WO2017085133A1 - Messverfahren und messvorrichtung zur ermittlung der rezirkulationsrate - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a measuring method for determining the recirculation rate in the anode gas cycle of a fuel cell system, which fuel cell system comprises at least one fuel cell having at least one arranged in a cathode compartment cathode, at least one arranged in an anode compartment anode and an existing between the cathode compartment and anode compartment electrolyte, wherein with a Anodengasrezirkulationsön anode gas from the anode compartment of the at least one fuel cell with at least one
  • Gas supply device is supplied and the anode gas is thermostatically controlled in at least one arranged in the anode gas recirculation line anode gas heat exchanger. Furthermore, the invention relates to a measuring device for
  • a fuel cell system which is used in particular as an auxiliary power supply device in motor vehicles or as a "stationary power plant” usually comprises at least one fuel cell for generating electric current from cathode air and reformate gas
  • Fuel cell system to be equipped with a reformer, which consists of a
  • Fuel usually a hydrocarbon such as natural gas, as well as reformer air and / or steam generates the reformate gas.
  • the reformate gas then contains hydrogen gas and carbon monoxide.
  • the reforming can take place in a separate reformer or in the fuel cell itself.
  • the fuel cell system may also be equipped with an air supply device which sucks in ambient air by means of an air conveyor from an environment of the fuel cell system and these ambient air, for example, in
  • the reformer air can then be supplied to the reformer via a reformer air line, while the cathode air can be supplied via a cathode air line to a cathode side of the at least one fuel cell.
  • the cathode air can be supplied via a cathode air line to a cathode side of the at least one fuel cell.
  • Fuel cell system provided by means of a recirculation line anode gas an anode side of the at least one fuel cell to lead toward the reformer so as to return anode exhaust gas from the respective fuel cell to the reformer can.
  • To drive the anode exhaust gas is in the
  • the determination of the recirculation rate is usually carried out with an additional pressure gauge with which the pressure in flowing media or fluids can be determined in accordance with the characteristics of the Bernoulli equations.
  • an additional pressure gauge with which the pressure in flowing media or fluids can be determined in accordance with the characteristics of the Bernoulli equations.
  • flow orifices, pitot tubes or Venturi nozzles of such per se known pressure gauges may be mentioned here.
  • Such a pressure measuring device is arranged in the recirculation line in order to obtain information about the recirculation rate by means of the pressure difference occurring in the process.
  • a Venturi tube is used, whereby conclusions about the recirculation rate are possible by measuring the measurable pressure difference occurring across the Venturi tube according to the Bernoulli principle.
  • the additional pressure gauge or venturi introduces an additional considerable pressure loss into the recirculation line of the anode exhaust gas.
  • This is particularly the case when one wants to cover a particularly large measuring range with a single pressure gauge:
  • the relatively small free flow cross sections in the Flow or in Venturi tube of the pressure gauge requires, however, lead at high mass flows to a considerable pressure loss in the recirculation line.
  • such an additional pressure gauge causes additional costs and increases the space requirement of the recirculation line, not least because of the usually longer inlet path, which is necessary in order for a
  • Pressure gauge such as a Venturi tube is that for a reliable determination of the recirculation rate in the anode circuit means
  • Gas composition of the pressure gauge flowing through the anode exhaust gas is necessary. Since the gas composition is difficult to determine during operation, an accurate determination of the recirculation rate is also difficult.
  • Line section is flowed through in the operating state of the fuel cell system of a first mass flow
  • Measuring method according to the invention and the measuring device according to the invention are each the subject of the dependent claims.
  • the pressure conditions at different points of the anode gas recirculation line are used. It makes use of the fact that it increases with load requirements during the operation of the
  • Fuel cell system to changes in the mass flow downstream of the anode comes. Owing to the current load requirement, oxygen ions pass from the cathode, which has an excess of oxygen, through a membrane which separates the cathode space from the anode space into the anode space, where they react with the hydrogen present there to form water vapor, which then flows after the water
  • Anode output is additionally present and thus increases the mass flow in the Anodengasrezirkulationstechnisch downstream of the anode compartment.
  • Mass flow is flowed through.
  • Anodenraums as two-point differential pressure measurement respectively before and after the anode gas heat exchanger at its relatively cold
  • a second differential pressure loss is measured along a second line section of the anode gas recirculation line, wherein this second line section is traversed during operation of the fuel cell system by a second mass flow, which is different in size, that is larger or smaller than the first mass flow in the first line section.
  • the measurement of the second differential pressure loss in the Anodengasab effet, ie the output side of the anode compartment, as a two-point differential pressure measurement in each case before and after the anode gas heat exchanger at the comparatively hot heat exchanger side.
  • Mass flow relative to the anode-side mass flow greater, since with increasing current load and the mass flow of oxygen, which passes from the cathode through the electrolyte into the anode compartment and in addition to
  • Gas delivery device such as a recirculation pump to regulate so that in each case the desired recirculation rate in the anode gas cycle is adjustable.
  • Recirculation pump be readjusted so that you can get the desired Recirculation rate receives.
  • the additional pressure gauge In addition to the determination of the current load-dependent increase in pressure on the additional pressure gauge and the
  • the respective gas composition of the anode gas had to be determined in addition to the temperature determination in the anode gas, which is certainly possible within the scope of a calibration, but is extremely complicated and impractical for determining the recirculation rate in real operation.
  • the invention now allows rapid regulation of the recirculation rate without additional components in the anode gas recirculation line.
  • One of the advantages of the method according to the invention is that due to the
  • Recirculation rate calibration must perform only for a current load range.
  • the system characteristic as a relationship between the differential pressure loss ratio and the
  • Recirculation rate to be substantially independent of a power load.
  • the recirculation rate in the anode gas cycle is determined on the basis of a system characteristic characteristic of the fuel cell system, which is independent of the current load or that in the
  • the relationship between the differential pressure loss ratio and the recirculation rate is assumed to be linear.
  • the system characteristic is thus formed or described by a linear function. It is advantageous to determine the linear system characteristic no variations of the measurements at different current loads required, and only two interpolation points of the linear system characteristic with different value pairings of differential pressure loss ratios and the correspondingly corresponding recirculation rates must be determined.
  • the system characteristic curve can advantageously be determined in each case for a fuel cell system by determining the
  • Differential pressure loss ratios are calibrated at different recirculation rates.
  • Line portion are measured in the anode gas supply line on the cold heat exchanger side of the at least one anode gas heat exchanger and the second differential pressure loss along a second line section in the
  • the first differential pressure loss in the anode gas supply line on the cold heat exchanger side respectively upstream and downstream of the at least one anode gas heat exchanger can be measured and the second
  • both differential pressure losses are respectively measured on the cold or on the hot heat exchanger side before and after the same heat exchanger.
  • the differential pressure loss ratio obtained is thus determined on a single component - the heat exchanger in the anode gas recirculation line.
  • the first differential pressure loss in the anode gas supply line on the cold heat exchanger side upstream and downstream of the at least one Anodengasskaübertragers be measured and the second
  • Anode space can be measured.
  • anode gas in a measuring method, can be supplied to the reformer with the at least one gas conveying device.
  • a measuring device which comprises at least one first differential pressure loss measuring unit for determining a first differential pressure loss, which are spaced apart by two
  • Anode gas recirculation line is positioned, wherein in the operating state of the fuel cell system, the first line section is flowed through by a first mass flow, and the at least one second differential pressure loss measuring unit for determining a second differential pressure loss, which with two spaced pressure measuring points along a second
  • the measuring device further comprises a computing unit, of which Computing unit is a differential pressure loss ratio by quotient of the ratio of the measured second differential pressure loss to measured first differential pressure loss is calculated and the measuring device further comprises an evaluation of which evaluation unit based on the calculated differential pressure loss ratio as well as a for the
  • the arithmetic unit, the evaluation unit and the display unit can be coupled to one another by signal lines.
  • the individual computing, evaluation and display units are each coupled to one another by signal lines.
  • these units are also within one
  • a measuring device arranged together or integrated into such a housing.
  • a measuring device is provided with which the respective recirculation rate of the anode gas cycle can be determined and also displayed.
  • Differential pressure loss ratio and the recirculation rate be selectable.
  • Differential pressure loss ratio and the recirculation rate be selectable.
  • FIG. 1 is a process flow diagram of a fuel cell system according to the prior art, wherein in an Anodengasniklauf an additional
  • Pressure gauge is provided for determining a characteristic pressure loss
  • Fig. 2 is a diagram showing a conventional in the prior art method for determining the recirculation rate, wherein the with the additional
  • FIG. 3 shows a detail of a process flow diagram of a fuel cell system according to the invention, wherein in the anode gas cycle no additional
  • Fig. 4 in a detailed view of Fig. 3 shows a variant of a
  • FIG. 5 shows a diagram of the measuring method according to the invention for determining the recirculation rate in the anode gas cycle on the basis of a system characteristic characteristic of the fuel cell system as a function of the respectively calculated differential pressure loss ratio.
  • Fig. 1 shows a schematic process flow diagram of a fuel cell system 1 according to the prior art, wherein at least one fuel cell 1 1 with at least one arranged in a cathode compartment 1 1 cathode 12, with at least one arranged in an anode compartment 13 anode 14 and with an intermediate
  • Cathode space 1 1 and anode compartment 13 existing electrolyte 15 are provided.
  • oxygen 19, which is symbolized by an arrow 19 flows from the cathode through the electrolyte 15 into the anode compartment 13.
  • an additional pressure gauge 25, for example a venturi 25, is provided in the anode gas circuit 50.
  • the Anodengasniklauf 50 includes in addition to the additional pressure gauge 25 that in one
  • Anodengaszutechnisch 53 designated cycle section, wherein the Anodengaszu Arthur 53 input side is oriented to the anode compartment 13 and designated as Anodengasab réelle 54 cycle section, the output side of the anode compartment 13 leads away.
  • the anode exhaust gas line 54 branches in the downstream anode gas direction 51 to the anode space 13 in an anode exhaust stream 55 and an anode recycle 56, the anode recycle 56 is recycled and mixed with fresh fuel 57 and this mixture is again fed to the anode chamber 13 in the anode gas supply line 53.
  • FIG. 1 shows a fuel cell system 1 with a so-called solid oxide fuel cell 10 (SOFC).
  • SOFC solid oxide fuel cell
  • the electrolyte 15 of this cell type is made of a solid ceramic material capable of conducting oxygen ions but insulating for electrons.
  • the electrodes, cathode 12 and anode 14 are mounted on both sides of the electrolyte layer 15, the electrodes, cathode 12 and anode 14 are mounted. They are gas-permeable electrical conductors.
  • the oxygen ion-conducting electrolyte 15 is provided, for example, as a thin membrane in order to be able to transport the oxygen ions with low energy. It works only at the prevailing high temperatures.
  • the electrolyte side facing away from the outer side of the cathode 12 is surrounded by air, the outer anode side 14 of fuel gas. Unused air and unused fuel gas and combustion products are extracted.
  • Solid oxide fuel cells 10 are galvanic cells for continuous
  • Fuel cell 10 illustrates. SOFC fuel cell systems 1 also include corresponding heat exchangers, such as the anode gas heat exchanger 60 designated in FIG. 1, for preheating the anode gas 52 in the anode gas supply line 53, ie on the cold heat exchanger side 61
  • Such a fuel cell system 1 comprises a gas delivery device 70 in the anode gas cycle 50, a reformer 80 and other components such as
  • the reformer 80 serves to produce a reformate gas from a fuel 57 or fuel, usually a hydrocarbon such as natural gas (English: natural gas, short: NG) and reformer air and / or water vapor.
  • the reformate gas then contains hydrogen gas and carbon monoxide.
  • each galvanic cell and of each electrochemical reaction in general is based on a redox reaction in which reduction and oxidation occur spatially separated, namely at the interface between the electrode and the electrolyte.
  • this redox reaction is a reaction of
  • Oxygen with the fuel which may be hydrogen, but here, for example, also contains carbon monoxide.
  • the cathode side 12 prevails
  • Hydrogen reacts.
  • the oxygen 19 diffuses from the cathode 12 through the electrolyte 15 to the anode 14.
  • the electrolyte 15 in between, however, is permeable only to oxygen ions.
  • the oxygen molecule reaches the interface between the cathode and the electrolyte, it absorbs two electrons, becoming an ion and penetrating the barrier. Arrived at the boundary to the anode 14, it reacts catalytically with the fuel gas with the release of heat and the corresponding combustion products, and again emits two electrons to the anode.
  • a prerequisite for this is a current flow - the actual purpose of the solid oxide fuel cell - whereby the current flow can be used elsewhere.
  • Anodengases 52 is required. Why the characteristics shown in Fig. 2, the at different recirculation rates of 70%, 80% and 90% respectively the
  • FIG. 3 shows a detail of a process flow diagram of a fuel cell system 1 according to the invention, wherein no additional pressure gauge is required in the anode gas circuit 50. The others for the operation of the
  • Fuel cell system 1 required components or modules correspond for example to the list shown in Fig. 1. The measurement of
  • FIG. 4 shows in a detailed view of FIG. 3 a variant of an embodiment of a measuring method according to the invention with a measuring device 200 according to the invention.
  • the recirculation rate RR in the anode gas circuit 50 of a fuel cell system 1 is determined by the measuring device 200 as follows:
  • Differential pressure loss measuring unit 91 with two spaced apart Pressure measuring points ⁇ , P2 along a first line section 101 of
  • This first line section 101 is in the operating state of the fuel cell system 1 of a first
  • the pressure measuring point P1 is here in the
  • Anodengaszutechnisch 53 upstream upstream of the anode gas heat exchanger 60 is arranged.
  • the pressure measuring point P2 is arranged downstream of the anode gas heat exchanger 60 in the anode gas discharge line 54.
  • Differential pressure loss ⁇ 1 2 is thus determined here along a first line section 101 on the cold heat exchanger side 61 via the anode gas heat exchanger 60.
  • Differential pressure loss measuring unit 92 with two spaced apart
  • Fuel cell system 1 is the second line portion flown through 102 of a second mass flow M3_ 4, which here is greater than the first mass flow M1 2 of the first conduit portion 101, as in the second mass flow M3_ 4 in addition to the anode gas 52 in the anode gas supply conduit 53 also of oxygen 19, which flows from the cathode 12 into the anode compartment 13 is to be considered.
  • a variant of the invention is thus carried out with a comparison with the first
  • Mass flow larger second mass flow this ratio at one, several or all pressure measuring points P1, P2, P3, P 4 may be present.
  • Pressure measuring point P3 is arranged here in the anode gas outlet 54 upstream of the anode gas heat exchanger 60.
  • the pressure measuring point P 4 is arranged downstream of the anode gas heat exchanger 60 in the anode gas discharge line 54.
  • the second differential pressure loss ⁇ 3_ 4 is thus determined here along a second line section 102 on the hot heat exchanger side 62 via the anode gas heat exchanger 60.
  • the first ⁇ 1 2 and the second differential pressure loss ⁇ 3_ 4 respectively via the cold 61 and the hot
  • a computing unit 201 is a differential pressure loss ratio RAP by quotient of the ratio of measured second Differential pressure loss ⁇ 3_ 4 calculated to measured first differential pressure loss ⁇ 1 2.
  • An evaluation unit 202 uses the differential pressure loss ratio RAP calculated by the arithmetic unit 201 as well as the system characteristic curve S characteristic of the fuel cell system 1 as a function of the respectively calculated differential pressure loss ratio RAP
  • Recirculation rate RR determined and displayed by a display unit 203 and output.
  • the second differential pressure loss ⁇ 2_3 also by
  • Differential pressure measurement with a second differential pressure loss measuring unit 93 carried out with two spaced pressure measuring points P2, P3 along a second or a further line section 103 of the
  • Anodengasrezirkulationstechnisch 51 is positioned.
  • the pressure measuring point P2 is again in the anode gas drain 54 downstream of the
  • Anode space 13 of the fuel cell 10 determined. Again, that is one
  • Mass flow M2_3 which flows in the second or in the further line section 103, here for example, is greater than the first mass flow M1 2 in the first
  • this second differential pressure loss ⁇ 2_3 is again set in relation to the first differential pressure loss ⁇ 1 2 determined along the first line section 101.
  • FIG. 5 shows a diagram of the measuring method according to the invention for determining the recirculation rate RR in the anode gas circuit 50 on the basis of a system characteristic S characteristic of the respective fuel cell system 1 as a function of the respectively calculated differential pressure loss ratio RAP.
  • the System characteristic S which indicates the relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR, is essentially independent of the current load as evidenced by the three data series determined at 50%, 75% and 100% current load.
  • the system characteristic S is independent of the current load, in which case the system characteristic curve S for each of a fuel cell system 1 by determining the differential pressure loss ratios RAP at several
  • the system characteristic S indicates a linear relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR.
  • the calibration is further simplified, and the determination of the differential pressure loss ratio RAP at at least two different recirculation rates RR is sufficient regardless of the respective current load. If the relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR is not linear but, for example, exponential, then the relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR is not linear but, for example, exponential, then the relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR is not linear but, for example, exponential, then the relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR is not linear but, for example, exponential, then the relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR is not linear but, for example, exponential, then the relationship between the respective differential pressure loss ratio RAP and the recirculation rate RR is not linear but, for example, exponential,
  • Recirculation rates RR are determined.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Messverfahren zur Bestimmung der Rezirkulationsrate (RR) im Anodengaskreislauf (50) eines Brennstoffzellensystems (1) mit Brennstoffzelle (10), wobei mit einer Anodengasrezirkulationsleitung (51) Anodengas (52) aus einem Anodenraum (13) der Brennstoffzelle (10) mittels Gasfördereinrichtung (70) zugeführt sowie in einem in der Anodengasrezirkulationsleitung (51) angeordneten Anodengaswärmeübertrager (60) thermostatisiert wird. Dazu werden folgende Verfahrensschritte durchgeführt: - Messen eines ersten Differenzdruckverlusts (ΔP1_2) entlang eines ersten, im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems (1) von einem ersten Massenstrom (M1_2) durchflossenen Leitungsabschnitts (101) der Anodengasrezirkulationsleitung (51); - Messen eines zweiten Differenzdruckverlusts (ΔP3_4; ΔP2_3) entlang eines zweiten, im Betriebszustand von einem im Vergleich zum ersten Massenstrom (M1_2) unterschiedlich großen zweiten Massenstrom (M3_4; M2_3) durchflossenen Leitungsabschnitts (102; 103) der Anodengasrezirkulationsleitung (51); - Berechnen des Differenzdruckverlustverhältnisses (RΔP) durch Quotientenbildung aus zweitem (ΔP3_4; ΔP2_3) zu erstem gemessenen Differenzdruckverlust (ΔP1_2); - Bestimmen der Rezirkulationsrate (RR) im Anodengaskreislauf (50) anhand einer charakteristischen Systemkennlinie (S) als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses (RΔP).

Description

MESSVERFAHREN UND MESSVORRICHTUNG ZUR ERMITTLUNG DER REZIRKULATIONSRATE
Die Erfindung betrifft ein Messverfahren zur Bestimmung der Rezirkulationsrate im Anodengaskreislauf eines Brennstoffzellensystems, welches Brennstoffzellensystem zumindest eine Brennstoffzelle mit zumindest einer in einem Kathodenraum angeordneten Kathode, mit zumindest einer in einem Anodenraum angeordneten Anode sowie mit einem zwischen Kathodenraum und Anodenraum vorhandenen Elektrolyten umfasst, wobei mit einer Anodengasrezirkulationsleitung Anodengas aus dem Anodenraum der wenigstens einen Brennstoffzelle mit zumindest einer
Gasfördereinrichtung zugeführt wird sowie das Anodengas in zumindest einem in der Anodengasrezirkulationsleitung angeordneten Anodengaswärmeübertrager thermostatisiert wird. Weiters betrifft die Erfindung eine Messvorrichtung zur
Durchführung des erfindungsgemäßen Messverfahrens.
Ein Brennstoffzellensystem, das insbesondere als Hilfsstromversorgungseinrichtung in Kraftfahrzeugen oder als„stationäres Kraftwerk" verwendet wird, umfasst üblicherweise zumindest eine Brennstoffzelle zum Erzeugen von elektrischem Strom aus Kathodenluft und Reformatgas. Eine derartige Brennstoffzelle ist dabei üblicherweise aus einer Vielzahl einzelner Brennstoffzellenelemente
zusammengesetzt, die aufeinander gestapelt sind und als Brennstoffzellenstapel bezeichnet werden. Zum Erzeugen von Reformatgas kann das
Brennstoffzellensystem mit einem Reformer ausgestattet sein, der aus einem
Kraftstoff, meist einem Kohlenwasserstoff wie beispielsweise Erdgas, sowie aus Reformerluft und/oder Wasserdampf das Reformatgas erzeugt. Das Reformatgas enthält dann Wasserstoffgas und Kohlenmonoxid. Die Reformierung kann dabei in einem separaten Reformer oder aber in der Brennstoffzelle selbst erfolgen. Das Brennstoffzellensystem kann außerdem mit einer Luftversorgungseinrichtung ausgestattet sein, die mittels einer Luftfördereinrichtung aus einer Umgebung des Brennstoffzellensystems Umgebungsluft ansaugt und diese beispielsweise in
Reformerluft und Kathodenluft unterteilt. Die Reformerluft kann dann über eine Reformerluftleitung dem Reformer zugeführt werden, während die Kathodenluft über eine Kathodenluftleitung einer Kathodenseite der wenigstens einen Brennstoffzelle zugeführt werden kann. Üblicherweise ist es bei einem derartigen
Brennstoffzellensystem vorgesehen, mit Hilfe einer Rezirkulationsleitung Anodengas einer Anodenseite der wenigstens einen Brennstoffzelle in Richtung zum Reformer zu führen, um so Anodenabgas von der jeweiligen Brennstoffzelle zum Reformer zurückführen zu können. Zum Antreiben des Anodenabgases ist in der
Rezirkulationsleitung üblicherweise eine Gasfördereinrichtung zum Fördern von heißem Anodenabgas angeordnet, wobei dazu meist eine Rezirkulationspumpe bzw. eine als Ejektor bezeichnete Treibstrahlpumpe verwendet werden.
Für den optimalen Betrieb einer solchen Brennstoffzelle ist es notwendig, genaue Auskunft über die Rezirkulationsrate des rezirkulierten Anodenabgases zu erhalten. Damit lässt sich nämlich feststellen, wieviel des für die Reformierungsprozesse benötigten Wassers über die Rezirkulation zugeführt wird und es kann eine unerwünschte Kohlenstoffbildung verhindert werden, die insbesondere dann auftritt, wenn als Brennstoffzelle eine Festoxidbrennstoffzelle verwendet wird und diese direkt mit Methangas betrieben wird. Des Weiteren ist dadurch ein Erhöhen der Ausnutzungsrate des Brennstoffs möglich.
Gemäß dem Stand der Technik erfolgt die Ermittlung der Rezirkulationsrate üblicherweise mit einem zusätzlichen Druckmessgerät, mit dem der Druck in fließenden Medien bzw. Fluiden gemäß den Eigenheiten der Bernoulli-Gleichungen bestimmt werden kann. Beispielhaft seien hier Durchflussblenden, Staurohre oder Venturidüsen solcher an sich bekannter Druckmessgeräte genannt. Ein solches Druckmessgerät wird dabei in der Rezirkulationsleitung angeordnet, um mittels der dabei auftretenden Druckdifferenz Informationen zur Rezirkulationsrate zu erhalten. Meist wird dazu ein Venturirohr verwendet, wobei mittels Messung der über das Venturirohr auftretenden messbaren Druckdifferenz gemäß dem Bernoulli Prinzip Rückschlüsse auf die Rezirkulationsrate möglich sind. Nachteilig daran ist jedoch, dass das zusätzliche Druckmessgerät bzw. das Venturirohr einen zusätzlichen beträchtlichen Druckverlust in die Rezirkulationsleitung des Anodenabgases einbringt. Das ist insbesondere dann der Fall, wenn man einen besonders großen Messbereich mit einem einzigen Druckmessgerät abdecken will: Um auch bei geringen Massenströmen eine zuverlässige Messung des Druckmessgeräts zu ermöglichen, muss eine zumindest geringe, messbare Druckdifferenz erzielt werden, die verhältnismäßig kleine freie Strömungsquerschnitte in der Durchflussblende bzw. im Venturirohr des Druckmessgeräts erfordert, die jedoch bei hohen Massenströmen zu einem beträchtlichen Druckverlust in der Rezirkulationsleitung führen. Weiters ist von Nachteil, dass ein solches zusätzliches Druckmessgerät zusätzliche Kosten verursacht und den Platzbedarf der Rezirkulationsleitung vergrößert, nicht zuletzt aufgrund der meist längeren Einlaufstrecke, die notwendig ist, um für eine
zuverlässige Druckdifferenzmessung mittels Venturirohr auch eine möglichst gleichmäßige, gerichtete Anströmung des Druckmessgeräts in der
Rezirkulationsleitung zu gewährleisten.
Ein weiterer wesentlicher Nachteil bei der Verwendung eines zusätzlichen
Druckmessgeräts wie beispielsweise eines Venturirohres besteht darin, dass für eine zuverlässige Ermittlung der Rezirkulationsrate im Anodenkreislauf mittels
Interpretation der Druckdifferenz zusätzlich eine genaue Kenntnis der
Gaszusammensetzung des das Druckmessgerät durchströmenden Anodenabgases notwendig ist. Da die Gaszusammensetzung während des Betriebs nur schwer bestimmbar ist, ist eine genaue Bestimmung der Rezirkulationsrate ebenfalls nur schwer möglich.
Es ist somit die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein zuverlässiges und einfaches Messverfahren zur Bestimmung der Rezirkulationsrate im Anodenkreislauf einer Brennstoffzelle anzugeben, welches die geschilderten Nachteile des Standes der Technik vermeidet. Weiters ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine entsprechende Messvorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Messverfahrens bereitzustellen.
Erfindungsgemäß wird die erstgenannte Aufgabe, nämlich ein verbessertes
Messverfahren anzugeben, von einem gattungsmäßigen Messverfahren zur
Bestimmung der Rezirkulationsrate im Anodengaskreislauf eines
Brennstoffzellensystems dadurch gelöst, dass die folgenden Verfahrensschritte befolgt werden:
Messen eines ersten Differenzdruckverlusts entlang eines ersten
Leitungsabschnitts der Anodengasrezirkulationsleitung, welcher erste
Leitungsabschnitt im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems von einem ersten Massenstrom durchflössen wird;
Messen eines zweiten Differenzdruckverlusts entlang eines zweiten
Leitungsabschnitts der Anodengasrezirkulationsleitung, welcher zweite Leitungsabschnitt im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems von einem im Vergleich zum ersten Massenstrom unterschiedlich großen zweiten Massenstrom durchflössen wird;
Berechnen des Differenzdruckverlustverhältnisses durch Quotientenbildung des Verhältnisses aus gemessenem zweiten Differenzdruckverlust zu gemessenem ersten Differenzdruckverlust; sowie
Bestimmen der Rezirkulationsrate im Anodengaskreislauf anhand einer für das Brennstoffzellensystem charakteristischen Systemkennlinie als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses.
Besonders bevorzugte Ausführungsformen und Weiterbildungen des
erfindungsgemäßen Messverfahrens bzw. der erfindungsgemäßen Messvorrichtung sind jeweils Gegenstand der Unteransprüche.
Gemäß der Erfindung werden die Druckverhältnisse an verschiedenen Stellen der Anodengasrezirkulationsleitung herangezogen. Dabei macht man sich zunutze, dass es bei zunehmenden Stromlastanforderungen während des Betriebs des
Brennstoffzellensystems zu Veränderungen im Massenstrom stromabwärts der Anode kommt. Aufgrund der Stromlastanforderung treten Sauerstoff-Ionen von der Kathode, an der Sauerstoffüberschuss herrscht, durch eine Membran, die den Kathodenraum vom Anodenraum trennt, in den Anodenraum, wo sie mit dem dort vorhandenen Wasserstoff zu Wasserdampf reagieren, der dann nach dem
Anodenausgang zusätzlich vorhanden ist und somit den Massenstrom in der Anodengasrezirkulationsleitung stromabwärts des Anodenraums erhöht.
Einerseits wird nun ein erster Differenzdruckverlust entlang eines ersten
Leitungsabschnitts der Anodengasrezirkulationsleitung gemessen, wobei der erste Leitungsabschnitt im Betrieb des Brennstoffzellensystems von einem ersten
Massenstrom durchflössen wird. Beispielsweise erfolgt die Messung des ersten Differenzdruckverlusts in der Anodengaszuleitung, also eingangsseitig des
Anodenraums, als Zweipunkt-Differenzdruckmessung jeweils vor und nach dem Anodengaswärmeübertrager an dessen vergleichsweise kalter
Wärmeübertragerseite. Im Wesentlichen zeitgleich wird ein zweiter Differenzdruckverlust entlang eines zweiten Leitungsabschnitts der Anodengasrezirkulationsleitung gemessen, wobei dieser zweite Leitungsabschnitt im Betrieb des Brennstoffzellensystems von einem zweiten Massenstrom durchflössen wird, der unterschiedlich groß, also größer oder kleiner als der erste Massenstrom im ersten Leitungsabschnitt ist. Beispielsweise erfolgt die Messung des zweiten Differenzdruckverlusts in der Anodengasableitung, also ausgangsseitig des Anodenraums, als Zweipunkt-Differenzdruckmessung jeweils vor und nach dem Anodengaswärmeübertrager an dessen vergleichsweise heißer Wärmeübertragerseite.
Bei zunehmender Stromlast wird beispielsweise der anodenausgangsseitige
Massenstrom relativ zum anodeneingangsseitigen Massenstrom größer, da bei steigender Stromlast auch der Massenstrom an Sauerstoff, der von der Kathode durch den Elektrolyten in den Anodenraum gelangt und zusätzlich zum
Anodengasstrom in der Anodengasableitung transportiert wird, zunimmt. Ebenso verhalten sich die beiden Differenzdruckverluste, die beispielsweise über den Wärmeübertrager ermittelt werden.
Es hat sich nun überraschenderweise gezeigt, dass sich unabhängig von der Lastanforderung ein Zusammenhang zwischen dem Differenzdruckverlustverhältnis, welches als Quotient aus dem zweiten Differenzdruckverlust - ermittelt
beispielsweise bei vergleichsweise höherem Massenstrom -zum ersten
Differenzdruckverlust - bei vergleichsweise geringerem Massenstrom ermittelt - und der Rezirkulationsrate ergibt. Damit ist es also möglich, anhand des solcherart berechneten bzw. gemessenen Differenzdruckverlustverhältnisses die
Gasfördereinrichtung, beispielsweise eine Rezirkulationspumpe, so zu regeln, dass jeweils die gewünschte Rezirkulationsrate im Anodengaskreislauf einstellbar ist.
Bisher war es erforderlich, dass für die Ermittlung eines vollständigen Kennfelds der Zusammenhang zwischen dem Druckabfall über ein zusätzliches Druckmessgerät und dem jeweils zugehörigen Massenstrom für verschiedene Stromlasten
aufgenommen und mit den einzelnen Rezirkulationsraten in Beziehung gesetzt wurde. Im laufenden Betrieb konnte dann bei Kenntnis des Druckabfalls an einer beliebigen Stelle der Anodengasrezirkulationsleitung und der Stromlast die
Rezirkulationspumpe so nachgeregelt werden, dass man die gewünschte Rezirkulationsrate erhält. Neben der Ermittlung der stromlastabhängigen Drucksteigerung über das zusätzliche Druckmessgerät sowie der
Temperaturbestimmung im Anodengas musste dazu zusätzlich auch die jeweilige Gaszusammensetzung des Anodengases ermittelt werden, was im Rahmen einer Kalibrierung zwar durchaus möglich ist, für die Bestimmung der Rezirkulationsrate im Realbetrieb aber ausgesprochen aufwendig und nicht praktikabel ist.
Die Erfindung erlaubt nun eine rasche Regelung der Rezirkulationsrate ohne zusätzliche Bauteile in der Anodengasrezirkulationsleitung. Einer der Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, dass man aufgrund des
stromlastunabhängigen Zusammenhangs zwischen Druckdifferenz und
Rezirkulationsrate die Kalibrierung nur mehr für einen Stromlastbereich durchführen muss.
Vorteilhaft kann bei einem Messverfahren gemäß der Erfindung die Systemkennlinie als Zusammenhang zwischen dem Differenzdruckverlustverhältnis und der
Rezirkulationsrate im Wesentlichen unabhängig von einer Stromlast sein. In dieser Variante des erfindungsgemäßen Messverfahrens wird die Rezirkulationsrate im Anodengaskreislauf anhand einer für das Brennstoffzellensystem charakteristischen Systemkennlinie bestimmt, die unabhängig von der Stromlast ist oder die im
Wesentlichen unabhängig von der Stromlast angenommen wird. Somit ist vorteilhaft bei der Ermittlung der Systemkennlinie keine Variation der Messungen bei unterschiedlichen Stromlasten erforderlich. Es müssen nur mehrere unterschiedliche Wertepaarungen von Differenzdruckverlustverhältnissen und den entsprechend korrespondierenden Rezirkulationsraten bestimmt werden, die als Stützpunkte für die Ermittlung der für das jeweilige Brennstoffzellensystem charakteristischen
Systemkennlinie dienen.
Zweckmäßig kann bei einem erfindungsgemäßen Messverfahren die
Systemkennlinie einen linearen Zusammenhang zwischen dem
Differenzdruckverlustverhältnis und der Rezirkulationsrate angeben. In dieser weiteren Variante des Messverfahrens wird der Zusammenhang zwischen dem Differenzdruckverlustverhältnis und der Rezirkulationsrate als linear angenommen. Die Systemkennlinie wird somit von einer linearen Funktion gebildet bzw. durch eine solche beschrieben. Vorteilhaft sind zur Ermittlung der linearen Systemkennlinie keine Variationen der Messungen bei unterschiedlichen Stromlasten erforderlich, und es müssen nur zwei Stützpunkte der linearen Systemkennlinie mit unterschiedlichen Wertepaarungen von Differenzdruckverlustverhältnissen und den entsprechend korrespondierenden Rezirkulationsraten bestimmt werden.
Besonders zweckmäßig kann bei einem Messverfahren gemäß der Erfindung entlang der Systemkennlinie mit ansteigender Rezirkulationsrate das
Differenzdruckverlustverhältnis absinken. In dieser Variante des Messverfahrens bildet die Systemkennlinie ein indirekt proportionales Verhältnis von
Rezirkulationsrate und entsprechendem Differenzdruckverlustverhältnis ab.
Vorteilhaft kann bei einem erfindungsgemäßen Messverfahren die Systemkennlinie jeweils für ein Brennstoffzellensystem durch Bestimmen der
Differenzdruckverlustverhältnisse bei unterschiedlichen Rezirkulationsraten kalibriert werden.
In einer bevorzugten Ausführungsvariante kann bei einem erfindungsgemäßen Messverfahren der erste Differenzdruckverlust entlang eines ersten
Leitungsabschnitts in der Anodengaszuleitung auf der kalten Wärmeübertragerseite des zumindest einen Anodengaswärmeübertragers gemessen werden und der zweite Differenzdruckverlust entlang eines zweiten Leitungsabschnitts in der
Anodengasableitung auf der heißen Wärmeübertragerseite desselben
Anodengaswärmeübertragers gemessen werden. Vorteilhaft werden in dieser Ausführung beide Differenzdruckverluste an der kalten bzw. an der heißen
Wärmeübertragerseite desselben Wärmeübertragers gemessen.
In einer weiteren Ausführungsvariante kann bei einem Messverfahren gemäß der Erfindung der erste Differenzdruckverlust in der Anodengaszuleitung auf der kalten Wärmeübertragerseite jeweils stromaufwärtig sowie stromabwärtig des zumindest einen Anodengaswärmeübertragers gemessen werden und der zweite
Differenzdruckverlust in der Anodengasableitung auf der heißen
Wärmeübertragerseite jeweils stromaufwärtig sowie stromabwärtig desselben Anodengaswärmeübertragers gemessen werden. Vorteilhaft werden in dieser Ausführung beide Differenzdruckverluste jeweils an der kalten bzw. an der heißen Wärmeübertragerseite vor und nach demselben Wärmeübertrager gemessen. Das erhaltene Differenzdruckverlustverhältnis wird somit an einem einzigen Bauteil - dem Wärmeübertrager in der Anodengasrezirkulationsleitung - ermittelt.
In einer alternativen Ausführungsvariante kann bei einem erfindungsgemäßen Messverfahren der erste Differenzdruckverlust in der Anodengaszuleitung auf der kalten Wärmeübertragerseite stromaufwärtig sowie stromabwärtig des zumindest einen Anodengaswärmeübertragers gemessen werden und der zweite
Differenzdruckverlust entlang eines zweiten Leitungsabschnitts der
Anodengasrezirkulationsleitung stromaufwärtig sowie stromabwärtig des
Anodenraums gemessen werden. In dieser Ausführung wird der erste
Differenzdruckverlust in der Anodengaszuleitung vor und nach dem
Wärmeübertrager mit dem zweiten Differenzdruckverlust vor und nach dem
Anodenraum verglichen bzw. ins Verhältnis gesetzt. Somit werden in dieser
Ausführung zur Ermittlung des Differenzdruckverlustverhältnisses Druckverluste des Wärmeübertragers und des Anodenraums der Brennstoffzelle ins Verhältnis gesetzt.
In einer Weiterbildung der Erfindung kann bei einem Messverfahren Anodengas mit der zumindest einen Gasfördereinrichtung einem Reformer zugeführt werden.
Die weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine entsprechende
Messvorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Messverfahrens bereitzustellen, wird erfindungsgemäß von einer Messvorrichtung gelöst, welche zumindest eine erste Differenzdruckverlustmesseinheit zur Bestimmung eines ersten Differenzdruckverlusts umfasst, welche mit zwei voneinander beabstandeten
Druckmesspunkten entlang eines ersten Leitungsabschnitts einer
Anodengasrezirkulationsleitung positioniert ist, wobei im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems der erste Leitungsabschnitt von einem ersten Massenstrom durchflössen ist, sowie die zumindest eine zweite Differenzdruckverlustmesseinheit zur Bestimmung eines zweiten Differenzdruckverlusts umfasst, welche mit zwei voneinander beabstandeten Druckmesspunkten entlang eines zweiten
Leitungsabschnitts der Anodengasrezirkulationsleitung positioniert ist, wobei im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems der zweite Leitungsabschnitt von einem zweiten Massenstrom durchflössen ist, welcher zweite Massenstrom unterschiedlich groß zum ersten Massenstrom des ersten Leitungsabschnitts ist, wobei die Messvorrichtung weiterhin eine Recheneinheit umfasst, von welcher Recheneinheit ein Differenzdruckverlustverhältnis durch Quotientenbildung des Verhältnisses aus gemessenem zweiten Differenzdruckverlust zu gemessenem ersten Differenzdruckverlust berechenbar ist sowie die Messvorrichtung weiterhin eine Auswerteeinheit umfasst, von welcher Auswerteeinheit anhand des berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses sowie anhand einer für das
Brennstoffzellensystem charakteristischen Systemkennlinie als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses die jeweilige Rezirkulationsrate bestimmbar ist, welche Rezirkulationsrate von einer Anzeigeeinheit anzeigbar ist.
In einer vorteilhaften Ausführung der erfindungsgemäßen Messvorrichtung können die Recheneinheit, die Auswerteeinheit sowie die Anzeigeeinheit mit Signalleitungen miteinander gekoppelt sein. In dieser Variante der Messvorrichtung sind die einzelnen Rechen-, Auswerte- und Anzeigeeinheiten jeweils mit Signalleitungen miteinander gekoppelt. Vorteilhaft sind diese Einheiten auch innerhalb eines
Gehäuses der Messvorrichtung gemeinsam angeordnet bzw. in ein solches Gehäuse integriert. Somit wird eine Messvorrichtung bereitgestellt, mit welcher die jeweilige Rezirkulationsrate des Anodengaskreislaufs bestimmt und auch angezeigt werden kann.
Zweckmäßig kann bei einer Messvorrichtung gemäß der Erfindung die
Systemkennlinie jeweils für ein Brennstoffzellensystem durch Bestimmen der Differenzdruckverlustverhältnisse bei unterschiedlichen Rezirkulationsraten kalibrierbar sein.
Vorteilhaft kann bei einer erfindungsgemäßen Messvorrichtung die Systemkennlinie mit einem von einer Stromlast unabhängigen Zusammenhang zwischen dem
Differenzdruckverlustverhältnis und der Rezirkulationsrate wählbar sein.
In einer alternativen Ausführung der Erfindung kann bei einer Messvorrichtung die Systemkennlinie mit einem linearen Zusammenhang zwischen dem
Differenzdruckverlustverhältnis und der Rezirkulationsrate wählbar sein.
Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Erläuterung von in den Zeichnungen schematisch dargestellten Ausführungsbeispielen. In den Zeichnungen zeigen: Fig. 1 in einem Verfahrensfließbild ein Brennstoffzellensystem nach dem Stand der Technik, wobei in einem Anodengaskreislauf ein zusätzliches
Druckmessgerät zur Bestimmung eines charakteristischen Druckverlusts vorgesehen ist;
Fig. 2 in einer Diagrammdarstellung eine im Stand der Technik übliche Methode zur Bestimmung der Rezirkulationsrate, wobei die mit dem zusätzlichen
Druckmessgerät im Anodengaskreislauf bestimmten charakteristischen
Druckverluste jeweils als Funktion der Stromlasten bei unterschiedlichen
Rezirkulationsraten aufgetragen sind;
Fig. 3 einen Ausschnitt eines Verfahrensfließbilds eines erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystems, wobei im Anodengaskreislauf kein zusätzliches
Druckmessgerät vorhanden ist;
Fig. 4 in einer Detailansicht von Fig. 3 eine Ausführungsvariante eines
erfindungsgemäßen Messverfahrens mit einer Messvorrichtung gemäß der Erfindung;
Fig. 5 in einer Diagrammdarstellung die erfindungsgemäße Messmethode zur Bestimmung der Rezirkulationsrate im Anodengaskreislauf anhand einer für das Brennstoffzellensystem charakteristischen Systemkennlinie als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses.
Fig. 1 zeigt in einem schematischen Verfahrensfließbild ein Brennstoffzellensystem 1 nach dem Stand der Technik, wobei zumindest eine Brennstoffzelle 1 1 mit zumindest einer in einem Kathodenraum 1 1 angeordneten Kathode 12, mit zumindest einer in einem Anodenraum 13 angeordneten Anode 14 sowie mit einem zwischen
Kathodenraum 1 1 und Anodenraum 13 vorhandenen Elektrolyten 15 vorgesehen sind. Im Betrieb strömt Sauerstoff 19, welcher mit einem Pfeil 19 symbolisiert ist, von der Kathode durch den Elektrolyt 15 in den Anodenraum 13. Zur Bestimmung der Rezirkulationsrate ist hier ein zusätzliches Druckmessgerät 25, beispielsweise ein Venturirohr 25, im Anodengaskreislauf 50 vorgesehen. Der Anodengaskreislauf 50 umfasst neben dem zusätzlichen Druckmessgerät 25, dass in einer
Rezirkulationsleitung 51 des Anodengases 52 eingebaut ist, weiters einen als
Anodengaszuleitung 53 bezeichneten Kreislaufabschnitt, wobei die Anodengaszuleitung 53 eingangsseitig zum Anodenraum 13 orientiert ist sowie einen als Anodengasableitung 54 bezeichneten Kreislaufabschnitt, der ausgangsseitig vom Anodenraum 13 weg führt. Die Anodenabgasleitung 54 zweigt in stromabwärtiger Anodengasrichtung 51 nach dem Anodenraum 13 in einen Anodenabgasstrom 55 sowie in einen Anodenrecyclegasstrom 56 auf, wobei das Anodenrecyclegas 56 rückgeführt und mit frischem Brennstoff 57 gemischt wird und dieses Gemisch wiederum in der Anodengaszuleitung 53 dem Anodenraum 13 zugeführt wird.
Beispielhaft ist hier in Fig. 1 ein Brennstoffzellensystem 1 mit einer sogenannten Festoxidbrennstoffzelle 10 (englisch: solid oxide fuel cell, SOFC) gezeigt. Dabei handelt es sich um eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle, die bei
Betriebstemperaturen von etwa 650° bis 1000 °C betrieben wird. Der Elektrolyt 15 dieses Zelltyps besteht aus einem festen keramischen Werkstoff, der in der Lage ist, Sauerstoff Ionen zu leiten, für Elektronen jedoch isolierend wirkt. An beiden Seiten der Elektrolytschicht 15 sind die Elektroden, Kathode 12 und Anode 14, angebracht. Sie sind gasdurchlässige elektrische Leiter. Der sauerstoffionenleitende Elektrolyt 15 ist beispielsweise als dünne Membran vorgesehen, um die Sauerstoff Ionen energiearm transportieren zu können. Es funktioniert nur bei den herrschenden hohen Temperaturen. Die dem Elektrolyt abgewandte, äußere Seite der Kathode 12 wird von Luft umgeben, die äußere Anodenseite 14 von Brenngas. Ungenutzte Luft und ungenutztes Brenngas sowie Verbrennungsprodukte werden abgesaugt.
Festoxidbrennstoffzellen 10 sind galvanische Zellen zur kontinuierlichen
elektrochemischen Stromerzeugung, die üblicherweise als Brennstoffzellenstapel, sogenannte SOFC-Stacks, also als Zusammenschaltung mehrerer Brennstoffzellen 10, betrieben werden. Zur besseren Übersicht ist in Fig. 1 nur eine einzige
Brennstoffzelle 10 veranschaulicht. SOFC-Brennstoffzellensysteme 1 beinhalten auch entsprechende Wärmeübertrager wie beispielsweise den in Fig. 1 bezeichneten Anodengaswärmeübertrager 60, der zur Vorwärmung des Anodengases 52 in der Anodengaszuleitung 53, also auf der kalten Wärmeübertragerseite 61 , durch
Wärmetausch im Gegenstrom mit dem heißen Anodengas 52 in der
Anodengasableitung 54 auf der heißen Wärmeübertragerseite 62 dient. Weiters umfasst ein solches Brennstoffzellensystem 1 eine Gasfördereinrichtung 70 im Anodengaskreislauf 50, einen Reformer 80 sowie weitere Baugruppen wie
beispielsweise einen Gleichstrom-/Wechselstrom-lnverter, eine entsprechende Steuerung sowie sonstige Komponenten, die für den weitgehend oder vollständig automatischen Betrieb des Brennstoffzellensystems 1 nötig sind. Der Reformer 80 dient dazu, aus einem Brennstoff 57 bzw. Kraftstoff, meist einem Kohlenwasserstoff wie beispielsweise Erdgas (englisch natural gas, kurz: NG) sowie aus Reformerluft und/oder Wasserdampf ein Reformatgas zu erzeugen. Das Reformatgas enthält dann Wasserstoffgas und Kohlenmonoxid.
Die Funktion jeder galvanischen Zelle und überhaupt jeder elektrochemischen Reaktion beruht auf einer Redoxreaktion, bei der Reduktion und Oxidation räumlich getrennt ablaufen, nämlich an der Grenzfläche zwischen Elektrode und Elektrolyt. In der Festoxidbrennstoffzelle 10 ist diese Redox-Reaktion eine Reaktion von
Sauerstoff mit dem Brennstoff, der Wasserstoff sein kann, hier jedoch beispielsweise auch Kohlenstoffmonoxid enthält. Auf der Kathodenseite 12 herrscht
Sauerstoffüberschuss, während auf der Anodenseite 14 Sauerstoffmangel herrscht, weil der vorhandene Sauerstoff gleich mit dem beispielsweise vorhandenen
Wasserstoff reagiert. Durch dieses Konzentrationsgefälle diffundiert der Sauerstoff 19 von der Kathode 12 durch den Elektrolyten 15 zur Anode 14. Der Elektrolyt 15 dazwischen ist aber nur für Sauerstoff-Ionen durchlässig. Hat das Sauerstoffmolekül die Grenzfläche zwischen Kathode und Elektrolyt erreicht, nimmt es zwei Elektronen auf, wird damit zum Ion und kann die Barriere durchdringen. An der Grenze zur Anode 14 angekommen, reagiert es katalytisch mit dem Brenngas unter Abgabe von Wärme und den entsprechenden Verbrennungsprodukten, und gibt wieder zwei Elektronen an die Anode ab. Voraussetzung dafür ist ein Stromfluss - der eigentliche Zweck der Festoxidbrennstoffzelle - wobei der Stromfluss anderweitig genutzt werden kann.
Die dabei ablaufenden chemischen Reaktionen an der Anode 14, der Kathode 15 sowie die Summenreaktion über beide Elektroden der Brennstoffzelle können daher wie folgt notiert werden:
Anode: H2 + O2" -»■ H20 + 2 e"
Kathode: 1/2 O2 + 2 e" -»■ O2"
Summenreaktion: 2 H2 + O2 2 H2O Wie eingangs bereits ausführlich dargelegt sowie in Fig. 2 veranschaulicht ist es zur Bestimmung der Rezirkulationsrate im Anodengaskreislauf 50 bisher erforderlich gewesen, mit dem zusätzlichen Druckmessgerät 25 im Anodengaskreislauf 50 bestimmte charakteristische Druckverluste jeweils als Funktion der unterschiedlichen Stromlasten bei unterschiedlichen Rezirkulationsraten RR zu erfassen. Der charakteristische Druckverlust ΔΡ 1 2 wurde beispielsweise mittels eines Venturirohrs 25, das im Anodengaskreislauf 50 eingebaut ist, erzeugt und gemessen. Nachteilig ist dabei neben dem zusätzlichen Druckverlust im Anodengaskreislauf 50 aufgrund des zusätzlich erforderlichen Druckmessgeräts 25 zur Bestimmung der
Rezirkulationsrate weiters auch die Kenntnis der Gaszusammensetzung des
Anodengases 52 erforderlich ist. Weshalb die in Fig. 2 gezeigten Kennlinien, die bei unterschiedlichen Rezirkulationsraten von 70%, 80% sowie 90% jeweils den
Zusammenhang zwischen charakteristischem Druckverlust ΔΡ 1 2 und Stromstärke zeigen, zusätzlich auch noch von der Temperatur des Anodengases sowie dessen Gaszusammensetzung an der jeweiligen Druckmessstelle abhängig sind. Somit muss für dieses herkömmliche Messprinzip ein umfangreiches Kennfeld für den gesamten Betriebsbereich des Brennstoffzellensystems 1 ermittelt werden, was sehr aufwendig und überdies auch ungenau ist.
Fig. 3 zeigt einen Ausschnitt eines Verfahrensfließbilds eines erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystems 1 , wobei im Anodengaskreislauf 50 vorteilhaft kein zusätzliches Druckmessgerät erforderlich ist. Die weiteren zum Betrieb des
Brennstoffzellensystems 1 erforderlichen Bauteile bzw. Baugruppen entsprechen beispielsweise der in Fig. 1 gezeigten Aufstellung. Die Messung der
Differenzdruckverluste erfolgt bei dem in Fig. 3 gezeigten Anodengaskreislauf 50 beispielsweise gemäß der in Fig. 4 dargestellten Anordnung.
Fig. 4 veranschaulicht in einer Detailansicht von Fig. 3 eine Ausführungsvariante eines erfindungsgemäßen Messverfahrens mit einer Messvorrichtung 200 gemäß der Erfindung. Dazu wird von der Messvorrichtung 200 die Rezirkulationsrate RR im Anodengaskreislauf 50 eines Brennstoffzellensystems 1 wie folgt ermittelt:
Mit einer ersten Differenzdruckverlustmesseinheit 91 wird ein erster
Differenzdruckverlust ΔΡ 1 2 ermittelt, wobei die erste
Differenzdruckverlustmesseinheit 91 mit zwei voneinander beabstandeten Druckmesspunkten Ρι , P2 entlang eines ersten Leitungsabschnitts 101 der
Anodengasrezirkulationsleitung 51 positioniert ist. Dieser erste Leitungsabschnitt 101 wird im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems 1 von einem ersten
Massenstrom M 1 2 durchflössen. Der Druckmesspunkt P1 ist hier in der
Anodengaszuleitung 53 stromaufwärts vor dem Anodengaswärmeübertrager 60 angeordnet. Der Druckmesspunkt P2 ist in der Anodengasableitung 54 stromabwärts nach dem Anodengaswärmeübertrager 60 angeordnet. Der erste
Differenzdruckverlust ΔΡ1 2 wird hier somit entlang eines ersten Leitungsabschnitts 101 an der kalten Wärmeübertragerseite 61 über den Anodengaswärmeübertrager 60 ermittelt.
Mit einer zweiten Differenzdruckverlustmesseinheit 92 wird ein zweiter
Differenzdruckverlust ΔΡ3_4 bestimmt, wobei die zweite
Differenzdruckverlustmesseinheit 92 mit zwei voneinander beabstandeten
Druckmesspunkten P3, P4 entlang eines zweiten Leitungsabschnitts 102 der
Anodengasrezirkulationsleitung 51 positioniert ist. Im Betriebszustand des
Brennstoffzellensystems 1 ist der zweite Leitungsabschnitt 102 von einem zweiten Massenstrom M3_4 durchflössen, der hier größer als der erste Massenstrom M1 2 des ersten Leitungsabschnitts 101 ist, da im zweiten Massenstrom M3_4 zusätzlich zum Anodengas 52 in der Anodengaszuleitung 53 auch noch der Sauerstoff 19, der von der Kathode 12 in den Anodenraum 13 strömt, zu berücksichtigen ist. Eine Variante der Erfindung wird also durchgeführt mit einem im Vergleich zum ersten
Massenstrom größeren zweiten Massenstrom, wobei dieses Verhältnis an einem, mehreren oder allen Druckmesspunkten P1 , P2, P3, P4 vorliegen kann. Der
Druckmesspunkt P3 ist hier in der Anodengasableitung 54 stromaufwärts vor dem Anodengaswärmeübertrager 60 angeordnet. Der Druckmesspunkt P4 ist in der Anodengasableitung 54 stromabwärts nach dem Anodengaswärmeübertrager 60 angeordnet. Der zweite Differenzdruckverlust ΔΡ3_4 wird hier somit entlang eines zweiten Leitungsabschnitts 102 an der heißen Wärmeübertragerseite 62 über den Anodengaswärmeübertrager 60 ermittelt. Somit werden erster ΔΡ1 2 sowie zweiter Differenzdruckverlust ΔΡ3_4 jeweils über die kalte 61 bzw. die heiße
Wärmeübertragerseite 62 desselben Anodengaswärmeübertragers 60 ermittelt.
Mit einer Recheneinheit 201 wird ein Differenzdruckverlustverhältnis RAP durch Quotientenbildung des Verhältnisses aus gemessenem zweiten Differenzdruckverlust ΔΡ3_4 zu gemessenem ersten Differenzdruckverlust ΔΡ1 2 berechnet. Von einer Auswerteeinheit 202 wird anhand des von der Recheneinheit 201 berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses RAP sowie anhand einer für das Brennstoffzellensystem 1 charakteristischen Systemkennlinie S als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses RAP die jeweilige
Rezirkulationsrate RR bestimmt und diese von einer Anzeigeeinheit 203 angezeigt bzw. ausgegeben.
Alternativ dazu kann der zweite Differenzdruckverlust ΔΡ2_3 auch durch
Differenzdruckmessung mit einer zweiten Differenzdruckverlustmesseinheit 93 erfolgen, die mit zwei voneinander beabstandeten Druckmesspunkten P2, P3 entlang eines zweiten bzw. eines weiteren Leitungsabschnitts 103 der
Anodengasrezirkulationsleitung 51 positioniert ist. Der Druckmesspunkt P2 ist abermals in der Anodengasableitung 54 stromabwärts nach dem
Anodengaswärmeübertrager 60 angeordnet. Der Druckmesspunkt P3 ist hier in der Anodengasableitung 54 stromaufwärts vor dem Anodengaswärmeübertrager 60 angeordnet. Somit wird dieser zweite Differenzdruckverlust ΔΡ2_3 über den
Anodenraum 13 der Brennstoffzelle 10 bestimmt. Abermals gilt, dass ein
Massenstrom M2_3, welcher im zweiten bzw. im weiteren Leitungsabschnitt 103 fließt, hier beispielsweise größer ist als der erste Massenstrom M1 2 im ersten
Leitungsabschnitt 101 , wobei zur weiteren Bestimmung der Rezirkulationsrate RR auch dieser zweite Differenzdruckverlust ΔΡ2_3 wiederum mit dem entlang des ersten Leitungsabschnitts 101 ermittelten ersten Differenzdruckverlust ΔΡ1 2 ins Verhältnis gesetzt wird.
Weitere Mess- und/oder Regeleinrichtungen, die gegebenenfalls zur Durchführung des erfindungsgemäßen Messverfahrens mit der Messvorrichtung 200 bzw. zum automatischen Betrieb des Brennstoffzellensystems erforderlich sind und die aus Gründen der Übersichtlichkeit in Fig. 4 nicht dargestellt sind, sind dem Fachmann auf dem Gebiet der Brennstoffzellen an sich bekannt.
Fig. 5 zeigt in einer Diagrammdarstellung die erfindungsgemäße Messmethode zur Bestimmung der Rezirkulationsrate RR im Anodengaskreislauf 50 anhand einer für das jeweilige Brennstoffzellensystem 1 charakteristischen Systemkennlinie S als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses RAP. Die Systemkennlinie S, welche den Zusammenhang zwischen dem jeweiligen Differenzdruckverlustverhältnis RAP und der Rezirkulationsrate RR angibt, ist im Wesentlichen unabhängig von der Stromlast, wie die drei Datenreihen , die bei 50%, 75% sowie 100% Stromlast ermittelt wurden, belegen. Um die erfindungsgemäße Messmethode weiter zu vereinfachen, kann je nach erforderlicher Genauigkeit angenommen werden, dass die Systemkennlinie S unabhängig von der Stromlast ist, wobei in diesem Fall die Systemkennlinie S jeweils für ein Brennstoffzellensystem 1 durch Bestimmen der Differenzdruckverlustverhältnisse RAP bei mehreren
unterschiedlichen Rezirkulationsraten RR unabhängig von der jeweiligen Stromlast kalibriert wird.
Alternativ dazu kann auch angenommen werden, dass die Systemkennlinie S einen linearen Zusammenhang zwischen dem jeweiligen Differenzdruckverlustverhältnis RAP und der Rezirkulationsrate RR angibt. In diesem Fall wird die Kalibrierung weiter vereinfacht und es ist die Bestimmung des Differenzdruckverlustverhältnisses RAP bei zumindest zwei unterschiedlichen Rezirkulationsraten RR unabhängig von der jeweiligen Stromlast ausreichend. Ist der Zusammenhang zwischen dem jeweiligen Differenzdruckverlustverhältnis RAP und der Rezirkulationsrate RR nicht linear, sondern beispielsweise exponentiell, so müssen die
Differenzdruckverlustverhältnisse RAP bei zumindest drei unterschiedlichen
Rezirkulationsraten RR bestimmt werden.

Claims

PATENTANSPRÜCHE Messverfahren zur Bestimmung der Rezirkulationsrate (RR) im
Anodengaskreislauf (50) eines Brennstoffzellensystems (1 ), welches
Brennstoffzellensystem (1 ) zumindest eine Brennstoffzelle (10) mit zumindest einer in einem Kathodenraum (1 1 ) angeordneten Kathode (12), mit zumindest einer in einem Anodenraum (13) angeordneten Anode (14) sowie mit einem zwischen Kathodenraum (1 1 ) und Anodenraum (13) vorhandenen Elektrolyten (15) umfasst, wobei mit einer Anodengasrezirkulationsleitung (51 ) Anodengas (52) aus dem Anodenraum (13) der wenigstens einen Brennstoffzelle (10) mit zumindest einer Gasfördereinrichtung (70) zugeführt wird sowie das Anodengas (52) in zumindest einem in der Anodengasrezirkulationsleitung (51 )
angeordneten Anodengaswärmeübertrager (60) thermostatisiert wird, gekennzeichnet durch die folgenden Verfahrensschritte:
Messen eines ersten Differenzdruckverlusts (ΔΡ 1 2) entlang eines ersten Leitungsabschnitts (101 ) der Anodengasrezirkulationsleitung (51 ), welcher erste Leitungsabschnitt (101 ) im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems (1 ) von einem ersten Massenstrom (M 1 2) durchflössen wird;
Messen eines zweiten Differenzdruckverlusts (ΔΡ3_4; ΔΡ2_3) entlang eines zweiten Leitungsabschnitts (102; 103) der Anodengasrezirkulationsleitung (52), welcher zweite Leitungsabschnitt (102) im Betriebszustand des
Brennstoffzellensystems (1 ) von einem im Vergleich zum ersten Massenstrom (M 1 2) unterschiedlich großen zweiten Massenstrom (M3_4 ; M2_3) durchflössen wird;
Berechnen des Differenzdruckverlustverhältnisses (RAP) durch
Quotientenbildung des Verhältnisses aus gemessenem zweiten
Differenzdruckverlust (ΔΡ3_4 ; ΔΡ2_3) zu gemessenem ersten
Differenzdruckverlust (ΔΡ 1 2) ;
Bestimmen der Rezirkulationsrate (RR) im Anodengaskreislauf (50) anhand einer für das Brennstoffzellensystem (1 ) charakteristischen Systemkennlinie (S) als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses (RAP) .
2. Messverfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die
Systemkennlinie (S) als Zusammenhang zwischen dem
Differenzdruckverlustverhältnis (RAP) und der Rezirkulationsrate (RR) im Wesentlichen unabhängig von einer Stromlast ist.
3. Messverfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die
Systemkennlinie (S) einen linearen Zusammenhang zwischen dem
Differenzdruckverlustverhältnis (RAP) und der Rezirkulationsrate (RR) angibt.
4. Messverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass entlang der Systemkennlinie (S) mit ansteigender Rezirkulationsrate (RR) das Differenzdruckverlustverhältnis (RAP) absinkt.
5. Messverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Systemkennlinie (S) jeweils für ein Brennstoffzellensystem (1 ) durch Bestimmen der Differenzdruckverlustverhältnisse (RAP) bei unterschiedlichen Rezirkulationsraten (RR) kalibriert wird.
6. Messverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der erste Differenzdruckverlust (ΔΡ1 2) entlang eines ersten
Leitungsabschnitts (101 ) in der Anodengaszuleitung (53) auf der kalten
Wärmeübertragerseite (61 ) des zumindest einen Anodengaswärmeübertragers (60) gemessen wird und der zweite Differenzdruckverlust (ΔΡ3_4) entlang eines zweiten Leitungsabschnitts (102) in der Anodengasableitung (54) auf der heißen Wärmeübertragerseite (62) desselben Anodengaswärmeübertragers (60) gemessen wird.
7. Messverfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der erste Differenzdruckverlust (ΔΡι_2) in der Anodengaszuleitung (53) auf der kalten Wärmeübertragerseite (61 ) stromaufwärtig (P1 ) sowie stromabwärtig (P2) des zumindest einen Anodengaswärmeübertragers (60) gemessen wird und der zweite Differenzdruckverlust (ΔΡ3_4) in der Anodengasableitung (54) auf der heißen Wärmeübertragerseite (62) stromaufwärtig (P3) sowie stromabwärtig (P4) desselben Anodengaswärmeübertragers (60) gemessen wird.
8. Messverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der erste Differenzdruckverlust (ΔΡι_2) in der Anodengaszuleitung (53) auf der kalten Wärmeübertragerseite (61 ) stromaufwärtig (Pi ) sowie stromabwärtig (P2) des zumindest einen Anodengaswärmeübertragers (60) gemessen wird und der zweite Differenzdruckverlust (ΔΡ2_3) entlang eines zweiten Leitungsabschnitts (103) der Anodengasrezirkulationsleitung (51 ) stromaufwärtig (P2) sowie stromabwärtig (P3) des Anodenraums (13)
gemessen wird.
9. Messverfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass Anodengas (52) mit der zumindest einen Gasfördereinrichtung (70) einem Reformer (80) zugeführt wird.
10. Messvorrichtung (200) zur Durchführung eines Messverfahrens zur
Bestimmung der Rezirkulationsrate (RR) im Anodengaskreislauf (50) eines Brennstoffzellensystems (1 ) nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 9, umfassend zumindest eine erste Differenzdruckverlustmesseinheit (91 ) zur Bestimmung eines ersten Differenzdruckverlusts (ΔΡ1 2), welche mit zwei voneinander beabstandeten Druckmesspunkten (P1 , P2) entlang eines ersten Leitungsabschnitts (101 ) einer Anodengasrezirkulationsleitung (51 ) positioniert, wobei im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems (1 ) der erste
Leitungsabschnitt (101 ) von einem ersten Massenstrom (M1 2) durchflössen ist, sowie umfassend zumindest eine zweite Differenzdruckverlustmesseinheit (92; 93) zur Bestimmung eines zweiten Differenzdruckverlusts (ΔΡ3_4; ΔΡ2_3), welche mit zwei voneinander beabstandeten Druckmesspunkten (P3, P4 ; P2, P3) entlang eines zweiten Leitungsabschnitts (102; 103) der
Anodengasrezirkulationsleitung (51 ) positioniert ist, wobei im Betriebszustand des Brennstoffzellensystems (1 ) der zweite Leitungsabschnitt (102; 103) von einem zweiten Massenstrom (M3_4 ; M2_3) durchflössen ist, welcher zweite Massenstrom (M3_4 ; M2_3) unterschiedlich groß zum ersten Massenstrom (M1 2) des ersten Leitungsabschnitts (101 ) ist, sowie weiterhin umfassend eine
Recheneinheit (201 ), wobei von der Recheneinheit (201 ) ein
Differenzdruckverlustverhältnis (RAP) durch Quotientenbildung des
Verhältnisses aus gemessenem zweiten Differenzdruckverlust (ΔΡ3_4; ΔΡ2_3) zu gemessenem ersten Differenzdruckverlust (ΔΡ1 2) berechenbar ist sowie weiterhin umfassend eine Auswerteeinheit (202), wobei von der
Auswerteeinheit (202) anhand des berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses (RAP) sowie anhand einer für das Brennstoffzellensystem (1 ) charakteristischen Systemkennlinie (S) als Funktion des jeweils berechneten Differenzdruckverlustverhältnisses (RAP) die jeweilige Rezirkulationsrate (RR) bestimmbar ist, welche Rezirkulationsrate (RR) von einer Anzeigeeinheit (203) anzeigbar ist.
1 1 . Messvorrichtung (200) nach Anspruch 1 0, dadurch gekennzeichnet, dass die Recheneinheit (201 ), die Auswerteeinheit (202) sowie die Anzeigeeinheit (203) mit Signalleitungen (210) miteinander gekoppelt sind.
12. Messvorrichtung (200) nach Anspruch 1 0 oder 1 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Systemkennlinie (S) jeweils für ein Brennstoffzellensystem (1 ) durch Bestimmen der Differenzdruckverlustverhältnisse (RAP) bei unterschiedlichen Rezirkulationsraten (RR) kalibrierbar ist.
13. Messvorrichtung (200) nach einem der Ansprüche 1 0 bis 1 2, dadurch
gekennzeichnet, dass die Systemkennlinie (S) mit einem von einer Stromlast unabhängigen Zusammenhang zwischen dem Differenzdruckverlustverhältnis (RAP) und der Rezirkulationsrate (RR) wählbar ist.
14. Messvorrichtung (200) nach einem der Ansprüche 1 0 bis 1 3, dadurch
gekennzeichnet, dass die Systemkennlinie (S) mit einem linearen
Zusammenhang zwischen dem Differenzdruckverlustverhältnis (RAP) und der Rezirkulationsrate (RR) wählbar ist.
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