WO2022176155A1 - 半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム - Google Patents

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清久 石橋
孝太郎 村上
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    • H10P14/6903—Inorganic materials containing silicon

Definitions

  • the present disclosure relates to a semiconductor device manufacturing method, a substrate processing apparatus, and a program.
  • a process of forming a film on a substrate is sometimes performed as one step of the manufacturing process of a semiconductor device (see, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2010-118462).
  • An object of the present disclosure is to provide a technique capable of forming on a substrate a film doped with a group 13 element or a group 15 element and containing a group 14 element as a main element and having a small surface roughness. to do.
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of a vertical processing furnace of a substrate processing apparatus preferably used in one aspect of the present disclosure, and is a longitudinal sectional view showing a processing furnace 202 portion.
  • FIG. 2 is a schematic configuration diagram of part of a vertical processing furnace of a substrate processing apparatus suitably used in one aspect of the present disclosure, and is a diagram showing the processing furnace 202 portion along the AA line cross-sectional view of FIG. be.
  • FIG. 3 is a schematic configuration diagram of the controller 121 of the substrate processing apparatus preferably used in one aspect of the present disclosure, and is a block diagram showing the control system of the controller 121.
  • FIG. 5 is a flow diagram illustrating a processing sequence in accordance with one aspect of the present disclosure
  • FIG. 4 is a diagram illustrating a processing sequence of one aspect of the present disclosure.
  • FIG. 6 is a plan view showing part of a substrate used in one aspect of the present disclosure;
  • FIG. 1 One aspect of the present disclosure will be described below with reference to FIGS. 1 to 6.
  • FIG. 1 The drawings used in the following description are all schematic, and the dimensional relationship of each element, the ratio of each element, etc. shown in the drawings do not necessarily match the actual ones. Moreover, the dimensional relationship of each element, the ratio of each element, etc. do not necessarily match between a plurality of drawings.
  • the processing furnace 202 has a heater 207 as a temperature controller (heating unit).
  • the heater 207 has a cylindrical shape and is installed vertically by being supported by a holding plate.
  • the heater 207 also functions as an activation mechanism (excitation section) that thermally activates (excites) the gas.
  • a reaction tube 203 is arranged concentrically with the heater 207 inside the heater 207 .
  • the reaction tube 203 is made of a heat-resistant material such as quartz (SiO 2 ) or silicon carbide (SiC), and has a cylindrical shape with a closed upper end and an open lower end.
  • a manifold 209 is arranged concentrically with the reaction tube 203 below the reaction tube 203 .
  • the manifold 209 is made of a metal material such as stainless steel (SUS), and is formed in a cylindrical shape with open upper and lower ends. The upper end of the manifold 209 engages the lower end of the reaction tube 203 and is configured to support the reaction tube 203 .
  • An O-ring 220a is provided between the manifold 209 and the reaction tube 203 as a sealing member.
  • Reactor tube 203 is mounted vertically like heater 207 .
  • a processing vessel (reaction vessel) is mainly configured by the reaction tube 203 and the manifold 209 .
  • a processing chamber 201 is formed in the cylindrical hollow portion of the processing container. The processing chamber 201 is configured to accommodate a wafer 200 as a substrate. A wafer 200 is processed in the processing chamber 201 .
  • nozzles 249a to 249e as first to fifth supply units are provided so as to penetrate the side wall of the manifold 209, respectively.
  • Gas supply pipes 232a to 232e are connected to the nozzles 249a to 249e, respectively.
  • the nozzles 249a to 249e are different nozzles, and each of the nozzles 249b and 249d is provided adjacent to the nozzle 249c.
  • Each of the nozzles 249a and 249e is provided adjacent to the side opposite to the side adjacent to the nozzle 249c of the nozzle 249b and the nozzle 249d.
  • the gas supply pipes 232a to 232e are provided with mass flow controllers (MFC) 241a to 241e as flow rate controllers (flow control units) and valves 243a to 243e as opening/closing valves, respectively, in this order from the upstream side of the gas flow. .
  • Gas supply pipes 232f to 232j are connected to the gas supply pipes 232a to 232e downstream of the valves 243a to 243e, respectively.
  • the gas supply pipes 232f to 232j are provided with MFCs 241f to 241j and valves 243f to 243j, respectively, in this order from the upstream side of the gas flow.
  • the gas supply pipes 232a to 232e are made of metal material such as SUS, for example.
  • the nozzles 249a to 249e are arranged in an annular space between the inner wall of the reaction tube 203 and the wafer 200 in a plan view, along the inner wall of the reaction tube 203 from the bottom to the top. They are provided so as to rise upward in the arrangement direction. That is, the nozzles 249a to 249e are provided on the sides of the wafer arrangement area in which the wafers 200 are arranged, in the area horizontally surrounding the wafer arrangement area, along the wafer arrangement area. In a plan view, the nozzle 249c is arranged so as to face an exhaust port 231a, which will be described later, on a straight line with the center of the wafer 200 carried into the processing chamber 201 interposed therebetween.
  • the nozzles 249b and 249d are arranged along the inner wall of the reaction tube 203 (peripheral portion of the wafer 200) to sandwich a straight line L passing through the nozzle 249c and the center of the exhaust port 231a from both sides. Further, the nozzles 249a and 249e are arranged so as to sandwich the straight line L from both sides along the inner wall of the reaction tube 203 on the opposite side of the nozzles 249b and 249d adjacent to 249c.
  • the straight line L is also a straight line passing through the nozzle 249 c and the center of the wafer 200 . That is, it can be said that the nozzle 249d is provided on the opposite side of the straight line L from the nozzle 249b.
  • the nozzle 249e is provided on the opposite side of the straight line L from the nozzle 249a.
  • the nozzles 249b and 249d are arranged line-symmetrically with the straight line L as the axis of symmetry.
  • the nozzles 249a and 249e are arranged line-symmetrically with the straight line L as the axis of symmetry.
  • Gas supply holes 250a to 250e for supplying gas are provided on the side surfaces of the nozzles 249a to 249e, respectively.
  • Each of the gas supply holes 250a to 250e is open to face the exhaust port 231a in a plan view, and is capable of supplying gas toward the wafer 200.
  • a plurality of gas supply holes 250 a to 250 e are provided from the bottom to the top of the reaction tube 203 .
  • a Group 14 element-containing gas is supplied as a processing gas from the gas supply pipe 232a into the processing chamber 201 via the MFC 241a, the valve 243a, and the nozzle 249a.
  • a dopant gas containing a halide of a group 13 element or a group 15 element is supplied from the gas supply pipe 232b into the processing chamber 201 via the MFC 241b, the valve 243b, and the nozzle 249b.
  • a first reducing gas is supplied as a reducing gas from the gas supply pipe 232c into the processing chamber 201 via the MFC 241c, the valve 243c, and the nozzle 249c.
  • a first halosilane-based gas is supplied as a processing gas from the gas supply pipe 232d into the processing chamber 201 via the MFC 241d, the valve 243d, and the nozzle 249d.
  • a second halosilane-based gas is supplied as a processing gas from the gas supply pipe 232e into the processing chamber 201 via the MFC 241e, the valve 243e, and the nozzle 249e.
  • inert gas is supplied into processing chamber 201 through MFCs 241f to 241j, valves 243f to 243j, gas supply pipes 232a to 232e, and nozzles 249a to 249e, respectively.
  • Inert gases act as purge gas, carrier gas, diluent gas, and the like.
  • a processing gas supply system is mainly composed of gas supply pipes 232a, 232d, 232e, MFCs 241a, 241d, 241e, and valves 243a, 243d, 243e.
  • the gas supply pipe 232b, the MFC 241b, and the valve 243b may be included in the processing gas supply system.
  • a reducing gas supply system is mainly composed of the gas supply pipe 232c, the MFC 241c, and the valve 243c.
  • An inert gas supply system is mainly composed of gas supply pipes 232f to 232j, MFCs 241f to 241j, and valves 243f to 243j.
  • the gas supply system including the gas supply pipe 232a, the MFC 241a, and the valve 243a is also referred to as a first supply system.
  • the gas supply pipe 232f, MFC 241f, and valve 243f may be included in the first supply system.
  • a gas supply system including the gas supply pipe 232b, the MFC 241b, and the valve 243b is also called a second supply system.
  • the gas supply pipe 232g, MFC 241g, and valve 243g may be included in the second supply system.
  • a gas supply system including the gas supply pipe 232c, the MFC 241c, and the valve 243c is also called a third supply system.
  • the gas supply pipe 232h, MFC 241h, and valve 243h may be included in the third supply system.
  • a gas supply system including the gas supply pipe 232d, the MFC 241d, and the valve 243d is also called a third supply system.
  • the gas supply pipe 232i, MFC 241i, and valve 243i may be included in the third supply system.
  • a gas supply system including the gas supply pipe 232e, the MFC 241e, and the valve 243e is also called a third supply system.
  • the gas supply pipe 232j, MFC 241j, and valve 243j may be included in the third supply system.
  • any or all of the various supply systems described above may be configured as an integrated supply system 248 in which valves 243a to 243j, MFCs 241a to 241j, etc. are integrated.
  • the integrated supply system 248 is connected to each of the gas supply pipes 232a to 232j, and supplies various gases into the gas supply pipes 232a to 232j, that is, the opening and closing operations of the valves 243a to 243j and the MFCs 241a to 241j.
  • the flow rate adjustment operation and the like are configured to be controlled by a controller 121, which will be described later.
  • the integrated supply system 248 is configured as an integral or divided integrated unit, and can be attached/detached to/from the gas supply pipes 232a to 232j and the like in units of integrated units. It is configured so that maintenance, replacement, expansion, etc. can be performed on an integrated unit basis.
  • An exhaust port 231 a for exhausting the atmosphere in the processing chamber 201 is provided below the side wall of the reaction tube 203 . As shown in FIG. 2, the exhaust port 231a is provided at a position facing the nozzles 249a to 249e (gas supply holes 250a to 250e) across the wafer 200 in plan view. The exhaust port 231a may be provided along the upper portion of the side wall of the reaction tube 203, that is, along the wafer arrangement area.
  • An exhaust pipe 231 is connected to the exhaust port 231a.
  • the exhaust pipe 231 is supplied with a pressure sensor 245 as a pressure detector (pressure detector) for detecting the pressure in the processing chamber 201 and an APC (Auto Pressure Controller) valve 244 as a pressure regulator (pressure regulator).
  • a vacuum pump 246 as an evacuation device is connected.
  • the inside of the processing chamber 201 can be evacuated and stopped.
  • the pressure in the processing chamber 201 can be adjusted.
  • An exhaust system is mainly composed of the exhaust pipe 231 , the APC valve 244 and the pressure sensor 245 .
  • a vacuum pump 246 may be considered to be included in the exhaust system.
  • a seal cap 219 is provided below the manifold 209 as a furnace mouth cover capable of airtightly closing the lower end opening of the manifold 209 .
  • the seal cap 219 is made of, for example, a metal material such as SUS, and is shaped like a disc.
  • An O-ring 220 b is provided on the upper surface of the seal cap 219 as a sealing member that contacts the lower end of the manifold 209 .
  • a rotating mechanism 267 for rotating the boat 217 which will be described later, is installed below the seal cap 219.
  • a rotating shaft 255 of the rotating mechanism 267 passes through the seal cap 219 and is connected to the boat 217 .
  • the rotating mechanism 267 is configured to rotate the wafers 200 by rotating the boat 217 .
  • the seal cap 219 is vertically moved up and down by a boat elevator 115 as a lifting mechanism installed outside the reaction tube 203 .
  • the boat elevator 115 is configured as a transport device (transport mechanism) for loading and unloading (transporting) the wafer 200 into and out of the processing chamber 201 by raising and lowering the seal cap 219 .
  • a shutter 219s is provided as a furnace port cover that can airtightly close the lower end opening of the manifold 209 in a state in which the seal cap 219 is lowered and the boat 217 is carried out of the processing chamber 201.
  • the shutter 219s is made of a metal material such as SUS, and is shaped like a disc.
  • An O-ring 220c is provided on the upper surface of the shutter 219s as a sealing member that contacts the lower end of the manifold 209. As shown in FIG.
  • the opening/closing operation (elevating operation, rotating operation, etc.) of the shutter 219s is controlled by the shutter opening/closing mechanism 115s.
  • the boat 217 as a substrate support supports a plurality of wafers 200, for example, 25 to 200 wafers 200, in a horizontal posture, aligned vertically with their centers aligned with each other, and supported in multiple stages. It is configured to be spaced and arranged.
  • the boat 217 is made of a heat-resistant material such as quartz or SiC.
  • a plurality of heat insulating plates 218 made of a heat-resistant material such as quartz or SiC are supported.
  • a temperature sensor 263 as a temperature detector is installed in the reaction tube 203 .
  • the temperature inside the processing chamber 201 has a desired temperature distribution.
  • a temperature sensor 263 is provided along the inner wall of the reaction tube 203 .
  • the controller 121 which is a control unit (control means), is configured as a computer comprising a CPU (Central Processing Unit) 121a, a RAM (Random Access Memory) 121b, a storage device 121c, and an I/O port 121d. It is The RAM 121b, storage device 121c, and I/O port 121d are configured to exchange data with the CPU 121a via an internal bus 121e.
  • An input/output device 122 configured as, for example, a touch panel or the like is connected to the controller 121 .
  • the storage device 121c is composed of, for example, flash memory, HDD (Hard Disk Drive), SSD (Solid State Drive), and the like.
  • a control program for controlling the operation of the substrate processing apparatus, a process recipe describing procedures and conditions for substrate processing, which will be described later, and the like are stored in a readable manner.
  • the process recipe functions as a program in which the controller 121 executes each procedure in substrate processing, which will be described later, and is combined so as to obtain a predetermined result.
  • process recipes, control programs, and the like are collectively referred to simply as programs.
  • a process recipe is also simply referred to as a recipe.
  • the term program is used in the present disclosure, it may include only recipes alone, may include only control programs alone, or may include both.
  • the RAM 121b is configured as a memory area (work area) in which programs and data read by the CPU 121a are temporarily held.
  • the I/O port 121d includes the MFCs 241a to 241j, valves 243a to 243j, pressure sensor 245, APC valve 244, vacuum pump 246, temperature sensor 263, heater 207, rotating mechanism 267, boat elevator 115, shutter opening/closing mechanism 115s, and the like. It is connected to the.
  • the CPU 121a is configured to read and execute a control program from the storage device 121c, and to read recipes from the storage device 121c in response to input of operation commands from the input/output device 122 and the like.
  • the CPU 121a adjusts the flow rate of various gases by the MFCs 241a to 241g, the opening and closing operations of the valves 243a to 243g, the opening and closing operations of the APC valve 244, and the pressure adjustment by the APC valve 244 based on the pressure sensor 245 so as to follow the content of the read recipe.
  • shutter opening/closing mechanism 115s is configured to be able to control the opening/closing operation of the shutter 219s and the like.
  • the controller 121 can be configured by installing the above-described program stored in the external storage device 123 in the computer.
  • the external storage device 123 includes, for example, a magnetic disk such as an HDD, an optical disk such as a CD, a magneto-optical disk such as an MO, a USB memory, a semiconductor memory such as an SSD, and the like.
  • the storage device 121c and the external storage device 123 are configured as computer-readable recording media. Hereinafter, these are also collectively referred to simply as recording media.
  • recording medium may include only the storage device 121c alone, may include only the external storage device 123 alone, or may include both of them.
  • the program may be provided to the computer using communication means such as the Internet or a dedicated line without using the external storage device 123 .
  • step F of supplying the Group 14 element-containing gas to the wafer 200 is performed after step E.
  • a step of forming a film containing a group 14 element as a main element to which a group 13 element or a group 15 element is added (doped) on the wafer 200 is performed.
  • a film containing a group 14 element as a main element doped with a group 13 element or a group 15 element is also referred to as a doped film.
  • step F of supplying a Group 14 element-containing gas as a processing gas to the wafer 200 from the nozzle 249a is performed.
  • step G of supplying two types of halosilane-based gases to wafer 200 is performed before step A.
  • step G of supplying two types of halosilane-based gases to wafer 200 is performed before step A.
  • step G of supplying two types of halosilane-based gases to wafer 200 is performed before step A.
  • a step of forming a seed layer is performed on the wafer 200 .
  • step G1 of supplying a first halosilane-based gas from the nozzle 249d to the wafer 200; After step 1, step G2 of supplying a second halosilane-based gas different from the first halosilane-based gas to the wafer 200 from the nozzle 249e is performed.
  • wafer When the term “wafer” is used in the present disclosure, it may mean the wafer itself, or it may mean a laminate of the wafer and predetermined layers or films formed on its surface.
  • wafer surface When the term “wafer surface” is used in the present disclosure, it may mean the surface of the wafer itself or the surface of a predetermined layer or the like formed on the wafer.
  • a predetermined layer is formed on a wafer
  • it means that a predetermined layer is directly formed on the surface of the wafer itself, or a layer formed on the wafer, etc. It may mean forming a given layer on top.
  • substrate in this disclosure is synonymous with the use of the term "wafer.”
  • the inside of the processing chamber 201 that is, the space in which the wafer 200 exists is evacuated (reduced pressure) by the vacuum pump 246 so that it has a desired pressure (degree of vacuum).
  • the pressure in the processing chamber 201 is measured by the pressure sensor 245, and the APC valve 244 is feedback-controlled based on the measured pressure information.
  • the wafer 200 in the processing chamber 201 is heated by the heater 207 so as to reach a desired film formation temperature.
  • the energization state of the heater 207 is feedback-controlled based on the temperature information detected by the temperature sensor 263 so that the inside of the processing chamber 201 has a desired temperature distribution.
  • the rotation of the wafer 200 by the rotation mechanism 267 is started. The evacuation of the processing chamber 201 and the heating and rotation of the wafer 200 continue at least until the processing of the wafer 200 is completed.
  • a step G1 of supplying a first halosilane-based gas and a step G2 of supplying a second halosilane-based gas different from the first halosilane-based gas are sequentially performed.
  • Step G1 the first halosilane-based gas is supplied from the nozzle 249d to the wafer 200 in the processing chamber 201, and the inert gas is supplied from each of the nozzles 249a to 249c and 249e.
  • valve 243d is opened to allow the first halosilane-based gas to flow into the gas supply pipe 232d.
  • the flow rate of the first halosilane-based gas is adjusted by the MFC 241d, supplied into the processing chamber 201 through the nozzle 249d, and exhausted through the exhaust port 231a.
  • the first halosilane-based gas is supplied to the wafer 200 .
  • the valves 243f to 243h and 243j are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249a to 249c and 249e, respectively.
  • the natural oxide film, impurities, etc. are removed from the surface of the wafer 200 by the treatment action (etching action) of the first halosilane-based gas. It is possible to clean this surface.
  • the valve 243d is closed and the supply of the halosilane-based gas into the processing chamber 201 is stopped. Then, the inside of the processing chamber 201 is evacuated, and gas and the like remaining in the processing chamber 201 are removed from the inside of the processing chamber 201 . At this time, the valves 243f to 243j are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249a to 249e. The inert gas supplied from the nozzles 249a to 249e acts as a purge gas, thereby purging the inside of the processing chamber 201 (purge step).
  • Examples of the first halosilane-based gas include dichlorosilane (SiH 2 Cl 2 , abbreviation: DCS) gas, monochlorosilane (SiH 3 Cl, abbreviation: MCS) gas, tetrachlorosilane (SiCl 4 , abbreviation: STC) gas, and trichlorosilane (SiCl 4 , abbreviation: STC) gas.
  • DCS dichlorosilane
  • MCS monochlorosilane
  • STC tetrachlorosilane
  • STC trichlorosilane
  • Chlorosilane-based gases such as chlorosilane (SiHCl 3 , abbreviation: TCS) gas, hexachlorodisilane (Si 2 Cl 6 , abbreviation: HCDS) gas, and octachlorotrisilane (Si 3 Cl 8 , abbreviation: OCTS) gas can be used.
  • TCS chlorosilane
  • HCDS hexachlorodisilane
  • OCTS octachlorotrisilane
  • the first halosilane-based gas for example, tetrafluorosilane (SiF 4 ) gas, tetrabromosilane (SiBr 4 ) gas, tetraiodosilane (SiI 4 ) gas, or the like can be used.
  • a halosilane-based gas for example, in addition to the chlorosilane-based gas, a halosilane-based gas such as a fluorosilane-based gas, a bromosilane-based gas, and an iodosilane-based gas can be used.
  • Step G2 After step G1 is completed, the second halosilane-based gas is supplied from the nozzle 249e to the wafer 200 in the processing chamber 201, that is, the cleaned surface of the wafer 200, and is inerted from each of the nozzles 249a to 249d. Supply gas.
  • valve 243e is opened to allow the second halosilane-based gas to flow into the gas supply pipe 232e.
  • the flow rate of the second halosilane-based gas is adjusted by the MFC 241e, supplied into the processing chamber 201 through the nozzle 249e, and exhausted through the exhaust port 231a.
  • the second halosilane-based gas is supplied to the wafer 200 .
  • the valves 243f to 243i are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249a to 249d, respectively.
  • the Si element contained in the second halosilane-based gas is adsorbed on the surface of the wafers 200 cleaned in step G1, thereby forming a seed. (Nucleus) can be formed. Under the processing conditions described later, the crystal structure of the nuclei formed on the surface of the wafer 200 becomes amorphous.
  • the valve 243e is closed and the supply of the second halosilane-based gas into the processing chamber 201 is stopped. Then, the gas remaining in the processing chamber 201 is removed from the processing chamber 201 by the same processing procedure as the purge step of step G1.
  • the halosilane-based gas described above for the first halosilane-based gas can be used.
  • First halosilane-based gas supply flow rate 100 to 1000 sccm
  • First halosilane-based gas supply time 1 to 30 minutes
  • Processing pressure: 2 to 1000 Pa are exemplified.
  • First halosilane-based gas or second reducing gas supply flow rate 50 to 1000 sccm
  • First halosilane-based gas or second reducing gas supply time 10 seconds to 5 minutes are exemplified.
  • Other processing conditions are the same as the processing conditions in step G1.
  • the notation of a numerical range such as “2 to 1000 Pa” in the present disclosure means that the lower limit and upper limit are included in the range. Therefore, for example, “2 to 1000 Pa” means “2 Pa or more and 1000 Pa or less”.
  • the processing temperature means the temperature of the wafer 200
  • the processing pressure means the pressure inside the processing chamber 201 .
  • the gas supply flow rate: 0 sccm means a case where the gas is not supplied.
  • the inert gas for example, rare gases such as N2 gas, Ar gas, He gas, Ne gas, and Xe gas can be used. This point also applies to the temperature raising step, the film forming step, and the like, which will be described later.
  • the output of the heater 207 is adjusted so as to change the temperature inside the processing chamber 201 to a second temperature higher than the first temperature.
  • the valves 243f to 243j are opened to supply an inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249a to 249e to purge the inside of the processing chamber 201.
  • FIG. After the temperature inside the processing chamber 201 reaches the second temperature and becomes stable, a film forming step, which will be described later, is started.
  • step A of supplying a Group 14 element-containing gas As a film formation step, a step A of supplying a Group 14 element-containing gas; Step B of supplying a dopant gas containing a halide of a group 13 element or a group 15 element, step C of supplying a first reducing gas, and step D of supplying a group 14 element-containing gas are performed in this manner.
  • a step E of performing a cycle including in order a predetermined number of times after step A; are executed sequentially. Furthermore, after step E, step F of supplying the Group 14 element-containing gas is performed.
  • Step A the Group 14 element-containing gas is supplied from the nozzle 249a to the wafer 200 in the processing chamber 201, that is, the surface of the seed layer formed on the wafer 200, and the undesired gas is supplied from the nozzles 249b to 249e. Supply active gas.
  • valve 243a is opened to allow the Group 14 element-containing gas to flow into the gas supply pipe 232a.
  • the group 14 element-containing gas is adjusted in flow rate by the MFC 241a, supplied into the processing chamber 201 through the nozzle 249a, and exhausted through the exhaust port 231a.
  • the valves 243g to 243j are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249b to 249e, respectively.
  • the group 14 element is deposited on the surface of the wafer 200, that is, on the seed layer formed on the wafer 200. can be formed as a main element.
  • Group 14 element-containing gas supply flow rate 100 to 3000 sccm
  • Group 14 element-containing gas supply time 1 to 30 minutes
  • Processing pressure 1 to 1000 Pa
  • the processing conditions shown here are the conditions under which the Group 14 element-containing gas thermally decomposes when the Group 14 element-containing gas exists alone in the processing chamber 201, that is, the conditions under which the CVD reaction occurs.
  • the processing conditions shown here are conditions under which the adsorption (deposition) of the Group 14 element onto the wafer 200 is not self-limited, that is, the adsorption of the Group 14 element onto the wafer 200 is non-self-limited. It is a condition.
  • Group 14 element-containing gases examples include monosilane (SiH 4 , abbreviation: MS) gas, disilane (Si 2 H 6 , abbreviation: DS) gas, trisilane (Si 3 H 8 ) gas, and tetrasilane (Si 4 H 10 ) gas.
  • germane hydride gas such as hexasilane (Si 6 H 14 ) gas, germane (GeH 4 ) gas, digermane (Ge 2 H 6 ) gas, trigermane (Ge 3 H 8 ) gas, tetragermane (Ge 4 H 10 ) gas, pentagermane (Ge 5 H 12 ) gas, hexagermane (Ge 6 H 14 ) gas, and other germanium hydride gases can be used.
  • Group 14 element-containing gases include monosilane (SiH 4 , abbreviation: MS) gas, disilane (Si 2 H 6 , abbreviation: DS) gas, trisilane (Si 3 H 8 ) gas, and germane (GeH 4 ) gas. , digermane (Ge 2 H 6 ) gas, or trigermane (Ge 3 H 8 ) gas. Since these react (decompose) relatively easily, the film formation rate can be improved.
  • step E a cycle including steps B, C, and D below in this order is performed a predetermined number of times (n times, where n is an integer of 2 or more).
  • n times an integer of 2 or more
  • a film doped with a group 13 element or a group 15 element and containing a group 14 element as a main element and having a small surface roughness can be formed on the wafer 200 .
  • Step B After step A is completed, the wafer 200 in the processing chamber 201, that is, the surface of the film containing the group 14 element as the main element formed on the wafer 200 is subjected to the group 13 element or the group 13 element from the nozzle 249b.
  • a dopant gas containing a halide of a Group 15 element is supplied, and an inert gas is supplied from each of nozzles 249a, 249c to 249e.
  • valve 243b is opened to allow the dopant gas to flow into the gas supply pipe 232b.
  • the dopant gas is adjusted in flow rate by the MFC 241b, supplied into the processing chamber 201 through the nozzle 249b, and exhausted through the exhaust port 231a.
  • the valves 243f, 243h to 243j are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249a, 249c to 249e, respectively.
  • a group 13 element or a group 15 A film containing a halide of a group element as a main component can be formed.
  • a dopant gas containing a halide of a Group 13 element a gas containing an element (boron (B), etc.) that is a Group 13 element and becomes a solid by itself, such as trichloroborane (BCl 3 ) gas.
  • a dopant gas containing the halide of the Group 15 element for example, an element (P, arsenic ( As) etc.) can be used.
  • one containing B element is preferable.
  • a gas containing BCl 3 film formation can be easily performed even when the surface of the wafer 200 has a fine structure.
  • a gas containing Cl element in addition to B element is preferable.
  • the Cl element of BCl 3 adsorbed on the film containing the Group 14 element as the main element inhibits the adsorption of the Group 14 element-containing gas on the film, but is easily reduced in step C to remove the Cl element. Detach. Therefore, in steps D and F, adsorption of the Group 14 element-containing gas to the film is promoted, and the film formation speed can be improved.
  • Step C After step B is completed, the nozzle A first reducing gas is supplied from 249c, and an inert gas is supplied from each of nozzles 249a, 249b, 249d, and 249e.
  • valve 243c is opened to allow the first reducing gas to flow into the gas supply pipe 232c.
  • the flow rate of the first reducing gas is adjusted by the MFC 241c, supplied into the processing chamber 201 through the nozzle 249c, and exhausted through the exhaust port 231a.
  • the valves 243f, 243g, 243i and 243j are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249a, 249b, 249d and 249e, respectively.
  • the group 13 element or the group 15 element formed on the surface of the wafer 200 is removed.
  • a halogen element in a film containing a halide as a main component can be removed by reduction. This makes it possible to form a film containing a group 13 element or a group 15 element as a main element.
  • a hydrogen-based gas such as hydrogen (H 2 ) gas, hydrogen-containing gas, or activated hydrogen gas
  • Activated hydrogen gas includes, for example, plasma-activated gas.
  • a hydrogen-containing gas is preferably used as the first reducing gas.
  • the halogen element that inhibits the adsorption of the Group 14 element-containing gas to the film is easily reduced and desorbed. Therefore, in steps D and F, adsorption of the group 14 element to the film is promoted, and the film formation speed can be improved.
  • Step D After step C is completed, the wafer 200 in the processing chamber 201, that is, the surface of the film formed on the wafer 200 and containing the group 13 element or the group 15 element as the main element is subjected to the first A Group 14 element-containing gas is supplied, and an inert gas is supplied from each of the nozzles 249b to 249e.
  • valve 243a is opened to allow the Group 14 element-containing gas to flow into the gas supply pipe 232a.
  • the group 14 element-containing gas is adjusted in flow rate by the MFC 241a, supplied into the processing chamber 201 through the nozzle 249a, and exhausted through the exhaust port 231a.
  • the valves 243g to 243j are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249b to 249e, respectively.
  • the group 13 element or group 15 element formed on the surface of the wafer 200 that is, on the wafer 200
  • a film containing a group 14 element as a main element can be formed on a film containing an element as a main element.
  • the gas described above for step A can be used.
  • step B Dopant gas supply flow rate: 10 to 400 sccm Dopant gas supply time: 1 to 30 minutes Inert gas supply flow rate (per gas supply pipe): 300 to 5000 sccm Processing temperature (second temperature): 350-550°C Processing pressure: 0.1 to 1000 Pa are exemplified.
  • First reducing gas supply flow rate 10 to 3000 sccm
  • First reducing gas supply time 1 to 30 minutes is exemplified.
  • Other processing conditions are the same processing conditions as the processing conditions in step B.
  • step D Group 14 element-containing gas supply flow rate: 10 to 3000 sccm
  • Group 14 element-containing gas supply time 0.1 to 30 minutes is exemplified.
  • Other processing conditions are the same processing conditions as the processing conditions in step B. FIG.
  • Step F After step E is completed, the Group 14 element-containing gas is applied from the nozzle 249 a to the wafer 200 in the processing chamber 201 , that is, the surface of the film containing the Group 14 element as the main element formed on the wafer 200 . is supplied, and an inert gas is supplied from each of the nozzles 249b to 249e.
  • valve 243a is opened to allow the Group 14 element-containing gas to flow into the gas supply pipe 232a.
  • the group 14 element-containing gas is adjusted in flow rate by the MFC 241a, supplied into the processing chamber 201 through the nozzle 249a, and exhausted through the exhaust port 231a.
  • the valves 243g to 243j are opened to supply the inert gas into the processing chamber 201 through the nozzles 249b to 249e, respectively.
  • the group 14 element formed on the surface of the wafer 200 that is, the wafer 200 as a main element
  • a film containing a Group 14 element as a main element can be further formed on the containing film.
  • the gas described above for step A can be used.
  • step F Group 14 element-containing gas supply flow rate: 10 to 5000 sccm
  • Group 14 element-containing gas supply time 1 to 30 minutes
  • Processing pressure 0.1 to 1000 Pa
  • Other processing conditions are the same processing conditions as the processing conditions in step B.
  • N 2 gas as a purge gas is supplied into the processing chamber 201 from each of the nozzles 249a to 249c and exhausted from the exhaust port 231a.
  • the inside of the processing chamber 201 is purged, and gas remaining in the processing chamber 201 and reaction by-products are removed from the inside of the processing chamber 201 (afterpurge).
  • the atmosphere in the processing chamber 201 is replaced with an inert gas (inert gas replacement), and the pressure in the processing chamber 201 is returned to normal pressure (atmospheric pressure recovery).
  • the seal cap 219 is lowered by the boat elevator 115, and the lower end of the manifold 209 is opened. Then, the processed wafer 200 is unloaded from the reaction tube 203 from the lower end of the manifold 209 while being supported by the boat 217 (boat unloading). After the boat is unloaded, the shutter 219s is moved and the lower end opening of the manifold 209 is sealed by the shutter 219s via the O-ring 220c (shutter closed). The processed wafers 200 are carried out of the reaction tube 203 and then taken out from the boat 217 (wafer discharge).
  • step A a film containing a group 14 element as a main element is formed on the seed layer.
  • step B a film containing a halide of a group 13 element or a group 15 element as a main component is formed in step B, an increase in surface roughness can be suppressed.
  • step C the halogen element of the film containing the group 13 element or group 15 element halide as a main component is reduced and removed to form a film containing the group 13 element or group 15 element as a main element; can be formed. Therefore, in step D, it is possible to prevent the adsorption of the Group 14 element-containing gas on the film from being inhibited by the halogen element.
  • step D By providing a film containing a group 14 element as a main element as a cap layer on the film containing a group 13 element or a group 15 element as a main element in step D, the dopant from the film (i.e., 13th group element or 15th group element) can be suppressed.
  • step D a film containing a group 14 element as a main element is provided as a cap layer on the film containing a group 13 element or a group 15 element as a main element, thereby removing dopants from the film. It is possible to suppress an increase in surface roughness due to removal.
  • step E A surface doped with a group 13 element or a group 15 element and containing a group 14 element as a main element by step E in which a cycle including such steps B to D in this order is performed a predetermined number of times A film with low roughness can be formed.
  • step F In the film formation step, by further performing step F, the Cap layer of the film on the wafer 200 can be thickened, and the escape of dopants from the film can be further suppressed.
  • the surface roughness of the film formed on the wafer 200 can be reduced by forming the seed layer.
  • the film forming step in this embodiment is not limited to the embodiments shown in FIGS. 4 and 5, and can be modified as in the following modifications. These modifications can be combined arbitrarily. Unless otherwise specified, the processing procedures and processing conditions in each step of each modification can be the same as the processing procedures and processing conditions in each step of the substrate processing sequence described above.
  • step C (Modification 2)
  • step C the step of supplying the first reducing gas
  • step B a dopant containing a halide of the 13th element or the 15th group element was used, but a non-halogen compound of the 13th element or the 15th group element, , hydride-containing dopants may be used.
  • the dopant gas containing the hydride of the 13th element an element that is a group 13 element such as borane (BH 3 ), diborane (B 2 H 6 ) gas, etc. and is solid by itself (boron (B), etc.) ) can be used.
  • the dopant gas containing a hydride of a Group 15 element an element that is a Group 15 element that is solid by itself, such as phosphine (PH 3 , abbreviation: PH) gas, arsine (AsH 3 ) gas, etc.
  • PH phosphine
  • a gas containing (P, arsenic (As), etc.) can be used.
  • N nitrogen
  • the group 14 element-containing gas supply time in step D may be set longer than the group 14 element-containing gas supply time in step A.
  • the cap layer formed in step E can be thickened while the film formation time in step A is shortened, thereby suppressing dopant removal from the film on the wafer 200 .
  • the Group 14 element-containing gas supply time in Step D may be set longer than the Group 14 element-containing gas supply time in Step A. As a result, all the films formed in step D can be thickened, so that dopant removal from the films on the wafer 200 can be further suppressed.
  • the Group 14 element-containing gas supply time in step D may be, for example, 1 to 10 times the Group 14 element-containing gas supply time in step A.
  • step G2 is performed in step G has been described, but step G2 may not be performed.
  • step G2 (Modification 8)
  • the second reducing gas may be supplied instead of the second halosilane-based gas.
  • step G2 may be performed in the same procedure as in the case of using the second halosilane-based gas.
  • Examples of the second reducing gas include hydrogen (H 2 ) gas, monosilane (SiH 4 , abbreviation: MS) gas, disilane (Si 2 H 6 , abbreviation: DS) gas, trisilane (Si 3 H 8 ) gas, and tetrasilane.
  • Silicon hydride gas such as (Si 4 H 10 ) gas, pentasilane (Si 5 H 12 ) gas, hexasilane (Si 6 H 14 ) gas can be used.
  • the second reducing gas one containing Si element may be used. By using the second reducing gas, the surface roughness of the film formed on the wafer 200 can be reduced.
  • the surface of the wafer 200 cleaned in step G1 can adsorb Si contained in the second reducing gas to form seeds (nuclei). Further, the H element contained in the second reducing gas can reduce and remove the halogen element derived from the first halosilane gas on the surface of the wafer 200 cleaned in step G1. Thereby, the surface roughness of the film formed on the wafer 200 can be reduced.
  • a film may be formed on the wafer 200 by, for example, the following film formation sequence.
  • a seed layer may be formed on the wafer 200 by, for example, the following film formation sequence.
  • the wafer 200 as a substrate may have a microstructure by performing microfabrication on the surface in advance.
  • the surface of the wafer 200 may be formed with a first recess D1 extending in a direction perpendicular to the surface of the wafer 200 .
  • a plurality of second recesses D2 may be formed which are perpendicular to the longitudinal direction of the first recesses D1 and extend in the in-plane direction of the wafer 200.
  • the first recess D1 means a trench or hole
  • the second recess D2 means a space in which a floating gate is formed in the trench or hole.
  • films are formed in the first recess D1 and the second recess D2.
  • the film formation step of the present disclosure allows formation of a film with low surface roughness even when the wafer 200 has a fine structure. That is, it becomes possible to form a film uniformly in the first recess D1 and the second recess D2.
  • the nozzles 249a to 249e are provided adjacent (adjacent)
  • the present disclosure is not limited to such an aspect.
  • the nozzles 249a, 249b, 249d, and 249c may be provided at positions away from the nozzle 249c in the annular space between the inner wall of the reaction tube 203 and the wafer 200 in plan view.
  • the present disclosure is not limited to such an aspect.
  • at least one of the first to fifth supply units may be composed of two or more nozzles.
  • a nozzle other than the first to fifth supply units may be newly provided in the processing chamber 201, and the inert gas and various processing gases may be further supplied using this nozzle.
  • the newly provided nozzles may or may not be provided at positions facing the exhaust port 231a in plan view.
  • the newly provided nozzles are positioned away from the nozzles 249a to 249e, for example, along the outer periphery of the wafer 200 in the annular space in plan view between the inner wall of the reaction tube 203 and the wafer 200. It may be provided at an intermediate position between the nozzles 249a to 249e and the exhaust port 231a, or at a position near the intermediate position.
  • Recipes used for substrate processing are preferably prepared individually according to the processing content and stored in the storage device 121c via an electric communication line or the external storage device 123. Then, when starting the processing, it is preferable that the CPU 121a appropriately selects an appropriate recipe from among the plurality of recipes stored in the storage device 121c according to the content of the substrate processing.
  • a single substrate processing apparatus can form films having various film types, composition ratios, film qualities, and film thicknesses with good reproducibility.
  • the burden on the operator can be reduced, and the processing can be started quickly while avoiding operational errors.
  • the recipes described above are not limited to the case of newly creating them, and for example, they may be prepared by modifying existing recipes that have already been installed in the substrate processing apparatus.
  • the changed recipe may be installed in the substrate processing apparatus via an electric communication line or a recording medium recording the recipe.
  • an existing recipe already installed in the substrate processing apparatus may be directly changed by operating the input/output device 122 provided in the existing substrate processing apparatus.
  • an example of forming a film using a batch-type substrate processing apparatus that processes a plurality of substrates at once has been described.
  • the present disclosure is not limited to the embodiments described above, and can be suitably applied, for example, to the case of forming a film using a single substrate processing apparatus that processes one or several substrates at a time.
  • an example of forming a film using a substrate processing apparatus having a hot wall type processing furnace has been described.
  • the present disclosure is not limited to the above embodiments, and can be suitably applied to the case of forming a film using a substrate processing apparatus having a cold wall type processing furnace.
  • processing procedure and processing conditions at this time can be, for example, the same as the processing procedures and processing conditions of the above-described mode.
  • the various effects described in the present disclosure can be obtained not only under conditions in which the process gas supplied to the substrate thermally decomposes (conditions under which self-limiting is not applied), but also under conditions in which the film is formed on the substrate. A similar tendency is obtained even under conditions in which the treated gas does not thermally decompose (under self-limiting conditions).
  • the effect related to the adjustment of the in-plane film thickness distribution in particular, is that the film formation on the substrate is performed under the conditions in which the processing gas supplied to the substrate thermally decomposes and the CVD reaction occurs. is obtained particularly effectively.
  • (Appendix 1) (a) supplying a Group 14 element-containing gas to the substrate; (e) (b) supplying a dopant gas containing a halide of a group 13 element or a group 15 element to the substrate; and (c) supplying a first reducing gas to the substrate. and (d) supplying the Group 14 element-containing gas to the substrate, in this order, performing a predetermined number of cycles after (a);
  • Appendix 2 The method of Appendix 1, In at least the last said cycle in (e), said feeding time in (d) is longer than said feeding time in (a).
  • Appendix 4 The method according to any one of Appendices 1 to 3, (f) after (e), supplying the Group 14 element-containing gas to the substrate;
  • Appendix 5 The method according to any one of Appendices 1 to 4, (g) A step of supplying a halosilane-based gas to the substrate before (a).
  • the first reducing gas is a hydrogen-containing gas.
  • Appendix 13 The method according to any one of Appendices 1 to 12, A first concave portion extending in the in-plane direction of the substrate is formed on the surface of the substrate.
  • Appendix 14 13
  • the method according to Appendix 13 A plurality of second recesses are formed on the surface of the substrate so as to vertically communicate with the longitudinal direction of the first recesses and extend in the in-plane direction of the substrate.
  • (Appendix 15) According to another aspect of the present disclosure, (a) supplying a Group 14 element-containing gas to the substrate; (e) (b) supplying a group 13 element or group 15 element-containing gas to the substrate; and (d) supplying the group 14 element-containing gas to the substrate. A step of performing a cycle including in this order a predetermined number of times after (a); A method for manufacturing a semiconductor device having
  • a processing chamber in which the substrate is processed a first supply system for supplying a Group 14 element-containing gas from a first supply unit to the substrate in the processing chamber; a second supply system for supplying a dopant gas containing a halide of a group 13 element or a group 15 element from a second supply unit to the substrate in the processing chamber; a third supply system for supplying a first reducing gas from a third supply unit to the substrate in the processing chamber;
  • supplying the Group 14 element-containing gas to the substrate (e) (b) supplying a dopant gas containing a halide of the group 13 element or the group 15 element to the substrate; and (c) supplying the first reducing gas to the substrate.

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Abstract

（ａ）基板に対して、第１４族元素含有ガスを供給する工程と、（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する工程と、（ｃ）前記基板に対して、第１還元ガスを供給する工程と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う工程と、を行う技術。

Description

半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム
　本開示は、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラムに関する。
　半導体装置の製造工程の一工程として、基板上に膜を形成する処理が行われることがある（例えば、特開２０１０－１１８４６２号公報参照）。
　本開示の目的は、第１３族元素または第１５族元素でドープされ、かつ、第１４族元素を主元素として含む、表面粗さが小さな膜を基板上に形成することが可能な技術を提供することにある。
　本開示の一態様によれば、
　（ａ）基板に対して、第１４族元素含有ガスを供給する工程と、
　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する工程と、（ｃ）前記基板に対して、第１還元ガスを供給する工程と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う工程と、
　を行う技術が提供される。
　本開示によれば、表面粗さが小さな膜を基板上に形成することが可能となる。
図１は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉２０２部分を縦断面図で示す図である。 図２は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の一部の概略構成図であり、処理炉２０２部分を図１のＡ－Ａ線断面図で示す図である。 図３は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置のコントローラ１２１の概略構成図であり、コントローラ１２１の制御系をブロック図で示す図である。 図５は、本開示の一態様の処理シーケンスを示すフロー図である。 図４は、本開示の一態様の処理シーケンスを示す図である。 図６は、本開示の一態様で用いられる基板の一部を示す平面図である。
＜本開示の一態様＞
　以下、本開示の一態様について、図１～図６を参照しながら説明する。なお、以下の説明において用いられる図面は、いずれも模式的なものであり、図面に示される、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は、現実のものとは必ずしも一致していない。また、複数の図面の相互間においても、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は必ずしも一致していない。
（１）基板処理装置の構成
　図１に示すように、処理炉２０２は温度調整器（加熱部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
　ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の下方には、反応管２０３と同心円状に、マニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス（ＳＵＳ）等の金属材料により構成され、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部は、反応管２０３の下端部に係合しており、反応管２０３を支持するように構成されている。マニホールド２０９と反応管２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。反応管２０３はヒータ２０７と同様に垂直に据え付けられている。主に、反応管２０３とマニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成される。処理容器の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。
　処理室２０１内には、第１～第５供給部としてのノズル２４９ａ～２４９ｅが、マニホールド２０９の側壁を貫通するようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ａ～２４９ｅには、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅがそれぞれ接続されている。ノズル２４９ａ～２４９ｅはそれぞれ異なるノズルであり、ノズル２４９ｂ，２４９ｄのそれぞれは、ノズル２４９ｃに隣接して設けられている。ノズル２４９ａ，２４９ｅのそれぞれは、ノズル２４９ｂ，ノズル２４９ｄの２４９ｃと隣接する側とは反対側に隣接して設けられている。
　ガス供給管２３２ａ～２３２ｅには、ガス流の上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ～２４１ｅおよび開閉弁であるバルブ２４３ａ～２４３ｅがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ～２３２ｅのバルブ２４３ａ～２４３ｅよりも下流側には、ガス供給管２３２ｆ～２３２ｊがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｆ～２３２ｊには、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｆ～２４１ｊおよびバルブ２４３ｆ～２４３ｊがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ～２３２ｅは、例えば、ＳＵＳ等の金属材料により構成されている。
　図２に示すように、ノズル２４９ａ～２４９ｅは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２４９ａ～２４９ｅは、ウエハ２００が配列されるウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。平面視において、ノズル２４９ｃは、処理室２０１内に搬入されるウエハ２００の中心を挟んで後述する排気口２３１ａと一直線上に対向するように配置されている。ノズル２４９ｂ，２４９ｄは、ノズル２４９ｃと排気口２３１ａの中心とを通る直線Ｌを、反応管２０３の内壁（ウエハ２００の外周部）に沿って両側から挟み込むように配置されている。また、ノズル２４９ａ，２４９ｅのそれぞれは、ノズル２４９ｂ，ノズル２４９ｄの２４９ｃと隣接する側とは反対側に、直線Ｌを、反応管２０３の内壁に沿って両側から挟み込むように配置されている。直線Ｌは、ノズル２４９ｃとウエハ２００の中心とを通る直線でもある。すなわち、ノズル２４９ｄは、直線Ｌを挟んでノズル２４９ｂと反対側に設けられているということもできる。また、ノズル２４９ｅは、直線Ｌを挟んでノズル２４９ａと反対側に設けられているということもできる。ノズル２４９ｂ，２４９ｄは、直線Ｌを対称軸として線対称に配置されている。また、ノズル２４９ａ，２４９ｅは、直線Ｌを対称軸として線対称に配置されている。ノズル２４９ａ～２４９ｅの側面には、ガスを供給するガス供給孔２５０ａ～２５０ｅがそれぞれ設けられている。ガス供給孔２５０ａ～２５０ｅは、それぞれが、平面視において排気口２３１ａと対向（対面）するように開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ガス供給孔２５０ａ～２５０ｅは、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。
　ガス供給管２３２ａからは、処理ガスとして、第１４族元素含有ガスが、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。
　ガス供給管２３２ｂからは、ドーパントガスとして、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスが、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。
　ガス供給管２３２ｃからは、還元ガスとして、第１還元ガスが、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。
　ガス供給管２３２ｄからは、処理ガスとして、第１ハロシラン系ガスが、ＭＦＣ２４１ｄ、バルブ２４３ｄ、ノズル２４９ｄを介して処理室２０１内へ供給される。
　ガス供給管２３２ｅからは、処理ガスとして、第２ハロシラン系ガスが、ＭＦＣ２４１ｅ、バルブ２４３ｅ、ノズル２４９ｅを介して処理室２０１内へ供給される。
　ガス供給管２３２ｆ～２３２ｊからは、不活性ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｆ～２４１ｊ、バルブ２４３ｆ～２４３ｊ、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅ、ノズル２４９ａ～２４９ｅを介して処理室２０１内へ供給される。不活性ガスは、パージガス、キャリアガス、希釈ガス等として作用する。
　主に、ガス供給管２３２ａ，２３２ｄ，２３２ｅ、ＭＦＣ２４１ａ，２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ａ，２４３ｄ，２４３ｅにより、処理ガス供給系が構成される。ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂを処理ガス供給系に含めて考えてもよい。また、主に、ガス供給管２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃにより、還元ガス供給系が構成される。また、主に、ガス供給管２３２ｆ～２３２ｊ、ＭＦＣ２４１ｆ～２４１ｊ、バルブ２４３ｆ～２４３ｊにより、不活性ガス供給系が構成される。なお、本開示では、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａを含むガス供給系を、第１供給系とも称する。ガス供給管２３２ｆ、ＭＦＣ２４１ｆ、バルブ２４３ｆを第１供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂを含むガス供給系を、第２供給系とも称する。ガス供給管２３２ｇ、ＭＦＣ２４１ｇ、バルブ２４３ｇを第２供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃを含むガス供給系を、第３供給系とも称する。ガス供給管２３２ｈ、ＭＦＣ２４１ｈ、バルブ２４３ｈを第３供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｄ、ＭＦＣ２４１ｄ、バルブ２４３ｄを含むガス供給系を、第３供給系とも称する。ガス供給管２３２ｉ、ＭＦＣ２４１ｉ、バルブ２４３ｉを第３供給系に含めて考えてもよい。また、ガス供給管２３２ｅ、ＭＦＣ２４１ｅ、バルブ２４３ｅを含むガス供給系を、第３供給系とも称する。ガス供給管２３２ｊ、ＭＦＣ２４１ｊ、バルブ２４３ｊを第３供給系に含めて考えてもよい。
　上述の各種供給系のうち、いずれか、或いは、全ての供給系は、バルブ２４３ａ～２４３ｊやＭＦＣ２４１ａ～２４１ｊ等が集積されてなる集積型供給システム２４８として構成されていてもよい。集積型供給システム２４８は、ガス供給管２３２ａ～２３２ｊのそれぞれに対して接続され、ガス供給管２３２ａ～２３２ｊ内への各種ガスの供給動作、すなわち、バルブ２４３ａ～２４３ｊの開閉動作やＭＦＣ２４１ａ～２４１ｊによる流量調整動作等が、後述するコントローラ１２１によって制御されるように構成されている。集積型供給システム２４８は、一体型、或いは、分割型の集積ユニットとして構成されており、ガス供給管２３２ａ～２３２ｊ等に対して集積ユニット単位で着脱を行うことができ、集積型供給システム２４８のメンテナンス、交換、増設等を、集積ユニット単位で行うことが可能なように構成されている。
　反応管２０３の側壁下方には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気口２３１ａが設けられている。図２に示すように、排気口２３１ａは、平面視において、ウエハ２００を挟んでノズル２４９ａ～２４９ｅ（ガス供給孔２５０ａ～２５０ｅ）と対向（対面）する位置に設けられている。排気口２３１ａは、反応管２０３の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられていてもよい。排気口２３１ａには排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ　Ｐｒｅｓｓｕｒｅ　Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。
　マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。マニホールド２０９の下方には、シールキャップ２１９を降下させボート２１７を処理室２０１内から搬出した状態で、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシャッタ２１９ｓが設けられている。シャッタ２１９ｓは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シャッタ２１９ｓの上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｃが設けられている。シャッタ２１９ｓの開閉動作（昇降動作や回動動作等）は、シャッタ開閉機構１１５ｓにより制御される。
　基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５～２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で垂直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。
　反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。
　図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ　Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ　Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ　Ａｃｃｅｓｓ　Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。
　記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ　Ｄｉｓｋ　Ｄｒｉｖｅ）、ＳＳＤ（Ｓｏｌｉｄ　Ｓｔａｔｅ　Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本開示においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。
　Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ～２４１ｊ、バルブ２４３ａ～２４３ｊ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、温度センサ２６３、ヒータ２０７、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、シャッタ開閉機構１１５ｓ等に接続されている。
　ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ～２４１ｇによる各種ガスの流量調整動作、バルブ２４３ａ～２４３ｇの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、シャッタ開閉機構１１５ｓによるシャッタ２１９ｓの開閉動作等を制御することが可能なように構成されている。
　コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリ、ＳＳＤ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本開示において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。
（２）基板処理工程
　上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板上に膜を形成する処理シーケンス例について、主に、図４，図５を用いて説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
　図４，図５に示す処理シーケンスでは、
　基板としてのウエハ２００に対して、第１４族元素含有ガスを供給するステップＡと、
　ウエハ２００に対して、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給するステップＢと、ウエハ２００に対して、第１還元ガスを供給するステップＣと、ウエハ２００に対して、第１４族元素含有ガスを供給するステップＤと、をこの順に含むサイクルをステップＡの後に所定回数（ｎ回、ｎは２以上の整数）行うステップＥと、
　を行う。
　更に、ステップＥの後に、ウエハ２００に対して、第１４族元素含有ガスを供給するステップＦを行う。
　これにより、ウエハ２００上に、第１３族元素または第１５族元素が添加（ドープ）された、第１４族元素を主元素として含む膜を形成するステップ（膜形成ステップ）を行う。本開示では、第１３族元素または第１５族元素がドープされた、第１４族元素を主元素として含む膜を、ドープ膜とも称する。
　具体的には、膜形成ステップでは、
　ウエハ２００に対してノズル２４９ａより処理ガスとしての第１４族元素含有ガスを供給するステップＡと、
　ウエハ２００に対してノズル２４９ｂよりドーパントガスとしての第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給するステップＢと、ウエハ２００に対してノズル２４９ｃより第１還元ガスを供給するステップＣと、ウエハ２００に対してノズル２４９ａより処理ガスとしての第１４族元素含有ガスを供給するステップＡと、をこの順に含むサイクルをステップＡの後に所定回数行うステップＥと、
　を行う。
　更に、ウエハ２００に対してノズル２４９ａより処理ガスとしての第１４族元素含有ガスを供給するステップＦを行う。
　また、図４，図５に示す成膜シーケンスでは、ステップＡの前に、ウエハ２００に対して、２種類のハロシラン系ガスを供給するステップＧを行う。これにより、ウエハ２００上に、シード層を形成するステップ（シード層形成ステップ）を行う。
　具体的には、シード層形成ステップでは、
　ステップＡの前に、ウエハ２００に対してノズル２４９ｄより第１ハロシラン系ガスを供給するステップＧ１と、
　ステップ１の後、ウエハ２００に対してノズル２４９ｅより第１ハロシラン系ガスとは異なる第２ハロシラン系ガスを供給するステップＧ２と、を行う。
　本開示では、上述の成膜シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。以下の変形例等の説明においても、同様の表記を用いる。
　第１ハロシランガス→第２ハロシランガス→第１４族元素含有ガス→（第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガス→第１還元ガス→第１４族元素含有ガス）×ｎ→第１４族元素含有ガス
　本開示において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本開示において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本開示において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面上に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本開示において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。
（ウエハチャージおよびボートロード）
　複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）されると、シャッタ開閉機構１１５ｓによりシャッタ２１９ｓが移動させられて、マニホールド２０９の下端開口が開放される（シャッタオープン）。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。
（圧力調整および温度調整）
　処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の成膜温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
（シード層形成ステップ）
　その後、シード層形成ステップとして、ステップ、すなわち、第１ハロシラン系ガスを供給するステップＧ１、第１ハロシラン系ガスとは異なる第２ハロシラン系ガスを供給するステップＧ２を順次実行する。
　［ステップＧ１］
　このステップでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して、ノズル２４９ｄより第１ハロシラン系ガスを供給し、ノズル２４９ａ～２４９ｃ，２４９ｅのそれぞれより不活性ガスを供給する。
　具体的には、バルブ２４３ｄを開き、ガス供給管２３２ｄ内へ第１ハロシラン系ガスを流す。第１ハロシラン系ガスは、ＭＦＣ２４１ｄにより流量調整され、ノズル２４９ｄを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して第１ハロシラン系ガスが供給される。また、このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｈ，２４３ｊを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｃ，２４９ｅのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
　後述する処理条件下でウエハ２００に対して第１ハロシラン系ガスを供給することにより、第１ハロシラン系ガスの持つトリートメント作用（エッチング作用）により、ウエハ２００の表面から自然酸化膜や不純物等を除去することができ、この面を清浄化させることが可能となる。
　ウエハ２００の表面が清浄化された後、バルブ２４３ｄを閉じ、処理室２０１内へのハロシラン系ガスの供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する。このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｊを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｅを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。ノズル２４９ａ～２４９ｅより供給される不活性ガスは、パージガスとして作用し、これにより、処理室２０１内がパージされる（パージステップ）。
　第１ハロシラン系ガスとしては、例えば、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２、略称：ＤＣＳ）ガス、モノクロロシラン（ＳｉＨ３Ｃｌ、略称：ＭＣＳ）ガス、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ４、略称：ＳＴＣ）ガス、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３、略称：ＴＣＳ）ガス、ヘキサクロロジシラン（Ｓｉ２Ｃｌ６、略称：ＨＣＤＳ）ガス、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｃｌ８、略称：ＯＣＴＳ）ガス等のクロロシラン系ガスを用いることができる。また、第１ハロシラン系ガスとしては、例えば、テトラフルオロシラン（ＳｉＦ４）ガス、テトラブロモシラン（ＳｉＢｒ４）ガス、テトラヨードシラン（ＳｉＩ４）ガス等を用いることができる。すなわち、第１ハロシラン系ガスとしては、例えば、クロロシラン系ガスの他、フルオロシラン系ガス、ブロモシラン系ガス、ヨードシラン系ガス等のハロシラン系ガスを用いることができる。
　［ステップＧ２］
　ステップＧ１が終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、清浄化されたウエハ２００の表面に対して、ノズル２４９ｅより第２ハロシラン系ガスを供給し、ノズル２４９ａ～２４９ｄのそれぞれより不活性ガスを供給する。
　具体的には、バルブ２４３ｅを開き、ガス供給管２３２ｅ内へ第２ハロシラン系ガスを流す。第２ハロシラン系ガスは、ＭＦＣ２４１ｅにより流量調整され、ノズル２４９ｅを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して第２ハロシラン系ガスが供給される。また、このとき、バルブ２４３ｆ～２４３ｉを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｄのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
　後述する処理条件下でウエハ２００に対して第２ハロシラン系ガスを供給することにより、ステップＧ１で清浄化されたウエハ２００の表面に、第２ハロシラン系ガスに含まれるＳｉ元素を吸着させ、シード（核）を形成することが可能となる。後述する処理条件下では、ウエハ２００の表面に形成される核の結晶構造は、アモルファス（非晶質）となる。
　ウエハ２００の表面に核が形成された後、バルブ２４３ｅを閉じ、処理室２０１内への第２ハロシラン系ガスの供給を停止する。そして、ステップＧ１のパージステップと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する。
　第２ハロシラン系ガスとして、第１ハロシラン系ガスについて上述したハロシラン系ガスを用いることができる。
　ステップＧ１における処理条件としては、
　第１ハロシラン系ガス供給流量：１００～１０００ｓｃｃｍ
　第１ハロシラン系ガス供給時間：１～３０分
　不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：１０００～３０００ｓｃｃｍ
　処理温度（第１温度）：３００～５００℃
　処理圧力：２～１０００Ｐａ
　が例示される。
　ステップＧ２における処理条件としては、
　第１ハロシラン系ガスまたは第２還元ガス供給流量：５０～１０００ｓｃｃｍ
　第１ハロシラン系ガスまたは第２還元ガス供給時間：１０秒～５分
　が例示される。他の処理条件は、ステップＧ１における処理条件と同様な処理条件とする。
　ここで、本開示における「２～１０００Ｐａ」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「２～１０００Ｐａ」とは「２Ｐａ以上１０００Ｐａ以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。なお、処理温度とはウエハ２００の温度のことを意味し、処理圧力とは処理室２０１内の圧力のことを意味する。また、ガス供給流量：０ｓｃｃｍとは、そのガスを供給しないケースを意味する。これらは、以下の説明においても同様である。
　不活性ガスとしては、例えば、Ｎ２ガス、Ａｒガス、Ｈｅガス、Ｎｅガス、Ｘｅガス等の希ガスを用いることができる。この点は、後述する昇温ステップや膜形成ステップ等においても同様である。
（昇温ステップ）
　シード層形成ステップが終了した後、処理室２０１内の温度を、上述の第１温度よりも高い第２温度へ変更させるように、ヒータ２０７の出力を調整する。本ステップを行う際、バルブ２４３ｆ～２４３ｊを開き、ノズル２４９ａ～２４９ｅを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給し、処理室２０１内をパージする。処理室２０１内の温度が第２温度に到達して安定した後、後述する膜形成ステップを開始する。
（膜形成ステップ）
　膜形成ステップとして、
　第１４族元素含有ガスを供給するステップＡと、
　第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給するステップＢと、第１還元ガスを供給するステップＣと、第１４族元素含有ガスを供給するステップＤと、をこの順に含むサイクルをステップＡの後に所定回数行うステップＥと、
　を順次実行する。
　更に、ステップＥの後、第１４族元素含有ガスを供給するステップＦを実行する。
　［ステップＡ］
　このステップでは、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたシード層の表面に対して、ノズル２４９ａより第１４族元素含有ガスを供給し、ノズル２４９ｂ～２４９ｅのそれぞれより不活性ガスを供給する。
　具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へ第１４族元素含有ガスを流す。第１４族元素含有ガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。また、このとき、バルブ２４３ｇ～２４３ｊを開き、ノズル２４９ｂ～２４９ｅのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
　後述する処理条件下でノズル２４９ａよりウエハ２００に対して第１４族元素含有ガスを供給することにより、ウエハ２００の表面上、すなわち、ウエハ２００上に形成されたシード層上に、第１４族元素を主元素として含む膜を形成することができる。
　ステップＡにおける処理条件としては、
　第１４族元素含有ガス供給流量：１００～３０００ｓｃｃｍ
　第１４族元素含有ガス供給時間：１～３０分
　不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：１００～２０００ｓｃｃｍ
　処理温度（第２温度）：３００～６００℃
　処理圧力：１～１０００Ｐａ
　が例示される。ここに示した処理条件は、処理室２０１内において、第１４族元素含有ガスが単独で存在した場合に第１４族元素含有ガスが熱分解する条件、すなわち、ＣＶＤ反応が生じる条件である。すなわち、ここに示した処理条件は、ウエハ２００上への第１４族元素の吸着（堆積）にセルフリミットがかからない条件、つまり、ウエハ２００上への第１４族元素の吸着がノンセルフリミットとなる条件である。
　第１４族元素含有ガスとしては、例えば、モノシラン（ＳｉＨ４、略称：ＭＳ）ガス、ジシラン（Ｓｉ２Ｈ６、略称：ＤＳ）ガス、トリシラン（Ｓｉ３Ｈ８）ガス、テトラシラン（Ｓｉ４Ｈ１０）ガス、ペンタシラン（Ｓｉ５Ｈ１２）ガス、ヘキサシラン（Ｓｉ６Ｈ１４）ガス等の水素化ケイ素ガス、ゲルマン（ＧｅＨ４）ガス、ジゲルマン（Ｇｅ２Ｈ６）ガス、トリゲルマン（Ｇｅ３Ｈ８）ガス、テトラゲルマン（Ｇｅ４Ｈ１０）ガス、ペンタゲルマン（Ｇｅ５Ｈ１２）ガス、ヘキサゲルマン（Ｇｅ６Ｈ１４）ガス等の水素化ゲルマニウムガスを用いることができる。
　第１４族元素含有ガスとしては、例えば、モノシラン（ＳｉＨ４、略称：ＭＳ）ガス、ジシラン（Ｓｉ２Ｈ６、略称：ＤＳ）ガス、トリシラン（Ｓｉ３Ｈ８）ガス、ゲルマン（ＧｅＨ４）ガス、ジゲルマン（Ｇｅ２Ｈ６）ガス、またはトリゲルマン（Ｇｅ３Ｈ８）ガスのいずれかであることが好ましい。これらは比較的容易に反応（分解）するため、成膜速度を向上させることができる。
　［ステップＥ］
　ステップＥにおいて、下記のステップＢ，Ｃ，Ｄをこの順に含むサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは２以上の整数）行う。これにより、ウエハ２００上に、第１３族元素または第１５族元素がドープされ、かつ、第１４族元素を主元素として含む、表面粗さが小さな膜を形成することができる。
　［ステップＢ］
　ステップＡが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成された、第１４族元素を主元素として含む膜の表面に対して、ノズル２４９ｂより第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給し、ノズル２４９ａ，２４９ｃ～２４９ｅのそれぞれより不活性ガスを供給する。
　具体的には、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内へドーパントガスを流す。ドーパントガスは、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。また、このとき、バルブ２４３ｆ，２４３ｈ～２４３ｊを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｃ～２４９ｅのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
　後述する処理条件下でノズル２４９ｂよりウエハ２００に対してドーパントガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成された、第１４族元素を主元素として含む膜上に、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を主成分として含む膜を形成することができる。
　第１３族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスとしては、トリクロロボラン（ＢＣｌ３）ガス等の第１３族元素であってそれ単独で固体となる元素（硼素（Ｂ）等）を含むガス等を用いることができる。
　また、第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスとしては、例えば、三塩化リン（ＰＣｌ３）ガス等の第１５族元素であってそれ単独で固体となる元素（Ｐ，砒素（Ａｓ）等）を含むガスを用いることができる。
　ドーパントガスとしては、Ｂ元素を含有するものが好ましい。例えば、ＢＣｌ３含有ガスを用いることにより、ウエハ２００の表面が微細構造を有する場合であっても、容易に成膜することができる。
　　ドーパントガスとしては、Ｂ元素に加えて、Ｃｌ元素を含有するものが好ましい。例えば、第１４族元素を主元素として含む膜に吸着したＢＣｌ３のＣｌ元素は、第１４族元素含有ガスの上記膜への吸着を阻害するが、ステップＣで容易に還元されてＣｌ元素が脱離する。そのため、ステップＤ，ステップＦにおいて、第１４族元素含有ガスの上記膜への吸着が促進され、成膜速度を向上させることができる。
　［ステップＣ］
　ステップＢが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成された、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を主成分として含む膜の表面に対して、ノズル２４９ｃより第１還元ガスを供給し、ノズル２４９ａ，２４９ｂ，２４９ｄ，２４９ｅのそれぞれより不活性ガスを供給する。
　具体的には、バルブ２４３ｃを開き、ガス供給管２３２ｃ内へ第１還元ガスを流す。第１還元ガスは、ＭＦＣ２４１ｃにより流量調整され、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。また、このとき、バルブ２４３ｆ，２４３ｇ，２４３ｉ，２４３ｊを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂ，２４９ｄ，２４９ｅのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
　後述する処理条件下でノズル２４９ｃよりウエハ２００に対して第１還元ガスを供給することにより、ウエハ２００の表面上、すなわち、ウエハ２００上に形成された、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を主成分して含む膜のハロゲン元素を還元して取り除くことができる。これにより、第１３族元素または第１５族元素を主元素とする膜を形成することができる。
　第１還元ガスとしては、例えば、水素（Ｈ２）ガス、水素含有ガス、活性化した水素ガス等の水素系ガスを用いることができる。活性化した水素ガスとしては、例えば、プラズマにより活性化したものが挙げられる。
　第１還元ガスとしては、水素含有ガスを用いることが好ましい。これにより、第１４族元素含有ガスの膜への吸着を阻害するハロゲン元素が容易に還元されて脱離する。そのため、ステップＤ，ステップＦにおいて、第１４族元素の膜への吸着が促進され、成膜速度を向上させることができる。
　［ステップＤ］
　ステップＣが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成された、第１３族元素または第１５族元素を主元素とする膜の表面に対して、ノズル２４９ａより第１４族元素含有ガスを供給し、ノズル２４９ｂ～２４９ｅのそれぞれより不活性ガスを供給する。
　具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へ第１４族元素含有ガスを流す。第１４族元素含有ガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。また、このとき、バルブ２４３ｇ～２４３ｊを開き、ノズル２４９ｂ～２４９ｅのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
　後述する処理条件下でノズル２４９ａよりウエハ２００に対して第１４族元素含有ガスを供給することにより、ウエハ２００の表面上、すなわち、ウエハ２００上に形成された、第１３族元素または第１５族元素を主元素とする膜上に、第１４族元素を主元素とする膜を形成することができる。
　第１４族元素含有ガスとしては、ステップＡについて上述したものを用いることができる。
　ステップＢにおける処理条件としては、
　ドーパントガス供給流量：１０～４００ｓｃｃｍ
　ドーパントガス供給時間：１～３０分
　不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：３００～５０００ｓｃｃｍ
　処理温度（第２温度）：３５０～５５０℃
　処理圧力：０．１～１０００Ｐａ
　が例示される。
　ステップＣにおける処理条件としては、
　第１還元ガス供給流量：１０～３０００ｓｃｃｍ
　第１還元ガス供給時間：１～３０分
　が例示される。他の処理条件は、ステップＢにおける処理条件と同様な処理条件とする。
　ステップＤにおける処理条件としては、
　第１４族元素含有ガス供給流量：１０～３０００ｓｃｃｍ
　第１４族元素含有ガス供給時間：０．１～３０分
　が例示される。他の処理条件は、ステップＢにおける処理条件と同様な処理条件とする。
　［ステップＦ］
　ステップＥが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成された、第１４族元素を主元素として含む膜の表面に対して、ノズル２４９ａより第１４族元素含有ガスを供給し、ノズル２４９ｂ～２４９ｅのそれぞれより不活性ガスを供給する。
　具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へ第１４族元素含有ガスを流す。第１４族元素含有ガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。また、このとき、バルブ２４３ｇ～２４３ｊを開き、ノズル２４９ｂ～２４９ｅのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
　後述する処理条件下でノズル２４９ａよりウエハ２００に対して第１４族元素含有ガスを供給することにより、ウエハ２００の表面上、すなわち、ウエハ２００上に形成された、第１４族元素を主元素として含む膜上に、更に、第１４族元素を主元素として含む膜を形成することができる。
　第１４族元素含有ガスとしては、ステップＡについて上述したものを用いることができる。
　ステップＦにおける処理条件としては、
　第１４族元素含有ガス供給流量：１０～５０００ｓｃｃｍ
　第１４族元素含有ガス供給時間：１～３０分
　不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：３００～３０００ｓｃｃｍ
　処理温度（第２温度）：３５０～５５０℃
　処理圧力：０．１～１０００Ｐａ
　が例示される。他の処理条件は、ステップＢにおける処理条件と同様な処理条件とする。
（アフターパージおよび大気圧復帰）
　Ｓｉ膜形成ステップが終了した後、ノズル２４９ａ～２４９ｃのそれぞれからパージガスとしてのＮ２ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
　ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。ボートアンロードの後は、シャッタ２１９ｓが移動させられ、マニホールド２０９の下端開口がＯリング２２０ｃを介してシャッタ２１９ｓによりシールされる（シャッタクローズ）。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。
（３）本態様による効果
　本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
（ａ）膜形成ステップにおいて、ステップＡにより、シード層上に、第１４族元素を主元素として含む膜が形成される。これにより、ステップＢにおいて、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を主成分として含む膜を形成した際、表面粗さの増加を抑制することができる。
（ｂ）ステップＣにより、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を主成分として含む膜のハロゲン元素を還元して取り除き、第１３族元素または第１５族元素を主元素として含む膜を形成することができる。そのため、ステップＤにおいて、第１４族元素含有ガスの膜への吸着がハロゲン元素により阻害されることを抑制することができる。
（ｃ）ステップＤにより、第１３族元素または第１５族元素を主元素として含む膜上に、第１４族元素を主元素として含む膜をＣａｐ層として設けることにより、膜からのドーパント（すなわち、第１３族元素または第１５族元素）の抜けを抑制することができる。
（ｄ）また、ステップＤにより、第１３族元素または第１５族元素を主元素として含む膜上に、第１４族元素を主元素として含む膜をＣａｐ層として設けることにより、膜からのドーパントの抜けによる、表面粗さの増加を抑制することができる。
（ｅ）このようなステップＢ～ステップＤをこの順に含むサイクルを所定回数行うステップＥにより、第１３族元素または第１５族元素がドープされ、かつ、第１４族元素を主元素として含む、表面粗さが小さな膜を形成することができる。
（ｆ）膜形成ステップにおいて、更にステップＦを行うことにより、ウエハ２００上の膜のＣａｐ層を厚くすることができ、膜からのドーパントの抜けを更に抑制することができる。
（ｇ）シード層形成ステップにおいて、シード層を形成することにより、ウエハ２００上に形成される膜の表面粗さを小さくすることができる。
（４）変形例
　本態様における成膜ステップは、図４，図５に示す態様に限定されず、以下に示す変形例のように変更することができる。これらの変形例は任意に組み合わせることができる。特に説明がない限り、各変形例の各ステップにおける処理手順、処理条件は、上述の基板処理シーケンスの各ステップにおける処理手順、処理条件と同様とすることができる。
（変形例１）
　図４，図５に示す成膜シーケンスでは、すなわち、シード層形成ステップを実施する例について説明したが、ステップＧを不実施としてもよい。
（変形例２）
　図４，図５に示す成膜シーケンスでは、ステップＣ、すなわち、第１還元ガスを供給するステップを実施する例について説明したが、ステップＣを不実施としてもよい。
（変形例３）
　図４，図５に示す成膜シーケンスでは、ステップＢにおいて、第１３元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントを用いたが、第１３元素または第１５族元素の非ハロゲン化合物、例えば、水素化物を含有するドーパントを用いてよい。
　第１３元素の水素化物を含有するドーパントガスとしては、ボラン（ＢＨ３）、ジボラン（Ｂ２Ｈ６）ガス等の第１３族元素であってそれ単独で固体となる元素（硼素（Ｂ）等）を含むガス等を用いることができる。
　また、第１５族元素の水素化物を含有するドーパントガスとしては、ホスフィン（ＰＨ３、略称：ＰＨ）ガス、アルシン（ＡｓＨ３）ガス等の第１５族元素であってそれ単独で固体となる元素（Ｐ，砒素（Ａｓ）等）を含むガスを用いることができる。
なお、第１３元素または第１５族元素の非ハロゲン化合物の場合、本開示における第１５族元素には、窒素（Ｎ）は含まない元素が選択される。
（変形例４）
　図４，図５に示す成膜シーケンスではステップＦを実施する例について説明したが、ステップＦを不実施としてもよい。
（変形例５）
　ステップＥにおける少なくとも最後のサイクルにおいて、ステップＤにおける第１４族元素含有ガス供給時間は、ステップＡにおける第１４族元素含有ガス供給時間より長く設定してよい。これにより、ステップＡにおける成膜時間を短縮しつつ、ステップＥにおいて形成されるＣａｐ層を厚くすることで、ウエハ２００上の膜からのドーパントの抜けを抑制することができる。
　また、ステップＥにおける全てのサイクルにおいて、ステップＤにおける第１４族元素含有ガス供給時間は、ステップＡにおける第１４族元素含有ガス供給時間より長く設定してよい。これにより、ステップＤで形成される全ての膜を厚くすることできるため、ウエハ２００上の膜からのドーパントの抜けを更に抑制することができる。
　ステップＤにおける第１４族元素含有ガス供給時間は、例えば、ステップＡにおける第１４族元素含有ガス供給時間の１～１０倍であってよい。
（変形例６）
　図４，図５に示す成膜シーケンスでは、ステップＧにおいて、ステップＧ１，Ｇ２をこの順に１回ずつ実施する例について説明したが、ステップＧ１，Ｇ２を交互に、すなわち、同期させることなく非同時に行うサイクルを所定回数（ｍ回、ｍは１以上の整数）行ってよい。これにより、ウエハ２００上に、上述の核が高密度に形成されてなるシード層を形成することができる。
（変形例７）
　図４，図５に示す成膜シーケンスでは、ステップＧにおいて、ステップＧ２を実施する例について説明したが、ステップＧ２を不実施としてもよい。
（変形例８）
　図４，図５に示す成膜シーケンスでは、ステップＧのステップＧ２において、第２ハロシラン系ガスを供給する例について説明したが、第２ハロシラン系ガスの代わりに第２還元ガスを供給してよい。第２ハロシラン系ガスの代わりに第２還元ガスを供給する場合、第２ハロシラン系ガスを用いる場合と同様の処理手順でステップＧ２を行ってよい。
　第２還元ガスとしては、例えば、水素（Ｈ２）ガス、モノシラン（ＳｉＨ４、略称：ＭＳ）ガス、ジシラン（Ｓｉ２Ｈ６、略称：ＤＳ）ガス、トリシラン（Ｓｉ３Ｈ８）ガス、テトラシラン（Ｓｉ４Ｈ１０）ガス、ペンタシラン（Ｓｉ５Ｈ１２）ガス、ヘキサシラン（Ｓｉ６Ｈ１４）ガス等の水素化ケイ素ガスを用いることができる。第２還元ガスとしては、Ｓｉ元素を含有するものを用いてよい。第２還元ガスを用いることにより、ウエハ２００上に形成される膜の表面粗さを小さくすることができる。
　第２還元ガスがＳｉ元素を含む場合、ステップＧ１で清浄化されたウエハ２００の表面に、第２還元ガスに含まれるＳｉを吸着させ、シード（核）を形成することが可能となる。また、第２還元ガスに含まれるＨ元素により、ステップＧ１で清浄化されたウエハ２００の表面の、第１ハロシランガスに由来するハロゲン元素を還元して取り除くことができる。これにより、ウエハ２００上に形成される膜の表面粗さを小さくすることができる。
（変形例９）
　膜形成ステップにおいて、例えば、以下に示す成膜シーケンスにより、ウエハ２００上に膜を形成してよい。
　ＭＳ→（ＢＣｌ３→Ｈ２→ＭＳ）×ｎ
　ＭＳ→（ＢＣｌ３→Ｈ２→ＭＳ）×ｎ→ＭＳ
（変形例１０）
　シード層形成ステップ、すなわち、ステップＧにおいて、例えば、以下に示す成膜シーケンスにより、ウエハ２００上にシード層を形成してよい。
　（ＭＳ→ＨＣＤＳ）×ｍ
　（ＤＣＳ→ＤＳ）×ｍ
　（ＨＣＤＳ→Ｈ２）×ｍ
　（ＨＣＤＳ→ＳｉＨ４）×ｍ
　（ＨＣＤＳ→Ｓｉ２Ｈ６）×ｍ
（変形例１１）
　基板としてのウエハ２００は、予め表面に微細加工が施されて、微細構造を有するものであってよい。例えば、図６に示すように、ウエハ２００の表面に、ウエハ２００の面に対して垂直方向に延在する第１凹部Ｄ１が形成されていてよい。また、例えば、図６に示すように、第１凹部Ｄ１の長手方向に垂直に連通しており、かつ、ウエハ２００の面内方向に延在する複数の第２凹部Ｄ２が形成されていてよい。第１凹部Ｄ１は、トレンチやホールを意味し、第２凹部Ｄ２は、トレンチやホール内に形成されたフローティングゲートが形成される空間を意味する。本開示の膜形成ステップでは、この第１凹部Ｄ１や第２凹部Ｄ２内に膜が形成される。本開示の膜形成ステップにより、ウエハ２００が微細構造を有する場合であっても、表面粗さが小さい膜を形成することができる。即ち、第１凹部Ｄ１と第２凹部Ｄ２内に、均一に膜を形成することが可能となる。
＜他の態様＞
　以上、本開示の態様を具体的に説明した。但し、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
　上述の態様では、ノズル２４９ａ～２４９ｅが隣接（近接）して設けられている例について説明したが、本開示はこのような態様に限定されない。例えば、ノズル２４９ａ，２４９ｂ，２４９ｄ，２４９ｃは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間のうち、ノズル２４９ｃから離れた位置に設けられていてもよい。
　上述の態様では、第１～第５供給部がノズル２４９ａ～２４９ｅにより構成され、処理室２０１内に５本のノズルが設けられる例について説明したが、本開示はこのような態様に限定されない。例えば、第１～第５供給部のうち少なくともいずれかの供給部が２本以上のノズルにより構成されていてもよい。また、処理室２０１内に第１～第５供給部以外のノズルを新たに設け、このノズルを用いて不活性ガスや各種処理ガスをさらに供給するようにしてもよい。処理室２０１内にノズル２４９ａ～２４９ｅ以外のノズルを設ける場合、この新たに設けるノズルは、平面視において排気口２３１ａと対向する位置に設けてもよく、対向しない位置に設けてもよい。すなわち、新たに設けるノズルは、ノズル２４９ａ～２４９ｅから離れた位置であって、例えば、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間のうち、ウエハ２００の外周に沿ってノズル２４９ａ～２４９ｅと排気口２３１ａとの間の中間位置、或いは、その中間位置の近傍の位置に設けてもよい。
　基板処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に格納しておくことが好ましい。そして、処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に格納された複数のレシピの中から、基板処理の内容に応じて、適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、処理を迅速に開始できるようになる。
　上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更するようにしてもよい。
　上述の態様では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。また、上述の態様では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。
　これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の態様や変形例と同様なシーケンス、処理条件にて成膜を行うことができ、これらと同様の効果が得られる。
　また、上述の態様や変形例等は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様の処理手順、処理条件と同様とすることができる。
　本開示で述べた各種効果は、基板上への膜形成を、基板に対して供給した処理ガスが熱分解するような条件下（セルフリミットがかからない条件下）だけでなく、基板に対して供給した処理ガスが熱分解しないような条件下（セルフリミットがかかる条件下）でも同様の傾向で得られることとなる。ただし、上述の各種効果のうち、特に、面内膜厚分布の調整に関する効果は、基板上への膜形成を、基板に対して供給した処理ガスが熱分解し、ＣＶＤ反応が生じる条件下で行う場合に、特に効果的に得られる。
＜本開示の好ましい態様＞
　以下、本開示の好ましい態様について付記する。
（付記１）
　本開示の一態様によれば、
　（ａ）基板に対して、第１４族元素含有ガスを供給する工程と、
　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する工程と、（ｃ）前記基板に対して、第１還元ガスを供給する工程と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う工程と、
　を有する半導体装置の製造方法が提供される。
（付記２）
　付記１に記載の方法であって、
（ｅ）における少なくとも最後の前記サイクルにおいて、（ｄ）における前記供給する時間が、（ａ）における前記供給する時間より長い。
（付記３）
　付記２に記載の方法であって、
　（ｅ）における全ての前記サイクルにおいて、（ｄ）における前記供給する時間が、（ａ）における前記供給する時間より長い。
（付記４）
　付記１～３のいずれか１つに記載の方法であって、
　（ｆ）（ｅ）の後、前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程、を含む。
（付記５）
　付記１～４のいずれか１つに記載の方法であって、
　（ｇ）（ａ）の前に、前記基板に対して、ハロシラン系ガスを供給する工程、を含む。
（付記６）
　付記５に記載の方法であって、
　（ｇ）において、２種類の前記ハロシラン系ガスを供給する。
（付記７）
　付記５に記載の方法であって、
　（ｇ）において、前記ハロシラン系ガスを供給した後、第２還元ガスを供給する。
（付記８）
　付記７に記載の方法であって、
　前記第２還元ガスが、Ｓｉ元素を含有する。
（付記９）
　付記１～８のいずれか１つに記載の方法であって、
　前記第１４族元素含有ガスが、ＳｉＨ４ガス、Ｓｉ２Ｈ６ガス、Ｓｉ３Ｈ８ガス、ＧｅＨ４ガス、Ｇｅ２Ｈ６ガスまたはＧｅ３Ｈ８ガスのいずれかである請求項１～請求項８のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
（付記１０）
　付記１～９のいずれか１つに記載の方法であって、
　前記ドーパントガスが、Ｂ元素を含有する。
（付記１１）
　付記１０に記載の方法であって、
　前記ドーパントガスが、Ｃｌ元素を含有する。
（付記１２）
　付記１～１１のいずれか１つに記載の方法であって、
　前記第１還元ガスが、水素含有ガスである。
（付記１３）
　付記１～１２のいずれか１つに記載の方法であって、
　前記基板の表面に、前記基板の面内方向に延在する第１凹部が形成されている。
（付記１４）
　付記１３に記載の方法であって、
　前記基板の表面に、前記第１凹部の長手方向に垂直に連通しており、かつ、前記基板の面内方向に延在する複数の第２凹部が形成されている。
（付記１５）
　本開示の他の態様によれば、
　（ａ）基板に対して、第１４族元素含有ガスを供給する工程と、
　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、第１３族元素または第１５族元素含有ガスを供給する工程と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う工程と、
　を有する半導体装置の製造方法が提供される。
（付記１６）
　本開示の他の態様によれば、
　基板が処理される処理室と、
　前記処理室内の基板に対して第１供給部より第１４族元素含有ガスを供給する第１供給系と、
　前記処理室内の基板に対して第２供給部より第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する第２供給系と、
　前記処理室内の基板に対して第３供給部より第１還元ガスを供給する第３供給系と、
　前記処理室内において、
　　（ａ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する処理と、
　　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、前記第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する処理と、（ｃ）前記基板に対して、前記第１還元ガスを供給する処理と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する処理と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う処理と、
　を行わせるように、前記第１供給系、前記第２供給系、および前記第３供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
　を有する基板処理装置が提供される。
（付記１７）
　本開示の他の態様によれば、
　付記１における各手順（各工程）をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム、または、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。

Claims (17)

  1. 　（ａ）基板に対して、第１４族元素含有ガスを供給する工程と、
    　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する工程と、（ｃ）前記基板に対して、第１還元ガスを供給する工程と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う工程と、
    　を有する半導体装置の製造方法。
  2. 　（ｅ）における少なくとも最後の前記サイクルにおいて、（ｄ）における前記供給する時間が、（ａ）における前記供給する時間より長い請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  3. 　（ｅ）における全ての前記サイクルにおいて、（ｄ）における前記供給する時間が、（ａ）における前記供給する時間より長い請求項２に記載の半導体装置の製造方法。
  4. 　（ｆ）（ｅ）の後、前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程、を含む請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
  5. 　（ｇ）（ａ）の前に、前記基板に対して、ハロシラン系ガスを供給する工程、を含む請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
  6. 　（ｇ）において、２種類の前記ハロシラン系ガスを供給する請求項５に記載の半導体装置の製造方法。
  7. 　（ｇ）において、前記ハロシラン系ガスを供給した後、第２還元ガスを供給する請求項５に記載の半導体装置の製造方法。
  8. 　前記第２還元ガスが、Ｓｉ元素を含有する請求項７に記載の半導体装置の製造方法。
  9. 　前記第１４族元素含有ガスが、ＳｉＨ４ガス、Ｓｉ２Ｈ６ガス、Ｓｉ３Ｈ８ガス、ＧｅＨ４ガス、Ｇｅ２Ｈ６ガスまたはＧｅ３Ｈ８ガスのいずれかである請求項１～請求項８のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
  10. 　前記ドーパントガスが、Ｂ元素を含有する請求項１～請求項９のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
  11. 　前記ドーパントガスが、Ｃｌ元素を含有する請求項１０に記載の半導体装置の製造方法。
  12. 　前記第１還元ガスが、水素含有ガスである請求項１～請求項１１のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
  13. 　前記基板の表面に、前記基板の面内方向に延在する第１凹部が形成されている請求項１～請求項１２のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
  14. 　前記基板の表面に、前記第１凹部の長手方向に垂直に連通しており、かつ、前記基板の面内方向に延在する複数の第２凹部が形成されている請求項１３に記載の半導体装置の製造方法。
  15. 　（ａ）基板に対して、第１４族元素含有ガスを供給する工程と、
    　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、第１３族元素または第１５族元素含有ガスを供給する工程と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する工程と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う工程と、
    　を有する半導体装置の製造方法。
  16. 　基板が処理される処理室と、
    　前記処理室内の基板に対して第１供給部より第１４族元素含有ガスを供給する第１供給系と、
    　前記処理室内の基板に対して第２供給部より第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する第２供給系と、
    　前記処理室内の基板に対して第３供給部より第１還元ガスを供給する第３供給系と、
    　前記処理室内において、
    　　（ａ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する処理と、
    　　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、前記第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する処理と、（ｃ）前記基板に対して、前記第１還元ガスを供給する処理と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する処理と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う処理と、
    　を行わせるように、前記第１供給系、前記第２供給系、および前記第３供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
    　を有する基板処理装置。
  17. 　基板処理装置の処理室内において、
    　（ａ）基板に対して、第１４族元素含有ガスを供給する手順と、
    　（ｅ）（ｂ）前記基板に対して、第１３族元素または第１５族元素のハロゲン化物を含有するドーパントガスを供給する手順と、（ｃ）前記基板に対して、第１還元ガスを供給する手順と、（ｄ）前記基板に対して、前記第１４族元素含有ガスを供給する手順と、をこの順に含むサイクルを（ａ）の後に所定回数行う手順と、
    　をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。
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