WO2015125493A1 - ラジカル源及び分子線エピタキシー装置 - Google Patents

ラジカル源及び分子線エピタキシー装置 Download PDF

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WO2015125493A1
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勝 堀
修 小田
加納　浩之
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Definitions

  • the present invention relates to a radical source that generates high-density radicals and a molecular beam epitaxy (MBE) apparatus using the radical source.
  • the present invention relates to a radical source that generates radicals by introducing CCP plasma into ICP plasma, and an MBE apparatus that uses the radical source and has a high deposition rate.
  • a technique for growing a semiconductor crystal such as a group III group nitride semiconductor by molecular beam epitaxy is known.
  • MBE molecular beam epitaxy
  • the Group III element is a solid metal, it is usually put into a crucible made of PBN (Pyrolytic Boron Nitride) and heated to generate atomic vapor.
  • PBN Pyrolytic Boron Nitride
  • nitrogen is a gas
  • atomic vapor is usually generated by a method such as a method for decomposing nitrogen molecular gas or a method for decomposing ammonia gas.
  • a nitrogen radical source using inductively coupled plasma generated by applying high-frequency power to a coiled electrode is used.
  • a nitrogen radical source using inductively coupled plasma generated by applying high-frequency power to a coiled electrode.
  • Patent Document 1 As a radical source capable of generating high-density radicals, and an apparatus disclosed in Patent Document 2 as an MBE apparatus.
  • the radical source described in Patent Document 1 is located on the outer wall of the plasma generation tube, which is made of a dielectric material connected to the supply tube on the downstream side of the supply tube for supplying gas, and is induced inside the plasma generation tube.
  • a coil for generating coupled plasma and an outer wall of the plasma generation tube which is located closer to the supply tube than the coil, and generates capacitively coupled plasma inside the plasma generation tube to generate capacitively coupled plasma in the inductively coupled plasma And an electrode that introduces.
  • high-density plasma having high energy can be generated by injecting plasma having high energy generated by capacitive coupling into high-density plasma generated by inductive coupling.
  • the radical source of Patent Document 1 has a region where a capacitively coupled plasma is generated at a position away from the opening from which radicals are released, so that it collides with the tube wall of the plasma generation tube before reaching the opening.
  • energy is reduced due to collision between plasmas, and energy and density of the radicals to be released are reduced.
  • a radical source capable of generating a higher density radical has been demanded.
  • an object of the present invention is to provide a radical source having higher internal energy and capable of generating high-density radicals.
  • the present invention relates to a supply pipe for supplying a gas, a plasma generation pipe made of a dielectric material connected to the supply pipe on the downstream side of the supply pipe, and an inductively coupled plasma located on the outer wall of the plasma generation pipe.
  • the outer wall of the plasma generation tube which is located closer to the supply tube than the coil, and generates the first capacitively coupled plasma inside the plasma generation tube to generate the first inductively coupled plasma.
  • a second electrode for introducing the second capacitively coupled plasma into the first capacitively coupled plasma and the inductively coupled plasma that flow through the second capacitive source.
  • the opening for releasing plasma (radical) of the plasma generating tube has a tapered portion whose diameter increases toward the downstream, and the second electrode is disposed on the outer wall of the tapered portion.
  • the high frequency power source for generating the high frequency power and the function of distributing the high frequency power output from the high frequency power source to the first electrode, the coil, and the second electrode and taking impedance matching with the high frequency power source are provided.
  • a power supply device having a distributor having an impedance matching unit and a control device that variably controls the power distributed to the first electrode, the coil, and the second electrode by the distributor according to an external command can be provided.
  • the density ratio of the first capacitively coupled plasma, the inductively coupled plasma, and the second capacitively coupled plasma can be adjusted, and the density of plasma emitted from the opening and the density of radicals output from this apparatus , Energy and can be controlled properly.
  • the connecting portion between the supply tube and the plasma generation tube has a coupling tube inserted from the opening of the supply tube and continuously extending from the bottom of the plasma generation tube, and the supply tube is a conductor. It is desirable. Further, it is made of a dielectric material, and has a parasitic plasma prevention tube that is an opening of the supply tube and is inserted on the connection side of the supply tube and the plasma generation tube and covers the inner wall of the supply tube, and the supply tube may be a conductor. .
  • a desired type of gas such as nitrogen, oxygen, hydrogen, ammonia, water, fluorocarbon, hydrocarbon, silane, or germane can be supplied.
  • gases such as nitrogen, oxygen, hydrogen, ammonia, water, fluorocarbon, hydrocarbon, silane, or germane
  • radicals generated using nitrogen, oxygen, hydrogen, and ammonia are particularly useful.
  • it may be diluted with a rare gas such as argon.
  • the coupling tube or the parasitic plasma prevention tube prevents parasitic plasma from being generated between the electrode and the inner wall of the supply tube, thereby causing a decrease in radical density.
  • Ceramics such as BN, PBN, Al 2 O 3 , and SiO 2 can be used as the material for the plasma generation tube and the coupling tube continuous thereto or the parasitic plasma prevention tube.
  • the inner diameter of the region where the first capacitively coupled plasma is generated, the inner diameter of the region where the inductively coupled plasma is generated, and the inner diameter of the region where the second capacitively coupled plasma is generated are different from each other. Or may be the same.
  • the first capacitively-coupled plasma or the second capacitor is disposed along the outer periphery of the plasma generation tube in the region where the first capacitively-coupled plasma or the second capacitively-coupled plasma is generated. It is desirable to further have a plurality of permanent magnets for unevenly distributing the coupled plasma.
  • the permanent magnet preferably has a high Curie temperature from the viewpoint of preventing demagnetization.
  • an SmCo magnet or an AlNiCo magnet can be used.
  • an electromagnet for passing a current may be used, or an electromagnet may be provided in addition to the permanent magnet.
  • the first electrode and the second electrode have a hollow portion for refluxing water therein.
  • the first electrode and the second electrode can be cooled, and high-energy capacitively coupled plasma can be stably generated.
  • the permanent magnet or the electromagnet is preferably disposed inside the electrode so as to be exposed to the hollow portion.
  • the first electrode or the second electrode is preferably cylindrical.
  • nitrogen radicals can be generated by using nitrogen as the gas supplied from the supply pipe.
  • Another invention is a molecular beam epitaxy apparatus having the above radical source. Thereby, it can be set as the molecular beam epitaxy apparatus which has the radical source which generates a high energy and high density radical.
  • the radical to be supplied is a nitrogen radical
  • a molecular beam epitaxy apparatus in which the deposition rate of the group III nitride semiconductor is improved can be obtained.
  • the first electrode, the coil, and the second electrode are disposed along the gas flow direction, the first capacitively coupled plasma in the direction of the gas flow inside the plasma generation tube, An inductively coupled plasma and a second capacitively coupled plasma are generated.
  • the high energy first capacitively coupled plasma is injected into the high density inductively coupled plasma, where the plasma density is further improved in that region, but as the plasma is directed toward the opening, it is also the opening when it is emitted.
  • the density of the plasma having high energy decreases due to the collision of the portion with the wall surface.
  • the radicals released from the opening of the radical source device Becomes high energy and high density.
  • an apparatus capable of supplying nitrogen radicals with an improved film formation rate of a III-group nitride semiconductor can be realized.
  • the second electrode when the second electrode is disposed on the outer wall of the tapered portion with the opening that discharges the plasma of the plasma generation tube as a tapered portion whose diameter increases toward the downstream side, higher energy and higher density Plasma can be obtained, and the beam diameter of the plasma can be enlarged.
  • radicals emitted from the opening of the plasma source device can be made high-energy and high-density, and further the beam diameter of the radicals can be expanded.
  • the molecular beam epitaxy device using the radical source of the present invention is capable of film formation. Large area and high speed can be realized.
  • the apparatus can emit high energy and high density radicals.
  • the first capacitively coupled plasma or the second capacitively coupled plasma is contracted in the central portion of the plasma generating tube and is unevenly distributed.
  • the first capacitively coupled plasma can be efficiently introduced into the inductively coupled plasma, and the energy and density of the plasma at the center of the plasma radiated to the outside can be improved. That is, it is possible to compensate for a decrease in the density of the inductively coupled plasma in the central portion of the plasma generation tube when a high gas pressure is used to increase the radical flux density. Therefore, higher density radicals can be generated.
  • there are many high-energy electrons in capacitively-coupled plasma which are injected into inductively-coupled plasma, so that the resolution of gas molecules to atoms can be improved and high internal energy is given to atomic radicals. Can be granted.
  • first electrode and the second electrode are hollow portions in which water circulates, the temperature rise of the first electrode and the second electrode can be suppressed.
  • a magnet can be directly immersed in water and can be cooled. Therefore, demagnetization of the magnet can be suppressed, and high-density radical generation can be sustained for a long time.
  • the radical source of the present invention can generate nitrogen radicals with high density.
  • the resolution of nitrogen molecules to nitrogen atoms is high, and the internal energy of nitrogen atoms can be increased.
  • Such a nitrogen atom radical having a high internal energy is very useful because it can reduce the growth temperature during crystal growth of a nitride such as a III-group nitride semiconductor.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view parallel to the axial direction showing the configuration of the radical source of Example 1.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line AA in FIG. The block diagram of a power supply device. Sectional drawing parallel to the axial direction which showed the structure of the radical source of Example 2.
  • FIG. FIG. 6 is a configuration diagram of an MBE apparatus according to a third embodiment.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view parallel to the axial direction showing the configuration of the radical source of Example 1.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
  • the radical source of Example 1 includes a metal casing 18, a metal end face plate 21 provided on the end face of the casing 18, a supply pipe 10 made of SUS, and a supply pipe.
  • 10 has a cylindrical plasma generation tube 11 made of pyrolytic boron nitride (PBN) connected to 10.
  • An opening 22 for outputting radicals is formed at the center of the end face plate 21.
  • the inner diameter of the plasma generation tube 11 is 72 mm and the length is 145 mm.
  • An orifice plate 19 having a large number of holes 20 having a diameter of 0.2 mm is disposed in the opening of the plasma generation tube 11 opposite to the connection side with the supply tube 10.
  • a double-cylindrical first CCP electrode 13 (first electrode) is disposed outside the plasma generation tube 11 and in the vicinity of the connection portion between the supply tube 10 and the plasma generation tube 11.
  • the first CCP electrode 13 has a hollow portion 13a surrounded by a double cylindrical wall.
  • a water supply pipe 16 and a drain pipe 17 are connected to the first CCP electrode 13, and the hollow portion 13 a of the first CCP electrode 13 and the pipes of the water supply pipe 16 and the drain pipe 17 are continuous. Cooling water is introduced from the water supply pipe 16 to the hollow portion 13a of the first CCP electrode 13, and the cooling water is circulated uniformly and uniformly in the hollow portion 13a, and the cooling water is discharged from the drain pipe 17.
  • the first CCP electrode 13 can be cooled by refluxing the cooling water.
  • the first CCP electrode 13, the water supply pipe 16, and the drain pipe 17 are all made of SUS.
  • the permanent magnet 14 is made of SmCo. Each permanent magnet 14 is magnetized in the normal direction (magnet thickness direction) toward the central axis of the cylinder, and the surface close to the plasma generating tube 11 is magnetized to the N pole or the S pole. . And between the adjacent permanent magnets 14, the magnetic poles on the surface (inner surface) on the side close to the plasma generation tube 11 are different. Therefore, the inner surface of the permanent magnet 14 is alternately magnetized along the circumferential direction like N pole, S pole, N pole, S pole,. Further, these permanent magnets 14 are exposed in the hollow portion 13 a of the first CCP electrode 13.
  • the permanent magnet 14 when cooling water is recirculated through the hollow portion 13a of the first CCP electrode 13 to cool the first CCP electrode 13, the permanent magnet 14 is in direct contact with the cooling water. Thereby, the temperature rise of the permanent magnet 14 by the heating of the 1st CCP electrode 13 can be suppressed efficiently.
  • the coil 12 is formed by winding a hollow copper tube three and a half times, and has a structure in which cooling water can be cooled through the copper tube.
  • Silver is plated on the outside of the copper tube, and the outer skin of the copper tube constitutes a feed line.
  • a double-cylindrical second CCP electrode 30 (second electrode) is disposed on the downstream side of the coil 12 and outside the plasma generation tube 11 near the orifice plate 19. Similar to the first CCP electrode 13, the second CCP electrode 30 has a hollow portion 30a inside the double cylindrical wall. Further, a water supply pipe 31 and a drain pipe 32 are connected to the second CCP electrode 30, and the hollow portion 30 a of the second CCP electrode 30 and the pipes of the water supply pipe 31 and the drain pipe 32 are continuous. Cooling water is introduced into the hollow portion 30a of the second CCP electrode 30 from the water supply pipe 31, and the cooling water is circulated uniformly and uniformly inside the hollow portion 30a to discharge the cooling water from the drain pipe 32, thereby cooling the water. The second CCP electrode 30 can be cooled by refluxing water.
  • the second CCP electrode 30, the water supply pipe 31, and the drain pipe 32 are all made of SUS.
  • twelve permanent magnets 33 are arranged at equal intervals along the outer periphery of the plasma generation tube 11 inside the second CCP electrode 30.
  • the permanent magnet 33 is made of SmCo, and the arrangement of the permanent magnet 33 with respect to the magnetization direction and the magnetic pole is the same as the arrangement of the permanent magnet 14. Further, these permanent magnets 33 are exposed in the hollow portion 30 a of the second CCP electrode 30. Therefore, when cooling water is recirculated to the hollow portion 30a of the second CCP electrode 30 to cool the second CCP electrode 30, the permanent magnet 33 is in direct contact with the cooling water. Thereby, the temperature rise of the permanent magnet 33 due to the heating of the second CCP electrode 30 can be efficiently suppressed.
  • the first CCP electrode 13 is fed by the outer skin of the water supply pipe 16 and the drainage pipe 17 connected thereto, and the second CCP electrode 30 is fed by the outer skin of the water supply pipe 31 and the drainage pipe 32 connected thereto.
  • the supply pipe 10, the casing 18, and the end face plate 21 are at the same potential and are grounded.
  • One end of the coil 12 is grounded via a capacitor (100 to 200 pF). Thereby, plasma can be generated stably, and the density of radicals emitted from the apparatus can be stably maintained high.
  • the water supply pipe 16 and the drain pipe 17, the water supply pipe 31 and the drain pipe 32 are both power supply lines (live lines) for applying a voltage, and the earth line is the plasma generated in the plasma generation pipe 11 and the housing.
  • first CCP electrode 13 and the second CCP electrode 30 surround the outer wall of the plasma generation tube 11 in a ring shape, a radial AC electric field is generated with respect to the central axis (gas flow direction) of the plasma generation tube 11. And an alternating magnetic field is generated concentrically perpendicular to the electric field.
  • the coil 12 generates an AC magnetic field parallel to the central axis of the plasma generation tube 11 and generates an AC electric field concentrically perpendicular to the magnetic field.
  • the first CCP electrode 13, the coil 12, and the second CCP electrode 30 are connected to a power supply device 60 (FIG. 3) that supplies high frequency power of 13.56 MHz.
  • a power supply device 60 (FIG. 3) that supplies high frequency power of 13.56 MHz.
  • inductively coupled plasma is generated in the region where the coil 12 is disposed on the outer periphery in the axial direction in the plasma generation tube 11.
  • the first CCP electrode 13 and the second CCP electrode are arranged inside the plasma generation tube 11 and on the outer periphery in the axial direction.
  • the first capacitively-coupled plasma and the second capacitively-coupled plasma are respectively generated in the region where 30 is disposed.
  • the power supply device 60 has a function of distributing power to an RF oscillator (high frequency power source) 50 and impedance matching between the RF oscillator (high frequency power source) 50 and a distribution output terminal. It comprises a distributor 51 having an impedance matching unit 510 and regulators (control devices) 52a, 52b, and 52c that can adjust the intensity of each of the three distributed powers from the outside.
  • the output of the adjuster 52 a is connected to the first CCP electrode 13
  • the output of the adjuster 52 a is connected to the coil 12
  • the output of the adjuster 52 c is connected to the second CCP electrode 30.
  • the regulators 52a, 52b, and 52c can independently control the energy and generation density of the first capacitively coupled plasma, the inductively coupled plasma, and the second capacitively coupled plasma. Radiation can be emitted.
  • a thin coupling tube 23 extends continuously from the bottom of the plasma generation tube 11, and a ring-shaped coupling member 24 provided outside the coupling tube 23. It is joined to the supply pipe 10.
  • the inner diameter of the tip of the coupling tube 23 on the supply tube 10 side is 4 mm.
  • the length of the coupling tube 23 is 88 mm, and the presence of the coupling tube 23 increases the distance between the first CCP electrode 13 and the inner wall of the supply tube 10, thereby preventing generation of parasitic plasma between them. In order to effectively prevent the parasitic plasma, it is desirable that the length of the coupling tube 23 is 10 times or more the inner diameter of the supply tube 10.
  • the coupling tube 23 is not continuous from the bottom of the plasma generation tube 11, but has a similar shape and size as the coupling tube 23, and is a parasitic plasma prevention tube made of a dielectric separate from the plasma generation tube 11.
  • the bottom of the plasma generation tube 11 and the supply tube 10 may be connected.
  • These plasma generation tube 11, coil 12, first CCP electrode 13, and second CCP electrode 30 are housed in a cylindrical housing 18.
  • the casing 18 is connected to an end face plate 21 having an opening 22 in the center on the radical irradiation side. In the vicinity of the opening 22, an electrode for removing ions or a magnet (both not shown) may be arranged.
  • the radical source according to the first embodiment supplies a gas from the supply pipe 10 into the plasma generation tube 11 and applies high-frequency power to the coil 12, the first CCP electrode 13, and the second CCP electrode 30 to enter the plasma generation tube 11.
  • An inductively coupled plasma, a first capacitively coupled plasma, and a second capacitively bonded plasma are generated, respectively, and the first capacitively coupled plasma is injected into the inductively coupled plasma.
  • the combined plasma is further injected into the plasma.
  • the coupling tube 23 that extends thinly from the bottom of the plasma generation tube 11 enters the supply tube 10, it is between the first CCP electrode 13 and the inner wall of the supply tube 10. It is possible to prevent parasitic plasma from being generated inside the supply tube 10 due to the discharge.
  • the first capacitively coupled plasma is generated only inside the plasma generation tube 11, and the plasma density of the first capacitively coupled plasma is improved. Therefore, the density of generated radicals is also improved.
  • the first capacitively coupled plasma and the second capacitively coupled plasma are contracted and unevenly distributed in the central portion of the plasma generation tube 11 by the capsule magnetic field generated by the twelve permanent magnets 14 and 33. That is, a magnetic flux is formed from the N pole on the inner surface of one permanent magnet 14 or the permanent magnet 33 toward the S pole on the inner surface of the permanent magnet 14 or the permanent magnet 33 located on both sides. As a result, arc-shaped magnetic fluxes with intervals of 60 degrees are formed, and the plasma is rejected by the magnetic fluxes, contracted toward the central axis side of the plasma generation tube 11 and unevenly distributed.
  • the inductively coupled plasma is normally in a lobe light mode rather than a hibright mode.
  • the hi-bright mode is a state in which plasma is formed at the center of the plasma generation tube 11 and is a state in which the radical density increases toward the center axis.
  • the lobe light mode is a state in which the plasma shape is formed along the inner wall of the plasma generation tube 11 and the plasma density decreases toward the central axis, and the radical density is low as a whole and the output radical density is low. is there.
  • the plasma shape of the lobe light mode is changed, and the decrease in the plasma density in the center is compensated.
  • the plasma density at the center is improved, and a very high radical density can be realized as compared with the case where only inductively coupled plasma is generated.
  • the high energy electrons present in the first capacitively coupled plasma increase the resolution from gas molecules to atoms, and improve the internal energy of the generated atomic radicals.
  • the second CCP electrode 30 is disposed near the orifice plate 19, and the second capacitively coupled plasma is generated in the region where the second CCP electrode 30 is disposed in the axial direction inside the plasma generation tube 11. Generated. Thereby, in the process in which the mixed plasma of the first capacitively coupled plasma and the inductively coupled plasma flows to the vicinity of the orifice plate 19, the energy and density of the plasma decrease. A second capacitively coupled plasma in a high-bright mode in which the radical density is increased can be injected into the plasma. As a result, the radicals output from the orifice plate 19 can have a high internal energy and a high density. Such a high-density atomic radical having a high internal energy is very useful because, for example, it can reduce the growth temperature when used as an element for crystal growth.
  • the permanent magnets 14 and 33 can be directly cooled by refluxing the cooling water to the hollow portions 13a and 30a of the first CCP electrode 13 and the second CCP electrode 30, respectively.
  • the demagnetization of the permanent magnets 14 and 33 can be effectively prevented. Therefore, the state in which the first capacitively coupled plasma and the second capacitively coupled plasma are unevenly distributed in the central portion of the plasma generation tube 11 can be maintained for a long time. As a result, high energy and high density radicals can be maintained for a long time. Production can be maintained.
  • the permanent magnets 14 and 33 do not necessarily exist, and only one of them may exist. Moreover, it may replace with an electromagnet and may add an electromagnet in addition to a permanent magnet.
  • the radical source of Example 1 can produce
  • a gas such as nitrogen, oxygen, hydrogen, ammonia, water, fluorocarbon, hydrocarbon, silane, or germane can be supplied, and a desired type of radical can be obtained from these gases.
  • radicals generated using nitrogen, oxygen, hydrogen, and ammonia are useful.
  • the gas when the gas is supplied through the supply pipe 10, it may be diluted with a rare gas such as argon.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view parallel to the axial direction of the radical source according to the second embodiment.
  • the difference from the radical source of Example 1 is that the diameter of the plasma generation tube 11 increases near the orifice plate 19 along the axis near the opening of the plasma generation tube 11. That is, in the vicinity of the opening, the plasma generation tube 11 extends in a tapered shape toward the orifice plate 19.
  • the plasma bundle near the central axis where the second capacitively coupled plasma is converged can be expanded in a tapered shape.
  • the inclination angle of the taper is preferably 15 degrees or more and 60 degrees or less.
  • the permanent magnets 14 and 33 are not necessarily present, and only one of them may be present. Moreover, it may replace with an electromagnet and may add an electromagnet in addition to a permanent magnet.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating the configuration of the MBE apparatus according to the third embodiment.
  • the MBE apparatus according to the third embodiment is provided in the inside of the vacuum vessel 1 that is held in an ultra-vacuum of about 10 ⁇ 8 Pa, and holds the substrate 3.
  • a substrate stage 2 that can be rotated and heated, molecular beam cells 4A, 4B, and 4C that irradiate the surface of the substrate 3 with molecular beams (atomic beams), and a radical source 5 that supplies nitrogen radicals to the surface of the substrate 3. It is equipped with.
  • the surface of the substrate 3 heated and held in an ultra vacuum is irradiated with group III metal atomic beams by molecular beam cells 4A, 4B, and 4C, and nitrogen radicals by a radical source 5.
  • group III metal atomic beams by molecular beam cells 4A, 4B, and 4C
  • nitrogen radicals by a radical source 5.
  • the molecular beam cells 4A, 4B, and 4C each have a crucible for holding a group III metal material, a heater for heating the crucible, and a shutter, and heat the crucible to generate a vapor of group III metal to form an atomic beam.
  • the atomic dose can be controlled by opening and closing the atomic beam with a shutter.
  • the molecular beam cells 4A, 4B, and 4C generate atomic beams in which, for example, the molecular beam cell 4A is Ga, the molecular beam cell 4B is In, and the molecular beam cell 4C is Al.
  • a molecular beam cell 4 for irradiating the substrate 3 with a molecular beam of an n-type impurity (for example, Si) or a p-type impurity (for example, Mg) may be provided.
  • the radical source 5 is a radical source having the structure shown in FIGS. 1 and 2 of the first embodiment or a radical source having a structure shown in FIG. 4 of the second embodiment.
  • nitrogen gas is supplied from the supply pipe 10 to the plasma generation pipe 11. Then, the nitrogen gas is decomposed in the plasma generation tube 11.
  • the first capacitively coupled plasma and the second capacitively coupled plasma are generated in the central portion of the plasma generation tube 11 by the capsulated magnetic field generated by the 12 permanent magnets 14 and the 12 permanent magnets 33. It shrinks and is unevenly distributed.
  • the inductively coupled plasma is in a lobe light mode, and the radical density at the center is low.
  • the plasma shape of the lobe light mode is changed, and the decrease in the plasma density in the central portion is compensated.
  • the second capacitively coupled plasma is generated in the vicinity of the opening of the plasma generation tube 11, high-energy plasma is supplied.
  • the high energy electrons present in the first capacitively coupled plasma and the second capacitively coupled plasma increase the resolution of the nitrogen gas from molecules to atoms, and improve the internal energy of the generated atomic radicals. To do.
  • the MBE apparatus of Example 3 includes the radical source 5 having a high density of nitrogen radicals generated as described above, the deposition rate of the III-group nitride semiconductor is improved as compared with the conventional MBE apparatus. Yes.
  • nitrogen radicals having high internal energy can be irradiated, the surface migration function of nitrogen on the crystal surface can be enhanced. That is, the probability that the nitrogen element sufficiently moves on the crystal surface and reaches the growth site is improved, so that the crystallinity and the steepness of the interlayer interface can be improved.
  • the temperature of the substrate 3 can be reduced, thereby further improving the crystallinity.
  • the radical source 5 can generate nitrogen radicals over a long period of time, the film formation of the III-group nitride semiconductor can be performed stably for a long period of time.
  • the radical source of the present invention can be used, for example, as a nitrogen radical source such as a molecular beam epitaxy (MBE) apparatus, and can be used to form nitrides such as III-group nitride semiconductors.
  • the radical source of the present invention has various applications such as substrate cleaning by radical irradiation and substrate surface treatment.
  • Vacuum container 2 Substrate stage 3: Substrate 4A, 4B, 4C: Molecular beam cell 10: Supply pipe 11: Plasma generation pipe 12: Coil 13: First CCP electrode 14: Permanent magnet 16: Water supply pipe 17: Drain pipe 18 : Housing 19: Orifice plate 20: Hole 21: End plate 22: Opening 23: Coupling tube 30: Second CCP electrode

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Abstract

【課題】高密度なラジカルを生成することが可能なラジカル源を実現すること。 【解決手段】ラジカル源は、ＳＵＳからなる供給管１０と、供給管１０に接続する熱分解窒化ホウ素（ＰＢＮ）からなる円筒状のプラズマ生成管１１を有している。プラズマ生成管１１の外側には、円筒形の第１ＣＣＰ電極１３、第２ＣＣＰ電極３０が配置されている。第１ＣＣＰ電極１３よりも下流側には、プラズマ生成管１１の外周に沿って巻かれたコイル１２が配設されている。プラズマ生成管１１の底からは細く伸びた結合管２３が存在し、この結合管２３は供給管１０の内部に挿入されている。

Description

ラジカル源及び分子線エピタキシー装置
　本発明は、高密度のラジカルを生成するラジカル源及びそのラジカル源を用いた分子線エピタキシー（ＭＢＥ）装置に関する。特に、ＣＣＰプラズマをＩＣＰプラズマに導入してラジカルを生成するラジカル源とそのラジカル源を用いた成膜速度の高いＭＢＥ装置に関する。
　従来より、分子線エピタキシー法（ＭＢＥ）によってIII 族窒化物半導体などの半導体結晶を成長させる技術が知られている。ＭＢＥによってIII 族窒化物半導体を結晶成長させる場合、材料源としてIII 族元素と窒素の原子蒸気の生成が必要になる。III 族元素は固体金属なので、通常、ＰＢＮ（熱分解窒化ホウ素）製のるつぼに金属を入れて加熱して原子蒸気を発生させている。これに対して窒素は気体であるため、通常、窒素分子ガスを分解する方法や、アンモニアガスを分解する方法などの方法によって原子蒸気を発生させている。この窒素分子ガスを分解して窒素の原子蒸気を生成する方法として、コイル状の電極に高周波電力を印加して生成する誘導結合プラズマを用いた窒素ラジカル源が使われる。窒素ラジカル源を使用してIII 族窒化物半導体の結晶成長速度を向上させるためには、窒素ラジカルのエネルギーを高め、フラックス密度を高める必要がある。
　本発明者等は、高密度のラジカルを生成することができるラジカル源として、特許文献１に開示の装置を開発し、ＭＢＥ装置として特許文献２に開示の装置を開発した。特許文献１に記載のラジカル源は、気体を供給する供給管の下流側において供給管と接続する誘電体からなるプラズマ生成管と、プラズマ生成管の外壁に位置し、プラズマ生成管の内部に誘導結合プラズマを発生させるコイルと、プラズマ生成管の外壁であって、コイルよりも供給管に近い側に位置し、プラズマ生成管の内部に容量結合プラズマを発生させて誘導結合プラズマ中に容量結合プラズマを導入する電極とを有する装置である。この装置により、容量結合により生じた高エネルギーを有したプラズマを誘導結合により生じた高密度のプラズマ中に注入することにより、高エネルギーを有した高密度のプラズマを生成することができる。
特開２０１２－０４９０２８ 特開２０１２－０４９３７５
　しかし、特許文献１のラジカル源は、容量結合プラズマの生成される領域がラジカルを放出する開口部から離れた位置に存在するために、開口部に至るまでにプラズマ生成管の管壁への衝突や、プラズマ間の衝突により、エネルギーが低下し、放出されるラジカルのエネルギーや密度が低下するという問題があった。特に、III 族窒化物半導体を成膜するＭＢＥ装置における窒素ラジカル源のためには、さらに高密度なラジカルを生成することができるラジカル源が求められていた。
　そこで本発明の目的は、より内部エネルギーが高く、高密度のラジカルを生成することができるラジカル源を提供することである。
　本発明は、気体を供給する供給管と、供給管の下流側において供給管と接続する誘電体からなるプラズマ生成管と、プラズマ生成管の外壁に位置し、プラズマ生成管の内部に誘導結合プラズマを発生させるコイルと、プラズマ生成管の外壁であって、コイルよりも供給管に近い側に位置し、プラズマ生成管の内部に第１の容量結合プラズマを発生させて誘導結合プラズマ中に第１の容量結合プラズマを導入する第１電極と、プラズマ生成管の外壁であって、コイルよりも下流側に位置し、プラズマ生成管の内部に第２の容量結合プラズマを発生させて、下流に向かって流れる第１の容量結合プラズマ及び誘導結合プラズマ中に、第２の容量結合プラズマを導入する第２電極とを有することを特徴とするラジカル源である。
　本発明において、プラズマ生成管のプラズマ（ラジカル）を放出する開口部は下流に向かって径が拡大したテーパ部を有し、このテーパ部の外壁に第２電極が配設されているようにすることができる。
　また、本発明において、高周波電力を生成する高周波電源と、高周波電源の出力する高周波電力を、第１電極、コイル、第２電極へ分配し、且つ高周波電源に対してインピーダンス整合を取る機能を有するインピーダンス整合部を有する分配器と、分配器による第１電極、コイル、第２電極への分配電力を、外部指令により可変制御する制御装置とを有した電源装置を設けることができる。これにより、第１の容量結合プラズマ、誘導結合プラズマ、第２の容量結合プラズマの密度比を調整することができ、開口部から放出されるプラズマの密度、本装置から出力されるラジカルの密度と、エネルギーとを適正に制御することができる。
　また、本発明において、供給管とプラズマ生成管との接続部において、供給管の開口から挿入された、プラズマ生成管の底部から連続して伸びた結合管を有し、供給管は導体とすることが望ましい。また、誘電体からなり、供給管の開口であって供給管とプラズマ生成管との接続側に挿入され、供給管の内壁を覆う寄生プラズマ防止管を、有し、供給管は導体としても良い。
　供給管によりプラズマ生成管内に供給するガスには、窒素、酸素、水素、アンモニア、水、フルオロカーボン、炭化水素、シラン、ゲルマンなど所望の種類のガスを供給することができ、それらのガスから所望の種類のラジカルを得ることができるが、特に窒素、酸素、水素、アンモニアを用いて発生させるラジカルが有用である。また、アルゴンなどの希ガス等によって希釈して用いてもよい。
　結合管又は寄生プラズマ防止管は、電極と供給管内壁との間で寄生プラズマが生じてラジカル密度の低下を引き起こしてしまうのを防止するものである。プラズマ生成管及びそれに連続した結合管、又は、寄生プラズマ防止管の材料は、ＢＮ、ＰＢＮ、Ａｌ2 Ｏ3 、ＳｉＯ2 などのセラミックを用いることができる。
　プラズマ生成管の、第１の容量結合プラズマが生成される領域の内径、誘導結合プラズマが生成される領域の内径、第２の容量結合プラズマが生成される領域の内径は、それぞれ、異なっていてもよいし、同一であってもよい。
　本発明において、第１の容量結合プラズマ又は第２の容量結合プラズマを発生する領域のプラズマ生成管外周に沿って配置され、プラズマ生成管の中心部に第１の容量結合プラズマ又は第２の容量結合プラズマを偏在させる複数の永久磁石をさらに有することが望ましい。永久磁石は、消磁防止の観点からキュリー温度の高いものが望ましく、たとえばＳｍＣｏ磁石、ＡｌＮｉＣｏ磁石などを用いることができる。また、永久磁石に代えて電流を通電する電磁石としても良いし、永久磁石に追加して電磁石を設けても良い。
　また、本発明において、第１電極及び第２電極は、その内部で水を還流させる中空部を有することが望ましい。これにより、第１電極、第２電極を冷却することができ、高エネルギーの容量結合プラズマを安定して発生させることができる。
　また、本発明において、永久磁石又は電磁石は、電極の内部であって、中空部に露出するよう配置されていることが望ましい。
　また、本発明において、第１電極又は第２電極は、円筒形状であることが望ましい。
　また、本発明において、供給管により供給される気体を窒素とすることで、窒素ラジカルを生成することができる。
　また、他の発明は、上記のラジカル源を有する分子線エピタキシー装置である。これにより、高エネルギー且つ高密度のラジカルを発生させるラジカル源を有した分子線エピタキシー装置とすることができる。特に、供給するラジカルを窒素ラジカルとすることで、III 族窒化物半導体の成膜速度を向上させた分子線エピタキシー装置とすることができる。
　本発明によると、気体の流れる方向に沿って、第１電極、コイル、第２電極が配設されているので、プラズマ生成管の内部において、気体流の方向に、第１の容量結合プラズマ、誘導結合プラズマ、第２の容量結合プラズマが生成される。高エネルギーの第１の容量結合プラズマは、高密度の誘導結合プラズマに注入されて、その領域でプラズマ密度がさらに向上するが、プラズマが開口部に向かうに連れ、また、放出される時の開口部の壁面への衝突により、高エネルギーを有したプラズマの密度が低下する。しかし、本発明では、プラズマが放射されるプラズマ生成管の開口部の付近では、さらに、高エネルギーの第２の容量結合プラズマが添加されるので、本ラジカル源装置の開口部から放出されるラジカルは高エネルギーで且つ高密度となる。これより、例えば、III 族窒化物半導体の成膜速度を向上させた窒素ラジカルを供給できる装置を実現することができる。
　また、プラズマ生成管のプラズマを放出する開口部を下流に向かって径が拡大したテーパ部として、このテーパ部の外壁に第２電極を配設した場合には、より高エネルギーで且つ高密度のプラズマを得ることができ、また、プラズマのビーム径を拡大することができる。この結果、本プラズマ源装置の開口部から放出されるラジカルを高エネルギーで且つ高密度とし、さらにラジカルのビーム径を拡大でき、本発明のラジカル源を用いた分子線エピタキシー装置は、成膜の大面積化と、高速化を実現することができる。
　プラズマ生成管から連続した結合管、又は、寄生プラズマ防止管を用いた場合には、供給管の内壁と容量結合プラズマ電極との間での放電により、供給管内部に寄生プラズマが発生してしまうのを防止することができる。これにより、容量結合プラズマはプラズマ生成管内部にのみ生成され、プラズマ密度が向上する。その結果、容量結合プラズマ形成によるラジカル生成能力を向上させることができ、より高密度のラジカルを生成することができるラジカル源を実現することができる。
　また、第１電極、コイル、第２電極への分配電力を、外部指令により可変制御する装置を設けた場合には、生成されたプラズマにおける第１の容量結合プラズマ、誘導結合プラズマ、第２の容量結合プラズマのエネルギーと密度比を制御できるので、要求される特性のプラズマを生成し、その結果、本装置は、高エネルギー、高密度ラジカルを放射させることができる。
　また、永久磁石や電磁石を用いた場合には、プラズマ生成管の中心部に第１の容量結合プラズマ又は第２の容量結合プラズマを収縮して、偏在させた状態を実現することができる。これにより、第１の容量結合プラズマを誘導結合プラズマに効率良く導入することができ、また、外部に放射されるプラズマの中心部のプラズマのエネルギーと密度を向上させることができる。すなわち、ラジカルのフラックス密度を高めるために高いガス圧とした場合において、プラズマ生成管の中心部における誘導結合プラズマの密度が減少してしまうのを補償することができる。そのため、より高密度のラジカルを生成することができる。また、容量結合プラズマにはエネルギーの高い電子が多く存在しており、これが誘導結合プラズマに注入されるため、ガス分子の原子への分解能を向上させることができるとともに、原子ラジカルに高い内部エネルギーを付与することができる。
　また、第１電極及び第２電極を、その内部にて水が循環する中空部とする場合には、第１電極及び第２電極の温度上昇を抑制することができる。また、磁石を直接水に浸して冷却することができる。そのため、磁石の消磁を抑制することができ、高密度なラジカルの生成を長時間持続することができる。
　また、気体を窒素とする場合には、本発明のラジカル源は窒素ラジカルを高密度に生成することができる。また、窒素分子の窒素原子への分解能が高く、窒素原子の内部エネルギーを高めることができる。このような内部エネルギーの高い窒素原子ラジカルは、III 族窒化物半導体などの窒化物を結晶成長させる際に成長温度の低減などを図ることができ、非常に有用である。
実施例１のラジカル源の構成を示した軸方向に平行な断面図。 図１におけるＡ－Ａでの断面図。 電源装置の構成図。 実施例２のラジカル源の構成を示した軸方向に平行な断面図。 実施例３に係るＭＢＥ装置の構成図。
　以下、本発明の具体的な実施例について図を参照に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
　図１は、実施例１のラジカル源の構成について示した軸方向に平行な断面図である。また、図２は、図１でのＡ－Ａにおける断面図である。
　図１、２のように、実施例１のラジカル源は、金属製の筐体１８、筐体１８の端面に設けられた金属製の端面板２１と、ＳＵＳからなる供給管１０と、供給管１０に接続する熱分解窒化ホウ素（ＰＢＮ）からなる円筒状のプラズマ生成管１１を有している。端面板２１の中心部には、ラジカルを出力する開口２２が形成されている。プラズマ生成管１１の内径は７２ｍｍであり、長さは１４５ｍｍである。プラズマ生成管１１の供給管１０との接続側とは反対側の開口には、直径０．２ｍｍの孔２０が多数開けられたオリフィス板１９が配置されている。
　プラズマ生成管１１の外側であって、供給管１０とプラズマ生成管１１との接続部近傍には、二重円筒形状の第１ＣＣＰ電極１３（第１電極）が配置されている。第１ＣＣＰ電極１３は、二重の円筒壁に囲まれた内部に中空部１３ａを有している。また、第１ＣＣＰ電極１３には給水管１６および排水管１７が接続されており、第１ＣＣＰ電極１３の中空部１３ａと給水管１６および排水管１７の管内とが連続している。給水管１６から第１ＣＣＰ電極１３の中空部１３ａへと冷却水を導入し、冷却水は中空部１３ａ内の全体を均一一様に循環して、排水管１７より冷却水を排出する構造により、冷却水を還流させて第１ＣＣＰ電極１３を冷却可能となっている。第１ＣＣＰ電極１３、給水管１６、排水管１７は、ともに、ＳＵＳからなる。
　第１ＣＣＰ電極１３の内部には、プラズマ生成管１１の円形の外周に沿って等間隔に１２個の永久磁石１４が配置されている。永久磁石１４はＳｍＣｏからなる。各永久磁石１４は、円筒の中心軸に向かう法線方向（磁石の厚さ方向）に磁化されており、プラズマ生成管１１に近い側の面がＮ極、又は、Ｓ極に磁化されている。そして、隣接する永久磁石１４間では、プラズマ生成管１１に近い側の面（内面）の磁極が、異なる。したがって、永久磁石１４の内面は、円周方向に沿って、Ｎ極、Ｓ極、Ｎ極、Ｓ極…のように交互に磁化されている。また、これらの永久磁石１４は、第１ＣＣＰ電極１３の中空部１３ａに露出している。そのため、第１ＣＣＰ電極１３の中空部１３ａに冷却水を還流させて第１ＣＣＰ電極１３を冷却する際、永久磁石１４は冷却水と直接接触する。これにより、第１ＣＣＰ電極１３の加熱による永久磁石１４の温度上昇を効率的に抑えることができる。
　プラズマ生成管１１の外側であって、第１ＣＣＰ電極１３よりも下流側（ガス流の向き、供給管１０側とは反対側）には、プラズマ生成管１１の外周に沿って巻かれたコイル１２を有している。コイル１２は中空の銅管を３回半巻いたものであり、その銅管内部に冷却水を通して冷却できる構造となっている。銅管の外側には銀がメッキされており、銅管の外皮が給電線路を構成している。
　コイル１２の下流側で、オリフィス板１９に近くのプラズマ生成管１１の外側には、二重円筒形状の第２ＣＣＰ電極３０（第２電極）が配置されている。第２ＣＣＰ電極３０は、第１ＣＣＰ電極１３と同様に、二重円筒壁の内部に中空部３０ａを有している。また、第２ＣＣＰ電極３０には給水管３１および排水管３２が接続されており、第２ＣＣＰ電極３０の中空部３０ａと給水管３１および排水管３２の管内とが連続している。給水管３１から第２ＣＣＰ電極３０の中空部３０ａへと冷却水を導入し、中空部３０ａの内部を均一一様に冷却水が循環して排水管３２より冷却水を排出する構造により、冷却水を還流させて第２ＣＣＰ電極３０を冷却可能となっている。第２ＣＣＰ電極３０、給水管３１、排水管３２は、ともに、ＳＵＳからなる。
　また、第２ＣＣＰ電極３０の内部には、プラズマ生成管１１の外周に沿って等間隔に１２個の永久磁石３３が配置されている。永久磁石３３はＳｍＣｏからなり、永久磁石３３の磁化方向や磁極に関する配置は永久磁石１４の配置と同一である。また、これらの永久磁石３３は、第２ＣＣＰ電極３０の中空部３０ａに露出している。そのため、第２ＣＣＰ電極３０の中空部３０ａに冷却水を還流させて第２ＣＣＰ電極３０を冷却する際、永久磁石３３は冷却水と直接接触する。これにより、第２ＣＣＰ電極３０の加熱による永久磁石３３の温度上昇を効率的に抑えることができる。
　第１ＣＣＰ電極１３は、それに接続された給水管１６と排水管１７の外皮により給電され、第２ＣＣＰ電極３０は、それに接続された給水管３１と排水管３２の外皮により給電される。供給管１０、筐体１８、端面板２１は同電位であり接地されている。また、コイル１２の片端はコンデンサ（１００～２００ｐＦ）を介して接地されている。これによりプラズマを安定して生成でき、装置から放射されるラジカルの密度を安定して高く維持することができる。給水管１６と排水管１７、給水管３１と排水管３２は、それぞれ、共に、電圧を印加する給電線（活線）であり、アース線はプラズマ生成管１１の中に生成されたプラズマと筐体１８である。第１ＣＣＰ電極１３と第２ＣＣＰ電極３０とは、プラズマ生成管１１の外壁をリング状に取り囲んでいるために、プラズマ生成管１１の中心軸（ガス流方向）に対して放射線状の交流電界を発生させ、電界に垂直に同心円状に交流磁界を発生させる。コイル１２は、プラズマ生成管１１の中心軸に平行に交流磁界を発生させ、磁界に垂直に同心円状に交流電界を発生させる。
　第１ＣＣＰ電極１３とコイル１２と第２ＣＣＰ電極３０には、１３．５６ＭＨｚの高周波電力を供給する電源装置６０（図３）が接続されている。電源装置６０によって高周波電力をコイル１２に給電することで、プラズマ生成管１１の内部であって、軸方向には外周にコイル１２が配置された領域に、誘導結合プラズマが生成される。また、電源装置６０による高周波電圧を、第１ＣＣＰ電極１３と第２ＣＣＰ電極３０とに印加することにより、プラズマ生成管１１の内部であって、軸方向には外周に第１ＣＣＰ電極１３と第２ＣＣＰ電極３０とが配置された領域に、第１の容量結合プラズマと第２の容量結合プラズマがそれぞれ生成される。
　図３に示すように、電源装置６０は、ＲＦ発振器（高周波電源）５０と、電力を３分配し、且つ、ＲＦ発振器（高周波電源）５０と分配出力端との間でインピーダンス整合を取る機能を有するインピーダンス整合部５１０を有する分配器５１と、３分配された各電力の強度を外部から調整できる調整器（制御装置）５２ａ、５２ｂ、５２ｃにより構成されている。そして、調整器５２ａの出力が第１ＣＣＰ電極１３に、調整器５２ａの出力がコイル１２に、調整器５２ｃの出力が第２ＣＣＰ電極３０に、それぞれ、接続されている。調整器５２ａ、５２ｂ、５２ｃにより、第１の容量結合プラズマ、誘導結合プラズマ、第２の容量結合プラズマのエネルギーと生成密度を独立に制御することができ、オリフィス板１９から最適なエネルギーと密度を有したラジカルを放射することができる。
　プラズマ生成管１１の供給管１０と接続される側は、プラズマ生成管１１の底部から連続して細い結合管２３が伸びており、結合管２３の外部に設けられたリング状の結合部材２４により供給管１０と接合されている。結合管２３の供給管１０側の先端の内径は４ｍｍである。結合管２３の長さは８８ｍｍであり、結合管２３の存在により、第１ＣＣＰ電極１３と供給管１０の内壁との距離が長くなり、両者の間で寄生プラズマが発生することが防止される。寄生プラズマを効果的に防止するためには、結合管２３の長さは、供給管１０の内径の１０倍以上とすることが望ましい。より望ましくは、供給管１０の内径の２０～５０倍である。なお、プラズマ生成管１１の底部から結合管２３を連続させるのではなく、結合管２３と類似形状及び寸法であって、プラズマ生成管１１とは別体の誘電体で構成された寄生プラズマ防止管によりプラズマ生成管１１の底部と供給管１０とを接続しても良い。
　これらのプラズマ生成管１１、コイル１２、第１ＣＣＰ電極１３、第２ＣＣＰ電極３０は、円筒状の筐体１８に納められている。筐体１８は、ラジカル照射側において、中央部に開口２２を有する端面板２１に接続されている。その開口２２の近傍には、イオンを除去するための電極、あるいは磁石（いずれも図示しない）を配置してもよい。
　実施例１のラジカル源は、プラズマ生成管１１内部に供給管１０からガスを供給し、コイル１２、第１ＣＣＰ電極１３、第２ＣＣＰ電極３０への高周波電力の印加によって、プラズマ生成管１１の内部に誘導結合プラズマと第１の容量結合プラズマと第２の容量接合プラズマをそれぞれ生成し、第１の容量結合プラズマを誘導結合プラズマに注入し、プラズマ生成管１１の開口部付近において、第２の容量結合プラズマを、さらに、プラズマに注入するようにしている。このようにすることで、オリフィス板１９の孔２０から放出されるラジカルを高エネルギー、高密度とすることができる。
　ここで、実施例１のラジカル源では、プラズマ生成管１１の底から細く伸びた結合管２３が供給管１０の内部に入り込んでいるので、第１ＣＣＰ電極１３と供給管１０の内壁との間での放電により供給管１０内部に寄生プラズマが発生することが防止される。この構造により、第１の容量結合プラズマがプラズマ生成管１１内部にのみ生成され、第１の容量結合プラズマのプラズマ密度が向上する。そのため、生成されるラジカル密度も向上する。
　また、第１の容量結合プラズマ及び第２の容量結合プラズマは、１２個の永久磁石１４、３３によるカプス磁場によって、プラズマ生成管１１の中心部に収縮して偏在する。すなわち、一つの永久磁石１４又は永久磁石３３の内面のＮ極から両側に位置する永久磁石１４又は永久磁石３３の内面のＳ極に向けて磁束が形成される。これにより６０度間隔の円弧状の磁束が形成されて、プラズマはその磁束により排斥されて、プラズマ生成管１１の中心軸側に収縮して偏在する。分子の分解能を高めるために高いガス圧力とする場合、誘導結合プラズマは通常はハイブライトモードではなく、ローブライトモードとなる。ハイブライトモードとは、プラズマ生成管１１の中心部にプラズマが形成された状態であり、中心軸付近程、ラジカル密度が高くなる状態である。一方、ローブライトモードとは、プラズマ形状がプラズマ生成管１１の内壁に沿って形成され、中心軸に向かう程、プラズマ密度が低くなり、全体としてラジカル密度が低く出力されるラジカル密度が低い状態である。
　しかし、中心部に偏在した第１の容量結合プラズマを誘導結合プラズマに注入することで、ローブライトモードのプラズマ形状が変動し、中心部でのプラズマ密度の低下が補償される。その結果、高いガス圧力の場合であっても、中心部のプラズマ密度が向上し、誘導結合プラズマのみを生成する場合に比べて非常に高いラジカル密度を実現することができる。また、第１の容量結合プラズマ中に多く存在する高エネルギーな電子により、ガスの分子から原子への分解能が高まるとともに、その生成された原子ラジカルの内部エネルギーが向上する。
　また、オリフィス板１９の近くに、第２ＣＣＰ電極３０を配設して、プラズマ生成管１１の内部において軸方向には第２ＣＣＰ電極３０が配設されている領域において、第２の容量結合プラズマが生成される。これにより、第１の容量結合プラズマと誘導結合プラズマとの混合プラズマが、オリフィス板１９近くまで流れる過程において、プラズマのエネルギーと密度が低下するのであるが、プラズマ生成管１１の中心軸付近程、ラジカル密度が高くなるハイブライトモードの第２の容量結合プラズマをプラズマ中に注入することができる。この結果、オリフィス板１９から出力されるラジカルを、内部エネギーを高くして且つ高密度とすることができる。このような内部エネルギーの高い高密度原子ラジカルは、たとえば結晶成長用の元素に用いる場合に成長温度の低減などを図ることができるので非常に有用である。
　また、永久磁石１４、３３は、それぞれ、第１ＣＣＰ電極１３、第２ＣＣＰ電極３０の中空部１３ａ、３０ａに冷却水を還流させることで直接冷却することができ、永久磁石１４、３３の温度上昇を抑制して永久磁石１４、３３の消磁を効果的に防止することができる。そのため、プラズマ生成管１１の中心部に第１の容量結合プラズマと第２の容量結合プラズマが偏在する状態を長時間維持することができ、その結果、長時間にわたって、高エネルギー且つ高密度なラジカルの生成を維持することができる。
　なお、永久磁石１４、３３は、必ずしも存在しなくとも良いし、何れか１方のみ存在するようにしても良い。また、電磁石に代えても良いし、永久磁石に追加して電磁石を設けても良い。
　なお、実施例１のラジカル源は、任意のガスを供給管１０により供給することで、任意のラジカルを生成することができる。供給するガスとして、たとえば、窒素、酸素、水素、アンモニア、水、フルオロカーボン、炭化水素、シラン、ゲルマンなどのガスを供給することができ、それらのガスから所望の種類のラジカルを得ることができる。特に窒素、酸素、水素、アンモニアを用いて発生させるラジカルが有用である。また、供給管１０によりガスを供給する際、アルゴンなどの希ガス等によって希釈して用いてもよい。
　図４は、実施例２に係るラジカル源の軸方向に平行な断面図である。実施例１のラジカル源と異なる点は、プラズマ生成管１１の開口部に付近において、軸に沿ってオリフィス板１９に接近する程、プラズマ生成管１１の直径が増加している点である。すなわち、開口部付近では、プラズマ生成管１１はオリフィス板１９に向かってテーパー形状に広がっている。これにより、第２の容量結合プラズマが収束している中心軸付近のプラズマ束をテーパー状に拡大することができる。この結果、出力するラジカルビームの径を、エネルギーを損失させることなく、密度を低下させることなく、拡大することができる。テーパーの傾斜角は１５度以上６０度以下が望ましい。なお、実施例２においても、実施例１と同様に、永久磁石１４、３３は、必ずしも存在しなくとも良いし、何れか１方のみ存在するようにしても良い。また、電磁石に代えても良いし、永久磁石に追加して電磁石を設けても良い。
　次に、実施例３に係るＭＢＥ装置について説明する。図５は、実施例３のＭＢＥ装置の構成を示した図である。実施例３のＭＢＥ装置は、図５のように、内部が１０-8Ｐａ程度の超真空に保持される真空容器１と、真空容器１の内部に設けられ、基板３を保持し、基板３の回転、加熱が可能な基板ステージ２と、基板３の表面に分子線（原子線）を照射する分子線セル４Ａ、４Ｂ、４Ｃと、基板３の表面に窒素ラジカルを供給するラジカル源５と、を備えている。実施例３のＭＢＥ装置は、超真空中に加熱して保持された基板３の表面に、分子線セル４Ａ、４Ｂ、４ＣによってIII 族金属の原子線を、ラジカル源５によって窒素ラジカルを照射することで、基板３の表面にIII 族窒化物半導体を結晶成長させる装置である。
　分子線セル４Ａ、４Ｂ、４Ｃは、III 族金属材料を保持する坩堝、坩堝を加熱するヒータ、シャッターを有し、坩堝を加熱してIII 族金属の蒸気を発生させて原子線を形成し、原子線をシャッターによって開閉することで原子線量を制御可能としている。分子線セル４Ａ、４Ｂ、４Ｃは、たとえば分子線セル４ＡがＧａ、分子線セル４ＢがＩｎ、分子線セル４ＣがＡｌの原子線を生成する。他に、ｎ型不純物（たとえばＳｉ）や、ｐ型不純物（たとえばＭｇ）の分子線を基板３に照射する分子線セル４を設けてもよい。
　ラジカル源５は、実施例１の図１、２に示す構造のラジカル源又は実施例２の図４に示す構造のラジカル源である。実施例３では、供給管１０から窒素ガスがプラズマ生成管１１に供給される。そして、プラズマ生成管１１において、窒素ガスは分解される。実施例１において説明したように、第１の容量結合プラズマと第２の容量結合プラズマは、１２個の永久磁石１４と１２個の永久磁石３３によるカプス磁場によって、プラズマ生成管１１の中心部に収縮して偏在する。この結果、窒素分子の分解能を高めるために高いガス圧力とする場合において、誘導結合プラズマはローブライトモードとなり、中心部のラジカル密度が低い状態となる。しかし、中心部に偏在した第１の容量結合プラズマを誘導結合プラズマに注入することで、ローブライトモードのプラズマ形状が変動し、中心部でのプラズマ密度の低下が補償される。また、プラズマ生成管１１の開口部付近において、第２の容量結合プラズマが生成されるので、高エネルギーのプラズマが供給される。その結果、高いガス圧力の場合であっても、中心部のプラズマ密度が向上し、誘導結合プラズマのみを生成する場合に比べて非常に高いラジカル密度を実現することができる。また、第１容量結合プラズマ及び第２の容量結合プラズマ中に多く存在する高エネルギーな電子により、窒素ガスの分子から原子への分解能が高まるとともに、その生成された原子状ラジカルの内部エネルギーが向上する。
　実施例３のＭＢＥ装置では、上記のように生成される窒素ラジカルの密度が高いラジカル源５を備えているため、III 族窒化物半導体の成膜速度が従来のＭＢＥ装置に比べて向上している。また、内部エネルギーの高い窒素ラジカルを照射することができるので、結晶表面における窒素の表面マイグレーション機能を高めることができる。すなわち、窒素元素が結晶表面で十分に動き、成長サイトに到達する確率が向上し、結晶性の向上や、層間界面の急峻性の向上を図ることができる。また、基板３の温度を低減することができ、これによりさらなる結晶性の向上を図ることができる。また、ラジカル源５は長時間にわたって窒素ラジカルを生成できるため、III 族窒化物半導体の成膜も長時間安定して行うことができる。
　本発明のラジカル源は、たとえば、分子線エピタキシー（ＭＢＥ）装置などの窒素ラジカル源に利用することができ、III 族窒化物半導体などの窒化物の形成に用いることができる。他にも、ラジカル照射による基板クリーニングや基板表面処理など、本発明のラジカル源はさまざまな応用が可能である。
　１：真空容器
　２：基板ステージ
　３：基板
　４Ａ、４Ｂ、４Ｃ：分子線セル
　１０：供給管
　１１：プラズマ生成管
　１２：コイル
　１３：第１ＣＣＰ電極
　１４：永久磁石
　　１６：給水管
　１７：排水管
　１８：筐体
　１９：オリフィス板
　２０：孔
　２１：端面板
　２２：開口
　２３：結合管
　３０：第２ＣＣＰ電極

Claims (10)

  1. 　気体を供給する供給管と、
    　前記供給管の下流側において前記供給管と接続する誘電体からなるプラズマ生成管と、
    　前記プラズマ生成管の外壁に位置し、前記プラズマ生成管の内部に誘導結合プラズマを発生させるコイルと、
    　前記プラズマ生成管の外壁であって、前記コイルよりも前記供給管に近い側に位置し、前記プラズマ生成管の内部に第１の容量結合プラズマを発生させて誘導結合プラズマ中に第１の容量結合プラズマを導入する第１電極と、
    　前記プラズマ生成管の外壁であって、前記コイルよりも下流側に位置し、前記プラズマ生成管の内部に第２の容量結合プラズマを発生させて、下流に向かって流れる前記第１の容量結合プラズマ及び前記誘導結合プラズマ中に、第２の容量結合プラズマを導入する第２電極と
    　を有することを特徴とするラジカル源。
  2. 　前記プラズマ生成管のプラズマを放出する開口部は下流に向かって径が拡大したテーパ部を有し、このテーパ部の外壁に前記第２電極が配設されていることを特徴とする請求項１に記載のラジカル源。
  3. 　高周波電力を生成する高周波電源と、
    　前記高周波電源の出力する前記高周波電力を、前記第１電極、前記コイル、前記第２電極へ分配し、且つ前記高周波電源に対してインピーダンス整合を取る機能を有するインピーダンス整合部を有する分配器と、
    　前記分配器による前記第１電極、前記コイル、前記第２電極への分配電力を、外部指令により可変制御する制御装置と
    　を有した電源装置を有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のラジカル源。
  4. 　前記供給管と前記プラズマ生成管との接続部において、前記供給管の開口から挿入された、前記プラズマ生成管の底部から連続して伸びた結合管を有し、
    　前記供給管は導体から成る
    　ことを特徴とする請求項１乃至請求項３の何れか１項に記載のラジカル源。
  5. 　前記第１の容量結合プラズマ又は前記第２の容量結合プラズマを発生する領域の前記プラズマ生成管外周に沿って配置され、前記プラズマ生成管の中心部に前記第１の容量結合プラズマ又は前記第２の容量結合プラズマを偏在させる複数の永久磁石をさらに有することを特徴とする請求項１乃至請求項４の何れか１項に記載のラジカル源。
  6. 　前記第１電極及び前記第２電極は、その内部で水を還流させる中空部を有することを特徴とする請求項１乃至請求項５の何れか１項に記載のラジカル源。
  7. 　前記永久磁石は、前記電極の内部であって、前記中空部に露出するよう配置されている、ことを特徴とする請求項６に記載のラジカル源。
  8. 　前記第１電極又は第２電極は、円筒形状であることを特徴とする請求項１乃至請求項７の何れか１項に記載のラジカル源。
  9. 　前記供給管により供給される前記気体は窒素であり、窒素ラジカルを生成することを特徴とする請求項１乃至請求項８の何れか１項に記載のラジカル源。
  10. 　請求項１乃至請求項９の何れか１項に記載のラジカル源を有する分子線エピタキシー装置。
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