WO2023188306A1 - 微生物燃料電池、排水処理システム - Google Patents

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microbial fuel
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cathode
fuel cell
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千佳 多田
祐太 中安
将喜 梅津
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国立大学法人東北大学
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    • H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
    • H01M4/96—Carbon-based electrodes
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/16—Biochemical fuel cells, i.e. cells in which microorganisms function as catalysts
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a microbial fuel cell and a wastewater treatment system.
  • Microbial fuel cells are known as a method for recovering energy when decomposing organic substances contained in wastewater, waste, etc.
  • electrical energy is directly recovered by collecting electrons emitted by microorganisms when decomposing organic substances using electrodes.
  • a microbial fuel cell includes an anode (negative electrode), a separator, and a cathode (positive electrode).
  • the anode and cathode are connected to an external electrical circuit by conductive wires.
  • a liquid containing microorganisms and organic substances that can grow under anaerobic conditions is flowed in contact with the anode.
  • carbon dioxide (CO 2 ) At the anode, carbon dioxide (CO 2 ), electrons (e ⁇ ), and protons (H + ) are generated from organic substances by microbial metabolism.
  • Electrons travel through an external electrical circuit to the cathode, and protons travel through the separator to the cathode. Electrons and protons combine with oxygen at the cathode to form water (see, for example, Patent Documents 1 and 2).
  • microbial fuel cells can generate electricity by decomposing organic substances contained in wastewater, but the problem was that the cathode was made of platinum or carbon felt derived from petroleum pitch, making it expensive. In addition, microbial fuel cells have a problem in that organic substances are not sufficiently decomposed and it is difficult to obtain sufficiently purified treated water.
  • the present invention was made in view of the above-mentioned circumstances, and an object thereof is to provide a microbial fuel cell using biochar as an electrode. Another object of the present invention is to provide a wastewater treatment system that can obtain sufficiently purified treated water.
  • An anode chamber including an anode; a cathode chamber comprising a cathode; a separator that partitions the anode chamber and the cathode chamber; a water supply pipe that supplies an aqueous solution containing organic matter to the anode chamber; a gas supply pipe that supplies carbon dioxide or air to the cathode chamber; Equipped with A microbial fuel cell, wherein the anode is biochar.
  • the microbial fuel cell includes an anode chamber including an anode, a cathode chamber including a cathode, a separator separating the anode chamber and the cathode chamber, a water supply pipe supplying wastewater containing organic matter to the anode chamber, and the anode. a drain pipe for discharging the waste water that has passed through the chamber from the anode chamber; a gas supply pipe for supplying one or more gases selected from carbon dioxide or air to the cathode chamber; and a gas supply pipe for discharging the gas from the cathode chamber.
  • a gas exhaust pipe for discharging The drain pipe of any microbial fuel cell is connected to the water supply pipe of any other microbial fuel cell, and the anode chambers of the two or more microbial fuel cells are connected in series. Wastewater treatment system.
  • the gas exhaust pipe of any microbial fuel cell is connected to the gas supply pipe of any other microbial fuel cell, so that the cathode chambers of the two or more microbial fuel cells are connected in series.
  • the wastewater treatment system according to [3] which is connected to the wastewater treatment system according to [3].
  • [5] The wastewater treatment system according to [3] or [4], wherein the anode is biochar.
  • the present invention it is possible to provide a microbial fuel cell that can obtain high voltage. Further, according to the present invention, it is possible to provide a wastewater treatment system that can obtain treated water that has been further purified.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing a microbial fuel cell according to an embodiment of the present invention.
  • 1 is a schematic diagram showing a wastewater treatment system according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing a wastewater treatment system according to an example.
  • FIG. 3 is a diagram showing measurement results of the voltage of the entire wastewater treatment system and the voltage of each microbial fuel cell according to the example.
  • FIG. 2 is a diagram showing the relationship between the amount of organic substances contained in artificial wastewater and the elapsed time from the start of circulation of the artificial wastewater.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing a microbial fuel cell according to an embodiment of the present invention.
  • the microbial fuel cell 1 includes an anode chamber 12 including an anode 11, a cathode chamber 14 including a cathode 13, a separator 15 that partitions the anode chamber 12 and the cathode chamber 14, and a water supply pipe 21.
  • a gas supply pipe 31 is provided.
  • the water supply pipe 21 supplies an aqueous solution containing organic matter to the anode chamber 12 .
  • the gas supply pipe 31 supplies carbon dioxide or air to the cathode chamber 14 .
  • the anode 11 is connected to an external circuit via a conductor 16, and the cathode 13 is connected to an external circuit via a conductor 17.
  • the microbial fuel cell 1 may include a drain pipe 22 for discharging the aqueous solution that has passed through the anode chamber 12 from the anode chamber 12. Further, the microbial fuel cell 1 may include a gas exhaust pipe 32 that exhausts carbon dioxide or air from the cathode chamber 14.
  • Anode 11 is biochar.
  • the biochar for example, white charcoal is used.
  • White charcoal easily supports microorganisms, has excellent conductivity, and can efficiently recover electricity.
  • the average pore diameter of the white charcoal pores is preferably 1 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or more and 30 ⁇ m or less.
  • the cathode 13 easily retains methane bacteria. If the average pore diameter of the pores of the white charcoal is less than the upper limit value, the average pore diameter of the pores of the white charcoal is too large than that of the methane bacteria, making it difficult for the cathode 13 to retain the methane bacteria.
  • mercury intrusion method As a method for measuring the average pore diameter of white charcoal, mercury intrusion method is used. Specifically, approximately 0.04 g to 0.2 g of the sample was collected into a standard cell (stem volume 0.4 cm 3 ) and measured under conditions of an initial pressure of 2.5 kPa (approximately 0.4 psia, equivalent to a pore diameter of approximately 500 ⁇ m). do. The mercury parameters are set to device default mercury contact angle of 130 degrees and mercury surface tension of 485 dyn/cm.
  • the electric conductivity of white charcoal is preferably 500 S/m or more and 1500 S/m or less.
  • the electrical conductivity of white charcoal can be measured by a four-probe method using a four-probe four-probe method high-precision low resistivity meter (model name: Loresta-GP MCP-T610, manufactured by Mitsubishi Chemical Analytech).
  • the white charcoal is preferably one made of willow white charcoal or oak white charcoal.
  • Willow white charcoal is white charcoal obtained by burning willow wood at 700°C to 1200°C according to traditional methods.
  • the cathode 13 is carbon felt or white charcoal.
  • carbon felt include carbon fibers that are three-dimensionally oriented and processed into a sheet shape.
  • white charcoal include those similar to the white charcoal that constitutes the anode 11.
  • the separator 15 is composed of an ion exchange membrane or the like.
  • the anode 11 made of white charcoal easily supports microorganisms, has excellent conductivity, and can efficiently recover electricity. Therefore, high voltage can be obtained.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing a wastewater treatment system according to an embodiment of the present invention.
  • the wastewater treatment system 100 of this embodiment includes a plurality of two or more microbial fuel cells 1.
  • the wastewater treatment system 100 of this embodiment includes five microbial fuel cells 1 (first microbial fuel cell 1A, second microbial fuel cell 1B, third microbial fuel cell 1C, fourth microbial fuel cell 1D, 5 microbial fuel cell 1E) is provided.
  • the microbial fuel cell 1 includes an anode chamber 12 including an anode 11, a cathode chamber 14 including a cathode 13, a separator 15 separating the anode chamber 12 and the cathode chamber 14, a water supply pipe 21, a gas supply pipe 31, and a drainage pipe. It includes a pipe 22, a gas supply pipe 31, and a gas discharge pipe 32.
  • the gas supply pipe 31 supplies one or more gases selected from carbon dioxide or air to the cathode chamber 14 .
  • the gas exhaust pipe 32 exhausts the gas from the cathode chamber 14 .
  • the water supply pipe 21 is for supplying waste water containing organic matter to the anode chamber 12.
  • the waste water supply means 40 and the anode chamber 12A of the first microbial fuel cell 1A are connected via the first water supply pipe 21A and the piping 71.
  • the first water supply pipe 21A supplies the waste water from the waste water supply means 40 to the anode chamber 12A.
  • the first drain pipe 22A discharges the waste water that has passed through the anode chamber 12A from the anode chamber 12A.
  • the second water supply pipe 21B is connected to the first drain pipe 22A via a pipe 72. Thereby, the anode chamber 12A and the anode chamber 12B of the second microbial fuel cell 1B are connected in series.
  • the second water supply pipe 21B supplies the waste water that has passed through the anode chamber 12A to the anode chamber 12B.
  • the second drain pipe 22B discharges the waste water that has passed through the anode chamber 12B from the anode chamber 12B.
  • the third water supply pipe 21C is connected to the second drain pipe 22B via a pipe 73. Thereby, the anode chamber 12B and the anode chamber 12C of the third microbial fuel cell 1C are connected in series.
  • the third water supply pipe 21C supplies the waste water that has passed through the anode chamber 12B to the anode chamber 12C.
  • the third drain pipe 22C discharges the waste water that has passed through the anode chamber 12C from the anode chamber 12C.
  • the fourth water supply pipe 21D is connected to the third drain pipe 22C via a pipe 74. Thereby, the anode chamber 12C and the anode chamber 12D of the fourth microbial fuel cell 1D are connected in series.
  • the fourth water supply pipe 21D supplies the waste water that has passed through the anode chamber 12C to the anode chamber 12D.
  • the fourth drain pipe 22D discharges the waste water that has passed through the anode chamber 12D from the anode chamber 12D.
  • the fifth water supply pipe 21E is connected to the fourth drain pipe 22D via a pipe 75. Thereby, the anode chamber 12D and the anode chamber 12E of the fifth microbial fuel cell 1E are connected in series.
  • the fifth water supply pipe 21E supplies the waste water that has passed through the anode chamber 12D to the anode chamber 12E.
  • the fifth drain pipe 22E discharges the waste water that has passed through the anode chamber 12E from the anode chamber 12E.
  • the fifth drain pipe 22E is connected to the waste water supply means 40 via a pipe 76.
  • the fifth drain pipe 22E supplies the waste water that has passed through the anode chamber 12E to the waste water supply means 40 via the pipe 76.
  • the gas supply pipe 31 is for supplying one or more gases selected from carbon dioxide or air to the cathode chamber 14.
  • the gas supply means 50 and the cathode chamber 14A of the first microbial fuel cell 1A are connected via the first gas supply pipe 31A and the piping 81.
  • the first gas supply pipe 31A supplies the gas from the gas supply means 50 to the cathode chamber 14A.
  • the first gas exhaust pipe 32A exhausts the gas from the cathode chamber 14A.
  • the second gas supply pipe 31B is connected to the first gas discharge pipe 32A via a pipe 82. Thereby, the cathode chamber 14A and the cathode chamber 14B of the second microbial fuel cell 1B are connected in series.
  • the second gas supply pipe 31B supplies the gas discharged from the cathode chamber 14A to the cathode chamber 14B.
  • the second gas exhaust pipe 32B exhausts the gas from the cathode chamber 14B.
  • the third gas supply pipe 31C is connected to the second gas exhaust pipe 32B via a pipe 83. Thereby, the cathode chamber 14B and the cathode chamber 14C of the third microbial fuel cell 1C are connected in series.
  • the third gas supply pipe 31C supplies the gas discharged from the cathode chamber 14B to the cathode chamber 14C.
  • the third gas exhaust pipe 32C exhausts the gas from the cathode chamber 14C.
  • the fourth gas supply pipe 31D is connected to the third gas exhaust pipe 32C via a pipe 84. Thereby, the cathode chamber 14C and the cathode chamber 14D of the fourth microbial fuel cell 1D are connected in series.
  • the fourth gas supply pipe 31D supplies the gas discharged from the cathode chamber 14C to the cathode chamber 14D.
  • the fourth gas exhaust pipe 32D exhausts the gas from the cathode chamber 14D.
  • the fifth gas supply pipe 31E is connected to the fourth gas exhaust pipe 32D via a pipe 85. Thereby, the cathode chamber 14D and the cathode chamber 14E of the fifth microbial fuel cell 1E are connected in series.
  • the fifth gas supply pipe 31E supplies the gas discharged from the cathode chamber 14D to the cathode chamber 14E.
  • the fifth gas exhaust pipe 32E exhausts the gas from the cathode chamber 14E.
  • the fifth gas exhaust pipe 32E is connected to the pipe 81 via a pipe 86.
  • the waste water is supplied from the waste water supply means 40 to the anode chamber 12A of the first microbial fuel cell 1A via the first water supply pipe 21A.
  • the gas is supplied from the gas supply means 50 to the cathode chamber 14A of the first microbial fuel cell 1A via the first gas supply pipe 31A.
  • the anode chamber 12A contains microorganisms for decomposing organic matter contained in the wastewater.
  • carbon dioxide, electrons, and protons are generated from organic matter contained in the wastewater due to the metabolism of microorganisms.
  • the electrons travel through the external electrical circuit via conductor 16 to cathode 13 .
  • the protons pass through the separator 15 and move to the cathode 13.
  • carbon dioxide is converted into methane (CH 4 ) by methane bacteria at the cathode 13 in the cathode chamber 14A.
  • the waste water is supplied from the anode chamber 12A to the anode chamber 12B of the second microbial fuel cell 1B via the second water supply pipe 21B.
  • gas is supplied from the cathode chamber 14A to the cathode chamber 14B of the second microbial fuel cell 1B via the second gas supply pipe 31B.
  • the anode chamber 12B contains microorganisms for decomposing organic matter contained in the waste water.
  • the waste water from the anode chamber 12A includes organic matter that has not been decomposed in the anode chamber 12A and treated water obtained in the anode chamber 12A.
  • the gas from cathode chamber 14A includes carbon dioxide or air and methane from cathode chamber 14A.
  • the waste water is supplied from the anode chamber 12B to the anode chamber 12C of the third microbial fuel cell 1C via the third water supply pipe 21C.
  • the gas is supplied from the cathode chamber 14B to the cathode chamber 14C of the third microbial fuel cell 1C via the third gas supply pipe 31C.
  • the anode chamber 12C contains microorganisms for decomposing organic matter contained in the wastewater.
  • the waste water from the anode chamber 12B includes organic matter that has not been decomposed in the anode chamber 12B and treated water obtained in the anode chamber 12B.
  • the gas from the anode chamber 12B includes carbon dioxide or air and methane from the cathode chamber 14B.
  • the waste water is supplied from the anode chamber 12C to the anode chamber 12D of the fourth microbial fuel cell 1D via the fourth water supply pipe 21D.
  • the gas is supplied from the cathode chamber 14C to the cathode chamber 14 of the fourth microbial fuel cell 1D via the fourth gas supply pipe 31D.
  • the anode chamber 12D contains microorganisms for decomposing organic matter contained in the waste water.
  • the waste water from the anode chamber 12C includes organic matter that has not been decomposed in the anode chamber 12C and treated water obtained in the anode chamber 12C.
  • the gas from cathode chamber 14C includes carbon dioxide or air and methane from cathode chamber 14C.
  • the waste water is supplied from the anode chamber 12D to the anode chamber 12E of the fifth microbial fuel cell 1E via the fifth water supply pipe 21E.
  • the gas is supplied from the cathode chamber 14D to the cathode chamber 14E of the fifth microbial fuel cell 1E via the fifth gas supply pipe 31E.
  • the anode chamber 12E contains microorganisms for decomposing organic matter contained in the wastewater.
  • the waste water from the anode chamber 12D includes organic matter that has not been decomposed in the anode chamber 12D and treated water obtained in the anode chamber 12D.
  • the gas from cathode chamber 14D includes carbon dioxide or air and methane from cathode chamber 14D.
  • the treated water treated in the anode chamber 12E is supplied from the anode chamber 12E to the waste water supply means 40 via the fifth drain pipe 22E.
  • the wastewater supply means 40 collects treated water.
  • the gas treated in the cathode chamber 14E is supplied from the cathode chamber 14E to the gas recovery means 60 and the first gas supply tube 31A via the fifth gas exhaust pipe 32E.
  • wastewater is treated in multiple stages from the anode chamber 12A of the first microbial fuel cell 1A to the anode chamber 12E of the fifth microbial fuel cell 1E, so that the wastewater is sufficiently purified.
  • high voltage can be obtained, and power generation can be performed efficiently.
  • methane can be efficiently recovered by converting carbon dioxide into methane using methane bacteria in multiple stages from the cathode chamber 14A of the first microbial fuel cell 1A to the cathode chamber 14E of the fifth microbial fuel cell 1E. I can do it.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing a wastewater treatment system in an example.
  • the same components as those in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and the description thereof will be omitted.
  • five microbial fuel cells 1 (first microbial fuel cell 1A, second microbial fuel cell 1B, third microbial fuel cell 1C, fourth microbial fuel cell 1D, fifth microbial fuel cell 1E) are installed.
  • a wastewater treatment system 100 was constructed.
  • a first diaphragm pump 91 was provided in the middle of the pipe 71.
  • a second diaphragm pump 92 was provided in the middle of the pipe 76.
  • Voltage measurement 2L of artificial wastewater was supplied to the wastewater supply means 40.
  • the first diaphragm pump 91 and the second diaphragm pump 92 are driven to circulate artificial wastewater from the anode chamber 12A of the first microbial fuel cell 1A to the anode chamber 12E of the fifth microbial fuel cell 1E, and each microbial fuel cell 1 and the voltage of the entire wastewater treatment system 100 were measured.
  • An insulated multi-channel handy logger (model name: GL840-M, manufactured by Graphtech) was used to measure the voltage of each microbial fuel cell 1.
  • a Solartron manufactured by Solartron Analytical was used to measure the open circuit potential (OCP) of the entire wastewater treatment system 100.
  • OCP open circuit potential
  • FIG. 4 From the results shown in FIG. 4, it was confirmed that equivalent voltages were obtained in the second microbial fuel cell 1B and the fifth microbial fuel cell 1E. Further, it was confirmed that the third microbial fuel cell 1C and the fourth microbial fuel cell 1D could obtain equivalent voltages. Furthermore, it was confirmed that a voltage of 2V could be obtained in the entire wastewater treatment system 100.
  • tCOD A large value of tCOD indicates that the amount of organic substances contained in the artificial wastewater is large, and indicates that the degree of water pollution due to organic substances is large. Therefore, if the value of tCOD becomes small, it indicates that the decomposition of organic substances contained in artificial wastewater is progressing. The results are shown in FIG. 5 and Table 1.
  • Example 2 In the anode chamber 12A of the wastewater treatment system 100 shown in FIG. 3, microbial community analysis of the wastewater and the anode (white charcoal) was performed.
  • white charcoal constituting the anode
  • oak white charcoal manufactured by "Sumiya no Kurashi” in Shichikashuku Town, Miyagi Prefecture
  • Part of the wastewater and part of the white charcoal in the anode chamber 12B (ch-2), anode chamber 12C (ch-3), and anode chamber 12D (ch-4) were collected, and microbial community analysis was performed after DNA extraction.
  • Table 2 shows the results of the microbial community analysis of the wastewater.
  • Table 3 shows the results of microbial community analysis of white charcoal.
  • Geobacter and Geovibrio belong to iron-reducing bacteria. Geobacter and Geovibrio are known as microorganisms that directly transfer electrons released when organic matter is oxidized to an anode. It was confirmed that more of these microorganisms existed on the surface of white charcoal than in the wastewater. Since Geobactor and Geovibrio, which perform direct electron transfer (DIET), are attached to the anode on the white charcoal surface, it is thought that electrons are efficiently transferred to the electrode during the oxidation of organic matter contained in the wastewater.
  • DIET direct electron transfer
  • a higher voltage than conventional microbial fuel cells can be obtained, and sufficiently purified treated water can be obtained.

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Abstract

アノード（１１）を備えるアノード室（１２）と、カソード（１３）を備えるカソード室（１４）と、前記アノード室（１２）と前記カソード室（１４）とを仕切るセパレータ（１５）と、有機物を含む水溶液を前記アノード室（１２）に供給する給水管（２１）と、前記カソード室（１４）に二酸化炭素または空気を供給するガス供給管（３１）と、を備え、前記アノード（１１）は白炭である、微生物燃料電池（１）。

Description

微生物燃料電池、排水処理システム
　本発明は、微生物燃料電池および排水処理システムに関する。
　排水及び廃棄物等に含まれる有機性物質を分解する際にエネルギーを回収する方法として、微生物燃料電池が知られている。微生物燃料電池では、有機性物質を分解する際に微生物が放出した電子を電極で回収することによって、直接的に電気エネルギーを回収する。
　微生物燃料電池は、アノード（負電極）と、セパレータと、カソード（正電極）とを備える。アノードとカソードとは、導線で外部電気回路に接続されている。微生物燃料電池を使用する際には、アノードに接するように、嫌気性下で生育可能な微生物および有機性物質を含む液を流す。アノードでは、微生物の代謝により、有機性物質から二酸化炭素（ＣＯ２）、電子（ｅ－）およびプロトン（Ｈ＋）が発生する。電子は外部電気回路を通ってカソードまで移動し、プロトンはセパレータを通過してカソードまで移動する。電子およびプロトンはカソードで、酸素と結合して水を形成する（例えば、特許文献１、２参照）。
特開２０１６－２４８６５号公報 特表２０１６－５１３８５８号公報
　従来、微生物燃料電池では、排水に含まれる有機性物質を分解して発電を行うことができるものの、カソードがプラチナや石油ピッチ由来の炭素フェルトであり、高価であるという課題があった。また、微生物燃料電池では、有機性物質の分解が十分ではなく、十分に浄化された処理水が得られ難いという課題があった。
　本発明は上記のような事情を鑑みてなされたものであり、電極にバイオ炭を用いた微生物燃料電池を提供することを目的とする。また、十分に浄化された処理水が得られる排水処理システムを提供することを目的とする。
　上記課題を解決するため、本発明は以下の態様を有する。
［１］アノードを備えるアノード室と、
　カソードを備えるカソード室と、
　前記アノード室と前記カソード室とを仕切るセパレータと、
　有機物を含む水溶液を前記アノード室に供給する給水管と、
　前記カソード室に二酸化炭素または空気を供給するガス供給管と、
を備え、
　前記アノードはバイオ炭である、微生物燃料電池。
［２］前記カソードは、炭素フェルトまたはバイオ炭である、［１］に記載の微生物燃料電池。
［３］２つ以上の微生物燃料電池を備え、
　前記微生物燃料電池は、アノードを備えるアノード室と、カソードを備えるカソード室と、前記アノード室と前記カソード室とを仕切るセパレータと、有機物を含む排水を前記アノード室に供給する給水管と、前記アノード室を通流した前記排水を前記アノード室から排出する排水管と、前記カソード室に二酸化炭素または空気から選択される１種以上の気体を供給するガス供給管と、前記カソード室から前記気体を排出するガス排出管と、を備え、
　任意の前記微生物燃料電池の前記排水管と、他の任意の前記微生物燃料電池の前記給水管とが接続されて、前記２つ以上の微生物燃料電池の前記アノード室が直列に接続されている、排水処理システム。
［４］任意の前記微生物燃料電池の前記ガス排出管と、他の任意の前記微生物燃料電池の前記ガス供給管とが接続されて、前記２つ以上の微生物燃料電池の前記カソード室が直列に接続されている、［３］に記載の排水処理システム。
［５］前記アノードは、バイオ炭である、［３］または［４］に記載の排水処理システム。
［６］前記カソードは、炭素フェルトまたはバイオ炭である、［３］～［５］のいずれかに記載の排水処理システム。
　本発明によれば、高い電圧が得られる微生物燃料電池を提供することができる。また、本発明によれば、浄化がより進んだ処理水が得られる排水処理システムを提供することができる。
本発明の一実施形態に係る微生物燃料電池を示す模式図である。 本発明の一実施形態に係る排水処理システムを示す模式図である。 実施例に係る排水処理システムを示す模式図である。 実施例に係る排水処理システム全体の電圧と各微生物燃料電池の電圧との測定結果を示す図である。 人工排水中に含まれる有機性物質の量と人工排水の循環開始からの経過時間の関係を示す図である。
　以下、本発明を適用した実施形態に係る微生物燃料電池および排水処理システムについて、図面を用いて詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。また、以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
［微生物燃料電池］
　図１を参照して、本発明の一実施形態に係る微生物燃料電池を説明する。
　図１は、本発明の一実施形態に係る微生物燃料電池を示す模式図である。

　図１に示すように、微生物燃料電池１は、アノード１１を備えるアノード室１２と、カソード１３を備えるカソード室１４と、アノード室１２とカソード室１４とを仕切るセパレータ１５と、給水管２１と、ガス供給管３１とを備える。
　給水管２１は、有機物を含む水溶液をアノード室１２に供給する。ガス供給管３１は、カソード室１４に二酸化炭素または空気を供給する。
　アノード１１は導線１６を介して外部回路に接続され、カソード１３は導線１７を介して外部回路に接続されている。
　微生物燃料電池１は、アノード室１２を通流した前記水溶液を、アノード室１２から排出する排水管２２を備えていてもよい。また、微生物燃料電池１は、カソード室１４から二酸化炭素または空気を排出するガス排出管３２を備えていてもよい。
　アノード１１は、バイオ炭である。バイオ炭としては、例えば、白炭が用いられる。白炭は、微生物を担持しやすく、導電性に優れており、電気を効率的に回収することができる。
　白炭の細孔の平均細孔径は、１μｍ以上５０μｍ以下が好ましく、１０μｍ以上３０μｍ以下がより好ましい。白炭の細孔の平均細孔径が前記下限値以上であると、カソード１３がメタン菌を保持しやすい。白炭の細孔の平均細孔径が前記上限値以下であると、メタン菌よりも白炭の細孔の平均細孔径が大きすぎるため、カソード１３がメタン菌を保持し難くなる。
　白炭の細孔の平均細孔径の測定方法としては、水銀圧入法が用いられる。具体的には、試料約０.０４ｇ～０.２ｇを標準セル（ステム容積０.４ｃｍ３）に採取し、初期圧２．５ｋＰａ（約０.４ｐｓｉａ、細孔径約５００μｍ相当）の条件で測定する。水銀パラメータは、装置デフォルトの水銀接触角１３０ｄｅｇｒｅｅｓ、水銀表面張力４８５ｄｙｎ／ｃｍに設定する。
　白炭の電気伝導度は、５００Ｓ／ｍ以上１５００Ｓ／ｍ以下が好ましい。
　白炭の電気伝導度は、四端子四探針法高精度低抵抗率計（型式名：Ｌｏｒｅｓｔａ－ＧＰ　ＭＣＰ－Ｔ６１０、三菱化学アナリテック社製）を用いて四端子法で測定することができる。
　白炭としては、ヤナギ白炭、ナラ白炭から構成されるものが好ましい。
　ヤナギ白炭は、伝統工法に従い、柳材を７００℃～１２００℃で焼成して得られた白炭である。
　カソード１３は、炭素フェルトまたは白炭である。
　炭素フェルトとしては、炭素繊維を３次元に配向させて、シート状に加工したものが挙げられる。
　白炭としては、アノード１１を構成する白炭と同様のものが挙げられる。
　セパレータ１５としては、イオン交換膜等から構成されている。
　本実施形態の微生物燃料電池１によれば、白炭からなるアノード１１が微生物を担持しやすく、導電性に優れており、電気を効率的に回収することができる。そのため、高い電圧が得られる。
［排水処理システム］
　図１および図２を参照して、本発明の一実施形態に係る排水処理システムを説明する。
　図２は、本発明の一実施形態に係る排水処理システムを示す模式図である。図２に示す排水処理システムにおいて、図１に示す実施形態の微生物燃料電池と同一類似部材については同じ符号を付して説明を省略する。
　図２に示すように、本実施形態の排水処理システム１００は、２つ以上の微生物燃料電池１を複数備える。図２では、本実施形態の排水処理システム１００が、５つの微生物燃料電池１（第１微生物燃料電池１Ａ、第２微生物燃料電池１Ｂ、第３微生物燃料電池１Ｃ、第４微生物燃料電池１Ｄ、第５微生物燃料電池１Ｅ）を備える場合を例示する。
　微生物燃料電池１は、アノード１１を備えるアノード室１２と、カソード１３を備えるカソード室１４と、アノード室１２とカソード室１４とを仕切るセパレータ１５と、給水管２１と、ガス供給管３１と、排水管２２と、ガス供給管３１と、ガス排出管３２とを備える。
　ガス供給管３１は、カソード室１４に二酸化炭素または空気から選択される１種以上の気体を供給する。ガス排出管３２は、カソード室１４から前記気体を排出する。
　給水管２１は、有機物を含む排水をアノード室１２に供給するためのものである。第１給水管２１Ａと配管７１を介して、排水供給手段４０と第１微生物燃料電池１Ａのアノード室１２Ａが接続されている。第１給水管２１Ａは、排水供給手段４０からの前記排水をアノード室１２Ａに供給する。第１排水管２２Ａは、アノード室１２Ａを通流した前記排水を、アノード室１２Ａから排出する。
　第２給水管２１Ｂは、配管７２を介して第１排水管２２Ａと接続されている。これにより、アノード室１２Ａと第２微生物燃料電池１Ｂのアノード室１２Ｂが直列に接続されている。第２給水管２１Ｂは、アノード室１２Ａを通流した前記排水をアノード室１２Ｂに供給する。第２排水管２２Ｂは、アノード室１２Ｂを通流した前記排水を、アノード室１２Ｂから排出する。
　第３給水管２１Ｃは、配管７３を介して第２排水管２２Ｂと接続されている。これにより、アノード室１２Ｂと第３微生物燃料電池１Ｃのアノード室１２Ｃが直列に接続されている。第３給水管２１Ｃは、アノード室１２Ｂを通流した前記排水をアノード室１２Ｃに供給する。第３排水管２２Ｃは、アノード室１２Ｃを通流した前記排水を、アノード室１２Ｃから排出する。
　第４給水管２１Ｄは、配管７４を介して第３排水管２２Ｃと接続されている。これにより、アノード室１２Ｃと第４微生物燃料電池１Ｄのアノード室１２Ｄが直列に接続されている。第４給水管２１Ｄは、アノード室１２Ｃを通流した前記排水をアノード室１２Ｄに供給する。第４排水管２２Ｄは、アノード室１２Ｄを通流した前記排水を、アノード室１２Ｄから排出する。
　第５給水管２１Ｅは、配管７５を介して第４排水管２２Ｄと接続されている。これにより、アノード室１２Ｄと第５微生物燃料電池１Ｅのアノード室１２Ｅが直列に接続されている。第５給水管２１Ｅは、アノード室１２Ｄを通流した前記排水をアノード室１２Ｅに供給する。第５排水管２２Ｅは、アノード室１２Ｅを通流した前記排水を、アノード室１２Ｅから排出する。
　第５排水管２２Ｅは、配管７６を介して排水供給手段４０と接続されている。第５排水管２２Ｅは、アノード室１２Ｅを通流した前記排水を、配管７６を介して排水供給手段４０に供給する。
　ガス供給管３１は、カソード室１４に二酸化炭素または空気から選択される１種以上の気体を供給するためのものである。第１ガス供給管３１Ａと配管８１を介して、ガス供給手段５０と第１微生物燃料電池１Ａのカソード室１４Ａが接続されている。第１ガス供給管３１Ａは、ガス供給手段５０からの前記気体をカソード室１４Ａに供給する。第１ガス排出管３２Ａは、カソード室１４Ａから前記気体を排出する。
　第２ガス供給管３１Ｂは、配管８２を介して第１ガス排出管３２Ａと接続されている。これにより、カソード室１４Ａと第２微生物燃料電池１Ｂのカソード室１４Ｂが直列に接続されている。第２ガス供給管３１Ｂは、カソード室１４Ａから排出された前記気体をカソード室１４Ｂに供給する。第２ガス排出管３２Ｂは、カソード室１４Ｂから前記気体を排出する。
　第３ガス供給管３１Ｃは、配管８３を介して第２ガス排出管３２Ｂと接続されている。これにより、カソード室１４Ｂと第３微生物燃料電池１Ｃのカソード室１４Ｃが直列に接続されている。第３ガス供給管３１Ｃは、カソード室１４Ｂから排出された前記気体をカソード室１４Ｃに供給する。第３ガス排出管３２Ｃは、カソード室１４Ｃから前記気体を排出する。
　第４ガス供給管３１Ｄは、配管８４を介して第３ガス排出管３２Ｃと接続されている。これにより、カソード室１４Ｃと第４微生物燃料電池１Ｄのカソード室１４Ｄが直列に接続されている。第４ガス供給管３１Ｄは、カソード室１４Ｃから排出された前記気体をカソード室１４Ｄに供給する。第４ガス排出管３２Ｄは、カソード室１４Ｄから前記気体を排出する。
　第５ガス供給管３１Ｅは、配管８５を介して第４ガス排出管３２Ｄと接続されている。これにより、カソード室１４Ｄと第５微生物燃料電池１Ｅのカソード室１４Ｅが直列に接続されている。第５ガス供給管３１Ｅは、カソード室１４Ｄから排出された前記気体をカソード室１４Ｅに供給する。第５ガス排出管３２Ｅは、カソード室１４Ｅから前記気体を排出する。
　第５ガス排出管３２Ｅは、配管８６を介して配管８１と接続されている。
　次に、本実施形態の排水処理システム１００による排水処理方法を説明する。
　排水供給手段４０から、第１給水管２１Ａを介して、第１微生物燃料電池１Ａのアノード室１２Ａに前記排水を供給する。それと共に、ガス供給手段５０から、第１ガス供給管３１Ａを介して、第１微生物燃料電池１Ａのカソード室１４Ａに前記気体を供給する。アノード室１２Ａには、排水に含まれる有機物を分解するための微生物が含まれている。アノード室１２Ａ内のアノード１１にて、微生物の代謝により、排水に含まれる有機物から二酸化炭素、電子およびプロトンが発生する。電子は、導線１６を介して外部電気回路を通ってカソード１３まで移動する。プロトンは、セパレータ１５を通過してカソード１３まで移動する。一方、カソード室１４Ａ内のカソード１３にて、メタン菌により二酸化炭素がメタン（ＣＨ４）に変換される。
　次いで、アノード室１２Ａから、第２給水管２１Ｂを介して、第２微生物燃料電池１Ｂのアノード室１２Ｂに前記排水を供給する。それと共に、カソード室１４Ａから、第２ガス供給管３１Ｂを介して、第２微生物燃料電池１Ｂのカソード室１４Ｂにガスを供給する。アノード室１２Ｂには、前記排水に含まれる有機物を分解するための微生物が含まれている。また、アノード室１２Ａからの前記排水には、アノード室１２Ａで分解されていない有機物とアノード室１２Ａで得られた処理水を含む。カソード室１４Ａからの前記気体には、二酸化炭素または空気とカソード室１４Ａからのメタンを含む。アノード室１２Ｂ内のアノード１１にて、微生物の代謝により、排水に含まれる有機性物質から二酸化炭素、電子およびプロトンが発生する。一方、カソード室１４Ｂ内のカソード１３にて、メタン菌により二酸化炭素がメタンに変換される。
　次いで、アノード室１２Ｂから、第３給水管２１Ｃを介して、第３微生物燃料電池１Ｃのアノード室１２Ｃに前記排水を供給する。それと共に、カソード室１４Ｂから、第３ガス供給管３１Ｃを介して、第３微生物燃料電池１Ｃのカソード室１４Ｃに前記気体を供給する。アノード室１２Ｃには、前記排水に含まれる有機物を分解するための微生物が含まれている。また、アノード室１２Ｂからの前記排水には、アノード室１２Ｂで分解されていない有機物とアノード室１２Ｂで得られた処理水を含む。アノード室１２Ｂからの前記気体には、二酸化炭素または空気とカソード室１４Ｂからのメタンを含む。アノード室１２Ｃ内のアノード１１にて、微生物の代謝により、排水に含まれる有機性物質から二酸化炭素、電子およびプロトンが発生する。一方、カソード室１４Ｃ内のカソード１３にて、メタン菌により二酸化炭素がメタンに変換される。
　次いで、アノード室１２Ｃから、第４給水管２１Ｄを介して、第４微生物燃料電池１Ｄのアノード室１２Ｄに前記排水を供給する。それと共に、カソード室１４Ｃから、第４ガス供給管３１Ｄを介して、第４微生物燃料電池１Ｄのカソード室１４に前記気体を供給する。アノード室１２Ｄには、前記排水に含まれる有機物を分解するための微生物が含まれている。また、アノード室１２Ｃからの前記排水には、アノード室１２Ｃで分解されていない有機物とアノード室１２Ｃで得られた処理水を含む。カソード室１４Ｃからの前記気体には、二酸化炭素または空気とカソード室１４Ｃからのメタンを含む。アノード室１２Ｄ内のアノード１１にて、微生物の代謝により、前記排水に含まれる有物質から二酸化炭素、電子およびプロトンが発生する。一方、カソード室１４Ｄ内のカソード１３にて、メタン菌により二酸化炭素がメタンに変換される。
　次いで、アノード室１２Ｄから、第５給水管２１Ｅを介して、第５微生物燃料電池１Ｅのアノード室１２Ｅに前記排水を供給する。それと共に、カソード室１４Ｄから、第５ガス供給管３１Ｅを介して、第５微生物燃料電池１Ｅのカソード室１４Ｅに前記気体を供給する。アノード室１２Ｅには、前記排水に含まれる有機物を分解するための微生物が含まれている。また、アノード室１２Ｄからの排水には、アノード室１２Ｄで分解されていない有機物とアノード室１２Ｄで得られた処理水を含む。カソード室１４Ｄからの前記気体には、二酸化炭素または空気とカソード室１４Ｄからのメタンを含む。アノード室１２Ｅ内のアノード１１にて、微生物の代謝により、排水に含まれる有物質から二酸化炭素、電子およびプロトンが発生する。一方、カソード室１４Ｅ内のカソード１３にて、メタン菌により二酸化炭素がメタンに変換される。
　次いで、アノード室１２Ｅから、第５排水管２２Ｅを介して、排水供給手段４０にアノード室１２Ｅで処理された処理水を供給する。排水供給手段４０では、処理水を回収する。一方、カソード室１４Ｅから、第５ガス排出管３２Ｅを介して、ガス回収手段６０と第１ガス供給管３１Ａに、カソード室１４Ｅで処理された気体を供給する。
　本実施形態の排水処理システム１００では、上述のように第１微生物燃料電池１Ａのアノード室１２Ａから第５微生物燃料電池１Ｅのアノード室１２Ｅで、多段に排水処理を行うことにより、十分に浄化された処理水が得られるとともに、高い電圧が得られ、効率的に発電を行うことができる。また、第１微生物燃料電池１Ａのカソード室１４Ａから第５微生物燃料電池１Ｅのカソード室１４Ｅで、多段にメタン菌による二酸化炭素のメタンへの変換を行うことにより、効率的にメタンを回収することができる。
　以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されず種々の変更を行うことができる。
　以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
［実施例１］
　図３は、実施例に排水処理システムを示す模式図である。図３において、図１と同一の構成については同一符号を付して、その説明を省略する。
　図３に示すように、５つの微生物燃料電池１（第１微生物燃料電池１Ａ、第２微生物燃料電池１Ｂ、第３微生物燃料電池１Ｃ、第４微生物燃料電池１Ｄ、第５微生物燃料電池１Ｅ）を備える排水処理システム１００を構成した。
　配管７１の途中には、第１ダイヤフラムポンプ９１を設けた。配管７６の途中には、第２ダイヤフラムポンプ９２を設けた。
　排水処理システム１００に供給する排水として、以下の組成の人工排水を調製した。
　ペプトン５６．８ｍｇ・Ｌ－１、酵母エキス５６．８ｍｇ・Ｌ－１、グルコース８２２０ｍｇ・Ｌ－１、牛肉エキス６４．６ｍｇ・Ｌ－１、ＮａＣｌ１０．０ｍｇ・Ｌ－１、ＭｇＣｌ２・６Ｈ２Ｏ１０．０ｍｇ・Ｌ－１、ＫＨ２ＰＯ４１４．６ｍｇ・Ｌ－１、ＫＣｌ１０．０ｍｇ・Ｌ－１、ＣＨ３ＣＯＯＮａ２２０ｍｇ・Ｌ－１、ＣＯ（ＮＨ２）２８８．２ｍｇ・Ｌ－１、ＮａＨＣＯ３１００ｍｇ・Ｌ－１。
「電圧測定」
　排水供給手段４０に２Ｌの人工排水を供給した。
　第１ダイヤフラムポンプ９１と第２ダイヤフラムポンプ９２を駆動させて、第１微生物燃料電池１Ａのアノード室１２Ａから第５微生物燃料電池１Ｅのアノード室１２Ｅに人工排水を循環させて、各微生物燃料電池１の電圧および排水処理システム１００全体の電圧を測定した。
　各微生物燃料電池１の電圧の測定には、絶縁多チャネルハンディロガー（型式名：ＧＬ８４０－Ｍ、グラフテック社製）を用いた。
　排水処理システム１００全体の電圧の測定には、ソーラートロン（Ｓｏｌａｒｔｒｏｎ　Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ社製）を用い、排水処理システム１００全体の開回路電位（Ｏｐｅｎ　Ｃｉｒｃｕｉｔ　Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ：ＯＣＰ）を測定した。
　結果を図４に示す。
　図４に示す結果から、第２微生物燃料電池１Ｂと第５微生物燃料電池１Ｅでは同等の電圧が得られることが確認された。また、第３微生物燃料電池１Ｃと第４微生物燃料電池１Ｄでは同等の電圧が得られることが確認された。さらに、排水処理システム１００全体では、２Ｖの電圧が得られることが確認された。
「化学的酸素要求量（ｔＣＯＤ＝Ｔｏｔａｌ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｏｘｙｇｅｎ　Ｄｅｍａｎｄ）測定」
　人工排水の循環を開始してから、２時間後、１４時間後、２６時間後、３８時間後、５０時間後、６２時間後、７４時間後に、排水供給手段４０から人工排水を回収し、人工排水中のｔＣＯＤを測定した。
　ｔＣＯＤ測定は、ＨＡＣＨ　Ｄｉｇｅｓｔｉｏｎ　Ｓｏｌｕｔｉｏｎ　ｆｏｒ　ＣＯＤ　２０－１５００ｐｐｍ　Ｒａｎｇｅ（ＨＡＣＨ社製）に人工排水の試料１ｍＬと超純水１ｍＬを投入し（２倍希釈）、１５０℃で１２０分加温したのち、ＨＡＣＨ水質分析器ＤＲ／９００（ＨＡＣＨ社製）を使用して測定した。
　ｔＣＯＤの数値が大きい場合、人工排水中に含まれる有機性物質の量が多いことを示し、有機性物質による水質汚濁の程度が大きいことを示す。従って、ｔＣＯＤの数値が小さくなれば、人工排水中に含まれる有機性物質の分解が進行していることを示す。
　結果を図５および表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　図５および表１に示す結果から、人工排水の循環開始から２６時間後には、人工排水中に含まれていた有機性物質の大部分が分解されていることが確認された。
［実施例２］
　図３に示す排水処理システム１００のアノード室１２Ａにおいて、排水およびアノード（白炭）の微生物群集解析を行った。
　アノードを構成する白炭としては、ナラ白炭（宮城県七ヶ宿町「すみやのくらし」製）を用いた。
　アノード室１２Ｂ（ｃｈ－２）、アノード室１２Ｃ（ｃｈ－３）およびアノード室１２Ｄ（ｃｈ－４）内の排水の一部と白炭の一部とを採取し、ＤＮＡ抽出後に微生物群集解析を行った。排水の微生物群集解析の結果を表２に示す。白炭の微生物群集解析の結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表２および表３に示す結果から、白炭表面にはＧｅｏｂａｃｔｏｒおよびＧｅｏｖｉｂｒｉｏの割合が多いことが分かった。ＧｅｏｂａｃｔｅｒやＧｅｏｖｉｂｒｉｏは、鉄還元菌に属する。ＧｅｏｂａｃｔｅｒやＧｅｏｖｉｂｒｉｏは、有機物を酸化した際に放出される電子をアノードに直接伝達を起こす微生物として知られている。白炭表面上では、排水中と比較して、これらの微生物が多く存在することが確認された。白炭表面に、直接電子伝達（ＤＩＥＴ）を行うＧｅｏｂａｃｔｏｒおよびＧｅｏｖｉｂｒｉｏがアノードについていることから、排水に含まれる有機物の酸化時に効率的に電極に電子が伝達されると考えられる。
　本発明の排水処理システムによれば、従来の微生物燃料電池よりも高い電圧が得られ、かつ十分に浄化された処理水が得られる。
１　微生物燃料電池
１１　アノード
１２　アノード室
１３　カソード
１４　カソード室
１５　セパレータ
１６，１７　導線
２１　給水管
２２　排水管
３１　ガス供給管
３２　ガス排出管
４０　排水供給手段
５０　ガス供給手段
６０　ガス回収手段
１００　排水処理システム

Claims (6)

  1. 　アノードを備えるアノード室と、
    　カソードを備えるカソード室と、
    　前記アノード室と前記カソード室とを仕切るセパレータと、
    　有機物を含む水溶液を前記アノード室に供給する給水管と、
    　前記カソード室に二酸化炭素または空気を供給するガス供給管と、
    を備え、
    　前記アノードは白炭である、微生物燃料電池。
  2. 　前記カソードは、炭素フェルトまたは白炭である、請求項１に記載の微生物燃料電池。
  3. 　２つ以上の微生物燃料電池を備え、
    　前記微生物燃料電池は、アノードを備えるアノード室と、カソードを備えるカソード室と、前記アノード室と前記カソード室とを仕切るセパレータと、有機物を含む排水を前記アノード室に供給する給水管と、前記アノード室を通流した前記排水を前記アノード室から排出する排水管と、前記カソード室に二酸化炭素または空気から選択される１種以上の気体を供給するガス供給管と、前記カソード室から前記気体を排出するガス排出管と、を備え、
    　任意の前記微生物燃料電池の前記排水管と、他の任意の前記微生物燃料電池の前記給水管とが接続されて、前記２つ以上の微生物燃料電池の前記アノード室が直列に接続されている、排水処理システム。
  4. 　任意の前記微生物燃料電池の前記ガス排出管と、他の任意の前記微生物燃料電池の前記ガス供給管とが接続されて、前記２つ以上の微生物燃料電池の前記カソード室が直列に接続されている、請求項３に記載の排水処理システム。
  5. 　前記アノードは、白炭である、請求項３または４に記載の排水処理システム。
  6. 　前記カソードは、炭素フェルトまたは白炭である、請求項３～５のいずれか１項に記載の排水処理システム。
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