WO2024022685A2 - Diagnostic method, diagnostic system and computer program product for diagnosing a state of a fuel cell system - Google Patents

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WO2024022685A2
WO2024022685A2 PCT/EP2023/067075 EP2023067075W WO2024022685A2 WO 2024022685 A2 WO2024022685 A2 WO 2024022685A2 EP 2023067075 W EP2023067075 W EP 2023067075W WO 2024022685 A2 WO2024022685 A2 WO 2024022685A2
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Definitions

  • the presented invention relates to a diagnostic method, a computing unit and a computer program product for diagnosing a state of a fuel cell system according to the appended claims.
  • voltage-controlled diagnostic methods such as cyclic voltammetry, are usually used.
  • Each individual fuel cell of a fuel cell stack is subjected to a voltage triangular curve several times in order to determine a characteristic value, in particular an active platinum surface, i.e. an electrochemically active area of the respective fuel cell.
  • the invention presented serves in particular to provide a possibility for determining a state of a fuel cell system.
  • a diagnostic method for diagnosing a state of a fuel cell system includes applying a constant electrical current from a power source to a fuel cell stack of the fuel cell system, measuring a voltage applied to respective fuel cells of the fuel cell stack and determining a characteristic value that quantifies a state of the fuel cell system based on the measured voltage and outputting the characteristic value on an output unit, with the measurement of the voltage on respective fuel cells of the fuel cell stack taking place simultaneously.
  • a characteristic value is to be understood as a value on a scale or a numerical value.
  • the diagnostic procedure presented is based on a current-controlled procedure.
  • a predetermined electrical current is applied as an independent variable to a fuel cell stack or respective fuel cells of the fuel cell stack in order to determine a change in the voltage applied to the respective fuel cells in response to the application of the electrical current as a dependent variable and evaluated, i.e. used to determine a characteristic value.
  • a characteristic value is determined based on a curve of the voltage when electrical current is applied and during a subsequent self-discharge, which quantifies the state of the fuel cell or the fuel cell system.
  • the determined characteristic value is output, ie provided or stored, on an output unit, such as a display and/or a memory.
  • an output unit such as a display and/or a memory.
  • a so-called “Cell Voltage Monitoring System” of the fuel cell system or an external voltage measuring device can be used.
  • U(t) stands for a measured voltage at a time t
  • IQ for an applied current
  • Rsc for a short-circuit resistance
  • tib for the time at which Uib is reached during the charging process
  • Cdi for a double-layer capacity
  • IH2 for a voltage-independent discharge current.
  • a current is used that corresponds to a factor between 2 and 4 of a hydrogen crossover current of a respective fuel cell system or to an electrical charge of the fuel cell stack in one
  • a cathode of the fuel cell system is used as a working electrode and operated in a nitrogen atmosphere, and an anode of the fuel cell system is used as a counter electrode and is operated in a hydrogen atmosphere.
  • an anode of the fuel cell system is used as a working electrode and operated in a nitrogen atmosphere
  • a cathode of the fuel cell system is used as a counter electrode and is operated in a hydrogen atmosphere.
  • a respective electrode operated under a nitrogen atmosphere can be used as a working electrode.
  • At least one key figure from the following list of key figures is determined as a characteristic value: electrochemically active area, hydrogen membrane leakage, double layer capacity, catalyst capacity, roughness factor and short-circuit resistance of the membrane.
  • the characteristic value can be output as a numerically determined value or can be assigned to a scale value, such as a color scheme and/or a value on an ordinal scale, using an assignment scheme and then output.
  • a scale value such as a color scheme and/or a value on an ordinal scale
  • the characteristic value can include several sub-characteristic values, each of which includes key figures or is based on respective key figures.
  • the fuel cell system is discharged by self-discharge after the electric current has been applied.
  • the measurement of the voltage provided according to the invention can take place in particular during a discharging process of the fuel cell stack, i.e. on a descending branch of the voltage curve.
  • the fuel cell stack is supplied with electrical current in a single charging cycle.
  • the presented diagnostic method can be carried out with a single charging cycle. This means that the fuel cells are charged once up to a specified maximum voltage value with a specified current value and then discharged themselves. At the time the power is switched off, each fuel cell should have reached at least 500m V (U U b) so that the evaluation can be carried out.
  • a short-circuit resistance of a respective fuel cell of the fuel cell stack is determined from an increasing range of a voltage curve when the fuel cell stack is supplied with electrical current, as is indicated, for example, in equation (3).
  • the short-circuit resistance of a respective fuel cell can be determined quickly and easily.
  • a voltage-independent discharge current (IH2) of a respective fuel cell of the fuel cell stack from an increasing range of a voltage curve when the fuel cell stack is applied Electric current is determined, which describes the molecular Fk transfer through the fuel cell membrane according to the CV/LSV methods.
  • a “fitting function” can also be used to be voltage-independent
  • Discharge current of a respective fuel cell can be determined quickly and easily.
  • the discharge rate between U U b and Uib can be determined from the measurement data and thus also the double-layer capacitance Cdi using equation (2).
  • Double layer capacitance Cdi in equation (1) can be replaced by known quantities, leading to equation (3).
  • the fit algorithm therefore only needs to determine the two unknowns IH2 and R sc at the same time.
  • Hydrogen desorption can be viewed as a capacitor connected in parallel to the double layer, the amount of charge of which does NOT increase linearly with voltage or remain constant.
  • the presented invention relates to a diagnostic system.
  • the diagnostic system presented includes a computing unit that is configured to execute a possible embodiment of the diagnostic method presented.
  • a computing unit is understood to mean a computer, a processor, a control device or any other programmable circuit.
  • the computing unit can be a control device of a respective fuel cell system.
  • the presented invention relates to a computer program product with program code means which, when the computer program product is executed on a computer, configures the computer to carry out a possible embodiment of the presented diagnostic method.
  • the computer program product presented can be, for example, a file for downloading on a server or a data storage medium, such as a CD-ROM or a USB stick.
  • Figure 1 is a schematic representation of a possible embodiment of the diagnostic method presented
  • FIG 2 shows a detailed representation of the diagnostic method according to Figure 1
  • Figure 3 shows a possible embodiment of the diagnostic system presented.
  • FIG. 1 shows a diagnostic method 100 for diagnosing a state of a fuel cell system.
  • the diagnostic method 100 includes an application step 101, in which a fuel cell stack of the fuel cell system is exposed to an electrical constant current from a power source, a measuring step 103, in which a voltage applied to respective fuel cells of the fuel cell stack is measured, a determination step 105, in which a characteristic value , which quantifies a state of the fuel cell system, is determined based on the measured voltage and an output step 107, in which the characteristic value is output on an output unit, with the measuring step 103 measuring the voltage on respective fuel cells of the fuel cell stack, for example on respective ones with a CVM system coupled fuel cells or all fuel cells simultaneously.
  • FIG. 2 shows a diagram 200 which spans over time on its abscissa and over a voltage measured on a fuel cell on its ordinate.
  • the short-circuit resistance Rsc in the descending branch of the voltage curve 201 or when discharging the fuel cell stack is greater by a factor of more than 2000 than when charging the fuel cell stack, it can be determined using a voltage-independent discharge current IH2 and the measured voltage in the area of descending branch, in particular between 500mV and 400m V, a double-layer capacitance Cdi can be calculated.
  • a “fitting function” the best possible parameter combination of a voltage-independent discharge current IH2 and a short-circuit resistance R sc can be found based on a measured voltage curve 201.
  • a double-layer capacitance Cdi can be determined using IH2 in the extended voltage range (U U b to Uib) between 600 mV and 300 mV, as indicated by arrow 203, while the measured voltage curve 201 is in the range between 300 mV and 0 mV is influenced by both the double layer capacitance Cdi and the catalyst layer capacitance CH2PI, as indicated by arrow 205.
  • the charge of the catalyst layer Qp t can be determined directly, which in turn can be used to determine the roughness factor for the hydrogen desorption rfdes, which in turn indicates the electrochemically active surface for hydrogen desorption can be closed.
  • a diagnostic system 300 is shown in FIG.
  • the diagnostic system 300 includes a computing unit 301 in the form of a control device, which is configured to carry out the diagnostic method 100 according to FIG. 1 and is an optional constant current source 303.
  • the computing unit 301 includes an interface 305 for communicative and/or electrical coupling with a cell voltage monitoring system.

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Abstract

The present invention relates to a diagnostic method (100) for diagnosing a state of a fuel cell system. The diagnostic method (100) comprises: - applying (101) an electric current from a current source (303) to a fuel cell stack of the fuel cell system; - measuring (103) the voltages at the respective fuel cells of the fuel cell stack; - determining (105) a characteristic value that quantifies a state of the fuel cell system using the measured voltage; - outputting (107) the characteristic value on an output unit, wherein measuring (103) of the voltage at the respective fuel cells of the fuel cell stack takes place simultaneously.

Description

Beschreibung Description
Titel mprodukt zur
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Title mproduct for
Figure imgf000003_0001
Die vorgestellte Erfindung betrifft ein Diagnoseverfahren, eine Recheneinheit und ein Computerprogrammprodukt zur Diagnose eines Zustands eines Brennstoffzellensystems gemäß den beigefügten Ansprüchen. The presented invention relates to a diagnostic method, a computing unit and a computer program product for diagnosing a state of a fuel cell system according to the appended claims.
Stand der Technik State of the art
Zur Diagnose eines Zustands eines Brennstoffzellensystems werden in der Regel spannungsgeführte Diagnoseverfahren, wie bspw. die Cyclovoltametrie eingesetzt. Dabei wird jede einzelne Brennstoffzelle eines Brennstoffzellenstapels mehrmals mit einem Spannungs-Dreiecksverlauf beaufschlagt, um einen Kennwert, insbesondere eine aktive Platinoberfläche, d.h. eine elektrochemisch aktive Fläche der jeweiligen Brennstoffzelle zu bestimmen. To diagnose a condition of a fuel cell system, voltage-controlled diagnostic methods, such as cyclic voltammetry, are usually used. Each individual fuel cell of a fuel cell stack is subjected to a voltage triangular curve several times in order to determine a characteristic value, in particular an active platinum surface, i.e. an electrochemically active area of the respective fuel cell.
Offenbarung der Erfindung Disclosure of the invention
Im Rahmen der vorgestellten Erfindung werden ein Diagnoseverfahren, ein Diagnosesystem und ein Computerprogrammprodukt vorgestellt. Weitere Merkmale und Details der Erfindung ergeben sich aus den jeweiligen Unteransprüchen, der Beschreibung und den Zeichnungen. Dabei gelten Merkmale und Details, die im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Diagnoseverfahren beschrieben sind, selbstverständlich auch im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Diagnosesystem bzw. dem erfindungsgemäßen Computerprogrammprodukt und jeweils umgekehrt, sodass bezüglich der Offenbarung zu den einzelnen Erfindungsaspekten stets wechselseitig Bezug genommen wird bzw. werden kann. As part of the presented invention, a diagnostic method, a diagnostic system and a computer program product are presented. Further features and details of the invention emerge from the respective subclaims, the description and the drawings. Features and details that are described in connection with the diagnostic method according to the invention naturally also apply in connection with the diagnostic system according to the invention or the computer program product according to the invention and vice versa, so that with regard to the disclosure of the individual aspects of the invention, mutual reference is or can be made.
Die vorgestellte Erfindung dient insbesondere dazu, eine Möglichkeit zum Ermitteln eines Zustands eines Brennstoffzellensystems bereitzustellen. The invention presented serves in particular to provide a possibility for determining a state of a fuel cell system.
Es wird somit gemäß einem ersten Aspekt der vorgestellten Erfindung ein Diagnoseverfahren zur Diagnose eines Zustands eines Brennstoffzellensystems vorgestellt. Das Diagnoseverfahren umfasst das Beaufschlagen eines Brennstoffzellenstapels des Brennstoffzellensystems mit einem konstanten elektrischen Strom aus einer Stromquelle, das Messen einer an jeweiligen Brennstoffzellen des Brennstoffzellenstapels anliegenden Spannung und das Ermitteln eines Kennwerts, der einen Zustand des Brennstoffzellensystems quantifiziert, anhand der gemessenen Spannung und das Ausgeben des Kennwerts auf einer Ausgabeeinheit, wobei das Messen der Spannung an jeweiligen Brennstoffzellen des Brennstoffzellenstapels gleichzeitig erfolgt. According to a first aspect of the presented invention, a diagnostic method for diagnosing a state of a fuel cell system is therefore presented. The diagnostic method includes applying a constant electrical current from a power source to a fuel cell stack of the fuel cell system, measuring a voltage applied to respective fuel cells of the fuel cell stack and determining a characteristic value that quantifies a state of the fuel cell system based on the measured voltage and outputting the characteristic value on an output unit, with the measurement of the voltage on respective fuel cells of the fuel cell stack taking place simultaneously.
Unter einem Kennwert ist im Kontext der vorgestellten Erfindung ein Wert auf einer Skala bzw. ein numerischer Wert zu verstehen. In the context of the invention presented, a characteristic value is to be understood as a value on a scale or a numerical value.
Das vorgestellte Diagnoseverfahren basiert auf einem stromgeführten Verfahren. Dies bedeutet, dass als unabhängige Variable ein vorgegebener elektrischer Strom auf einen Brennstoffzellenstapel bzw. jeweilige Brennstoffzellen des Brennstoffzellenstapels appliziert wird, um eine in Reaktion auf die Beaufschlagung mit dem elektrischen Strom erfolgte Veränderung in der an den jeweiligen Brennstoffzellen anliegenden Spannung als abhängige Variable zu ermitteln und auszuwerten, d.h. zum Ermitteln eines Kennwertes zu verwenden. Entsprechend wird anhand eines Verlaufs der Spannung beim Beaufschlagen mit elektrischem Strom und bei einer nachfolgenden Selbstentladung ein Kennwert ermittelt, der den Zustand der Brennstoffzelle bzw. des Brennstoffzellensystems quantifiziert. The diagnostic procedure presented is based on a current-controlled procedure. This means that a predetermined electrical current is applied as an independent variable to a fuel cell stack or respective fuel cells of the fuel cell stack in order to determine a change in the voltage applied to the respective fuel cells in response to the application of the electrical current as a dependent variable and evaluated, i.e. used to determine a characteristic value. Accordingly, a characteristic value is determined based on a curve of the voltage when electrical current is applied and during a subsequent self-discharge, which quantifies the state of the fuel cell or the fuel cell system.
Der ermittelte Kennwert wird auf einer Ausgabeeinheit, wie bspw. einer Anzeige und/oder einem Speicher ausgegeben, d.h. bereitgestellt bzw. gespeichert. Zum Messen der Spannung an jeweiligen Brennstoffzellen des Brennstoffzellensystems kann ein sogenanntes „Cell Voltage Monitoring System“ des Brennstoffzellensystems oder ein externes Spannungsmessgerät verwendet werden. The determined characteristic value is output, ie provided or stored, on an output unit, such as a display and/or a memory. To measure the voltage on the respective fuel cells of the fuel cell system, a so-called “Cell Voltage Monitoring System” of the fuel cell system or an external voltage measuring device can be used.
Anhand einer jeweilig ermittelten Spannung kann mittels Gleichung (1) auf einen jeweiligen Kennwert geschlossen werden, indem die Gleichung (1) zwischen z.B. 400mV (=Uib) und 500mV (=UUb) an die Messdaten gefittet wird. Nur in diesem Bereich finden keine elektrochemischen Reaktionen am Katalysator statt.
Figure imgf000005_0001
Based on a respective determined voltage, a respective characteristic value can be deduced using equation (1) by fitting equation (1) to the measurement data between, for example, 400mV (=Uib) and 500mV (=U U b). Only in this area do no electrochemical reactions take place on the catalyst.
Figure imgf000005_0001
Dabei steht U(t) für eine gemessene Spannung zu einem Zeitpunkt t, IQ für einen beaufschlagten Strom, Rsc für einen Kurzschlusswiderstand, tib für die Zeit, bei der beim Ladevorgang Uib erreicht wird, Cdi für eine Doppelschichtkapazität und IH2 für einen spannungsunabhängigen Entladestrom. U(t) stands for a measured voltage at a time t, IQ for an applied current, Rsc for a short-circuit resistance, tib for the time at which Uib is reached during the charging process, Cdi for a double-layer capacity and IH2 for a voltage-independent discharge current.
Bei der Selbstentladung fließt kein Strom über den Kurzschlusswiderstand, so dass die Doppelschichtkapazität im Bereich von UUb bis Uib nur von IH2 entladen wird:
Figure imgf000005_0002
During self-discharge, no current flows across the short-circuit resistor, so that the double-layer capacitance in the range from U U b to Uib is only discharged by IH2:
Figure imgf000005_0002
Mittels dieser Entladegeschwindigkeit (2) der Doppelschichtkapazität zwischen Uub und Uib kann man aus Gleichung (1) die Doppelschichtkapazität eliminieren:
Figure imgf000005_0003
Using this discharge rate (2) of the double-layer capacitance between Uub and Uib, the double-layer capacitance can be eliminated from equation (1):
Figure imgf000005_0003
Damit muss die Gleichung nur noch während des Aufladens mittels der Größen IH2 und Rsc an die Messpunkte zwischen den Spannungen Uib und UUb gefittet werden. This means that the equation only needs to be fitted to the measuring points between the voltages Uib and U U b during charging using the variables IH2 and Rsc.
Bei der Beaufschlagung mit dem elektrischen Strom kann vorgesehen sein, dass ein Strom verwendet wird, der einem Faktor zwischen 2 und 4 eines Wasserstoffcrossoverstroms eines jeweiligen Brennstoffzellensystems entspricht bzw. zu einer elektrischen Aufladung des Brennstoffzellenstapels in einemWhen applying the electrical current, it can be provided that a current is used that corresponds to a factor between 2 and 4 of a hydrogen crossover current of a respective fuel cell system or to an electrical charge of the fuel cell stack in one
Zeitraum zwischen 20 und 50 Sekunden führt. Es kann vorgesehen sein, dass eine Kathode des Brennstoffzellensystems als Arbeitselektrode verwendet und in einer Stickstoffatmosphäre betrieben wird, und eine Anode des Brennstoffzellensystems als Gegenelektrode verwendet und in einer Wasserstoffatmosphäre betrieben wird. Period between 20 and 50 seconds. It can be provided that a cathode of the fuel cell system is used as a working electrode and operated in a nitrogen atmosphere, and an anode of the fuel cell system is used as a counter electrode and is operated in a hydrogen atmosphere.
Es kann alternativ vorgesehen sein, dass eine Anode des Brennstoffzellensystems als Arbeitselektrode verwendet und in einer Stickstoffatmosphäre betrieben wird, und eine Kathode des Brennstoffzellensystems als Gegenelektrode verwendet und in einer Wasserstoffatmosphäre betrieben wird. Alternatively, it can be provided that an anode of the fuel cell system is used as a working electrode and operated in a nitrogen atmosphere, and a cathode of the fuel cell system is used as a counter electrode and is operated in a hydrogen atmosphere.
Da Stickstoff für eine Brennstoffzelle als Inertgas wirkt, kann eine jeweilige unter Stickstoffatmosphäre betriebene Elektrode als Arbeitselektrode verwendet werden. Since nitrogen acts as an inert gas for a fuel cell, a respective electrode operated under a nitrogen atmosphere can be used as a working electrode.
Es kann weiterhin vorgesehen sein, dass als Kennwert mindestens eine Kennzahl der folgenden Liste an Kennzahlen ermittelt wird: elektrochemisch aktive Fläche, Wasserstoffmembranleckage, Doppelschichtkapazität, Katalysatorkapazität, roughness- Faktor und Kurzschlusswiderstand der Membran. It can also be provided that at least one key figure from the following list of key figures is determined as a characteristic value: electrochemically active area, hydrogen membrane leakage, double layer capacity, catalyst capacity, roughness factor and short-circuit resistance of the membrane.
Der Kennwert kann als numerisch ermittelter Wert ausgegeben werden oder mittels eines Zuordnungsschemas einem Skalenwert, wie bspw. einem Farbschema und/oder einem Wert auf einer Ordinalskala, zugeordnet und anschließend ausgegeben werden. Selbstverständlich kann der Kennwert mehrere Unterkennwerte umfassen, die jeweils Kennzahlen umfassen bzw. auf jeweiligen Kennzahlen basieren. The characteristic value can be output as a numerically determined value or can be assigned to a scale value, such as a color scheme and/or a value on an ordinal scale, using an assignment scheme and then output. Of course, the characteristic value can include several sub-characteristic values, each of which includes key figures or is based on respective key figures.
Es kann weiterhin vorgesehen sein, dass das Brennstoffzellensystem nach dem Beaufschlagen mit dem elektrischen Strom durch Selbstentladung entladen wird. It can also be provided that the fuel cell system is discharged by self-discharge after the electric current has been applied.
Um elektrochemische Eigenschaften jeweiliger Brennstoffzellen erfassen zu können, hat sich eine Selbstentladung als besonders geeignet erwiesen, da bei dieser Art der Entladung eine langsame, d.h. über einige Sekunden hinweg verlaufende Reduktion der Spannung erfolgt, die lediglich auf physikalische Eigenschaften der Brennstoffzellen zurückzuführen ist, wie es in Gleichung (2) angegeben ist. In order to be able to record the electrochemical properties of respective fuel cells, self-discharge has proven to be particularly suitable, since this type of discharge occurs slowly, ie over a few seconds gradual reduction in voltage occurs, which can only be attributed to physical properties of the fuel cells, as indicated in equation (2).
Die erfindungsgemäß vorgesehene Messung der Spannung kann insbesondere während eines Entladungsvorgangs des Brennstoffzellenstapels, d.h. auf einem absteigenden Ast der Spannungskurve erfolgen. The measurement of the voltage provided according to the invention can take place in particular during a discharging process of the fuel cell stack, i.e. on a descending branch of the voltage curve.
Es kann weiterhin vorgesehen sein, dass das Beaufschlagen des Brennstoffzellenstapels mit elektrischem Strom in einem einzigen Ladezyklus erfolgt. It can also be provided that the fuel cell stack is supplied with electrical current in a single charging cycle.
Im Gegensatz zu spannungsgeführten Verfahren kann das vorgestellte Diagnoseverfahren mit einem einzigen Ladezyklus durchgeführt werden. Dies bedeutet, dass die Brennstoffzellen einmal bis zu einem vorgegebenen max. Spannungswert mit einem vorgegebenen Stromwert aufgeladen und anschließend selbst entladen werden. Zum Zeitpunkt der Stromabschaltung sollte jede Brennstoffzelle mindestens 500m V (UUb) erreicht haben, damit die Auswertung durchgeführt werden kann. In contrast to voltage-controlled methods, the presented diagnostic method can be carried out with a single charging cycle. This means that the fuel cells are charged once up to a specified maximum voltage value with a specified current value and then discharged themselves. At the time the power is switched off, each fuel cell should have reached at least 500m V (U U b) so that the evaluation can be carried out.
Es kann weiterhin vorgesehen sein, dass beim Ermitteln des Kennwerts ein Kurzschlusswiderstand einer jeweiligen Brennstoffzelle des Brennstoffzellenstapels aus einem aufsteigenden Bereich eines Spannungsverlaufs beim Beaufschlagen des Brennstoffzellenstapels mit elektrischem Strom ermittelt wird, wie es bspw. in Gleichung (3) angegeben ist. It can further be provided that when determining the characteristic value, a short-circuit resistance of a respective fuel cell of the fuel cell stack is determined from an increasing range of a voltage curve when the fuel cell stack is supplied with electrical current, as is indicated, for example, in equation (3).
Durch eine sogenannte „Fitting-Funktion“ kann der Kurzschlusswiderstand einer jeweiligen Brennstoffzelle schnell und einfach ermittelt werden. Using a so-called “fitting function”, the short-circuit resistance of a respective fuel cell can be determined quickly and easily.
Es kann weiterhin vorgesehen sein, dass beim Ermitteln des Kennwerts ein spannungsunabhängiger Entladestrom (IH2) einer jeweiligen Brennstoffzelle des Brennstoffzellenstapels aus einem aufsteigenden Bereich eines Spannungsverlaufs beim Beaufschlagen des Brennstoffzellenstapels mit elektrischem Strom ermittelt wird, der den molekularen Fk-Übertritt durch die Brennstoffzel len mem bran entsprechend der CV-/LSV-Methoden beschreibt. It can further be provided that when determining the characteristic value, a voltage-independent discharge current (IH2) of a respective fuel cell of the fuel cell stack from an increasing range of a voltage curve when the fuel cell stack is applied Electric current is determined, which describes the molecular Fk transfer through the fuel cell membrane according to the CV/LSV methods.
Durch eine „Fitting-Funktion“ kann auch der spannungsunabhängige A “fitting function” can also be used to be voltage-independent
Entladestrom einer jeweiligen Brennstoffzelle schnell und einfach ermittelt werden. Im Bereich der Selbstentladung kann die Entladerate zwischen UUb und Uib aus den Messdaten bestimmt werden und damit mittels Gleichung (2) auch die Doppelschichtkapazität Cdi- Discharge current of a respective fuel cell can be determined quickly and easily. In the area of self-discharge, the discharge rate between U U b and Uib can be determined from the measurement data and thus also the double-layer capacitance Cdi using equation (2).
Dank der einfachen Zusammenhänge in Gleichung (2), kann dieThanks to the simple relationships in equation (2), the
Doppelschichtkapazität Cdi in Gleichung (1) durch bekannte Größen ersetzt werden, was zu Gleichung (3) führt. Der Fit-Algorithmus muss daher nur die zwei Unbekannten IH2 und Rsc gleichzeitig bestimmen. Double layer capacitance Cdi in equation (1) can be replaced by known quantities, leading to equation (3). The fit algorithm therefore only needs to determine the two unknowns IH2 and R sc at the same time.
Zur Berechnung des Roughness-Faktors der Desorption wird nun mit den oben bestimmten Größen der Bereich der Aufladung unterhalb von Uib betrachtet. To calculate the roughness factor of the desorption, the area of charging below Uib is now considered using the quantities determined above.
Die Wasserstoffdesorption kann als einer der Doppelschicht parallel geschalteter Kondensator angesehen werden, dessen Ladungsmenge NICHT linear mit der Spannung steigt oder konstant bleibt. Hydrogen desorption can be viewed as a capacitor connected in parallel to the double layer, the amount of charge of which does NOT increase linearly with voltage or remain constant.
Es gelten folgende Zusammenhänge: The following relationships apply:
► Beide Kapazitäten CdJ und CPt werden durch den Netto-Ladestrom bis 400mV (U,b) aufgeladen: ► Both capacitances C dJ and C Pt are charged by the net charging current up to 400mV (U, b ):
►
Figure imgf000008_0001
►
Figure imgf000008_0001
► Aus der Kondensatorformel ergibt sich
Figure imgf000008_0002
► From the capacitor formula follows
Figure imgf000008_0002
► Oben eingesetzt führt das zu
Figure imgf000008_0003
► Inserted at the top this leads to
Figure imgf000008_0003
Die Zeit to beschreibt den Zeitpunkt, ab dem ein Spannungsniveau Uo überschritten wird und die Auswertung beginnt (ca. OCV oder leicht darüber). ► Berechnung des Roughness- Factors für die H2-Desorption The time to describes the point in time from which a voltage level Uo is exceeded and the evaluation begins (approx. OCV or slightly above). ► Calculation of the roughness factor for H 2 desorption
► ness- Factors für die H2-Desorption
Figure imgf000009_0001
► ness factors for H 2 desorption
Figure imgf000009_0001
Gemäß einem zweiten Aspekt betrifft die vorgestellte Erfindung ein Diagnosesystem. Das vorgestellte Diagnosesystem umfasst eine Recheneinheit, die zur Ausführung einer möglichen Ausgestaltung des vorgestellten Diagnoseverfahrens konfiguriert ist. According to a second aspect, the presented invention relates to a diagnostic system. The diagnostic system presented includes a computing unit that is configured to execute a possible embodiment of the diagnostic method presented.
Unter einer Recheneinheit ist im Kontext der vorgestellten Erfindung ein Computer, ein Prozessor, ein Steuergerät oder jeder weitere programmierbare Schaltkreis zu verstehen. Insbesondere kann die Recheneinheit ein Steuergerät eines jeweiligen Brennstoffzellensystems sein. In the context of the invention presented, a computing unit is understood to mean a computer, a processor, a control device or any other programmable circuit. In particular, the computing unit can be a control device of a respective fuel cell system.
Gemäß einem dritten Aspekt betrifft die vorgestellte Erfindung ein Computerprogrammprodukt mit Programmcodemitteln, die, wenn das Computerprogrammprodukt auf einem Computer ausgeführt wird, den Computer dazu konfigurieren, eine mögliche Ausgestaltung des vorgestellten Diagnoseverfahrens durchzuführen. According to a third aspect, the presented invention relates to a computer program product with program code means which, when the computer program product is executed on a computer, configures the computer to carry out a possible embodiment of the presented diagnostic method.
Das vorgestellte Computerprogrammprodukt kann bspw. eine Datei zum Herunterladen auf einem Server oder einem Datenträger, wie bspw. eine CD- ROM bzw. ein USB-Stick sein. The computer program product presented can be, for example, a file for downloading on a server or a data storage medium, such as a CD-ROM or a USB stick.
Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung, in der unter Bezugnahme auf die Zeichnungen Ausführungsbeispiele der Erfindung im Einzelnen beschrieben sind. Dabei können die in den Ansprüchen und in der Beschreibung erwähnten Merkmale jeweils einzeln für sich oder in beliebiger Kombination erfindungswesentlich sein. Further advantages, features and details of the invention emerge from the following description, in which exemplary embodiments of the invention are described in detail with reference to the drawings. The features mentioned in the claims and in the description can be essential to the invention individually or in any combination.
Es zeigen: Figur 1 eine schematische Darstellung einer möglichen Ausgestaltung des vorgestellten Diagnoseverfahrens, Show it: Figure 1 is a schematic representation of a possible embodiment of the diagnostic method presented,
Figur 2 eine Detaildarstellung des Diagnoseverfahrens gemäß Figur 1, Figure 2 shows a detailed representation of the diagnostic method according to Figure 1,
Figur 3 eine mögliche Ausgestaltung des vorgestellten Diagnosesystems. Figure 3 shows a possible embodiment of the diagnostic system presented.
In Figur 1 ist ein Diagnoseverfahren 100 zur Diagnose eines Zustands eines Brennstoffzellensystems dargestellt. 1 shows a diagnostic method 100 for diagnosing a state of a fuel cell system.
Das Diagnoseverfahren 100 umfasst einen Beaufschlagungsschritt 101, bei dem ein Brennstoffzellenstapel des Brennstoffzellensystems mit einem elektrischen konstanten Strom aus einer Stromquelle beaufschlagt wird, einen Messschritt 103, bei dem eine an jeweiligen Brennstoffzellen des Brennstoffzellenstapels anliegende Spannung gemessen wird, einen Ermittlungsschritt 105, bei dem ein Kennwert, der einen Zustand des Brennstoffzellensystems quantifiziert, anhand der gemessenen Spannung ermittelt wird und einen Ausgabeschritt 107, bei dem der Kennwert auf einer Ausgabeeinheit ausgegeben wird, wobei bei dem Messschritt 103 das Messen der Spannung an jeweiligen Brennstoffzellen des Brennstoffzellenstapels, bspw. an jeweiligen mit einem CVM-System gekoppelten Brennstoffzellen oder sämtlichen Brennstoffzellen gleichzeitig erfolgt. The diagnostic method 100 includes an application step 101, in which a fuel cell stack of the fuel cell system is exposed to an electrical constant current from a power source, a measuring step 103, in which a voltage applied to respective fuel cells of the fuel cell stack is measured, a determination step 105, in which a characteristic value , which quantifies a state of the fuel cell system, is determined based on the measured voltage and an output step 107, in which the characteristic value is output on an output unit, with the measuring step 103 measuring the voltage on respective fuel cells of the fuel cell stack, for example on respective ones with a CVM system coupled fuel cells or all fuel cells simultaneously.
In Figur 2 ist ein Diagramm 200 dargestellt, das sich auf seiner Abszisse über die Zeit und auf seiner Ordinate über eine an einer Brennstoffzelle gemessenen Spannung aufspannt. 2 shows a diagram 200 which spans over time on its abscissa and over a voltage measured on a fuel cell on its ordinate.
Da experimentell ermittelt wurde, dass der Kurzschlusswiderstand Rsc im absteigenden Ast des Spannungsverlaufs 201 bzw. beim Entladen des Brennstoffzellenstapels um einen Faktor von mehr als 2000 größer ist, als beim Laden des Brennstoffzellenstapels, kann anhand eines spannungsunabhängigen Entladestroms IH2 und der gemessenen Spannung im Bereich des absteigenden Astes, insbesondere zwischen 500mV und 400m V, eine Doppelschichtkapazität Cdi berechnet werden. Mittels einer „Fitting-Funktion“ kann anhand eines gemessenen Spannungsverlaufs 201 eine bestmögliche Parameterkombination aus einem spannungsunabhängigen Entladestrom IH2 und einem Kurzschlusswiderstand Rsc gefunden werden. Anhand der Fitting-Funktion kann mittels IH2 hier im erweiterten Spannungsbereich (UUb bis Uib) zwischen 600 mV und 300 mV eine Doppelschichtkapazität Cdi bestimmt werden, wie durch Pfeil 203 angedeutet, während der gemessene Spannungsverlauf 201 im Bereich zwischen 300 mV und 0 mV sowohl durch die Doppelschichtkapazität Cdi als auch durch die Katalysatorschichtkapazität CH2PI beeinflusst ist, wie durch Pfeil 205 angedeutet. Since it was experimentally determined that the short-circuit resistance Rsc in the descending branch of the voltage curve 201 or when discharging the fuel cell stack is greater by a factor of more than 2000 than when charging the fuel cell stack, it can be determined using a voltage-independent discharge current IH2 and the measured voltage in the area of descending branch, in particular between 500mV and 400m V, a double-layer capacitance Cdi can be calculated. Using a “fitting function”, the best possible parameter combination of a voltage-independent discharge current IH2 and a short-circuit resistance R sc can be found based on a measured voltage curve 201. Using the fitting function, a double-layer capacitance Cdi can be determined using IH2 in the extended voltage range (U U b to Uib) between 600 mV and 300 mV, as indicated by arrow 203, while the measured voltage curve 201 is in the range between 300 mV and 0 mV is influenced by both the double layer capacitance Cdi and the catalyst layer capacitance CH2PI, as indicated by arrow 205.
Da die Katalysatorschicht bzw. deren Katalysatorschichtkapazität CH2PI nur von IH2 entladen wird, lässt sich daraus direkt die Ladung der Katalysatorschicht Qpt bestimmen, anhand der wiederum auf den Roughness Faktor für die Wasserstoffdesorption rfdes geschlossen werden kann, mittels dessen wiederum auf die elektrochemisch aktive Fläche für die Wasserstoffdesorption geschlossen werden kann. Since the catalyst layer or its catalyst layer capacity CH2PI is only discharged by IH2, the charge of the catalyst layer Qp t can be determined directly, which in turn can be used to determine the roughness factor for the hydrogen desorption rfdes, which in turn indicates the electrochemically active surface for hydrogen desorption can be closed.
In Figur 3 ist ein Diagnosesystem 300 dargestellt. Das Diagnosesystem 300 umfasst eine Recheneinheit 301 in Form eines Steuergeräts, das zur Durchführung des Diagnoseverfahrens 100 gemäß Figur 1 konfiguriert und eine optionale Konstantstromquelle 303 ist. A diagnostic system 300 is shown in FIG. The diagnostic system 300 includes a computing unit 301 in the form of a control device, which is configured to carry out the diagnostic method 100 according to FIG. 1 and is an optional constant current source 303.
Die Recheneinheit 301 umfasst eine Schnittstelle 305 zur kommunikativen und/oder elektrischen Kopplung mit einem Cell Voltage Monitoring System. The computing unit 301 includes an interface 305 for communicative and/or electrical coupling with a cell voltage monitoring system.

Claims

Ansprüche Expectations
1. Diagnoseverfahren (100) zur Diagnose eines Zustands eines Brennstoffzellensystems, wobei das Diagnoseverfahren (100) umfasst: 1. Diagnostic method (100) for diagnosing a state of a fuel cell system, the diagnostic method (100) comprising:
- Beaufschlagen (101) eines Brennstoffzellenstapels des Brennstoffzellensystems mit einem konstanten elektrischen Strom aus einer Stromquelle (303), - applying (101) a fuel cell stack of the fuel cell system to a constant electrical current from a power source (303),
- Messen (103) einer an jeweiligen Brennstoffzellen des Brennstoffzellenstapels anliegenden Spannung, - measuring (103) a voltage applied to respective fuel cells of the fuel cell stack,
- Ermitteln (105) eines Kennwerts, der einen Zustand des Brennstoffzellensystems quantifiziert, anhand der gemessenen Spannung, - Determining (105) a characteristic value that quantifies a state of the fuel cell system based on the measured voltage,
- Ausgeben (107) des Kennwerts auf einer Ausgabeeinheit, wobei das Messen (103) der Spannung an jeweiligen Brennstoffzellen des Brennstoffzellenstapels gleichzeitig erfolgt. - Outputting (107) the characteristic value on an output unit, with the measuring (103) of the voltage on the respective fuel cells of the fuel cell stack taking place simultaneously.
2. Diagnoseverfahren (100) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass eine Kathode des Brennstoffzellensystems als Arbeitselektrode verwendet und in einer Stickstoffatmosphäre betrieben wird, und eine Anode des Brennstoffzellensystems als Gegenelektrode verwendet und in einer Wasserstoffatmosphäre oder Wasserstoff- /Stickstoffatmosphäre betrieben wird. 2. Diagnostic method (100) according to claim 1, characterized in that a cathode of the fuel cell system is used as a working electrode and is operated in a nitrogen atmosphere, and an anode of the fuel cell system is used as a counter electrode and is operated in a hydrogen atmosphere or hydrogen/nitrogen atmosphere.
3. Diagnoseverfahren (100) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass eine Anode des Brennstoffzellensystems als Arbeitselektrode verwendet und in einer Stickstoffatmosphäre betrieben wird, und eine Kathode des Brennstoffzellensystems als Gegenelektrode verwendet und in einer Wasserstoffatmosphäre betrieben wird. Diagnoseverfahren (100) nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als Kennwert mindestens eine Kennzahl der folgenden Liste an Kennzahlen ermittelt wird: elektrochemisch aktive Fläche, Wasserstoffmembranleckage, Doppelschichtkapazität, Katalysatorkapazität, roughness-Faktor und Kurzschlusswiderstand der Membran. Diagnoseverfahren (100) nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Brennstoffzellensystem nach dem Beaufschlagen mit dem elektrischen Strom durch Selbstentladung entladen wird. Diagnoseverfahren (100) nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Beaufschlagen des Brennstoffzellenstapels mit elektrischem Strom in einem einzigen Ladezyklus erfolgt. Diagnoseverfahren (100) nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass beim Ermitteln des Kennwerts ein Kurzschlusswiderstand einer jeweiligen Brennstoffzelle des Brennstoffzellenstapels aus einem aufsteigenden Bereich eines Stromverlaufs beim Beaufschlagen des Brennstoffzellenstapels mit elektrischem Strom ermittelt wird. Diagnoseverfahren (100) nach einem der voranstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass beim Ermitteln des Kennwerts ein spannungsunabhängiger Entladestrom einer jeweiligen Brennstoffzelle des Brennstoffzellenstapels aus einem absteigenden Bereich eines Stromverlaufs beim Beaufschlagen des Brennstoffzellenstapels mit elektrischem Strom ermittelt wird. Diagnosesystem (300) zur Diagnose eines Zustands eines Brennstoffzellensystems, wobei das Diagnosesystem (300) eine Recheneinheit (301) umfasst, die dazu konfiguriert ist, ein Diagnoseverfahren (100) nach einem der Ansprüche 1 bis 8 durchzuführen. Computerprogrammprodukt mit Programmcodemitteln, die, wenn das Computerprogrammprodukt auf einem Computer ausgeführt wird, den Computer dazu konfigurieren, ein Diagnoseverfahren (100) nach einem der Ansprüche 1 bis 8 durchzuführen. 3. Diagnostic method (100) according to claim 1, characterized in that an anode of the fuel cell system is used as a working electrode and is operated in a nitrogen atmosphere, and a cathode of the fuel cell system is used as a counter electrode and is operated in a hydrogen atmosphere. Diagnostic method (100) according to one of the preceding claims, characterized in that at least one key figure from the following list of key figures is determined as a characteristic value: electrochemically active area, hydrogen membrane leakage, double layer capacity, catalyst capacity, roughness factor and short-circuit resistance of the membrane. Diagnostic method (100) according to one of the preceding claims, characterized in that the fuel cell system is discharged by self-discharge after being supplied with the electrical current. Diagnostic method (100) according to one of the preceding claims, characterized in that the fuel cell stack is supplied with electrical current in a single charging cycle. Diagnostic method (100) according to one of the preceding claims, characterized in that when determining the characteristic value, a short-circuit resistance of a respective fuel cell of the fuel cell stack is determined from an ascending region of a current curve when electrical current is applied to the fuel cell stack. Diagnostic method (100) according to one of the preceding claims, characterized in that when determining the characteristic value, a voltage-independent discharge current of a respective fuel cell of the fuel cell stack is determined from a descending region of a current curve when electrical current is applied to the fuel cell stack. Diagnostic system (300) for diagnosing a condition of a fuel cell system, wherein the diagnostic system (300) comprises a computing unit (301) which is configured to carry out a diagnostic method (100) according to one of claims 1 to 8. Computer program product comprising program code means which, when the computer program product is executed on a computer, configures the computer to carry out a diagnostic method (100) according to any one of claims 1 to 8.
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