WO2018124237A1 - 有機エレクトロルミネッセント素子および照明装置 - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescent element and a lighting device including the same.
  • organic electroluminescent element (hereinafter sometimes abbreviated as “organic EL element”) is a self-luminous element having a light emitting layer made of an organic compound between a cathode and an anode facing each other.
  • organic EL element when a voltage is applied between the cathode and the anode, electrons injected into the light emitting layer from the cathode side and holes injected into the light emitting layer from the anode side are formed into the light emitting layer. It emits light by excitons (excitons) generated by recombination within the structure.
  • MPE element An element having an emission structure (hereinafter abbreviated as “MPE element”) is known (for example, see Patent Document 1).
  • MPE element when a voltage is applied between the cathode and the anode, the charges in the charge transfer complex move toward the cathode side and the anode side, respectively.
  • the MPE element injects holes into one light emitting unit located on the cathode side with the charge generation layer interposed therebetween, and injects electrons into another light emitting unit located on the anode side with the charge generation layer interposed therebetween. Since such an MPE element can simultaneously emit light from a plurality of light emitting units with the same amount of current, it is possible to obtain current efficiency and external quantum efficiency equivalent to the number of light emitting units.
  • the MPE element can realize white light of various color temperatures by combining light emitting units that emit light of different colors. In particular, in warm white light, the MPE element can easily achieve high efficiency. In warm white light, optimization of red light as a main component leads to higher efficiency of white light. As an index for optimization of red light, a special color rendering index indicating red reproducibility, R9 It is known to use (for example, refer to Patent Document 2).
  • the special color rendering index R9 cannot be used as an index for optimizing the emission color that leads to higher efficiency.
  • the present invention has been proposed in view of such a conventional situation, and has an emission color other than white light, has high luminous efficiency, and is suitable for a special lighting device such as an automobile lighting device.
  • An object of the present invention is to provide a luminescent element and a lighting device including the same.
  • An organic electroluminescent element having a structure in which a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound are stacked between a first electrode and a second electrode with a charge generation layer interposed therebetween.
  • a red light emitting unit including a light emitting layer including a red light emitting layer that emits red light having a peak wavelength in the red wavelength region
  • a green light emitting unit including a light emitting layer including a green light emitting layer that emits green light having a peak wavelength in the green wavelength region.
  • Yellow light or orange light obtained by emitting light from the red light emitting unit and the green light emitting unit has peak wavelengths in a red wavelength range of 590 nm to 640 nm and a green wavelength range of 500 nm to 560 nm, respectively.
  • An organic electroluminescent device in which a difference between a peak wavelength of the yellow light or the orange light and a dominant wavelength of the yellow light or the orange light is 15 nm to 25 nm.
  • the red light emitting layer has one peak wavelength in the red wavelength region,
  • the green light emitting layer has one or two peak wavelengths in the green wavelength region;
  • the yellow light or the orange light obtained by emitting light from the red light emitting unit and the green light emitting unit has one peak wavelength in the red wavelength region of 590 nm to 640 nm and one in the green wavelength region of 500 nm to 560 nm, or
  • the organic electroluminescent device according to (1) which has two peak wavelengths.
  • the organic electroluminescent element according to (3) wherein red light obtained from a light emitting unit including the red light emitting layer includes a delayed fluorescent component.
  • the plurality of light emitting units each having a structure in which a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound are stacked with a charge generation layer sandwiched between the first electrode and the second electrode.
  • Is an organic electroluminescent device capable of obtaining yellow light or orange light by emitting light A first light emitting unit comprising the red light emitting unit; A second light emitting unit comprising the green light emitting unit, The first light emitting unit and the second light emitting unit are stacked with a first charge generation layer interposed therebetween, (1) to (6) having a structure in which the second electrode, the second light emitting unit, the first charge generation layer, the first light emitting unit, and the first electrode are laminated in this order.
  • the organic electroluminescent element according to any one of the above.
  • a plurality of light emitting units each having a structure in which a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound are stacked with a charge generation layer interposed therebetween, between the first electrode and the second electrode.
  • Is an organic electroluminescent device capable of obtaining yellow light or orange light by emitting light A first light emitting unit comprising the green light emitting unit; A second light emitting unit comprising the red light emitting unit, The first light emitting unit and the second light emitting unit are stacked with a first charge generation layer interposed therebetween, (1) to (6) having a structure in which the second electrode, the second light emitting unit, the first charge generation layer, the first light emitting unit, and the first electrode are laminated in this order.
  • the organic electroluminescent element according to any one of the above.
  • the plurality of light emitting units each having a structure in which a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound are stacked with a charge generation layer sandwiched between the first electrode and the second electrode.
  • Is an organic electroluminescent device capable of obtaining yellow light or orange light by emitting light A first light emitting unit comprising the red light emitting unit; A second light emitting unit comprising the green light emitting unit; A third light emitting unit comprising the red light emitting unit, The first light emitting unit and the second light emitting unit are stacked with a first charge generation layer interposed therebetween, and the second light emitting unit and the third light emitting unit sandwich a second charge generation layer.
  • the organic electroluminescent device Laminated with The second electrode, the third light emitting unit, the second charge generating layer, the second light emitting unit, the first charge generating layer, the first light emitting unit, and the first electrode.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (1) to (6), wherein the organic electroluminescent device has a structure in which the layers are sequentially laminated.
  • the charge generation layer comprises an electrical insulating layer composed of an electron accepting substance and an electron donating substance, and the specific resistance of the electrical insulating layer is 1.0 ⁇ 10 2 ⁇ ⁇ cm or more.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (1) to (9).
  • the charge generation layer is composed of a mixed layer of different substances, one component of which forms a charge transfer complex by oxidation-reduction reaction, When a voltage is applied between the first electrode and the second electrode, the charges in the charge transfer complex move toward the first electrode side and the second electrode side, respectively.
  • the charge generation layer comprises a laminate of an electron accepting substance and an electron donating substance, When a voltage is applied between the first electrode and the second electrode, at the interface between the electron accepting substance and the electron donating substance, the electron accepting substance and the electron donating substance The charges generated by the reaction involving the movement of electrons between them move toward the first electrode side and the second electrode side, respectively, so that the charge generation layer is sandwiched between the charge generation layer and the first electrode side.
  • the organic electroluminescent device according to 1.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (1) to (13), wherein the charge generation layer includes a compound having a structure represented by the following formula (1).
  • a lighting device comprising the organic electroluminescent element according to any one of (1) to (14).
  • the illumination device including an optical film on a light extraction surface side of the organic electroluminescent element.
  • the illumination device wherein the base substrate and the sealing substrate are made of a flexible substrate and have flexibility.
  • an organic electroluminescent element having a light emission color other than white light and having high luminous efficiency and suitable for a special lighting device such as an automobile lighting device, and a lighting device including the same Can be provided.
  • FIG. 6 is a graph showing the relationship between the difference between the peak wavelength (A) of orange light and the dominant wavelength (B) of orange light and the external quantum efficiency in the organic EL elements of Experimental Examples 1 to 5.
  • FIG. 6 is a diagram showing emission spectra of organic EL elements of Experimental Examples 1 to 5.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of an organic EL element according to the first embodiment of the present invention.
  • the organic EL element 10 of this embodiment includes a plurality of light emitting units 13A and 13B including a light emitting layer made of at least an organic compound between a first electrode 11 and a second electrode 12. It has a structure in which a charge generation layer (CGL) 14 is interposed therebetween.
  • the organic EL element 10 is an organic EL element from which yellow light or orange light can be obtained when the light emitting units 13A and 13B emit light.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment includes a first light emitting unit 13A and a second light emitting unit 13B.
  • the first light emitting unit 13A is a red light emitting unit.
  • the second light emitting unit 13B is a green light emitting unit.
  • the red light emitting unit includes a light emitting layer composed of a red light emitting layer that emits red light having one peak wavelength in the red wavelength region. Red light obtained from a red light emitting unit including a light emitting layer composed of a red light emitting layer may contain a delayed fluorescent component.
  • the green light emitting unit includes a light emitting layer composed of a green light emitting layer that emits green light having one or two peak wavelengths in the green wavelength region. The green light obtained from the green light emitting unit including the light emitting layer composed of the green light emitting layer may contain a delayed fluorescent component.
  • the first light emitting unit 13A and the second light emitting unit 13B are stacked with the charge generation layer 14 interposed therebetween.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment has a structure in which the second electrode 12, the second light emitting unit 13B, the charge generation layer 14, the first light emitting unit 13A, and the first electrode 11 are laminated in this order. That is, the organic EL element 10 of the present embodiment has an MPE structure in which the first light emitting unit 13A and the second light emitting unit 13B are stacked with the charge generation layer 14 interposed therebetween.
  • yellow light or orange light obtained by light emission of the first light emitting unit 13A and the second light emitting unit 13B has one peak wavelength in a red wavelength region of 590 nm to 640 nm. , Having one or two peak wavelengths in the green wavelength range of 500 nm to 560 nm.
  • the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light is 15 nm to 25 nm. If the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light is 15 nm to 25 nm, the organic EL element 10 has the light emission color (red light) and the first light emission of the first light emitting unit 13A. The light emission color (green light) of the second light emitting unit 13B can be obtained efficiently. For this reason, the organic EL element 10 has high light emission efficiency and can obtain a light emission color suitable for illumination light.
  • the peak wavelength not included in the original light emission component (red light component or green light component) is an interference effect.
  • the light emission efficiency is lowered.
  • the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light exceeds 25 nm, red light and green light that are the main components of the emission color cannot be obtained with sufficient intensity. Therefore, the color as illumination light is not excellent.
  • the dominant wavelength is a numerical value of the color (single wavelength) that is perceived by the human eye.
  • the sensitivity of the human eye to light is wavelength dependent, and the peak wavelength at which the light emission intensity is maximum differs from the wavelength actually felt by the human eye.
  • the chromaticity diagram represents x and y values (chromaticity) in orthogonal coordinates.
  • External quantum efficiency is a ratio obtained by dividing the number of photons extracted outside by the number of carriers injected into the device, and can be used as an index of luminous efficiency.
  • the first electrode 11 it is generally preferable to use a metal having a low work function, an alloy thereof, a metal oxide, or the like.
  • the metal forming the first electrode 11 include alkali metals such as lithium (Li), alkaline earth metals such as magnesium (Mg) and calcium (Ca), and rare earth metals such as europium (Eu).
  • alkali metals such as lithium (Li)
  • alkaline earth metals such as magnesium (Mg) and calcium (Ca)
  • rare earth metals such as europium (Eu).
  • a single substance or an alloy containing these metals and aluminum (Al), silver (Ag), indium (In), or the like can be used.
  • the first electrode 11 is formed at the interface between the first electrode 11 and the organic layer, as described in, for example, “JP-A-10-270171” and “JP-A-2001-102175”.
  • a configuration using a metal-doped organic layer may also be used.
  • a conductive material may be used for the first electrode 11, and properties such as a work function are not particularly limited.
  • the first electrode 11 has an organic layer in contact with the first electrode 11 as an alkali metal.
  • You may comprise by the organometallic complex compound containing at least 1 sort (s) selected from the group which consists of ion, alkaline-earth metal ion, and rare earth metal ion.
  • a metal that can reduce the metal ion contained in the organometallic complex compound to a metal in a vacuum such as aluminum (Al), zirconium (Zr), titanium (Ti), silicon (Si) (heat A reducing metal) or an alloy containing these metals can be used for the first electrode 11.
  • Al which is generally widely used as a wiring electrode, is particularly preferable from the viewpoints of easiness of vapor deposition, high light reflectance, chemical stability, and the like.
  • the material of the second electrode 12 is not particularly limited. When light is extracted from the second electrode 12 side, for example, ITO (indium / tin oxide), IZO (indium / zinc oxide), etc. A transparent conductive material can be used.
  • the above-described transparent conductive material such as ITO or IZO is formed on the first electrode 11 by a sputtering method that does not damage the organic film by using the method described in “JP 2002-332567 A”. can do.
  • the first light emitting unit 13A and the second light emitting unit 13B are similarly transparent, so that the transparent organic EL element 10 is produced. It is possible.
  • the first light-emitting unit 13A includes a first electron transport layer 15A, a first light-emitting layer 16A, and a first hole transport layer 17A.
  • the second light emitting unit 13B includes a second electron transport layer 15B, a second light emitting layer 16B, and a second hole transport layer 17B.
  • the first light-emitting unit 13A and the second light-emitting unit 13B can adopt various structures in the same manner as conventionally known organic EL elements, and can be any laminate as long as it includes at least a light-emitting layer made of an organic compound. You may have a structure.
  • an electron injection layer, a hole blocking layer, and the like are disposed on the first electrode 11 side of the light emitting layer, and the second electrode 12 side of the light emitting layer is disposed.
  • a hole injection layer, an electron blocking layer, or the like may be disposed.
  • the first electron transport layer 15A and the second electron transport layer 15B are made of, for example, a conventionally known electron transport material.
  • a conventionally known electron transport material for example, a conventionally known electron transport material.
  • those having a relatively deep HOMO (High Occupied Molecular Orbital) level are preferable.
  • first electron transport layer 15A and the second electron transport layer 15B may be composed of a single layer or two or more layers.
  • the electron injection layer is provided between the first electrode 11 and the first electron transport layer 15A or charge generation in order to improve the efficiency of electron injection from at least one of the first electrode 11 or the charge generation layer 14. It is inserted between the layer 14 and the second electron transport layer 15B.
  • a material for the electron injection layer an electron transport material having the same properties as the electron transport layer can be used.
  • the electron transport layer and the electron injection layer may be collectively referred to as an electron transport layer.
  • the first hole transport layer 17A and the second hole transport layer 17B are made of, for example, a conventionally known hole transport material.
  • the hole transporting material is not particularly limited.
  • an organic compound (electron donating substance) having an ionization potential lower than 5.7 eV and having a hole transporting property, that is, an electron donating property is preferably used.
  • the electron donating substance for example, arylamine compounds such as 4,4′-bis [N- (2-naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl ( ⁇ -NPD) can be used.
  • the hole injection layer is formed between the second electrode 12 and the second hole transport layer 17B in order to improve the hole injection efficiency from at least one of the second electrode 12 or the charge generation layer 14. Alternatively, it is inserted between the charge generation layer 14 and the first hole transport layer 17A.
  • a material for the hole injection layer an electron donating material having properties similar to those of the hole transport layer can be used.
  • the hole transport layer and the hole injection layer may be collectively referred to as a hole transport layer.
  • the first light emitting layer 16A included in the first light emitting unit 13A includes a red light emitting layer containing a red fluorescent material or a red phosphorescent material.
  • the second light emitting layer 16B included in the second light emitting unit 13B includes a green light emitting layer containing a green fluorescent material or a green phosphorescent material.
  • Each of the red light emitting layer and the green light emitting layer includes, as an organic compound, a host material that is a main component and a guest material that is a small amount of components. Red emission and green emission are due in particular to the nature of the guest material.
  • an electron transporting material As the host material of the light emitting layer included in the first light emitting unit 13A and the second light emitting unit 13B, an electron transporting material, a hole transporting material, or a mixture of both can be used.
  • the guest material of the light emitting layer included in the first light emitting unit 13A and the second light emitting unit 13B is also referred to as a dopant material.
  • a material that uses fluorescent light emission as the guest material is usually referred to as a fluorescent light emitting material.
  • a light emitting layer made of this fluorescent light emitting material is called a fluorescent light emitting layer.
  • what utilizes phosphorescence emission for this guest material is normally called phosphorescence emission material.
  • a light emitting layer made of this phosphorescent material is called a phosphorescent light emitting layer.
  • the guest material for the red fluorescent light emitting layer DCJTB or the like can be used.
  • a red phosphorescent light emitting material such as Ir (piq) 3 or Ir (btpy) 3 can be used.
  • Coumarin 6 or the like can be used as a guest material for the green fluorescent light emitting layer.
  • a green phosphorescent light emitting material such as Ir (ppy) 3 can be used.
  • Examples of the host material for the red fluorescent light emitting layer include 4,4′-bis (2,2-diphenylvinyl) -1,1′-biphenyl (DPVBi) and tris (8-hydroxyquinolinolato) aluminum (Alq 3 ). ) Etc. can be used.
  • Examples of the host material for the red phosphorescent light emitting layer include 4,4′-biscarbazolylbiphenyl (CBP) and 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-9,10-phenanthroline (BCP). The red phosphorescent material can be used.
  • Examples of the host material for the green fluorescent light emitting layer include 4,4′-bis (2,2-diphenylvinyl) -1,1′-biphenyl (DPVBi) and tris (8-hydroxyquinolinolato) aluminum (Alq 3 ). ) Etc. can be used.
  • Examples of the host material for the green phosphorescent light emitting layer include 4,4′-biscarbazolylbiphenyl (CBP) and 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-9,10-phenanthroline (BCP). It can be used as a green phosphorescent material.
  • each layer constituting the first light emitting unit 13A and the second light emitting unit 13B for example, a vacuum deposition method, a spin coating method, or the like can be used.
  • the charge generation layer 14 is composed of an electrically insulating layer composed of an electron accepting substance and an electron donating substance.
  • the specific resistance of the electrically insulating layer is preferably 1.0 ⁇ 10 2 ⁇ ⁇ cm or more, and more preferably 1.0 ⁇ 10 5 ⁇ ⁇ cm or more.
  • the charge generation layer 14 may be a mixed layer of different substances, and one component thereof may form a charge transfer complex by an oxidation-reduction reaction.
  • the organic EL element 10 injects holes into the first light emitting unit 13A located on the first electrode 11 side with the charge generation layer 14 interposed therebetween, and the second electrode 12 with the charge generation layer 14 interposed therebetween. Electrons are injected into the second light emitting unit 13B located on the side.
  • the charge generation layer 14 may be a laminate of an electron accepting substance and an electron donating substance.
  • the organic EL element 10 injects holes into the first light emitting unit 13A located on the first electrode 11 side with the charge generation layer 14 interposed therebetween, and the second electrode 12 with the charge generation layer 14 interposed therebetween. Electrons are injected into the second light emitting unit 13B located on the side.
  • a material constituting the charge generation layer 14 for example, a material described in JP-A-2003-272860 can be used. Among these, the materials described in paragraphs [0019] to [0021] can be preferably used. Further, as a material constituting the charge generation layer 14, materials described in paragraphs [0023] to [0026] of “International Publication 2010/113493” can be used. Among them, in particular, the strong electron accepting substance (HATCN6) described in paragraph [0059] can be preferably used. In the structure represented by the following formula (1), when the substituent described in R is CN (cyano group), it corresponds to HATCN6 described above.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment has high luminous efficiency. Can be obtained.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment has an MPE structure in which a first light emitting unit 13A and a second light emitting unit 13B are stacked with a charge generation layer 14 interposed therebetween. For this reason, yellow light or orange light capable of high luminance emission and long life driving can be obtained.
  • the organic EL element 10 of this embodiment can be used suitably for special illuminating devices, such as a motor vehicle illuminating device.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of an organic EL element according to the second embodiment of the present invention.
  • the organic EL element 20 of the present embodiment includes a plurality of light emitting units 23 ⁇ / b> A and 23 ⁇ / b> B including at least a light emitting layer made of an organic compound between a first electrode 21 and a second electrode 22. It has a structure in which a charge generation layer (CGL) 14 is interposed therebetween.
  • the organic EL element 20 is an organic EL element from which yellow light or orange light can be obtained by light emission from the plurality of light emitting units 23A and 23B.
  • the organic EL element 20 of the present embodiment includes a first light emitting unit 23A and a second light emitting unit 23B.
  • the first light emitting unit 23A is a green light emitting unit.
  • the second light emitting unit 23B is a red light emitting unit.
  • the red light emitting unit includes a light emitting layer composed of a red light emitting layer that emits red light having one peak wavelength in the red wavelength region. Red light obtained from a red light emitting unit including a light emitting layer composed of a red light emitting layer may contain a delayed fluorescent component.
  • the green light emitting unit includes a light emitting layer composed of a green light emitting layer that emits green light having one or two peak wavelengths in the green wavelength region. The green light obtained from the green light emitting unit including the light emitting layer composed of the green light emitting layer may contain a delayed fluorescent component.
  • the first light emitting unit 23A and the second light emitting unit 23B are stacked with the charge generation layer 24 interposed therebetween.
  • the organic EL element 20 of the present embodiment has a structure in which the second electrode 22, the second light emitting unit 23B, the charge generation layer 24, the first light emitting unit 23A, and the first electrode 21 are laminated in this order. That is, the organic EL element 20 of the present embodiment has an MPE structure in which the first light emitting unit 23A and the second light emitting unit 23B are stacked with the charge generation layer 24 interposed therebetween.
  • yellow light or orange light obtained by light emission from the first light emitting unit 23A and the second light emitting unit 23B has one peak wavelength in a red wavelength region of 590 nm to 640 nm. , Having one or two peak wavelengths in the green wavelength range of 500 nm to 560 nm.
  • the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light is 15 nm to 25 nm. If the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light is 15 nm to 25 nm, the organic EL element 20 has the light emission color (green light) and the first light emission of the first light emitting unit 23A. The light emission color (red light) of the second light emitting unit 23B can be obtained efficiently. For this reason, the organic EL element 20 has high luminous efficiency and can obtain a light emission color suitable for illumination light. In addition, the external quantum efficiency of the organic EL element 20 is improved.
  • the peak wavelength not included in the original light emission component (red light component or green light component) is an interference effect.
  • the light emission efficiency is lowered.
  • the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light exceeds 25 nm, red light and green light that are the main components of the emission color cannot be obtained with sufficient intensity. Therefore, the color as illumination light is not excellent.
  • the 1st electrode 21 the thing similar to the 1st electrode 11 in the above-mentioned 1st Embodiment can be used.
  • the second electrode 22 the same electrode as the second electrode 12 in the first embodiment described above can be used.
  • the first light emitting unit 23A is composed of a first electron transporting layer 25A, a first light emitting layer 26A, and a first hole transporting layer 27A.
  • the second light emitting unit 23B includes a second electron transport layer 25B, a second light emitting layer 26B, and a second hole transport layer 27B.
  • the 1st light emission unit 23A the thing similar to the 2nd light emission unit 13B in the above-mentioned 1st Embodiment can be used.
  • the 2nd light emission unit 23B the thing similar to the 1st light emission unit 13A in the above-mentioned 1st Embodiment can be used.
  • the first electron transport layer 25A and the second electron transport layer 25B have the same configuration as the electron transport layer 14 in the first embodiment described above.
  • the first hole transport layer 27A and the second hole transport layer 27B have the same configuration as the hole transport layer 16 in the first embodiment described above.
  • charge generation layer 24 the same one as the charge generation layer 14 in the first embodiment described above can be used.
  • the organic EL element 20 of the present embodiment has high luminous efficiency. Can be obtained. Further, the organic EL element 20 of the present embodiment has an MPE structure in which the first light emitting unit 23A and the second light emitting unit 23B are stacked with the charge generation layer 24 interposed therebetween, so that high luminance light emission and long life driving are achieved. Can obtain yellow light or orange light. Thereby, the organic EL element 20 of this embodiment can be used suitably for special illuminating devices, such as a motor vehicle illuminating device.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a schematic configuration of an organic EL element according to the third embodiment of the present invention.
  • the organic EL element 30 of the present embodiment includes a plurality of light emitting units 33A, 33B including a light emitting layer made of at least an organic compound between the first electrode 31 and the second electrode 32.
  • 33C has a structure in which charge generation layers (CGL) 34A and 34B are sandwiched therebetween.
  • the organic EL element 30 is an organic EL element from which yellow light or orange light can be obtained by light emission from the plurality of light emitting units 33A, 33B, and 33C.
  • the organic EL element 30 of the present embodiment includes a first light emitting unit 33A, a second light emitting unit 33B, and a third light emitting unit 33C.
  • the first light emitting unit 33A is a red light emitting unit.
  • the second light emitting unit 33B is a green light emitting unit.
  • the third light emitting unit 33C is a red light emitting unit.
  • the red light emitting unit includes a light emitting layer composed of a red light emitting layer that emits red light having one peak wavelength in the red wavelength region. Red light obtained from a red light emitting unit including a light emitting layer composed of a red light emitting layer may contain a delayed fluorescent component.
  • the green light emitting unit includes a light emitting layer composed of a green light emitting layer that emits green light having one or two peak wavelengths in the green wavelength region. The green light obtained from the green light emitting unit including the light emitting layer composed of the green light emitting layer may contain a delayed fluorescent component.
  • the first light emitting unit 33A and the second light emitting unit 33B are stacked with the first charge generation layer 34A interposed therebetween.
  • the second light emitting unit 33B and the third light emitting unit 33C are stacked with the second charge generation layer 34B interposed therebetween.
  • the organic EL element 30 of the present embodiment includes the second electrode 32, the third light emitting unit 33C, the second charge generation layer 34B, the second light emission unit 33B, the first charge generation layer 34A, and the first light emission.
  • the unit 33A and the first electrode 31 are stacked in this order. That is, in the organic EL element 30 of the present embodiment, the first light emitting unit 33A, the second light emitting unit 33B, and the third light emitting unit 33C have the first charge generating layer 34A and the second charge generating layer 34B. It has an MPE structure that is sandwiched between layers.
  • yellow light or orange light obtained by light emission of the first light emitting unit 33A, the second light emitting unit 33B, and the third light emitting unit 33C has a red wavelength of 590 nm to 640 nm.
  • One peak wavelength in the region and one or two peak wavelengths in the green wavelength region of 500 nm to 560 nm.
  • the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light is 15 nm to 25 nm. If the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light is 15 nm to 25 nm, the organic EL element 30 has the emission color (red light) of the first light emitting unit 33A, the first light The light emission color (green light) of the second light emission unit 33B and the light emission color (red light) of the third light emission unit 33C can be obtained efficiently. For this reason, the organic EL element 30 has high luminous efficiency and can obtain a light emission color suitable for illumination light. Further, the external quantum efficiency of the organic EL element 30 is improved.
  • the peak wavelength not included in the original light emission component (red light component or green light component) is an interference effect.
  • the light emission efficiency is lowered.
  • the difference between the peak wavelength of yellow light or orange light and the dominant wavelength of yellow light or orange light exceeds 25 nm, red light and green light that are the main components of the emission color cannot be obtained with sufficient intensity. Therefore, the color as illumination light is not excellent.
  • the 1st electrode 31 the thing similar to the 1st electrode 11 in the above-mentioned 1st Embodiment can be used.
  • the second electrode 32 the same electrode as the second electrode 12 in the first embodiment described above can be used.
  • the first red light emitting unit 33A includes a first electron transporting layer 35A, a first red light emitting layer 36A, and a first hole transporting layer 37A.
  • the second red light emitting unit 33B includes a second electron transport layer 35B, a second red light emitting layer 36B, and a second hole transport layer 37B.
  • the third red light emitting unit 33C includes a third electron transport layer 35C, a third red light emitting layer 36C, and a third hole transport layer 37C.
  • the 1st light emission unit 33A the thing similar to the 1st light emission unit 13A in the above-mentioned 1st Embodiment can be used.
  • the 2nd light emission unit 33B the thing similar to the 2nd light emission unit 13B in the above-mentioned 1st Embodiment can be used.
  • the 3rd light emission unit 33C the thing similar to 13 A of 1st light emission units in the above-mentioned 1st Embodiment can be used.
  • the first electron transport layer 35A, the second electron transport layer 35B, and the third electron transport layer 35C have the same configuration as the electron transport layer 14 in the first embodiment described above.
  • the first hole transport layer 37A, the second hole transport layer 37B, and the third hole transport layer 37C have the same configuration as the hole transport layer 16 in the first embodiment described above. Yes.
  • first charge generation layer 34A and the second charge generation layer 34B those similar to the charge generation layer 14 in the first embodiment described above can be used.
  • the organic EL element 30 of the present embodiment has high luminous efficiency. Or orange light can be obtained.
  • the first light emitting unit 33A, the second light emitting unit 33B, and the third light emitting unit 33C have the first charge generating layer 34A and the second charge generating layer 34B. It has an MPE structure that is sandwiched between layers. For this reason, it is possible to obtain orange light capable of high luminance emission and long life driving.
  • the organic EL element 30 of this embodiment can be used suitably for special illuminating devices, such as a motor vehicle illuminating device.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a configuration of an embodiment of the illumination device of the present invention.
  • the lighting device of the present invention is not necessarily limited to such a configuration, and can be appropriately modified.
  • the illumination device 100 of the present embodiment includes, for example, any one of the organic EL elements 10, 20, and 30 as a light source. As shown in FIG. 4, the illuminating device 100 of the present embodiment has the anode terminal electrode 111 and the positions of peripheral edges or vertices on the glass substrate 110 in order to uniformly emit the organic EL elements 10, 20, and 30. A plurality of cathode terminal electrodes (not shown) are formed. In order to reduce the wiring resistance, the surface of the anode terminal electrode 111 and the entire surface of the cathode terminal electrode are covered with solder (base solder).
  • the anode terminal electrode 111 and the cathode terminal electrode supply current uniformly to the organic EL elements 10, 20, and 30 from the positions of the peripheral sides or vertices on the glass substrate 110.
  • an anode terminal electrode 111 is provided on each side and a cathode terminal electrode is provided on each apex in order to supply current uniformly to the organic EL elements 10, 20, 30 formed in a square shape.
  • the anode terminal electrode 111 is provided on the periphery of the L-shape including the apex and extending over two sides, and the cathode terminal electrode is provided at the center of each side.
  • a sealing substrate 113 is disposed on the glass substrate 110 so as to cover the organic EL elements 10, 20, 30 in order to prevent performance degradation of the organic EL elements 10, 20, 30 due to oxygen, water, or the like. Yes.
  • the sealing substrate 113 is installed on the glass substrate 110 via a surrounding sealing material 114.
  • a slight gap 115 is secured between the sealing substrate 113 and the organic EL elements 10, 20, 30.
  • the gap 115 is filled with a hygroscopic agent.
  • an inert gas such as nitrogen or silicone oil may be filled.
  • a gel-like resin in which a hygroscopic agent is dispersed may be filled.
  • the glass substrate 110 is used as a base substrate for forming elements, but other materials such as plastic, metal, and ceramic can be used as the substrate.
  • a glass substrate, a plastic substrate, or the like can be used as the sealing substrate 113.
  • the lighting device 100 of this embodiment has flexibility.
  • an ultraviolet curable resin, a thermosetting resin, a laser glass frit, or the like having a low oxygen permeability or moisture permeability can be used.
  • the illumination device of the present embodiment can also be configured to include an optical film for improving the light emission efficiency on the light extraction surface side of the organic EL elements 10, 20, and 30 of the above-described embodiment.
  • the optical film used in the illumination device of the present embodiment is for improving luminous efficiency while maintaining color rendering properties.
  • An organic EL element emits light inside a light emitting layer having a higher refractive index than air (refractive index of about 1.6 to 2.1), and only about 15% to 20% of light emitted from the light emitting layer can be extracted. It is generally said that there is no. This is because light incident on the interface at an angle greater than the critical angle causes total reflection and cannot be extracted outside the device. Specifically, the light is totally reflected between the transparent electrode or light emitting layer and the transparent substrate, and the light is guided through the transparent electrode or light emitting layer. As a result, the light escapes in the direction of the element side surface.
  • a method for improving the light extraction efficiency for example, a method of forming irregularities on the surface of the transparent substrate to prevent total reflection at the interface between the transparent substrate and the air (for example, “US Pat. No. 4,774,435”). (See “Specifications”), and a method of improving efficiency by providing a substrate with a light condensing property (see, for example, “JP-A-63-314795”).
  • a method of forming a reflective surface on the side surface of the element see, for example, “Japanese Patent Laid-Open No.
  • a flat layer having an intermediate refractive index is introduced between the substrate and the light emitter, and an antireflection film
  • a method for introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter for example, “JP-A-2001 2001”. No.-202827 ")
  • a method of forming a diffraction grating between any one of the substrate, the transparent electrode layer, and the light emitting layer (including between the substrate and the outside) (for example,” JP-A-11-283951 ").
  • JP-A-62-172691 a method for introducing a flat layer having a lower refractive index than the substrate between the substrate and the light emitter
  • No.-202827 a method of forming a diffraction grating between any one of the substrate, the transparent electrode layer, and the light emitting layer (including between the substrate and the outside)
  • the lighting device 100 can have a structure in which a microlens array or the like is further provided on the surface of the optical film, or can be combined with a light collecting sheet.
  • a light-diffusion film together with a condensing sheet.
  • a light diffusion film for example, a light diffusion film (light-up) manufactured by Kimoto Co., Ltd. can be used.
  • this invention is not necessarily limited to the thing of the said embodiment, A various change can be added in the range which does not deviate from the meaning of this invention.
  • the above-described organic EL elements 10, 20, and 30 that can obtain yellow light or orange light can be suitably used as a light source of a special lighting device 100 such as an automobile lighting device. is there.
  • Example 1 "Production of organic EL elements"
  • an organic EL element having the element structure shown in Table 1 was produced. Specifically, first, a 0.7 mm thick soda lime glass substrate on which an ITO film having a thickness of 100 nm, a width of 2 mm, and a sheet resistance of about 20 ⁇ / ⁇ was prepared. Then, this substrate was subjected to ultrasonic cleaning for 5 minutes each with a neutral detergent, ion-exchanged water, acetone, and isopropyl alcohol, then spin-dried, and further subjected to UV / O 3 treatment.
  • each of the vapor deposition crucibles (made of tantalum or alumina) in the vacuum vapor deposition apparatus was filled with the constituent material of each layer shown in Table 1.
  • the substrate is set in a vacuum deposition apparatus, and a crucible for deposition is energized and heated in a reduced pressure atmosphere with a vacuum degree of 1 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa or less, and each layer is formed into a predetermined film at a deposition rate of 0.1 nm / second. Vapor deposited thick.
  • the cathode was deposited to a predetermined film thickness at a deposition rate of 1 nm / second.
  • the first light emitting layer is a green light emitting layer
  • the second light emitting layer is a red light emitting layer.
  • FIG. 5 shows the relationship between the difference (nm) between the peak wavelength (A) of orange light and the dominant wavelength (B) of orange light and the external quantum efficiency (%). Furthermore, the emission spectrum of the organic EL element is shown in FIG.
  • Example 2 Using the same manufacturing method as in Experimental Example 1, an organic EL element of Experimental Example 2 having the element structure shown in Table 1 was manufactured.
  • the first light emitting layer is a green light emitting layer
  • the second light emitting layer is a red light emitting layer.
  • the organic EL element of Experimental Example 2 was evaluated by the same method as that of Experimental Example 1. The evaluation results are shown in Table 2, FIG. 5 and FIG.
  • Example 3 Using the same manufacturing method as in Experimental Example 1, an organic EL element of Experimental Example 3 having the element structure shown in Table 1 was manufactured.
  • the first light emitting layer is a green light emitting layer
  • the second light emitting layer is a red light emitting layer.
  • the organic EL element of Experimental Example 3 was evaluated by the same method as that of Experimental Example 1. The evaluation results are shown in Table 2, FIG. 5 and FIG.
  • Example 4 Using the same manufacturing method as in Experimental Example 1, an organic EL element of Experimental Example 4 having the element structure shown in Table 1 was manufactured.
  • the first light emitting layer is a red light emitting layer
  • the second light emitting layer is a green light emitting layer.
  • the organic EL element of Experimental Example 4 was evaluated by the same method as that of Experimental Example 1. The evaluation results are shown in Table 2, FIG. 5 and FIG.
  • Example 5 Using the same manufacturing method as in Experimental Example 1, an organic EL element of Experimental Example 5 having the element structure shown in Table 1 was manufactured.
  • the first light emitting layer is a red light emitting layer
  • the second light emitting layer is a green light emitting layer.
  • the organic EL element of Experimental Example 5 was evaluated by the same method as that of Experimental Example 1. The evaluation results are shown in Table 2, FIG. 5 and FIG.
  • FIG. 5 and FIG. 6 when (A)-(B) is less than 15 nm, the peak wavelength of the red light is shortened with respect to the original emission wavelength of the red light emitting material or the green light emitting material. It was found that the peak wavelength of the green light has been increased.
  • the emission spectrum of the organic EL element of Experimental Example 4 shown in FIG. 5 has a peak wavelength of red light of 590 nm due to the interference effect, and a wavelength shorter by about 20 nm than 610 nm, which is the original peak wavelength of red light. I found out that In such a case, the peak wavelength not included in the original light emitting component is emphasized by the interference effect, and the light emission efficiency of the organic EL element is lowered.
  • the emission spectra of the organic EL elements of Experimental Examples 1 to 3 have red light peak wavelengths of 610 nm, 611 nm, and 612 nm, respectively. It was found to be equivalent to a certain 610 nm. From the emission spectra of the organic EL elements of Experimental Examples 1 to 3 shown in FIG. 5, it was found that red light emission was efficiently obtained. Further, in Experimental Example 2 and Experimental Example 3 in which the emission intensity of green is relatively higher than in Experimental Example 1, the wavelength difference of (A)-(B) gradually increases as the dominant wavelength is shortened. However, it was found that orange light emission suitable for illumination light was obtained by efficiently emitting both red light and green light. In addition, it was found that the organic EL element of Experimental Example 5 can efficiently obtain yellow light emission when the emission intensity of green light is higher than that of the organic EL elements of Experimental Examples 1 to 3.
  • an organic electroluminescent element having a light emission color other than white light and having high luminous efficiency and suitable for a special lighting device such as an automobile lighting device, and a lighting device including the same Can be provided.
  • second charge generation layer 35C ..Third electron transport layer, 36C, third light emitting layer, 37C, third hole Okuso, 100 ... lighting device, 111 ... anode terminal electrode, 113 ... sealing substrate, 114 ... sealing member, 115 ... clearance.

Landscapes

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Abstract

有機エレクトロルミネッセント素子は、第１の電極と第２の電極との間に複数の発光ユニットが電荷発生層１４を挟んで積層された構造を有し、赤色発光ユニットと緑色発光ユニットとを有する。有機エレクトロルミネッセント素子は、２つの発光ユニットが発光することで得られる黄色光または橙色光が５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域と５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域と、にそれぞれピーク波長とを有し、黄色光または橙色光のピーク波長と黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍである。

Description

有機エレクトロルミネッセント素子および照明装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセント素子、およびそれを備えた照明装置に関する。
　本願は、２０１６年１２月２７日に、日本に出願された特願２０１６－２５４３４０号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　有機エレクトロルミネッセント素子（以下、「有機ＥＬ素子」と略称することもある。）は、対向する陰極と陽極との間に有機化合物からなる発光層を有する自己発光型素子である。有機ＥＬ素子は、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、陰極側から発光層に注入された電子と、陽極側から発光層に注入された正孔（ホール）とが、発光層内で再結合することによって生じた励起子（エキシトン）により発光する。
　高輝度かつ長寿命を実現する有機ＥＬ素子としては、少なくとも１層の発光層を含む発光ユニットを１つの単位とし、複数の発光ユニットの間に電気絶縁性の電荷発生層が配置されたマルチフォトンエミッション構造の素子（以下、「ＭＰＥ素子」と略称する。）が知られている（例えば、特許文献１参照）。このＭＰＥ素子では、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ陰極側および陽極側に向かって移動する。これにより、ＭＰＥ素子は、電荷発生層を挟んで陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、電荷発生層を挟んで陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する。このようなＭＰＥ素子は、同じ電流量のまま複数の発光ユニットからの発光が同時に得られるため、発光ユニットの個数倍相当の電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
　ＭＰＥ素子は、異なる色の光を発する発光ユニットを組み合わせることによって、さまざまな色温度の白色光を実現することが可能である。中でも暖色系の白色光において、ＭＰＥ素子は高効率化を実現しやすい。暖色系の白色光においては、主成分となる赤色光の適正化が白色光の高効率化につながり、この赤色光の適正化を図る指標として、赤色の再現性を示す特殊演色評価数、Ｒ９を用いることが知られている（例えば、特許文献２参照）。
　しかしながら、赤色光や黄色光といった白色光以外の発光色では、高効率化につながる発光色の適正化を図る指標として、特殊演色評価数、Ｒ９を用いることができなかった。
特開２００３－２７２８６０号公報 特開２０１６－６６５４２号公報
　本発明は、このような従来の事情に鑑みて提案されたものであり、白色光以外の発光色を有し、かつ発光効率が高く、自動車照明装置等の特殊な照明装置に好適な有機エレクトロルミネッセント素子、およびそれを備えた照明装置を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、以下を提供する。
（１）第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有する有機エレクトロルミネッセント素子であって、
　赤色波長域にピーク波長を有する赤色光を発する赤色発光層からなる発光層を含む赤色発光ユニットと、緑色波長域にピーク波長を有する緑色光を発する緑色発光層からなる発光層を含む緑色発光ユニットとを有し、
　前記赤色発光ユニットと前記緑色発光ユニットが発光することで得られる黄色光または橙色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域と、５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域と、にそれぞれピーク波長とを有し、
　前記黄色光または前記橙色光のピーク波長と、前記黄色光または前記橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍである有機エレクトロルミネッセント素子。
（２）前記赤色発光層が、赤色波長域に１つのピーク波長を有し、
　前記緑色発光層が、緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有し、
　前記赤色発光ユニットと前記緑色発光ユニットが発光することで得られる前記黄色光または前記橙色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長とを有する前記（１）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（３）前記赤色発光層が、赤色蛍光物質または赤色燐光物質を含む赤色発光層からなる前記（１）または前記（２）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（４）前記赤色発光層を含む発光ユニットから得られる赤色光が、遅延蛍光成分を含む前記（３）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（５）前記緑色発光層が、緑色蛍光物質または緑色燐光物質を含む緑色発光層からなる前記（１）または前記（２）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（６）前記緑色発光層を含む発光ユニットから得られる緑色光が、遅延蛍光成分を含む前記（５）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（７）第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
　前記赤色発光ユニットからなる第１の発光ユニットと、
　前記緑色発光ユニットからなる第２の発光ユニットと、を有し、
　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、
　前記第２の電極、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記第１の電極がこの順に積層された構造を有する前記（１）～前記（６）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（８）第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
　前記緑色発光ユニットからなる第１の発光ユニットと、
　前記赤色発光ユニットからなる第２の発光ユニットと、を有し、
　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、
　前記第２の電極、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記第１の電極がこの順に積層された構造を有する前記（１）～前記（６）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（９）第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
　前記赤色発光ユニットからなる第１の発光ユニットと、
　前記緑色発光ユニットからなる第２の発光ユニットと、
　前記赤色発光ユニットからなる第３の発光ユニットと、を有し、
　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、前記第２の発光ユニットと前記第３の発光ユニットとが第２の電荷発生層を挟んで積層され、
　前記第２の電極、前記第３の発光ユニット、前記第２の電荷発生層、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記第１の電極がこの順に積層された構造を有する前記（１）～前記（６）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（１０）前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０２Ω・ｃｍ以上である前記（１）～前記（９）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（１１）前記電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０５Ω・ｃｍ以上である前記（１０）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（１２）前記電荷発生層は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しており、
　前記第１の電極と前記第２の電極との間に電圧を印加したときに、前記電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ前記第１の電極側および前記第２の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第１の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第２の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する前記（１）～前記（１１）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（１３）前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなり、
　前記第１の電極と前記第２の電極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記第１の電極側および前記第２の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第１の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第２の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する前記（１）～前記（１２）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（１４）前記電荷発生層は、下記式（１）で表わされる構造を有する化合物を含む前記（１）～前記（１３）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
 （１５）前記（１）～前記（１４）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。
（１６）前記有機エレクトロルミネッセント素子の光取り出し面側に光学フィルムを備える前記（１５）に記載の照明装置。
（１７）ベース基板および封止基板がフレキシブル基板からなり、フレキシブル性を有する前記（１６）に記載の照明装置。
　上述した一態様によれば、白色光以外の発光色を有し、かつ発光効率が高く、自動車照明装置等の特殊な照明装置に好適な有機エレクトロルミネッセント素子、およびそれを備えた照明装置を提供することができる。
本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成を示す断面図である。 本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成を示す断面図である。 本発明の第３の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成を示す断面図である。 本発明の照明装置の一実施形態の概略構成を示す断面図である。 実験例１～実験例５の有機ＥＬ素子において、橙色光のピーク波長（Ａ）と橙色光のドミナント波長（Ｂ）との差と、外部量子効率との関係を示すグラフである。 実験例１～実験例５の有機ＥＬ素子の発光スペクトルを示す図である。
　本発明の有機エレクトロルミネッセント素子、およびそれを備えた照明装置の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。
　なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率等が実際と同じであるとは限らない。また、以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに必ずしも限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
［第１の実施形態］
「有機エレクトロルミネッセント素子（有機ＥＬ素子）」
　図１は、本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成を示す断面図である。
　図１に示すように、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の電極１１と第２の電極１２との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニット１３Ａ、１３Ｂが電荷発生層（ＣＧＬ）１４を挟んで積層された構造を有する。有機ＥＬ素子１０は、複数の発光ユニット１３Ａ、１３Ｂが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機ＥＬ素子である。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット１３Ａと、第２の発光ユニット１３Ｂと、を有する。
　第１の発光ユニット１３Ａは、赤色発光ユニットである。第２の発光ユニット１３Ｂは、緑色発光ユニットである。
　赤色発光ユニットは、赤色波長域に１つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色発光層からなる発光層を含む。赤色発光層からなる発光層含む赤色発光ユニットから得られる赤色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。また、緑色発光ユニットは、緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色発光層からなる発光層を含む。緑色発光層からなる発光層含む緑色発光ユニットから得られる緑色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。
　第１の発光ユニット１３Ａと第２の発光ユニット１３Ｂとが電荷発生層１４を挟んで積層されている。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第２の電極１２、第２の発光ユニット１３Ｂ、電荷発生層１４、第１の発光ユニット１３Ａおよび第１の電極１１がこの順に積層された構造を有する。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂが、電荷発生層１４を挟んで積層されたＭＰＥ構造を有する。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂが発光することで得られる黄色光または橙色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長とを有する。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍである。
　黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍであれば、有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット１３Ａの発光色（赤色光）および第２の発光ユニット１３Ｂの発光色（緑色光）を効率よく得ることができる。このため、有機ＥＬ素子１０は、発光効率が高く、照明光に適した発光色を得ることができる。
　黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ未満では、元来の発光成分（赤色光成分または緑色光成分）には含まれないピーク波長が干渉効果によって強調され、発光効率が低くなる。一方、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が２５ｎｍを超えると、発光色の主成分となる赤色光および緑色光が十分な強度にて得られないことから、照明光としての色合いが優れない。
　ドミナント波長とは、人の目で感じる色（単波長）を数値化したものである。光に対する人の目の感度には波長依存性があり、光の発光強度が最大になるピーク波長と、実際に人の目で感じる波長とは異なる。
　ここで、色度図はｘ、ｙの値（色度）を直交座標に表わしたものである。全ての可視波長域にわたり、スペクトルの単色光のｘ、ｙを計算し、その座標をプロットすると、色度図の紫から赤にかけての直線をなす、馬蹄型の曲線となる。その曲線をスペクトル軌跡という。また、その曲線において、紫色の角は波長３８０ｎｍ、赤色の角は７８０ｎｍである。
　ドミナント波長は、以下のようにして測定される。
　色度図において、白色の色度点（ｘ＝ｙ＝０．３３）から、有機ＥＬ素子１０の発光（ここでは黄色光または橙色光）の色度がプロットされている点（色度点）へ直線を引く。その直線とスペクトル軌跡が交わる点の単色光波長をドミナント波長とする。
　外部量子効率は、外部へ取り出したフォトン数を素子内部へ注入したキャリア数で除した割合であり、発光効率の指標として用いることができる。
　第１の電極１１としては、一般的に仕事関数の小さい金属またはその合金、金属酸化物等を用いることが好ましい。第１の電極１１を形成する金属としては、例えば、リチウム（Ｌｉ）等のアルカリ金属、マグネシウム（Ｍｇ）、カルシウム（Ｃａ）等のアルカリ土類金属、ユウロピウム（Ｅｕ）等の希土類金属等の金属単体、若しくは、これらの金属とアルミニウム（Ａｌ）、銀（Ａｇ）、インジウム（Ｉｎ）等を含む合金等を用いることができる。
　また、第１の電極１１は、例えば、「特開平１０－２７０１７１号公報」や「特開２００１－１０２１７５号公報」に記載されているように、第１の電極１１と有機層との界面に金属ドーピングされた有機層を用いた構成であってもよい。この場合、第１の電極１１に導電性材料を用いればよく、その仕事関数等の性質は特に制限されない。
　また、第１の電極１１は、例えば、「特開平１１－２３３２６２号公報」や「特開２０００－１８２７７４号公報」に記載されているように、第１の電極１１に接する有機層をアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオンおよび希土類金属イオンからなる群から選択される少なくとも１種を含有する有機金属錯体化合物により構成してもよい。この場合、有機金属錯体化合物中に含有される金属イオンを真空中で金属に還元し得る金属、例えば、アルミニウム（Ａｌ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、チタン（Ｔｉ）、ケイ素（Ｓｉ）等の（熱還元性）金属、若しくはこれらの金属を含有する合金を第１の電極１１に用いることができる。これらの中でも、配線電極として一般に広く用いられているＡｌが、蒸着の容易さ、光反射率の高さ、化学的安定性等の観点から特に好ましい。
　第２の電極１２としては、特に材料の制限はなく、この第２の電極１２側から光を取り出す場合は、例えば、ＩＴＯ（インジウム・すず酸化物）、ＩＺＯ（インジウム・亜鉛酸化物）等の透明導電材料を用いることができる。
　また、一般的な有機ＥＬ素子の場合とは逆に、第２の電極１２に金属材料等、第１の電極１１に透明導電材料を用いることで、第１の電極１１側から光を取り出すことも可能である。例えば、「特開２００２－３３２５６７号公報」に記載された手法を用いて、有機膜に損傷のないようなスパッタリング法により、上述したＩＴＯやＩＺＯ等の透明導電材料を第１の電極１１に形成することができる。
　したがって、第１の電極１１および第２の電極１２の両方を透明にすると、第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂも同様に透明であるから、透明な有機ＥＬ素子１０を作製することが可能である。
　なお、成膜の順序に関しては、必ずしも第２の電極１２側から始める必要はなく、第１の電極１１側から成膜を始めてもよい。
　第１の発光ユニット１３Ａは、第１の電子輸送層１５Ａ、第１の発光層１６Ａおよび第１の正孔輸送層１７Ａから構成されている。また、第２の発光ユニット１３Ｂは、第２の電子輸送層１５Ｂ、第２の発光層１６Ｂおよび第２の正孔輸送層１７Ｂから構成されている。
　第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂは、従来公知の有機ＥＬ素子と同様に種々の構造を採用することができ、少なくとも有機化合物からなる発光層を含むものであれば、いかなる積層構造を有していてもよい。第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂは、例えば、発光層の第１の電極１１側に、電子注入層、正孔阻止層等を配置し、発光層の第２の電極１２側に、正孔注入層、電子阻止層等を配置してもよい。
　第１の電子輸送層１５Ａおよび第２の電子輸送層１５Ｂは、例えば、従来公知の電子輸送性材料からなる。本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、一般に有機ＥＬ素子に用いられる電子輸送性材料のなかでも、比較的深いＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ　Ｏｃｃｕｐｉｅｄ　Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｏｒｂｉｔａｌ）準位を有するものが好ましい。具体的には、少なくとも概ね６．０ｅＶ以上のＨＯＭＯ準位を有する電子輸送性材料を用いることが好ましい。このような電子輸送性材料としては、例えば、４,７－ジフェニル－１,１０－フェナントロリン（ＢＰｈｅｎ）や２,２’,２”－（１,３,５－ベンジニトリル）－トリス（１－フェニル－１－Ｈ－ベンゾイミダゾール（ＴＰＢｉ）等を用いることができる。
　また、第１の電子輸送層１５Ａおよび第２の電子輸送層１５Ｂは、単層または２層以上で構成されていてもよい。
　電子注入層は、第１の電極１１、または電荷発生層１４の少なくとも一方から電子の注入効率を向上させるために、第１の電極１１と第１の電子輸送層１５Ａとの間、または電荷発生層１４と第２の電子輸送層１５Ｂとの間に挿入されている。電子注入層の材料としては、電子輸送層と同様の性質を有する電子輸送性材料を用いることができる。電子輸送層と電子注入層をまとめて、電子輸送層と呼ぶこともある。
　第１の正孔輸送層１７Ａおよび第２の正孔輸送層１７Ｂは、例えば、従来公知の正孔輸送性材料からなる。正孔輸送性材料としては、特に限定されない。正孔輸送性材料としては、例えば、イオン化ポテンシャルが５．７ｅＶより小さく、正孔輸送性、すなわち電子供与性を有する有機化合物（電子供与性物質）を用いることが好ましい。電子供与性物質としては、例えば、４，４’－ビス［Ｎ－（２－ナフチル）－Ｎ－フェニル－アミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）、等のアリールアミン化合物等を用いることができる。
　正孔注入層は、第２の電極１２、または電荷発生層１４の少なくとも一方から正孔の注入効率を向上させるために、第２の電極１２と第２の正孔輸送層１７Ｂとの間、または電荷発生層１４と第１の正孔輸送層１７Ａとの間に挿入されている。正孔注入層の材料としては、正孔輸送層と同様の性質を有する電子供与性材料を用いることができる。正孔輸送層と正孔注入層をまとめて、正孔輸送層と呼ぶこともある。
　第１の発光ユニット１３Ａに含まれる第１の発光層１６Ａは、赤色蛍光物質または赤色燐光物質を含む赤色発光層からなる。
　第２の発光ユニット１３Ｂに含まれる第２の発光層１６Ｂは、緑色蛍光物質または緑色燐光物質を含む緑色発光層からなる。
　赤色発光層と緑色発光層は、それぞれ、有機化合物として、主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含む。赤色の発光および緑色の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。
　第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂに含まれる発光層のホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、または両者を混合したもの等を用いることができる。
　第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂに含まれる発光層のゲスト材料は、ドーパント材料とも呼ばれる。このゲスト材料に蛍光発光を利用するものは、通常、蛍光発光材料と言われている。この蛍光発光材料で構成される発光層のことを蛍光発光層と言う。また、このゲスト材に燐光発光を利用するものは、通常、燐光発光材料といわれている。この燐光材料で構成される発光層のことを燐光発光層と言う。
　このうち、燐光発光層では、電子と正孔の再結合により生じた７５％の三重項励起子に加え、一重項励起子からのエネルギー移動により生成した２５％分の三重項励起子も利用できる。このため、理論上は、１００％の内部量子効率が得られる。すなわち、電子と正孔の再結合により生じた励起子が、発光層内で熱失活等を生じることなく光に変換される。実際に、イリジウムや白金等の重原子を含む有機金属錯体では、素子構造の最適化等によって１００％に近い内部量子効率を達成している。
　赤色蛍光発光層のゲスト材料としては、ＤＣＪＴＢ等を用いることができる。また、赤色燐光発光層のゲスト材料としては、Ｉｒ（ｐｉｑ）３やＩｒ（ｂｔｐｙ）３等の赤色燐光発光材料を用いることができる。
　緑色蛍光発光層のゲスト材料としては、クマリン６等を用いることができる。また、緑色燐光発光層のゲスト材料としては、Ｉｒ（ｐｐｙ）３等の緑色燐光発光材料と用いることができる。
　赤色蛍光発光層のホスト材料としては、例えば、４,４’－ビス（２，２－ジフェニルビニル）－１，１’－ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）やトリス（８－ヒドロキシキノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）等を用いることができる。また、赤色燐光発光層のホスト材料としては、例えば、４,４’－ビスカルバゾリルビフェニル（ＣＢＰ）や、２,９－ジメチル－４,７－ジフェニル－９,１０－フェナントロリン（ＢＣＰ）等の赤色燐光発光材料を用いることができる。
　緑色蛍光発光層のホスト材料としては、例えば、４,４’－ビス（２，２－ジフェニルビニル）－１，１’－ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）やトリス（８－ヒドロキシキノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ３）等を用いることができる。また、緑色燐光発光層のホスト材料としては、例えば、４,４’－ビスカルバゾリルビフェニル（ＣＢＰ）や、２,９－ジメチル－４,７－ジフェニル－９,１０－フェナントロリン（ＢＣＰ）等の緑色燐光発光材料と用いることができる。
　第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂを構成する各層の成膜方法としては、例えば、真空蒸着法やスピンコート法等を用いることができる。
　電荷発生層１４は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなる。この電気的絶縁層の比抵抗は１．０×１０２Ω・ｃｍ以上であることが好ましく、１．０×１０５Ω・ｃｍ以上であることがより好ましい。
　また、電荷発生層１４は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しているものであってもよい。この場合、第１の電極１１と第２の電極１２との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ第１の電極１１側および第２の電極１２側に向かって移動する。これにより、有機ＥＬ素子１０は、電荷発生層１４を挟んで第１の電極１１側に位置する第１の発光ユニット１３Ａに正孔を注入し、電荷発生層１４を挟んで第２の電極１２側に位置する第２の発光ユニット１３Ｂに電子を注入する。これにより、同じ電流量のまま第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂからの発光が同時に得られる。このため、第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂの発光効率を合算した電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
　また、電荷発生層１４は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなるものであってもよい。この場合、第１の電極１１と第２の電極１２との間に電圧を印加したときに、電子受容性物質と電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ第１の電極１１側および第２の電極１２側に向かって移動する。これにより、有機ＥＬ素子１０は、電荷発生層１４を挟んで第１の電極１１側に位置する第１の発光ユニット１３Ａに正孔を注入し、電荷発生層１４を挟んで第２の電極１２側に位置する第２の発光ユニット１３Ｂに電子を注入する。これにより、同じ電流量のまま第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂからの発光が同時に得られる。このため、第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂの発光効率を合算した電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
　電荷発生層１４を構成する材料としては、例えば、特開２００３－２７２８６０号公報に記載されている材料を用いることができる。それらの中でも、段落［００１９］～［００２１］に記載されている材料を好適に用いることができる。また、電荷発生層１４を構成する材料としては、「国際公開２０１０／１１３４９３号公報」の段落［００２３］～［００２６］に記載されている材料を用いることができる。それらの中でも、特に、段落［００５９］に記載されている強電子受容性物質（ＨＡＴＣＮ６）を好適に用いることができる。下記式（１）で表される構造において、Ｒにて記載された置換基がＣＮ（シアノ基）の場合、上述したＨＡＴＣＮ６に相当する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　以上のように、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍであるため、発光効率が高い橙色光を得ることができる。また、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット１３Ａおよび第２の発光ユニット１３Ｂが、電荷発生層１４を挟んで積層されたＭＰＥ構造を有する。このため、高輝度発光および長寿命駆動が可能な黄色光または橙色光を得ることができる。
　これにより、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、自動車照明装置等の特殊な照明装置に好適に用いることができる。
［第２の実施形態］
「有機ＥＬ素子」
　図２は、本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成を示す断面図である。
　図２に示すように、本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、第１の電極２１と第２の電極２２との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニット２３Ａ、２３Ｂが電荷発生層（ＣＧＬ）１４を挟んで積層された構造を有する。有機ＥＬ素子２０は、複数の発光ユニット２３Ａ、２３Ｂが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機ＥＬ素子である。
　本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、第１の発光ユニット２３Ａと、第２の発光ユニット２３Ｂと、を有する。
　第１の発光ユニット２３Ａは、緑色発光ユニットである。第２の発光ユニット２３Ｂは、赤色発光ユニットである。
　赤色発光ユニットは、赤色波長域に１つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色発光層からなる発光層を含む。赤色発光層からなる発光層含む赤色発光ユニットから得られる赤色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。また、緑色発光ユニットは、緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色発光層からなる発光層を含む。緑色発光層からなる発光層含む緑色発光ユニットから得られる緑色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。
　第１の発光ユニット２３Ａと第２の発光ユニット２３Ｂとが電荷発生層２４を挟んで積層されている。
　本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、第２の電極２２、第２の発光ユニット２３Ｂ、電荷発生層２４、第１の発光ユニット２３Ａおよび第１の電極２１がこの順に積層された構造を有する。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、第１の発光ユニット２３Ａおよび第２の発光ユニット２３Ｂが、電荷発生層２４を挟んで積層されたＭＰＥ構造を有する。
　本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、第１の発光ユニット２３Ａおよび第２の発光ユニット２３Ｂが発光することで得られる黄色光または橙色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長とを有する。
　本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍである。
　黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍであれば、有機ＥＬ素子２０は、第１の発光ユニット２３Ａの発光色（緑色光）および第２の発光ユニット２３Ｂの発光色（赤色光）を効率よく得ることができる。このため、有機ＥＬ素子２０は、発光効率が高く、照明光に適した発光色を得ることができる。また、有機ＥＬ素子２０の外部量子効率が向上する。
　黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ未満では、元来の発光成分（赤色光成分または緑色光成分）には含まれないピーク波長が干渉効果によって強調され、発光効率が低くなる。一方、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が２５ｎｍを超えると、発光色の主成分となる赤色光および緑色光が十分な強度にて得られないことから、照明光としての色合いが優れない。
　第１の電極２１としては、上述の第１の実施形態における第１の電極１１と同様のものを用いることができる。
　また、第２の電極２２としては、上述の第１の実施形態における第２の電極１２と同様のものを用いることができる。
　第１の発光ユニット２３Ａは、第１の電子輸送層２５Ａ、第１の発光層２６Ａおよび第１の正孔輸送層２７Ａから構成されている。また、第２の発光ユニット２３Ｂは、第２の電子輸送層２５Ｂ、第２の発光層２６Ｂおよび第２の正孔輸送層２７Ｂから構成されている。
　第１の発光ユニット２３Ａとしては、上述の第１の実施形態における第２の発光ユニット１３Ｂと同様のものを用いることができる。
　第２の発光ユニット２３Ｂとしては、上述の第１の実施形態における第１の発光ユニット１３Ａと同様のものを用いることができる。
　第１の電子輸送層２５Ａおよび第２の電子輸送層２５Ｂは、上述の第１の実施形態における電子輸送層１４と同様の構成をなしている。
　また、第１の正孔輸送層２７Ａおよび第２の正孔輸送層２７Ｂは、上述の第１の実施形態における正孔輸送層１６と同様の構成をなしている。
　電荷発生層２４としては、上述の第１の実施形態における電荷発生層１４と同様のものを用いることができる。
　以上のように、本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍであるため、発光効率が高い橙色光を得ることができる。また、本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、第１の発光ユニット２３Ａおよび第２の発光ユニット２３Ｂが、電荷発生層２４を挟んで積層されたＭＰＥ構造を有するため、高輝度発光および長寿命駆動が可能な黄色光または橙色光を得ることができる。
　これにより、本実施形態の有機ＥＬ素子２０は、自動車照明装置等の特殊な照明装置に好適に用いることができる。
［第３の実施形態］
「有機ＥＬ素子」
　図３は、本発明の第３の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成を示す断面図である。
　図３に示すように、本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、第１の電極３１と第２の電極３２との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニット３３Ａ、３３Ｂ、３３Ｃが電荷発生層（ＣＧＬ）３４Ａ、３４Ｂを挟んで積層された構造を有する。有機ＥＬ素子３０は、複数の発光ユニット３３Ａ、３３Ｂ、３３Ｃが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機ＥＬ素子である。
　本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、第１の発光ユニット３３Ａと、第２の発光ユニット３３Ｂと、第３の発光ユニット３３Ｃと、を有する。
　第１の発光ユニット３３Ａは、赤色発光ユニットである。第２の発光ユニット３３Ｂは、緑色発光ユニットである。第３の発光ユニット３３Ｃは、赤色発光ユニットである。
　赤色発光ユニットは、赤色波長域に１つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色発光層からなる発光層を含む。赤色発光層からなる発光層含む赤色発光ユニットから得られる赤色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。また、緑色発光ユニットは、緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色発光層からなる発光層を含む。緑色発光層からなる発光層含む緑色発光ユニットから得られる緑色光は、遅延蛍光成分を含むこともある。
　第１の発光ユニット３３Ａと第２の発光ユニット３３Ｂとが第１の電荷発生層３４Ａを挟んで積層されている。また、第２の発光ユニット３３Ｂと第３の発光ユニット３３Ｃとが第２の電荷発生層３４Ｂを挟んで積層されている。
　本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、第２の電極３２、第３の発光ユニット３３Ｃ、第２の電荷発生層３４Ｂ、第２の発光ユニッ
ト３３Ｂ、第１の電荷発生層３４Ａ、第１の発光ユニット３３Ａおよび第１の電極３１がこの順に積層された構造を有する。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、第１の発光ユニット３３Ａ、第２の発光ユニット３３Ｂおよび第３の発光ユニット３３Ｃが、第１の電荷発生層３４Ａと第２の電荷発生層３４Ｂを挟んで積層されたＭＰＥ構造を有する。
　本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、第１の発光ユニット３３Ａ、第２の発光ユニット３３Ｂおよび第３の発光ユニット３３Ｃが発光することで得られる黄色光または橙色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長とを有する。
　本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍである。
　黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍであれば、有機ＥＬ素子３０は、第１の発光ユニット３３Ａの発光色（赤色光）、第２の発光ユニット３３Ｂの発光色（緑色光）および第３の発光ユニット３３Ｃの発光色（赤色光）を効率よく得ることができる。このため、有機ＥＬ素子３０は、発光効率が高く、照明光に適した発光色を得ることができる。また、有機ＥＬ素子３０の外部量子効率が向上する。
　黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ未満では、元来の発光成分（赤色光成分または緑色光成分）には含まれないピーク波長が干渉効果によって強調され、発光効率が低くなる。一方、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が２５ｎｍを超えると、発光色の主成分となる赤色光および緑色光が十分な強度にて得られないことから、照明光としての色合いが優れない。
　第１の電極３１としては、上述の第１の実施形態における第１の電極１１と同様のものを用いることができる。
　また、第２の電極３２としては、上述の第１の実施形態における第２の電極１２と同様のものを用いることができる。
　第１の赤色発光ユニット３３Ａは、第１の電子輸送層３５Ａ、第１の赤色発光層３６Ａおよび第１の正孔輸送層３７Ａから構成されている。また、第２の赤色発光ユニット３３Ｂは、第２の電子輸送層３５Ｂ、第２の赤色発光層３６Ｂおよび第２の正孔輸送層３７Ｂから構成されている。また、第３の赤色発光ユニット３３Ｃは、第３の電子輸送層３５Ｃ、第３の赤色発光層３６Ｃおよび第３の正孔輸送層３７Ｃから構成されている。
　第１の発光ユニット３３Ａとしては、上述の第１の実施形態における第１の発光ユニット１３Ａと同様のものを用いることができる。
　第２の発光ユニット３３Ｂとしては、上述の第１の実施形態における第２の発光ユニット１３Ｂと同様のものを用いることができる。
　第３の発光ユニット３３Ｃとしては、上述の第１の実施形態における第１の発光ユニット１３Ａと同様のものを用いることができる。
　第１の電子輸送層３５Ａ、第２の電子輸送層３５Ｂおよび第３の電子輸送層３５Ｃは、上述の第１の実施形態における電子輸送層１４と同様の構成をなしている。
　また、第１の正孔輸送層３７Ａ、第２の正孔輸送層３７Ｂおよび第３の正孔輸送層３７Ｃは、上述の第１の実施形態における正孔輸送層１６と同様の構成をなしている。
　第１の電荷発生層３４Ａおよび第２の電荷発生層３４Ｂとしては、上述の第１の実施形態における電荷発生層１４と同様のものを用いることができる。
　以上のように、本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、黄色光または橙色光のピーク波長と、黄色光または橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍであるため、発光効率が高い黄色光または橙色光を得ることができる。また、本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、第１の発光ユニット３３Ａ、第２の発光ユニット３３Ｂおよび第３の発光ユニット３３Ｃが、第１の電荷発生層３４Ａおよび第２の電荷発生層３４Ｂを挟んで積層されたＭＰＥ構造を有する。このため、高輝度発光および長寿命駆動が可能な橙色光を得ることができる。
　これにより、本実施形態の有機ＥＬ素子３０は、自動車照明装置等の特殊な照明装置に好適に用いることができる。
［第４の実施形態］
「照明装置」
　本発明の照明装置の実施形態について説明する。
　図４は、本発明の照明装置の一実施形態の構成を示す断面図である。また、ここでは、本発明が適用される照明装置の一例を示したが、本発明の照明装置は、このような構成に必ずしも限定されるものではなく、適宜変更を加えることが可能である。
　本実施形態の照明装置１００は、光源として、例えば、上記何れかの有機ＥＬ素子１０，２０，３０を備えている。
　図４に示すように、本実施形態の照明装置１００は、有機ＥＬ素子１０，２０，３０を均一に発光させるため、ガラス基板１１０上の周囲の辺または頂点の位置に、陽極端子電極１１１および陰極端子電極（図示略）が複数形成されている。なお、配線抵抗を低減するために、陽極端子電極１１１の表面と、陰極端子電極の表面の全面に亘り半田（下地半田）が被覆されている。そして、陽極端子電極１１１および陰極端子電極により、ガラス基板１１０上の周囲の辺または頂点の位置より有機ＥＬ素子１０，２０，３０へ均一に電流を供給している。例えば、四角形状に形成された有機ＥＬ素子１０，２０，３０へ均一に電流を供給するため、各辺上に陽極端子電極１１１、各頂点上に陰極端子電極を備えている。また、例えば、頂点を含み２つの辺にまたがるＬ字の周囲上に陽極端子電極１１１、それぞれの辺の中央部に陰極端子電極を備えている。
　また、ガラス基板１１０上には、酸素や水等による有機ＥＬ素子１０，２０，３０の性能劣化を防止するため、有機ＥＬ素子１０，２０，３０を覆うように封止基板１１３が配置されている。封止基板１１３は、周囲のシール材１１４を介して、ガラス基板１１０上に設置されている。封止基板１１３と有機ＥＬ素子１０，２０，３０と間には、若干の隙間１１５が確保されている。この隙間１１５には、吸湿剤が充填されている。吸湿剤の替りに、例えば、窒素等の不活性ガスやシリコーンオイル等を充填してもよい。また、吸湿剤が分散されたゲル状の樹脂を充填してもよい。
　なお、本実施形態では、素子を形成するベース基板としてガラス基板１１０を用いたが、これ以外にも、プラスチックや金属やセラミック等の材料を基板として用いることも可能である。また、本実施形態では、封止基板１１３としてガラス基板やプラスチック基板等を用いることができる。ベース基板と封止基板にプラスチック基板を使用した場合は、本実施形態の照明装置１００はフレキシブル性を有する。
　また、シール材１１４には、酸素透過率や水分透過率の低い紫外線硬化型樹脂や熱硬化型樹脂、レーザーガラスフリット等を使用することができる。
　本実施形態の照明装置は、上述の本実施形態の有機ＥＬ素子１０，２０，３０の光取り出し面側に、発光効率を向上させるための光学フィルムを備えた構成とすることもできる。
　本実施形態の照明装置で用いられる光学フィルムは、演色性を維持しながら、発光効率の改善を図るためのものである。
　有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率１．６～２．１程度）発光層の内部で発光し、この発光層が発する光のうち１５％～２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度で界面に入射する光は全反射を起こし、素子外部に取り出すことができないためである。具体的には、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として光が素子側面方向に逃げるためである。
　この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板の表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（例えば、「米国特許第４，７７４，４３５号明細書」を参照。）、基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（例えば、「特開昭６３－３１４７９５号公報」を参照。）。素子の側面等に反射面を形成する方法（例えば、「特開平１－２２０３９４号公報」を参照。）、基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（例えば、「特開昭６２－１７２６９１号公報」を参照。）、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（例えば、「特開２００１－２０２８２７号公報」を参照。）、基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（例えば、「特開平１１－２８３７５１号公報」を参照。）等がある。
　なお、照明装置１００では、上述した演色性の向上を図るために、上記光学フィルムの表面にさらにマイクロレンズアレイ等を設けた構造としたり、集光シートと組み合わせたりすることができる。これにより、特定方向、例えば、素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが可能である。さらに、有機ＥＬ素子からの光放射角を制御するために、光拡散フィルムを集光シートと併用して用いてもよい。このような光拡散フィルムとしては、例えば、きもと社製の光拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることができる。
　なお、本発明は、上記実施形態のものに必ずしも限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
　具体的に、本発明では、上述した黄色光または橙色光が得られる有機ＥＬ素子１０，２０，３０を、例えば、自動車照明装置等の特殊な照明装置１００の光源として好適に用いることが可能である。
　以下、実験例により本発明の効果をより明らかなものとする。
　なお、本発明は、以下の実験例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
（実験例１）
「有機ＥＬ素子の作製」
　実験例１では、表１に示す素子構造を有する有機ＥＬ素子を作製した。
　具体的には、先ず、厚み１００ｎｍ、幅２ｍｍ、シート抵抗約２０Ω／□のＩＴＯ膜が成膜された、厚さ０．７ｍｍのソーダライムガラス基板を用意した。
　そして、この基板を、中性洗剤、イオン交換水、アセトン、イソプロピルアルコールで各５分間の超音波洗浄した後、スピン乾燥し、さらにＵＶ／Ｏ３処理を施した。
　次に、真空蒸着装置内の蒸着用るつぼ（タンタル製またはアルミナ製）の各々に、表１に示す各層の構成材料を充填した。そして、上記基板を真空蒸着装置にセットし、真空度１×１０－４Ｐａ以下の減圧雰囲気下で、蒸着用るつぼに通電して加熱し、各層を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で所定の膜厚に蒸着した。
　また、陰極を蒸着速度１ｎｍ／秒で所定の膜厚に蒸着した。
　実験例１の有機ＥＬ素子では、第１の発光層は緑色発光層、第２の発光層は赤色発光層である。
「有機ＥＬ素子の評価」
　以上のようにして作製した実験例１の有機ＥＬ素子に、計測器ドライバ（商品名：ＫＥＩＴＨＬＥＹ２４２５、ＫＥＩＴＨＬＥＹ社製）を接続し、３ｍＡ／ｃｍ２の定電流を通電することで有機ＥＬ素子を積分球内で点灯させた。そして、マルチチャネル分光器（商品名：ＵＳＢ２０００、オーシャンオプティクス社製）により有機ＥＬ素子の発光スペクトルおよび光束値を測定した。さらに、その測定結果を元に、実験例１の有機ＥＬ素子の外部量子効率（％）を算出した。結果を表２に示す。そして、有機ＥＬ素子の発光スペクトルから、橙色光のピーク波長（Ａ）と橙色光のドミナント波長（Ｂ）との差（ｎｍ）を算出した。結果を表２に示す。
　また、橙色光のピーク波長（Ａ）と橙色光のドミナント波長（Ｂ）との差（ｎｍ）と、外部量子効率（％）との関係を図５に示す。さらに、有機ＥＬ素子の発光スペクトルを図６に示す。
（実験例２）
　実験例１と同様の作製方法を用いて、表１に示す素子構造を有する実験例２の有機ＥＬ素子を作製した。
　実験例２の有機ＥＬ素子では、第１の発光層は緑色発光層、第２の発光層は赤色発光層である。
　そして、実験例２の有機ＥＬ素子を、実験例１と同様の方法で評価した。その評価結果を、表２、図５および図６に示す。
（実験例３）
　実験例１と同様の作製方法を用いて、表１に示す素子構造を有する実験例３の有機ＥＬ素子を作製した。
　実験例３の有機ＥＬ素子では、第１の発光層は緑色発光層、第２の発光層は赤色発光層である。
　そして、実験例３の有機ＥＬ素子を、実験例１と同様の方法で評価した。その評価結果を、表２、図５および図６に示す。
（実験例４）
　実験例１と同様の作製方法を用いて、表１に示す素子構造を有する実験例４の有機ＥＬ素子を作製した。
　実験例４の有機ＥＬ素子では、第１の発光層は赤色発光層、第２の発光層は緑色発光層である。
　そして、実験例４の有機ＥＬ素子を、実験例１と同様の方法で評価した。その評価結果を、表２、図５および図６に示す。
（実験例５）
　実験例１と同様の作製方法を用いて、表１に示す素子構造を有する実験例５の有機ＥＬ素子を作製した。
　実験例４の有機ＥＬ素子では、第１の発光層は赤色発光層、第２の発光層は緑色発光層である。
　そして、実験例５の有機ＥＬ素子を、実験例１と同様の方法で評価した。その評価結果を、表２、図５および図６に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　表２、図５および図６の結果から、（Ａ）－（Ｂ）が１５ｎｍ未満の場合、赤色発光材料もしくは緑色発光材料本来の発光波長に対して、赤色光のピーク波長の短波長化もしくは緑色光のピーク波長の長波長化が生じていることが分かった。具体的には、図５に示す実験例４の有機ＥＬ素子の発光スペクトルは、干渉効果により赤色光のピーク波長が５９０ｎｍであり、本来の赤色光のピーク波長である６１０ｎｍよりも２０ｎｍ程短波長化していることが分かった。このような場合には、元来の発光成分には含まれないピーク波長が干渉効果によって強調され、有機ＥＬ素子の発光効率が低くなる。
　（Ａ）－（Ｂ）が１５ｎｍ～２５ｎｍの場合、実験例１～実験例３の有機ＥＬ素子の発光スペクトルは、赤色光のピーク波長がそれぞれ６１０ｎｍ、６１１ｎｍ、６１２ｎｍであり、本来の発光波長である６１０ｎｍと同等であることが分かった。図５に示す実験例１～実験例３の有機ＥＬ素子の発光スペクトルから赤色発光が効率よく得られていることが分かった。また、実験例１に比べて緑の発光強度が相対的に高くなっている実験例２および実験例３は、ドミナント波長が短波長化することで（Ａ）－（Ｂ）の波長差が徐々に大きくなっているが、赤色光および緑色光の双方が効率よく発光することで、照明光に適した橙色発光が得られていることが分かった。
　また、実験例５の有機ＥＬ素子は、実験例１～実験例３の有機ＥＬ素子と比べて、緑色光の発光強度がより高くなることで黄色発光を効率よく得られることが分かった。
　（Ａ）－（Ｂ）が２５ｎｍを超える場合、干渉効果によって緑色光のピーク波長が本来の発光波長よりも短波長化しているか、もしくは赤色光の発光強度が弱くて緑色光の発光が支配的となっていると推定される。いずれの場合も、発光色の主成分となる赤色光を十分な強度で得られないことから、照明光としての色合いに優れず、照明光には不適であることが分かった。
　以上のことから、（Ａ）－（Ｂ）を１５ｎｍ～２５ｎｍの範囲内とすることにより、赤色光および緑色光の双方の発光色を効率よく得ることができ、高効率発光と照明光に適した良好な発光色を得ることが可能となる。
　上述した一態様によれば、白色光以外の発光色を有し、かつ発光効率が高く、自動車照明装置等の特殊な照明装置に好適な有機エレクトロルミネッセント素子、およびそれを備えた照明装置を提供することができる。
１０，２０，３０・・・有機ＥＬ素子、１１，２１，３１・・・第１の電極、１２，２２，３２・・・第２の電極、１３Ａ，２３Ａ，３３Ａ・・・第１の発光ユニット、１３Ｂ，２３Ｂ，３３Ｂ・・・第２の発光ユニット、１４，２４・・・電荷発生層、１５Ａ，２５Ａ，３５Ａ・・・第１の電子輸送層、１５Ｂ，２５Ｂ，３５Ｂ・・・第２の電子輸送層、１６Ａ，２６Ａ，３６Ａ・・・第１の発光層、１６Ｂ，２６Ｂ，３６Ｂ・・・第２の発光層、１７Ａ，２７Ａ，３７Ａ・・・第１の正孔輸送層、１７Ｂ，２７Ｂ，３７Ｂ・・・第２の正孔輸送層、３３Ｃ・・・第３の発光ユニット、３４Ａ・・・第１の電荷発生層、３４Ｂ・・・第２の電荷発生層、３５Ｃ・・・第３の電子輸送層、３６Ｃ・・・第３の発光層、３７Ｃ・・・第３の正孔輸送層、１００・・・照明装置、１１１・・・陽極端子電極、１１３・・・封止基板、１１４・・・シール材、１１５・・・隙間。

Claims (17)

  1. 　第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有する有機エレクトロルミネッセント素子であって、
    　赤色波長域にピーク波長を有する赤色光を発する赤色発光層からなる発光層を含む赤色発光ユニットと、緑色波長域にピーク波長を有する緑色光を発する緑色発光層からなる発光層を含む緑色発光ユニットとを有し、
    　前記赤色発光ユニットと前記緑色発光ユニットが発光することで得られる黄色光または橙色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域と、５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域と、にそれぞれピーク波長を有し、
    　前記黄色光または前記橙色光のピーク波長と、前記黄色光または前記橙色光のドミナント波長との差が１５ｎｍ～２５ｎｍである有機エレクトロルミネッセント素子。
  2. 　前記赤色発光層が、赤色波長域に１つのピーク波長を有し、
    　前記緑色発光層が、緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有し、
    　前記赤色発光ユニットと前記緑色発光ユニットが発光することで得られる前記黄色光または前記橙色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５６０ｎｍの緑色波長域に１つまたは２つのピーク波長とを有する請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  3. 　前記赤色発光層が、赤色蛍光物質または赤色燐光物質を含む赤色発光層からなる請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  4. 　前記赤色発光層を含む発光ユニットから得られる赤色光が、遅延蛍光成分を含む請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  5. 　前記緑色発光層が、緑色蛍光物質または緑色燐光物質を含む緑色発光層からなる請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  6. 　前記緑色発光層を含む発光ユニットから得られる緑色光が、遅延蛍光成分を含む請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  7. 　第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
    　前記赤色発光ユニットからなる第１の発光ユニットと、
    　前記緑色発光ユニットからなる第２の発光ユニットと、を有し、
    　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、
    　前記第２の電極、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記第１の電極がこの順に積層された構造を有する請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  8. 　第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
    　前記緑色発光ユニットからなる第１の発光ユニットと、
    　前記赤色発光ユニットからなる第２の発光ユニットと、を有し、
    　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、
    　前記第２の電極、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記第１の電極がこの順に積層された構造を有する請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  9. 　第１の電極と第２の電極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで黄色光または橙色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
    　前記赤色発光ユニットからなる第１の発光ユニットと、
    　前記緑色発光ユニットからなる第２の発光ユニットと、
    　前記赤色発光ユニットからなる第３の発光ユニットと、を有し、
    　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、前記第２の発光ユニットと前記第３の発光ユニットとが第２の電荷発生層を挟んで積層され、
    　前記第２の電極、前記第３の発光ユニット、前記第２の電荷発生層、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記第１の電極がこの順に積層された構造を有する請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  10. 　前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０２Ω・ｃｍ以上である請求項１～９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  11. 　前記電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０５Ω・ｃｍ以上である請求項１０に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  12. 　前記電荷発生層は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しており、
    　前記第１の電極と前記第２の電極との間に電圧を印加したときに、前記電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ前記第１の電極側および前記第２の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第１の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第２の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する請求項１～１１のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  13. 　前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなり、
    　前記第１の電極と前記第２の電極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記第１の電極側および前記第２の電極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記第１の電極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記第２の電極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する請求項１～１２のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  14. 　前記電荷発生層は、下記式（１）で表わされる構造を有する化合物を含む請求項１～１３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
  15. 　請求項１～１４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。
  16. 　前記有機エレクトロルミネッセント素子の光取り出し面側に光学フィルムを備える請求項１５に記載の照明装置。
  17. 　ベース基板および封止基板がフレキシブル基板からなり、フレキシブル性を有する請求項１６に記載の照明装置。
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