WO2010049441A1 - Plaque d'electrolyte a rigidité augmentée, et systeme electrochimique comportant une telle plaque d'électrolyte - Google Patents

Plaque d'electrolyte a rigidité augmentée, et systeme electrochimique comportant une telle plaque d'électrolyte Download PDF

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electrolyte
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Stéphane DI IORIO
Thibaud Delahaye
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Definitions

  • the present invention relates to an electrolyte plate with improved rigidity for fuel cells and for electrolysers, more particularly for high temperature fuel cells, type SOFC ("Solid oxide fuel cell”) and for high temperature electrolysers ( EHT).
  • type SOFC Solid oxide fuel cell
  • EHT high temperature electrolysers
  • the electrolyte is ceramic.
  • the life of a high temperature fuel cell or a high temperature electrolyzer is conditioned, in particular, by the mechanical strength of each cell, and more particularly by the mechanical strength of the electrolyte in the case of electrolyte cells. supports.
  • the cells are subjected to mechanical loading during manufacture and during operation of the electrochemical system.
  • mechanical loading is applied to the stack along its axis, during assembly of the electrochemical system.
  • This Mechanical loading can be achieved by applying a predetermined force. This force will generate stresses and deformations in the system, especially at the cell level. Stresses that are too high can cause damage to the various layers, or even a break.
  • the operation at high temperature strongly solicits the different layers. The damage of the different layers can reduce the performance of the electrochemical system, or even completely prevent its operation.
  • a ceramic electrolyte plate for fuel cell or electrolyser of substantially planar shape having on both sides projections in the form of straight or curved lines.
  • a plate having, on its two faces of larger surface, a structured relief in lines is produced, which makes it possible to increase significantly the rigidity of the electrolyte, and therefore of the cell as a whole.
  • By loading imposed force it allows to lower the constraints suffered by the cell, and possibly to control the distribution.
  • the lifetime of the electrochemical system composed of such cells is then increased.
  • the projections of one face are in the form of straight lines parallel to each other, the projections of the other face are in the form of straight lines parallel to each other, the direction of the projections of a face then forms an angle with the direction of the projections on the other side.
  • the main subject of the present invention is therefore an electrolyte plate for an electrochemical system comprising a first and a second opposite face of larger surfaces, each of these faces comprising ribs.
  • the ribs of the first face are linear and substantially parallel to each other and the ribs of the second face are linear and substantially parallel to each other.
  • the ribs of the first face may be substantially parallel to the ribs of the second face.
  • Each rib of the second face may be contained in a plane orthogonal to the median plane of the plate containing a rib of the first face.
  • the ribs of the first face are linear and form an angle with the ribs of the second face.
  • the angle between the ribs of the first face and the ribs of the second face is between 60 ° and 90 °, and more preferably is equal to 90 °.
  • the distance separating the ribs is advantageously very large relative to the transverse dimension of the ribs, the ratio between said distance and the transverse dimension being for example between 1 and 33, and preferably between 2 and 5.
  • the ribs advantageously represent between 2% and 50% of the surface of a face, more particularly the ribs represent between 15% and 25% of the surface of a face.
  • the electrolyte plate according to the present invention may have a thickness e between
  • the present invention also relates to an electrochemical system comprising at least one cell comprising an electrolyte plate according to the present invention, an anode on one of the first and second faces and a cathode on the other of its faces.
  • the electrochemical system may include a plurality of cells connected in series or in parallel by interconnecting plates disposed between an anode of a cell and a cathode of an adjacent cell.
  • the electrochemical system can be a fuel cell, for example high temperature, type SOFC, or an electrolyzer, for example high temperature.
  • FIG. 1 is a perspective view of an embodiment of an electrolyte plate according to the present invention.
  • FIG. 2 is a sectional view along the plane A-A of the plate of FIG. 1;
  • FIG. 3 is a perspective view of an alternative embodiment of an electrolyte plate of FIG. 1;
  • FIG. 4 is a perspective view of another alternative embodiment of an electrolyte plate of FIG. 1;
  • FIG. 5 is a perspective view of a particularly advantageous embodiment of an electrolyte plate according to the present invention
  • FIGS. 6A and 6B respectively show the distribution of the stresses on a plate without relief and on a plate of FIG. 6,
  • FIG. 7 is a longitudinal sectional view of a stack comprising electrolyte plates of FIG. 5.
  • electrolyte plates that will be described have a rectangular parallelepiped shape, however, it is understood that plates having a disk shape or any other shape are not outside the scope of the present invention.
  • an electrolyte plate 2 has a substantially planar shape of average plane P.
  • the material of the electrolyte plate 2 is a ceramic.
  • the plate 2 has the shape of a rectangular parallelepiped having a thickness e small compared to its width L and to its length 1.
  • the plate has two faces 4 and 6 of larger surface, opposite to the average plane P.
  • These two faces 4, 6 are intended to be facing one of anode and the other of a cathode, as can be seen in FIG.
  • each face 4, 6 has a relief distributed over their entire surface.
  • the relief is composed of linear ribs 8, 10 extending from one edge 2.1 of the plate to an opposite edge 2.2 of the plate.
  • the ribs 4, 6 extend along the width.
  • ribs in the present invention means lines protruding from the faces of the electrolyte plate, the lines being straight or curved. In the examples shown, the projecting lines are straight, but lines closed on themselves to form circles or broken lines forming zigzags are not outside the scope of the present invention. In the example shown, the ribs 8,
  • the ribs 8 of the face 4 form pairs with the ribs 10 of the face 6, each pair of ribs being contained in a plane Q orthogonal to the plane P. This provision is also not limiting.
  • a rib seen in cross section has a trapezoidal section isosceles, but it is understood that a rib having any trapezoidal section, a square section, rectangular or even a semicircle is not beyond the scope of the present invention.
  • the trapezoidal section has a height H1, a small base of length L2, a large base of length L2 + 2L1.
  • the ribs are distributed evenly on the faces 4, 6. The distance separating two edges of adjacent ribs is L3 and is constant over the entire plate.
  • the thickness of the electrolyte plate varies. Indeed, it has a thickness e in the zones without rib and a thickness e 'at the ribs, e' being equal to e + 2Hl, the height of the two ribs adding to the thickness of the plate. It is then advantageous to have a very large dimension L3 in front of the other dimensions to reduce the electronic resistance of the plate.
  • the ratio L3 / (L2 + 2L1) is between 1 and 33, and preferably between 2 and 5.
  • the plate 102 has ribs 108, 110 extending along the length of the plate and no longer along its width.
  • the orientation of the ribs, according to the length ( Figure 3) or the width ( Figure 1) is chosen according to the type of effort applied, as we shall see later.
  • the ribs, and more generally the reliefs on both sides have the effect of increasing significantly the rigidity of the electrolyte plate without significantly increasing the thickness of the plate, which would be detrimental to the electronic resistance.
  • E equi apparent equivalent stiffnesses
  • the rigidity of a material is characterized by the linear relationship between the stress ⁇ applied and the elastic deformation ⁇ resulting from this stress.
  • the Young's modulus E corresponds to the slope of this line.
  • Ll (mm) L2 (mm) L3 (mm) Hl (mm) E e which Variation
  • the present invention therefore makes it possible to produce more rigid plates while limiting their thickness.
  • a plate 302 according to the invention can be seen in which the ribs 308, 310 of the two faces 304, 306 are no longer contained two by two in planes orthogonal to the median plane of the plate, but the ribs 308 and the ribs 310 are offset relative to each other, for example a half-step.
  • FIG. 5 shows another embodiment of an electrolyte plate 402 according to the present invention, in which the ribs 408 situated on a face 404 do not have the same direction as the ribs 410 situated on the Another face 410.
  • the ribs 408 are substantially parallel to each other, the ribs 410 are also substantially parallel to each other, and the ribs 408 form an angle with the ribs 410.
  • the angle is advantageously between 60 ° and 90 °, and is preferably 90 °, as shown in Figure 4 in which the ribs 408 and the ribs 410 form an angle of 90 ° between them, drawing a lattice with square mesh. But it is understood that ribs intersecting at any angle in the range] 0; 90] is not outside the scope of the present invention. A lattice with lozenge mesh or parallelogram shape would then be defined.
  • the ribs 408 of the upper face extend along the length and the ribs 410 of the underside extend along the width. But it can be provided that the ribs 408 of the upper face extend along the width and the ribs 410 of the lower face extend along the length.
  • the apparent rigidity measured is equal to 264.5 GPa, which corresponds to an increase of 32%.
  • FIG. 5 has the advantage over the configurations of FIGS. 1 and 2 of providing the same apparent rigidity as the biasing, both in the width direction and in the direction of the length of the plate. .
  • the plate deforms homogeneously, which limits the risk of damage.
  • the plates of Figures 1 and 2 offer different stiffnesses in the direction of stress.
  • the cross configuration of Figure 5 provides increased stiffness of 30% in both directions, relative to a flat face plate.
  • the plate according to Fig. 1 exhibits a 19% increase in stiffness for a bias in the length direction
  • the plate according to Fig. 2 provides a 42% increase in the length direction.
  • these plates are stressed in the width and not in the length, their apparent rigidity will vary: it will increase for the plate of Figure 1 and lower for the plate 2. Therefore, if the plates are requested in the two directions simultaneously with the same force, the difference in rigidity will lead to non-homogeneous deformation of the plate, which avoids the plate according to the present invention.
  • FIGS. 6A and 6B show the distribution of stresses within a plate of the state of the art 502 and within a plate 402 of FIG. 5 according to the invention.
  • the maximum stress values are in the ribs 408.
  • the volume of the overloaded parts is therefore small.
  • the present invention then makes it possible to modify the distribution of constraints within a cell.
  • the location of the maximum stresses is shifted from the center of the plate to the ribs.
  • the following dimensions can be given:
  • the thickness e may be between 25 ⁇ m and 2 mm, and preferably may be equal to 200 ⁇ m; the height H1 of the ribs may be between 5 ⁇ m and 1.5 mm, and preferably may be equal to 50 ⁇ m; the dimension L1 may be between 10 ⁇ m and 1 mm, and preferably may be equal to 50 ⁇ m; the dimension L2 may be between 10 ⁇ m and 1 mm, and preferably may be equal to 350 ⁇ m; the dimension L3 may be between 10 ⁇ m and 1 mm, and preferably may be equal to 50 ⁇ m; it being understood that the quantities Ll, L2 and L3 preferably satisfy the relation: 1 ⁇ L3 / (L2 + 2L1) ⁇ 33
  • An electrolyte plate may have the following external dimensions: in the case of a polygonal plate, it may be square in shape, the sides of which measure 150 mm. In the case of a disk-shaped plate, it may be of a diameter equal to 120 mm.
  • the ceramic electrolyte plate may be made of ytered zirconia (YSZ), the oxygen electrode may be strontium doped lanthanum chromite (LSM), and the H2 electrode may be a cermet. nickel / ytered zirconia (Ni-YSZ).
  • the material of the electrolyte plate may also be 8YSZ, 3YSZ, 10ScSZ, 1OScICeSZ, 1OScIASZ, 1OScIYSZ, 5YbSZ, BCY, BCZY, BCG, BZY, BCZG.
  • the design of the shape of the plate, including the arrangement, distribution and dimensions of the relief can be obtained by finite element calculation.
  • the electrolyte plate can be made according to the known techniques, for example by strip casting of a suspension of 3YSZ.
  • the thickness of the front plate structuring takes into account the relief to be made, for example the height of the ribs.
  • the structuring of the faces of the plate is carried out "raw" (that is to say before sintering), for example by means of a laser device whose movement can be programmed using a computer.
  • the power of the beam should be sufficient to dig the surface without breaking the cell.
  • a first structuring is performed on a first face, then the electrolyte plate is returned to allow structuring of the other side.
  • the following steps are those of a conventional method of producing a cell, in particular the electrolyte plate is then sintered, then the electrodes are made, for example by screen printing, and then sintered in turn.
  • the invention does not therefore imply a major modification of the manufacturing process of the cells since it only requires the addition of a single step: the structuring by laser beam.
  • FIG. 7 shows an exemplary SOFC cell according to the present invention comprising a stack of C1, C2 cells each comprising a structured electrolyte plate similar to that of FIG. 5, an anode 14 and a cathode 16. cells are connected in series by interconnecting plates 18.
  • the cells could also be connected in parallel.
  • An electrolyser according to the present invention is of similar design to that of the battery of FIG. It is understood that the ribs of the same face may not have the same dimensions, as well as from one face to another.
  • An SOFC cell can be used for the cogeneration of electricity and heat with high energy efficiency.
  • An electrolyser according to the invention can be used for the production of dihydrogen with a good yield

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Abstract

Plaque d' électrolyte (2) pour système électrochimique comportant une première (4,) et une deuxième face (6) opposées de plus grandes surfaces, la première face (4) comportant des nervures (8) linéaires parallèles entre elles, et la deuxième face (6) comportant des nervures linéaires (10) parallèles entre elles. La plaque présente alors une rigidité augmentée sans voir son épaisseur augmenter de manière substantielle.

Description

PLAQUE D'ELECTROLYTE A RIGIDITE AUGMENTEE, ET SYSTEME
ELECTROCHIMIQUE COMPORTANT UNE TELLE PLAQUE
D'ELECTROLYTE
DESCRIPTION
DOMAINE TECHNIQUE ET ART ANTÉRIEUR
La présente invention se rapporte à une plaque d' électrolyte à rigidité améliorée pour piles à combustibles et pour électrolyseurs, plus particulièrement pour les piles à combustibles à haute température, type SOFC (« Solid oxide fuel cell ») et pour les électrolyseurs haute température (EHT) .
Un système électrochimique, tel qu'une pile à combustible ou un électrolyseur comprend un empilement de cellules, chaque cellule comportant une anode, une cathode et un électrolyte solide, sous forme de plaque, interposé entre l'anode et la cathode. L' électrolyte est en céramique.
La durée de vie d'une pile à combustible haute température ou d'un électrolyseur haute température est conditionnée, notamment, par la tenue mécanique de chaque cellule, et plus particulièrement par la tenue mécanique de l' électrolyte dans le cas des cellules à électrolytes supports. Or, les cellules sont soumises à des chargements mécaniques, lors de la fabrication et pendant le fonctionnement du système électrochimique. Afin d' obtenir un bon contact électrique entre les différentes couches de l'empilement, un chargement mécanique est appliqué à l'empilement selon son axe, lors de l'assemblage du système électrochimique. Ce chargement mécanique peut être obtenu en appliquant une force prédéterminée. Cette force va générer des contraintes et des déformations dans le système, et notamment au niveau de la cellule. Des contraintes trop élevées peuvent provoquer un endommagement des différentes couches, voire une rupture. Par ailleurs, le fonctionnement à haute température sollicite fortement les différentes couches. L' endommagement des différentes couches peut diminuer les performances du système électrochimique, voire empêcher complètement son fonctionnement.
Lors d'un endommagement à force imposée, une solution possible pour réduire ces risques d' endommagement est d'augmenter l'épaisseur des couches formant les cellules, notamment celle de l' électrolyte, ce qui a pour effet de réduire les contraintes subies par la cellule. Cependant une augmentation d'épaisseur a pour conséquence une diminution des performances électrochimiques du système. Le document US 7 045 234 décrit un électrolyte en céramique comportant des bosses ou des pointes sur ses deux faces destinées à recevoir les électrodes. Cependant ces bosses ou pointes n'ont aucun effet sur la rigidité de l' électrolyte . C'est par conséquent un but de la présente invention d'offrir un électrolyte solide offrant une rigidité augmentée sans augmentation notable de son épaisseur, ou plus généralement d'offrir un système électrochimique à durée de vie augmentée. Un but de l'invention est également de promouvoir une meilleure accroche mécanique des électrodes au contact de 1' électrolyte .
EXPOSÉ DE L' INVENTION
Le but précédemment énoncé est atteint par une plaque d' électrolyte en céramique pour pile à combustible ou électrolyseur, de forme sensiblement plane comportant sur ses deux faces des saillies en forme de lignes droites ou courbes.
En d'autres termes, on réalise une plaque présentant sur ses deux faces de plus grande surface un relief structuré en lignes, ce qui permet d'augmenter notablement la rigidité de l' électrolyte, et donc de la cellule dans son ensemble. Par un chargement en force imposée, cela permet d'abaisser les contraintes subies par la cellule, et éventuellement d'en contrôler la répartition. La durée de vie du système électrochimique composé de telles cellules est alors augmentée.
De manière particulièrement avantageuse, les saillies d'une face sont en forme de lignes droites parallèles entre elles, les saillies de l'autre face sont en forme de lignes droite parallèles entre elles, la direction des saillies d'une face forme alors un angle avec la direction des saillies de l'autre face.
Il est également avantageux de prévoir des saillies ayant une hauteur supérieure à 2,5 μm.
La présente invention a alors principalement pour objet une plaque d' électrolyte pour système électrochimique comportant une première et une deuxième face opposées de plus grandes surfaces, chacune de ces faces comportant des nervures. Dans un exemple de réalisation, les nervures de la première face sont linéaires et sensiblement parallèles entre elles et les nervures de la deuxième face sont linéaires et sensiblement parallèles entre elles.
Les nervures de la première face peuvent être sensiblement parallèles aux nervures de la deuxième face.
Chaque nervure de la deuxième face peut être contenue dans un plan orthogonal au plan moyen de la plaque contenant une nervure de la première face.
Dans un exemple avantageux, les nervures de la première face sont linéaires et forment un angle avec les nervures de la deuxième face. De préférence, l'angle entre les nervures de la première face et les nervures de la deuxième face est compris entre 60° et 90°, et de manière encore préférée est égal à 90°.
La distance séparant les nervures est avantageusement très grande par rapport à la dimension transversale des nervures, le rapport entre ladite distance et la dimension transversale étant par exemple compris entre 1 et 33, et de préférence entre 2 et 5.
Les nervures représentent avantageusement entre 2% et 50% de la surface d'une face, plus particulièrement les nervures représentent entre 15% et 25% de la surface d'une face.
La plaque d' électrolyte selon la présente invention peut avoir une épaisseur e comprise entre
25 μm et 2 mm, avantageusement égale à 200 μm, et des nervures présentant une hauteur comprise entre 5 μm et
1, 5 mm, avantageusement égale à 50 μm. La présente invention a également pour objet un système électrochimique comportant au moins une cellule comprenant une plaque d' électrolyte selon la présente invention, une anode sur l'une parmi la première et la deuxième face et une cathode sur l'autre de ses faces.
Le système électrochimique peut comporter une pluralité de cellules connectées en série ou en parallèle par des plaques interconnectrices disposées entre une anode d'une cellule et une cathode d'une cellule adjacente.
Le système électrochimique peut être une pile à combustible, par exemple haute température, de type SOFC, ou un électrolyseur, par exemple haute température.
BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS
La présente invention sera mieux comprise à l'aide de la description qui va suivre et dessins en annexe sur lesquels : - la figure 1 est une vue en perspective de d'un exemple de réalisation d'une plaque d' électrolyte selon la présente invention,
- la figures 2 est une vue en coupe selon le plan A-A de la plaque de la figure 1, - la figure 3 est une vue en perspective d'une variante de réalisation d'une plaque d' électrolyte de la figure 1,
- la figure 4 est une vue en perspective d'une autre variante de réalisation d'une plaque d' électrolyte de la figure 1, - la figure 5 est une vue en perspective d'un exemple de réalisation particulièrement avantageux d'une plaque d' électrolyte selon la présente invention,
- les figures 6A et 6B représentent respectivement la répartition des contraintes sur une plaque sans relief et sur une plaque de la figure 6,
- la figure 7 est une vue en coupe longitudinale d'une pile comportant des plaques d' électrolyte de la figure 5.
EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS
Les plaques d' électrolyte qui seront décrites ont une forme de parallélépipède rectangle, cependant il est bien entendu que des plaques ayant une forme de disque ou toute autre forme ne sortent pas du cadre de la présente invention.
Sur la figure 1, on peut voir un premier exemple d'une plaque d' électrolyte 2 selon la présente invention, celle-ci présente une forme sensiblement plane de plan moyen P. Le matériau de la plaque d' électrolyte 2 est une céramique.
La plaque 2 a la forme d'un parallélépipède rectangle présentant une épaisseur e faible par rapport à sa largeur L et à sa longueur 1.
La plaque présente deux faces 4 et 6 de plus grande surface, opposées par rapport au plan moyen P.
Ces deux faces 4, 6 sont destinées à être en regard pour l'une d'une anode, et pour l'autre d'une cathode, comme cela est visible sur la figure 7.
Selon la présente invention, chaque face 4, 6 comporte un relief réparti sur toute leur surface. Dans l'exemple de la figure 1, dont une vue en coupe selon le plan A-A est visible sur la figure 2, le relief est composé de nervures linéaires 8, 10 s' étendant d'un bord 2.1 de la plaque à un bord opposé 2.2 de la plaque. Dans cet exemple, les nervures 4, 6 s'étendent suivant la largeur.
On entend par « nervures » dans la présente invention, des lignes faisant saillie des faces de la plaque d' électrolyte, les lignes pouvant être droites ou courbes. Dans les exemples représentés, les lignes saillantes sont droites, mais des lignes refermées sur elles-mêmes pour former des cercles ou des lignes brisées formant des zigzags ne sortent pas du cadre de la présente invention. Dans l'exemple représenté, les nervures 8,
10 d'une même face 4, 6 sont sensiblement parallèles entre elles. Cependant des nervures d'une face non parallèles entre elles ne sortent pas du cadre de la présente invention. Dans l'exemple de la figure 1, les nervures
8 de la face 4 sont parallèles aux nervures 10 de la face 6, mais cela n'est en aucun limitatif, comme nous le verrons dans la suite de la description.
En outre, dans cet exemple, les nervures 8 de la face 4 forment des paires avec les nervures 10 de la face 6, chaque paire de nervures étant contenue dans un plan Q orthogonal au plan P. Cette disposition n'est également pas limitative.
Sur la figure 2, on peut voir en détail une nervure vue en coupe transversale. Dans l'exemple représenté, elle a une section en forme de trapèze isocèle, mais il est bien entendu qu'une nervure ayant une section trapézoïdale quelconque, une section carrée, rectangulaire ou même en demi-cercle ne sort pas du cadre de la présente invention. La section trapézoïdale a une hauteur Hl, une petite base de longueur L2, une grande base de longueur L2 + 2Ll. En outre, dans l'exemple représenté, les nervures sont réparties de manière régulière sur les faces 4, 6. La distance séparant deux bords de nervures adjacentes est L3 et est constante sur toute la plaque.
Dans cet exemple de réalisation, l'épaisseur de la plaque d' électrolyte varie. En effet elle présente une épaisseur e dans les zones sans nervure et une épaisseur e' au niveau des nervures, e' étant égale à e + 2Hl, la hauteur des deux nervures s'ajoutant à l'épaisseur de la plaque. Il est alors avantageux d'avoir une dimension L3 très grande devant les autres dimensions pour réduire la résistance électronique de la plaque.
En particulier, selon l'invention, il est avantageux que le rapport L3/ (L2 + 2Ll) soit compris entre 1 et 33, et de préférence entre 2 et 5.
Sur la figure 3, la plaque 102 comporte des nervures 108, 110 s' étendant suivant la longueur de la plaque et non plus suivant sa largeur. L'orientation des nervures, selon la longueur (figure 3) ou suivant la largeur (figure 1) est choisie en fonction du type d'effort appliqué, comme nous le verrons par la suite. Les nervures, et plus généralement les reliefs sur les deux faces, ont pour effet d'augmenter de manière significative la rigidité de la plaque d' électrolyte sans augmenter de manière importante l'épaisseur de la plaque, ce qui serait dommageable pour la résistance électronique. A titre d' illustration, afin de montrer l'efficacité de la présente invention, nous allons comparer les rigidités équivalentes (Eequi) apparentes de plaques ayant différentes configurations.
La rigidité d'un matériau se caractérise par la relation linéaire entre la contrainte σ appliquée et la déformation élastique ε résultant de cette contrainte. Le module de Young E correspond à la pente de cette droite.
Les résultats suivants ont été obtenus à partir d'une simulation numérique d'un essai de flexion trois points sur des plaques ayant différentes configurations, ce qui permet d'obtenir le module d' Young apparent ou la rigidité apparente de plaques dans chacune des configurations. La force est appliquée sur la face 8. Pour la simulation, les efforts sont appliqués aux extrémités longitudinales de la plaque et sont symbolisés par les flèches F sur les figures 5 et 6.
On considère une plaque de base ayant une épaisseur e = 0,2 mm, une largeur L = 2 mm et une longueur 1 = 4 mm. Cette plaque a un module d' Young ou rigidité E = 200 GPa, déterminé dans les mêmes conditions de simulation. Ll (mm) L2 (mm) L3 (mm) Hl (mm) Eequi Variation
(GPa)
0 , 05 0 , 05 0, 05 0 , 05 309, 4 54 , 71 %
0 ,2 0 , 05 0, 05 0 , 05 341, 3 70 , 66 %
0 , 05 0 ,35 0,05 0 ,05 457, 5 12É 5,76 %
0 , 05 0 ,05 0,35 0 ,05 237, 7 18 ,85 %
Tableau I : Résultats de simulation sur une plaque de la figure 1.
Ll (mm) L2 (mm) L3 (mm) Hl (mm) Eequi Variation
(GPa)
0 , 05 0 ,05 0,05 0 ,05 412, 6 106 ,28 O O
0 ,2 0 ,05 0,05 0 ,05 404, 4 102 ,20 O O
0 , 05 0 ,35 0, 05 0 , 05 559, 8 179 ,89
0 , 05 0 , 05 0,35 0 , 05 284, 6 42, 28
Tableau II : Résultats de simulation sur une plaque de la figure 3.
Les simulations, dont les résultats sont rassemblés dans les tableaux I et II ci-dessus, ont été effectuées sur une plaque dont la section est similaire à celle de la figure 1, les nervures ayant une hauteur Hl égale à 0,05 mm. La dernière colonne regroupe le rapport entre la rigidité apparente de la plaque modifiée selon l'invention et la rigidité d'une plaque de base (nous rappelons qu'elle est égale à 200 GPa) . Le tableau I regroupe les résultats sur une plaque dont les nervures s'étendent suivant la largeur (figure 1) et le tableau II regroupe les résultats sur une plaque dont les nervures s'étendent suivant la longueur (figure 4) . On constate que la rigidité apparente des plaques structurées augmente de manière importante grâce à la présence des nervures. Comme nous l'avons indiqué précédemment, il est préférable, dans cette configuration, d'avoir une distance entre les nervures importante. Dans le cas où L3 = 0,35 mm (dernière ligne de chaque tableau) , la rigidité apparente E augmente d'environ 20 % pour des nervures s' étendant suivant la largeur et d'environ 40% pour des nervures s' étendant suivant la longueur. Dans le cas du chargement sur les extrémités longitudinales symbolisé par les flèches F, il apparaît que la disposition des nervures suivant la longueur de la plaque est la plus efficace.
La présente invention permet donc de réaliser des plaques plus rigides tout en limitant leur épaisseur .
Sur la figure 4, on peut voir une plaque 302 selon l'invention, dans laquelle les nervures 308, 310 des deux faces 304, 306 ne sont plus contenues deux par deux dans des plans orthogonaux au plan moyen de la plaque, mais les nervures 308 et les nervures 310 sont décalées les unes par rapport aux autres, par exemple d'un demi-pas.
Cette réalisation présente l'avantage d'offrir une épaisseur maximale réduite par rapport à la plaque de la figure 1. En effet, dans le cas de la figure 4, l'épaisseur maximale est égale à e + Hl, tandis que dans le cas de la figure 1, l'épaisseur maximale est égale à e + 2Hl . La variation de la résistance électronique de la plaque est alors réduite. Sur la figure 5, on peut voir un autre exemple de réalisation d'une plaque d' électrolyte 402 selon la présente invention, dans lequel les nervures 408 situées sur une face 404 n'ont pas la même direction que les nervures 410 situées sur l'autre face 410. Les nervures 408 sont sensiblement parallèles entre elles, les nervures 410 sont également sensiblement parallèles entre elles, et les nervures 408 forment un angle avec les nervures 410.
L'angle est avantageusement compris entre 60° et 90°, et est, de manière préférée égal à 90°, comme cela est représenté sur la figure 4 sur laquelle les nervures 408 et les nervures 410 forment entre elles un angle de 90°, dessinant un treillis à maille carrée . Mais il est bien entendu que des nervures se croisant selon tout angle compris dans l'intervalle ]0 ; 90] ne sort pas du cadre de la présente invention. Un treillis à maille losangique ou en forme de parallélogramme serait alors défini. Dans l'exemple représenté sur la figure 5, les nervures 408 de la face supérieure s'étendent selon la longueur et les nervures 410 de la face inférieure s'étendent selon la largeur. Mais on peut prévoir que les nervures 408 de la face supérieure s'étendent selon la largeur et les nervures 410 de la face inférieure s'étendent selon la longueur. Ces deux configurations offrent la même efficacité vis-à-vis de la rigidité apparente quel que soit le type de chargement, contrairement aux deux configurations des figures 2 et 3. Cette structure présente donc l'avantage d'avoir une rigidité sensiblement égale dans les deux directions, i.e. le sens de la longueur et dans le sens de la largeur .
Nous rappelons qu'une plaque de référence ayant une épaisseur e = 0,2 mm, une largeur L = 2 mm et une longueur 1 = 4 mm, a un module d' Young E = 200 GPa. La contrainte est appliquée sur la face 104.
Une plaque identique à celle de la figure 5, avec des nervures dont la hauteur est égale à 0,05 mm présente une rigidité apparente mesurée égale à 258,1 GPa, ce qui correspond à une augmentation de 29 % de la rigidité par rapport à celle de la plaque de base définie plus haut. Dans le cas où les nervures 408 s'étendent selon la largeur, et les nervures 410 selon la longueur, la rigidité apparente mesurée est égale à 264,5 GPa, ce qui correspond à augmentation de 32%.
La configuration croisée de la figure 5 présente l'avantage par rapport aux configurations des figures 1 et 2 d' offrir la même rigidité apparente que la sollicitation, à la fois dans la direction de la largeur et dans le direction de la longueur de la plaque. Dans le cas d'une sollicitation simultanée dans les deux directions, la plaque se déforme de manière homogène, ce qui limite les risques d' endommagement .
Au contraire, les plaques des figures 1 et 2 offrent des rigidités différentes suivant la direction de sollicitation. Pour les mêmes dimensions Ll, L2 et L3, la configuration croisée de la figure 5 offre une rigidité augmentée de 30 % dans les deux directions, par rapport à une plaque à faces planes. Alors que la plaque selon la figure 1 présente une augmentation de rigidité de 19% pour une sollicitation dans la direction de la longueur, et la plaque selon la figure 2 offre une augmentation de 42% dans la direction de la longueur. Cependant, si ces plaques sont sollicitées dans la largeur et non plus dans la longueur, leur rigidité apparente va varier : elle va augmenter pour la plaque de la figure 1 et baisser pour la plaque 2. Par conséquent, si les plaques sont sollicitées dans les deux directions simultanément avec une même force, la différence de rigidité va conduire à une déformation non homogène de la plaque, ce que permet d'éviter la plaque selon la présente invention.
Sur les figures 6A et 6B, sont représentées les répartitions des contraintes au sein d'un plaque de l'état de la technique 502 et au sein d'une plaque 402 de la figure 5 selon l'invention.
On constate que les valeurs maximales de contraintes se situent dans les nervures 408. Le volume des parties surchargées est par conséquent faible. La présente invention permet alors de pouvoir modifier la répartition des contraintes au sein d'une cellule. Dans l'exemple présenté à la Figure 6B, le lieu des contraintes maximales est décalé du centre de la plaque vers les nervures. En fonction de la configuration, on peut ainsi augmenter les performances mécaniques d'une cellule en adaptant sa forme au chargement envisagé. A titre d'exemple, on peut donner les dimensions suivantes :
L'épaisseur e peut être comprise entre 25 μm et 2 mm, et de manière préférée peut être égale à 200 μm ; la hauteur Hl des nervures peut être comprise entre 5 μm et 1,5 mm, et de manière préférée peut être égale à 50 μm ; la dimension Ll peut être comprise entre 10 μm et 1 mm, et de manière préférée peut être égale à 50 μm ; la dimension L2 peut être comprise entre 10 μm et 1 mm, et de manière préférée peut être égale à 350 μm ; la dimension L3 peut être comprise entre 10 μm et 1 mm, et de manière préférée peut être égale à 50 μm ; étant entendu que les grandeurs Ll, L2 et L3 satisfont de préférence à la relation : 1 < L3/ (L2+2L1) < 33
Une plaque d' électrolyte peut présenter les dimensions extérieures suivantes : dans le cas d'une plaque polygonale, elle peut être de forme carrée dont les côtés mesurent 150 mm. Dans le cas d'une plaque en forme de disque, elle peut être d'un diamètre égal à 120 mm .
On prévoit une densité de renforts par mm2, comprise entre 2% et 50%%, et préférentiellement entre 15% et 25%. A titre d'exemple, la plaque d' électrolyte en céramique peut être en zircone ytriée (YSZ) , l'électrode à oxygène peut être en chromite de lanthane dopé strontium (LSM), et l'électrode à H2 peut être un cermet de nickel/zircone ytriée (Ni-YSZ) . Le matériau de la plaque d' électrolyte peut également être du 8YSZ, 3YSZ, 10ScSZ, 1OScICeSZ, 1OScIASZ, 1OScIYSZ, 5YbSZ, BCY, BCZY, BCG, BZY, BCZG.
La conception de la forme de la plaque, notamment de la disposition, de la répartition et des dimensions du relief peut être obtenue par le calcul par éléments finis.
La plaque d' électrolyte peut être réalisée suivant les techniques connues par exemple, par coulage en bande d'une suspension de 3YSZ. L'épaisseur de la plaque avant structuration tient compte du relief à réaliser, par exemple de la hauteur des nervures. La structuration des faces de la plaque est réalisée "à cru" (c'est-à-dire avant frittage) , par exemple au moyen d'un dispositif laser dont le déplacement peut être programmé à l'aide d'un ordinateur. La puissance du faisceau devra être suffisante pour creuser la surface sans casser la cellule. Une première structuration est effectuée sur une première face, puis la plaque d' électrolyte est retournée pour permettre la structuration de l'autre face.
On cherche à positionner très précisément la cellule pour obtenir une bonne structuration.
Les étapes suivantes sont celles d'un procédé classique de réalisation d'une cellule, notamment la plaque d' électrolyte est ensuite frittée, puis les électrodes sont réalisées, par exemple par sérigraphie, puis frittées à leur tour.
L' invention n' implique donc pas une modification importante du procédé de fabrication des cellules puisqu'elle ne nécessite que l'ajout d'une seule étape : la structuration par faisceau laser.
La réalisation de reliefs croisés entre les deux faces de la plaque permet d'améliorer la réponse mécanique sans augmenter l'épaisseur du matériau, la résistance électronique n'est alors pas augmentée. En outre, cette structuration permet de contrôler le lieu où les contraintes maximales vont apparaître.
Grâce à la présente invention, les performances mécaniques d'une cellule sont augmentées sans réduire les performances électrochimiques de celles-ci. En conséquence, la réalisation de pile à combustible industrielle en est facilitée car le cœur de pile est plus performant. La durée de vie des piles à combustible est alors augmentée puisque le chargement mécanique sur le cœur de pile est plus adapté à ce que peut supporter les cellules. Par ailleurs, l'accroche mécanique de l' électrolyte sur les électrodes est favorisée . Sur la figure 7, on peut voir un exemple de pile SOFC selon la présente invention comportant un empilement de cellules Cl, C2 comportant chacune une plaque d' électrolyte structurée similaire à celle de la figure 5, une anode 14 et une cathode 16. Les cellules sont connectées en série par des plaques interconnectrices 18.
Les cellules pourraient également être connectées en parallèle.
Un électrolyseur selon la présente invention est de conception similaire à celle de la pile de la figure 8. II est bien entendu que les nervures d'une même face peuvent ne pas avoir les mêmes dimensions, ainsi que d'une face à l'autre.
Une pile SOFC peut être utilisée pour la cogénération d'électricité et de chaleur avec un rendement énergétique élevé. Un électrolyseur selon l'invention peut être utilisé pour la production de dihydrogène avec un bon rendement
Des plaques dont les nervures ne s' étendant pas sur toute la surface de leurs faces ne sortent également pas du cadre de la présente invention.

Claims

REVENDICATIONS
1. Plaque d' électrolyte pour système électrochimique comportant une première (4, 104, 204, 304, 404) et une deuxième face (6, 106, 206, 306, 406) opposées de plus grandes surfaces, chacune de ces faces comportant des nervures (8, 10, 108, 110, 208, 308, 310, 408, 410), dans laquelle les nervures (408) de la première face (404) sont linéaires et forment un angle avec les nervures (410) de la deuxième face (406) .
2. Plaque d' électrolyte selon la revendication 1, dans laquelle les nervures (8, 108, 208, 308) de la première face sont linéaires et sensiblement parallèles entre elles et les nervures (10, 110, 210, 310) de la deuxième face (6, 106, 206, 306) sont linéaires et sensiblement parallèles entre elles .
3. Plaque d' électrolyte selon la revendication 1 ou 2, dans laquelle l'angle est compris entre 60° et 90°.
4. Plaque d' électrolyte selon la revendication précédente, dans laquelle l'angle est sensiblement égal à 90°.
5. Plaque d' électrolyte selon l'une des revendications 1 à 4, dans laquelle la distance (L3) séparant les nervures est très grande par rapport à la dimension transversale (L2 + 2L3) des nervures, le rapport entre ladite distance (L3) et la dimension transversale (L2 + 2L3) étant par exemple compris entre 1 et 33, et de préférence entre 2 et 5.
6. Plaque d' électrolyte selon l'une des revendications précédentes, dans laquelle les nervures représentent entre 2% et 50% de la surface d'une face, plus particulièrement les nervures représentent entre 15% et 25% de la surface d'une face.
7. Plaque d' électrolyte selon l'une des revendications 1 à 6, ayant une épaisseur e comprise entre 25 μm et 2 mm, avantageusement égale à 200 μm, et dans laquelle les nervures présentent une hauteur comprise entre 5 μm et 1,5 mm, avantageusement égale à 50 μm.
8. Système électrochimique comportant au moins une cellule comprenant une plaque d' électrolyte selon l'une des revendications précédentes, une anode (14) sur l'une parmi la première et la deuxième face et une cathode (16) sur l'autre de ses faces.
9. Système électrochimique selon la revendication 8, comportant une pluralité de cellules connectées en série ou en parallèle par des plaques interconnectrices disposées entre une anode d'une cellule et une cathode d'une cellule adjacente.
10. Système électrochimique selon la revendication 8 ou 9, étant une pile à combustible, par exemple haute température, de type SOFC.
11. Système électrochimique selon la revendication 8 ou 9, étant un électrolyseur, par exemple haute température.
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