占める割合を割合Ｆａとすると、厚さＳａと割合Ｆａとが下式（１１）で表される式を満たす、積層フィルムである。
　　　割合Ｆａ　≧　４３８７２×（厚さＳａ）－２．１４　　・・・（１１）
　また、本発明の第２の積層フィルム（以下、「本積層フィルム２」とも記す。）は、Ｆポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層され、前記第１の樹脂層、前記ポリイミド層及び前記第２の樹脂層の総厚さが５０μｍ超２００μｍ以下であり、前記総厚さに対する、前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下である。
　なお、以下においては、本積層フィルム１および本積層フィルム２を、総称して「本積層フィルム」と記す場合もある。
　本伝送回路基板は、好適には、本積層フィルム、金属パターン層、及び本積層フィルムがこの順に積層されている。そして、各積層フィルム層が有する、ポリイミド層及びＦポリマーを含む樹脂層に基づく機械的物性、耐熱性、電気特性（低線膨張係数、低誘電率及び低誘電正接）等の物性に優れており、特に高周波領域における伝送損失が小さい。
　Ｆポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層される３層構成の積層フィルムでは、各層の厚さについて、以下が考慮されていた。すなわち、ポリイミド層は、積層フィルムの折り曲げ性等の機械的物性を確保する観点から一定の厚さを持たせる。一方、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の厚さは、Ｆポリマーの線膨張係数が高いことから、反りを抑制し寸法安定性を確保する観点より、２つの樹脂層の厚さを等しくし、かつ、プリント基板全体を薄くする観点から、耐熱性及び電気特性を確保可能な範囲でできるだけ薄くする。
　一方、本発明者らの検討によると、かかる層構成の積層フィルムにおいて、積層フィルム全体の厚さが所定の範囲にあり、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の厚さの合計厚さが積層フィルム全体の厚さの所定のべき乗数以上である場合、換言すれば、積層フィルムの厚さ全体に占めるＦポリマーを含む層の厚さが大きい場合においても、機械的物性を具備するだけでなく、より高度な電気特性を発現する積層フィルム、すなわち、積層フィルム１が得られることを知見した。
　さらに、意外なことに、第１の樹脂層、ポリイミド層及び第２の樹脂層の総厚さ（すなわち積層フィルム全体の厚さ）に対する、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の合計厚さの割合が、積層フィルムの、高周波領域における伝送損失を改善する観点から重要であることを本発明者らは知見した。そして、前記総厚さ、及び前記総厚さに対する、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の合計厚さを特定範囲とすると、反りを抑制し、耐熱性、折り曲げ性等の機械物性、電気特性に優れるだけでなく、さらに伝送損失を小さくできる積層フィルム、すなわち、積層フィルム２が得られることを知見した。
　また、第１の樹脂層及び第２の樹脂層が後述する特定のＦポリマーを含む場合は、かかる効果が顕著に発現することも知見した。
　本積層フィルムを構成するＦポリマーは、テトラフルオロエチレン（以下、「ＴＦＥ」とも記す。）に基づく単位（以下、「ＴＦＥ単位」とも記す。）を含むポリマーである。
　Ｆポリマーは、熱溶融性であるのが好ましい。ここで、熱溶融性のポリマーとは、荷重４９Ｎの条件下、溶融流れ速度が１～１０００ｇ／１０分となる温度が存在するポリマーを意味する。
　Ｆポリマーの溶融温度は、２００℃以上が好ましく、２６０℃以上がさらに好ましい。前記Ｆポリマーの溶融温度は、３２５℃以下が好ましく、３２０℃以下がより好ましい。
　Ｆポリマーのガラス転移温度は、６０℃以上が好ましく、７５℃以上がより好ましい。Ｆポリマーのガラス転移温度は、１２０℃以下が好ましく、１００℃以下がより好ましい。
　Ｆポリマーのフッ素含有量は、７０質量％以上が好ましく、７２～７６質量％がより好ましい。
　Ｆポリマーの表面張力は、１６～２６ｍＮ／ｍが好ましい。なお、Ｆポリマーの表面張力は、Ｆポリマーで作製された平板上に、ＪＩＳ　Ｋ　６７６８に規定されているぬれ張力試験用混合液（和光純薬社製）の液滴を載置して測定できる。
　Ｆポリマーは、ＴＦＥ単位とエチレンに基づく単位とを含むポリマー（ＥＴＦＥ）、ＴＦＥ単位とプロピレンに基づく単位とを含むポリマー、ＴＦＥ単位とペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）（ＰＡＶＥ）に基づく単位（ＰＡＶＥ単位）とを含むポリマー（ＰＦＡ）、ＴＦＥ単位とヘキサフルオロプロピレンに基づく単位とを含むポリマー（ＦＥＰ）が好ましく、ＰＦＡ及びＦＥＰがより好ましく、ＰＦＡがさらに好ましい。これらのポリマーは、さらに他のコモノマーに基づく単位を含んでいてもよい。
　ＰＡＶＥは、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ３、ＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ３及びＣＦ２＝ＣＦＯＣＦ２ＣＦ２ＣＦ３（以下、「ＰＰＶＥ」とも記す。）が好ましく、ＰＰＶＥがより好ましい。
　Ｆポリマーは、酸素含有極性基を有するのが好ましく、水酸基含有基又はカルボニル基含有基を有するのがより好ましく、カルボニル基含有基を有するのがさらに好ましい。
　この場合、本積層フィルムにおける第１の樹脂層及び第２の樹脂層の、ポリイミド層との密着性がより高まりやすく、本積層フィルムの最表面の密着性も向上しやすい。また、本積層フィルムが、耐熱性、電気特性（低線膨張係数、低誘電率及び低誘電正接）等の物性に優れやすいばかりか、それから形成された伝送回路基板の高周波領域における伝送損失が小さくなりやすい。
　水酸基含有基は、アルコール性水酸基を含有する基が好ましく、－ＣＦ２ＣＨ２ＯＨ及び－Ｃ（ＣＦ３）２ＯＨがより好ましい。
　カルボニル基含有基は、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、アミド基、イソシアネート基、カルバメート基（－ＯＣ（Ｏ）ＮＨ２）、酸無水物残基（－Ｃ（Ｏ）ＯＣ（Ｏ）－）、イミド残基（－Ｃ（Ｏ）ＮＨＣ（Ｏ）－等）、ホルミル基、ハロゲノホルミル基、ウレタン基（－ＮＨＣ（Ｏ）Ｏ－）、カルバモイル基（－Ｃ（Ｏ）－ＮＨ２）、ウレイド基（－ＮＨ－Ｃ（Ｏ）－ＮＨ２）、オキサモイル基（－ＮＨ－Ｃ（Ｏ）－Ｃ（Ｏ）－ＮＨ２）及びカーボネート基（－ＯＣ（Ｏ）Ｏ－）が好ましく、酸無水物残基がより好ましい。
　Ｆポリマーが酸素含有極性基を有する場合、Ｆポリマーにおける酸素含有極性基の数は、主鎖の炭素数１×１０６個あたり、１０～５０００個が好ましく、１００～３０００個がより好ましい。なお、Ｆポリマーにおける酸素含有極性基の数は、ポリマーの組成又は国際公開第２０２０／１４５１３３号に記載の方法によって定量できる。
　酸素含有極性基は、Ｆポリマー中のモノマーに基づく単位に含まれていてもよく、Ｆポリマーの主鎖の末端基に含まれていてもよく、前者が好ましい。後者の態様としては、重合開始剤、連鎖移動剤等に由来する末端基として酸素含有極性基を有するＦポリマー、Ｆポリマーをプラズマ処理や電離線処理して得られるＦポリマーが挙げられる。
　Ｆポリマーは、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位を含み全単位に対してＰＡＶＥ単位を２．０～５．０モル％含む、酸素含有極性基を有さないポリマー（１）か、又は、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位を含む、酸素含有極性基を有するポリマー（２）が好ましい。かかるＦポリマーを使用すれば、比較的小さい半径を有する球晶が形成されやすい。このため、本積層フィルムにおける第１の樹脂層及び第２の樹脂層は、その表面平滑性が高くなり、ポリイミド層との密着性がより向上する。
　ポリマー（１）は、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位のみからなり、全単位に対してＰＡＶＥ単位を２．５モル％超５．０モル％以下含有するのがより好ましい。なお、ポリマー（１）が酸素含有極性基を有さないとは、ポリマー主鎖を構成する炭素原子数の１×１０６個あたりに対して、ポリマーが有する酸素含有極性基の数が５００個未満であることを意味する。上記酸素含有極性基の数は、１００個以下が好ましく、５０個未満がより好ましい。上記酸素含有極性基の数の下限は１個である。
　ポリマー（１）は、ポリマー鎖の末端基として酸素含有極性基を生じない、重合開始剤や連鎖移動剤等を使用して製造してもよく、酸素含有極性基を有するＦポリマー（重合開始剤に由来する酸素含有極性基をポリマー主鎖の末端基に有するＦポリマー等）をフッ素化処理して製造してもよい。フッ素化処理の方法としては、フッ素ガスを使用する方法（特開２０１９－１９４３１４号公報等を参照）が挙げられる。
　ポリマー（２）は、ＴＦＥ単位及びＰＡＶＥ単位を含む、カルボニル基含有基を有する熱溶融性のＦポリマーであるのが好ましく、ＴＦＥ単位、ＰＡＶＥ単位及びカルボニル基含有基を有するモノマーに基づく単位を含み、全単位に対して、これらの単位をこの順に、９０～９９モル％、０．９９～９．９７モル％、０．０１～３モル％含むポリマーであるのがさらに好ましい。かかるＦポリマーの具体例としては、国際公開第２０１８／１６６４４号に記載されるポリマーが挙げられる。
　カルボニル基含有基を有するモノマーは、無水イタコン酸、無水シトラコン酸及び５－ノルボルネン－２，３－ジカルボン酸無水物（以下、「ＮＡＨ」とも記す。）が好ましく、ＮＡＨがより好ましい。
　本積層フィルムを構成するポリイミド層は、ポリイミドのベースフィルム（以下、「ポリイミドフィルム」とも記す。）より形成されるのが好ましい。
　ポリイミドフィルムは高い降伏強度を有するのが好ましく、具体的には、５％ひずみ時応力が１８０ＭＰａ以上５００ＭＰａ以下であるのが好ましい。
　また、ポリイミドフィルムは、難塑変形性であるのが好ましく、具体的には、１５％ひずみ時応力が２２５ＭＰａ以上５８０ＭＰａ以下であるのが好ましい。
　本積層フィルムを構成するポリイミド層が上記の特性を有するポリイミドフィルムであると、本積層フィルムの線膨張係数の絶対値を充分に低くしやすく、また反りの発生を抑制できる。
　ポリイミドフィルムの３２０℃における引張弾性率は、本積層フィルムの加工性及び柔軟性の観点から、０．２ＧＰａ以上１０ＧＰａ以下が好ましい。
　本積層フィルムでは、第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層される。第１の樹脂層とポリイミド層、またポリイミド層と第２の樹脂層とが直接接しているのが好ましい。すなわち、ポリイミドフィルムの両方の表面に、シランカップリング剤、接着剤等による表面処理を施すことなく、樹脂層が直接形成（積層）されているのが好ましい。この場合、本積層フィルムの、Ｆポリマー及びポリイミド層に基づく物性がより発揮されやすい。なお、本積層フィルムでは、上述した構成により、ポリイミド層と樹脂層とが直接接触していても、ポリイミド層と樹脂層との間に高い密着性が発現しやすい。
　本積層フィルムの第１の樹脂層、ポリイミド層及び第２の樹脂層の総厚さは、５０μｍ超２００μｍ以下である。総厚さは、６５μｍ以上が好ましく、８０μｍ以上がより好ましい。総厚さは、１８０μｍ以下が好ましく、１６０μｍ以下がより好ましい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の厚さは、それぞれ、２０μｍ超１００μｍ以下であるのが好ましい。第１の樹脂層及び第２の樹脂層の厚さは、それぞれ、２５μｍ以上がより好ましく、２５μｍ超がさらに好ましく、３０μｍ以上が特に好ましい。前記厚さは、それぞれ、７５μｍ以下がより好ましく、６５μｍ以下がさらに好ましく、６０μｍ以下が特に好ましい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の厚さは異なっていてもよいが、等しいのが好ましい。この場合、２つの樹脂層の線膨張係数がより近づくため、本積層フィルムに反りが発生しにくい。
　ポリイミド層の厚さは、１５μｍ以上が好ましく、２０μｍ以上がより好ましく、２５μｍ以上がさらに好ましい。ポリイミド層の厚さは、５０μｍ以下が好ましく、４０μｍ以下がより好ましい。
　なお、本積層フィルム、ポリイミド層を構成するポリイミドフィルム、第１の樹脂層、第２の樹脂層の厚さは、接触式厚み計ＤＧ－５２５Ｈ（小野測器社製）にて、測定子ＡＡ－０２６（Φ１０ｍｍ、ＳＲ７）を使用して求められる。
　本積層フィルムは、総厚さに対する、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下である。前記割合は、５５％以上が好ましく、６０％以上がより好ましい。前記割合は、７２％以下が好ましく、７０％以下がより好ましい。
　本積層フィルムのポリイミド層の厚さに対する、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の合計での厚さの比が、１超２以下であるのが好ましい。
　この場合、ポリイミドフィルムの物性と、Ｆポリマーの低誘電率、低誘電正接等の電気特性、低吸水性等の物性とがバランスよく発現しやすい。また、本積層フィルムの反りや剥離を抑制しやすく、さらに、高周波領域における伝送損失をより改善しやすい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層におけるＦポリマーの含有量は、それぞれ８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましい。また、上記含有量は、それぞれ１００質量％であってもよく、１００質量％未満であってもよい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の表面（ポリイミドフィルムと反対側の面）には、酸素含有極性基が存在するのが好ましい。酸素含有極性基が層の表面に存在すると密着性が増大し、フィルムの表面に接合させる金属箔や他の部材等との接着強度を向上できる。かかる酸素含有極性基は、水酸基含有基又はカルボニル基含有基が好ましい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の表面に酸素含有極性基を存在させる方法としては、酸素含有極性基を有するＦポリマーを使用する方法、又は、第１の樹脂層及び第２の樹脂層の表面に対してコロナ放電処理、プラズマ処理、ＵＶオゾン処理、エキシマ処理、ケミカルエッチング、シランカップリング処理等の表面処理を行い、酸素含有極性基を導入する方法が挙げられる。
　本積層フィルムの誘電率（比誘電率）は、２．０～３．０が好ましい。
　本積層フィルムの誘電正接は、０．０００１～０．００３が好ましい。本積層フィルムの誘電正接は、０．００３未満が好ましく、０．００２５以下がより好ましく、０．００２以下がさらに好ましい。
　本積層フィルムの線膨張係数の絶対値は、３０ｐｐｍ／℃以下が好ましく、１５ｐｐｍ／℃以下がより好ましい。この場合、本積層フィルムが配置される雰囲気の温度等に依らず、本積層フィルムの反りの発生が効果的に防止される。本積層フィルムの線膨張係数の絶対値の下限は、０ｐｐｍ／℃である。
　本積層フィルムの剥離強度は、１０Ｎ／ｃｍ以上が好ましく、１５Ｎ／ｃｍ以上がより好ましい。この場合、本積層フィルムをプリント基板材料、金属導体の被覆材料（電線等の被覆材料）として好適に使用できる。本積層フィルムの剥離強度の上限は、１００Ｎ／ｃｍである。
　本積層フィルムの吸水率は、０．１％以下が好ましい。この場合、本積層フィルムは水蒸気がより透過し難く、長期にわたって優れた絶縁性を発揮するため、特に金属導体の被覆材料として好適に使用できる。吸水率は、ＡＳＴＭ　Ｄ５７０に準拠して求められる。
　本積層フィルムにおける第１の樹脂層及び第２の樹脂層は、Ｆポリマーを含む樹脂フィルムから形成されるのが好ましい。具体的には、第１の樹脂層及び第２の樹脂層となるＦポリマーを含む樹脂フィルムを、ポリイミドのベースフィルムの両方の表面に配置し、好適には熱プレスにより積層して、前記第１の樹脂層、前記ポリイミド層及び前記第２の樹脂層を形成することで、本積層フィルムを製造できる。
　また、本積層フィルムにおける第１の樹脂層及び第２の樹脂層は、Ｆポリマーの粒子（以下、「Ｆ粒子」とも記す。）と分散媒とを含む液状組成物から形成されるのが好ましい。具体的には、Ｆ粒子と分散媒とを含む液状組成物（以下、「本液状組成物」とも記す。）を、ポリイミドのベースフィルム（以下、「ポリイミドフィルム」とも記す。）の両方の表面に塗布して配置し、加熱して、第１の樹脂層及び第２の樹脂層を形成する方法により、本積層フィルムを製造できる。
　Ｆ粒子は、平均粒子径（Ｄ５０）が０．３μｍ以上１０μｍ未満であるのが好ましい。
　Ｆ粒子のＤ５０は、０．５μｍ以上が好ましく、１．０μｍ以上がより好ましい。Ｆ粒子のＤ５０は、１０μｍ未満が好ましく、８μｍ以下がより好ましい。この場合、本液状組成物が分散性と加工性に優れやすく、本液状組成物から形成される樹脂層が、耐熱性、電気特性（低線膨張係数、低誘電率及び低誘電正接）等の物性や、表面外観に優れやすい。
　Ｆ粒子は、Ｆポリマーを含む粒子であり、Ｆポリマーからなるのが好ましい。
　Ｆ粒子は、１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。
　本液状組成物が含む分散媒は、水、アミド、ケトン及びエステルからなる群から選ばれる少なくとも１種であるのが好ましい。
　アミドとしては、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、３－メトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、３－ブトキシ－Ｎ，Ｎ－ジメチルプロパンアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルホルムアミド、ヘキサメチルホスホリックトリアミド、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノンが挙げられる。
　ケトンとしては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソプロピルケトン、メチルイソブチルケトン、メチルｎ－ペンチルケトン、メチルイソペンチルケトン、２－へプタノン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、シクロヘプタノンが挙げられる。
　エステルとしては、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、メトキシプロピオン酸メチル、エトキシプロピオン酸エチル、３－エトキシプロピオン酸エチル、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトンが挙げられる。
　本液状組成物は、さらに界面活性剤を含んでいてもよい。界面活性剤としてはノニオン性界面活性剤が好ましい。ノニオン性界面活性剤としては、グリコール系界面活性剤、アセチレン系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤又はフッ素系界面活性剤が挙げられる。
　本液状組成物は、無機粒子をさらに含有していてもよい。
　無機粒子としては、例えば石英粉、シリカ、ウォラストナイト、タルク、窒化ケイ素、炭化ケイ素、雲母等のケイ素化合物；窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の窒素化合物；酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セリウム、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、酸化ニッケル、酸化バナジウム、酸化銅、酸化鉄、酸化銀等の金属酸化物；炭素繊維；グラファイト、グラフェン、カーボンナノチューブ等の炭素同素体；銀、銅等の金属；が挙げられる。無機粒子は、１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　本液状組成物は、Ｆポリマーとは異なる他の樹脂をさらに含んでいてもよい。かかる他の樹脂は、本液状組成物に非中空状の粒子として含まれていてもよく、本液状組成物を構成する液体化合物等の液状分散媒（以下、「液状分散媒」とも記す。）に溶解又は分散して含まれていてもよい。
　他の樹脂としては、液晶性の芳香族ポリエステル等のポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、エポキシ樹脂、マレイミド樹脂、ウレタン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂が挙げられる。
　他の樹脂としては、ポリイミド又はその前駆体が好ましく、芳香族ポリイミド、芳香族ポリアミック酸、芳香族ポリアミドイミド及び芳香族ポリアミドイミドの前駆体からなる群から選ばれる少なくとも１種のポリイミド又はその前駆体がより好ましい。
　ポリイミド又はその前駆体は、本液状組成物中で、液状分散媒に溶解したワニスとして含まれるのが好ましい。
　本液状組成物がポリイミド又はその前駆体をさらに含む場合、Ｆ粒子に対する含有量は、１～２５質量％が好ましい。
　本液状組成物は、さらに、チキソ性付与剤、粘度調節剤、消泡剤、脱水剤、可塑剤、耐候剤、酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、帯電防止剤、増白剤、着色剤、導電剤、離型剤、難燃剤等の添加剤を含有してもよい。
　本液状組成物におけるＦ粒子の含有量は、２５質量％以上であるのが好ましく、３０質量％以上であるのがより好ましい。Ｆ粒子の含有量は、７５質量％以下であるのが好ましく、６０質量％以下であるのがより好ましい。
　本液状組成物の粘度は、１０ｍＰａ・ｓ以上が好ましく、１００ｍＰａ・ｓ以上がより好ましい。本液状組成物の粘度は、１００００ｍＰａ・ｓ以下が好ましく、３０００ｍＰａ・ｓ以下がより好ましい。この場合、本液状組成物は塗工性に優れ、任意の厚さを有する樹脂層を形成しやすい。また、かかる範囲の粘度範囲にある本液状組成物は、それから形成される樹脂層において、Ｆポリマーの物性が高度に発現しやすい。
　本積層フィルムの作成に際し、好適には、ポリイミドフィルムの両方の表面に本液状組成物を塗工して、ポリイミドフィルムの両方の表面に本液状組成物からなる塗工層をまず形成する。本液状組成物の塗工の方法としては、塗布法、液滴吐出法、浸漬法が挙げられ、ロールコート法、ナイフコート法、バーコート法、ダイコート法又はスプレー法が好ましい。
　次に、前記塗工層を有するポリイミドフィルムを加熱して、本液状組成物を構成する液体化合物を除去する。液体化合物の除去に際する加熱は、１００～２００℃にて、０．１～３０分間で行うのが好ましい。この際の加熱において、液体化合物は、完全に除去する必要はなく、Ｆ粒子のパッキングにより形成される層が自立膜を維持できる程度まで除去すればよい。また、加熱に際しては、空気を吹き付け、風乾によって液体化合物の除去を促してもよい。
　Ｆポリマーの焼成に際する加熱は、Ｆポリマーの溶融温度以上の温度域にて行うのが好ましく、具体的には３４０～４００℃で、０．１～３０分間行うのが好ましい。
　それぞれの加熱における加熱装置としては、オーブン、通風乾燥炉が挙げられる。装置における熱源は、接触式の熱源（熱風、熱板等）であってもよく、非接触式の熱源（赤外線等）であってもよい。
　それぞれの加熱は、常圧（大気圧）下で行ってもよく、減圧下で行ってもよい。
　また、それぞれの加熱における雰囲気は、空気雰囲気、不活性ガス（ヘリウムガス、ネオンガス、アルゴンガス、窒素ガス等）雰囲気のいずれであってもよい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層は、ポリイミドフィルムへの本液状組成物の塗工、及び加熱の工程を経て形成される。これら工程は１回ずつ行ってもよく、２回以上繰り返してもよい。例えば、ポリイミドフィルムの表面に本液状組成物を塗工して塗工層を得、加熱により樹脂層を形成し、さらに前記樹脂層の表面に本液状組成物を塗工して塗工層を形成して、加熱により２層目の樹脂層を形成してもよい。また、ポリイミドフィルムの表面に本液状組成物を塗工して塗工層を得、加熱により液体化合物を除去した段階で、さらにその表面に本液状組成物を塗工し、加熱によって樹脂層を形成してもよい。
　以上のようにして、ポリイミドフィルムの両方の表面にＦポリマーを含む樹脂層を有する、本積層フィルムを得る。
　本液状組成物が、Ｆポリマーとは異なる他の樹脂としてポリイミド又はその前駆体を含む場合、ポリイミド又はその前駆体に由来するポリイミド成分が、第１の樹脂層及び第２の樹脂層のそれぞれにおけるポリイミド層側に偏在していることが好ましい。この場合、第１の樹脂層及び第２の樹脂層とポリイミド層との密着性がより向上し、両層に基づく物性、及び高周波領域における伝送損失を低減できる。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の誘電率は２．４以下であるのが好ましく、２．０以下であるのがより好ましい。また、誘電率は１．０超であるのが好ましい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の誘電正接は、０．００２２以下であるのが好ましく、０．００２０以下であるのがより好ましい。また、誘電正接は、０．００１０超であるのが好ましい。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ以上であるのが好ましく、３Ｗ／ｍ・Ｋ以上がより好ましい。なお、樹脂層の熱伝導率とは、樹脂層の面内方向における熱伝導率を意味する。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層の線膨張係数は、１００ｐｐｍ／℃以下が好ましく、８０ｐｐｍ／℃以下がより好ましい。第１の樹脂層及び第２の樹脂層の線膨張係数の下限は、１０ｐｐｍ／℃である。なお、線膨張係数は、ＪＩＳ　Ｃ　６４７１：１９９５に規定される測定方法に従って、２５℃以上２６０℃以下の範囲における、試験片の線膨張係数を測定した値を意味する。
　第１の樹脂層及び第２の樹脂層とポリイミドフィルム（ポリイミド層）との剥離強度は、１０Ｎ／ｃｍ以上が好ましく、１５Ｎ／ｃｍ以上がより好ましい。上記剥離強度は、１００Ｎ／ｃｍ以下が好ましい。
　本伝送回路基板は、Ｆポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されている第１の本積層フィルムと、金属パターン層と、Ｆポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されている第２の本積層フィルムがこの順に積層されており、第１の積層フィルム、金属パターン層及び第２の積層フィルムの総厚さに対する、第１の樹脂層、第２の樹脂層、第３の樹脂層及び第４の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下である、前記総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下である伝送回路基板である。
　第１の本積層フィルム及び第２の本積層フィルムにおける、第１の樹脂層、第２の樹脂層、第３の樹脂層及び第４の樹脂層が含むＦポリマー、並びにポリイミド層の詳細は上述したとおりである。また、第１の樹脂層及び第２の樹脂層、第３の樹脂層及び第４の樹脂層、並びにポリイミド層の厚さの好適な範囲についても上述したとおりである。
　本伝送回路基板の総厚さは、１５０μｍ超４００μｍ以下であり、１６０μｍ以上が好ましく、１８０μｍ以上がより好ましい。総厚さは、３６０μｍ以下が好ましく、３３０μｍ以下がより好ましい。また、第１の積層フィルム、金属パターン層及び第２の積層フィルムの総厚さに対する、第１の樹脂層、第２の樹脂層、第３の樹脂層及び第４の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下である。前記割合は、５５％以上が好ましく、５５％以上がより好ましい。前記割合は、７２％以下が好ましく、７０％以下がより好ましい。この範囲であれば、本伝送回路基板の、高周波領域における伝送損失が小さく、電気特性に優れる。
　本伝送回路基板を構成する金属パターン層は、接着性樹脂で包接されていることが好ましい。接着性樹脂としては、エポキシ樹脂等の市販の熱硬化性樹脂が挙げられる。
　ボンディングシートとして市販されている接着性樹脂を用いて、金属パターン層を包接することができる。
　本伝送回路基板は、好適には、前記した第２の本積層フィルムの片側の表面に形成された金属箔層から金属パターン層を形成し、ボンディングシートとして市販されている接着性樹脂を用いて、金属パターン層を包接し、包接された金属パターン層の表面に第１の積層フィルムをさらに重ねてプレスすることにより作成できる。
　金属箔層の金属としては、銅、ニッケル、アルミニウム、チタン、それらの合金等の金属箔が挙げられる。中でも、銅が好ましい。
　金属箔層の表面の十点平均粗さは、０．０１～４μｍが好ましい。この場合、樹脂層との密着性が良好となり、伝送特性に優れたプリント基板が得られやすい。
　金属箔の厚さは、２～３０μｍであることが好ましく、３～２５μｍがより好ましい。
　本伝送回路基板は、両側の最外層がＦポリマーを含む樹脂層であり、密着性に優れるため、金属層の剥離を抑制できる。
　本伝送回路基板は、さらに、片側又は両側の最外層に、金属層又は金属パターン層を有していてもよい。
　本伝送回路基板の表面に金属層を積層する方法としては、本伝送回路基板と金属箔とを熱プレスする方法が挙げられる。
　本伝送回路基板は、アンテナ部品、プリント基板、航空機用部品、自動車用部品等として有用であり、特にフレキシブルプリント配線基板、リジッドプリント配線基板等のプリント基板材料として有用である。
　プリント基板は、例えば、最外層の片側又は両側に金属層を有する本伝送回路基板の金属層を、エッチング等によって所定のパターンの導体回路（パターン回路）に加工する方法や、本伝送回路基板を電解めっき法（セミアディティブ法（ＳＡＰ法）、モディファイドセミアディティブ法（ＭＳＡＰ法）等）によってパターン回路に加工する方法を使用して製造できる。
　プリント基板の製造において、パターン回路を形成した後に、パターン回路上に層間絶縁膜を形成し、層間絶縁膜上にさらに導体回路を形成してもよい。また、パターン回路上にソルダーレジストを積層してもよく、パターン回路上にカバーレイフィルムを積層してもよい。
　以上、本伝送回路基板及び本積層フィルムについて説明したが、本発明は、前述した実施形態の構成に限定されない。例えば、本伝送回路基板及び本積層フィルムは、上記実施形態の構成において、他の任意の構成を追加で有してもよいし、同様の作用を生じる任意の構成と置換されていてよい。
　以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。
１．各成分の準備
［Ｆポリマー］
　Ｆ粒子１：ＴＦＥ単位、ＮＡＨ単位及びＰＰＶＥ単位を、この順に９７．９モル％、０．１モル％、２．０モル％含み、カルボニル基含有基を主鎖炭素数１×１０６個あたり１０００個有するテトラフルオロエチレン系ポリマー（溶融温度：３００℃）の粒子（Ｄ５０：２．４μｍ、Ｔｇ：８５℃、比表面積：９ｍ２／ｇ）
２．液状組成物の製造例
［製造例１］
　自転公転ミキサーを用いて、Ｆ粒子１と水とを混合し、Ｆ粒子１の含有量が３３質量％である液状組成物１を製造した。
３．積層フィルムの製造例
[例１]
　ロール・ツー・ロールプロセスにより、ポリイミドのフィルム（厚さ２５μｍ）の一方の表面に、製造例１に従って得た液状組成物１を小径グラビアリバース法で塗工して塗工層を形成し、通風乾燥炉（炉温１５０℃）に３分間で通過させて、水を除去してドライ膜を形成した。また、ポリイミドのフィルムの他方の表面にも同様に液状組成物１を塗工して塗工層を形成し、乾燥してドライ膜を形成した。次いで、両面にドライ膜が形成された基材を、炉温３５０℃の遠赤外線炉に５分間で通過させてＦ粒子１を溶融焼成し、Ｆポリマーを含む第１の樹脂層（厚さ１２．５μｍ）、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層（厚さ１２．５μｍ）がこの順に積層された積層フィルム１を得た。
［例２～５］
　ポリイミド層の厚さとポリイミド層に塗工する液状組成物１の塗工層の厚さとを、表１に示すとおり変化させる以外は例１と同様の操作を行って、Ｆポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層された積層フィルム２～５を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
４．伝送回路基板の製造例
［例６］
　積層フィルム１と電解銅箔（福田金属箔粉工業社製、「ＣＦ－Ｔ４９Ａ－ＤＳ－ＨＤ２」、厚さ：１２μｍ）を対向させ、温度２７０℃、圧着圧力１ＭＰａ、雰囲気圧力１０ｋＰａの条件にて熱圧着させて、積層フィルム１付きの銅箔を得た。積層フィルム１付きの銅箔の銅箔をエッチング処理して、積層フィルム１の表面に金属パターン層を形成した。さらに、この積層フィルム１の金属パターン層側に、ボンディング剤である熱硬化性接着剤を配置し、さらに積層フィルム２を配置してから、同様に熱圧着をすることにより、積層フィルム１、ボンディング剤で包接された金属パターン層、積層フィルム２をこの順に有する伝送回路基板１を得た。
［例７、８］
　積層フィルムの種類を表２に示すとおり変化させた以外は、例５と同様にして、伝送回路基板２および３を得た。
５．評価
５－１．伝送損失
　各例で得た伝送回路基板の両面に、電解銅箔（福田金属箔粉工業社製、「ＣＦ－Ｔ４９Ａ－ＤＳ－ＨＤ２」、厚さ：１２μｍ）を配し、３４０℃にて２０分間、真空下でプレスして、両面銅張積層体であるプリント基板をそれぞれ作製し、その信号伝送損失を以下の方法で測定した。
　４０ＧＨｚまでの信号をベクトルネットワークアナライザー（キーサイトテクノロジー社製、Ｅ８３６１Ａ）を用いて処理し、ソルダレスコネクタによって測定した。
　プリント基板に形成する伝送線路は、マイクロストリップ線路（ＭＳＬ）を用い、線路の特性インピーダンスは、５０Ωとした。プリント基板の導体である銅の表面には防錆処理を施した。校正方法はＴＲＬ校正（Ｔｈｒｕ－Ｒｅｆｌｅｃｔ－Ｌｉｎｅ校正）を用いた。線路の長さは５０ｍｍとし、単位長さあたりの伝送損失を測定した。
　伝送損失の尺度として、高周波電子回路や高周波電子部品の特性を表すために使用される回路網パラメータの一つである「Ｓ－ｐａｒａｍｅｔｅｒ」（以下、Ｓ値とも記す。）を使用した。Ｓ値のうちＳ２１値は、その値が０に近い程、伝送損失が小さいことを意味する。
　周波数１０ＧＨｚにおける、伝送回路基板２および３のＳ２１の絶対値は、２．０［ｄＢ／１００ｍｍ］以上であり、その値は伝送回路基板１の値より２０％以上小さくなることが確認され、伝送回路基板２および３は伝送回路基板１に比較して高周波領域における伝送損失が大幅に小さいことが確認された。なお、表２において、伝送回路基板の構成が、式（１）で表される式を満たす場合には式（１）に適合すると記し（式（１）適合性評価欄には、「する」と記し）、式（１）で表される式を満たさない場合には式（１）に適合しないと記す（式（１）適合性評価欄には、「しない」と記す）。
５－２．機械的物性（折り曲げ性）
　各例で得た伝送回路基板を、５ｍｍ角に切断し、曲率半径（３００μｍ）の条件で１８０°折り曲げ、上から荷重（５０ｍＮ、１分間）をかけた後に折り曲げを戻した際の外観により評価した。伝送回路基板１～３の折り曲げ性は同等であり、いずれの伝送回路基板も機械的物性に優れていた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
［例９］
　ポリイミド層の厚さとポリイミド層に塗工する液状組成物１の塗工層の厚さとを、表３に示すとおり変化させる以外は例１と同様の操作を行って、Ｆポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、Ｆポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層された積層フィルム６～９を得る。なお、積層フィルム６及び８は式（１１）で表される式を満たし、積層フィルム７及び９は下式（１１）で表される式を満たさない。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　積層フィルム６及び積層フィルム８から、それぞれ得られる伝送回路基板は、上記「５－１．伝送損失」の評価に供した場合、そのＳ２１の絶対値が、２．０［ｄＢ／１００ｍｍ］以上であり、積層フィルム７及び積層フィルム９のそれぞれから得られる伝送回路基板に比較して、高周波領域における伝送損失が大幅に小さい。
　本発明の伝送回路基板は、Ｆポリマーの物性に基づく耐熱性、力学的特性、電気特性等に優れ、さらに高周波領域における伝送損失が小さい。そのため、高速化、高周波化に対応した携帯電話等の、各種移動体通信機器におけるプリント基板等に有効に使用できる。
　なお、２０２３年４月１０日に出願された日本特許出願２０２３－０６３２５４号の明細書、特許請求の範囲、および要約書の全内容をここに引用し、本発明の開示として取り入れるものである。

Claims (14)

  1. 　第１の積層フィルム、金属パターン層、及び第２の積層フィルムがこの順に積層され、前記第１の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されており、
    　前記第２の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されており、
    　前記第１の積層フィルム、前記金属パターン層及び前記第２の積層フィルムの総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下であり、
    　前記総厚さを厚さＳとし、前記第３の樹脂層及び前記第４の樹脂層の総厚さが厚さＳに占める割合を割合Ｆとすると、厚さＳと割合Ｆとが下式（１）で表される式を満たす、伝送回路基板。
    　　　割合Ｆ　≧　４３８７２×（厚さＳ）－２．１４　　・・・（１）
  2. 　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、請求項１に記載の伝送回路基板。
  3. 　さらに、片側又は両側の最外層に金属層を有する、請求項１に記載の伝送回路基板。
  4. 　第１の積層フィルム、金属パターン層、及び第２の積層フィルムがこの順に積層され、前記第１の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層されており、
    　前記第２の積層フィルムは、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第３の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第４の樹脂層がこの順に積層されており、
    　前記第１の積層フィルム、前記金属パターン層及び前記第２の積層フィルムの総厚さに対する、前記第１の樹脂層、前記第２の樹脂層、前記第３の樹脂層及び前記第４の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下であり、
    　前記総厚さが１５０μｍ超４００μｍ以下である、伝送回路基板。
  5. 　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、請求項４に記載の伝送回路基板。
  6. 　さらに、片側又は両側の最外層に金属層を有する、請求項４に記載の伝送回路基板。
  7. 　テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層され、
    　前記第１の樹脂層、前記ポリイミド層及び前記第２の樹脂層の総厚さが５０μｍ超２００μｍ以下であり、
    　前記総厚さをＳａとし、前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の総厚さが厚さと厚さＳａに占める割合を割合Ｆａとすると、厚さＳａと割合Ｆａとが下式（１１）で表される式を満たす、積層フィルム。
    　割合Ｆａ　≧　４３８７２×（厚さＳａ）－２．１４　・・・（１１）
  8. 　前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の厚さが、それぞれ２０μｍ超１００μｍ以下であり、かつ、前記ポリイミド層の厚さが、５０μｍ以下である、請求項７に記載の積層フィルム。
  9. 　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、請求項７に記載の積層フィルム。
  10. 　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基を有する、熱溶融性のテトラフルオロエチレン系ポリマーである、請求項７に記載の積層フィルム。
  11. 　テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第１の樹脂層、ポリイミド層、テトラフルオロエチレン系ポリマーを含む第２の樹脂層がこの順に積層され、
    　前記第１の樹脂層、前記ポリイミド層及び前記第２の樹脂層の総厚さが５０μｍ超２００μｍ以下であり、前記総厚さに対する、前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の合計厚さの割合が５０％超７５％以下である、積層フィルム。
  12. 　前記第１の樹脂層及び前記第２の樹脂層の厚さが、それぞれ２０μｍ超１００μｍ以下であり、かつ、前記ポリイミド層の厚さが、５０μｍ以下である、請求項１１に記載の積層フィルム。
  13. 　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）に基づく単位を含む、請求項１１に記載の積層フィルム。
  14. 　前記テトラフルオロエチレン系ポリマーが、カルボニル基含有基を有する、熱溶融性のテトラフルオロエチレン系ポリマーである、請求項１１に記載の積層フィルム。
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