WO2020088707A1 - DUAL FLUID REAKTOR - VARIANTE MIT FLÜSSIGMETALLSPALTSTOFF (DFR/ m) - Google Patents

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Stephan Gottlieb
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Konrad CZERSKI
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Definitions

  • the invention relates to a nuclear reactor working according to the dual fluid principle with a special liquid metal / fuel mixture as liquid fuel in the liquid fuel line.
  • a dual fluid reactor known from EP 2 758 965 B1
  • DFR is a new type of nuclear high-temperature reactor with a fast neutron spectrum, which, unlike all other reactor concepts for power plants, works with two separate liquid circuits.
  • These two liquid circuits include a primary coolant circuit consisting of a liquid metal for the highly effective removal of the high power density of nuclear emission reactions and a liquid fuel circuit for optimal use and processing of the fuel, whereby the heat transfer of the liquid fuel to the coolant takes place via a pipe system within the gap zone in the reactor core.
  • the composition of the liquid fuel is not specified. Two variants are available: a molten salt melt or a liquid metal mixture.
  • the optimal composition consists of actinide trichlorides. Due to the high heat transport capacity of the liquid metal coolant, it is possible to remove the high thermal output of the nuclear chain reaction from the reactor core. It is not necessary to dilute the actinide salts. This distinguishes the DFR from the well-known molten salt reactor (MSR), where the molten salt provides both the fissile material and takes over the heat transport and must therefore be diluted. The MSR therefore only comes into consideration with salt eutectics with a low actinide concentration, which results in a lower power density and increased corrosion problems.
  • MSR molten salt reactor
  • Uranium and even more thorium have melting points that are too high for power plant operation. It is therefore necessary to reduce at least the solidus temperature by adding other metals with sufficiently favorable neutron properties.
  • the resulting multi-component alloy does not necessarily have to be a eutectic. Even if the liquidus temperature is above the operating temperature, the mixture can be pumped sufficiently in this mushy phase.
  • the object of the invention is therefore to provide a liquid metal fuel for dual fluid reactors which is distinguished by high thermal conductivity, high actinide nuclide density, high power density and a high working temperature, enables continuous removal in a dual-fluid reactor and thus as a fuel in the Fuel line of a dual-fluid reactor can be used.
  • the object is achieved by using a molten metal mixture based on a predominant proportion of actinides, in particular actinideutectics, for various Operating modes and breeding cycles are used in a DFR, as described below.
  • multi-component alloys or emerging multi-component alloys do not necessarily have to be a eutectic.
  • the invention is based on studies which were carried out for accident scenarios where the fissile material overheats and its effects on the cladding tube materials have become apparent. In the case of metallic fissile material, it can melt. The disadvantage is that z. B. Liquefying uranium begins to dissolve the cladding tubes - usually made of stainless steel alloys in the case of fast reactors - the steel alloy elements being dissolved to different extents.
  • metal mixtures which are suitable advantageous, in part eutectic, mixtures, preferably of thorium, uranium and plutonium, with chemical elements made from steels such as iron, chromium or manganese.
  • Dual fluid reactors are known (cf. EP 2 758 965 B1) and are e.g. B. characterized by a first line for the continuous supply and discharge of a liquid fuel into a core volume in a reactor core vessel, said first line entering the reactor core vessel via an inlet, being guided through the core volume and via an outlet the reactor core vessel, wherein the chain reaction is critical or can run subcritically, leaves again and a second line for a liquid coolant, which is arranged so that the coolant from the second line enters the reactor core vessel via an inlet, flows around the first line and leaves the reactor core vessel again through an outlet.
  • the invention accordingly relates to a dual fluid reactor (DFR) which, as liquid fuel in the liquid fuel line, comprises liquid mixtures of metals with a high actinide content as a liquid metal fuel mixture.
  • DFR dual fluid reactor
  • the proportion of non-actinide metals in the mixture is preferably at most 31 atom% and the proportion of actinides is at least 69 atom%. A maximum deviation of 1% is possible.
  • the metals are selected from chromium (Cr), manganese (Mn) and / or iron (Fe).
  • Preferred actinides are selected from thorium (Th), uranium (U) and / or plutonium (Pu).
  • Thorium is preferably used as Th-232 and, if appropriate, proportions of further isotopes, if spent fuel is used, uranium is preferred as U-233, U-235, U-238, and if appropriate, portions of further isotopes such as U-236, if spent fuel is used , and Plutonium preferably as Pu-239, Pu-240, Pu-241, Pu-242 and optionally portions of further isotopes, if burnt fuel is used, used in the initial charge of the core.
  • up to 3 atom% of fission products can be contained in the initial charge and portions of the weak and / or strong fission materials can be substituted by nuclides of transuranic elements.
  • the following binary eutectics serve as the basis for liquid metal / fuel mixtures for such a dual fluid reactor:
  • binary eutectics have not previously been considered as liquid metal fuel mixtures for nuclear power plants, they are particularly suitable for use in the DFR. They are characterized by a very high actinide concentration, which optimizes the neutron economy and thus the transmutation ability of the reactor. Its melting point is 800 ° C, which qualifies it for operation. The boiling points are well above 2000 ° C, so that the operating temperature can also be increased because the formation of vapor bubbles is far away, corresponding to the lead coolant. The high thermal conductivity makes permanent pumping of the fuel liquid obsolete. Overall, this leads to an increase in the power density and thus to a higher efficiency of the power plant.
  • Every critical nuclear reactor requires a sufficiently high concentration of strong fission materials, i.e. nuclides, which can also be fused with thermal and epithermal neutron energies (ie U-233, U-235, Pu-239, Pu-241, i.e. predominantly nuclides with an odd number of neutrons), and not like the weak fissile materials only with high neutron energies (Th-232, U-238, also transuranic nuclides with even neutron numbers).
  • Thorium is not critically fissile in any reactor, natural uranium in any reactor with a fast neutron spectrum.
  • the concentration of strong fission materials must be increased significantly for rapid fission reactors. Both result in the fact that it does not remain with a binary alloy and probably also does not meet the condition of a eutectic, i.e. H. The solidus and liquidus temperatures coincide. The resulting fission products could initially be completely dissolved in the alloy due to the low mass conversion of fission. However, the outstanding neutron economy of such a DFR allows such long operating times without reprocessing the fuel mix that the concentration can increase so far that agglomeration effects occur.
  • the actinide nuclides change due to sterile neutron capture and beta decay;
  • protactinium, neptunium and americium are produced.
  • the mixtures with more than 2 components and in particular increased fission product concentration may differ in the parameter range from the values for eutectics, but as long as the solidus temperature and the overall viscosity are low enough for pumping, this does not affect the operability.
  • the following preferred variants of a metal mixture are used as a fresh inventory for a DFR reactor core:
  • Uranium / chromium comes particularly preferably as [79, 81] atom% U, [19, 21] atom% Cr, uranium / manganese as [79, 81] atom% U, [19, 21] atom% Mn and / or thorium / iron as [69, 71] atom% Th, [29, 31] atom% Fe.
  • a binary eutectic consisting of [7, 12] atom% U-235, [67, 74] atom% U-238, [19, 21] atom% ⁇ Cr or Mn ⁇ is very particularly preferably used initially. Through conversion during operation, the U-235 portion is successively replaced by plutonium, predominantly Pu-239, with a ternary mixture plus fission products arises.
  • a ternary mixture of Pu / U / Cr A ternary mixture consisting of [7, 12] atomic% Pu-239, [67, 74] atomic% U-238, [19, 21] atomic% ⁇ Cr or Mn ⁇ is particularly preferably used initially.
  • the Pu portion remains almost constant due to the conversion of U-238.
  • U-238 is consumed and replaced by fission products.
  • a quaternary mixture of U / Th / Fe / Cr A quaternary mixture consisting of [7, 12] atom% U-233, [1, 4] atom% ⁇ Cr or Mn ⁇ , [59, 64] atom% Th-232 and [25, 29] atom% Fe used.
  • U-233 is necessary here as the only strong fissile material. Thorium is only feedstock for consumption to convert to U-233.
  • a mixture of Fe and Cr is said to meet the eutectic condition for the quaternary mixture.
  • a quaternary mixture of Pu / Th / Fe / Cr acts as the starting inventory for the Thorium cycle for U-233 firing. Since plutonium is much more readily available than U- 233.
  • the pentaneous mixture U / Pu / Th / Fe / Cr to U / Th / Fe / Cr is formed temporarily.
  • a pent mixture of U / Pu / Th / Fe / Cr is suitable for a hybrid operation, in which the very high neutron yield of plutonium is used, for the maximized incubation of U-233 from thorium in addition to the regeneration of the plutonium from U-238.
  • the thorium / U-238 content can be set so that the conversion rate is minimized for burner / incinerator operation.
  • substances which are largely inert in terms of neutron physics and which dilute the fissile material, e.g. Zr, Al or Mg. Component proportions also result from burn-off optimization.
  • the percentages of substances in the mixtures to be used always add up to 100%.
  • Chrome has as Component of alloy compared to manganese in combination with uranium has the advantage of absorbing fewer neutrons, although the difference is not an exclusion criterion.
  • Mn can also be used. The use of Mn requires an increase in the concentration of strong fission material for compensation.
  • the simulations show that the neutron spectrum is very hard; and this makes several nuclides with an even number of neutrons flammable, ie k inf > 1. These are the nuclides U-234, Pu-240 and Pu-242 which are important for practical operation. The consequence of this is that the conversion rate of the reactor increases suddenly, since the formation of said nuclides no longer constitutes sterile neutron capture.
  • the simplest transition mode is the start with slightly enriched uranium (LEU).
  • the alloy additive is ⁇ Cr or Mn ⁇ with a constant proportion.
  • the plutonium content increases due to the consumption of the U-238 and finally replaces U-235 as a strong fissile, with fission products as mentioned above. to come.
  • U-233 is hardly available as a breeding result of the Thorium circle, so that the use of plutonium as a strong fission material from the commercial PUREX reprocessing plants is also planned to start a reactor with Thorium as a breeding material.
  • a hybrid operation can also be carried out in cooperation with the PPU, in which plutonium is used its high neutron yield makes the brood surplus neutrons available for the capture of thorium. So much U-238 is added that the used plutonium can be regenerated.
  • Frequent processing of the fuel liquid in the PPU means that the intermediate nuclide Pa-233 can be secreted, so that U-233 mainly forms outside the reactor core and is not split in the reactor.
  • the composition is a neutron physics optimization task.
  • the proportion of ⁇ Cr, Mn ⁇ is a quarter of the added proportion of Pu and U.
  • the necessary proportion Fe is 3/7 of Th.
  • transuranic elements from irradiated fuel elements of nuclear power plants
  • these can usually be mixed into the brood as weak fissile materials.
  • the ⁇ Cr, Mn ⁇ and Fe portion is adjusted.
  • the incubation material can be diluted by neutron physically inert nuclides (i.e. small neutron absorption cross section and no formation of long-lived radioactive nuclides), e.g. B. with Zr, Mg or Al.

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen nach dem Dual Fluid Prinzip arbeitenden nuklearen Reaktor mit einem speziellen Flüssigmetallspaltstoffgemisch als Flüssigbrennstoff in der Flüssigbrennstoffleitung, das einen hohen Anteil an Aktinoiden, vorzugsweise 69 % und höher besitzt. Die Metalle sind bevorzugt ausgewählt aus Chrom (Cr), Mangan (Mn) und Eisen (Fe). Bevorzugte Aktinoide sind ausgewählt aus Thorium (Th), Uran (U) und Plutonium (Pu). Die Gemische und entstehende Multikomponentenlegierungen müssen nicht notwendigerweise ein Eutektikum sein.

Description

Dual Fluid Reaktor - Variante mit Flüssigmetallspaltstoff (DFR/m)
Beschreibung der Erfindung
Die Erfindung betrifft einen nach dem Dual Fluid Prinzip arbeitenden nuklearen Reaktor mit einem speziellen Flüssigmetallspaltstoffgemisch als Flüssigbrennstoff in der Flüssigbrennstoffleitung.
Stand der Technik
Ein Dual Fluid Reaktor (DFR), bekannt aus EP 2 758 965 B1 , ist ein neuartiger nuklearer Hochtemperaturreaktor mit schnellem Neutronenspektrum, der anders als alle anderen Reaktorkonzepte für Kraftwerke, mit zwei getrennten Flüssigkeitskreisläufen arbeitet. Diese zwei Flüssigkeitsläufe umfassen einen Primärkühlmittelkreislauf bestehend aus einem Flüssigmetall zur hochwirksamen Abfuhr der hohen Leistungsdichte nuklearer Fissionsreaktionen und einen Flüssigspaltstoffkreislauf zur optimalen Nutzung und Verarbeitung des Spaltstoffs, wobei die Wärmeübertragung des Flüssigspaltstoffs auf das Kühlmittel über ein Rohrsystem innerhalb der Spaltzone im Reaktorkern erfolgt. Dadurch entsteht ein hocheffizienter, inhärent passiv sicherer, adiabatischer Kraftwerksreaktor mit einem Erntefaktor, der über eine Größenordnung höher ist als für bisherige Kernkraftwerkstypen. Die Zusammensetzung des Flüssigspaltstoffes ist dabei nicht festgelegt. Zwei Varianten bieten sich an: Eine Flüssigsalzschmelze oder ein Flüssigmetallgemisch.
Im Fall der Flüssigsalzschmelze besteht die optimale Zusammensetzung aus Aktinoidtrichloriden. Aufgrund der hohen Wärmetransportkapazität des Flüssigmetallkühlmittels ist es möglich, die hohe Wärmeleistung der nuklearen Kettenreaktion aus dem Reaktorkern abzuführen. Eine Verdünnung der Aktinoidsalze ist nicht erforderlich. Dies unterscheidet den DFR vom bekannten Salzschmelzereaktor (MSR), wo die Salzschmelze sowohl den Spaltstoff bereitstellt, als auch den Wärmetransport übernimmt und daher notwendigerweise verdünnt werden muss. In Frage kommen beim MSR daher nur Salzeutektika mit niedriger Aktinoidkonzentration, was in einer geringeren Leistungsdichte und erhöhten Korrosionsproblemen resultiert.
Jedoch hat auch das unverdünnte Aktinoidtrichlorid Nachteile. Die Stöchiometrie von 1 :3 stellt bereits eine Verdünnung der Aktinoidkonzentration dar, die sich in einer Reduktion der Neutronenökonomie auswirkt; auch durch die Moderationswirkung des relativ leichten
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Bestätigungskopie Chlors. Ein weiterer erheblicher Nachteil ist die geringe Wärmeleitfähigkeit des Salzes, was sich insbesondere bei der Wärmeübertragung auf die Hüllrohre auswirkt, aber auch bei der Intrasalzwärmeverteilung. Dem muss begegnet werden, indem die Salzschmelze mit einer Geschwindigkeit durch den Reaktorkern gepumpt wird, die das Entstehen von Verwirbelungen in der Flüssigkeit gewährleistet. Dies begrenzt auch die Leistungsdichte. Des Weiteren ist eine kontinuierliche Spaltstoffverarbeitung zum Entfernen der Spaltprodukte erheblich erschwert.
Bei der Verwendung eines Flüssigmetallgemischs als Spaltstoffflüssigkeit wird das Problem der Wärmeleitfähigkeit unmittelbar gelöst, wie in EP 2758 965 B1 bereits ausgeführt. Der Spaltstoff muss nicht mehr gepumpt werden und die Leistungsdichte kann erhöht werden, die Arbeitstemperatur ebenfalls. Allerdings ist der Entwurf eines geeigneten Flüssigmetallgemischs diffizil.
Uran und noch mehr Thorium haben zu hohe Schmelzpunkte für den Kraftwerksbetrieb. Daher ist eine Reduktion zumindest der Solidustemperatur durch Beimischung anderer Metalle mit hinreichend günstigen Neutroneneigenschaften erforderlich. Die entstehende Multikomponentenlegierung muss nicht notwendigerweise ein Eutektikum sein. Auch wenn die Liquidustemperatur oberhalb der Betriebstemperatur liegt, ist das Gemenge in dieser breiigen Phase hinreichend pumpbar.
Die Verwendung von Flüssigmetallgemischen als Spaltstoffe war in der Vergangenheit bereits Gegenstand der Forschung. Man setzte auf Blei und insbesondere Wismut mit ihren niedrigen Schmelzpunkten. Dabei sollten die Aktinoide gelöst werden, was eine sehr geringe Aktinoidkonzentration ergibt mitsamt den entsprechenden Nachteilen, ausgeprägter als bei Salzschmelzen. Dadurch könnte die Neutronenökonomie und mit ihr die Transmutationsleistung eines solchen Reaktors verringert werden.
Sicherheitsforschungen zu speziellen Festspaltstoffreaktoren wiesen einen anderen Weg: So wurde in bisherigen Kernreaktortypen bereits in der Frühzeit (Generation I) die Verwendung von festem metallischem Spaltstoff in Erwägung gezogen und entsprechende Versuche durchgeführt. Während des Betriebs von Brennelementen mit metallischem Spaltstoff stellte sich heraus, dass sich dieser während des Abbrands verzieht, Hohlräume und Risse bildet. Dies wiederum reduziert die Wärmeübertragung und führt zur Deformation der Hüllrohre. Deshalb ging man dazu über, keramische Oxidspaltstoffpallets zu verwenden, trotz der geringen Wärmeleitfähigkeit. Für den Integral Fast Reaktor (IFR) in den USA sollte dann wieder metallischer Spaltstoff verwendet werden. Dort wurden die Probleme gelöst, indem der Spaltstoff ein geringeres Volumen einnahm, als in den Hüllrohren vorhanden ist. Die so schon vorhandenen Hohlräume wurden mit flüssigem Natrium ausgefüllt.
Unabhängig von dem konkreten Spaltstoffgemisch wurden Untersuchungen für Störfallszenarien durchgeführt, wo der Spaltstoff überhitzt und dessen Auswirkungen auf die Hüllrohrmaterialien offensichtlich wurden. Für den Fall eines metallischen Spaltstoffs kann es dabei zu dessen Schmelzen kommen. Wie der geschmolzene Spaltstoff dann die Hüllrohrmaterialien angreift, war daher auch Gegenstand der Untersuchungen. Das sich verflüssigende Uran fängt an, die Hüllrohre -- bei schnellen Reaktoren meist aus Edelstahllegierungen -- aufzulösen, wobei die Stahllegierungselemente unterschiedlich stark gelöst werden. Die genauere Untersuchung dieser Lösungseigenschaften und entstehenden Metallgemische führte zur Charakterisierung von eutektischen Gemischen von Uran und Thorium mit chemischen Elementen aus Edelstahl. Als Grundlage für Flüssigmetallspaltstoffgemische für einen Reaktor wie den DFR sind dies die binären Eutektika: 1. Uran/Chrom (80 atom-% U, 20 atom-% Cr) 2. Uran/Mangan (80 atom-% U, 20 atom-% Mn) 3.Thorium/Eisen (70 atom-% Th, 30 atom-% Fe).
Eine Verwendung dieser Eutektika in Flüssigspaltstoffreaktoren war jedoch nie angedacht und ist auch bisher nicht in Erwägung gezogen worden. Dies liegt daran, dass sich diese Fragestellung nie ergeben hat, da die bisher einzige Variante eines Flüssigspaltstoffreaktors der oben erwähnte MSR war. Mit der Erfindung des DFR ändert sich die Situation grundlegend, da hier auch metallischer Flüssigspaltstoff in Frage kommt.
Ziel und Aufgabe der Erfindung
Wie bereits ausgeführt, ist die Zusammensetzung eines geeigneten Flüssigmetallspaltstoffgemischs schwierig zu finden. Somit besteht die Aufgabe der Erfindung darin, einen Flüssigmetallspaltstoff für Dual Fluid Reaktoren bereitzustellen, der sich durch hohe Wärmeleitfähigkeit, hohe Aktinoidnukliddichte, hohe Leistungsdichte und einer hohen Arbeitstemperatur auszeichnet, eine kontinuierliche Abführung in einem Dual- Fluid-Reaktor ermöglicht und damit als Brennstoff in der Brennstoffleitung eines Dual-Fluid- Reaktors eingesetzt werden kann.
Wesen der Erfindung
Die Aufgabe wird gelöst, indem ein Metallschmelzegemisch auf der Grundlage eines überwiegenden Anteils an Aktinoiden, insbesondere Aktinoideutektika, für verschiedene Betriebsmodi und Brutzyklen in einem DFR zum Einsatz kommt, wie im Weiteren beschrieben.
Es wurde gefunden, dass Multikomponentenlegierungen oder entstehende Multikomponentenlegierungen nicht notwendigerweise ein Eutektikum sein müssen.
Basis der Erfindung sind Untersuchungen, die für Störfallszenarien durchgeführt wurden, wo der Spaltstoff überhitzt und dessen Auswirkungen auf die Hüllrohrmaterialien offensichtlich wurden. Für den Fall eines metallischen Spaltstoffs kann es dabei zu dessen Schmelzen kommen. Nachteilig ist, dass z. B. sich verflüssigendes Uran anfängt, die Hüllrohre - bei schnellen Reaktoren meist aus Edelstahllegierungen -- aufzulösen, wobei die Stahllegierungselemente unterschiedlich stark gelöst werden.
Erfindungsgemäß konnten auf der Basis dieser Lösungseigenschaften Metallgemische gefunden werden, die geeignete vorteilhafte, zum Teil eutektische, Gemische, bevorzugt von Thorium, Uran und Plutonium mit chemischen Elementen ausStählen wie Eisen, Chrom oder Mangan sind.
Eine Verwendung von Eutektika in Flüssigspaltstoffreaktoren wurde bisher nicht in Erwägung gezogen, da die bisher einzige Variante eines Flüssigspaltstoffreaktors der oben erwähnte MSR ist. Die vorliegende Erfindung gestattet jedoch den Einsatz von Aktinoideutektika und Multikomponentenlegierungen mit hohem Aktinoidanteil als Flüssigmetallspaltstoffgemische in einem Dual Fluid Reaktor (DFR).
Dual Fluid Reaktoren sind bekannt (vgl. EP 2 758 965 B1) und sind z. B. gekennzeichnet durch eine erste Leitung zur kontinuierlichen Zu- und Abführung eines Flüssigbrennstoffs in ein Kernvolumen in einem Reaktorkerngefäß, wobei besagte erste Leitung über einen Eingang in das Reaktorkerngefäß eintritt, durch das Kernvolumen geführt wird und über einen Ausgang das Reaktorkerngefäß, worin die Kettenreaktion kritisch oder unterkritisch ablaufen kann, wieder verlässt und eine zweite Leitung für ein flüssiges Kühlmittel, die so angeordnet ist, dass das Kühlmittel aus der zweiten Leitung über einen Einlass in besagtes Reaktorkerngefäß eintritt, die erste Leitung umspülend verläuft und das Reaktorkerngefäß durch einen Auslass wieder verlässt.
Gegenstand der Erfindung ist demzufolge ein Dual Fluid Reaktor (DFR), der als Flüssigbrennstoff in der Flüssigbrennstoffleitung flüssige Gemische aus Metallen mit einem hohen Aktinoidanteil als Flüssigmetallspaltstoffgemisch umfasst. Bevorzugt liegt der Anteil an Nicht-Aktinoid-Metallen im Gemisch bei maximal 31 atom-% und der Anteil an Aktinoiden bei mindestens 69 atom-%. Eine Abweichung von maximal 1 % ist möglich.
In einer Ausführungsvariante der Erfindung sind die Metalle ausgewählt aus Chrom (Cr), Mangan (Mn) und/oder Eisen (Fe). Bevorzugte Aktinoide sind ausgewählt aus Thorium (Th), Uran (U) und/oder Plutonium (Pu).
Thorium wird vorzugsweise als Th-232, sowie gegebenenfalls Anteile weiterer Isotope, sofern abgebrannter Brennstoff eingesetzt wird, Uran bevorzugt als U-233, U-235, U-238, sowie gegebenenfalls Anteile weiterer Isotope wie U-236, sofern abgebrannter Brennstoff eingesetzt wird, und Plutonium bevorzugt als Pu-239, Pu-240, Pu-241 , Pu-242 sowie gegebenenfalls Anteile weiterer Isotope, sofern abgebrannter Brennstoff eingesetzt wird, in der Erstladung des Kerns eingesetzt. Zudem können bei Nutzung abgebrannten Brennstoffes bis zu 3 atom-% Spaltprodukte in der Erstladung enthalten sein und Anteile der schwachen und/oder starken Spaltstoffe durch Nuklide von Transuranen substituiert sein.
Als Grundlage für Flüssigmetallspaltstoffgemische für einen solchen Dual Fluid Reaktor dienen in einer bevorzugten Ausführungsvariante der Erfindung die folgenden binären Eutektika:
1. Uran/Chrom
(bevorzugt im Verhältnis 4:1 , d.h. vorzugsweise ca. 80 atom-% U, ca. 20 atom-% Cr),
2. Uran/Mangan
(bevorzugt im Verhältnis 4:1 , d.h. vorzugsweise ca. 80 atom-% U, ca. 20 atom-% Mn) und/oder
3. Thorium/Eisen
(bevorzugt im Verhältnis 7:3, d.h. vorzugsweise ca. 70 atom-% Th, ca. 30 atom-% Fe).
Obschon die o. g. binären Eutektika bislang nicht als Flüssigmetallspaltstoffmischungen für Kernkraftwerke in Erwägung gezogen wurden, sind sie für den Einsatz im DFR besonders geeignet. Sie zeichnen sich durch eine sehr hohe Aktinoidkonzentration aus, was die Neutronenökonomie und damit die Transmutationsfähigkeit des Reaktors optimiert. Ihr Schmelzpunkt liegt bei 800 °C, was sie für den Betrieb qualifiziert. Die Siedepunkte liegen deutlich über 2000 °C, so dass die Betriebstemperatur auch erhöht werden kann, da Dampfblasenbildung weit entfernt liegt, korrespondierend mit dem Bleikühlmittel. Die hohe Wärmeleitfähigkeit lässt ein dauerndes Pumpen der Spaltstoffflüssigkeit obsolet werden. Insgesamt führt dies zu einer Steigerung der Leistungsdichte und damit auch zu einer höheren Effizienz des Kraftwerks.
In der rein binären Legierungsform sind sie im Schnellspaltreaktor nicht ersetzbar noch verbleiben sie in dieser Form durch die im Betrieb andauernde Transmutation. Jeder kritische Kernreaktor benötigt eine hinreichend hohe Konzentration starker Spaltstoffe, also Nuklide, die auch bei thermischen und epithermischen Neutronenenergien spaltbar sind (i.e. U-233, U-235, Pu-239, Pu-241 , also vorwiegend Nuklide mit ungerader Neutronenzahl), und nicht wie die schwachen Spaltstoffe nur bei hohen Neutronenenergien (Th-232, U-238, auch Transuranennuklide mit gerader Neutronenzahl). Thorium ist in keinem Reaktor kritisch spaltbar, Natururan in keinem Reaktor mit schnellem Neutronenspektrum. Die Konzentration starker Spaltstoffe muss für Schnellspaltreaktoren deutlich erhöht werden. Beides führt dazu, dass es nicht bei einer binären Legierung bleibt, und wahrscheinlich auch nicht die Bedingung eines Eutektikums eingehalten wird, d. h. Zusammenfallen der Solidus- und Liquidustemperaturen. Die entstehenden Spaltprodukte könnten aufgrund des geringen Massenumsatzes der Kernspaltung zunächst komplett gelöst werden in der Legierung. Jedoch erlaubt die herausragende Neutronenökonomie eines derartigen DFR so lange Betriebszeiten ohne Wiederaufarbeitung des Spaltstoffgemischs, dass auch hier die Konzentration so weit ansteigen kann, dass es zu Agglomerationseffekten kommt. Zudem ändern sich auch die Aktinoidnuklide durch sterilen Neutroneneinfang und Beta-Zerfall; außer neuem Uran und Plutonium entstehen bspw. Protactinium, Neptunium, Americium. So ergeben sich Gemische, die qualitativ und quantitativ deutlich von den binären Eutektika abweichen. Die Gemische mit mehr als 2 Komponenten und insbesondere erhöhter Spaltproduktkonzentration können zwar im Parameterbereich von den Werten für Eutektika abweichen, aber solange die Solidustemperatur und die Gesamtviskosität für das Pumpen niedrig genug liegen, beeinträchtigt dies nicht die Betriebsfähigkeit.
Gemäß der Erfindung kommen als ein frisches Inventar für einen DFR-Reaktorkern folgende bevorzugte Varianten eines Metallgemisches zum Einsatz:
1. Angereichertes U/Cr, U/Mn und/oder Th/Fe als binäres Eutektikum. Besonders bevorzugt kommen Uran/Chrom als [79, 81] atom-% U, [19, 21] atom-% Cr, Uran/Mangan als [79, 81] atom-% U, [19, 21] atom-% Mn und/oder Thorium/Eisen als [69, 71] atom-% Th, [29, 31] atom-% Fe zum Einsatz. Ganz besonders bevorzugt wird anfänglich ein binäres Eutektikum bestehend aus [7, 12] atom-% U-235, [67, 74] atom-% U-238, [19, 21] atom-% {Cr oder Mn} verwendet. Durch Konversion während des Betriebs wird der U-235 Anteil sukzessive durch Plutonium ersetzt, vonwiegend Pu-239, wobei ein ternäres Gemisch plus Spaltprodukte entsteht.
2. Ein ternäres Gemisch aus Pu/U/Cr. Besonders bevorzugt wird anfänglich ein ternäres Gemisch bestehend aus [7, 12] atom-% Pu-239, [67, 74] atom-% U-238, [19, 21] atom-% {Cr oder Mn} verwendet. Der Pu-Anteil bleibt durch Konversion von U-238 annähernd konstant. U-238 wird verbraucht und durch Spaltprodukte ersetzt.
3. Ein quartäres Gemisch aus U/Th/Fe/Cr. Besonders bevorzugt wird anfänglich ein quartäres Gemisch bestehend aus [7, 12] atom-% U-233, [1 , 4] atom-% {Cr oder Mn}, [59, 64] atom-% Th-232 und [25, 29] atom-% Fe verwendet. U-233 ist hier als einzig starker Spaltstoff notwendig. Thorium ist nur Brutstoff zum Verbrauch zur Konversion zu U-233. Eine Mischung aus Fe und Cr soll die Eutektikumbedingung für das quartäre Gemisch erreichen.
4. Ein quartäres Gemisch aus Pu/Th/Fe/Cr. Dieses quartäre Gemisch fungiert als Startinventar für den Thorium-Zyklus zum U-233-Brennen. Da Plutonium viel leichter verfügbar ist als U- 233. Besonders bevorzugt wird anfänglich ein Gemisch bestehend aus [7, 12] atom-% Pu, [1 , 4] atom-% {Cr oder Mn}, [59, 64] atom-% Th-232 und [25, 29] atom-% Fe verwendet. Es entsteht übergangsweise das pentäre Gemisch U/Pu/Th/Fe/Cr hin zu U/Th/Fe/Cr.
5. Ein pentäres Gemisch aus U/Pu/Th/Fe/Cr. Dieses pentäre Gemisch ist für einen Hybridbetrieb geeignet, bei dem die sehr hohe Neutronenausbeute von Plutonium ausgenutzt wird, zur maximierten Erbrütung von U-233 aus Thorium neben der Regeneration des Plutoniums aus U-238. Umgekehrt kann der Thorium/U-238 Anteil, so eingestellt werden, dass die Koversionsrate minimiert wird für den Brenner/I ncinerator- Betrieb. Zu diesem Zweck können auch neutronenphysikalisch weitgehend inerte Stoffe zugesetzt werden, die den Spaltstoff verdünnen, z.B. Zr, AI oder Mg. Komponentenanteile ergeben sich auch aus Abbrandoptimierungen.
Die Prozente der Substanzen in den einzusetzenden Gemischen ergänzen sich immer zu 100 %.
Die Erfindung soll im Folgenden beispielhaft im Detail noch näher erläutert werden:
Neutronenphysikalische Simulationen eines mit Flüssigmetallbrennstoff betriebenen DFR ergaben, dass die Konzentration starken Spaltstoffs zur Erfüllung der Kritikalitätsbedingung bei ~10 atom-% liegen muss in Abhängigkeit von der Nominalleistung des Reaktorkerns. Für einen SMR-Kern mit 600 MWth liegt dieser bei ~11 atom-%, für die gängige Kraftwerksgröße von 3000 MWth bei ~9 atom-% und für eine Prozesswärmewerk einer Raffinerie von 30000 MWth bei ~8 atom-%. Die Konzentrationsunterschiede der verschiedenen starken Spaltstoffnuklide liegen im Promillebereich, wobei Plutonium die Untergrenze darstellt, wegen der größten Neutronenausbeute im schnellen Spektrum. Chrom hat als Legierungsbestandteil gegenüber Mangan in Verbindung mit Uran den Vorteil weniger Neutronen zu absorbieren, wenngleich der Unterschied kein Ausschlusskriterium darstellt. Neben Cr kann auch Mn verwendet werden. Die Verwendung von Mn erfordert eine Erhöhung der Konzentration starken Spaltstoffs zur Kompensation. Darüber hinaus zeigen die Simulationen, dass das Neutronenspektrum sehr hart ist; und dadurch werden mehrere Nuklide mit gerader Neutronenzahl brennbar, d.h. kinf > 1. Diese sind die für den praktischen Betrieb bedeutsamen Nuklide U-234, Pu-240 und Pu-242. Dies hat zur Folge, dass die Konversionsrate des Reaktors sprunghaft ansteigt, da das Entstehen der besagten Nuklide keinen sterilen Neutroneneinfang mehr darstellt. Für den U/Pu-Kreis bedeutet dies bspw. einen Anstieg von 1 ,3 auf 2,1. Dadurch wird auch mit höchster Effizienz die Incineration der Transuranelemente aus den abgebrannten Brennelementen der bisherigen Kernkraftwerke möglich, die das geologisch endzulagernde Abfallproblem ausmachen.
Daraus folgt insgesamt für die Konzentration starker Spaltstoffe ein Intervall von [7, 12] atom-%. Auf der anderen Seite ist der Anteil der Legierungsbestandteile {Cr oder Mn} 20 atom-% und Fe 30 atom-% zum Erreichen der Eutektikumsbedingung deutlich festgelegt und variiert bei 1%. Das Komplement zu 100% wird durch den schwachen Spaltstoff bzw. Brutstoff (Uran-238 in natürlichem Uran oder abgereichertem Uran oder wiederaufarbeiteten Uran zusammen mit U-236, Thorium-232) aufgefüllt.
Ausgehend von den o. g. einfachen Eutektika mit Hinzufügen starker Spaltstoffnuklide und verschiedener Brutstoffnuklide ergeben sich mehrere Betriebsmöglichkeiten des DFR mit verschiedenen Spaltstoffkombinationen, was auch Misch- und Übergangsbetriebsarten beinhaltet. Die einfachste Übergangsbetriebsart ist der Start mit leicht angereichertem Uran (LEU). Der Legierungszusatz ist {Cr oder Mn} mit konstantem Anteil. Im weiteren Verlauf steigt der Plutoniumanteil durch Verbrauch des Brutstoffs U-238 an und ersetzt schließlich U-235 als starken Spaltstoff, wobei Spaltprodukte wie o. g. hinzukommen.
Die Verwendung von Thorium als Brutstoff impliziert einen Mischbetrieb von vornherein. Thorium benötigt für die Eutektikumsbedingung als Legierungsbestandteil 30 atom-% Eisen (Variation bei 1 %) (Fe/Th=3/7), während der im Brutprozess erzeugte starke Spaltstoff U-233 20 atom-% Chrom als Legierungsbestandteil benötigt (Cr/U=1/4). Zusammen mit der Bedingung, dass sich alle Bestandteile zu 100% addieren müssen, ergibt sich ein lineares Gleichungssystem für die stöchiometrische Rechnung mit den 3 Unbekannten der Legierungsbestandteile und Thorium, wobei der Anteil starken Spaltstoffs durch die Reaktorleistung vorgegeben ist (die Variablen können Intervalle sein), mit den jeweiligen Anteilen als Lösung. In der Praxis ist U-233 als Brutergebnis des Thorium-Kreises kaum verfügbar, so dass zum Start eines Reaktors mit Thorium als Brutstoff auch die Verwendung von Plutonium als starken Spaltstoff aus den kommerziellen PUREX-Wiederaufarbeitungsanlagen vorgesehen ist. Plutonium ist in seinen relevanten chemischen Eigenschaften Uran so ähnlich, dass {Cr oder Mn} ebenfalls als Legierungsbestandteil zum Erreichen der Eutektikumsbedingung verwendet wird. Daher addieren sich Uran und Plutonium in der stöchiometrischen Rechnung (Cr/(U+Pu)=1/4). Dies stellt ebenfalls eine Übergangsbetriebsart dar, bei der Plutonium unter Verbrauch von Thorium sukzessive durch U-233 ersetzt wird. Eine weitere sehr langfristige Übergangsbetriebsart zum Thorium-Kreis ergibt sich als Variation des Reaktorstarts mit LEU. Der Brutstoff U-238, der unter Erbrüten von Pu-239 verbraucht wird, wird bei den Brennstoffverarbeitungszyklen in der PPU (pyrochemische Prozesseinheit) des DFR nicht durch U-238, sondern durch Th-232 ersetzt.
Für das maximierte Erbrüten von U-233 für andere Einsatzzwecke, etwa in mobilen thermischen Reaktoren als alleiniger starker Spaltstoff oder zur Kontamination von HEU (hoch angereichertes Uran) als Proliferationsgegenmaßnahme, kann im Zusammenspiel mit der PPU auch ein Hybridbetrieb durchgeführt werden, bei dem Plutonium mit seiner hohen Neutronenausbeute die Brutüberschussneutronen für den Einfang an Thorium zur Verfügung stellt. Dabei wird soviel U-238 zugefügt, dass das verbrauchte Plutonium regeneriert werden kann. Durch häufige Verarbeitung der Brennstoffflüssigkeit in der PPU kann das Zwischennuklid Pa-233 abgesondert werden, so dass U-233 vorwiegend außerhalb des Reaktorkerns entsteht und nicht im Reaktor gespalten wird. Die Zusammensetzung ist eine neutronenphysikalische Optimierungsaufgabe. Der Anteil an {Cr, Mn} ergibt sich als ein Viertel aus dem addierten Anteil von Pu und U. Der notwendige Anteil Fe ist 3/7 von Th.
Zur Incineration von Transuranen aus bestrahlten Brennelementen von Kernkraftwerken können diese meist als schwache Spaltstoffe dem Brutstoff zugemischt werden. Je nach Größe des Anteils und chemischen Eigenschaften wird der {Cr, Mn} und Fe Anteil angepasst. Ist ein Betrieb als Brenner/Incinerator erwünscht, also das Überschussbrüten zu vermeiden, kann der Brutstoff durch neutronenphysikalisch inerte Nuklide (d. h. geringer Neutronenabsorptionsquerschnitt und keine Entstehung langlebiger radioaktiver Nuklide) verdünnt werden, z. B. mit Zr, Mg oder AI.

Claims

Patentansprüche
1. Dual Fluid Reaktor (DFR), dadurch gekennzeichnet, dass er einen Flüssigbrennstoff in der Flüssigbrennstoffleitung aufweist, der flüssige Gemische aus Metallen mit einem überwiegenden Aktinoidanteil als Flüssigmetallspaltstoffgemisch umfasst.
2. Reaktor nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil an Aktinoiden bei mindestens 69 atom-% und höher liegt.
3. Reaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die zusätzlichen Nicht-Aktinoid-Metalle ausgewählt sind aus Chrom(Cr), Mangan (Mn) und/oder Eisen (Fe).
4. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Flüssigmetallspaltstoffgemisch als frisches Inventar im Reaktorkern aus den binären Eutektika Uran/Chrom oder Uran/Mangan, bevorzugt im molaren Verhältnis 4:1 , und/oder Thorium/Eisen, bevorzugt im Verhältnis 7:3, besteht.
5. Reaktor nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das
Flüssigmetallspaltstoffgemisch anfänglich aus dem binären Eutektikum Uran/Chrom als [79, 81] atom-% U, [19, 21] atom-% Cr, Uran/Mangan [79, 81] atom-% U, [19, 21] atom-% Mn und/oder [69, 71] atom-% Th, [29, 31] atom-% Fe besteht, vorzugsweise aus [7, 12] atom-% U-235, [67, 74] atom-% U-238, [19, 21] atom-% {Cr oder Mn}, wobei bei entsprechend anteiliger Reduktion der vorgenannten Anteile unter Beibehaltung deren
Zusammensetzungsverhältnisses bis zu 3 (drei) atom-% Spaltproduktelemente enthalten sein können und die Prozente sich immer zu 100 % ergänzen.
6. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Flüssigmetallspaltstoffgemisch als frisches Inventar im Reaktorkern ein ternäres Gemisch aus Plutonium/Uran/Chrom oder Plutonium/Uran/Mangan ist, vorzugsweise ein ternäres Gemisch bestehend aus [7, 12] atom-% Pu-239, [67, 74] atom-% U-238, [19, 21] atom-% {Cr oder Mn} , wobei bei entsprechend anteiliger Reduktion der vorgenannten Anteile unter Beibehaltung deren Zusammensetzungsverhältnisses bis zu 3 (drei) atom-% Spaltproduktelemente enthalten sein können und die Prozente sich immer zu 100 % ergänzen.
7. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Flüssigmetallspaltstoffgemisch als frisches Inventar im Reaktorkern ein quartäres Gemisch aus Uran/Thorium/Eisen/Chrom oder Uran/Thorium/Eisen/Mangan ist, vorzugsweise ein quartäres Gemisch bestehend aus [7, 12] atom-% U-233, [1 , 4] atom-% {Cr oder Mn}, [59, 64] atom-% Th und [25, 29] atom-% Fe, wobei bei entsprechend anteiliger Reduktion der vorgenannten Anteile unter Beibehaltung deren Zusammensetzungsverhältnisses bis zu 3 (drei) atom-% Spaltproduktelemente enthalten sein können und die Prozente sich immer zu 100 % ergänzen.
8. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das
Flüssigmetallspaltstoffgemisch als frisches Inventar im Reaktorkern ein quartäres Gemisch aus Plutonium/Thorium/Eisen/Chrom oder
Plutonium/Thorium/Eisen/Mangan ist, vorzugsweise ein quartäres Gemisch bestehend aus [7, 12] atom-% Pu, [1 , 4] atom-% {Cr oder Mn}, [59, 64] atom-% Th-232 und [25, 29] atom-% Fe, wobei bei entsprechend anteiliger Reduktion der vorgenannten Anteile unter Beibehaltung deren
Zusammensetzungsverhältnisses bis zu 3 (drei) atom-% Spaltproduktelemente enthalten sein können und die Prozente sich immer zu 100 % ergänzen.
9. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das
Flüssigmetallspaltstoffgemisch als frisches Inventar im Reaktorkern ein pentäres Gemisch aus Uran/Plutonium/Thorium/Eisen/Chrom oder
Uran/Plutonium/Thorium/ Eisen/Mangan ist, vorzugsweise ein pentäres Gemisch bestehend aus U/Pu/Th/Fe/{Cr oder Mn} mit einer Obergrenze von 20 atom-% {Cr oder Mn} und 30 atom-% Fe mit variablen Anteilen von U und Pu und Th mit den Randbedingungen {Cr oder Mn}=1/4(U und Pu) und Fe=3/7 Th, wobei bei entsprechend anteiliger Reduktion der vorgenannten Anteile unter Beibehaltung deren Zusammensetzungsverhältnisses bis zu 3 (drei) atom-% Spaltproduktelemente enthalten sein können und die Prozente sich immer zu 100 % ergänzen.
10. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis4, dadurch gekennzeichnet, dass das Flüssigmetallspaltstoffgemisch als frisches Inventar im Reaktorkern ein binäres Eutektikum bestehend aus [7, 12] atom-% U-235, [67, 74] atom-% U-238, [19, 21] atom-% {Cr oder Mn} ist, wobei die Prozente sich immer zu 100 % ergänzen, und wobei gegebenenfalls übergangsweise ein pentäres Gemisch bestehend aus U/Pu/Th/Fe/{Cr oder Mn} als rezykliertes Inventar entsteht, mit dem langfristigen Übergang zu einem quartären Gemisch bestehend aus [7, 12] atom-% U-233, [1 , 4] atom-% {Cr oder Mn}, [59, 64] atom-% Th und [25, 29] atom-% Fe, wobei bei entsprechend anteiliger Reduktion der vorgenannten Anteile unter Beibehaltung deren Zusammensetzungsverhältnisses bis zu 3 (drei) atom-% Spaltproduktelemente enthalten sein können und die Prozente sich immer zu 100 % ergänzen.
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