WO2022233711A1

WO2022233711A1 - Verfahren zum einschreiben polarisationsbeeinflussender nanostrukturen in ein transparentes material

Info

Publication number: WO2022233711A1
Application number: PCT/EP2022/061380
Authority: WO
Inventors: Malte Kumkar; Felix Zimmermann
Original assignee: Trumpf Laser- Und Systemtechnik Gmbh
Priority date: 2021-05-06
Filing date: 2022-04-28
Publication date: 2022-11-10
Also published as: DE102021204578A1

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Einschreiben polarisationsbeeinflussenderNanostrukturen (13) in ein transparentes Material (5), umfassend die Schritte: Fokussiertes Einstrahlen mindestens eines ultrakurzen Laserpulses (3) in das transparente Material (5) als mindestens ein Initiierungspuls (3) zur Erzeugung vonNano-Wechselwirkungszonen (7) in einem Initiierungsfokusbereich (1) des Initiierungspulses (3) und fokussiertes Einstrahlen mindestens eines weiteren ultrakurzen Laserpulses (11) in das transparente Material (5) als mindestens ein Ausbildungspuls (11). Dabei umfasst ein Ausbildungsfokusbereich (9) des Ausbildungspulses (11) zumindest einen Teil der Nano-Wechselwirkungszonen (7) räumlich und aus den Nano-Wechselwirkungszonen (7) im Ausbildungsfokusbereich (9) bilden sich polarisationsbeeinflussende Nanostrukturen (13), die eine Doppelbrechung in dem transparenten Material (5) bewirken. Der mindestens eine Initiierungspuls (3) und der mindestens eine Ausbildungspuls (11) unterscheiden sich in mindestens einem Prozessparameter. Eine Ausrichtung (A) der Doppelbrechung in dem transparenten Material ist von einer Polarisation (E_A) des mindestens einen Ausbildungspulses (11) abhängig.

Description

Verfahren zum Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material.

Hintergrund der Erfindung

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material.

Es ist bekannt, dass durch das fokussierte Einstrahlen ultrakurzer Laserpulse in transparente Materialien lokale Brechungsindexänderungen bewirkt werden können, die bei geeigneter Verfahrensführung robust und langzeitstabil sind. Das Einschreiben von lokalen Brechungsindexänderungen in ein transparentes Material ist für eine Vielzahl von Anwendungen attraktiv.

Ein typischer Effekt des Einstrahlens von ultrakurzen Laserpulsen ist die Bildung sogenannter Nanogitter, lamellenartiger nanoskaliger Strukturen, die sich über Selbstorganisationseffekte bilden. Die Nanogitter führen zu einer anisotropen Veränderung des Brechungsindex und folglich zu einer lokalen Doppelbrechung im transparenten Material; sie beeinflussen also die Polarisation von Licht, das in das transparente Material eingestrahlt wird. Die genauen physikalischen Prozesse, welche bei der Bildung solcher und anderer Nanostrukturen ablaufen, sind Gegenstand der aktuellen Forschung, siehe beispielsweise den Artikel „Volume photoinscription of glasses: three-dimensional micro- and nanostructuring with ultrashort laser pulses“ von R. Stoian, Appl. Phys. A 126, 438 (2020).

Das Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in transparente Materialien mittels ultrakurzer Laserpulse kann beispielsweise zur Datenspeicherung mit einer hohen Speicherdichte sowie einer äußerst langen Lebensdauer eingesetzt werden, siehe beispielsweise den Artikel „Eternal 5D data storage by ultrafast laser writing in glass“ von J. Zhang et al. , Proc. of SPIE Vol. 9736, 97360U (2016). Ein entsprechendes optisches Datenspeichersystem auf der Basis von in ein Glasmaterial eingeschriebenen Nanogittern ist in der US 10,236,027 B1 beschrieben.

Des Weiteren kann das Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen mittels ultrakurzer Laserpulse für die Herstellung von optischen Elementen genutzt werden, die auf einer Polarisationsmodulation und/oder einer Modulation der geometrischen Phase, auch Pancharatnam-Berry-Phase genannt, beruhen. Hintergrund ist, dass sich bei einer Propagation durch ein optisches Element, das polarisationsbeeinflussende Nanostrukturen aufweist, durch die Veränderung der Polarisation während der Propagation eine zusätzliche Phasenverschiebung ergibt. Diese zusätzliche Phasenverschiebung ist gerade die geometrische Phasenverschiebung. Die Herstellung solcher optischen Elemente, welche die Realisierung nahezu beliebiger Phasenprofile erlauben, ist beispielsweise in dem Artikel „Ultralow-Ioss geometric phase and polarization shaping by ultrafast laser writing in silica glass“ von M. Sakakura et al., Light-Sci. Appl. 9, 15 (2020) beschrieben. Bei dem dort beschriebenen Verfahren werden Nanostrukturen in Form von zufällig verteilten Nanoporen in das Glas-Material eingeschrieben, die im Vergleich zu Nanogittern geringere optische Verluste erzeugen.

Die WO 2019/158910 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung eines nanostrukturierten optischen Elements aus einem transparenten Material, das die Manipulation von Licht mit Hilfe der geometrischen Phase ermöglichen soll. Eingestrahlt werden bei dem Verfahren linear polarisierte Laserpulse mit einer Pulsdauer zwischen 100 und 1000 fs bei einer Pulsdichte von nicht mehr als 100 Pulsen pro Mikrometer, wobei eine Fokussiereinrichtung mit einer numerischen Apertur zwischen 0.05 und 0.4 zum Einsatz kommt. Durch das Einstrahlen bilden sich statt Nanogittern sogenannte Typ-X Strukturen, zufällig verteilte abgeflacht kugelförmige Nanostrukturen, auch Nanovoids genannt, die den in dem weiter oben zitierten Artikel beschriebenen Nanoporen entsprechen.

Die Ausrichtung der Nanovoids ist dabei senkrecht zur Polarisation der eingestrahlten Laserpulse. Analog gilt das typischerweise bei den Verfahren zur Einschreibung von Nanogittern für die Ausrichtung der Nanogitter. Die Ausrichtung der Nanovoids beziehungsweise der Nanogitter und damit die Ausrichtung der Doppelbrechung kann also über die Polarisation der beim Einschreiben verwendeten Laserpulse gezielt eingestellt werden.

Neben dem Einstrahlen von Einzelpulsen ist auch das Einstrahlen von Doppelpulsen aus der Literatur bekannt. In dem Artikel „Formation of nanograting in fused silica by temporally delayed femtosecond double-pulse Irradiation“ von H. Wang et al. , J.

Phys. D. 51, 155101 (2018) wird die zeitliche Entwicklung von Nanogittern bei der Einstrahlung von ultrakurzen Laserpulsen in Quarzglas bei der Steuerung von Verzögerungszeiten und Polarisations-Kombinationen zweier Strahlen aus einem Mach-Zehnder-Interferometer untersucht. Die eingestrahlten ultrakurzen Laserpulse sind dabei Doppelpulse, wobei der erste und der zweite Puls jedes Doppelpulses sich in ihrer Polarisation unterscheiden und der zeitliche Abstand zwischen den Pulsen variiert wird. Es ist dort beschrieben, dass die Ausrichtung der Nanogitter stets durch die Polarisation des ersten Pulses bestimmt ist.

In dem Artikel „Ultrafast Manipulation of Self-Assembled Form Birefringence in Glass“ von Y. Shimotsuma et al., Adv. Mater. 22, 4039 (2010) werden ebenfalls Nanogitter über Doppelpulse in Quarzglas eingeschrieben. Abweichend von den Ergebnissen des vorhergehenden Artikels, ist es im Wesentlichen der zweite Puls, der die Ausrichtung des Nanogitters bestimmt. Des Weiteren wird das Einschreiben von Nanogittern in Quarzglas mittels der Einstrahlung von Doppelpulsen in dem Artikel „Control of Periodic Nanostructure Embedded in S1O2 Glass under Femtosecond Double-Pulse Irradiation“ von A.

Murata et al. , J. Micro. Nanoeng. 11, 95 (2016) beschrieben. Die zwei Pulse eines jeden Doppelpulses weisen dabei eine identische Polarisation auf. In einen jeden Fokusbereich werden insgesamt 1000 Pulse eingestrahlt. Verglichen mit dem Einstrahlen einer Vielzahl identischer ultrakurzer Laserpulse wird eine stärkere Doppelbrechung erzielt.

Der Einsatz von Doppelpulsen zur laserbasierten Materialbearbeitung von transparenten Materialien ist auch in der WO 2015/108991 A2 beschrieben. Dabei handelt es sich unter anderem um Bohr- und Schneidverfahren. Auch eine Modifikation des Brechungsindex von transparenten Materialien wird erwähnt. Die beiden Pulse überlappen dabei räumlich und zeitlich. Der erste Puls ist ein Ultrakurzpuls, während es sich bei dem zweiten Puls um einen Nanosekundenpuls mit einer Pulsdauer von ungefähr 1 ns oder mehr handelt. Durch das kombinierte Einstrahlen beider Pulse soll eine stärkere Materialmodifikation in Tiefenrichtung erfolgen als dies beim Einstrahlen eines einzelnen ersten oder zweiten Pulses der Fall wäre.

Die nanostrukturbasierte optische Doppelbrechung zeichnet sich verglichen mit anderen Varianten einer räumlich variierenden Doppelbrechung, die beispielsweise in konventionellen Verfahren zur optischen Datenspeicherung und zur Herstellung optischer Elemente eingesetzt werden, durch eine hohe Langzeit- und Temperaturbeständigkeit aus.

Ein Nachteil der oben beschriebenen Verfahren zum Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen ist, dass typischerweise eine hohe Anzahl von Pulsen eingestrahlt werden muss, um das Einschreiben zu ermöglichen. Gleichzeitig ist die Repetitionsrate der Laserpulse nach oben hin begrenzt; typischerweise liegt diese bei weniger als 1 MHz. Die Verfahren sind in der Folge verhältnismäßig langsam. Des Weiteren wird, um eine gewünschte Stärke der Doppelbrechung zu erzielen, in der Regel die Amplitude der Laserpulse angepasst, wobei die Amplitude über den gesamten Einschreibprozess gleich gewählt ist. Da der Prozess des Einschreibens der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen jedoch ein Schwellverhalten zeigt, können sich kleine Änderungen in der Amplitude stark auf die erzielte Doppelbrechung auswirken. In der Folge leidet die Reproduzierbarkeit der Verfahren.

Aufgabe der Erfindung

Demgegenüber war es Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zum zuverlässigen, schnellen und reproduzierbaren Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material bereitzustellen.

Gegenstand der Erfindung

Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zum Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material, umfassend die Schritte: Fokussiertes Einstrahlen mindestens eines ultrakurzen Laserpulses in das transparente Material als mindestens ein Initiierungspuls zur Erzeugung von Nano-Wechselwirkungszonen in einem Initiierungsfokusbereich des Initiierungspulses und fokussiertes Einstrahlen mindestens eines weiteren ultrakurzen Laserpulses in das transparente Material als mindestens ein Ausbildungspuls, wobei ein Ausbildungsfokusbereich des Ausbildungspulses zumindest einen Teil der Nano-Wechselwirkungszonen räumlich umfasst und sich aus den Nano-Wechselwirkungszonen im Ausbildungsfokusbereich polarisationsbeeinflussende Nanostrukturen bilden, die eine Doppelbrechung in dem transparenten Material bewirken, wobei sich der mindestens eine Initiierungspuls und der mindestens eine Ausbildungspuls in mindestens einem Prozessparameter unterscheiden und die Ausrichtung der Doppelbrechung in dem transparenten Material von einer Polarisation des mindestens einen Ausbildungspulses abhängig ist.

Das transparente Material ist in dem Sinne transparent, dass vor dem Einstrahlen des mindestens einen Initiierungspulses die lineare Absorption im Bereich der Zentralwellenlängen des mindestens einen Initiierungspulses und des mindestens einen Ausbildungspulses so schwach ist, dass ohne eine nichtlinear induzierte Absorption keine relevante Materialmodifikation erfolgt. Bei dem transparenten Material handelt es sich typischerweise um ein Dielektrikum, beispielsweise ein Glas, bevorzugt Quarzglas. Das transparente Material kann auch halbleitend und/oder kristallin sein. Auch kann es sich bei dem transparentem Material um ein Schichtmaterial handeln, in welchem bevorzugt die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen, welche die Doppelbrechung bewirken, nur in einem der geschichteten Materialien ausgebildet werden.

Abhängig von den Parametern beim Einschreiben kann es sich bei den polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen beispielsweise um die bereits erwähnten Nanogitter beziehungsweise Nanoplanes, bei deren Entstehung Selbstorganisationseffekte eine wichtige Rolle spielen, oder um die ebenfalls bereits erwähnten räumlich weitgehend separierten Nanovoids (Typ-X Strukturen) handeln. Die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen sind in Strahlausbreitungsrichtung und zusätzlich in eine Richtung senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung elongiert, d.h. ihre Form weicht von einer Kugelform ab, und bewirken die Doppelbrechung, wobei sich insbesondere die Ausrichtung der elongierten Nanostrukturen in einer Ebene senkrecht zur Strahlpropagationsrichtung der eingestrahlten ultrakurzen Laserpulse auf die Ausrichtung der Doppelbrechung auswirkt.

In jeden Volumenbereich des transparenten Materials, in dem die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen gebildet werden sollen, wird während einer Initiierungsphase mindestens ein Initiierungspuls und während einer Ausbildungsphase mindestens ein Ausbildungspuls fokussiert eingestrahlt. Die Fokusbereiche der Initiierungspulse werden als Initiierungsfokusbereiche, die Fokusbereiche der Ausbildungspulse als Ausbildungsfokusbereiche bezeichnet. Der Fokusbereich eines fokussierten Laserpulses ist der räumliche Bereich höchster Intensität unmittelbar um den Fokus des fokussierten Laserpulses. Insbesondere befindet sich der Fokusbereich entlang der Strahlachse des entsprechenden fokussierten Laserstrahls im Bereich der Strahltaille. Innerhalb der Fokusbereiche werden jeweils materialspezifische Schwellwerte für die wirksame Licht-Material- Wechselwirkung überschritten. Dabei ist für den Initiierungsfokusbereich typisch eine Intensitätsschwelle für die Generierung von Nano-Wechselwirkungszonen maßgeblich, für den Ausbildungsfokusbereich eine Fluenzschwelle für die Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen. In der Initiierungsphase werden zu Beginn typischerweise über nichtlineare Absorption, beispielsweise über Multiphotonen- und/oder Tunnelionisation, Ladungsträger in Form von freien Elektronen und/oder Löchern generiert, die im Wesentlichen elektronisch relaxieren, während eine auf eine starke Doppelbrechung zielende Ausbildungsphase von einer als thermodynamisch zu bezeichnenden Relaxation, beispielsweise verbunden mit Schock- oder Druckwellen, geprägt ist, vgl. den oben zitierten Artikel von R. Stoian.

Die Initiierungsphase dient der Erzeugung von lokalisierten Nano- Wechselwirkungszonen in den Initiierungsfokusbereichen. Nano- Wechselwirkungszonen sind nanoskalige Veränderungen im transparenten Material, welche die Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen mittels Einstrahlung der Ausbildungspulse, insbesondere bei im Vergleich zu den Initiierungspulsen abgesenkten Spitzenintensitäten ermöglichen. Ohne die Nano- Wechselwirkungszonen würden die Ausbildungspulse zu keiner wesentlichen Materialmodifikation führen. Die Nano-Wechselwirkungszonen selbst bewirken dabei typischerweise noch keine Doppelbrechung im transparenten Material. Daher ist die Ausrichtung der Doppelbrechung, die aus den polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen resultiert, an die Polarisation des mindestens einen Ausbildungspulses gekoppelt.

Die Prozessparameter in der Initiierungsphase sowie in der Ausbildungsphase können in Abhängigkeit der zu erzielenden Doppelbrechungseigenschaften und des eingesetzten transparenten Materials variieren. Insbesondere hängt die Art der erzeugten polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen, also ob beispielsweise Nanovoids (Typ-X Strukturen) oder Nanogitter erzeugt werden, von den Prozessparametern ab.

Die Prozessparameter sind bevorzugt so gewählt, dass sich im Mittel in den Bereichen nanostrukturbasierter Doppelbrechung keine Dichteänderung und keine resultierende mechanische Spannung in den umgebenden Bereichen ergibt. Dies ist beispielsweise bei polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen in Form der bereits genannten Nanovoids (Typ-X Strukturen) der Fall. Damit werden eine Schwächung des Materials sowie eine überlagerte Spannungsdoppelbrechung weitgehend vermieden.

Die Prozessparameter umfassen den Polarisationszustand, die Zentralwellenlänge, die Spitzenleistung, die Pulsenergie, die Pulsdauer, die Anzahl, die Repetitionsfrequenz, die Lage oder Richtung der Strahlachse, sowie die Strahlabmessung und die Strahlform der Initiierungs- bzw. der Ausbildungspulse.

Die Prozessparameter der Initiierungspulse sind dabei auf die Erzeugung der Nano- Wechselwirkungszonen, die Prozessparameter der Ausbildungspulse hingegen auf die Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen hin zu optimieren. Das hier beschriebene Verfahren zum Einschreiben der Nanostrukturen gründet auf der Erkenntnis, dass eine verbesserte Erzeugung von auf Nanostrukturierung basierender Doppelbrechung durch eine spezifische Adressierung abweichender laserinduzierter Prozesse mittels einer Initiierungs- und einer Ausbildungsphase ermöglichst wird.

Erfindungsgemäß unterscheiden sich daher die Initiierungs- und Ausbildungspulse in mindestens einem Prozessparameter. Die Prozessparameter aller Initiierungspulse können identisch sein, es ist aber auch möglich, dass die Prozessparameter der Initiierungspulse während der Initiierungsphase variieren. Auch können die Prozessparameter der Intiierungspulse an die zu erzielende Doppelbrechung angepasst werden. Auch die Prozessparameter aller Ausbildungspulse während der Ausbildungsphase können identisch sein oder von Ausbildungspuls zu Ausbildungspuls variieren. Bevorzugt wird die Wahl der Prozessparameter der Ausbildungspulse zur Kontrolle der Doppelbrechung eingesetzt. Auch für den Fall, dass die Prozessparameter der Initiierungspulse während der Initiierungsphase und/oder die Prozessparameter der Ausbildungspulse während der Ausbildungsphase variieren, unterscheiden sich die Prozessparameter der Initiierungspulse und die Prozessparameter der Ausbildungspulse in mindestens einem Prozessparameter voneinander.

Im Folgenden werden mögliche physikalische Prozesse bei der Entstehung der Nano-Wechselwirkungszonen diskutiert und damit das Grundkonzept der Initiierung erläutert. Die Initiierung ist jedoch nicht auf die hier aufgeführten physikalischen Prozesse eingeschränkt; material- und anforderungsspezifisch sind andere Prozesse nutzbar. Wie weiter oben angedeutet wurde, resultieren die Nano-Wechselwirkungs- Zonen typischerweise aus einer lokalisierenden, in wesentlichen Teilen als elektronisch zu kennzeichnenden, Relaxation von durch einen Initiierungspuls erzeugten freien Ladungsträgern in Form von Leitungselektronen und Löchern, wobei die Lokalisierung der Nano-Wechselwirkungszonen auf Nanometerskala weitgehend unabhängig von oder gekoppelt an Dichteschwankungen der in der Initiierungsphase erzeugten freien Ladungsträger erfolgt. Die Lokalisierung kann auf verschiedenen Relaxationsmechanismen mit unterschiedlichen charakteristischen Zeitskalen beruhen, so dass die lokalisierten Nano-Wechselwirkungszonen entweder transient, das heißt erst nach einer entsprechenden Verzögerung und/oder für ein eingeschränktes Zeitintervall oder aber verglichen mit den für den Schreibprozess relevanten Zeitskalen quasi permanent vorliegen. Die Erzeugung von freien Ladungsträgern schwächt transient die Bindungen im Material und kann strukturelle Änderungen begünstigen. Genannt sei hier das Einfangen von Elektronen-Loch- Paaren lokalisiert an Gitterpositionen, wie dies aus der Literatur als Erzeugung von „Seif Trapped Excitons“ (STEs) bekannt ist. Diese STEs können im Verlauf der Initiierung in Fehlstellen überführt werden und in Punktdefekten resultieren.

In der Ausbildungsphase findet innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs eine an die Nano-Wechselwirkungszonen gekoppelte Absorption der Strahlung der Ausbildungspulse statt. Ausgehend von den vom Ausbildungsfokusbereich umfassten Nano-Wechselwirkungszonen bilden sich die polarisationbeeinflussenden Nanostrukturen in dem transparenten Material. Die Stärke der ausgebildeten Doppelbrechung wird typischerweise in der Ausbildungsphase kontrolliert. Die dafür wesentlichen Prozessparameter umfassen die Pulsdauer, die Pulsintensität und die Anzahl der in denselben Volumenbereich eingestrahlten Ausbildungspulse. Längere Pulsdauern, höhere Pulsintensitäten und eine größere Anzahl von Ausbildungspulsen führen dabei typischerweise zu einer stärkeren Ausprägung der Doppelbrechung. Anders als in einphasigen Verfahren müssen die Ausbildungspulse nicht geeignet sein, die Bildung der Doppelbrechung auch einleiten zu können. In der Folge ergeben sich für die Optimierung der Eigenschaften der Ausbildungspulse größere Freiräume. Als Folge der zweiphasigen Vorgehensweise ist die Anzahl der eingestrahlten ultrakurzen Laserpulse im Vergleich zu einphasigen Verfahren typischerweise verhältnismäßig klein. Außerdem kann der zeitliche Abstand aufeinanderfolgender Laserpulse kleiner sein. Im Ergebnis ist das erfindungsgemäße Verfahren deutlich schneller und ein höherer Durchsatz wird erreicht.

Die Intensität der Initiierungspulse wird typischerweise so hoch gewählt, dass eine ausreichend hohe Anzahl von Nano-Wechselwirkungszonen unabhängig von der zu erzielenden Stärke der Doppelbrechung erzeugt wird. Diese wird typischerweise erst über die Ausbildungsphase kontrolliert. Anders als bei den im Stand der Technik beschriebenen Verfahren, unterliegt die Stärke der Doppelbrechung als Funktion der Prozessparameter damit keinem Schwellverhalten. Das erfindungsgemäße Verfahren weist also eine höhere Reproduzierbarkeit auf.

Weitere Vorteile der zweiphasigen Einschreibstrategie ergeben sich daraus, dass sich die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen nur dort bilden, wo zum einen in der Initiierungsphase innerhalb der Initiierungsfokusbereiche Nano- Wechselwirkungszonen generiert wurden und zum anderen in der Ausbildungsphase diese innerhalb der Ausbildungsfokusbereiche zu den polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen weitergebildet wurden. Beispielweise ergeben sich daraus erweitere Möglichkeiten der Geometriekontrolle der doppelbrechenden Bereiche, einschließlich der Kontrolle ihrer Homogenität. Möglich ist unter anderem, die Ausdehnung der doppelbrechenden Bereiche in Strahlausbreitungsrichtung in der Initiierungsphase zu kontrollieren, während die laterale Auflösung der eingeschriebenen Doppelbrechung in der Ausbildungsphase kontrolliert wird. Mit dem erfindungsgemäßen Einschreibverfahren kann auch eine höhere räumliche Auflösung erzielt werden. Daneben wird auch eine höhere Auflösung in Bezug auf die Stärke und Ausrichtung der bewirkten Doppelbrechung erzielt.

In einer Variante dieses Verfahrens ist die Ausrichtung der Doppelbrechung in dem transparenten Material von einer Polarisation des mindestens einen Initiierungspulses unabhängig. Insbesondere in dem Fall, in dem die Einstrahlung des mindestens einen Initiierungspulses mit der Einstrahlung des mindestens einen Ausbildungspulses in denselben Volumenbereich des transparenten Materials zeitlich nicht überlappt, wird die Ausrichtung der Doppelbrechung typischerweise allein durch die Polarisation des mindestens einen Ausbildungspulses festgelegt. Die Polarisation des mindestens einen Initiierungspulses spielt daher für die Ausrichtung der Doppelbrechung in diesem Fall typischerweise keine bzw. eine untergeordnete Rolle.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens ist ein maximaler lateraler Durchmesser des Initiierungsfokusbereichs des mindestens einen Initiierungspulses und/oder ein maximaler lateraler Durchmesser des Ausbildungsfokusbereichs des mindestens einen Ausbildungspulses kleiner als 10 pm, bevorzugt kleiner als 5 pm. Der maximale laterale Durchmesser entspricht einem Abfall des Intensitätsverlaufs quer zur Strahlausbreitungsrichtung auf 50% des Maximalwerts. Die Form des Initiierungsfokusbereichs und/oder des Ausbildungsfokusbereichs in der Ebene quer zur Strahlausbreitungsrichtung ist nicht notwendigerweise kreisförmig. Unabhängig von der genauen Form bezeichnet der maximale laterale Durchmesser des Initiierungsfokusbereichs beziehungsweise des Ausbildungsfokusbereichs die größte Ausdehnung des Initiierungsfokusbereichs beziehungsweise des Ausbildungsfokusbereichs quer zur Strahlausbreitungsrichtung. Durch die vergleichsweise kleine laterale Abmessung des Initiierungs- bzw. Ausbildungsfokusbereichs kann eine hohe räumliche Auflösung bei der Datenspeicherung erreicht werden. Der maximale laterale Durchmesser des Initiierungsfokusbereichs bzw. des Ausbildungsfokusbereichs beträgt in der Regel mindestens 1 pm. Der maximale laterale Durchmesser ist typischerweise an die Leistung der Initiierungspulse bzw. der Ausbildungspulse derart angepasst, dass die materialspezifischen Schwellwerte für die wirksame Licht-Material-Wechselwirkung innerhalb des Initiierungsfokusbereichs bzw. innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs überschritten wird. Wie weiter oben beschrieben wurde, ist dabei für den Initiierungsfokusbereich typisch eine Intensitätsschwelle für die Generierung von Nano-Wechselwirkungszonen maßgeblich, für den Ausbildungsfokusbereich eine Fluenzschwelle für die Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen. In einer weiteren Variante dieses Verfahrens sind die Nano-Wechselwirkungszonen räumlich zufällig verteilt und weisen einen mittleren Abstand von weniger als 1 gm, bevorzugt von weniger als 500 nm, besonders bevorzugt weniger als 200 nm auf.

Der mittlere Abstand der Nano-Wechselwirkungszonen ist typischerweise sowohl in Strahlausbreitungsrichtung als auch quer dazu deutlich kleiner als die Abmessung eines Initiierungsfokusbereichs. Innerhalb eines Initiierungsfokusbereichs wird daher eine große Zahl von Nano-Wechselwirkungszonen erzeugt.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens beträgt eine Intensität des mindestens einen Ausbildungspulses innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs weniger als 90 %, bevorzugt weniger als 70%, einer Intensität des mindestens einen Initiierungspulses innerhalb des Initiierungsfokusbereichs. Typischerweise ist die Intensität des mindestens einen Ausbildungspulses innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs kleiner als die Intensität des mindestens einen Initiierungspulses in dem Initiierungsfokusbereich. Auch verglichen mit der Intensität der in konventionellen, einphasigen Verfahren eingestrahlten Laserpulsen, weisen die Ausbildungspulse in der Regel eine reduzierte Intensität auf. Einphasig heißt hier, dass nicht zwischen einer Initiierungs- und einer Ausbildungsphase unterschieden wird, sondern dass das Einschreiben mittels Einstrahlens einer Vielzahl identischer ultrakurzer Laserpulse, identischer zeitlich geformter Pulse oder identischer Doppelpulse erfolgt. Die Absenkung der Intensität ergibt sich aus der reduzierten Wechselwirkungsschwelle der Nano-Wechselwirkungszonen gegenüber nicht initiierten Bereichen des transparenten Materials.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens liegt eine Pulsdauer des mindestens einen Initiierungspulses zwischen 50 fs und 5 ps, bevorzugt zwischen 50 fs und 500 fs. Für zeitlich nicht speziell geformte Pulse ist die Pulsdauer dabei über die Halbwertsbreite, auch als FWHM („Full Width at Half Maximum“) bezeichnet, definiert.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens ist eine Pulsdauer des mindestens einen Ausbildungspulses mindestens so lang, bevorzugt länger, besonders bevorzugt mehr als doppelt so lang wie die Pulsdauer des mindestens einen Initiierungspulses und bevorzugt kürzer als 200 ps. Die Ausbildung profitiert in der Regel von einer gesteigerten Dichte der Energieeinkopplung an die vorab generierten Nano-Wechselwirkungszonen. Daher ist es vorteilhaft, wenn die Pulsdauern der Ausbildungspulse länger sind als die der Initiierungspulse. Die in der in Ausbildungsphase im transparenten Material in der Summe absorbierte Energie ist typischerweise größer als in der Initiierungsphase, außer wenn lediglich eine schwache Doppelbrechung ausgebildet werden soll.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens liegt eine Zentralwellenlänge des mindestens einen Initiierungspulses und/oder eine Zentralwellenlänge des mindestens einen Ausbildungspulses zwischen 300 nm und 2500 nm, bevorzugt zwischen 500 nm und 1500 nm. Die Zentralwellenlänge des mindestens einen Initiierungspulses kann auch von der Zentralwellenlänge des mindestens einen Ausbildungspulses abweichen. Die Wahl von unterschiedlichen Zentralwellenlängen kann bei zeitlich und räumlich überlappendem Einstrahlen zur Vermeidung von Interferenzeffekten dienen. Eine kürzere Zentralwellenlänge des mindestens einen Initiierungspulses kann beispielweise eingesetzt werden, um eine höhere Dichte der Nano-Wechselwirkungszonen zu erzielen.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens ist die Anzahl von Initiierungspulsen, deren Fokusbereiche räumlich zu mehr als 50% überlappen, kleiner gleich fünf, bevorzugt gleich eins. Zur Initiierung reicht es grundsätzlich bereits aus, wenn in einen gegebenen Volumenbereich des transparenten Materials lediglich ein Initiierungspuls eingestrahlt wird. Über das Einstrahlen mehrerer Initiierungspulse kann aber beispielsweise die Dichte der Nano-Wechselwirkungszonen weiter erhöht werden.

In einerweiteren Variante dieses Verfahrens ist die Anzahl der Ausbildungspulse, deren Ausbildungsfokusbereiche räumlich zu mehr als 50% überlappen, kleiner als 1000, bevorzugt kleiner als 100, besonders bevorzugt kleiner als 20. Bevorzugt ist die Anzahl der Ausbildungspulse, deren Ausbildungsfokusbereiche räumlich zu mehr als 50% überlappen, größer gleich 2. Die Stärke der Doppelbrechung wächst mit der Anzahl der eingestrahlten Ausbildungspulse, deren Ausbildungsfokusbereiche räumlich überlappen. Über die Anzahl der in denselben Volumenbereich eingestrahlten Ausbildungspulse kann also eine gewünschte Stärke der Doppelbrechung gezielt eingestellt werden. Aufgrund der zweiphasigen Vorgehensweise ist die Anzahl der eingestrahlten Ausbildungspulse typischerweise deutlich kleiner als die Anzahl der in einphasigen Verfahren eingestrahlten ultrakurzen Laserpulse. Das erfindungsgemäße Verfahren ist in der Folge deutlich schneller und effizienter.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens überlappt die Einstrahlung des mindestens einen Initiierungspulses mit der Einstrahlung des mindestens einen Ausbildungspulses zeitlich zumindest teilweise. Auch in diesem Fall folgt die Ausbildungsphase auf die Initiierungsphase. Ausbildungspulse, die zeitlich vor der Initiierungsphase liegen, tragen in der Regel nicht zur Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen bei. Im Fall eines solchen zeitlichen Überlapps kann die Anzahl der effektiv wirksamen Ausbildungspulse, also die Anzahl der Ausbildungspulse, die zeitlich nach dem Beginn der Initiierungsphase liegen und daher zur Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen beitragen, und/oder die effektiv wirksame Pulsdauer des mindestens einen Ausbildungspulses, also die Pulsdauer, die zur Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen beiträgt, eingestellt werden. Das zeitliche Verschieben der Initiierungs- und der Ausbildungsphase relativ zueinander kann zur Kontrolle der Doppelbrechungsstärke eingesetzt werden.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens ist die Repetitionsfrequenz der Ausbildungspulse größer als 1 MHz, bevorzugt größer als 5 MHz, besonders bevorzugt größer als 100 MHz. Eine höhere Repetitionsfrequenz führt unmittelbar zu einem schnelleren Einschreiben. Die erfindungsgemäße, zweiphasige Vorgehensweise erlaubt im Vergleich zum Stand der Technik höhere Repetitionsfrequenzen, unter anderem weil die Prozessparameter während der Ausbildungsphase nicht für die Startphase des Einschreibprozesses geeignet sein müssen.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens ist der mindestens eine Ausbildungspuls zeitlich geformt, wobei die Intensität des mindestens einen Ausbildungspulses innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs zunächst für eine Reinitiierungsdauer, die um nicht mehr als 40%, bevorzugt um nicht mehr als 20% von der Pulsdauer des mindestens einen Initiierungspulses abweicht, zwischen 100% und 50%, bevorzugt zwischen 90% und 50%, besonders bevorzugt zwischen 80% und 50% der maximalen Intensität des mindestens einen Initiierungspulses innerhalb des Initiierungsfokusbereichs beträgt und anschließend für eine Ausbildungsdauer, die mindestens so lang, bevorzugt länger, besonders bevorzugt mehr als doppelt so lang wie die Pulsdauer des mindestens einen Initiierungspulses und bevorzugt kürzer als 200 ps ist, auf weniger als 90%, bevorzugt weniger als 70%, besonders bevorzugt weniger als 60%, insbesondere weniger als 50% der maximalen Intensität des mindestens einen Initiierungspulses innerhalb des Initiierungsfokusbereichs abfällt. Die Intensität des mindestens einen Ausbildungspulses innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs ist während der Ausbildungsdauer niedriger als während der Reinitiierungsdauer. Erweiterte Optimierungsmöglichkeiten ergeben sich aus einer Gestaltung der zeitlichen Pulsverläufe der Ausbildungspulse, insbesondere durch im Femtosekunden- bis Pikosekundenbereich geformte Ausbildungspulse. Die hier beschriebene Pulsform erlaubt ein Ankoppeln an die Nano-Wechselwirkungszonen über die während der Reinitiierungsdauer im Vergleich zur weiteren Ausbildung erhöhte Intensität im Ausbildungsfokusbereich. Im Ergebnis erfolgt die Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen effizienter. Die Anzahl der Ausbildungspulse kann auf diese Weise reduziert werden. Alternativ oder zusätzlich zu den Ausbildungspulsen können ggf. auch die Initiierungspulse zeitlich geformt sein.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens werden mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material und dem mindestens einen Initiierungsfokusbereich Nano-Wechselwirkungszonen in mindestens einer zusammenhängenden, zumindest quer zur Strahlausbreitungsrichtung räumlich über eine mehr als fünf Initiierungsfokusbereichen entsprechenden Distanz ausgedehnten Initiierungszone erzeugt und mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material und dem mindestens einen Ausbildungsfokusbereich in mindestens einer zusammenhängenden, zumindest quer zur Strahlausbreitungsrichtung räumlich über eine mehr als fünf Ausbildungsfokusbereichen entsprechenden Distanz ausgedehnten Ausbildungszone, die mit der mindestens einen Initiierungszone zumindest teilweise räumlich überlappt, aus den Nano-Wechselwirkungszonen die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen gebildet, welche die Doppelbrechung bewirken.

Die Relativbewegungen können beispielweise über eine Ablenkung der entsprechenden Laserstrahlen mittels eines oder mehrerer Galvanometerspiegel realisiert werden. Auch bietet sich zum Beispiel der Einsatz von Einrichtungen zur elektrooptischen oder akustooptischen Ablenkung, Einrichtungen zur kohärenten Strahlüberlagerung und/oder von Polygon-Scannern an. Alternativ oder zusätzlich können das transparente Material und/oder eine Bearbeitungsoptik, mittels welcher die Initiierungs- und Ausbildungspulse in das transparente Material eingestrahlt werden, entlang mindestens einer Achse verfahren werden. Die Relativbewegungen können auch aus einer Überlagerung mehrerer Teilbewegungen resultieren. Dazu können mehrere der genannten Bewegungsvarianten kombiniert eingesetzt werden. Beispielsweise ist eine scannende Relativbewegung des Laserstrahls durch das Arbeitsfeld der Bearbeitungsoptik eingeschränkt und typischerweise zu klein. Daher erfolgt die wesentliche Relativbewegung in der Regel durch eine Relativbewegung der Bearbeitungsoptik zu Werkstück, der optional die Bewegung des Laserstrahls innerhalb der Bearbeitungsoptik überlagert wird. Auch eine Rotationsbewegung des transparenten Materials ist möglich. Für Anwendungen in der Datenspeicherung eignen sich insbesondere spiralförmige Relativbewegungen.

Die Anzahl der in einen bestimmten Volumenbereich des transparenten Materials eingestrahlten Initiierungspulse kann kontrolliert werden, indem die gewünschte Anzahl an Initiierungspulsen eingestrahlt wird, ohne dass während des Einstrahlens der Initiierungsfokusbereich relativ zum transparenten Material bewegt wird. Dazu können sich beispielsweise zwei Teilbewegungen während des Einstrahlens gegenseitig aufheben. Beispielsweise kann zeitweise die Relativbewegung zwischen dem Werkstück und einem Bearbeitungskopf durch eine Umpositionierung des gepulsten Laserstrahls relativ zum Bearbeitungskopf kompensiert werden. Im Fall einer Relativbewegung zwischen dem Initiierungsfokusbereich und dem transparenten Material während des Einstrahlens hängt die Anzahl der in denselben Volumenbereich des transparenten Materials eingestrahlten Initiierungspulse vom räumlichen Überlapp der Initiierungsfokusbereiche aufeinanderfolgender Initiierungspulse ab. Dieser räumliche Überlapp kann über die Prozessparameter, insbesondere über die Geschwindigkeit der Relativbewegung und die Repetitionsfrequenz der Initiierungspulse, eingestellt werden. Zusätzlich oder alternativ kann die Anzahl der in denselben Volumenbereich eingestrahlten Initiierungspulse durch mehrere Überfahrten dieses Volumenbereichs gesteigert werden, wobei auch hier der Überlapp vollständig oder nur teilweise, beispielsweise in oder quer zur Bewegungsrichtung oder in Strahlausbreitungsrichtung versetzt, vorliegen kann. Die beschriebenen Vorgehensweisen gelten entsprechend für die Einstrahlung der Ausbildungspulse.

Die mindestens eine Initiierungszone bezeichnet den mindestens einen Bereich des transparenten Materials, in dem in der Initiierungsphase die Nano- Wechselwirkungszonen erzeugt werden. Sie kann sich entlang einer, zweier oder aller drei Raumrichtungen erstrecken, also eine näherungsweise linienförmige, flächige, oder dreidimensionale Ausdehnung aufweisen. Gleiches gilt für die mindestens eine Ausbildungszone, die den mindestens einen weiteren Bereich des transparenten Materials bezeichnet, in dem aus den Nano-Wechselwirkungszonen die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen gebildet werden. Die Eigenschaften der erzeugten Nano-Wechselwirkungszonen oder deren Verteilung können zwischen den einzelnen Initiierungszonen oder auch innerhalb einer zusammenhängenden Initiierungszone variieren. Über die Wahl der Prozessparameter kann diese räumliche Variation gezielt eingestellt werden. Damit kann bei Bedarf die Ausbildung einer räumlich variierenden Doppelbrechung unterstützt werden, ohne dass diese bereits in der Initiierungsphase ausgebildet wird.

Zumindest in einer Raumrichtung, insbesondere quer zur Strahlausbreitungsrichtung, über größere räumliche Bereiche kontinuierlich zusammenhängende Initiierungs- und Ausbildungszonen sind insbesondere für die Herstellung von optischen Elementen relevant, deren Funktion auf einer eingeschriebenen ortsabhängigen Doppelbrechung beruht. Entlang des räumlich kontinuierlich zusammenhängenden Bereichs kann ein ortsabhängig variierender Verlauf der polarisationsabhängigen Eigenschaft eingeschrieben werden. Solche optischen Elemente erlauben wie bereits diskutiert die Realisierung nahezu beliebiger Phasenprofile über die Modulation der geometrischen Phase des durch das optische Element propagierenden Lichts. Dafür sollte die erzielbare, durch die Doppelbrechung bedingte Phasenverzögerung bei wenigstens einer viertel Wellenlänge bei einer gleichzeitig moderaten Gesamtpropagationslänge durch das optische Element liegen. Wichtig ist eine hochaufgelöste Kontrolle der ortsvariablen Doppelbrechung quer zur Strahlausbreitungsrichtung. Diskontinuitäten sollten weitgehend vermieden werden. Von zentraler Bedeutung sind weiter geringe optische Verluste, also eine hohe Transmission, und eine hohe Leistungstauglichkeit, insbesondere für Hochleistungslaseranwendungen. Entsprechend bietet sich das Einschreiben von Nanovoids (Typ-X Strukturen) an, die sich durch eine hohe Transmission auszeichnen. Während eine hohe Schreibgeschwindigkeit grundsätzlich auch gewünscht ist, kann diese bei der Optimierung hinter den anderen Zielgrößen zurücktreten.

Die optische Funktionalität kann bevorzugt erzielt werden, indem ein oder mehrere doppelbrechende Ebenen mit in der Regel gleicher Polarisationsausrichtung senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung in das transparente Material eingeschrieben werden. Die Propagation des Lichts durch das optische Element erfolgt dann typischerweise senkrecht zu diesen gestapelten Ebenen und die kumulierte Doppelbrechung des optischen Elements ergibt sich als Summe der Teildoppelbrechungen der einzelnen Ebenen. Die Prozessparameter der Initiierungsphase sind bevorzugt so gewählt, dass in dem mindestens einen Initiierungsfokusbereich eine geeignete Dichte von Nano-Wechselwirkungszonen resultiert, wobei auch im Fall eines Überlapps benachbarter Initiierungsfokusbereiche während der Initiierungsphase noch keine nennenswerte Doppelbrechung ausgebildet wird. Bevorzugt werden in der Initiierungsphase Initiierungszonen in Form von Initiierungsebenen mit einer möglichst konstanten Ausdehnung in Strahlausbreitungsrichtung und einer möglichst homogenen Verteilung der Nano- Wechselwirkungszonen erzeugt. Dadurch kann die räumliche Variation der Doppelbrechung quer zur Strahlausbreitungsrichtung vorrangig oder ausschließlich in der Ausbildungsphase kontrolliert werden.

Die einzelnen doppelbrechenden Ebenen sind bevorzugt in Strahlausbreitungsrichtung voneinander separiert angeordnet. Die Ausdehnung der doppelbrechenden Ebenen in Strahlausbreitungsrichtung wird dabei bevorzugt durch die entsprechende Ausdehnung der Initiierungsfokusbereiche bestimmt. Die Abmessung der Ausbildungsfokusbereiche in Strahlausbreitungsrichtung entspricht bevorzugt mindestens der Ausdehnung der doppelbrechenden Ebenen in Strahlausbreitungsrichtung und höchstens der Summe aus der Ausdehnung der Ebenen und dem doppelten Abstand der Ebenen in Strahlausbreitungsrichtung. Durch einen in Strahlausbreitungsrichtung verglichen mit einer Initiierungsebene vergrößerten Ausbildungsfokusbereich wird die Variation der ausgebildeten Nanostrukturen in Strahlausbreitungsrichtung reduziert. Zudem ergibt sich eine höhere Toleranz bezüglich der Lage des Ausbildungsfokusbereichs relativ zu der Initiierungsebene. Allgemein ergeben sich bei einer Wahl eines größeren Ausbildungsfokusbereichs typischerweise sowohl in Strahlausbreitungsrichtung als auch quer dazu geringere Intensitätsgradienten. Dadurch ist sowohl in Strahlausbreitungsrichtung als auch senkrecht dazu eine höhere Homogenität erzielbar. Für eine in der Ebene möglichst lückenlose Initiierung unter Minimierung des Überlapps können die Initiierungspulse mit Initiierungsfokusbereichen in einer hexagonalen Anordnung eingestrahlt werden. Der durch die Relativbewegung während der Ausbildungsphase bedingte Versatz (Vorschub) zwischen einem Ausbildungsfokusbereich und dem transparenten Material ist typischerweise klein gegenüber dem Radius des Ausbildungsfokusbereichs. Wie weiter oben beschrieben wurde, kann dieser Versatz kann auch durch eine Überlagerung mehrerer Teilbewegungen eliminiert beziehungsweise reduziert werden.

Die Ausdehnungen des mindestens einen Initiierungsfokusbereichs und des mindestens einen Ausbildungsfokusbereichs in Strahlausbreitungsrichtung liegen bei dieser Anwendung typischerweise bei weniger als 100 pm, bevorzugt zwischen 4 pm und 40 pm, besonders bevorzugt zwischen 5 pm und 20 pm. Die Ausdehnungen des mindestens einen Initiierungsfokusbereichs und des mindestens einen Ausbildungsfokusbereichs quer zur Strahlausbreitungsrichtung liegen typischerweise bei weniger als 20 pm, bevorzugt zwischen 1 pm und 10 pm, besonders bevorzugt zwischen 2 pm und 5 pm. Die Ausdehnung der doppelbrechenden Ebenen in Strahlausbreitungsrichtung entspricht bevorzugt der Ausdehnung des mindestens einen Initiierungsfokusbereichs in Strahlausbreitungsrichtung, während die Anzahl der Ebenen bevorzugt zwischen 1 und 10 liegt. Die durch das optische Element erzielbare Phasenverschiebung ist typischerweise größer als 100 nm, bevorzugt größer als 500 nm, besonders bevorzugt größer als 1 pm.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens werden mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material und dem mindestens einen Initiierungsfokusbereich Nano-Wechselwirkungszonen in mindestens einer Initiierungszone erzeugt und mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material und dem mindestens einen Ausbildungsfokusbereich in mindestens einer Ausbildungszone, die mit der mindestens einen Initiierungszone zumindest teilweise räumlich überlappt, in einer Vielzahl von räumlich getrennten Bereichen, deren Abmessung bevorzugt nicht mehr als doppelt so groß ist wie der Initiierungsfokusbereich, aus den Nano-Wechselwirkungszonen die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen gebildet, welche die Doppelbrechung bewirken. Entlang jeder Raumrichtung ist jeder der räumlich getrennten Bereiche höchstens doppelt so groß wie der Initiierungsfokusbereich entlang der gleichen Raumrichtung.

Die Ausbildung polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in räumlich getrennten Bereichen möglichst kleiner Abmessung ist insbesondere für die Realisierung neuartiger dreidimensionaler Datenspeicher relevant, die sich zur Langzeitdatenspeicherung eignen. Die räumlich getrennten, dreidimensionalen Bereiche werden auch als Voxel bezeichnet. Für die Anwendung ist insbesondere die erzielbare räumliche Speicherdichte relevant, die sich aus der räumlichen Dichte der Voxel und der speicherbaren Information pro Voxel ergibt. Weiter ist die Schreibrate bezogen auf die eingeschriebene Datenmenge zentral. Von untergeordneter Relevanz sind die Vermeidung von optischen Verlusten und eine hohe Leistungstauglichkeit sowie die Erzielung eines bestimmten Mindest- oder Absolutwerts der durch die Doppelbrechung bedingten Phasenverschiebung.

Die Voxel werden bevorzugt in einer Vielzahl von Ebenen senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung eingeschrieben. Der Abstand der Ebenen zueinander liegt typischerweise bei weniger als 50 pm, bevorzugt zwischen 5 pm und 20 pm, besonders bevorzugt zwischen 10 pm und 20 pm. Innerhalb einer Ebene sind die Voxel beispielsweise in einem hexagonalen oder rechteckigen Gitter angeordnet. Insbesondere ein hexagonales Gitter erlaubt eine hohe Dichte von Voxeln. Der Abstand der Mittelpunkte benachbarter Voxel quer zur Strahlausbreitungsrichtung liegt typischerweise bei weniger als 20 pm, bevorzugt zwischen 1 pm und 10 pm, besonders bevorzugt zwischen 1 pm und 3 pm. Die Ausdehnungen des Initiierungsfokusbereichs und des Ausbildungsfokusbereichs in Strahlausbreitungsrichtung liegen typischerweise bei weniger als 40 pm, bevorzugt zwischen 2 pm und 20 pm, besonders bevorzugt zwischen 3 pm und 10 pm. Der maximale laterale Durchmesser des Initiierungsfokusbereichs und der maximale laterale Durchmesser des Ausbildungsfokusbereichs liegen bevorzugt zwischen 0,3 pm und 5 pm, besonders bevorzugt zwischen 0,4 pm und 1 pm. Die Kodierung der Information erfolgt über die Stärke sowie die Ausrichtung der in einem Voxel eingeschriebenen Doppelbrechung. Bevorzugt sind jeweils vier oder mehr Polarisationsrichtungen und Doppelbrechungsamplituden unterscheidbar.

Während des Einschreibens der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen in einen Voxel wird bevorzugt eine Relativbewegung zwischen dem Initiierungs und/oder Ausbildungsfokusbereich und dem Voxel weitgehend vermieden. Sind mehrere Ausbildungspulse in einen Voxel einzustrahlen, so kann mit einer solchen Relativbewegung aber beispielweise dann gearbeitet werden, wenn der Ausbildungsfokusbereich gegenüber dem Initiierungsfokusbereich ausreichend vergrößert und der Abstand der Initiierungsbereiche ausreichend groß ist.

In einer weiteren Variante dieses Verfahrens entspricht die Relativbewegung zwischen dem transparenten Material und dem mindestens einen Ausbildungsfokusbereich der Relativbewegung zwischen dem transparenten Material und dem mindestens einem Initiierungsfokusbereich und der mindestens eine Ausbildungsfokusbereich und der mindestens eine Initiierungsfokusbereich sind entlang der Bewegungsrichtung räumlich versetzt.

Die zuverlässige Erzeugung der Nano-Wechselwirkungszonen ist essenziell für die beschriebenen Verfahren. Daher ist eine Charakterisierung der Nano- Wechselwirkungszonen während des Einschreibens im Rahmen einer sensorgestützten, adaptiven Prozessführung sinnvoll. Damit kann bereits vor der Ausbildungsphase sichergestellt werden, dass die angestrebte Initiierung erreicht wurde und/oder eine Anpassung der Prozessparameter der Ausbildungsphase an die gemessene Initiierung erfolgen. Eine Charakterisierung zwischen der Initiierungsphase und der Ausbildungsphase ist insbesondere dann sinnvoll, wenn die Initiierungsphase auf die Erzeugung langlebiger Nano-Wechselwirkungszonen zielt. Auch während der Initiierungs- und/oder Ausbildungsphase kann eine Charakterisierung der Nano-Wechselwirkungszonen und eine Anpassung der Parameter erfolgen, beispielsweise wenn der mindestens eine Initiierungsfokusbereich und/oder der mindestens eine Ausbildungsfokusbereich denselben Volumenbereich des transparenten Materials mehrfach überstreicht.

Für das Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen ist grundsätzlich auch eine Strahlformung vorteilhaft. Erwünscht ist ein Strahlquerschnitt, der unter Strahlpropagation innerhalb des Fokusbereichs möglichst konstant ist. Weiter sollte sowohl in Strahlausbreitungsrichtung als auch quer zur Strahlausbreitungsrichtung die Intensität im Fokusbereich möglichst konstant sein und außerhalb des Fokusbereichs möglichst stark abfallen. Außerdem sollte der Fokusbereich zumindest näherungsweise eine laterale Form aufweisen, die das möglichst vollständige Füllen einer Fläche weitgehend ohne räumlichen Überlapp erlaubt, bevorzugt auch ohne Rotation des Profils. Entsprechende Beispiele sind rechteckige oder hexagonale Formen. Die genannten Eigenschaften können im Allgemeinen nur näherungsweise realisiert werden. Insbesondere führt eine Optimierung im Hinblick auf einen der genannten Aspekte in der Regel zu einer Verschlechterung im H inblick auf mindestens einen anderen.

Ein Vorteil des erfindungsgemäßen zweiphasigen Einschreibverfahrens liegt nun darin, dass der mindestens eine Initiierungsfokusbereich und der mindestens eine Ausbildungsfokusbereich separat bezüglich unterschiedlicher erwünschter Eigenschaften optimiert werden können. Da die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen nur dort erzeugt werden, wo der mindestens eine Initiierungspuls und der mindestens eine Ausbildungspuls räumlich überlappen, erlaubt das zweiphasige Einschreibverfahren eine Kombination gewünschter Eigenschaften, die in einem einphasigen Verfahren nicht realisierbar ist. Weitere Vorteile ergeben sich, wenn in der Ausbildungsphase schnell an die Nano- Wechselwirkungszonen angekoppelt wird. In diesem Fall sind keine langlebigen Nano-Wechselwirkungszonen notwendig; transient vorliegende Nano- Wechselwirkungszonen sind ausreichend. Bereits relaxierte Nano- Wechselwirkungszonen sind dann im Nachhinein nicht mehr störend. So werden keinen polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen durch Überlapp mit bereits relaxierten Nano-Wechselwirkungszonen ausgebildet. Das kann zum Beispiel bei der Kontrolle der Doppelbrechung durch einen zeitlichen Überlapp der Initiierungsphase mit der Ausbildungsphase genutzt werden, selbst wenn die

Ausbildungsfokusbereiche mit den Initiierungszonen vorausgegangener Überfahrten überlappen.

Weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen der Erfindung, anhand der Figuren der Zeichnung, die erfindungswesentliche Einzelheiten zeigen, und aus den Ansprüchen. Die einzelnen Merkmale können je einzeln für sich oder zu mehreren in beliebiger Kombination bei einer Variante der Erfindung verwirklicht sein.

Zeichnung

Ausführungsbeispiele sind in der schematischen Zeichnung dargestellt und werden in der nachfolgenden Beschreibung erläutert. Es zeigen

Fig. 1a-f schematische Darstellungen von Initiierungs- und

Ausbildungsfokusbereichen in einem transparenten Material, einschließlich der erzeugten Nano-Wechselwirkungszonen und der ausgebildeten polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen,

Fig. 2a, b den zeitlichen Verlauf der Intensität von in einen Volumenbereich eines transparenten Materials eingestrahlten ultrakurzen Laserpulsen, wobei es sich bei den ultrakurzen Laserpulsen um eine Vielzahl identischer Pulse oder identischer Doppelpulse handelt, wie im Stand der Technik beschrieben, Fig. 3a-d den zeitlichen Verlauf der Intensität von mindestens einem in einen Volumenbereich eines transparenten Materials eingestrahlten Initiierungspuls und von in denselben Volumenbereich eingestrahlten Ausbildungspulsen,

Fig. 4a, b den zeitlichen Verlauf der Intensität von einem in einen Volumenbereich eines transparenten Materials eingestrahlten Initiierungspuls und von in denselben Volumenbereich eingestrahlten Ausbildungspulsen, wobei die Repetitionsfrequenz der Ausbildungspulse erhöht ist,

Fig. 5a-e den zeitlichen Verlauf der Intensität von einem in einen Volumenbereich eines transparenten Materials eingestrahlten Initiierungspuls und von mindestens einem in denselben Volumenbereich eingestrahlten Ausbildungspuls, wobei der Initiierungspuls oder der mindestens eine Ausbildungspuls zeitlich geformt sind,

Fig. 6a-d den zeitlichen Verlauf der Intensität von einem in einen Volumenbereich eines transparenten Materials eingestrahlten Initiierungspuls und von einem in denselben Volumenbereich eingestrahlten Ausbildungspuls, wobei die Pulsdauer des Ausbildungspulses wesentlich länger ist als die Pulsdauer des Initiierungspulses,

Fig. 7 eine schematische Darstellung des Einschreibens polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material, wobei die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen doppelbrechende Ebenen bilden, die entlang der Strahlausbreitungsrichtung separiert sind,

Fig. 8 eine schematische Darstellung des Einschreibens polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material, wobei die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen in räumlich separierten Voxeln gebildet werden,

Fig. 9a, b eine schematische Darstellung des Einschreibens polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material in einem Schnitt senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung, Fig. 10 eine schematische Darstellung des Einschreibens polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in einen zusammenhängenden Volumenbereich eines transparenten Materials in einem Schnitt senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung,

Fig. 11 eine schematische Darstellung des Einschreibens polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in mehrere räumlich separierte Volumenbereiche eines transparentes Materials in einem Schnitt senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung,

Fig. 12 eine schematische Darstellung einer Vorrichtung zum Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in ein transparentes Material.

In Fig. 1a ist ein Initiierungsfokusbereich 1 eines als Initiierungspuls 3 in ein transparentes Material 5 eingestrahlten ultrakurzen Laserpulses 3 dargestellt. Es kann sich dabei aber auch um mehrere vollständig deckungsgleiche Initiierungsfokusbereiche 1 mehrerer Initiierungspulse 3 handeln, die nacheinander in das transparente Material 5 eingestrahlt werden. Dargestellt ist lediglich ein kleiner Ausschnitt des transparenten Materials 5, dessen Abmessungen typischerweise wesentlich größer sind als die Abmessungen des Initiierungsfokusbereichs 1. Im gezeigten Fall handelt es sich bei dem transparenten Material 5 um Quarzglas, es kann sich dabei aber auch um ein anderes Glas, ein anderes, beispielsweise auch kristallines Dielektrikum oder einen Halbleiter handeln.

Innerhalb des Initiierungsfokusbereichs 1 werden durch das Einstrahlen des Initiierungspulses 3 Nano-Wechselwirkungszonen 7 erzeugt. Innerhalb des Initiierungsfokusbereichs 1 entsteht dabei eine große Zahl räumlich zufällig verteilter Nano-Wechselwirkungszonen 7. Die Nano-Wechselwirkungszogen 7 weisen einen mittleren Abstand von weniger als 1 pm, in der Regel von weniger als 500 nm, insbesondere von weniger als 200 nm auf. Die Nano-Wechselwirkungszonen 7 bewirken selbst typischerweise noch keine nennenswerte Doppelbrechung, sie bereiten aber die Ausbildung einer Doppelbrechung in einem weiteren Verfahrensschritt vor. Die Form des Initiierungsfokusbereichs 7 ist im dargestellten Fall näherungsweise ellipsoidisch, kann aber im Allgemeinen auch von einem Ellipsoid abweichen.

In Fig. 1b,c sind jeweils Ausbildungsfokusbereiche 9 mehrerer in das transparente Material 5 eingestrahlter Ausbildungspulse 11 dargestellt. In das transparente Material 5 wurde zuvor bereits ein Initiierungspuls 3 eingestrahlt. Ein jeweiliger Ausbildungsfokusbereich 9 deckt sich dabei vollständig mit dem Initiierungsfokusbereich 1. Über den gesamten Ausbildungsfokusbereich 9 liegen im transparenten Material 5 also auch die in Fig. 1a dargestellten Nano- Wechselwirkungszonen vor. Für die Form der Ausbildungsfokusbereiche 9 gelten die Ausführungen zur Form des Initiierungsfokusbereichs 1 entsprechend. Durch eine an die Nano-Wechselwirkungszonen 7 gekoppelte Absorption der Ausbildungspulse 11 entstehen innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs 9 polarisationsbeeinflussende Nanostrukturen 13, die eine Doppelbrechung in dem transparenten Material 5 bewirken.

Bei den in Fig. 1b dargestellten polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 handelt es sich um Nanovoids 13. In Fig. 1c handelt es sich dabei dagegen um Nanoplanes 13‘, die zusammen ein Nanogitter 13“ bilden. Beim Einstrahlen der Ausbildungspulse 11 bilden sich typischerweise zunächst Nanovoids 13. Mit dem Fortschreiten der Ausbildungsphase findet zwischen diesen eine zunehmende Wechselwirkung statt. In einigen Bereichen führt diese zu einer verstärkten Ausbildung von Nanovoids 13 und einem Zusammenwachsen von bereits gebildeten Nanovoids 13, während in anderen Bereichen die Nanovoids 13 zurückgebildet werden. Über Selbstorganisationseffekte entstehen schließlich die regelmäßig angeordneten Nanoplanes 13‘, die zusammen das Nanogitter 13“ bilden. Im Vergleich zu den Nanovoids 13 weisen die Nanogitter 13“ typischerweise eine verstärkte Doppelbrechung, aber auch eine geringere Transmission auf.

In Fig. 1d-f ist jeweils ein Initiierungsfokusbereich 1 eines in ein transparentes Material 5 eingestrahlten Initiierungspulses 3 dargestellt. Es kann sich dabei aber auch um jeweils mehrere vollständig deckungsgleiche Initiierungsfokusbereiche 1 mehrerer Initiierungspulse 3 handeln. Weiter sind jeweils mehrere vollständig deckungsgleiche Ausbildungsfokusbereiche 9 mehrerer Ausbildungspulse 9 dargestellt. In Fig. 1d sind die Ausbildungsfokusbereiche 9 gegenüber dem Initiierungsfokusbereich 1 verkleinert. Innerhalb der Ausbildungsfokusbereiche 9 entstehen über eine an die Nano-Wechselwirkungszonen 7 gekoppelte Absorption der Ausbildungspulse 11 polarisationsbeeinflussende Nanostrukturen 13. Außerhalb der Ausbildungsfokusbereiche 9 erfolgt aus den Nano-Wechselwirkungszonen 7 keine nennenswerte Ausbildung von polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13. Es kommt dort nicht zu einer nennenswerten auf Nanostrukturen beruhenden Doppelbrechung.

In Fig. 1e sind die Ausbildungsfokusbereiche 9 gegenüber dem Initiierungsfokusbereich 1 vergrößert; der Initiierungsfokusbereich 1 ist von den Ausbildungsfokusbereichen 9 eingehüllt. In den Regionen, in denen keine Nano- Wechselwirkungszonen 7 erzeugt wurden, findet keine nennenswerte Materialmodifikation statt und es bilden sich keine polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13. Nur innerhalb des Initiierungsfokusbereichs 1 bildet sich eine nennenswerte nanostrukturbasierte Doppelbrechung aus.

Fig. 1f zeigt eine Variation des in Fig. 1d dargestellten Falls. Die Ausbildungsfokusbereiche 9 weisen keine näherungsweise ellipsoidische Form, sondern einen über geeignete Strahlformungsmethoden erzielten, näherungsweise quadratischen Querschnitt auf.

In allen gezeigten Fällen ist die Ausrichtung A der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 und damit die Ausrichtung A der Doppelbrechung stets an die Polarisation E_Ä der Ausbildungspulse 11 gekoppelt. Insbesondere ist die Ausrichtung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 und damit die Ausrichtung A der Doppelbrechung von der Polarisation Ei des Initiierungspulses 3 unabhängig, sofern die Einstrahlung des Initiierungspulses 3 und die Einstrahlung der Ausbildungspulse 11 zeitlich nicht überlappen.

In Fig. 2a, b ist der Verlauf der Intensität I im Fokusbereich von ultrakurzen Laserpulsen 15,16, die in denselben Volumenbereich des transparenten Materials 5 von Fig. 1a-f eingestrahlt werden, als Funktion der Zeit t dargestellt. In Fig. 2a handelt es sich dabei um eine Vielzahl identischer ultrakurzer Laserpulse 15. Die identischen Pulsparameter der Laserpulse 15 umfassen insbesondere die Intensität, Pulsdauer und Polarisation. Die Repetitionsfrequenz f der ultrakurzen Laserpulse 15 ist kleiner gleich 1 MHz. Der zeitliche Abstand 1/f aufeinanderfolgender Laserpulse liegt also bei mindestens 1 ps. Die Intensität bzw. Amplitude der Laserpulse 15 wird an die gewünschte Stärke der Doppelbrechung angepasst. Soll nur eine kleine doppelbrechende Wirkung erzielt werden, liegt die Amplitude des Laserpulse 15 typischerweise in der Nähe der Wechselwirkungsschwelle, bei der sich die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen ausbilden, d.h. der Einschreibeprozess ist bezüglich seiner Reproduzierbarkeit kritisch. Zur Kontrolle der Stärke der Doppelbrechung kann alternativ oder zusätzlich auch die Anzahl der Laserpulse 15 angepasst werden, wobei in der Regel deutlich mehr als 100 Pulse an jeder Stelle des transparenten Materials 5 eingeschrieben werden. In Fig. 2b handelt es sich dagegen um eine Vielzahl identischer Doppelpulse 16. Der erste Puls 16' und der zweite Puls 16“ eines jeden Doppelpulses 16 unterscheiden sich dabei in der Intensität I. In Fig. 2a, b ist der zeitliche Verlauf der Intensität I für im Stand der Technik beschriebene Verfahren gezeigt. Sämtliche anderen Figuren illustrieren das erfindungsgemäße Verfahren und seine Varianten, das nachfolgend näher beschrieben ist.

In Fig. 3a-d ist der zeitliche Verlauf der Intensität von mindestens einem Initiierungspuls 3 und es sind die Intensitäten l_A einer Mehrzahl von Ausbildungspulsen 11 dargestellt. Es wird dabei angenommen, dass der mindestens eine Initiierungspuls 3 und die Ausbildungspulse 11 in denselben Volumenbereich des transparenten Materials 5 eingestrahlt werden, also dass der mindestens eine Initiierungsfokusbereich 1 und die Ausbildungsfokusbereiche 9 räumlich überlappen.

Durch das Einstrahlen des mindestens einen Initiierungspulses 3 werden im Initiierungsfokusbereich 1 die in Zusammenhang mit Fig. 1a-f beschriebenen Nano- Wechselwirkungszonen 7 erzeugt. Ausgehend von einer an die Nano- Wechselwirkungszonen 7 gekoppelten Absorption der Ausbildungspulse 11 bilden sich die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13, 13‘, die eine Doppelbrechung bewirken. Die Pulsintensität IA der Ausbildungspulse 11 ist dabei gegenüber der Pulsintensität des mindestens einen Initiierungspulses 3 abgesenkt. Die Intensität IA des mindestens einen Ausbildungspulses 11 innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs 9 beträgt hierbei typischerweise weniger als 90 %, insbesondere weniger als 70%, der Intensität des mindestens einen Initiierungspulses 3 innerhalb des Initiierungsfokusbereichs 1. Durch die höhere Intensität des mindestens einen Initiierungspulses 3, die typischerweise von der Stärke der einzuschreibenden Doppelbrechung unabhängig ist, wird reproduzierbar eine ausreichende Anzahl von Nano-Wechselwirkungszonen 7 bereitgestellt. Die Summe der beim Einstrahlen der Ausbildungspulse 11 absorbierten Energie ist trotz der geringeren Intensität in der Regel größer als die absorbierte Energie beim Einstrahlen des mindestens einen Initiierungspulses 3

Die Pulsdauer t_A der Ausbildungspulse ist im gezeigten Beispiel länger, typischerweise mehr als doppelt so lang wie die Pulsdauer ti des mindestens einen Initiierungspulses 3, aber in der Regel kürzer als 200 ps. Die Pulsdauer ti der Initiierungspulse liegt typischerweise zwischen 50 fs und 5 ps, insbesondere zwischen 50 fs und 500 fs.

Der mindestens eine Initiierungspuls 3 und die Ausbildungspulse 11 können sich zusätzlich oder alternativ aber auch hinsichtlich anderer Pulsparameter unterscheiden, beispielsweise hinsichtlich der Repetitionsrate oder hinsichtlich der Anzahl der in denselben Volumenbereich eingestrahlten Initiierungspulse 3 und Ausbildungspulse 11. Da bei dieser Variante Nano-Wechselwirkungszonen 7 mit einer langen Lebensdauer erzeugt werden, ist ein großer zeitlicher Abstand von deutlich mehr als 1 ns, mehr als 1 ps oder auch im Millisekundenbereich zwischen dem Einstrahlen des mindestens einen Initiierungspulses 3 und dem Einstrahlen der Ausbildungspulse 11 möglich.

In Fig. 3a ist das Einstrahlen eines Initiierungspulses 3, in Fig. 3b hingegen das Einstrahlen zweier Initiierungspulse 3 dargestellt. Abweichend davon können auch mehr als zwei Initiierungspulse 3 mit räumlich überlappenden Initiierungsfokusbereichen 1 eingestrahlt werden. Die Anzahl von Initiierungspulsen 3, deren Initiierungsfokusbereiche 1 räumlich zu mehr als 50% überlappen, ist in der Regel kleiner gleich fünf, insbesondere gleich eins. Die Anzahl der Ausbildungspulse 11 , deren Ausbildungsfokusbereiche 9 räumlich zu mehr als 50% überlappen, ist in der Regel kleiner als 1000, ggf. kleiner als 100, insbesondere kleiner als 20. Das Einstrahlen der Ausbildungspulse 11 erfolgt mit einer Repetitionsfrequenz f_A. Auch das Einstrahlen lediglich eines einzelnen Ausbildungspulses 11 in denselben Volumenbereich ist möglich.

In Fig. 3c ist die Pulsintensität IA der Ausbildungspulse 1 1 stärker abgesenkt, was zu einer schwächeren Ausprägung der Doppelbrechung führt.

In Fig. 3d ist das Einstrahlen einer kleineren Anzahl von Ausbildungspulsen 11 dargestellt, was ebenfalls zu einer schwächeren Ausprägung der Doppelbrechung führt.

Die Fig. 4a, b bis 6a-d zeigen Abwandlungen des in Fig. 3a-d gezeigten zeitlichen Intensitätsverlaufs, die unterschiedlichen Varianten des Verfahrens zum Einschreiben der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturenl 3, 13' in das transparente Material 5 entsprechen.

In der in Fig. 4a, b gezeigten Variante ist die Repetitionsfrequenz f_A der Ausbildungspulse 11 verglichen mit dem in Fig. 3a gezeigten Fall erhöht, was einer Reduzierung des Pulsintervalls 1 /f_A entspricht. Die Repetitionsfrequenz f_A der Ausbildungspulse 11 ist außerdem gegenüber der im Stand der Technik bei der Einstrahlung einer Vielzahl identischer ultrakurzer Laserpulse genutzten Repetitionsfrequenz f erhöht, die in Fig. 2a dargestellt ist. Die Steigerung der Repetitionsfrequenz fA ist mit einem Absenken der Pulsleistung IA gekoppelt, um unter anderem Akkumulationseffekten Rechnung zu tragen. In Fig. 4a ist außerdem verglichen mit den in Fig. 3a-d gezeigten Fällen der zeitliche Abstand t_!A zwischen dem Initiierungspuls 3 und den Ausbildungspulsen 11 reduziert. Dies erlaubt ein Ankoppeln auch an Nano-Wechselwirkungszonen reduzierter Lebensdauer und einen effizienteren und schnelleren Einschreibprozess. Analog zu Fig. 3c und Fig. 3d kann die Stärke der Doppelbrechung über die Anzahl und/oder Pulsintensität l_A der eingestrahlten Ausbildungspulse 11 kontrolliert werden. Während in Fig. 3a-d die Repetitionsfrequenz f_A der Ausbildungspulse 11 typischerweise bei weniger als 1 MHz liegt, beträgt die Repetitionsfrequenz f_A bei dem in Fig. 4a, b gezeigten Beispiel in der Regel mehr als 5 MHz. Die Zahl der Ausbildungspulse 11 liegt bei dem in Fig. 4a, b gezeigten Beispiel typischerweise bei weniger als 1000, insbesondere bei weniger als 100.

Weiter kann, wie in Fig. 4b dargestellt, bei einer mit der Initiierungsphase teilweise zeitlich überlappenden Ausbildungsphase die Stärke der Doppelbrechung über den Grad des zeitlichen Überlapps kontrolliert werden. Dies liegt daran, dass der Anteil 17 der Ausbildungspulse 11 , der vor der Initiierung in das transparente Material eingestrahlt wird, keine auf Nanostrukturierung basierende Doppelbrechung bewirkt, da die Pulsintensität IA der Ausbildungspulse 1 1 unterhalb der Wechselwirkungsschwelle des nicht initiierten transparenten Materials 5 liegt.

Zur Vermeidung von Interferenzeffekten zwischen dem Initiierungspuls 3 und den Ausbildungspulsen 11 können, alternativ oder zusätzlich zur Wahl unterschiedlicher Zentralwellenlängen, der Initiierungspuls 3 und die Ausbildungspulse 11 zueinander senkrechte Polarisationen aufweisen. Die Zentralwellenlängen der Initiierungspulse 3 und der Ausbildungspulse 11 liegen typischerweise zwischen 300 nm und 2500 nm, insbesondere zwischen 500 nm und 1500 nm. Auch können die Amplituden räumlich und zeitlich überlappender Initiierungspulse 3 und Ausbildungspulse 11 in den für die Initiierung und/oder Ausbildung relevanten räumlichen Bereichen und/oder Zeiten derart unterschiedlich gewählt werden, dass der Interferenzkontrast keine störenden Auswirkungen hat. Beispielsweise kann dazu der zeitliche Überlapp des Initiierungspulses 3 mit den Ausbildungspulsen 11 entsprechend klein gewählt werden.

In der in Fig. 5a-e gezeigten Variante sind der mindestens eine Initiierungspuls 3 und/oder der mindestens eine Ausbildungspuls 11 zeitlich geformt.

In Fig. 5a ist die Einstrahlung eines Initiierungspulses 3 gezeigt, der zeitlich geformt ist, um eine verbesserte Erzeugung von Nano-Wechselwirkungszonen 7 zu erzielen. Der Initiierungspuls 3 weist bezüglich des Zeitpunkts, an dem dieser seine Pulsspitzenleistung erreicht, einen asymmetrischen zeitlichen Intensitätsverlauf auf. Gezeigt ist eine Absenkung der Pulsleistung nach dem Erreichen der Pulsspitzenleistung zur Optimierung der Erzeugung von Ladungsträgern und nachfolgender Energieeinkopplung in einem einzelnen Initiierungspuls 3. Es kann auch mehr als ein zeitlich geformter Initiierungspuls 3 eingestrahlt werden. Die anschließend eingestrahlten Ausbildungspulse 11 weisen keine besondere zeitliche Formung auf. Anders als hier dargestellt, können zeitlich geformte Initiierungspulse 3 auch mit mindestens einem zeitlich geformten Ausbildungspuls 11 kombiniert werden.

In Fig. 5b ist das Einstrahlen eines solchen zeitlich geformten Ausbildungspulses 11 im Anschluss an das Einstrahlen eines zeitlich nicht besonders geformten Initiierungspulses 3 gezeigt. Die Intensität IA des Ausbildungspulses 11 liegt dabei zunächst für eine Reinitiierungsdauer t_Ri, die im gezeigten Fall der Pulsdauer ti des Initiierungspulses 3 entspricht, zwischen 80% und 50% der maximalen Intensität des Initiierungspulses 3 und fällt anschließend für eine Ausbildungsdauer t_A, die länger, im gezeigten Beispiel mehr als doppelt so lang ist wie die Pulsdauer ti des Initiierungspulses 3, auf weniger als 60% der maximalen Intensität des Initiierungspulses 3 ab. Die während der Reinitiierungsdauer t_Ri erhöhte Intensität IA dient der Ankopplung an die Nano-Wechselwirkungszonen, während die anschließende Absenkung der Intensität IA der weiteren Energieeinkopplung dient. Die Ausbildungsdauer t_A ist in der Regel kürzer als 200 ps und größer als 1 ps.

Die Stärke der Doppelbrechung kann über die Wahl der Ausbildungsdauer t_A und/oder der Pulsintensität IA während der Ausbildungsdauer tA angepasst werden.

In Fig. 5c ist die Intensität IA während der Ausbildungsdauer tA erhöht. Die resultierende Doppelbrechung ist damit stärker ausgeprägt. In Fig. 5d ist die Ausbildungsdauer t_A verkürzt. Die resultierende Doppelbrechung ist damit schwächer ausgeprägt.

In Fig. 5e ist das Einstrahlen zweier zeitlich geformter Ausbildungspulse 11 dargestellt. Im Vergleich zur Einstrahlung nur eines Ausbildungspulses 11 wird damit eine stärkere Doppelbrechung erzielt. Es können auch mehr als zwei Ausbildungspulse 11 in denselben Volumenbereich des transparenten Materials 5 eingestrahlt werden. Auch können zwei oder mehr Ausbildungspulse 11 mit einem größeren zeitlichen Abstand als in Fig. 5e angedeutet eingestrahlt werden. In Fig. 6a-d ist das Einstrahlen eines Initiierungspulses 3 und eines Ausbildungspulses 11 gezeigt. Die Pulsdauern t_A der Ausbildungspulse 11 sind wesentlich länger als die Pulsdauern ti der Initiierungspulse 3. Die Art der erzeugten Nano-Wechselwirkungszonen 7 ist von den Prozessparametern während der Initiierung und dem transparenten Material 5, in das die doppelbrechenden Strukturen 13, 13' eingeschrieben werden, abhängig. Insbesondere wenn es die Nano-Wechselwirkungszonen 7 erlauben, mit einer gegenüber der Initiierung stark abgesenkten Pulsleistung IA des Ausbildungspulses 1 1 an diese anzukoppeln, bietet es sich an, die zur Ausbildung erforderliche Pulsenergie durch eine angepasste Pulsdauer t_A einzukoppeln. In Fig. 6a ist die Pulsdauer t_A zur Einkopplung der Pulsenergie deutlich erhöht, während die Pulsintensität IA des Ausbildungspulses 1 1 stark abgesenkt ist. Liegen derartige Nano-Wechselwirkungszonen 7 nur für einen begrenzten Zeitraum vor, so ist der zeitliche Abstand zwischen dem Initiierungspuls 3 und dem Ausbildungspuls 11 entsprechend anzupassen. Es kann dann auch ein zeitlicher Überlapp vorliegen, wie in Fig. 6b gezeigt. Neben den Pulsintensitäten h, IA des Initiierungspulses 3 und des Ausbildungspulses 11 ist auch die Summe 19 der Intensitäten + IA aufgetragen.

Die Stärke der Doppelbrechung kann über die Wahl der Pulsleistung I_A und/oder der Pulsdauer t_A des Ausbildungspulses 11 kontrolliert werden. In Fig. 6c ist die Pulsleistung I_A des Ausbildungspulses 11 gegenüber Fig. 6b erhöht. Die durch die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13, 13' bedingte Doppelbrechung ist damit stärker ausgeprägt. Die Stärke der Doppelbrechung kann auch über zeitlichen Versatz zwischen dem Initiierungspuls 3 und dem Ausbildungspuls 11 eingestellt werden, die zeitlich miteinander überlappen, wie in Fig. 6d gezeigt ist. Der vor dem Initiierungspuls 3 eingestrahlte Anteil 17 des Ausbildungspulses 11 trägt dabei nicht zur Ausbildung der polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13, 13' bei. Je größer der nach dem Initiierungspuls 3 eingestrahlte Anteil 21 des Ausbildungspulses 11 ist, desto stärker ist die Doppelbrechung.

Die Fig. 7 zeigt schematisch das Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen in Form von Nanovoids 13 in ein transparentes Material 5, wobei die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 doppelbrechende Ebenen 23 bilden, die entlang der Strahlausbreitungsrichtung 25 separiert sind, die der Dickenrichtung des transparenten Materials 5 entspricht. Das Verfahren ist aber nicht auf das Einschreiben doppelbrechender Ebenen 23 beschränkt. Gezeigt ist lediglich ein Ausschnitt des transparenten Materials 5. Über das Einstrahlen hier nicht dargestellter Initiierungspulse und mittels einer Relativbewegung entlang einer Bewegungsrichtung 27 zwischen dem transparenten Material 5 und zweier hier nicht dargestellter Initiierungsfokusbereiche wurden im transparenten Material 5 in zwei zusammenhängenden Initiierungszonen 29 Nano-Wechselwirkungszonen 7 erzeugt. Die Initiierungsfokusbereiche sind dabei in Strahlausbreitungsrichtung 25 versetzt, was zu Initiierungszonen 29 in unterschiedlichen Tiefen im transparenten Material 5 führt, von dem in Fig. 7 eine Schnittdarstellung einer Ebene gezeigt ist, die durch die Strahlausbreitungsrichtung 25 und die Bewegungsrichtung 27 aufgespannt wird. Die Initiierungszonen 29 erstrecken sich quer zur Strahlausbreitungsrichtung 25 über eine mehr als fünf Initiierungsfokusbereichen entsprechende Distanz. Um eine homogene Verteilung der Nano-Wechselwirkungszonen 7 zu erzielen, überlappen die Initiierungsfokusbereiche 1 aufeinanderfolgender Initiierungspulse 3 in Bewegungsrichtung 27. Anders als hier dargestellt, haben die Initiierungszonen 29 nicht notwendigerweise die Form von Initiierungsebenen. Außerdem können die Nano-Wechselwirkungszonen 7 auch in nur einer zusammenhängenden Initiierungszone 29 oder in mehr als zwei zusammenhängenden Initiierungszonen 29 erzeugt werden. Die Initiierung erfolgt in den Initiierungsebenen gleichzeitig, beispielsweise über den gleichzeitigen Einsatz mehrerer Laserstrahlen (Multi-Spots). Auch kann die Initiierung gleichzeitig in mehreren Initiierungsfokusbereichen 1 erfolgen, die einen Versatz in oder quer zur Strahlausbreitungsrichtung 25 aufweisen. In einen gegebenen Bereich der Initiierungszonen 29 können mehrere Initiierungspulse 3 eingestrahlt werden; der Bereich wird dann also mehrfach in mehreren Überfahrten überstrichen. Diese Ansätze können auch miteinander kombiniert werden.

Über das Einstrahlen von Ausbildungspulsen 11 und mittels einer Relativbewegung in Bewegungs- bzw. Vorschubrichtung 27 zwischen dem transparenten Material 5 und zweier Ausbildungsfokusbereiche 9 werden im transparenten Material 5 in zwei zusammenhängenden Ausbildungszonen 31 aus den Nano-Wechselwirkungszonen 7 die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen in Form von Nanovoids 13 gebildet, welche die Doppelbrechung bewirken. Die Nanovoids 13 sind in Strahlausbreitungsrichtung 25 und senkrecht zur linearen Polarisation EA der Ausbildungspulse 11 elongiert. Die Ausrichtung der Nanovoids 13 und damit die Ausrichtung A der Doppelbrechung kann im gezeigten Beispiel über die Polarisation EA der Ausbildungspulse 11 kontrolliert werden. Die Ausdehnung der Ausbildungszonen 31 in Strahlausbreitungsrichtung 25 ist größer als die entsprechende Ausdehnung der Initiierungszonen 29, was förderlich für die Homogenität der doppelbrechenden Ebenen 23 ist. Dies ist im gezeigten Fall dadurch bedingt, dass die Ausdehnung der Ausbildungsfokusbereiche 9 in Strahlausbreitungsrichtung 25 größer ist als die entsprechende Ausdehnung der Initiierungsfokusbereiche 1. Durch eine Variation der Prozessparameter in der Ausbildungsphase kann eine hier nicht gezeigte räumliche Variation der doppelbrechenden Eigenschaften, einschließlich Stärke und Ausrichtung, gezielt eingestellt werden.

Skalierungspotenzial ergibt sich durch eine höhere Anzahl gleichzeitig eingesetzter Initiierungs- beziehungsweise Ausbildungsfokusbereiche 1,9, wobei beim gleichzeitigen Einstrahlen in mehrere Ebenen 23 bevorzugt die bezüglich der Strahlausbreitungsrichtung 25 weiter entfernten Initiierungs- beziehungsweise Ausbildungsfokusbereiche 1,9 räumlich oder auch zeitlich vorlaufend bearbeitet werden. Weiteres Skalierungspotenzial ergibt sich aus einer Steigerung der beispielsweise in Fig. 3a dargestellten Repetitionsfrequenz f_A. Hier sind schädliche Akkumulierungseffekte vermeiden, beispielsweise indem aufeinanderfolgende Pulse 3,11 in räumlich separierte Volumenbereiche eingestrahlt werden.

Die Fig. 8 zeigt schematisch das Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen 13 in Form von Nanovoids 13 in ein transparentes Material 5, wobei die Nanovoids 13 in einer Vielzahl von räumlich getrennten Bereichen, die als Voxel 33 bezeichnet werden, gebildet werden. Wie in Fig. 7 ist lediglich ein Ausschnitt des transparenten Materials 5 gezeigt. Über das Einstrahlen hier nicht dargestellter Initiierungspulse und mittels einer Relativbewegung entlang einer Bewegungsrichtung 27 zwischen dem transparenten Material 5 und mindestens eines Initiierungsfokusbereichs 1 wurden im transparenten Material 5 in einer Vielzahl von Initiierungszonen 29 Nano-Wechselwirkungszonen 7 erzeugt. Im gezeigten Fall entsprechen die Abmessungen der Initiierungszonen 29 den Abmessungen des mindestens einen Initiierungsfokusbereichs 1. Abweichend davon können die Initiierungszonen 29 auch größer sein als der jeweilige Initiierungsfokusbereich 1. Auch kann die Zahl der Initiierungszonen 29 variieren. Beispielsweise können die Nano-Wechselwirkungszonen 7 auch in lediglich einer einzigen, zusammenhängenden Initiierungszone 29 erzeugt werden. Das Einstrahlen der Initiierungspulse ist mit der Relativbewegung entlang der Bewegungsrichtung 27 zwischen dem transparenten Material 5 und dem mindestens einen Initiierungsfokusbereich 1 synchronisiert. Beispielsweise kann jeweils zwischen dem Einstrahlen der Initiierungspulse der mindestens eine Initiierungsfokusbereich 1 relativ zum transparenten Material 5 weiterbewegt werden. Alternativ kann die Relativbewegung entlang der Bewegungsrichtung 27 kontinuierlich und die Geschwindigkeit der Relativbewegung so gewählt sein, dass separierte Initiierungszonen 29 im gewünschten Abstand erzeugt werden.

Über das Einstrahlen von Ausbildungspulsen 11 und mittels einer Relativbewegung entlang der Bewegungsrichtung 27 zwischen dem transparenten Material 5 und zweier Ausbildungsfokusbereiche 9 werden im transparenten Material 5 in Ausbildungszonen 31 aus den Nano-Wechselwirkungszonen 7 die Nanovoids 13 gebildet, welche die Doppelbrechung bewirken. Die Ausbildungsfokusbereiche 9 sind gegenüber dem jeweiligen Initiierungsfokusbereich 1 und damit gegenüber den Initiierungszonen 29 leicht vergrößert. Allerdings überlappen die Ausbildungszonen 31 nicht mit den jeweils benachbarten Initiierungszonen 29. Analog zu den Initiierungszonen 29 können Zahl und Größe der Ausbildungszonen 31 variieren. Auch können die Nanovoids 13 in lediglich einer einzigen, zusammenhängenden Ausbildungszone 31 ausgebildet werden. Liegt allerdings keine Vielzahl räumlich separierter Initiierungszonen 29 vor, wobei jede Initiierungszone 29 nicht mehr als doppelt so groß ist wie der mindestens eine Initiierungsfokusbereich, so erfolgt die Ausbildung typischerweise in einer Vielzahl von Ausbildungszonen 31 , wobei jede Ausbildungszone 31 nicht mehr als doppelt so groß ist wie der jeweilige Initiierungsfokusbereich 1.

Im dargestellten Fall entsprechen die Abmessungen der Voxel 33 den Abmessungen des Initiierungsfokusbereichs 1 und damit den Abmessungen der Initiierungszonen 29. Die Abmessungen eines Voxels 33 können von den Abmessungen des Initiierungsfokusbereichs 1 aber auch abweichen, jedoch typischerweise um nicht um mehr als einen Faktor zwei. Im gezeigten Fall sind die Voxel 33 in zwei Ebenen 23 senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung 25 angeordnet. Abweichend davon kann die Zahl der Ebenen 23 auch größer sein. Die Voxel 33 können auch eine andere Anordnung aufweisen. Wie bereits erläutert kann die Ausrichtung der Nanovoids 13 und damit die Ausrichtung A der Doppelbrechung über die Polarisation EA der Ausbildungspulse 11 kontrolliert werden.

In den in Fig. 7 und Fig. 8 dargestellten Fällen wurden zunächst in allen Ebenen 23 Initiierungszonen 29 erzeugt. Die Ausbildung erfolgt in einem nachgelagerten Schritt. Diese Vorgehensweise ist dann vorteilhaft, wenn die Wechselwirkung der Ausbildungspulse 11 mit den Initiierungszonen 29 in der darüber liegenden Ebene 23 vernachlässigbar ist. Ansonsten kann das Einschreiben auch ebenenweise erfolgen. In diesem Fall werden zunächst in einem ersten Schritt Initiierungszonen 29 in einer ersten Ebene 23 erzeugt. Im nächsten Schritt werden die Nano- Wechselwirkungszonen 7 in diesen Initiierungszonen 29 zu Nanovoids 13 ausgebildet. Diese Schritte werden nun wiederholt bis die gewünschte Anzahl an Ebenen 23 erreicht ist. Alternativ können auch in einer einzigen Überfahrt Nano- Wechselwirkungszonen 7 in Initiierungszonen 29 erzeugt und über mindestens einen in Bewegungsrichtung versetzten Ausbildungsfokusbereich 9 zu Nanovoids 13 ausgebildet werden.

In Fig. 9a, b ist das Einschreiben von polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen in Form von Nanovoids 13 in ein transparentes Material 5 in einer Schnittdarstellung in einer Ebene senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung gezeigt.

Die Fig. 9a zeigt Nano-Wechselwirkungszonen 7, die durch das Einstrahlen eines hier nicht dargestellten Initiierungspulses in einem Initiierungsfokusbereich 1 erzeugt wurden.

Die Fig. 9b zeigt das Ausbilden der Nano-Wechselwirkungszonen 7 zu Nanovoids 13 durch das Einstrahlen dreier hier nicht dargestellter Ausbildungspulse. Die Ausbildungsfokusbereiche 9‘,9“,9“‘ der drei Ausbildungspulse sind dabei größer als der Initiierungsfokusbereich 1. Durch eine kontinuierliche Bewegung von links nach rechts relativ zum transparenten Material 5 sind die Ausbildungsfokusbereiche 9‘,9“,9“‘ aufeinanderfolgender Ausbildungspulse zueinander versetzt. Der Ausbildungsfokusbereich 9‘ des ersten Ausbildungspulses ist relativ zum Initiierungsfokusbereich 1 nach links versetzt. Anschließend wird der zweite Ausbildungspuls eingestrahlt, dessen Ausbildungsfokusbereich 9“ relativ zum Ausbildungsfokusbereich 9‘ des ersten Ausbildungspulses nach rechts versetzt ist. Schließlich wird der dritte Ausbildungspuls eingestrahlt, dessen Ausbildungsfokusbereich 9‘“ relativ zum Initiierungsfokusbereich 1 nach rechts versetzt ist. In den von den Ausbildungsfokusbereichen 9‘,9“,9“‘ umfassten Nano- Wechselwirkungszonen 7 werden Nanovoids 13 gebildet. Die mit dem ersten Ausbildungspuls begonnene Ausbildung wird mit dem zweiten und dritten Ausbildungspuls weiter fortgesetzt. Anders als hier gezeigt können auch mehr als drei Ausbildungspulse eingestrahlt werden.

Die Relativbewegung, insbesondere die Geschwindigkeit der Relativbewegung, und der Größenunterschied zwischen den drei Ausbildungsfokusbereichen 9‘,9“,9“‘ und dem Initiierungsfokusbereich 1 werden geeignet an die Dauer der Ausbildungsphase angepasst, wobei die räumliche Periode so gewählt ist, dass kein Überlapp mit Nano-Wechselwirkungszonen 7 auftritt, die in einem benachbarten Initiierungsfokusbereich 1 erzeugt wurden.

In Fig. 10 ist das Einschreiben von polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 in Form von Nanovoids 13 in einen zusammenhängenden Volumenbereich 35 eines transparenten Materials 5 gezeigt. Es handelt sich um eine Schnittdarstellung senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung, in der ein Initiierungsfokusbereich 1 und vier Ausbildungsfokusbereiche 9 zu erkennen sind. Das transparente Material 5 bewegt sich relativ zu dem Initiierungsfokusbereich 1 und den Ausbildungsfokusbereichen 9 von links nach rechts. Der Initiierungsfokusbereich 2 und die Ausbildungsfokusbereiche 9 sind entlang der Bewegungsrichtung 27 der Relativbewegung räumlich versetzt. Durch die Relativbewegung erfolgt entlang einer Linie im transparenten Material 5 zunächst die Initiierung und anschließend die Ausbildung. Im Ergebnis erhält man den zusammenhängenden Volumenbereich 35 mit polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 mit variablen Eigenschaften. Beim Einschreiben unterscheiden sich einerseits die Initiierungsparameter von den Ausbildungsparametern, andererseits erfolgt eine Anpassung der Parameter an die im jeweiligen Teil des Volumenbereichs 35 des transparenten Materials 5 zu erzielende Doppelbrechung. Die Initiierung erfolgt typischerweise bei einer an die Repetitionsfrequenz angepassten Geschwindigkeit der Relativbewegung mit konstanten Parametern und geringem Überlapp. Das Verfahren profitiert von für jeden Initiierungs- 1 beziehungsweise Ausbildungsfokusbereich 9 einzeln dynamisch einstellbaren Parametern, insbesondere einer einzeln dynamisch einstellbaren Amplitude und Polarisation. Über die Polarisation EA der Ausbildungspulse kann die Ausrichtung der Nanovoids 13 und damit der Doppelbrechung kontrolliert werden. Im dargestellten Fall sind die Nanovoids 13 senkrecht zur Polarisation EA der Ausbildungspulse elongiert. Ergänzend oder alternativ kann das Initiieren und/oder das Ausbilden auch in mehreren Überfahrten erfolgen. Der maximale laterale Durchmesser di des Initiierungsfokusbereichs 1 und der maximale laterale Durchmesser d_A des Ausbildungsfokusbereichs 9 sind hier kleiner als 5 pm, können im Allgemeinen aber auch größer sein, beispielsweise kleiner als 10 pm.

In Fig. 11 ist das das Einschreiben von polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 in Form von Nanovoids 13 in mehrere räumlich separierte Volumenbereiche 33 eines transparenten Materials 5 gezeigt. Analog zu Fig. 10 handelt sich um eine Schnittdarstellung senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung, in der ein Initiierungsfokusbereich 1 und vier Ausbildungsfokusbereiche 9a, 9b zu erkennen sind. Der Initiierungsfokusbereich 1 und die Ausbildungsfokusbereiche 9a, 9b bewegen sich relativ zum transparenten Material 5 von rechts nach links. Der Initiierungsfokusbereich 1 und die vier Ausbildungsfokusbereiche 9a, 9b sind dabei entlang der Bewegungsrichtung der Relativbewegung 27 räumlich versetzt. Im Initiierungsfokusbereich 1 werden im transparenten Material 5 Nano- Wechselwirkungszonen 7 erzeugt. Für das Ausbilden der Nanovoids 13 stehen jeweils vier hier nicht dargestellte Ausbildungspulse zur Verfügung. Da es aufgrund der kontinuierlichen Relativbewegung während des Einstrahlens eines Ausbildungspulses zu einem Versatz kommt, sind zum einen die Ausbildungsfokusbereiche 9a zu Beginn eines Ausbildungspulses und zum anderen die Ausbildungsfokusbereiche 9b zum Ende eines Ausbildungspulses dargestellt. Bei dem in Fig. 11 gezeigten Beispiel ist die räumliche Periode der Ausbildungsfokusbereiche 9a, 9b an die Periode der Initiierungsfokusbereiche 1 angepasst. Die Geschwindigkeit der Relativbewegung 27 und die zeitliche Pulsemission sind so synchronisiert, dass jeweils zwischen Beginn und Ende eines Ausbildungspulses die zuvor im Initiierungsfokusbereich 1 gebildeten Nano- Wechselwirkungszonen 7 vom Ausbildungsfokusbereich 9a, 9b überstrichen werden, ohne dass es zu einem Überlapp mit in anderen Initiierungsfokusbereichen 1 erzeugten Nano-Wechselwirkungszonen 7 kommt. Die Ausbildungsparameter, einschließlich der Polarisation EA der den einzelnen Ausbildungsfokusbereichen 9a, 9b, werden während des Einschreibens an die aktuelle Position im transparenten Material 5 angepasst. Über die Polarisation EA der Ausbildungspulse kann die Ausrichtung der Nanovoids 13 kontrolliert werden.

In Fig. 1 d-f und Fig. 7-11 handelt es sich bei den polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13 um Nanovoids 13. Abweichend davon kann es sich auch um andere polarisationsbeeinflussende Nanostrukturen 13, beispielsweise um die in Fig. 1c gezeigten Nanogitter 13“, handeln.

In Fig. 12 ist eine Vorrichtung 37 zum Einschreiben der beispielsweise in Fig. 1 b und Fig. 1c gezeigten polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen 13, 13‘, 13“ in ein transparentes Material 5 schematisch dargestellt.

Die Vorrichtung 37 umfasst eine Strahlquelle 39 zur Erzeugung eines gepulsten Laserstrahls 41, eine Phasen-Modulationseinrichtung 43 zur Aufteilung des gepulsten Laserstrahls 41 auf mehrere, im gezeigten Beispiel auf vier kohärente Eingangsstrahlen 47 und zur Modulation der relativen Phasenlagen der Eingangsstrahlen 47 , sowie eine Überlagerungseinrichtung 51 zur kohärenten Überlagerung der Eingangsstrahlen 47 zu einem gepulsten Ausgangsstrahl 53. Bei der in Fig. 12 gezeigten Strahlquelle 39 handelt es sich um einen Seed-Laser 39 eines MOPA(Master Oscillator Power Amplifier)-Systems. Der Seed-Laser 39 basiert auf einem modengekoppelten Faseroszillator und bildet einen Ultrakurzpulslaser. Es kann aber auch eine andere Strahlquelle 39 eingesetzt werden. Der gepulste Laserstrahl 41 , die Eingangsstrahlen 47 und der gepulste Ausgangsstrahl 53 propagieren als Freistrahlen. Die Vorrichtung 37 kann aber auch faseroptisch, integriert-optisch oder auch als Hybrid-System realisiert werden. Besonders bei kurzen Laserpulsen bietet sich der Einsatz von Hohlkernfasern an.

Die in Fig. 12 dargestellte Vorrichtung 37 weist außerdem eine Konversionseinrichtung 55 auf, die zwischen der Phasen-Modulationseinrichtung 43 und der Überlagerungseinrichtung 51 angeordnet ist. Bei der Konversionseinrichtung 55 handelt es sich um eine optische Verstärkereinrichtung, genauer um den Endverstärker des MOPA-Systems. Das aktive Medium der optischen Verstärkereinrichtung kann beispielsweise in Form einer Faser, eines Stabes, einer Platte oder einer Scheibe vorliegen. Die Einstellung wesentlicher Prozessparameter für das Einschreiben erfolgt bei der in Fig. 12 gezeigten Vorrichtung 37 dynamisch und pulsgenau vor dem Endverstärker des MOPA-Systems und somit in einem Bereich geringer Spitzen- und mittlerer Leistung. Die Einstellung kann mittels spektralem Management in Amplitude und/oder Phase, mittels Bursterzeugung gekoppelt an eine Auswahl und/oder Multiplexen von Seedpulsen oder auf andere Weise erfolgen.

Die Konversionseinrichtung 55 kann auch eine andere Funktion erfüllen. Beispielsweise kann die Konversionseinrichtung 55 zur Frequenzkonversion der Eingangsstrahlen, zur Strahlführung, oder zur Pulskompression des von dem MOPA- System erzeugten gepulsten Laserstrahls 41 ausgebildet sein. Es versteht sich, dass die Konversionseinrichtung 55 auch ausgebildet sein kann, mehrere der genannten Funktionen zu erfüllen bzw. dass die Vorrichtung 37 mehrere Konversionseinrichtungen 55 aufweisen kann.

Bei den hier nicht dargestellten Laserpulsen des gepulsten Ausgangsstrahls 53 handelt es sich um die weiter oben beschriebenen Initiierungspulse 3 beziehungsweise um die Ausbildungspulse 11. Der gepulste Ausgangsstrahl 53 wird in das transparente Material 5 über einen Bearbeitungskopf 57 fokussiert eingestrahlt. Zur Erzielung von Relativbewegungen zwischen dem mindestens einen Ausbildungsfokusbereich 9 und dem transparenten Material 5 beziehungsweise zwischen dem mindestens einen Initiierungsfokusbereich 1 und dem transparenten Material 5 kann der Bearbeitungskopf 57 entlang dreier Achsen 59 verfahren werden. Zusätzlich kann das transparente Material 5 entlang zweier Achsen 61 verfahren werden. Die Vorrichtung 37 ermöglicht weiter eine Rotationsbewegung 63 des transparenten Materials 5 um eine Achse parallel zur Strahlausbreitungsrichtung. Davon abweichend kann die Vorrichtung 37 auch eine Rotationsbewegung 63 um eine andere Achse ermöglichen. Zur Erzielung der Relativbewegungen kann der Bearbeitungskopf 57 auch einen oder mehrere hier nicht dargestellte Galvanometerspiegel aufweisen, mit welchen der gepulste Ausgangsstrahl 53 abgelenkt wird. Alternativ oder zusätzlich kann die Vorrichtung 37 dazu auch eine Einrichtung zur elektrooptischen oder akustooptischen Ablenkung, eine Einrichtung zur kohärenten Strahlüberlagerung und/oder einen Polygon-Scanner aufweisen. Es versteht sich, dass die genannten Bewegungsvarianten auch einzeln oder in beliebiger Kombination eingesetzt werden können.

Die kohärente Überlagerung mittels der Überlagerungseinrichtung 51 kann zur Kontrolle der Pulsenergie, der Spitzenleistung, des Polarisationszustandes, der Strahllage und/oder der Strahlform eines einzelnen oder auch einer Mehrzahl von Initiierungspulsen 3 und/oder Ausbildungspulsen 11 dienen. Zum parallelen Einschreiben kann eine Konversionseinrichtung 55 in Form eines Multikanalverstärkers ohne Überlagerungseinrichtung 51 eingesetzt werden. In diesem Fall erhält man mehrere gepulste Ausgangsstrahlen 53, die unterschiedliche Parameter aufweisen können. Die Ausgangsstrahlen 53 werden mittels des Bearbeitungskopfes 57 gemeinsam in das transparente Material 5 fokussiert. Je nach Wahl der Parameter kann es sich bei den Laserpulsen der gepulsten Ausgangsstrahlen 53 um Initiierungspulse 3 oder Ausbildungspulse 11 handeln. Abhängig von der Wahl des transparenten Materials 5 und den spezifischen Anforderungen der Anwendung kann die räumliche und zeitliche Anordnung der entsprechenden Initiierungsfokusbereiche 1 beziehungsweise Ausbildungsfokusbereiche 9 variieren.

Claims

Patentansprüche

1. Verfahren zum Einschreiben polarisationsbeeinflussender Nanostrukturen (13,

13‘, 13“) in ein transparentes Material (5), umfassend die Schritte:

- Fokussiertes Einstrahlen mindestens eines ultrakurzen Laserpulses (3) in das transparente Material (5) als mindestens ein Initiierungspuls (3) zur Erzeugung von Nano-Wechselwirkungszonen (7) in einem Initiierungsfokusbereich (1) des Initiierungspulses (3) und

- Fokussiertes Einstrahlen mindestens eines weiteren ultrakurzen Laserpulses (11) in das transparente Material (5) als mindestens ein Ausbildungspuls (11), wobei ein Ausbildungsfokusbereich (9) des Ausbildungspulses (11) zumindest einen Teil der Nano-Wechselwirkungszonen (7) räumlich umfasst und sich aus den Nano-Wechselwirkungszonen (7) im Ausbildungsfokusbereich (9) polarisationsbeeinflussende Nanostrukturen (13, 13‘, 13“) bilden, die eine Doppelbrechung in dem transparenten Material (5) bewirken, wobei sich der mindestens eine Initiierungspuls (3) und der mindestens eine Ausbildungspuls (11 ) in mindestens einem Prozessparameter (ti,t_A, II, IA) unterscheiden und eine Ausrichtung (A) der Doppelbrechung in dem transparenten Material (5) von einer Polarisation (E_A) des mindestens einen Ausbildungspulses (11) abhängig ist.

2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Ausrichtung (A) der Doppelbrechung in dem transparenten Material (5) von einer Polarisation (Ei) des mindestens einen Initiierungspulses (3) unabhängig ist.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein maximaler lateraler Durchmesser (di) des Initiierungsfokusbereichs (1) des mindestens einen Initiierungspulses (3) und/oder ein maximaler lateraler Durchmesser (d_A) des Ausbildungsfokusbereichs (9) des mindestens einen Ausbildungspulses (11) kleiner als 10 pm, bevorzugt kleiner als 5 pm ist.

4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Nano-Wechselwirkungszonen (7) räumlich zufällig verteilt sind und einen mittleren Abstand von weniger als 1 pm, bevorzugt von weniger als 500 nm, besonders bevorzugt weniger als 200 nm aufweisen.

5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Intensität (IA) des mindestens einen Ausbildungspulses (11 ) innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs (9) weniger als 90 %, bevorzugt weniger als 70%, einer Intensität ( ) des mindestens einen Initiierungspulses (3) innerhalb des Initiierungsfokusbereichs (1) beträgt.

6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Pulsdauer (ti) des mindestens einen Initiierungspulses (3) zwischen 50 fs und 5 ps, bevorzugt zwischen 50 fs und 500 fs liegt.

7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Pulsdauer (Ϊ_A) des mindestens einen Ausbildungspulses (11) mindestens so lang, bevorzugt länger, besonders bevorzugt mehr als doppelt so lang wie die Pulsdauer (ti) des mindestens einen Initiierungspulses (3) und bevorzugt kürzer als 200 ps ist.

8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Zentralwellenlänge des mindestens einen Initiierungspulses (3) und/oder eine Zentralwellenlänge des mindestens einen Ausbildungspulses (11) zwischen 300 nm und 2500 nm, bevorzugt zwischen 500 nm und 1500 nm liegt.

9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Anzahl von Initiierungspulsen (3), deren Initiierungsfokusbereiche (1) räumlich zu mehr als 50% überlappen, kleiner gleich fünf, bevorzugt gleich eins ist.

10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Anzahl der Ausbildungspulse (11 ), deren Ausbildungsfokusbereiche (9) räumlich zu mehr als 50% überlappen, kleiner als 1000, bevorzugt kleiner als 100, besonders bevorzugt kleiner als 20 ist.

11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Einstrahlung des mindestens einen Initiierungspulses (3) mit der Einstrahlung des mindestens einen Ausbildungspulses (11) zeitlich zumindest teilweise überlappt.

12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Repetitionsfrequenz {h) der Ausbildungspulse (11 ) größer als 1 MHz, bevorzugt größer als 5 MHz, besonders bevorzugt größer als 100 MHz ist.

13. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der mindestens eine Ausbildungspuls (11) zeitlich geformt ist, wobei die Intensität (IA) des mindestens einen Ausbildungspulses (11 ) innerhalb des Ausbildungsfokusbereichs (9) zunächst für eine Reinitiierungsdauer (t_Ri), die um nicht mehr als 40%, bevorzugt um nicht mehr als 20% von der Pulsdauer (ti) des mindestens einen Initiierungspulses (3) abweicht, zwischen 100% und 50%, bevorzugt zwischen 90% und 50%, besonders bevorzugt zwischen 80% und 50% der maximalen Intensität ( ) des mindestens einen Initiierungspulses (3) innerhalb des Initiierungsfokusbereichs (1) beträgt und anschließend für eine Ausbildungsdauer (ΪA), die mindestens so lang, bevorzugt länger, besonders bevorzugt mehr als doppelt so lang wie die Pulsdauer (ti) des mindestens einen Initiierungspulses (3) und bevorzugt kürzer als 200 ps ist, auf weniger als 90%, bevorzugt weniger als 70%, besonders bevorzugt weniger als 60%, insbesondere weniger als 50% der maximalen Intensität ( ) des mindestens einen Initiierungspulses (3) innerhalb des Initiierungsfokusbereichs (1) abfällt.

14. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material (5) und dem mindestens einen Initiierungsfokusbereich (1) Nano-Wechselwirkungszonen (7) in mindestens einer zusammenhängenden, zumindest quer zur Strahlrichtung (25) räumlich über eine mehr als fünf Initiierungsfokusbereichen (1) entsprechenden Distanz ausgedehnten Initiierungszone (29) erzeugt werden und mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material (5) und dem mindestens einen Ausbildungsfokusbereich (9) in mindestens einer zusammenhängenden, zumindest quer zur Strahlrichtung (25) räumlich über eine mehr als fünf Ausbildungsfokusbereichen entsprechenden Distanz ausgedehnten Ausbildungszone (31), die mit der mindestens einen Initiierungszone (29) zumindest teilweise räumlich überlappt, aus den Nano-Wechselwirkungszonen (7) die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen (13) gebildet werden, welche die Doppelbrechung bewirken.

15. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material (5) und dem mindestens einen Initiierungsfokusbereich (1) Nano-Wechselwirkungszonen (7) in mindestens einer Initiierungszone (29) erzeugt werden und mittels einer Relativbewegung zwischen dem transparenten Material (5) und dem mindestens einen Ausbildungsfokusbereich (9) in mindestens einer Ausbildungszone (31), die mit der mindestens einen Initiierungszone (29) zumindest teilweise räumlich überlappt, in einer Vielzahl von räumlich getrennten Bereichen (33), deren Abmessung bevorzugt nicht mehr als doppelt so groß ist wie der Initiierungsfokusbereich (1), aus den Nano-Wechselwirkungszonen (7) die polarisationsbeeinflussenden Nanostrukturen (13) gebildet werden, welche die Doppelbrechung bewirken.

16. Verfahren nach einem der Ansprüche 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Relativbewegung zwischen dem transparenten Material (5) und dem mindestens einen Ausbildungsfokusbereich (9) der Relativbewegung zwischen dem transparenten Material (5) und mindestens einem Initiierungsfokusbereich (1) entspricht und der Ausbildungsfokusbereich (9) und der Initiierungsfokusbereich (1) entlang einer Bewegungsrichtung (27) der Relativbewegung räumlich versetzt sind.