WO2021054141A1 - 測定装置および測定方法 - Google Patents

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憲和 水落
エンスト デイヴィッド ヘルブスレブ
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国立大学法人京都大学
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    • G01R31/265—Contactless testing
    • G01R31/2656—Contactless testing using non-ionising electromagnetic radiation, e.g. optical radiation

Definitions

  • the present invention relates to a measuring device and a measuring method using a quantum sensor.
  • nitrogen-vacancy center In the crystal structure of diamond, a complex defect called nitrogen-vacancy center may be seen.
  • This nitrogen-vacancy center consists of a pair of a nitrogen atom that replaces the position of the carbon atom in the crystal lattice and a hole that exists at the position adjacent to the nitrogen atom (the carbon atom is missing). It is also called the NV center (Nitrogen Vacancy center).
  • the crystal structure of diamond may have a composite defect called the silicon-vacancy center and a composite defect called the germanium-vacancy center. These composite defects, including the NV center, are called color centers.
  • NV center the state where electrons are trapped in the pores (negative charge state, hereinafter “NV -” hereinafter) in illustrates the magnetic property called electron spin.
  • This NV ⁇ indicates a longer lateral relaxation time (decoherence time, hereinafter referred to as “T 2 ”) as compared with a state in which electrons are not captured (neutral state, hereinafter referred to as “NV 0”). That, NV - electron spin state of the vertical direction (hereinafter, referred to as "quantization axis”) of the external magnetic field after the magnetization of the electron spins aligned in inclined laterally cause precession of individual spins It takes a long time for the lateral magnetization to disappear as a whole due to the deviation of the individual orientations. Further, NV ⁇ exhibits a long T 2 value even at room temperature (about 300 K).
  • diamond containing an NV center can be used as a material for a magnetic field sensor element.
  • Patent Document 1 discloses a method of measuring an alternating magnetic field by magnetic resonance due to electron spin in diamond. The spin is given a pulse sequence based on the spin echo method.
  • Patent Document 2 discloses a method of measuring an alternating magnetic field by the Optically Detected Magnetic Resonance (ODMR) method for electron spin in diamond.
  • the NV center is excited by the laser beam, and the magnetic resonance signal (phase information) related to the spin state is detected by measuring the change in the fluorescence intensity emitted from the NV center.
  • ODMR Optically Detected Magnetic Resonance
  • Sensors used as magnetic field sensor elements include, for example, sensors using the color center in silicon carbide (SiC) and optical pumped atomic magnetometers, in addition to sensors using the color center of diamond.
  • SiC silicon carbide
  • OPM optical pumped atomic magnetometer
  • SQUID superconducting quantum interference device
  • the magnetic field sensor using the color center in diamond is very sensitive, it can measure a weak magnetic field.
  • the range of magnetic fields or the like can be measured by magnetic resonance method using a pulse sequence based on the spin echo method is previously given range (e.g., range of about 5 ⁇ 10 3) is limited to a measurable range It is not possible to detect a magnetic field or the like that exceeds.
  • An object of the present invention is to expand the range of measurable physical quantities while maintaining the sensor sensitivity in measurement using a quantum sensor.
  • the present invention for achieving the above object includes, for example, the following aspects.
  • (Item 1) Irradiation of the quantum sensor element with an electromagnetic wave for manipulating the electron spin state of the quantum sensor element, which changes due to interaction with the measurement target, in a pulse sequence in which the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is a variable value.
  • Department and A physical quantity measuring unit that calculates the physical quantity of the measurement target based on the electron spin state after interacting with the measurement target, and a physical quantity measuring unit.
  • (Item 2) Item 2. The measuring device according to Item 1, wherein the irradiation unit irradiates the quantum sensor element with the electromagnetic wave for operation in a plurality of pulse sequences having different time ⁇ between the ⁇ / 2 pulses.
  • (Item 3) Item 2.
  • (Item 4) Item 3.
  • the pulse sequence is Irradiation of the first ⁇ / 2 pulse that tilts the electron spin along the quantization axis to a plane perpendicular to the quantization axis, and After the first time ⁇ 1 from the first ⁇ / 2 pulse, irradiation of the ⁇ pulse that inverts the electron spin whose phase is relaxed by the interaction with the measurement target in the plane, and After a second time ⁇ 2 from the ⁇ pulse, irradiation of the second ⁇ / 2 pulse that projects the phase-relaxed electron spin onto the quantization axis, and Including Item 2.
  • the measuring apparatus according to any one of Items 1 to 4, wherein the first time ⁇ 1 and the second time ⁇ 2 are variable values according to the intensity of the physical quantity to be measured.
  • the pulse sequence is Irradiation of a third ⁇ / 2 pulse that tilts the electron spin along the quantization axis to a plane perpendicular to the quantization axis.
  • the third time ⁇ after 3 from the third [pi / 2 pulses, and the irradiation of the fourth [pi / 2 pulse for projecting the electron spin that is dephasing on the quantization axis by interaction with the measurement target Including The measuring device according to any one of Items 1 to 4, wherein the third time ⁇ 3 is a variable value according to the intensity of the physical quantity to be measured.
  • the physical quantity measuring unit is A light irradiation unit that irradiates the quantum sensor element with light for reading out phase information of the electron spin state after interacting with the measurement target.
  • a detection unit that detects changes that occur in the quantum sensor element due to the irradiation of light, and A data processing unit that reads out the phase information from the detected change and calculates the physical quantity based on the read out phase information.
  • Item 2. The measuring device according to any one of Items 1 to 6.
  • Item 8) Item 2.
  • Item 9) Item 8.
  • the measuring apparatus according to Item 8, wherein the color center is a composite of nitrogen (N) substituted with a carbon atom and pores (V) adjacent to the nitrogen.
  • Item 10 Item 2.
  • the physical quantity measuring unit calculates at least one of a magnetic field, an electric field, a temperature, and a mechanical quantity as the physical quantity related to the interaction with the electron spin. apparatus.
  • the step of calculating the physical quantity is A step of irradiating the quantum sensor element with light for reading out phase information of the electron spin state after interacting with the measurement target.
  • the range of measurable physical quantities can be expanded while maintaining the sensor sensitivity.
  • a physical quantity means a quantity whose dimension is fixed under a certain system in physics and can be expressed as a multiple of a defined physical unit.
  • Examples of physical quantities include magnetic fields, electric fields, temperatures and mechanical quantities (mechanical stress, pressure, etc.).
  • Magnetic fields, electric fields, and mechanical quantities include physical quantities that do not change over time and physical quantities that change direction over time. That is, the magnetic field includes a static magnetic field and an alternating magnetic field, the electric field includes an electrostatic field and an alternating electric field, and the mechanical quantity includes a static mechanical quantity and an alternating magnetic field.
  • FIG. 1 is a diagram schematically showing a schematic configuration of a measuring device 10 according to an embodiment of the present invention.
  • the measuring device 10 includes a sensor element 1, an irradiation unit 2, and a physical quantity measuring unit 3.
  • a confocal laser scanning microscope can be used in the configuration of the measuring device 10.
  • the sensor element 1 is a quantum sensor element.
  • the sensor element 1 is a diamond crystal having a color center, and an NV center is used as the color center.
  • the NV center is a complex (composite defect) of nitrogen (N) substituted with carbon atoms and pores (V) adjacent to nitrogen.
  • the sensor element 1 is attached to the tip of the probe 11 of the measuring device 10.
  • the electron spin state of the sensor element 1 is changed by the interaction 8 with the measurement target 9.
  • the interaction 8 is an interaction due to an alternating magnetic field.
  • the electron spin state at the color center of the sensor element 1 is in a state corresponding to the strength of the alternating magnetic field generated from the measurement target 9.
  • the irradiation unit 2 includes an electromagnetic wave irradiation unit 21 for operation.
  • the electromagnetic wave for manipulating the electron spin state of the sensor element 1 is applied to the sensor element 1 in a pulsed form.
  • the operation electromagnetic wave irradiation unit 21 irradiates the sensor element 1 with the operation electromagnetic wave in a pulse sequence in which the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is a variable value.
  • the operation electromagnetic wave irradiation unit 21 irradiates the sensor element 1 with the operation electromagnetic wave in a plurality of pulse sequences having different times ⁇ between ⁇ / 2 pulses.
  • the pulse sequence irradiated by the operation electromagnetic wave irradiation unit 21 will be described later with reference to FIG.
  • a known microwave (MW) oscillator can be used for the operation electromagnetic wave irradiation unit 21.
  • the physical quantity measuring unit 3 calculates the physical quantity of the measurement target 9 based on the electron spin state of the sensor element 1 after interacting with the measurement target 9. Preferably, the physical quantity measuring unit 3 calculates the physical quantity by combining a plurality of electron spin states due to a plurality of pulse sequences having different times ⁇ between ⁇ / 2 pulses based on a method of inference statistics. In the present embodiment, the physical quantity measuring unit 3 calculates the strength of the AC magnetic field generated from the measurement target 9.
  • the physical quantity measuring unit 3 includes a light irradiation unit 31, a detection unit 32, and a data processing unit 33.
  • the light irradiation unit 31 irradiates the sensor element 1 with light for reading the phase information of the electron spin state of the sensor element 1 after interacting with the measurement target 9. Further, the light irradiation unit 31 irradiates the sensor element 1 with light for initializing the electron spin state of the sensor element 1.
  • various known laser generators can be used.
  • the light irradiation unit 31 can include an acousto-optical modulator (AOM).
  • the detection unit 32 detects changes that occur in the sensor element 1.
  • the detection unit 32 detects the light emitted from the sensor element 1 and uses a known optical detected magnetic resonance (ODMR) method to change the emission intensity of the magnetic resonance signal. Detect as.
  • ODMR optical detected magnetic resonance
  • a known photodiode can be used for the detection unit 32.
  • the photodiode for example, an avalanche photodiode can be used.
  • the irradiation unit 2 irradiates the electromagnetic wave for operation in a pulsed form. Therefore, in the present embodiment, specifically, detection is performed by the Pulsed Optically Detected Magnetic Resonance (pODMR) method.
  • pODMR Pulsed Optically Detected Magnetic Resonance
  • the data processing unit 33 is connected to the detection unit 32, reads out the phase information of the electron spin state of the sensor element 1 after interacting with the measurement target 9 from the change detected by the detection unit 32, and converts the read phase information into the read phase information. Based on this, the physical quantity of the measurement target 9 is calculated. In the present embodiment, the data processing unit 33 calculates the strength of the AC magnetic field generated from the measurement target 9.
  • a known general-purpose computer or various information terminal devices such as a smartphone can be used.
  • the data processing unit 33 may be integrally configured with the measuring device 10, or is provided outside the measuring device 10 and connected to the measuring device 10 via a network 99 as shown in the figure. You may. [Measurement principle]
  • FIG. 14 is a diagram schematically showing the energy level of electrons at the NV-center of diamond.
  • the NV center of diamond is used as the sensor element 1.
  • Such a series of processes is a non-radiative transition that does not emit fluorescence.
  • FIG. 15 is a pulse sequence when an alternating magnetic field is sensed by an existing method using the optical detected magnetic resonance method.
  • the operation electromagnetic wave pulse sequence shown in FIG. 15 is a pulse sequence based on the Hahn echo method of the spin echo method.
  • State I represents a state in which the electron spin is initialized by irradiation with a laser beam.
  • the electron spins are aligned in the direction along the z-axis, which is the quantization axis.
  • the electron spin whose phase is relaxed by the interaction with the measurement target is inverted in the plane.
  • the electron spins are rotating in the xy plane.
  • the static magnetic field component is canceled by the reconvergence of the electron spins, but the alternating magnetic field component is not canceled because the intensity is inverted as compared with the state III.
  • the phase-relaxed electron spin is projected onto the quantization axis by irradiating the ⁇ / 2 pulse in the state VI.
  • the electron spins located in the xy plane are projected onto the z-axis, which is the quantization axis, and are aligned in the direction along the z-axis.
  • the phase information of the electron spin state after the interaction is read out by irradiating the sensor element with a laser beam and detecting the light emitted from the sensor element.
  • the measurement of the magnetic resonance signal (phase information) regarding the spin state using such a pulse sequence is repeatedly executed in order to integrate the signal intensities and improve the S / N.
  • the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is a fixed value corresponding to the wavelength 2 ⁇ of the alternating magnetic field to be measured, and the time in state III.
  • the time ⁇ 0 of ⁇ 0 and the state V is also a fixed value.
  • the rotation angle of the electron spin in the xy plane exceeds 2 ⁇ , and when the strength of the AC magnetic field is small, the rotation angle of the electron spin in the xy plane is insufficient and the strength of the AC magnetic field is insufficient. May not be able to be measured.
  • FIG. 2 is a pulse sequence when an alternating magnetic field is sensed by the measurement method according to the embodiment of the present invention.
  • the pulse sequence of the electromagnetic wave for operation shown in FIG. 2 is a pulse sequence based on the Hahn echo method of the spin echo method, and the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is a variable value.
  • the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is a fixed value corresponding to the wavelength 2 ⁇ of the alternating magnetic field to be measured, and the time ⁇ 0 and the time ⁇ 0 in the state III.
  • the time ⁇ 0 of the state V is also a fixed value.
  • the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is a variable value according to the strength of the AC magnetic field to be measured.
  • the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is set according to the strength of the AC magnetic field to be measured. Therefore, in the pulse sequence used for the measurement, by setting the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses as a variable value, the time ⁇ for measuring the high alternating magnetic field strength and the time ⁇ for measuring the low alternating magnetic field strength can be set.
  • it expands the range of measurable alternating magnetic field intensities while maintaining the required measurement sensitivity, which is similar to that of conventional pulse sequence measurements, that is, the dynamics of measurable alternating magnetic field intensities. The range can be expanded.
  • a measurement value of the intensity of the AC magnetic field is determined by combining a plurality of results from a plurality of pulse sequences based on Bayes' theorem.
  • the pulse sequence of the electromagnetic wave for operation is subjected to a plurality of pulse sequences having different time ⁇ between ⁇ / 2 pulses. Measure the magnetic resonance signal while changing to one of.
  • the magnetic resonance signal is measured while changing the pulse sequence of the electromagnetic wave for operation in the order of the first pulse sequence Seq1 to the fourth pulse sequence Seq4 illustrated in FIG.
  • the time ⁇ 1 in the state III and the time ⁇ 2 in the state V are the same length of time. That is, in the illustrated pulse sequence, the ⁇ pulse is emitted at an intermediate timing between the two ⁇ / 2 pulses.
  • These time ⁇ 1 and time ⁇ 2 are variable values according to the strength of the AC magnetic field to be measured.
  • the states in the second pulse sequence Seq2 to the fourth pulse sequence Seq4 time tau 2 times tau 1 and the state V of III is a multiple of the time tau 2 times tau 1 and the state V state III in the first pulse sequence Seq1.
  • the time tau 2 times tau 1 and the state V state III in the second pulse sequence Seq2 is half the time tau 0/2 of the time tau 0 at the first pulse sequence Seq1 Is.
  • the time tau 2 times tau 1 and the state V state III in the third pulse sequence Seq3 is one quarter of the time tau 0/4 time tau 0 at the first pulse sequence Seq1
  • the time tau 2 times tau 1 and the state V state III in the pulse sequence Seq4 4 is one eighth of the time tau 0/8 time tau 0 at the first pulse sequence Seq1.
  • the timing of irradiating the laser beam for electron spin initialization in the state I and the timing of irradiating the laser beam for reading out the phase information in the state VII and detecting the emitted light are defined. There is no change between the first pulse sequence Seq1 and the fourth pulse sequence Seq4.
  • 3 and 4 are diagrams for explaining the measurement principle according to the present invention.
  • the pulse sequence shown in (A) an integrated value of the intensity of the magnetic field electron spin feels and A 0, in the pulse sequence shown in shortened to half the time between [pi / 2 pulse (B), the electron spin The integrated value of the strength of the perceived magnetic field is A 0/2 .
  • the pulse sequence shown in (C) the time between ⁇ / 2 pulses is further shortened, and the integrated value of the magnetic field strength felt by the electron spin is about A0 / 4.
  • the pulse sequence shown in (D) the time between ⁇ / 2 pulses is further shortened, and the integrated value of the magnetic field strength felt by the electron spin is about A 0/8 .
  • the integrated value of the magnetic field strength felt by the electron spin in the xy plane of the Bloch sphere changes.
  • the integrated value of the magnetic field strength felt by the electron spin is not exactly proportional to the time between ⁇ / 2 pulses. This is because the change in magnetic field strength over time is represented by a sine function.
  • the measurement signals 41 (41a to 41c) by the spin echo method vibrate as shown in FIG.
  • the degree to which the electron spin rotates in the xy plane and the phase is relaxed is the integrated value of the magnetic field strength felt by the electron spin. Increases accordingly. Therefore, in the spin echo method, the strength of the measured magnetic field is limited to a certain range.
  • An exemplary range of measured magnetic field strength is indicated by reference numerals 42a-42h in FIG. For example, when the intensity of the measurement signal 41 is a certain signal intensity indicated by the broken line 43, the measured value of the magnetic field determined for each range 42a to 42h is given at the measurement point 44 indicated by the cross symbol “x”.
  • the measurement signal 41a corresponding to the integrated value A 0 of the magnetic field strength
  • the measuring signal 41b corresponding to the integrated value A 0/2 of the intensity of the magnetic field
  • four measurement points 44 corresponding to a certain signal strength on the broken line 43 is present.
  • the reason why the period of the measurement signal 41b is twice the period of the measurement signal 41a is that the integral value of the magnetic field strength felt by the electron spin is reduced by 1/2 times, and the electron spin rotates in the xy plane. This is because it is reduced by half.
  • the measurement signal 41c corresponding to the integrated value A 0/4 of the intensity of the magnetic field, the two measurement points 44 corresponding to a certain signal strength on the broken line 43 is present.
  • the reason why the period of the measurement signal 41c is four times the period of the measurement signal 41a is that the integral value of the magnetic field strength felt by the electron spin is reduced by about 1/4 times, and the electron spin rotates in the xy plane. Is reduced by 1/4 times. That is, when the integral value of the magnetic field strength felt by the electron spin decreases, the frequency of the measurement signal 41 also decreases, and the number of measurement points 44 corresponding to a certain signal intensity also decreases.
  • the measured values are within the range limited by the integrated values of the minimum magnetic field strengths. Is uniquely determined. This is achieved by measuring the magnetic resonance signal while changing the pulse sequence of the electromagnetic wave for operation to one of a plurality of pulse sequences having different times between ⁇ / 2 pulses.
  • a plurality of measurement signals 41 (41a to 41c) obtained from integral values of different magnetic field strengths are combined through Bayes' theorem, and the measured value of the magnetic field strength is determined based on the Bayesian estimation method.
  • the measurement signal S n for integral values A n of a certain magnetic field intensity obtained by varying the time between [pi / 2 pulse is applied
  • Sn ) is expressed by the following equation.
  • P (B) is a prior probability.
  • P (S n ) is independent of the magnetic field B and Is.
  • f (B) is a function representing the relationship between the measurement signal Sn and the magnetic field B.
  • S) is a Poisson distribution. When the number of detected photons is more than 10, P ( Sn
  • the function f (B) is given by the waveform of the measurement signal Sn and the intensity of the magnetic field B, as given as the measurement signals 41 (41a to 41c) in FIG.
  • the distribution of prior probabilities is flat because there is no initial value for the magnetic field B.
  • the previous posterior probabilities become the new prior probabilities.
  • the previous posterior probabilities become the new prior probabilities.
  • the phase information (magnetic resonance signal) of the electron spin state of the sensor element 1 after interacting with the measurement target 9 is detected as a change in emission intensity.
  • the detected phase information is in a state corresponding to the physical quantity to be measured. Therefore, the physical quantity to be measured can be calculated by appropriately processing the phase information of the detected electron spin state after the interaction.
  • the physical quantity to be measured can be calculated based on the Hamiltonian of electron spin.
  • the Hamiltonian H gs of electron spin is expressed by the following equation.
  • ⁇ B is a Bohr magneton
  • g e is an electron g factor
  • h Planck's constant
  • the vector S is an electron spin.
  • Vector B is the applied magnetic field.
  • D gs is the zero magnetic field splitting constant.
  • S x , S y , and S z are the x, y, and z direction components of the electron spin S, respectively.
  • d gs ⁇ is the electric dipole moment.
  • Ex and E y are the x and y direction components of the electric field, respectively.
  • First term Is a term due to the Zeeman effect, which means that the electron spin functions as a magnetic field sensor.
  • the second and third terms are dipole interactions (ie, spin-to-spin interactions).
  • Second term Means that the electron spin acts as a temperature sensor and a dynamic quantity (pressure) sensor.
  • Third term Means that the electron spin functions as an electric field sensor.
  • the strength of the magnetic field can be calculated based on the first term.
  • the intensity of temperature and dynamics can be calculated based on the second term.
  • the strength of the electric field can be calculated based on the third term.
  • FIG. 5 is a flowchart showing the procedure of the measurement method according to the embodiment of the present invention. A procedure for sensing an alternating magnetic field will be described with reference to FIGS. 5 and 2.
  • step S1 the electron spin at the color center (NV center) of the sensor element 1 is initialized by irradiating the sensor element 1 with a laser beam. Then, the initialized electron spin at the NV center is made to interact with the alternating magnetic field of the measurement target 9. After interaction for a sufficient time, the electron spin state at the NV center becomes a state corresponding to the strength of the AC magnetic field.
  • the state of step S1 corresponds to the state I of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S2 magnetic field sensing is performed by irradiating the sensor element 1 with an electromagnetic wave for spin operation.
  • the alternating magnetic field is sensed according to the procedure shown in steps S21A to S23A of FIG.
  • FIG. 6 is a flowchart showing a detailed procedure when sensing an alternating magnetic field.
  • step S21A by irradiating the first ⁇ / 2 pulse, an operation of tilting the electron spin along the quantization axis to a plane perpendicular to the quantization axis is performed.
  • the state of step S21A corresponds to the state II of the pulse sequence shown in FIG.
  • the first time ⁇ 1 is a value (variable value) different for each pulse sequence depending on the strength of the AC magnetic field to be measured.
  • the state in which the electron spins are dephasing during this first time ⁇ 1 corresponds to the state III of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S22A After the lapse of the first time ⁇ 1 from the first ⁇ / 2 pulse, in step S22A, by irradiating the ⁇ pulse, the electron spin whose phase is relaxed by the interaction with the measurement target is inverted in the plane. Perform the operation.
  • the state of step S22A corresponds to the state IV of the pulse sequence shown in FIG.
  • the inverted electron spins in the xy plane are then reconverged during the second time ⁇ 2.
  • the second time ⁇ 2 is a different value (variable value) for each pulse sequence depending on the strength of the AC magnetic field to be measured.
  • the state in which the electron spins reconverge during this second time ⁇ 2 corresponds to the state V of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S23A After the second time ⁇ 2 elapses from the ⁇ pulse, in step S23A, the phase-relaxed electron spin is projected onto the quantization axis by irradiating the second ⁇ / 2 pulse.
  • the state of step S23A corresponds to the state VI of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S3 the sensor element 1 is irradiated with a laser beam to detect a change that occurs in the sensor element 1, so that the phase information of the electron spin state after the interaction is read out.
  • the phase information of the electron spin state after the interaction is read out by detecting the light emitted from the sensor element 1.
  • the phase information of the electron spin state after the interaction is detected by the optical detection magnetic resonance (ODMR) method using the detection unit 32 as a change in emission intensity.
  • ODMR optical detection magnetic resonance
  • step S4 it is determined whether or not the series of measurement processes of steps S1 to S3 have been repeatedly executed a predetermined number of times. If the series of measurement processes is repeatedly executed a predetermined number of times (Yes in step S4), the process of step S6 is performed, and if the series of measurement processes is not repeatedly executed a predetermined number of times (No in step S4), the process of step S5 is performed. I do. Illustratively, the number of times a series of measurement processes is repeatedly executed is about 10,000 times or more.
  • the signal-to-noise ratio also improves as the number of times the measurement processes are repeatedly executed increases.
  • step S5 the pulse sequence used for measurement is changed to another pulse sequence in which the time between ⁇ / 2 pulses is changed.
  • a series of measurement processes of steps S1 to S3 are executed in the changed pulse sequence.
  • the series of measurement processes of the immediately preceding steps S1 to S3 are performed in the first pulse sequence Seq1 shown in FIG. 2, the series of measurement processes of the next steps S1 to S3 to be repeatedly executed is performed. This is performed in the pulse sequence Seq2 of 2.
  • the immediately preceding series of measurement processes is performed in the second pulse sequence Seq2
  • the next series of measurement processes to be repeatedly executed is performed in the third pulse sequence Seq3.
  • the series of measurement processes of steps S1 to S3 are repeatedly executed while changing the pulse sequence used for the measurement in the order of the first pulse sequence Seq1 to the fourth pulse sequence Seq4.
  • step S6 the strength of the magnetic field to be measured is calculated.
  • the phase information of the electron spin state after the interaction detected by the detection unit 32 is in a state corresponding to the alternating magnetic field of the measurement target 9. Therefore, the strength of the AC magnetic field can be calculated by appropriately processing the phase information of the detected electron spin state after the interaction.
  • the strength of the AC magnetic field of the measurement target 9 can be calculated by obtaining the probability that the electron spin state after the interaction becomes the ground state.
  • the intensity is calculated based on the term of the Hamiltonian Hgs of electron spin due to the Zeeman effect.
  • the range of measurable physical quantities can be expanded while maintaining the sensor sensitivity. This makes it possible to expand the dynamic range of measurable physical quantities.
  • the dynamic range of the measurable alternating magnetic field can be expanded.
  • the measuring device 10 when the signal of magnetic resonance is detected as a change in emission intensity by the optical detected magnetic resonance (ODMR) method, the physical quantity to be measured is measured by using light instead of electricity. Since it is measured, it is possible to measure physical quantities even in an environment with a relatively high magnetic field or high electric field.
  • ODMR optical detected magnetic resonance
  • the measuring device 10 can operate at room temperature (about 300 K) without using a cooling mechanism.
  • a superconducting quantum interferometer (SQUID), which is known as an example of an advanced high-sensitivity magnetic field sensor, requires a cooling mechanism using, for example, liquid nitrogen in order to maintain a superconducting state.
  • the measuring device 10 does not need to be provided with a cooling mechanism, so that the device can be miniaturized or another device can be used. It is advantageous over other advanced magnetic field sensors in that it can be easily mounted on a transport device such as an automobile.
  • the detailed procedure of magnetic field sensing in step S2 is different from the procedure in the first embodiment of measuring the strength of the AC magnetic field.
  • the procedure other than this is the same as the procedure in the first embodiment.
  • FIG. 7 is a pulse sequence when a static magnetic field is sensed by the measurement method according to the embodiment of the present invention.
  • the pulse sequence of the electromagnetic wave for operation shown in FIG. 7 is a pulse sequence based on the Ramsey method of the spin echo method, and the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is a variable value.
  • the magnetic resonance signal is measured while changing the pulse sequence of the electromagnetic wave for operation in the order of the first pulse sequence Seq1 to the fourth pulse sequence Seq4 illustrated in FIG. 7.
  • the time ⁇ 3 of the state III between the irradiation of the ⁇ / 2 pulse in the state II and the irradiation of the ⁇ / 2 pulse in the state IV is the static magnetic field to be measured. It is a variable value according to the strength of.
  • the time of state III in the first pulse sequence Seq1 is time ⁇ 0
  • the time of state III in the second pulse sequence Seq2 is half of the time ⁇ 0 in the first pulse sequence Seq1. which is the time ⁇ 0/2.
  • state III in the fourth pulse sequence Seq4 time is one eighth of the time tau 0/8 time tau 0 at the first pulse sequence Seq1.
  • the timing of irradiating the laser beam for electron spin initialization in the state I and the laser beam for reading the phase information in the state V are irradiated to detect the emitted light.
  • the timing is defined as not changing between the first pulse sequence Seq1 and the fourth pulse sequence Seq4. ⁇ Sensing of static magnetic field (constant magnetic field)>
  • FIG. 8 is a flowchart showing a detailed procedure when sensing a static magnetic field. A procedure for sensing a static magnetic field will be described with reference to FIGS. 5 and 8.
  • step S1 is the same as the procedure in the first embodiment.
  • the state of step S1 corresponds to the state I of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S2 magnetic field sensing is performed by irradiating the sensor element 1 with an electromagnetic wave for spin operation.
  • the static magnetic field is sensed according to the procedure shown in steps S21B to S22B of FIG.
  • step S21B by irradiating the first ⁇ / 2 pulse, an operation of tilting the electron spin along the quantization axis to a plane perpendicular to the quantization axis is performed.
  • the state of step S21B corresponds to the state II of the pulse sequence shown in FIG.
  • the third time ⁇ 3 is a different value (variable value) for each pulse sequence depending on the strength of the static magnetic field to be measured.
  • the state in which the electron spins are dephasing during this third time ⁇ 3 corresponds to the state III of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S22B An operation of projecting dephasing electron spins onto the quantization axis by irradiating the second ⁇ / 2 pulse in step S22B after the lapse of the third time ⁇ 3 from the first ⁇ / 2 pulse. I do.
  • the state of step S22B corresponds to the state IV of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S3 is the same as the procedure in the first embodiment.
  • the state of step S3 corresponds to the state V of the pulse sequence shown in FIG.
  • step S4 the number of times the measurement process is executed is determined in step S4, and in step S5, the pulse sequence used for the measurement is changed by changing the time between ⁇ / 2 pulses. While changing to the pulse sequence, the series of measurement processes of steps S1 to S3 are repeatedly executed a predetermined number of times. Then, in step S6, the strength of the magnetic field to be measured is calculated.
  • the range of measurable physical quantities can be expanded while maintaining the sensor sensitivity. This makes it possible to expand the dynamic range of measurable physical quantities.
  • the dynamic range of the measurable static magnetic field can be expanded.
  • a diamond crystal is used as the sensor element 1, and an NV center is used as the color center of the diamond, but the color center used is not limited to the NV center.
  • a silicon-vacancy center or a germanium-vacancy center can be used as the diamond color center of the sensor element 1.
  • the color center is not limited to the color center of the diamond crystal, and the color centers of various crystals can be used for the sensor element 1.
  • the color center of diamond is used for the sensor element 1, but the sensor element 1 used is not limited to the color center of diamond.
  • the sensor element 1 can be irradiated with electromagnetic waves to manipulate the electron spin state, instead of the color center of diamond, the color center of silicon carbide (SiC), the optical pumping magnetic field meter (OPM), and superconducting quantum interference
  • Various quantum sensors such as a meter (SQUID) can be used for the sensor element 1.
  • the magnetic resonance signal related to the electron spin state after interaction is detected as a change in light emission intensity by the optical detected magnetic resonance (ODMR) method, but the method for measuring the magnetic resonance signal is this. Not limited. As long as the magnetic resonance signal is measured using a pulse sequence based on the spin echo method, the pulse sequence according to the method of the present invention is the same for the method of measuring the magnetic resonance signal without using the optical detected magnetic resonance (ODMR) method. Can be applied.
  • the magnetic resonance signal can be measured by a known electrically detected magnetic resonance (EDMR) method.
  • EDMR electric detection magnetic resonance
  • a photocurrent depending on the spin state is generated by photoexcitation of the sensor element 1 such as the color center of diamond. This photocurrent is generated by the difference in the lifetime of the excited state depending on the spin state.
  • the detection unit 32 detects the signal of magnetic resonance as a change in electrical resistivity (or a change in photocurrent due to light irradiation) by detecting the electrical resistance of the sensor element 1 (or the photocurrent generated in the sensor element 1). .. That is, the detection unit 32 functions as an electrical detection unit.
  • a known ammeter can be used for the detection unit 32.
  • the magnetic resonance signal is measured while changing the pulse sequence of the electromagnetic wave for operation in the order of the four pulse sequences Seq1 to Seq4 illustrated in FIG. 2 or FIG.
  • the number is not limited to the four exemplified, and may be plural, and the order in which the plurality of pulse sequences are changed is not limited. Further, as described in Examples described later, the combination ratio of the plurality of pulse sequences can be appropriately changed.
  • the timing of the state I and the timing of the state VII do not change between the plurality of pulse sequences, but the timing of the state I and the timing of the state VII The timing of may be varied between multiple pulse sequences.
  • the timing of the state I may be positioned immediately after the timing.
  • the timing of the state VII may be advanced so that the timing of the state VII is positioned immediately after the timing of the state VI.
  • the third pulse sequence Seq3 and the fourth pulse sequence Seq4 are the same as those of the second pulse sequence Seq2. The same applies to the timing of the state I and the timing of the state V in the pulse sequence when sensing the static magnetic field shown in FIG. 7.
  • the time tau 2 time tau 1 without being limited state V of the state III, the time tau 2 among a plurality of pulse sequences may be arbitrary.
  • the time tau 3 Condition III in the pulse sequence for sensing the static magnetic field shown in FIG. 7, the time tau 3 between a plurality of pulse sequences may be arbitrary.
  • the time ⁇ between ⁇ / 2 pulses is arbitrary and can be a variable value over a plurality of pulse sequences.
  • the time ⁇ 1 in the state III and the time ⁇ 2 in the state V are the same length of time, but these times ⁇ 1 , ⁇ 2 does not necessarily have to be the same length of time.
  • the times ⁇ 1 and ⁇ 2 can be different. That is, the time tau 1, when tau 2 is sufficiently short, the time tau 2 times tau 1 and the state V state III need not be set to the state IV and symmetry is the inflection point.
  • the physical quantity to be measured is a magnetic field (AC magnetic field or static magnetic field), but the physical quantity is not limited to the magnetic field, but electric field, temperature and mechanical quantity (mechanical stress, pressure, etc.) are used as the physical quantity to be measured. be able to.
  • These physical quantities are physical quantities related to the interaction with electron spins and can be calculated based on the Hamiltonian of electron spins.
  • a plurality of results magnetic resonance signal relating to the spin state
  • a plurality of pulse sequences having different times between ⁇ / 2 pulses.
  • phase information phase information
  • the method used when combining a plurality of results is not limited to Bayes' theorem, that is, Bayesian inference.
  • Bayesian estimation for example, a maximum a posteriori estimation method, a maximum likelihood estimation method, or the like can be used.
  • Such a method for estimating the properties of a population from a sample population is known as a method of inferential statistics.
  • Example 1 the measurement of the magnetic field strength and the simulation calculation were performed based on the measurement method according to the first embodiment.
  • the NV center of diamond was used for the sensor element.
  • Example 1 the strength of a known magnetic field applied in advance to the sample to be measured (sample) at an arbitrary strength is actually measured, and the value of the magnetic field strength actually applied to the sample (set value). The deviation between the measured value and the measured value was confirmed. Further, based on the measurement method according to the second embodiment, the static magnetic field was measured and confirmed in the same manner as the AC magnetic field.
  • FIG. 9 is data showing the measurement result of the intensity of the AC magnetic field in Example 1.
  • FIG. 10 is data showing the measurement result of the strength of the static magnetic field in Example 1.
  • the horizontal axis of the graph shows the applied magnetic field strength
  • the vertical axis shows the measured magnetic field strength.
  • the measured value of the alternating magnetic field measured by a general-purpose method is plotted with a cross symbol “x”, and is an amount (uncertainty) proportional to the sensitivity of the alternating magnetic field in the pulse sequence according to the present invention used for the measurement. Is plotted with the diamond symbol " ⁇ ".
  • the measured value of the static magnetic field measured by a general-purpose method is plotted with a plus symbol “+”, and is an amount (uncertainty) proportional to the sensitivity of the static magnetic field in the pulse sequence according to the present invention used for the measurement. Is plotted with the circle symbol " ⁇ ".
  • the alternating magnetic field the A 0, A 0/2, A 0/4, A 0/8, A 0/16, A 0/32, A 0/64, A 0/128, A 0/256
  • the measurement was performed by using nine pulse sequences and evenly combining these plurality of pulse sequences at the same ratio.
  • the static magnetic field A 0, A 0/2 , A 0/4, A 0/8, A 0/16, A 0/32, A 0/64, 8 single pulse sequence A 0/128
  • the measurement was performed by evenly combining these plurality of pulse sequences at the same ratio.
  • the range of the strength of the magnetic field (AC magnetic field or static magnetic field) applied to the sample as a set value in each measurement is in the range of less than 1 nT (nanotesla) to about 10,000 nT or more, and the range of the strength of these magnetic fields is. It was equivalent to 10 4 referred to in the dynamic range.
  • Example 2 the measured value and the simulated value were compared with respect to the measurement sensitivity.
  • FIG. 11 is a graph showing the relationship between the measurement sensitivity and the measurement time in Example 2.
  • the symbol plot represents the measured value
  • the solid or dashed line represents the simulated value (theoretical value) by theoretical calculation.
  • the measured values by a plurality of pulse sequences having different time ⁇ between ⁇ / 2 pulses by the method of the present invention are plotted with a plus symbol “+”, and the simulated values are represented by solid lines.
  • the combination ratio of the first pulse sequence Seq1 to the fourth pulse sequence Seq4 is equal (1: 1: 1: 1) while the measurement of the magnetic resonance signal is repeatedly executed and the signal intensities are integrated. Is.
  • the first comparative example is the result of only the first pulse sequence Seq1.
  • the measured values are plotted with the cross symbol "x" and the simulated values are represented with the code "A 0" using the dashed line.
  • the second comparative example is the result of only the second pulse sequence Seq2. Measurements are plotted with circle symbol “ ⁇ ", the simulation value is represented by reference numeral "A 0/2" with dashed lines.
  • the third comparative example is the result of only the third pulse sequence Seq3. Measurements are plotted in the triangle symbol " ⁇ ", the simulation value is represented by reference numeral "A 0/4" with a dashed line.
  • the fourth comparative example is the result of only the fourth pulse sequence Seq4. Measurements are plotted in the diamond symbol " ⁇ ", simulated values is represented by reference numeral "A 0/8" using the dashed line.
  • the first pulse sequence Seq1 shown in FIG. 2 is the same pulse sequence as the conventional pulse sequence shown in FIG. Therefore, the measurement result obtained only by the first pulse sequence Seq1 shown as the first comparative example has the same result as the measurement result obtained by the conventional pulse sequence. Therefore, in the graph shown in FIG. 11, the degree of change in the measurement sensitivity can be grasped by comparing the result of the plurality of pulse sequences by the method of the present invention with the result of the first comparative example. For example, it can be said that the decrease in measurement sensitivity is suppressed as the result of the plurality of pulse sequences by the method of the present invention approaches the result of the first comparative example.
  • the result of an even combination of a plurality of pulse sequences by the method of the present invention which is represented by a solid line, shows the measurement sensitivity when the measurement time shown on the horizontal axis of the graph is about 30 to 40 seconds. Is sharply improved and approaches the broken line line according to the first comparative example represented by the reference numeral “A 0”. Therefore, it was shown that the measurement by a plurality of pulse sequences having different times ⁇ between ⁇ / 2 pulses by the method of the present invention maintains the same measurement sensitivity as the measurement by the conventional pulse sequence.
  • Example 3 the combination ratio of the first pulse sequence Seq1 to the fourth pulse sequence Seq4 was simulated by theoretical calculation, and the optimum combination ratio was examined.
  • FIG. 12 is a graph of simulation values showing the relationship between the measurement sensitivity and the measurement time in Example 3.
  • the combination ratio of the first pulse sequence Seq1 to the fourth pulse sequence Seq4 was changed into the following five patterns.
  • Seq1: Seq2: Seq3: Seq4 i.e., A 0: A 0/2 : A 0/4: A 0/8) is.
  • the first combination is a combination ratio of 1: 1: 1: 100.
  • the second combination is a combination ratio of 1: 2: 3: 4.
  • the third combination is a combination ratio of 1: 1: 1: 1.
  • the fourth combination is a combination ratio of 4: 3: 2: 1.
  • the fifth combination is a combination ratio of 100: 1: 1: 1.
  • Example 4 the same measurement as in Example 1 was performed, the magnetic field range was further expanded, and the deviation between the magnetic field strength value (set value) actually applied to the sample and the measured value was confirmed.
  • the measurement was performed multiple times. In the measurement performed a plurality of times, a dynamic range improved as compared with Example 1 was measured.
  • FIG. 13 is experimental data showing the relationship between the alternating magnetic field range and the amount (uncertainty) proportional to the sensitivity of the alternating magnetic field in Example 4.
  • the horizontal axis of the graph indicates the applied magnetic field range
  • the vertical axis indicates the amount (uncertainty) proportional to the sensitivity of the alternating magnetic field.
  • the measured value of the alternating magnetic field measured by the general-purpose method is plotted by the star symbol “ ⁇ ”, and the amount (uncertainty) proportional to the sensitivity of the alternating magnetic field increases as the magnetic field range expands.
  • the amount (uncertainty) proportional to the sensitivity of the alternating magnetic field in the pulse sequence according to the present invention is plotted by the circle symbol “ ⁇ ” and is maintained even when the magnetic field range is widened.
  • Range of the intensity of the alternating magnetic field is applied to the sample as a set value in the measurement is in the range of about 10 2 nT (nanotesla) of about 10 8 nT, the maximum value of the range of these field strength, the sensor sensitivity used here ( It was equivalent to 10 7 against ⁇ 10nT / (Hz) 1/2) .

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Abstract

量子センサを用いる測定において、センサ感度を維持しながら、測定可能な物理量の範囲を拡大する。測定装置（１０）は、測定対象（９）との相互作用（８）により変化する量子センサ素子（１）の電子スピン状態を操作するための電磁波を、π／２パルス間の時間τが可変値であるパルスシーケンスにて、量子センサ素子（１）に照射する照射部（２）と、測定対象（９）と相互作用した後の電子スピン状態に基づいて、測定対象の物理量を算出する物理量測定部（３）と、を備える。

Description

測定装置および測定方法
　本発明は、量子センサを用いる測定装置および測定方法に関する。
　ダイヤモンドの結晶構造において、窒素－空孔中心と呼ばれる複合欠陥が見られることがある。この窒素－空孔中心は、結晶格子の炭素原子の位置に置き換わる形で入った窒素原子と、その窒素原子の隣接位置に存在する（炭素原子が抜けている）空孔との対からなるもので、ＮＶ中心（Nitrogen Vacancy center）とも呼ばれている。ダイヤモンドの結晶構造には、ＮＶ中心以外にも、珪素-空孔中心（Silicon Vacancy center）と呼ばれる複合欠陥や、ゲルマニウム-空孔中心（Germanium Vacancy center）と呼ばれる複合欠陥が見られることがあり、ＮＶ中心を含むこれら複合欠陥は、色中心と呼ばれている。
　ＮＶ中心は、空孔に電子が捕獲された状態（負電荷状態、以下「ＮＶ－」と呼ぶ）においては、電子スピンと呼ばれる磁気的な性質を示す。このＮＶ－は、電子が捕獲されていない状態（中性状態、以下「ＮＶ０」と呼ぶ)に比べて、長い横緩和時間（デコヒーレンス時間、以下「Ｔ２」と呼ぶ）を示す。つまり、ＮＶ－の電子スピン状態は、外部磁場の縦方向（以下、「量子化軸」と呼ぶ）に揃えた電子スピンの磁化を横方向に傾けた後、個々のスピンの歳差運動が原因となり個々の向きがずれていって、全体としての横磁化が消失するまでの時間が長い。また、ＮＶ－は、室温（約３００Ｋ）下であっても長いＴ２値を示す。
　ＮＶ－の電子スピン状態は外部の磁場に反応して変化し、この電子スピン状態の測定も室温下で可能であるため、ＮＶ中心を含むダイヤモンドは、磁場センサ素子の材料として利用できる。
　例えば特許文献１には、ダイヤモンド中の電子スピンによる磁気共鳴により、交流磁場を測定する方法が開示されている。スピンには、スピンエコー法に基づくパルスシーケンスが与えられている。
　例えば特許文献２には、ダイヤモンド中の電子スピンに対する光検出磁気共鳴（Optically Detected Magnetic Resonance: ODMR）法により、交流磁場を測定する方法が開示されている。ＮＶ中心はレーザ光により励起され、ＮＶ中心から放出される蛍光強度の変化を測定することにより、スピン状態に関する磁気共鳴信号（位相情報）が検出される。
　磁場センサ素子として利用されているセンサには、ダイヤモンドの色中心を用いたセンサ以外にも、例えば炭化ケイ素（SiC）中の色中心を用いたセンサや、光ポンピング磁力計（optically pumped atomic magnetometer, OPM）、超伝導量子干渉計（superconducting quantum interference device, SQUID）等の種々の種類が存在する。これらダイヤモンドの色中心、炭化ケイ素の色中心、光ポンピング磁力計、および超伝導量子干渉計は、量子効果を利用して物理量を計測していることから、量子センサと呼ばれている。
特開２０１２－１０３１７１号公報 特開２０１７－７５９６４号公報
　ダイヤモンド中の色中心を用いた磁場センサは非常に高感度であるため、微弱な磁場を測定することができる。しかしながら、スピンエコー法に基づくパルスシーケンスを用いた磁気共鳴法により測定可能な磁場等の範囲は、予め所定の範囲（例えば、５×１０３程度の範囲）に制限されており、測定可能な範囲を超えた磁場等を検出することはできない。
　例えば、或るデバイスにおける過電流による故障の有無を、磁場を測定することにより未然に検出しようとする場合を想定する。このような場合、デバイスが故障に至ろうとするサインである、僅かな漏れ電流の発生による磁場と共に、デバイスの故障による大きな過電流の発生による磁場を、一度に測定することが求められる。しかしながら、磁場センサが測定可能な磁場強度の範囲が狭く、漏れ電流による磁場の強度および過電流による磁場の強度の両方を測定可能範囲内に含んでいない場合、このような測定を行うことはできず、故障の有無を未然に検出することはできない。ダイヤモンド中の色中心をセンサに用いる磁場等の測定において、測定可能な磁場等の範囲を拡大すること、すなわち測定可能な磁場等のダイナミックレンジを拡大することが求められている。
　本発明は、量子センサを用いる測定において、センサ感度を維持しながら、測定可能な物理量の範囲を拡大することを目的とする。
　上記目的を達成するための本発明は、例えば以下に示す態様を含む。
（項１）
　測定対象との相互作用により変化する量子センサ素子の電子スピン状態を操作するための電磁波を、π／２パルス間の時間τが可変値であるパルスシーケンスにて、前記量子センサ素子に照射する照射部と、
　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態に基づいて、前記測定対象の物理量を算出する物理量測定部と、
を備える、測定装置。
（項２）
　前記照射部は、操作用の前記電磁波を、前記π／２パルス間の前記時間τが異なる複数のパルスシーケンスにて、前記量子センサ素子に照射する、項１に記載の測定装置。
（項３）
　前記物理量測定部は、複数の前記パルスシーケンスによる複数の前記電子スピン状態を、推測統計学の手法に基づいて組み合わせて、前記物理量を算出する、項２に記載の測定装置。
（項４）
　前記推測統計学の手法はベイズ推定である、項３に記載の測定装置。
（項５）
　前記パルスシーケンスは、
　量子化軸に沿った電子スピンを、前記量子化軸に垂直な平面に傾ける第１のπ／２パルスの照射と、
　前記第１のπ／２パルスから第１の時間τ１後に、前記測定対象との相互作用により位相緩和された前記電子スピンを前記平面内において反転させるπパルスの照射と、
　前記πパルスから第２の時間τ２後に、位相緩和された前記電子スピンを前記量子化軸に射影する第２のπ／２パルスの照射と、
　を含み、
　前記第１の時間τ１および前記第２の時間τ２は、前記測定対象の前記物理量の強度に応じた可変値である、項１から４のいずれか一項に記載の測定装置。
（項６）
　前記パルスシーケンスは、
　量子化軸に沿った電子スピンを、前記量子化軸に垂直な平面に傾ける第３のπ／２パルスの照射と、
　前記第３のπ／２パルスから第３の時間τ３後に、前記測定対象との相互作用により位相緩和された前記電子スピンを前記量子化軸に射影する第４のπ／２パルスの照射と、
　を含み、
　前記第３の時間τ３は、前記測定対象の前記物理量の強度に応じた可変値である、項１から４のいずれか一項に記載の測定装置。
（項７）
　前記物理量測定部は、
　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態の位相の情報を読み出すための光を、前記量子センサ素子に照射する光照射部と、
　前記光の照射によって前記量子センサ素子に生じる変化を検出する検出部と、
　前記検出された変化から前記位相の情報を読み出し、読み出した前記位相の情報に基づいて前記物理量を算出するデータ処理部と、
を備える、項１から６のいずれか一項に記載の測定装置。
（項８）
　前記量子センサ素子は、色中心を有するセンサ素子である、項１から７のいずれか一項に記載の測定装置。
（項９）
　前記色中心は、炭素原子を置換した窒素（Ｎ）と前記窒素に隣接する空孔（Ｖ）との複合体である、項８に記載の測定装置。
（項１０）
　前記物理量測定部は、電子スピンとの相互作用に関連する前記物理量として、磁場、電場、温度および力学量のうち、少なくとも一つを算出する、項１から９のいずれか一項に記載の測定装置。
（項１１）
　測定対象との相互作用により変化する量子センサ素子の電子スピン状態を操作するための電磁波を、π／２パルス間の時間τが可変値であるパルスシーケンスにて、前記量子センサ素子に照射するステップと、
　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態に基づいて、前記測定対象の物理量を算出するステップと、
を含む、測定方法。
（項１２）
　前記物理量を算出するステップは、
　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態の位相の情報を読み出すための光を、前記量子センサ素子に照射するステップと、
　前記光の照射によって前記量子センサ素子に生じる変化を検出するステップと、
　前記検出された変化から前記位相の情報を読み出し、読み出した前記位相の情報に基づいて前記物理量を算出するステップと、
を含む、項１１に記載の測定方法。
　本発明によると、量子センサを用いる測定において、センサ感度を維持しながら、測定可能な物理量の範囲を拡大することができる。
本発明の一実施形態に係る測定装置の概略的な構成を模式的に示す図である。 本発明の一実施形態に係る測定方法により交流磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスである。 本発明による測定原理を説明するための図である。 本発明による測定原理を説明するための図である。 本発明の一実施形態に係る測定方法の手順を示すフローチャートである。 交流磁場をセンシングする場合の詳細な手順を示すフローチャートである。 本発明の一実施形態に係る測定方法により静磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスである。 静磁場をセンシングする場合の詳細な手順を示すフローチャートである。 実施例１における交流磁場の強度の測定結果を示すデータである。 実施例１における静磁場の強度の測定結果を示すデータである。 実施例２における測定感度と測定時間との関係を示すグラフである。 実施例３における測定感度と測定時間との関係を示すシミュレーション値のグラフである。 実施例４における交流磁場の強度の測定結果を示すデータである。 ダイヤモンドのＮＶ－中心における電子のエネルギー準位を模式的に示す図である。 光検出磁気共鳴法を用いた既存の手法により交流磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスである。
　以下、本発明の実施形態を、添付の図面を参照して詳細に説明する。なお、以下の説明および図面において、同じ符号は同じまたは類似の構成要素を示すこととし、よって、同じまたは類似の構成要素に関する重複した説明を省略する。
　なお、本明細書において、物理量（physical quantity）とは、物理学における一定の体系の下で次元が確定し、定められた物理単位の倍数として表すことができる量を意味する。物理量の一例としては、例えば、磁場、電場、温度および力学量（力学的なストレス、圧力等）が挙げられる。磁場、電場および力学量は、時間と共に変化しない物理量と、時間と共に方向が変化を繰り返す物理量とを含む。すなわち、磁場は、静磁場および交流磁場を含み、電場は、静電場および交流電場を含み、力学量は、静的な力学量および交流力学量を含む。
［第１の実施形態］
　本発明の第１の実施形態では、測定対象の物理量の一例として、測定対象から発生している交流磁場（alternating magnetic field）の強度を測定する場合について説明する。
［装置構成］
　図１は、本発明の一実施形態に係る測定装置１０の概略的な構成を模式的に示す図である。
　測定装置１０は、センサ素子１と、照射部２と、物理量測定部３とを備える。一例として、本実施形態では、共焦点レーザ顕微鏡を測定装置１０の構成に用いることができる。
　センサ素子１は量子センサの素子である。本実施形態では、センサ素子１は、色中心を有しているダイヤモンドの結晶であり、色中心としてＮＶ中心を用いる。ＮＶ中心は、炭素原子を置換した窒素（Ｎ）と、窒素に隣接する空孔（Ｖ）との複合体（複合欠陥）である。センサ素子１は、本実施形態では、測定装置１０のプローブ１１先端に取り付けられている。
　センサ素子１の電子スピン状態は、測定対象９との相互作用８により変化を受ける。本実施形態では、相互作用８は交流磁場による相互作用である。相互作用８が交流磁場による場合には、センサ素子１の色中心の電子スピン状態は、測定対象９から発生している交流磁場の強度に応じた状態となる。
　照射部２は、操作用電磁波照射部２１を備える。本発明では、センサ素子１の電子スピン状態を操作するための電磁波は、パルス化された形式でセンサ素子１に照射される。操作用電磁波照射部２１は、操作用の電磁波を、π／２パルス間の時間τが可変値であるパルスシーケンスにて、センサ素子１に照射する。好ましくは、操作用電磁波照射部２１は、操作用の電磁波を、π／２パルス間の時間τが異なる複数のパルスシーケンスにて、センサ素子１に照射する。操作用電磁波照射部２１が照射するパルスシーケンスについては、図２を参照して後述する。操作用電磁波照射部２１には、公知のマイクロ波（microwave, MW）発振器を用いることができる。
　物理量測定部３は、測定対象９と相互作用した後のセンサ素子１の電子スピン状態に基づいて、測定対象９の物理量を算出する。好ましくは、物理量測定部３は、π／２パルス間の時間τが異なる複数のパルスシーケンスによる複数の電子スピン状態を、推測統計学の手法に基づいて組み合わせて物理量を算出する。本実施形態では、物理量測定部３は、測定対象９から発生している交流磁場の強度を算出する。物理量測定部３は、光照射部３１と、検出部３２と、データ処理部３３とを備える。
　光照射部３１は、測定対象９と相互作用した後のセンサ素子１の電子スピン状態の位相情報を読み出すための光を、センサ素子１に照射する。また、光照射部３１は、センサ素子１の電子スピン状態を初期化するための光をセンサ素子１に照射する。光照射部３１には、例えば種々の公知のレーザ発生装置を用いることができる。任意の構成として、光照射部３１は、音響光学変調素子（Acoustic Optical Modulator: AOM）を備えることができる。
　検出部３２は、センサ素子１に生じる変化を検出する。本実施形態では、検出部３２は、センサ素子１から放出される光を検出することにより、公知の光検出磁気共鳴（Optically Detected Magnetic Resonance: ODMR）法により、磁気共鳴の信号を発光強度の変化として検出する。この場合、検出部３２には、例えば公知のフォトダイオードを用いることができる。フォトダイオードには、例えばアバランシェフォトダイオードを用いることができる。
　なお、本実施形態では、照射部２において操作用の電磁波をパルス化した形式で照射している。よって、本実施形態では、具体的にはPulsed Optically Detected Magnetic Resonance（pODMR）法による検出を行う。
　データ処理部３３は、検出部３２と接続され、検出部３２にて検出された変化から測定対象９と相互作用した後のセンサ素子１の電子スピン状態の位相情報を読み出し、読み出した位相情報に基づいて測定対象９の物理量を算出する。本実施形態では、データ処理部３３は、測定対象９から発生している交流磁場の強度を算出する。データ処理部３３には、例えば公知の汎用コンピュータや、スマートフォン等の種々の情報端末装置を用いることができる。
　データ処理部３３は、測定装置１０と一体化されて構成されていてもよいし、または図示するように、測定装置１０の外部に設けられて、ネットワーク９９を介して測定装置１０と接続されていてもよい。
［測定原理］
　図１４は、ダイヤモンドのＮＶ－中心における電子のエネルギー準位を模式的に示す図である。
　本実施形態では、センサ素子１としてダイヤモンドのＮＶ中心を用いる。ＮＶ中心の基底状態は磁気量子数ｍｓ＝－１，０，＋１のスピン三重項状態であり、室温における定常状態では、基底状態において全ての準位は等しく分布している。
　基底状態にある磁気量子数ｍｓ＝０の電子は、波長が５３２ｎｍ（緑色）のレーザ光を照射されると励起状態へと遷移し、赤色の蛍光を放出して、磁気量子数ｍｓ＝０の基底状態に緩和する。
　一方、基底状態にある磁気量子数ｍｓ＝０の電子は、共鳴周波数が２．８７ＧＨｚのマイクロ波を照射されると、電子スピン共鳴（ESR）が生じ、磁気量子数ｍｓ＝±１の二重縮退した基底状態へ遷移する。このような基底状態にある磁気量子数ｍｓ＝±１の電子は、波長が５３２ｎｍ（緑色）のレーザ光を照射されると励起状態へと遷移し、その後、ある一定の確率で、磁気量子数ｍｓ＝０の基底状態に戻る。このような一連の過程は、蛍光を放出しない無輻射での遷移である。
　このように、赤色の蛍光を放出する過程は、磁気共鳴が生じて、電子が磁気量子数ｍｓ＝±１の基底状態にある場合に起こり難くなる。また、磁気量子数ｍｓ＝±１の二重縮退した基底状態は、ゼーマン分裂により外部磁場の強度に比例して分離されるため、蛍光強度も電子が磁気量子数ｍｓ＝±１のどちらの状態であるかに応じて変化する。よって、マイクロ波の周波数を２．８７ＧＨｚ前後で掃引した際の、赤色の蛍光強度が低下した点として、磁気共鳴信号を検出することができる。
＜既存の手法によるパルスシーケンス＞
　図１５は、光検出磁気共鳴法を用いた既存の手法により交流磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスである。図１５に示す操作用の電磁波のパルスシーケンスは、スピンエコー法のハーンエコー法に基づくパルスシーケンスである。
　状態Ｉは、レーザ光の照射により電子スピンを初期化した状態を表している。量子状態を単位球面上に表す表記法であるＢｌｏｃｈ球において、電子スピンは、量子化軸であるｚ軸に沿った方向に揃っている。
　次いで、状態ＩＩにおいてπ／２パルスを照射することにより、量子化軸に沿った電子スピンを、量子化軸に垂直な平面に傾ける操作を行う。電子スピンはｘｙ平面に倒される。その後、ｘｙ平面に倒された電子スピンは、状態ＩＩＩにおいて、所定の時間τ０の間に、交流磁場および静磁場との相互作用によって位相緩和する。相互作用の強さは、電子スピンが感じる磁場の強度に対応している。
　状態ＩＩＩにおいて所定の時間τ０が経過した後、状態ＩＶにおいてπパルスを照射することにより、測定対象との相互作用により位相緩和された電子スピンを、平面内において反転させる操作を行う。状態ＩＩＩから状態ＩＶにおいて、電子スピンは、ｘｙ平面において回転している。この際、反転後の状態Ｖにおいて、電子スピンが再収束することにより、静磁場成分は打ち消されるが、交流磁場成分は、状態ＩＩＩのときと比べて強度が反転しているため打ち消されない。
　状態Ｖにおいて所定の時間τ０がさらに経過した後、状態ＶＩにおいてπ／２パルスを照射することにより、位相緩和された電子スピンを量子化軸に射影する操作を行う。ｘｙ平面内に位置していた電子スピンは、量子化軸であるｚ軸に射影され、ｚ軸に沿った方向に揃えられる。
　その後、状態ＶＩＩにおいて、センサ素子にレーザ光を照射して、センサ素子から放出される光を検出することにより、相互作用後の電子スピン状態の位相情報の読み出しが行われる。このようなパルスシーケンスを用いる、スピン状態に関する磁気共鳴信号（位相情報）の測定は、信号強度を積算してＳ／Ｎを向上させるために繰り返し実行される。
　図１５に示す既存の手法により交流磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスでは、π／２パルス間の時間τは、測定しようとする交流磁場の波長２πに対応する固定値であり、状態ＩＩＩの時間τ０および状態Ｖの時間τ０も固定値である。図１５を参照して説明したように、電子スピンは、状態ＩＩＩから状態Ｖにおいてｘｙ平面内において回転しながら位相緩和する。ここで、交流磁場の強度が大きいと、ｘｙ平面内における電子スピンの回転角が２πを超え、交流磁場の強度が小さいと、ｘｙ平面内における電子スピンの回転角が不足し、交流磁場の強度を測定することができないおそれがある。
　このような事情により、既存の手法では、測定しようとする交流磁場の強度には、ｘｙ平面内における電子スピンの回転角に関する制限が課されている。これに伴い、測定可能な交流磁場の強度の範囲も、時間τに応じた制限が課されており、時間τが固定されると交流磁場の範囲も固定される。
＜本発明の手法によるパルスシーケンス＞
　図２は、本発明の一実施形態に係る測定方法により交流磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスである。図２に示す操作用の電磁波のパルスシーケンスは、スピンエコー法のハーンエコー法に基づくパルスシーケンスであり、π／２パルス間の時間τは可変値である。
　図１５を参照して説明した既存の手法によるパルスシーケンスでは、π／２パルス間の時間τは、測定しようとする交流磁場の波長２πに対応する固定値であり、状態ＩＩＩの時間τ０および状態Ｖの時間τ０も固定値である。
　これに対し、本発明の手法によるパルスシーケンスでは、π／２パルス間の時間τは、測定しようとする交流磁場の強度に応じた可変値である。既存の手法によるパルスシーケンスでも説明したように、π／２パルス間の時間τは、測定しようとする交流磁場の強度に応じて設定されている。よって、測定に用いるパルスシーケンスにおいて、π／２パルス間の時間τを可変値とすることで、高い交流磁場強度を測定するための時間τと低い交流磁場強度を測定するための時間τとを混在させれば、従来のパルスシーケンスによる測定と同程度の、必要とされる測定感度を維持したまま、測定可能な交流磁場の強度の範囲を拡大すること、つまり測定可能な交流磁場強度のダイナミックレンジを拡大することができる。
　ここで、時間τを可変値とするために、或るパルスシーケンスにおいて種々の長さの時間τを設定しようとしても、パルスシーケンスのバリエーションが単一であれば、ｘｙ平面内における電子スピンの回転角の範囲がダイナミックレンジ内にはないおそれがあり、つまり交流磁場の強度を測定することができないおそれがある。よって、本発明の手法では、π／２パルス間の時間τが異なる複数のパルスシーケンスを用いる。図３および図４を参照して後述するように、本発明の手法では、複数のパルスシーケンスによる複数の結果をベイズの定理に基づいて組み合わせることにより、交流磁場の強度の測定値を決定する。
　図２を参照して具体的に説明する。本発明の手法では、スピン状態に関する磁気共鳴信号の測定を繰り返し実行して信号強度を積算する間、操作用の電磁波のパルスシーケンスを、π／２パルス間の時間τが互いに異なる複数のパルスシーケンスのいずれかに変更しながら、磁気共鳴信号を測定する。本実施形態では、操作用の電磁波のパルスシーケンスを、図２に例示する第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の順に変更しながら、磁気共鳴信号を測定する。
　本実施形態において例示するパルスシーケンスでは、状態ＩＩＩの時間τ１と状態Ｖの時間τ２とは同じ長さの時間である。すなわち、例示するパルスシーケンスでは、πパルスは２つのπ／２パルス間の中間のタイミングにおいて照射される。これら時間τ１および時間τ２は、測定しようとする交流磁場の強度に応じた可変値である。
　例えば、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における状態ＩＩＩの時間τ１および状態Ｖの時間τ２を同じ時間τ０とすると、本実施形態では、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４における状態ＩＩＩの時間τ１および状態Ｖの時間τ２は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における状態ＩＩＩの時間τ１および状態Ｖの時間τ２の倍数である。
　具体的には、本実施形態では、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２における状態ＩＩＩの時間τ１および状態Ｖの時間τ２は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における時間τ０の半分の時間τ０／２である。同様に、第３のパルスシーケンスＳｅｑ３における状態ＩＩＩの時間τ１および状態Ｖの時間τ２は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における時間τ０の四分の一の時間τ０／４であり、第４のパルスシーケンスＳｅｑ４における状態ＩＩＩの時間τ１および状態Ｖの時間τ２は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における時間τ０の八分の一の時間τ０／８である。
　なお、本実施形態では、状態Ｉにおいて電子スピン初期化用のレーザ光を照射するタイミングと、状態ＶＩＩにおいて位相情報読み出し用のレーザ光を照射して、放出される光を検出するタイミングとは、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の間で変化しない。
　図３および図４は、本発明による測定原理を説明するための図である。
　図３の（Ａ）～（Ｄ）に示すように、スピンエコー法に基づくパルスシーケンスにおいて、π／２パルス間の時間を変化させると、Ｂｌｏｃｈ球のｘｙ平面において電子スピンが感じる磁場の強度の積分値は変化する。
　例えば、（Ａ）に示すパルスシーケンスにおいて電子スピンが感じる磁場の強度の積分値をＡ０とすると、π／２パルス間の時間を半分に短くした（Ｂ）に示すパルスシーケンスにおいて、電子スピンが感じる磁場の強度の積分値はＡ０／２となる。同様に、（Ｃ）に示すパルスシーケンスでは、π／２パルス間の時間はさらに短くされ、電子スピンが感じる磁場の強度の積分値は約Ａ０／４である。（Ｄ）に示すパルスシーケンスでは、π／２パルス間の時間はさらに短くされ、電子スピンが感じる磁場の強度の積分値は約Ａ０／８である。このように、スピンエコー法に基づくパルスシーケンスにおいて、π／２パルス間の時間が変化すると、Ｂｌｏｃｈ球のｘｙ平面において電子スピンが感じる磁場の強度の積分値は変化する。なお、「約」と表現するように、電子スピンが感じる磁場強度の積分値は、π／２パルス間の時間には正確には比例しない。磁場強度の時間変化が正弦（sine）関数で表されるからである。
　図４を参照する。スピンエコー法において、電子スピンはＢｌｏｃｈ球のｘｙ平面において回転することから、スピンエコー法による測定信号４１（４１ａ～４１ｃ）は図４に示すように振動する。ここで、図１５および図２に示すパルスシーケンスを参照して説明したように、スピンエコー法では、電子スピンがｘｙ平面において回転し位相緩和する程度は、電子スピンが感じる磁場の強度の積分値に応じて増大する。よって、スピンエコー法では、測定される磁場の強度は或る範囲に制限される。測定される磁場強度の例示的な範囲を、図４中に符号４２ａ～４２ｈで示す。例えば、測定信号４１の強度が破線４３で示す或る信号強度である場合、各範囲４２ａ～４２ｈについて決定される磁場の測定値は、クロス記号「×」で示す測定点４４で与えられる。
　磁場の強度の積分値Ａ０に対応する測定信号４１ａでは、破線４３上の或る信号強度に対応する８つの測定点４４が存在する。磁場の強度の積分値Ａ０／２に対応する測定信号４１ｂでは、破線４３上の或る信号強度に対応する４つの測定点４４が存在する。測定信号４１ｂの周期が測定信号４１ａの周期の２倍になっている理由は、電子スピンが感じる磁場の強度の積分値が１／２倍に減少し、電子スピンがｘｙ平面において回転する程度が１／２倍に減少するからである。同様に、磁場の強度の積分値Ａ０／４に対応する測定信号４１ｃでは、破線４３上の或る信号強度に対応する２つの測定点４４が存在する。測定信号４１ｃの周期が測定信号４１ａの周期の４倍になっている理由は、電子スピンが感じる磁場の強度の積分値が約１／４倍に減少し、電子スピンがｘｙ平面において回転する程度が１／４倍に減少するからである。すなわち、電子スピンが感じる磁場の強度の積分値が減少すると、測定信号４１の周波数も減少し、或る信号強度に対応する測定点４４の数も減少する。
　本発明の手法では、図４に示されるように、異なる磁場強度の積分値に対応する複数の測定信号４１を組み合わせることにより、最小の磁場強度の積分値によって制限される範囲内で、測定値を一意に決定する。これは、操作用の電磁波のパルスシーケンスを、π／２パルス間の時間が異なる複数のパルスシーケンスのいずれかに変更しながら磁気共鳴信号を測定することにより達成される。
　異なる磁場強度の積分値から得られる複数の測定信号４１（４１ａ～４１ｃ）は、ベイズの定理を通じて組み合わされ、ベイズ推定の手法に基づいて磁場強度の測定値が決定される。π／２パルス間の時間を変化させることにより得られる或る磁場強度の積分値Ａｎについて測定信号Ｓｎが与えられるとすると、測定信号Ｓｎにより与えられる磁場Ｂの事後確率Ｐ（Ｂ｜Ｓｎ）は、以下の式で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　ここで、Ｐ（Ｂ）は事前確率である。Ｐ（Ｓｎ）は磁場Ｂから独立しており、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
 である。ｆ（Ｂ）は、測定信号Ｓｎと磁場Ｂとの間の関係を表す関数である。Ｐ（Ｓｎ｜Ｓ）はポアソン分布である。検出される光子の数が１０個よりも多い場合には、Ｐ（Ｓｎ｜Ｓ）は正規分布に近似することができる。関数ｆ（Ｂ）は、図４に測定信号４１（４１ａ～４１ｃ）として与えられているように、測定信号Ｓｎと磁場Ｂの強度との波形により与えられる。
　最初の測定では、磁場Ｂに関する初期値が存在しないので、事前確率の分布は平坦である。残りの測定については、以前の事後確率が新しい事前確率となる。測定の残りについては、以前の事後確率が新しい事前確率となる。
　このように、ベイズ推定の手法に基づいて、π／２パルス間の時間が異なる複数のパルスシーケンスによる複数の確率分布を組み合わせると、残留する確率分布のピークの数は減少する。一方で、確率分布のピークの鋭さは、最初の測定と同様のままであり、測定感度は同様に維持される。
＜測定対象の物理量の算出方法＞
　光検出磁気共鳴（ODMR）法では、測定対象９と相互作用した後のセンサ素子１の電子スピン状態の位相情報（磁気共鳴信号）は、発光強度の変化として検出される。検出した位相情報は、測定対象の物理量に応じた状態となっている。よって、検出した相互作用後の電子スピン状態の位相情報を適切にデータ処理することにより、測定対象の物理量を算出することができる。測定対象の物理量は、電子スピンのハミルトニアンに基づいて算出することができる。
　電子スピンのハミルトニアンＨｇｓは、以下の式で表される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　ここで、μＢはボーア磁子であり、ｇｅは電子のｇ因子であり、ｈはプランク定数である。ベクトルＳは電子スピンである。ベクトルＢは印加磁場である。Ｄｇｓは零磁場分裂定数である。Ｓｘ，Ｓｙ，Ｓｚはそれぞれ、電子スピンＳのｘ，ｙ，ｚ方向成分である。ｄｇｓ ⊥は、電気双極子モーメントである。Ｅｘ，Ｅｙはそれぞれ、電場のｘ，ｙ方向成分である。
　１番目の項
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
 は、ゼーマン効果による項であり、電子スピンが磁場センサとして機能することを意味している。
　２番目の項および３番目の項は、双極子相互作用（すなわち、スピン間相互作用）による項である。２番目の項
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
 は、電子スピンが温度センサおよび力学量（圧力）センサとして機能することを意味している。３番目の項
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
 は、電子スピンが電場センサとして機能することを意味している。
　よって、磁場の強度は、１番目の項に基づいて算出することができる。温度および力学量の強度は、２番目の項に基づいて算出することができる。電場の強度は、３番目の項に基づいて算出することができる。
［測定手順］
＜交流磁場のセンシング＞
　図５は、本発明の一実施形態に係る測定方法の手順を示すフローチャートである。図５および図２を参照して、交流磁場をセンシングする場合の手順を説明する。
　ステップＳ１において、センサ素子１にレーザ光を照射することにより、センサ素子１の色中心（ＮＶ中心）の電子スピンを初期化する。その後、初期化されたＮＶ中心の電子スピンを、測定対象９の交流磁場と相互作用させる。十分な時間の間、相互作用をさせると、ＮＶ中心の電子スピン状態は、交流磁場の強度に応じた状態となる。ステップＳ１の状態は、図２に示すパルスシーケンスの状態Ｉに対応している。
　ステップＳ２において、センサ素子１にスピン操作用の電磁波を照射することにより、磁場センシングを行う。本実施形態では、図６のステップＳ２１Ａ～Ｓ２３Ａに示す手順により、交流磁場のセンシングを行う。
　図６は、交流磁場をセンシングする場合の詳細な手順を示すフローチャートである。
　ステップＳ２１Ａにおいて、第１のπ／２パルスを照射することにより、量子化軸に沿った電子スピンを、量子化軸に垂直な平面に傾ける操作を行う。ステップＳ２１Ａの状態は、図２に示すパルスシーケンスの状態ＩＩに対応している。
　その後、ｘｙ平面に倒された電子スピンは、第１の時間τ１の間に、交流磁場および静磁場との相互作用によって位相緩和する。第１の時間τ１は、測定しようとする交流磁場の強度に応じて各パルスシーケンス毎に異なる値（可変値）である。この第１の時間τ１の間に電子スピンが位相緩和する状態は、図２に示すパルスシーケンスの状態ＩＩＩに対応している。
　第１のπ／２パルスから第１の時間τ１が経過した後、ステップＳ２２Ａにおいて、πパルスを照射することにより、測定対象との相互作用により位相緩和された電子スピンを平面内において反転させる操作を行う。ステップＳ２２Ａの状態は、図２に示すパルスシーケンスの状態ＩＶに対応している。
　その後、ｘｙ平面内において反転された電子スピンは、第２の時間τ２の間に再収束される。第２の時間τ２は、測定しようとする交流磁場の強度に応じて各パルスシーケンス毎に異なる値（可変値）である。この第２の時間τ２の間に電子スピンが再収束する状態は、図２に示すパルスシーケンスの状態Ｖに対応している。
　πパルスから第２の時間τ２が経過した後、ステップＳ２３Ａにおいて、第２のπ／２パルスを照射することにより、位相緩和された電子スピンを量子化軸に射影する操作を行う。ステップＳ２３Ａの状態は、図２に示すパルスシーケンスの状態ＶＩに対応している。
　図５を再び参照する。ステップＳ３において、センサ素子１にレーザ光を照射して、センサ素子１に生じる変化を検出することにより、相互作用後の電子スピン状態の、位相情報の読み出しを行う。本実施形態では、センサ素子１から放出される光を検出することにより、相互作用後の電子スピン状態の、位相情報の読み出しを行う。相互作用後の電子スピン状態の位相情報は、光検出磁気共鳴（ODMR）法により、発光強度の変化として検出部３２を用いて検出する。ステップＳ３の状態は、図２に示すパルスシーケンスの状態ＶＩＩに対応している。
　ステップＳ４において、ステップＳ１～Ｓ３の一連の測定処理を、所定の回数繰り返し実行したか否かを判定する。一連の測定処理を所定の回数繰り返し実行している（ステップＳ４においてＹｅｓ）場合は、ステップＳ６の処理を行い、所定の回数繰り返し実行していない（ステップＳ４においてＮｏ）場合は、ステップＳ５の処理を行う。例示的には、一連の測定処理を繰り返し実行する回数は約１万回以上である。
　なお、一連の測定処理を繰り返し実行すると信号強度が積算されるため、測定処理を繰り返し実行する回数が増大するほど、信号のＳ／Ｎ比も向上する。
　ステップＳ５において、測定に用いるパルスシーケンスを、π／２パルス間の時間を変化させた別のパルスシーケンスに変更する。別のパルスシーケンスに変更した後は、変更後の別のパルスシーケンスにて、ステップＳ１～Ｓ３の一連の測定処理を実行する。
　例えば、直前のステップＳ１～Ｓ３の一連の測定処理を、図２に示す第１のパルスシーケンスＳｅｑ１にて行っていた場合は、繰り返し実行する次のステップＳ１～Ｓ３の一連の測定処理を、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２にて行う。同様に、直前の一連の測定処理を第２のパルスシーケンスＳｅｑ２にて行っていた場合には、繰り返し実行する次の一連の測定処理を、第３のパルスシーケンスＳｅｑ３にて行う。以後、測定に用いるパルスシーケンスを、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の順に変更しながら、ステップＳ１～Ｓ３の一連の測定処理を繰り返し実行する。
　ステップＳ６において、測定対象の磁場の強度を算出する。検出部３２にて検出した相互作用後の電子スピン状態の位相情報は、測定対象９の交流磁場に応じた状態となっている。よって、検出した相互作用後の電子スピン状態の位相情報を適切にデータ処理することにより、交流磁場の強度を算出することができる。例えば、相互作用後の電子スピン状態が基底状態となる確率を求めることにより、測定対象９の交流磁場の強度を算出することができる。強度の算出は、電子スピンのハミルトニアンＨｇｓの、ゼーマン効果による項に基づいて行う。
　以上、本発明の第１の実施形態によると、量子センサを用いる測定において、センサ感度を維持しながら、測定可能な物理量の範囲を拡大することができる。これにより、測定可能な物理量のダイナミックレンジを拡大することができる。交流磁場を測定する第１の実施形態では、測定可能な交流磁場のダイナミックレンジを拡大することができる。
　本発明の一実施形態に係る測定装置１０において、光検出磁気共鳴（ODMR）法により磁気共鳴の信号を発光強度の変化として検出する場合には、測定対象の物理量を電気ではなく光を用いて測定しているので、比較的高磁場または高電場の環境下においても物理量を測定することが可能である。
　センサ素子１にダイヤモンドの色中心や炭化ケイ素（SiC）中の色中心を用いる場合には、測定装置１０は、冷却機構を用いることなく室温（約３００Ｋ）下にて動作することができる。先進的な高感度の磁場センサの一例として知られている超伝導量子干渉計（SQUID）は、超伝導状態を維持するために、例えば液体窒素等による冷却機構を必要としている。これに対し、センサ素子１にダイヤモンドの色中心や炭化ケイ素（SiC）中の色中心を用いる場合には、測定装置１０は冷却機構を備える必要が無いため、装置の小型化や、他の装置への搭載（例えば、自動車等の輸送機器への搭載）が容易である点において、他の先進的な磁場センサと比較して有利である。
［第２の実施形態］
　本発明の第２の実施形態では、測定対象の物理量の一例として、測定対象から発生している静磁場（static magnetic field）の強度を測定する場合について説明する。
　静磁場の強度を測定する第２の実施形態では、ステップＳ２における磁場センシングの詳細な手順が、交流磁場の強度を測定する第１の実施形態における手順と異なる。これ以外の手順については、第１の実施形態における手順と同様である。
＜パルスシーケンス＞
　図７は、本発明の一実施形態に係る測定方法により静磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスである。図７に示す操作用の電磁波のパルスシーケンスは、スピンエコー法のラムゼー法に基づくパルスシーケンスであり、π／２パルス間の時間τは可変値である。
　本実施形態では、操作用の電磁波のパルスシーケンスを、図７に例示する第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の順に変更しながら、磁気共鳴信号を測定する。ここで、本実施形態において例示するパルスシーケンスでは、状態ＩＩにおけるπ／２パルスの照射と状態ＩＶにおけるπ／２パルスの照射との間の状態ＩＩＩの時間τ３は、測定しようとする静磁場の強度に応じた可変値である。
　例えば、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における状態ＩＩＩの時間を時間τ０とすると、本実施形態では、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２における状態ＩＩＩの時間は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における時間τ０の半分の時間τ０／２である。同様に、第３のパルスシーケンスＳｅｑ３における状態ＩＩＩの時間は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における時間τ０の四分の一の時間τ０／４であり、第４のパルスシーケンスＳｅｑ４における状態ＩＩＩの時間は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における時間τ０の八分の一の時間τ０／８である。
　なお、説明の便宜上、本実施形態では、状態Ｉにおいて電子スピン初期化用のレーザ光を照射するタイミングと、状態Ｖにおいて位相情報読み出し用のレーザ光を照射して、放出される光を検出するタイミングとは、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の間で変化しないとしている。
＜静磁場（定磁場）のセンシング＞
　図８は、静磁場をセンシングする場合の詳細な手順を示すフローチャートである。図５および図８を参照して、静磁場をセンシングする場合の手順を説明する。
　ステップＳ１の処理は、第１の実施形態における手順と同様である。ステップＳ１の状態は、図７に示すパルスシーケンスの状態Ｉに対応している。
　ステップＳ２において、センサ素子１にスピン操作用の電磁波を照射することにより、磁場センシングを行う。本実施形態では、図８のステップＳ２１Ｂ～Ｓ２２Ｂに示す手順により、静磁場のセンシングを行う。
　ステップＳ２１Ｂにおいて、第１のπ／２パルスを照射することにより、量子化軸に沿った電子スピンを、量子化軸に垂直な平面に傾ける操作を行う。ステップＳ２１Ｂの状態は、図７に示すパルスシーケンスの状態ＩＩに対応している。
　その後、ｘｙ平面に倒された電子スピンは、第３の時間τ３の間に静磁場との相互作用によって位相緩和する。第３の時間τ３は、測定しようとする静磁場の強度に応じて各パルスシーケンス毎に異なる値（可変値）である。この第３の時間τ３の間に電子スピンが位相緩和する状態は、図７に示すパルスシーケンスの状態ＩＩＩに対応している。
　第１のπ／２パルスから第３の時間τ３が経過した後、ステップＳ２２Ｂにおいて、第２のπ／２パルスを照射することにより、位相緩和された電子スピンを量子化軸に射影する操作を行う。ステップＳ２２Ｂの状態は、図７に示すパルスシーケンスの状態ＩＶに対応している。
　ステップＳ３の処理は、第１の実施形態における手順と同様である。ステップＳ３の状態は、図７に示すパルスシーケンスの状態Ｖに対応している。
　以後、第１の実施形態における手順と同様に、ステップＳ４において測定処理を実行した回数を判定し、ステップＳ５において、測定に用いるパルスシーケンスを、π／２パルス間の時間を変化させた別のパルスシーケンスに変更しながら、ステップＳ１～Ｓ３の一連の測定処理を、所定の回数繰り返し実行する。その後、ステップＳ６において、測定対象の磁場の強度を算出する。
　以上、本発明の第２の実施形態によると、量子センサを用いる測定において、センサ感度を維持しながら、測定可能な物理量の範囲を拡大することができる。これにより、測定可能な物理量のダイナミックレンジを拡大することができる。静磁場を測定する第２の実施形態では、測定可能な静磁場のダイナミックレンジを拡大することができる。
［その他の形態］
　以上、本発明を特定の実施形態によって説明したが、本発明は上記した実施形態に限定されるものではない。
　上記した実施形態では、センサ素子１としてダイヤモンドの結晶を用い、ダイヤモンドの色中心としてＮＶ中心を用いているが、用いる色中心はＮＶ中心に限定されない。ＮＶ中心に代えて、珪素-空孔中心またはゲルマニウム-空孔中心を、センサ素子１のダイヤモンドの色中心に用いることができる。また、色中心もダイヤモンド結晶の色中心に限定されず、種々の結晶の色中心をセンサ素子１に用いることができる。
　上記した実施形態では、ダイヤモンドの色中心をセンサ素子１に用いているが、用いるセンサ素子１はダイヤモンドの色中心に限定されない。センサ素子１に電磁波を照射して電子スピン状態を操作することができる限り、ダイヤモンドの色中心に代えて、炭化ケイ素（SiC）の色中心や、光ポンピング磁力計（OPM）、超伝導量子干渉計（SQUID）等の種々の量子センサをセンサ素子１に用いることができる。
　上記した実施形態では、相互作用後の電子スピン状態に関する磁気共鳴の信号を、光検出磁気共鳴（ODMR）法により発光強度の変化として検出しているが、磁気共鳴信号を測定する方法はこれに限定されない。スピンエコー法に基づくパルスシーケンスを用いて磁気共鳴信号を測定する限り、本発明の手法によるパルスシーケンスは、光検出磁気共鳴（ODMR）法を用いずに磁気共鳴信号を測定する手法についても同様に適用することができる。
　例えば、磁気共鳴信号は、公知の電気検出磁気共鳴（Electrically Detected Magnetic Resonance: EDMR）法により測定することができる。電気検出磁気共鳴（EDMR）法では、ダイヤモンドの色中心等のセンサ素子１の光励起により、スピン状態に依存した光電流が生成される。この光電流は、スピン状態に依存した励起状態の寿命の違いにより生成されている。検出部３２は、センサ素子１の電気抵抗（またはセンサ素子１に生じる光電流）を検出することにより、磁気共鳴の信号を電気抵抗率の変化（または光照射による光電流の変化）として検出する。すなわち、検出部３２は電気的検出部として機能する。検出部３２には、例えば公知の電流計を用いることができる。
　上記した実施形態では、操作用の電磁波のパルスシーケンスを、図２または図７に例示する４つのパルスシーケンスＳｅｑ１～Ｓｅｑ４の順に変更しながら、磁気共鳴信号を測定しているが、用いるパルスシーケンスの数は例示する４つに限定されず複数であればよいし、複数のパルスシーケンスを変更する順序も制限されない。また、後述する実施例において説明するように、複数のパルスシーケンスの組み合わせ比率は適宜変更することができる。
　上記した実施形態では、図２に示す交流磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスにおいて、状態Ｉのタイミングおよび状態ＶＩＩのタイミングは複数のパルスシーケンスの間で変化しないが、これら状態Ｉのタイミングおよび状態ＶＩＩのタイミングは、複数のパルスシーケンスの間で変化させてもよい。
　例えば、上記した実施形態では、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２において、状態Ｉのタイミングから状態ＩＩのタイミングの間にはブランクの時間が存在しているが、状態Ｉのタイミングを遅らせて、状態Ｉのタイミングの直後に状態ＩＩのタイミングを位置させてもよい。同様に、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２において、状態ＶＩＩのタイミングを早めて、状態ＶＩのタイミングの直後に状態ＶＩＩのタイミングを位置させてもよい。第３のパルスシーケンスＳｅｑ３および第４のパルスシーケンスＳｅｑ４についても、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２と同様である。また、図７に示す静磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスにおける、状態Ｉのタイミングおよび状態Ｖのタイミングについても同様である。
　上記した実施形態では、図２に示す交流磁場をセンシングする場合の複数のパルスシーケンスにおいて、複数のパルスシーケンス間における状態ＩＩＩの時間τ１は倍数（＝τ０，τ０／２，τ０／４，τ０／８）であるが、これら複数のパルスシーケンス間における状態ＩＩＩの時間τ１の長さの関係は、倍数に限定されない。例えば、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２および第３のパルスシーケンスＳｅｑ３における状態ＩＩＩの時間τ１が、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における状態ＩＩＩの時間τ１の倍数（＝τ０／２，τ０／４）であり、第４のパルスシーケンスＳｅｑ４における状態ＩＩＩの時間τ１のみが、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１における状態ＩＩＩの時間τ０の例えば五分の一の時間τ０／５であってもよい。すなわち、複数のパルスシーケンスＳｅｑ１～Ｓｅｑ４間において、時間τ１の長さの関係は、倍数（＝τ０，τ０／２，τ０／４，τ０／８）ではなく任意とすることができる。状態ＩＩＩの時間τ１に限らず状態Ｖの時間τ２についても同様に、複数のパルスシーケンス間において時間τ２は任意とすることができる。また、図７に示す静磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスにおける状態ＩＩＩの時間τ３についても同様に、複数のパルスシーケンス間において時間τ３は任意とすることができる。このように、π／２パルス間の時間τは任意であり、複数のパルスシーケンスにわたって可変値とすることができる。
　上記した実施形態では、図２に示す交流磁場をセンシングする場合のパルスシーケンスにおいて、状態ＩＩＩの時間τ１と状態Ｖの時間τ２とは同じ長さの時間であるが、これら時間τ１，τ２は必ずしも同じ長さの時間である必要はない。時間τ１，τ２が、基準となる第１のパルスシーケンスＳｅｑ１の時間τ０よりも十分に短い（例えば、τ１，τ２＝τ０／２８程度）場合には、図２に示す交流磁場のパルスシーケンスにおいて、時間τ１，τ２を異ならせることができる。すなわち、時間τ１，τ２が十分に短い場合には、状態ＩＩＩの時間τ１および状態Ｖの時間τ２は、変曲点である状態ＩＶと対称に設定される必要はない。
　上記した実施形態では、測定対象の物理量は磁場（交流磁場または静磁場）であるが、磁場に限らず、電場、温度および力学量（力学的なストレス、圧力等）を測定対象の物理量とすることができる。これら物理量は、電子スピンとの相互作用に関連する物理量であり、電子スピンのハミルトニアンに基づいて算出することができる。
　上記した実施形態では、交流磁場の強度の測定値を決定する際に、ベイズの定理に基づいて、π／２パルス間の時間が異なる複数のパルスシーケンスによる複数の結果（スピン状態に関する磁気共鳴信号、すなわち位相情報）を組み合わせているが、複数の結果を組み合わせる際に用いる手法はベイズの定理すなわちベイズ推定に限定されない。ベイズ推定に代えて、例えば最大事後確率推定法（maximum a posteriori estimation method）や、最尤推定法（maximum likelihood estimation）等を用いることができる。標本集団から母集団の性質を推定するためのこのような手法は、推測統計学（inferential statistics）の手法として知られている。
　以下に本発明の実施例を示し、本発明の特徴をより明確にする。以下に説明する実施例１～実施例３では、磁場強度の測定およびシミュレーション計算を、第１の実施形態に係る測定方法に基づいて行った。センサ素子にはダイヤモンドのＮＶ中心を用いた。
＜実施例１＞
　実施例１では、測定対象の試料（サンプル）に任意の強度で予め印加されている既知の交流磁場の強度を実際に測定し、試料に実際に印加されている磁場強度の値（設定値）と実測値との間のずれを確認した。また、第２の実施形態に係る測定方法に基づいて、静磁場についても交流磁場と同様の測定および確認を行った。
　図９は、実施例１における交流磁場の強度の測定結果を示すデータである。図１０は、実施例１における静磁場の強度の測定結果を示すデータである。
　図９および図１０において、グラフの横軸は印加した磁場強度を示し、縦軸は測定された磁場強度を示す。図９において、汎用的な手法で測定された交流磁場の測定値はクロス記号「×」でプロットされ、測定に用いた本発明によるパルスシーケンスでの交流磁場の感度に比例する量（不確かさ）は、ダイヤモンド記号「◇」でプロットされている。図１０において、汎用的な手法で測定された静磁場の測定値はプラス記号「＋」でプロットされ、測定に用いた本発明によるパルスシーケンスでの静磁場の感度に比例する量（不確かさ）は、サークル記号「○」でプロットされている。
　なお、交流磁場については、Ａ０，Ａ０／２，Ａ０／４，Ａ０／８，Ａ０／１６，Ａ０／３２，Ａ０／６４，Ａ０／１２８，Ａ０／２５６の９つのパルスシーケンスを用いて、これら複数のパルスシーケンスを同じ比率で均等に組み合わせることにより測定を行った。同様に、静磁場については、Ａ０，Ａ０／２，Ａ０／４，Ａ０／８，Ａ０／１６，Ａ０／３２，Ａ０／６４，Ａ０／１２８の８つのパルスシーケンスを用いて、これら複数のパルスシーケンスを同じ比率で均等に組み合わせることにより測定を行った。
　図９および図１０の各測定結果に示すように、各測定において磁場の感度が変化していないことが確認された。また、各測定において設定値として試料に印加した磁場（交流磁場または静磁場）の強度の範囲は、1ｎＴ（ナノテスラ）未満から約１０，０００ｎＴ以上の範囲であり、これら磁場の強度の範囲は、ダイナミックレンジでいう１０４以上に相当した。
＜実施例２＞
　実施例２では、測定感度について、測定値とシミュレーション値とを比較した。
　図１１は、実施例２における測定感度と測定時間との関係を示すグラフである。グラフ中、記号のプロットは測定値を表し、実線または破線のラインは理論計算によるシミュレーション値（理論値）を表す。
　本発明の手法による、π／２パルス間の時間τが異なる複数のパルスシーケンスによる測定値は、プラス記号「＋」でプロットされ、シミュレーション値は実線のラインで表されている。本実施例では、磁気共鳴信号の測定を繰り返し実行して信号強度を積算する間の、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の組み合わせ比率は均等（１：１：１：１）である。
　第１の比較例は、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１のみによる結果である。測定値はクロス記号「×」でプロットされ、シミュレーション値は破線のラインを用いて符号「Ａ０」を付して表されている。第２の比較例は、第２のパルスシーケンスＳｅｑ２のみによる結果である。測定値はサークル記号「○」でプロットされ、シミュレーション値は破線のラインを用いて符号「Ａ０／２」を付して表されている。第３の比較例は、第３のパルスシーケンスＳｅｑ３のみによる結果である。測定値はトライアングル記号「△」でプロットされ、シミュレーション値は破線のラインを用いて符号「Ａ０／４」を付して表されている。第４の比較例は、第４のパルスシーケンスＳｅｑ４のみによる結果である。測定値はダイヤモンド記号「◇」でプロットされ、シミュレーション値は破線のラインを用いて符号「Ａ０／８」を付して表されている。
　図１５および図２を参照して理解されるように、図２に示す第１のパルスシーケンスＳｅｑ１は、図１５に示す従来のパルスシーケンスと同じパルスシーケンスである。よって、第１の比較例として示す、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１のみによる測定結果は、従来のパルスシーケンスによる測定結果と同等の結果を有している。したがって、図１１に示すグラフにおいて、本発明の手法による複数のパルスシーケンスによる結果と第１の比較例による結果とを比較することにより、測定感度の変化の程度を把握することができる。例えば、本発明の手法による複数のパルスシーケンスによる結果が、第１の比較例による結果に接近するほど、測定感度の低下は抑えられているといえる。
　図１１を参照すると、実線のラインで表されている、本発明の手法による複数のパルスシーケンスの均等な組み合わせによる結果は、グラフの横軸に示す測定時間が３０秒～４０秒頃において測定感度が急激に向上して、符号「Ａ０」を付して表されている第１の比較例による破線のラインに接近している。よって、本発明の手法による、π／２パルス間の時間τが異なる複数のパルスシーケンスによる測定は、従来のパルスシーケンスによる測定と同程度の測定感度を維持していることが示された。
＜実施例３＞
　実施例３では、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の組み合わせ比率について理論計算によるシミュレーションを行い、最適な組み合わせ比率について検討を行った。
　図１２は、実施例３における測定感度と測定時間との関係を示すシミュレーション値のグラフである。理論計算によるシミュレーションでは、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の組み合わせ比率を次の５つのパターンに変化させた。なお、以下に記載する組み合わせ比率は、Ｓｅｑ１：Ｓｅｑ２：Ｓｅｑ３：Ｓｅｑ４（すなわち、Ａ０：Ａ０／２：Ａ０／４：Ａ０／８）である。
　第１の組み合わせは、１：１：１：１００の組み合わせ比率である。第２の組み合わせは、１：２：３：４の組み合わせ比率である。第３の組み合わせは、１：１：１：１の組み合わせ比率である。第４の組み合わせは、４：３：２：１の組み合わせ比率である。第５の組み合わせは、１００：１：１：１の組み合わせ比率である。
　図１２を参照すると、第１のパルスシーケンスＳｅｑ１～第４のパルスシーケンスＳｅｑ４の組み合わせ比率を変化させることにより、必要とされる測定感度に至るための測定時間が変化することが示された。よって、図１２に示すシミュレーション結果のグラフを参照すると、必要とされる測定感度と、測定可能な物理量の範囲（ダイナミックレンジ）と、測定時間とを総合的に考慮して、本発明の手法による、π／２パルス間の時間τが異なる複数のパルスシーケンスの組み合わせ比率を最適化することが可能であることが示された。
＜実施例４＞
　実施例４でも実施例１と同様の測定を行い、更に磁場範囲を広げ、試料に実際に印加されている磁場強度の値（設定値）と実測値との間のずれを確認した。測定は複数回行った。複数回行った測定において、実施例１よりも向上したダイナミックレンジが測定された。
　図１３は、実施例４における交流磁場範囲と交流磁場の感度に比例する量（不確かさ）との関係を示す実験データである。図１３において、グラフの横軸は印加した磁場範囲を示し、縦軸は交流磁場の感度に比例する量（不確かさ）を示す。図１３において、汎用的な手法で測定された交流磁場の測定値はスター記号「☆」でプロットされ、交流磁場の感度に比例する量（不確かさ）は磁場範囲が広がるにつれて大きくなっている。一方、本発明によるパルスシーケンスでの交流磁場の感度に比例する量（不確かさ）は、サークル記号「○」でプロットされ、磁場範囲が広がっても維持されている。
　図１３の測定結果に示すように、測定において磁場の感度が変化していないことが確認された。測定において設定値として試料に印加した交流磁場の強度の範囲は、約１０２ｎＴ（ナノテスラ）から約１０８ｎＴの範囲であり、これら磁場強度の範囲の最大値は、今回用いたセンサ感度（～１０ｎＴ／（Ｈｚ）１／２）に対して１０７に相当した。
１　　センサ素子
２　　照射部
３　　物理量測定部
８　　相互作用
９　　測定対象
１０　測定装置
１１　プローブ
２１　操作用電磁波照射部
３１　光照射部
３２　検出部
３３　データ処理部
９９　ネットワーク 

Claims (12)

  1. 　測定対象との相互作用により変化する量子センサ素子の電子スピン状態を操作するための電磁波を、π／２パルス間の時間τが可変値であるパルスシーケンスにて、前記量子センサ素子に照射する照射部と、
    　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態に基づいて、前記測定対象の物理量を算出する物理量測定部と、
    を備える、測定装置。
  2. 　前記照射部は、操作用の前記電磁波を、前記π／２パルス間の前記時間τが異なる複数のパルスシーケンスにて、前記量子センサ素子に照射する、請求項１に記載の測定装置。
  3. 　前記物理量測定部は、複数の前記パルスシーケンスによる複数の前記電子スピン状態を、推測統計学の手法に基づいて組み合わせて、前記物理量を算出する、請求項２に記載の測定装置。
  4. 　前記推測統計学の手法はベイズ推定である、請求項３に記載の測定装置。
  5. 　前記パルスシーケンスは、
    　量子化軸に沿った電子スピンを、前記量子化軸に垂直な平面に傾ける第１のπ／２パルスの照射と、
    　前記第１のπ／２パルスから第１の時間τ１後に、前記測定対象との相互作用により位相緩和された前記電子スピンを前記平面内において反転させるπパルスの照射と、
    　前記πパルスから第２の時間τ２後に、位相緩和された前記電子スピンを前記量子化軸に射影する第２のπ／２パルスの照射と、
    　を含み、
    　前記第１の時間τ１および前記第２の時間τ２は、前記測定対象の前記物理量の強度に応じた可変値である、請求項１から４のいずれか一項に記載の測定装置。
  6. 　前記パルスシーケンスは、
    　量子化軸に沿った電子スピンを、前記量子化軸に垂直な平面に傾ける第３のπ／２パルスの照射と、
    　前記第３のπ／２パルスから第３の時間τ３後に、前記測定対象との相互作用により位相緩和された前記電子スピンを前記量子化軸に射影する第４のπ／２パルスの照射と、
    　を含み、
    　前記第３の時間τ３は、前記測定対象の前記物理量の強度に応じた可変値である、請求項１から４のいずれか一項に記載の測定装置。
  7. 　前記物理量測定部は、
    　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態の位相の情報を読み出すための光を、前記量子センサ素子に照射する光照射部と、
    　前記光の照射によって前記量子センサ素子に生じる変化を検出する検出部と、
    　前記検出された変化から前記位相の情報を読み出し、読み出した前記位相の情報に基づいて前記物理量を算出するデータ処理部と、
    を備える、請求項１から６のいずれか一項に記載の測定装置。
  8. 　前記量子センサ素子は、色中心を有するセンサ素子である、請求項１から７のいずれか一項に記載の測定装置。
  9. 　前記色中心は、炭素原子を置換した窒素（Ｎ）と前記窒素に隣接する空孔（Ｖ）との複合体である、請求項８に記載の測定装置。
  10. 　前記物理量測定部は、電子スピンとの相互作用に関連する前記物理量として、磁場、電場、温度および力学量のうち、少なくとも一つを算出する、請求項１から９のいずれか一項に記載の測定装置。
  11. 　測定対象との相互作用により変化する量子センサ素子の電子スピン状態を操作するための電磁波を、π／２パルス間の時間τが可変値であるパルスシーケンスにて、前記量子センサ素子に照射するステップと、
    　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態に基づいて、前記測定対象の物理量を算出するステップと、
    を含む、測定方法。
  12. 　前記物理量を算出するステップは、
    　前記測定対象と相互作用した後の前記電子スピン状態の位相の情報を読み出すための光を、前記量子センサ素子に照射するステップと、
    　前記光の照射によって前記量子センサ素子に生じる変化を検出するステップと、
    　前記検出された変化から前記位相の情報を読み出し、読み出した前記位相の情報に基づいて前記物理量を算出するステップと、
    を含む、請求項１１に記載の測定方法。 
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