WO2009136485A1 - セメント製造設備におけるｃｏ2ガスの回収方法および回収設備 - Google Patents

セメント製造設備におけるｃｏ2ガスの回収方法および回収設備 Download PDF

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Abstract

　本発明の課題は、セメント製造設備において発生するCO2 ガスを高い濃度で分離して回収することが可能となるCO2 ガスの回収方法および回収設備を提供することである。 かかる課題を解決するため、本発明においては、[1]か焼前のセメント原料を、過熱炉においてか焼温度以上に過熱した後に、混合か焼炉において新たなか焼前のセメント原料と混合すること、[2]か焼前のセメント原料と、セメントキルンから排出された高温のセメントクリンカの一部とを混合か焼炉において混合すること、及び、[3]外熱式か焼炉を用いることのいずれかの方法によりセメント原料のか焼を行い、か焼炉内において発生したCO2 ガスを回収する。

Description

セメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法および回収設備
　本発明は、セメント製造設備において、主としてセメント原料のか焼時に発生するＣＯ2ガスを高濃度で回収するためのセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法および回収設備に関するものである。
　近年、世界的かつ全産業にわたって、地球温暖化の主因たる二酸化炭素（ＣＯ2）ガスを削減する試みが推進されている。
　ちなみに、セメント産業は、電力や鉄鋼等と共にＣＯ2ガスの排出量が多い産業の一つであり、日本におけるＣＯ2ガスの全排出量の約４％にのぼる。このため、当該セメント産業におけるＣＯ2ガスの排出削減は、日本全体におけるＣＯ2ガスの排出削減に大きな貢献を果たすことになる。
　図１２は、上記セメント産業における一般的なセメントの製造設備を示すもので、図中符号１がセメント原料を焼成するためのロータリーキルン（セメントキルン）である。
　そして、このロータリーキルン１の図中左方の窯尻部分２には、セメント原料を予熱するための２組のプレヒータ３が並列的に設けられるとともに、図中右方の窯前に、内部を加熱するための主バーナ５が設けられている。なお、図中符号６は、焼成後のセメントクリンカを冷却するためのクリンカクーラである。
　ここで、各々のプレヒータ３は、上下方向に直列的に配置された複数段のサイクロンによって構成されており、供給ライン４から最上段のサイクロンに供給されたセメント原料は、順次下方のサイクロンへと落下するにしたがって、下方から上昇するロータリーキルン１からの高温の排ガスによって予熱され、さらに下から２段目のサイクロンから抜き出されて仮焼炉７に送られ、当該仮焼炉７においてバーナ７ａにより加熱されてか焼された後に、最下段のサイクロンから移送管３ａを介してロータリーキルン１の窯尻部分２に導入されるようになっている。
　他方、窯尻部分２には、ロータリーキルン１から排出された燃焼排ガスを最下段のサイクロンへと供給する排ガス管３ｂが設けられており、上記サイクロンに送られた排ガスは、順次上方のサイクロンへと送られて、上記セメント原料を予熱するとともに、最終的に最上段のサイクロンの上部から、排気ファン９によって排気ライン８を介して排気されて行くようになっている。
　このような構成からなるセメント製造設備においては、先ずセメント原料の主原料として含まれる石灰石（ＣａＣＯ3）をプレヒータ３で予熱し、次いで仮焼炉７およびプレヒータ３の最下段のサイクロンにおいてか焼した後に、ロータリーキルン１内において約１４５０℃の高温雰囲気下で焼成することでセメントクリンカを製造している。
　そして、このか焼において、ＣａＣＯ3→ＣａＯ＋ＣＯ2↑で示される化学反応が生じて、ＣＯ2ガスが発生する（原料起源によるＣＯ2ガスの発生）。この原料起源によるＣＯ2ガスの濃度は、原理的には１００％である。また、上記ロータリーキルン１を上記高温雰囲気下に保持するために、主バーナ５において化石燃料が燃焼される結果、当該化石燃料の燃焼によってもＣＯ2ガスが発生する（燃料起源によるＣＯ2ガスの発生）。ここで、主バーナ５からの排ガス中には、燃焼用空気中のＮ2ガスが多く含まれているために、当該排ガス中に含まれる燃料起源によるＣＯ2ガスの濃度は、約１５％と低い。
　この結果、上記セメントキルンから排出される排ガス中には、上述した濃度の高い原料起源によるＣＯ2ガスと、濃度の低い燃料起源によるＣＯ2が混在するために、当該ＣＯ2の排出量が多いにもかかわらず、そのＣＯ2濃度は３０～３５％程度であり、回収が難しいという問題点があった。
　これに対して、現在開発されつつあるＣＯ2ガスの回収方法としては、液体回収方式、膜分離方式、固体吸着方式等があるものの、未だ回収コストが極めて高いという課題があった。
　また、上記セメント製造設備から排出されたＣＯ2による地球温暖化を防止する方法として、当該排出源から低濃度で排出されたＣＯ2を分離・回収して略１００％にまで濃度を高め、液化した後に地中に貯留する方法等も提案されているものの、分離・回収のためのコストが高く、同様に実現には至っていない。
　一方、下記特許文献１には、耐火物製の伝熱管に充填された石灰石を移動させながら、燃焼炉から導かれた１０００℃～１３００℃の高温ガスにより間接的に石灰石（ＣａＣＯ3）を生石灰（ＣａＯ）と炭酸ガス（ＣＯ2ガス）に焼成分解する焼成帯と、生成した炭酸ガスを循環使用して高温生石灰を冷却する冷却帯と、焼成帯で生成した高温炭酸ガスと生石灰の冷却により高温となった循環炭酸ガスとにより石灰石を予熱する予熱帯を備えた間接加熱式石灰石焼成炉が提案されている。
　そして、上記加熱式石灰石焼成炉によれば、石灰石を高温燃焼ガスに直接接触させることなく間接的に焼成することにより、燃料の如何にかかわらず純度の高い生石灰を得ると共に、石灰石が充填された伝熱管内における上記ＣＯ2ガスの濃度が１００％近くになるために、上記石灰石の焼成時に発生する炭酸ガスを高濃度で回収出来るとされている。
　しかしながら、図１３に示すように、石灰石のか焼反応が起こる温度は、雰囲気中のＣＯ2ガス濃度が高くなるにしたがって急激に上昇し、１００％（大気圧（１ａｔｍ）の下での分圧１ａｔｍに相当）に近くになると、８６０℃を超える温度となる。
　このため、上記間接加熱式石灰石焼成炉による従来技術によって石灰石をか焼した後に、粘土等のＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3等の他のセメント原料を加えてセメントクリンカを製造しようとすると、上記伝熱管を既述の通り１０００℃～１３００℃の高温ガスにより間接的に加熱する必要があり、この結果コストが嵩むという問題点がある。また、上記伝熱管を間接的に加熱するために、化石燃料を燃焼させて上記高温ガスを得ようとすると、逆に当該燃焼によって多量のＣＯ2ガスが発生してしまうという問題点もある。
特開２００４－２３１４２４号公報
　本発明は、かかる事情に鑑みてなされたもので、セメント製造設備における熱源を有効活用することにより、当該セメント設備において発生するＣＯ2ガスを高い濃度で分離して回収することが可能となるセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法および回収設備を提供することを課題とするものである。
（１）本発明の第１～第４の態様
　上記課題を解決するために、本発明の第１の態様は、セメント原料を、第１のプレヒータで予熱した後に、内部が高温雰囲気に保持されたセメントキルンに供給して焼成するセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための方法であって、上記第１のプレヒータから抜き出されたか焼前の上記セメント原料を、過熱炉においてか焼温度以上に過熱した後に、混合か焼炉に供給して上記第１のプレヒータから抜き出されて当該混合か焼炉に供給される新たなか焼前の上記セメント原料と混合することにより、当該混合か焼炉内をか焼温度以上に保持して上記か焼前の上記セメント原料をか焼した後に、か焼された上記セメント原料を再び上記過熱炉に戻して上記混合か焼炉へ循環させる工程を繰り返すことにより、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収するとともに、か焼された上記セメント原料の一部を、上記セメントキルンに供給することを特徴とするものである。
　なお、上記か焼温度とは、石灰石、即ちＣａＣＯ3（炭酸カルシウム）がＣａＯ（酸化カルシウム）とＣＯ2に分解する反応が起こる温度をいう。
　また、か焼された上記セメント原料の一部を上記セメントキルンに供給するに際しては、上記混合か焼炉から供給するようにしても、あるいは上記過熱炉から供給するようにしてもよい。
　また、本発明の第２の態様は、上記第１の態様に係る回収方法において、上記第１のプレヒータから抜き出されたか焼前の上記セメント原料と、上記第１のプレヒータから独立した第２のプレヒータで予熱されたか焼前の他のセメント原料とを、上記混合か焼炉に供給するとともに、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを上記第２のプレヒータの熱源として利用した後に回収することを特徴とするものである。
　さらに、本発明の第３の態様は、セメント原料を予熱する第１のプレヒータと、この第１のプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、上記第１のプレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す抜出ラインと、この抜出ラインから抜き出された上記セメント原料が導入される混合か焼炉と、この混合か焼炉から供給される上記セメント原料をか焼温度以上に過熱する過熱炉と、この過熱炉で過熱された上記セメント原料を上記混合か焼炉に戻すとともに上記混合か焼炉内の上記セメント原料を上記過熱炉へ送る循環ラインと、か焼された上記セメント原料の一部を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記混合か焼炉内で発生したＣＯ2ガスを回収するＣＯ2ガス排気管とを備えてなることを特徴とするものである。
　なお、か焼された上記セメント原料の一部を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すに際しては、上記混合か焼炉から供給するようにしても、あるいは上記過熱炉から供給するようにしてもよい。
　また、本発明の第４の態様は、上記第３の態様に係る回収設備において、上記第１のプレヒータから独立して設けられて他のセメント原料を予熱する第２のプレヒータと、この第２のプレヒータで予熱されたか焼前の上記他のセメント原料を上記混合か焼炉に供給する移送管とを備え、かつ上記混合か焼炉からの上記ＣＯ2ガス排気管が、上記第２のプレヒータの熱源として導入されていることを特徴とするものである。
　本発明の第１の態様または第２の態様に係る回収方法および本発明の第３の態様または第４の態様に係る回収設備においては、第１のプレヒータから抜き出したか焼前のセメント原料を、過熱炉においてか焼温度以上に過熱した後に混合か焼炉に供給して、当該混合か焼炉内において新たに供給される上記か焼前のセメント原料と混合しつつか焼温度以上に保持することにより、か焼前のセメント原料がか焼される。
　この結果、上記混合か焼炉内は、セメント原料のか焼によって発生したＣＯ2ガスで満たされ、当該ＣＯ2ガス濃度が略１００％になる。このように、上記回収方法または回収設備によれば、上記混合か焼炉から略１００％の濃度のＣＯ2ガスをＣＯ2ガス排気管から回収することができる。
　また、特に本発明の第２の態様または第４の態様においては、上記混合か焼炉内で発生した高温のＣＯ2ガスを、第１のプレヒータから独立した第２のプレヒータに送ってセメント原料の予熱に利用した後に、そのまま排ガス管から回収することができる。
　この際に、上記混合か焼炉内は、１００％近い高濃度のＣＯ2ガス雰囲気下になるために、セメント原料のか焼温度は高くなるが、セメント原料中には、石灰石（ＣａＣＯ3）とともに粘土、珪石および酸化鉄原料、すなわちＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3およびＦｅ2Ｏ3が含まれている。
　そして、上記セメント原料は、８００～９００℃程度の温度雰囲気下において、
　２ＣａＣＯ3＋ＳｉＯ2→２ＣａＯ・ＳｉＯ2＋２ＣＯ2↑　　　　 （１）
　２ＣａＣＯ3＋Ｆｅ2Ｏ3→２ＣａＯ・Ｆｅ2Ｏ3＋２ＣＯ2↑　　　　（２）
　ＣａＣＯ3＋Ａｌ2Ｏ3→ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3＋ＣＯ2↑　　　　　　　（３）
で示される反応が生じ、最終的にセメントクリンカを構成する珪酸カルシウム化合物であるエーライト（３ＣａＯ・ＳｉＯ2）およびビーライト（２ＣａＯ・ＳｉＯ2）並びに間隙相であるアルミネート相（３ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3）およびフェライト相（４ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・Ｆｅ2Ｏ3）が生成されることになる。
　この際に、図３に示す上記（１）式の反応温度のグラフ、図４に示す上記（２）式の反応温度のグラフおよび図５に示す上記（３）式の反応温度のグラフに見られるように、縦軸に示したＣＯ2ガスの分圧が高くなった場合においても、より低い温度で上記反応を生じさせることができる。
　さらに、上記セメント原料においては、上記（１）～（３）式で示す反応が生じることに加えて、珪石、粘土等の石灰石以外の原料から持ち込まれるＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3やその他の微量成分が鉱化剤となり、炭酸カルシウムの熱分解が促進されるために、図６に見られるように、炭酸カルシウム単独の場合と比較して、熱分解の開始温度および終了温度共に低下する。なお、図６は、上記セメント原料（ｆｅｅｄ）のサンプルおよび石灰石（ＣａＣＯ3）単独のサンプルを、それぞれ一般的なセメント製造設備における加熱速度に近い１０Ｋ／ｓｅｃの速度で加熱した際の重量の変化から、上記熱分解の推移を確認したものである。
　以上のことから、本発明によれば、過熱炉における運転温度（過熱温度）を低下させても、所望のＣＯ2ガスの回収量を確保することができ、よって設備の熱負荷やコーチングトラブル等を低減させることが可能になる。
　また、混合か焼炉に導入されるか焼前のセメント原料は、通常のセメント製造プロセスと同様にしてセメント製造設備における第１のプレヒータにより予熱されているとともに、本発明の第２の態様または第４の態様における他のセメント原料は、第２のプレヒータにおいて混合か焼炉から排出される高温のＣＯ2ガスにより予熱されている。
　さらに、か焼された高温のセメント原料の一部を混合か焼炉および過熱炉間において循環使用しているために、混合か焼炉において大きな熱量を確保することができるとともに、既存のセメント製造設備に対して新たな熱エネルギーを加えることなく、か焼時に発生する原料起源のＣＯ2を、選択的に高濃度で回収することができる。
　また、特に本発明の第２の態様または第４の態様においては、ＣＯ2ガスが発生する際に生じる熱量を、上記他のセメント原料の予熱に利用することにより、混合か焼炉における熱分解に有効活用することもできる。
（２）本発明の第５～第１３の態様
　本発明の第５の態様は、セメント原料を、第１のプレヒータで予熱した後に、内部が高温雰囲気に保持されたセメントキルンに供給して焼成してセメントクリンカを製造するセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための方法であって、上記第１のプレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料を混合か焼炉に供給するとともに、上記セメントキルンから排出された高温の上記セメントクリンカの一部を上記混合か焼炉に導入することにより、上記混合か焼炉内をか焼温度以上に保持して上記か焼前の上記セメント原料をか焼した後に、少なくとも上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すとともに、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収することを特徴とするものである。
　また、本発明の第６の態様は、上記第５の態様に係る回収方法において、上記第１のプレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料と、上記第１のプレヒータから独立して設けられた第２のプレヒータにおいてか焼前の温度まで予熱された他のセメント原料とを上記混合か焼炉に供給するとともに、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを上記第２のプレヒータの熱源として利用した後に回収することを特徴とするものである。
　さらに、本発明の第７の態様は、上記第５の態様に係る回収方法において、上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とするものである。
　また、本発明の第８の態様は、上記第６の態様に係る回収方法において、上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とするものである。
　これに対して、本発明の第９の態様は、上記第５の態様に係る回収方法において、上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料と上記セメントクリンカとを分離して、上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とするものである。
　また、本発明の第１０の態様は、上記第６の態様に係る回収方法において、上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料と上記セメントクリンカとを分離して、上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とするものである。
　次いで、本発明の第１１の態様は、セメント原料を予熱する第１のプレヒータと、この第１のプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成してセメントクリンカを製造するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、上記第１のプレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す抜出ラインと、この抜出ラインから抜き出された上記セメント原料および上記セメントキルンから抜き出した高温の上記セメントクリンカの一部が導入されて当該セメント原料をか焼する混合か焼炉と、この混合か焼炉においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収するＣＯ2排ガスラインとを備えてなることを特徴とするものである。
　また、本発明の第１２の態様は、セメント原料を予熱する第１のプレヒータと、この第１のプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成してセメントクリンカを製造するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、上記第１のプレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す抜出ラインと、この抜出ラインから抜き出された上記セメント原料および上記セメントキルンから抜き出した高温の上記セメントクリンカの一部が導入されて当該セメント原料をか焼する混合か焼炉と、この混合か焼炉においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを分離する分離手段と、この分離手段において分離された上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収するＣＯ2排ガスラインとを備えてなることを特徴とするものである。
　そして、本発明の第１３の態様は、上記第１１の態様または上記第１２の態様に係る回収設備において、上記第１のプレヒータから独立して設けられて他のセメント原料を予熱する第２のプレヒータと、この第２のプレヒータで予熱されたか焼前の上記他のセメント原料を上記混合か焼炉に供給する移送管とを備え、かつ上記混合か焼炉からの上記ＣＯ2排ガスラインが、上記第２のプレヒータの熱源として導入されていること特徴とするものである。
　本発明の第５～第１０の態様に係る回収方法および本発明の第１１～第１３の態様に係る回収設備においては、第１のプレヒータから抜き出したか焼前のセメント原料を混合か焼炉に供給するとともに、セメントキルンから排出された高温のセメントクリンカの一部を上記混合か焼炉に導入することにより、当該混合か焼炉内がか焼温度以上に保持され、この結果か焼前の上記セメント原料がか焼される。また、本発明の第６、１３の態様においては、上記セメント原料、セメントクリンカおよび第２のプレヒータにおいてか焼前の温度まで予熱された他のセメント原料を混合か焼炉において混合することにより、か焼前の上記セメント原料がか焼される。
　この結果、上記混合か焼炉内は、セメント原料のか焼によって発生したＣＯ2ガスで満たされ、当該ＣＯ2ガス濃度が略１００％になる。このように、上記回収方法または回収設備によれば、上記混合か焼炉から略１００％の濃度のＣＯ2ガスを回収することができる。
　また、特に本発明の第６の態様または第１３の態様においては、上記混合か焼炉内のＣＯ2ガスを、第１のプレヒータから独立した第２のプレヒータに送って上記他のセメント原料の予熱に利用した後に、そのまま排ガス管から回収することができるため、混合か焼炉から排出された上記ＣＯ2ガスの有効利用を図ることができる。
　この際に、上記混合か焼炉内は、１００％近い高濃度のＣＯ2ガス雰囲気下になるために、セメント原料のか焼温度は高くなるが、セメント原料中には、石灰石（ＣａＣＯ3）とともに粘土、珪石および酸化鉄原料、すなわちＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3およびＦｅ2Ｏ3が含まれている。
　そして、上記セメント原料は、８００～９００℃程度の温度雰囲気下において、
　２ＣａＣＯ3＋ＳｉＯ2→２ＣａＯ・ＳｉＯ2＋２ＣＯ2↑　　　　 （１）
　２ＣａＣＯ3＋Ｆｅ2Ｏ3→２ＣａＯ・Ｆｅ2Ｏ3＋２ＣＯ2↑　　　　（２）
　ＣａＣＯ3＋Ａｌ2Ｏ3→ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3＋ＣＯ2↑　　　　　　　（３）
で示される反応が生じ、最終的にセメントクリンカを構成する珪酸カルシウム化合物であるエーライト（３ＣａＯ・ＳｉＯ2）およびビーライト（２ＣａＯ・ＳｉＯ2）並びに間隙相であるアルミネート相（３ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3）およびフェライト相（４ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・Ｆｅ2Ｏ3）が生成されることになる。
　この際に、図３に示す上記（１）式の反応温度のグラフ、図４に示す上記（２）式の反応温度のグラフおよび図５に示す上記（３）式の反応温度のグラフに見られるように、縦軸に示したＣＯ2ガスの分圧が高くなった場合においても、より低い温度で上記反応を生じさせることができる。
　さらに、上記セメント原料においては、上記（１）～（３）式で示す反応が生じることに加えて、珪石、粘土等の石灰石以外の原料から持ち込まれるＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3やその他の微量成分が鉱化剤となり、炭酸カルシウムの熱分解が促進されるために、図６に見られるように、炭酸カルシウム単独の場合と比較して、熱分解の開始温度および終了温度共に低下する。なお、図６は、上記セメント原料（ｆｅｅｄ）のサンプルおよび石灰石（ＣａＣＯ3）単独のサンプルを、それぞれ一般的なセメント製造設備における加熱速度に近い１０Ｋ／ｓｅｃの速度で加熱した際の重量の変化から、上記熱分解の推移を確認したものである。
　以上のことから、本発明によれば、過熱炉における運転温度（過熱温度）を低下させても、所望のＣＯ2ガスの回収量を確保することができ、よって設備の熱負荷やコーチングトラブル等を低減させることが可能になる。
　また、混合か焼炉に導入されるか焼前のセメント原料は、通常のセメント製造プロセスと同様にしてセメント製造設備における第１のプレヒータにより予熱され、また本発明の第６の態様における他のセメント原料は、混合か焼炉から排出されるＣＯ2ガスを加熱媒体とする第２のプレヒータにより予熱されているとともに、上記か焼前のセメント原料をか焼させるための熱源として、セメントキルンから排出された高温のセメントクリンカを用いているために、当該セメント原料をか焼するための付加的なエネルギーを必要としないことになる。
　さらに、本発明の第７の態様、第８の態様または第１１の態様においては、高温の上記セメントクリンカの一部を、セメントキルンと混合か焼炉との間で循環させているために、混合か焼炉において大きな熱量を確保することができるとともに、既存のセメント製造設備に対して新たな熱エネルギーを加えることなく、か焼時に発生する原料起源のＣＯ2を、選択的に高濃度で回収することができる。
　これに対して、本発明の第９の態様、第１０の態様または第１２の態様においては、混合か焼炉から排出されたか焼後のセメント原料とセメントクリンカとを分離して、上記セメント原料のみを第１のプレヒータまたはセメントキルンに戻しているために、上記セメントクリンカが再び焼成工程に送られて、余分なセメントキルンの駆動電力等を消費することがない。
（３）本発明の第１４～第１７の態様
　本発明の第１４の態様は、セメント原料を、プレヒータで予熱した後に、内部が高温雰囲気に保持されたセメントキルンに供給して焼成するセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための方法であって、上記プレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料を、外熱式か焼炉において間接的にか焼温度以上の温度に加熱して上記か焼前のセメント原料をか焼した後に、か焼された上記セメント原料と上記か焼時に発生したＣＯ2ガスとを分離して、上記セメント原料を上記プレヒータまたは上記セメントキルンに戻すとともに、上記ＣＯ2ガスを回収することを特徴とするものである。
　また、本発明の第１５の態様は、上記第１４の態様に係る回収方法において、上記プレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料と、上記プレヒータから独立して設けられた複数段のサイクロンを有する第２のプレヒータにおいてか焼前の温度まで予熱された他のセメント原料とを、上記外熱式か焼炉において間接的にか焼温度以上の温度に加熱してか焼前の上記セメント原料をか焼した後に、か焼された上記セメント原料と上記か焼時に発生したＣＯ2ガスとを上記サイクロンによって分離して、上記ＣＯ2ガスを上記第２のプレヒータの熱源として利用した後に回収することを特徴とするものである。
　次いで、本発明の第１６の態様は、セメント原料を予熱するプレヒータと、このプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、上記プレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す第１の抜出ラインと、この第１の抜出ラインが内部に導入されて上記セメント原料を間接的にか焼温度以上の温度に加熱してか焼する外熱式か焼炉と、この外熱式か焼炉の出口側に設けられて上記第１の抜出ラインから送られてくるか焼された上記セメント原料とＣＯ2ガスとを分離する固気分離手段と、この固気分離手段によって分離された上記セメント原料を上記プレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記固気分離手段によって分離されたＣＯ2ガスを回収するＣＯ2ガスの回収ラインとを備えてなることを特徴とするものである。
　また、本発明の第１７の態様は、上記第１６の態様に係る回収設備において、上記プレヒータから独立して設けられて他のセメント原料を予熱する複数段のサイクロンを備えた第２のプレヒータと、この第２のプレヒータで予熱された上記他のセメント原料を抜き出す第２の抜出ラインと、上記外熱式か焼炉の排出側と上記第２のプレヒータの下段の上記サイクロンとの間に接続されるとともに、上段の上記サイクロンの排気ラインから枝配管されて上記外熱式か焼炉の入口側に接続された循環ラインとを有し、かつ上記固気分離手段は、上記第２のプレヒータの上記下段のサイクロンであるとともに、上記第１の抜出ラインおよび第２の抜出ラインは、上記循環ラインの上記外熱式か焼炉の上流側に接続されていることを特徴とするものである。
　本発明の第１４、第１５の態様に係る回収方法および本発明の第１６、第１７の態様に係る回収設備においては、第１のプレヒータから抜き出したか焼前のセメント原料を、外熱式か焼炉に送って、間接的にか焼温度以上の温度に加熱することにより、か焼前の上記セメント原料がか焼される。
　また、本発明の第１５、第１７の態様においては、プレヒータによってか焼前の温度まで予熱されたセメント原料と第２のプレヒータにおいてか焼前の温度まで予熱された他のセメント原料とを循環ラインから外熱か焼炉に送って、同様に間接的にか焼温度以上の温度に加熱することにより、か焼前の上記セメント原料がか焼される。
　この結果、本発明の第１４、第１６における第１の抜出ライン、または本発明の第１５、第１７の態様における循環ラインは、か焼されたセメント原料および当該セメント原料のか焼によって発生したＣＯ2ガスで満たされ、当該ＣＯ2ガス濃度が略１００％になる。そして、固気分離手段によってか焼されたセメント原料とＣＯ2ガスとを分離することにより、略１００％の濃度のＣＯ2ガスを回収することができる。
　また、特に本発明の第１５の態様においては、上記混合か焼炉内のＣＯ2ガスを、第１のプレヒータから独立した第２のプレヒータに送ってセメント原料の予熱に利用した後に、そのまま回収ラインから回収することができる。
　この際に、本発明の第１４、第１６における第１の抜出ライン、または本発明の第１５、第１７の態様における循環ライン内は、１００％近い高濃度のＣＯ2ガス雰囲気下になるために、セメント原料のか焼温度は高くなるが、セメント原料中には、石灰石（ＣａＣＯ3）とともに粘土、珪石および酸化鉄原料、すなわちＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3およびＦｅ2Ｏ3が含まれている。
　そして、上記セメント原料は、８００～９００℃程度の温度雰囲気下において、
　２ＣａＣＯ3＋ＳｉＯ2→２ＣａＯ・ＳｉＯ2＋２ＣＯ2↑　　　　 （１）
　２ＣａＣＯ3＋Ｆｅ2Ｏ3→２ＣａＯ・Ｆｅ2Ｏ3＋２ＣＯ2↑　　　　（２）
　ＣａＣＯ3＋Ａｌ2Ｏ3→ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3＋ＣＯ2↑　　　　　　　（３）
で示される反応が生じ、最終的にセメントクリンカを構成する珪酸カルシウム化合物であるエーライト（３ＣａＯ・ＳｉＯ2）およびビーライト（２ＣａＯ・ＳｉＯ2）並びに間隙相であるアルミネート相（３ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3）およびフェライト相（４ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・Ｆｅ2Ｏ3）が生成されることになる。
　この際に、図３に示す上記（１）式の反応温度のグラフ、図４に示す上記（２）式の反応温度のグラフおよび図５に示す上記（３）式の反応温度のグラフに見られるように、縦軸に示したＣＯ2ガスの分圧が高くなった場合においても、より低い温度で上記反応を生じさせることができる。
　さらに、上記セメント原料においては、上記（１）～（３）式で示す反応が生じることに加えて、珪石、粘土等の石灰石以外の原料から持ち込まれるＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3およびＦｅ2Ｏ3やその他の微量成分が鉱化剤となり、炭酸カルシウムの熱分解が促進されるために、図６に見られるように、炭酸カルシウム単独の場合と比較して、熱分解の開始温度および終了温度共に低下する。なお、図６は、上記セメント原料（ｆｅｅｄ）のサンプルおよび石灰石（ＣａＣＯ3）単独のサンプルを、それぞれ一般的なセメント製造設備における加熱速度に近い１０Ｋ／ｓｅｃの速度で加熱した際の重量の変化から、上記熱分解の推移を確認したものである。
　以上のことから、本発明によれば、過熱炉における運転温度（過熱温度）を低下させても、所望のＣＯ2ガスの回収量を確保することができ、よって設備の熱負荷やコーチングトラブル等を低減させることが可能になる。
　また、外熱か焼炉において間接加熱されるか焼前のセメント原料は、通常のセメント製造プロセスと同様にしてセメント製造設備における第１のプレヒータにより予熱され、また本発明の第１５の態様における他のセメント原料は、か焼時に発生するＣＯ2ガスを加熱媒体とする第２のプレヒータにより予熱されているために、当該セメント原料をか焼するための付加的なエネルギーを必要としないことになる。
　さらに、外熱か焼炉における間接加熱のための熱量は、本来セメント製造設備の仮焼炉においてか焼するために要する熱量に等しいため、既存のセメント製造設備に対して新たな熱エネルギーを加えることなく、か焼時に発生する原料起源のＣＯ2を、選択的に略１００％の高濃度で回収することができる。
図１は、本発明に係るＣＯ2ガスの回収設備の第１の実施形態を示す概略構成図である。 図２は、本発明に係るＣＯ2ガスの回収設備の第２の実施形態を示す概略構成図である。 図３は、雰囲気中ＣＯ2濃度と（１）式で示した反応温度との関係を示すグラフである。 図４は、雰囲気中ＣＯ2濃度と（２）式で示した反応温度との関係を示すグラフである。 図５は、雰囲気中ＣＯ2濃度と（３）式で示した反応温度との関係を示すグラフである。 図６は、ＣＯ2雰囲気下におけるセメント原料と石灰石単独との焼成開始温度および終了温度の相違を示すグラフである。 図７は、図１に示したＣＯ2の回収設備について行ったプロセスシミュレーションの結果を示す図である。 図８は、本発明に係るＣＯ2ガスの回収設備の第３の実施形態を示す概略構成図である。 図９は、図８に示したＣＯ2の回収設備について行ったプロセスシミュレーションの結果を示す図である。 図１０は、本発明に係るＣＯ2ガスの回収設備の第４の実施形態を示す概略構成図である。 図１１は、本発明に係るＣＯ2ガスの回収設備の第５の実施形態を示す概略構成図である。 図１２は、一般的なセメント製造設備を示す概略構成図である。 図１３は、雰囲気中のＣＯ2濃度と石灰石のか焼温度との関係を示すグラフである。
（第１の実施形態）
　図１は、本発明に係るセメント製造設備おけるＣＯ2ガスの回収設備の第１の実施形態を示すもので、セメント製造設備の構成については、図１２に示したものと同一であるために、同一符号を付してその説明を簡略化する。
　図１において、符号１０は、セメント製造設備のプレヒータ（第１のプレヒータ）３とは独立して設けられた第２のプレヒータである。
　この第２のプレヒータ１０は、上記プレヒータ３と同様に、上下方向に直列的に配置された複数段のサイクロンによって構成されており、最上段のサイクロンに供給ライン１１からセメント原料が供給されるようになっている。そして、第２のプレヒータ１０の最下段のサイクロンの底部には、移送管１０ａの上端が接続されるとともに、この移送管１０ａの下端部が混合か焼炉１２に導入されている。
　他方、上記セメント製造設備のプレヒータ３においては、最下段のサイクロンからか焼前のセメント原料を抜き出す抜出ライン１３が設けられ、この抜出ライン１３の先端部が第２のプレヒータ１０からの移送管１０ａに接続されている。これにより、第２のプレヒータ１０からのか焼前のセメント原料と、プレヒータ３からのか焼前のセメント原料とが、混合か焼炉１２内に導入されるようになっている。なお、抜出ライン１３の中間部には、図示されない仮焼率調整用の分配弁を介して上記セメント原料の一部を従来と同様にロータリーキルン１の窯尻部分２へと供給する移送管３ａが接続されている。
　混合か焼炉１２は、例えば流動床式、ロータリーキルン式、充填層式等の粉体混合炉であり、その底部には、混合されたセメント原料を抜き出す排出管１２ａが接続されている。そして、この排出管１２ａは枝配管され、一方が過熱ライン１４とされて過熱炉１５へ接続されると共に、他方が戻りライン１６とされてロータリーキルン１の窯尻部分２に接続されている。ここで、排出管１２ａと過熱ライン１４および戻りライン１６との分岐部には、図示されない分配弁が介装されており、本実施形態においては、過熱ライン１４への流量が戻りライン１６への流量より多く（例えば流量比が４：１に）なるように設定されている。
　上記過熱炉１５は、内部に送られてくる上記セメント原料を、クリンカクーラ６からの抽気を燃焼用空気とするバーナ１７の燃焼によって当該セメント原料をか焼温度以上に過熱するためのものである。この過熱炉１５は、既存の仮焼炉を改造して用いることも可能である。そして、この過熱炉１５の排出側には、バーナ１７における燃焼によって発生した排ガスと上記セメント原料とを排気する排気管１８と、この排気管１８が接続されて排ガス中からセメント原料を分離するサイクロン１９と、このサイクロン１９で分離された上記セメント原料を再び混合か焼炉１２へと戻す戻り管２０とからなる循環ラインが設けられている。
　他方、サイクロン１９において分離された排ガスを排出する排ガス管２１は、ロータリーキルン１からの排ガス管３ｂに接続されている。なお、上記過熱炉１５内は、１１００℃程度の高温に保持する必要があるのに対して、ロータリーキルン１からの排ガスは、１１００～１２００℃の温度であるために、当該ロータリーキルン１からの排ガスの全量または一定量を、過熱炉１５内に導入して、再び排ガス管２１からプレヒータ３へと送るようにすれば、上記排ガスを有効利用することができる。
　さらに、混合か焼炉１２には、内部で生成したＣＯ2ガスを排出するためのＣＯ2排気管２２が接続されるとともに、このＣＯ2排気管２２が、第２のプレヒータ１０における加熱媒体として導入されている。なお、図中符号２３は、ＣＯ2ガスの排気ファンであり、符号２４は、ＣＯ2ガスの排気ラインである。
　ちなみに、混合か焼炉１２として、流動床式のものを用いた場合には、当該混合か焼炉１２から排出されたＣＯ2ガスを、ＣＯ2排気管２２や排気ライン２４から抜き出して、再び混合か焼炉１２に循環供給して使用することもできる。
（第２の実施形態）
　図２は、本発明に係るＣＯ2ガスの回収設備の第２の実施形態を示すもので、図１に示したものと同一構成部分については、同様に同一符号を付してその説明を簡略化する。
　この回収設備は、図１２に示した既存のセメント設備をそのまま活用するとともに、当該セメント製造設備に上記回収設備を増設したものである。
　すなわち、この回収設備においては、プレヒータ３の下から２段目のサイクロンから仮焼炉７へとセメント原料を送る移送管３ｃに、上述したセメント製造設備のプレヒータ３から混合か焼炉１２へとセメント原料を送る抜出ライン１３が枝配管されている。これにより、プレヒータ３において予熱されたか焼前のセメント原料が、混合か焼炉１２へ導入されるようになっている。
　次に、上記第１および第２の実施形態に示したＣＯ2ガスの回収設備を用いた本発明に係るＣＯ2ガスの回収方法の一実施形態について説明する。
　先ずセメント原料を、供給管４、１１から各々プレヒータ３、第２のプレヒータ１０の最上段のサイクロンに供給する。
　すると、プレヒータ３においては、順次下方のサイクロンへと送られる過程で、従来と同様にロータリーキルン１から排ガス管３ｂを介して供給される排ガスによって予熱される。そして、か焼温度に達する前（例えば、約７５０℃）まで予熱された上記セメント原料が、抜出ライン１３から混合か焼炉１２へと供給されてゆく。
　他方、第２のプレヒータ１０に供給されたセメント原料は、後述する混合か焼炉１２から排出された高濃度かつ高温のＣＯ2ガスによって予熱され、最終的にか焼温度に達する前（例えば、約７５０℃）まで予熱されて混合か焼炉１２へと供給されてゆく。
　そして、この混合か焼炉１２に供給されたセメント原料は、過熱ライン１４から過熱炉１５に送られ、ここでバーナ１７によってか焼温度以上（例えば、約１１００℃）に過熱された後に、排気管１８から排出されてサイクロン１９において固気分離され、セメント原料については、戻り管２０から混合か焼炉１２へと戻される。
　この結果、混合か焼炉１２内においては、過熱されたセメント原料と、移送管１０ａおよび抜出ライン１３から供給されたか焼前のセメント原料が混合されて、内部雰囲気がか焼温度以上（例えば、９００℃）に保持され、これによりか焼前のセメント原料がか焼される。そして、この混合か焼炉１２においてか焼されたセメント原料の多くが、再び過熱炉１５へと循環供給される。他方、混合か焼炉１２においてか焼されたセメント原料の一部は、戻りライン１６からロータリーキルン１の窯尻部分２へと戻され、最終的にロータリーキルン１内で焼成される。
　他方、過熱炉１５内で発生したＣＯ2ガスを含む排ガスは、排ガス管２１からロータリーキルン１の排ガス管３ｂへと送られ、ロータリーキルン１からの排ガスと共にプレヒータ３の熱媒体として利用される。
　これに対して、混合か焼炉１２内は、上記セメント原料のか焼によって発生したＣＯ2によって満たされるために、ＣＯ2排気管２２からは、略１００％の濃度の高温のＣＯ2ガスが、第２のプレヒータ１０における過熱媒体として導入される。この結果、ＣＯ2ガスの排気ライン２４から、原料起源による略１００％の濃度のＣＯ2ガスを回収することができる。
　このように、上記セメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法および回収設備によれば、過熱炉１５におけるバーナ１７の熱量は、従来仮焼炉において消費されていた熱量に相当するために、新たな付加エネルギーを必要とすることなく、上記セメント設備における熱源を有効活用して、当該セメント設備において発生するＣＯ2ガスのうちの半分以上を占める原料起源によるＣＯ2ガスを、１００％に近い高い濃度で回収することができる。
（実施例）
　図１に示したセメント製造設備おけるＣＯ2ガスの回収設備について、プロセスシミュレーションを行った。図７は、その結果を示すものである。
　ここで、プロセスシミュレーションとは、主に化学工学プラントにおける複数の単位操作を数学モデル化してプラント全体を表現し、繰り返し計算によって各所の物質流量、温度、圧力等を算出するものである。
　本実施例においては、平衡計算モデルの他、流路を所定の割合で分割する流量分割モデル、熱流を流路の入出力の温度差に変換するヒーターモデル、複数の分割された流路に各化学種を設定した割合で割り振るセパレーターモデル等を使用して、ロータリーキルン１、プレヒータ３、クリンカクーラ６、混合か焼炉１２，過熱炉１５等をモデル化した。
　このモデル化にあたって、第１のプレヒータ３と第２のプレヒータ１０の各サイクロンでの熱交換では原料温度と排ガス温度とが等しくなるとした他、集塵効率を考慮した。また、最下段のサイクロンや混合か焼炉１２における石灰石の熱分解量は、平衡計算をベースに決定されるものとした。また、過熱炉１５の燃料量とロータリーキルン１の主バーナ５の燃料量は、それぞれ過熱炉１５の出口温度とロータリーキルン１の出口のクリンカ温度が所定の温度となるように調整するとともに、過熱炉１５や主バーナ５の必要空気量は、それぞれ過熱炉１５やロータリーキルン１の出口の酸素濃度が所定の値となるように決定した。さらに、クリンカクーラ６の熱回収率を一定とした。
　このような解析条件の下で、混合か焼炉１２でか焼されたセメント原料を、ロータリーキルンに１、過熱炉１５に４の割合で割り振ったところ、過熱炉１５と主バーナ５に供給された燃料の熱量原単位は、クリンカ１ｋｇ当たり７１２ｋｃａｌであり、一般的なセメント製造プロセスと同等の値となった。
　また、第２のプレヒータ１０からは、ＣＯ2が１００％の濃度で回収され、その量は焼成されるクリンカ１ｋｇ当たり０．２３４ｋｇであって、プレヒータ３から排出されるＣＯ2を含めた全ＣＯ2排出量の２９．２％に相当する。
　したがって、本発明によれば、回収された濃度１００％のＣＯ2を、熱源として第２のプレヒータ１０において有効利用した後に回収することができ、よってセメント製造設備から排出されるＣＯ2の総排出量を、２９．２％削減し得ることが確認できた。また、ＣＯ2濃度が低いために有効利用が困難なプレヒータ３等から排出される燃料起源のＣＯ2は、クリンカ１ｋｇ当たり０．５６６ｋｇ（濃度２７．９％）と、通常のセメント製造プロセスから排出される値と比較して少なく、実質的なＣＯ2の排出量も削減されていることが確認できた。
（第３の実施形態）
　図８は、本発明に係るセメント製造設備おけるＣＯ2ガスの回収設備の第３の実施形態を示す概略構成図である。
　図８において、符号１１０は、セメント製造設備のプレヒータ（第１のプレヒータ）１０３とは独立して設けられた第２のプレヒータである。
　この第２のプレヒータ１１０は、上記プレヒータ１０３と同様に、上下方向に直列的に配置された複数段のサイクロンによって構成されており、最上段のサイクロンに供給ライン１１１からセメント原料が供給されるようになっている。そして、第２のプレヒータ１１０の最下段のサイクロンの底部には、移送管１１０ａの上端が接続されるとともに、この移送管１１０ａの下端部が混合か焼炉１１２に導入されている。
　他方、上記セメント製造設備のプレヒータ１０３においては、下から２段目のサイクロンから仮焼炉１０７へとセメント原料を送る移送管１０３ｃに、か焼前のセメント原料を抜き出す抜出ライン１１３が設けられ、この抜出ライン１１３の先端部が混合か焼炉１１２に導入されている。これにより、第２のプレヒータ１１０からのか焼前のセメント原料と、プレヒータ１０３からのか焼前のセメント原料とが、混合か焼炉１１２内に導入されるようになっている。さらに、この混合か焼炉１１２には、ロータリーキルン１０１から排出されてセメントクリンカクーラ１０６へ送られる前の高温（約１４００℃）のセメントクリンカの一部を抜き出して供給するためのセメントクリンカ供給ライン１１４が接続されている。
　この混合か焼炉１１２は、上記か焼前のセメント原料と高温のセメントクリンカとを混合する、例えば流動床式、ロータリーキルン式、充填層式等の粉体混合炉であり、セメントクリンカ供給ライン１１４から送られてくる高温のセメントクリンカによって内部がセメント原料のか焼温度以上の温度雰囲気下に保持されるようになっている。
　他方、混合か焼炉１１２の底部には、当該混合か焼炉内においてか焼されたセメント原料とセメントクリンカとの混合粉体を抜き出して、上記最下段のサイクロンからロータリーキルン１０１への移送管１０３ａに戻す循環ライン１１５が接続されている。
　さらに、混合か焼炉１１２の上部には、内部で生成したＣＯ2ガスを排出するためのＣＯ2排ガスライン１１６が接続されるとともに、このＣＯ2排ガスライン１１６が、第２のプレヒータ１１０における加熱媒体として導入されている。なお、図中符号１１７は、ＣＯ2ガスの排気ファンであり、符号１１８は、ＣＯ2ガスの排気ラインである。
　ちなみに、混合か焼炉１１２として、流動床式のものを用いた場合には、当該混合か焼炉１１２から排出されたＣＯ2ガスを、ＣＯ2排ガスライン１１６や排気ライン１１８から抜き出して、再び混合か焼炉１１２に循環供給して使用することもできる。
　次に、上記構成からなるＣＯ2ガスの回収設備を用いた本発明に係るＣＯ2ガスの回収方法の一実施形態について説明する。
　先ずセメント原料を、供給管１０４、１１１から各々プレヒータ１０３、第２のプレヒータ１１０の最上段のサイクロンに供給する。
　すると、プレヒータ１０３においては、順次下方のサイクロンへと送られる過程で、従来と同様にロータリーキルン１０１から排ガス管１０３ｂを介して供給される排ガスによって予熱される。そして、下から２段目のサイクロンから仮焼炉１０７へと送られる前のセメント原料、すなわち、か焼温度に達する前（例えば、約７５０℃）まで予熱された上記セメント原料が、抜出ライン１１３から混合か焼炉１１２へと供給されてゆく。
　他方、第２のプレヒータ１１０に供給されたセメント原料は、後述する混合か焼炉１１２からＣＯ2排ガスライン１１６を介して排出された高濃度かつ高温のＣＯ2ガスによって予熱され、最終的にか焼温度に達する前（例えば、約７５０℃）まで予熱されて混合か焼炉１１２へと供給されてゆく。
　さらに、この混合か焼炉１１２には、セメントクリンカ供給ライン１１４から高温（約１４００℃）のセメントクリンカの一部が送られてくる。これにより、当該混合か焼炉１１２内において、上記セメント原料とセメントクリンカとが混合されてか焼温度以上（例えば、９００℃）に保持され、か焼前のセメント原料がか焼される。
　そして、混合か焼炉１１２においてか焼されたセメント原料およびセメントクリンカは、循環ライン１１５を介してプレヒータ１０３の移送管１０３ａからロータリーキルン１０１の窯尻部分１０２へと供給されてゆく。
　他方、混合か焼炉１１２内は、上記セメント原料のか焼によって発生したＣＯ2によって満たされるために、ＣＯ2排ガスライン１１６からは、略１００％の濃度の高温のＣＯ2ガスが、第２のプレヒータ１１０における加熱媒体として導入される。この結果、ＣＯ2ガスの排気ライン１１８から、原料起源による略１００％の濃度のＣＯ2ガスを回収することができる。
　このように、上記セメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法および回収設備によれば、新たな付加エネルギーを必要とすることなく、上記セメント設備における熱源を有効活用して、当該セメント設備において発生するＣＯ2ガスのうちの半分以上を占める原料起源によるＣＯ2ガスを、１００％に近い高い濃度で回収することができる。
（実施例）
　図８に示したセメント製造設備おけるＣＯ2ガスの回収設備について、プロセスシミュレーションを行った。図９は、その結果を示すものである。
　ここで、プロセスシミュレーションとは、主に化学工学プラントにおける複数の単位操作を数学モデル化してプラント全体を表現し、繰り返し計算によって各所の物質流量、温度、圧力等を算出するものである。
　本実施例においては、平衡計算モデルの他、流路を所定の割合で分割する流量分割モデル、熱流を流路の入出力の温度差に変換するヒーターモデル、複数の分割された流路に各化学種を設定した割合で割り振るセパレーターモデル等を使用して、ロータリーキルン１０１、プレヒータ１０３、クリンカクーラ１０６、仮焼炉１０７、混合か焼炉１１２等をモデル化した。
　このモデル化にあたって、第１のプレヒータ１０３および第２のプレヒータ１１０等の各サイクロンでの熱交換では原料温度と排ガス温度とが等しくなるとした他、集塵効率を考慮した。また、最下段のサイクロンや仮焼炉１０７、混合か焼炉１１２における石灰石の熱分解量は、平衡計算をベースに決定されるものとした。また、仮焼炉１０７の燃料量とロータリーキルン１０１の主バーナ１０５の燃料量は、それぞれ仮焼炉１０７の出口温度とロータリーキルン１０１の出口のクリンカ温度が所定の温度となるように調整するとともに、仮焼炉１０７や主バーナ１０５の必要空気量は、それぞれ仮焼炉１０７やロータリーキルン１０１の出口の酸素濃度が所定の値となるように決定した。さらに、クリンカクーラ１０６の熱回収率を一定とした。
　このような解析条件の下で、ロータリーキルン１０１においてセメント原料が焼成されることによって得られたセメントクリンカを、クリンカクーラ１０６に４割、混合か焼炉１１２に１０６割で割り振って上記セメント製造設備におけるセメントの製造を行ったところ、仮焼炉１０７と主バーナ１０５に供給された燃料の熱量原単位は、クリンカ１ｋｇ当たり６８２ｋｃａｌであり、一般的なセメント製造プロセスと同等の値となった。
　また、第２のプレヒータ１１０からは、ＣＯ2が１００％の濃度で回収され、その量は焼成されるクリンカ１ｋｇ当たり０．１８８ｋｇであって、プレヒータ１０３から排出されるＣＯ2を含めた全ＣＯ2排出量の２４．０％に相当する。
　したがって、本発明によれば、回収された濃度１００％のＣＯ2を、第２のプレヒータ１１０において有効利用した後に回収することができ、よってセメント製造設備から排出されるＣＯ2の総排出量を、２４．０％削減し得ることが確認できた。また、ＣＯ2濃度が低いために有効利用が困難なプレヒータ１０３等から排出される燃料起源のＣＯ2は、クリンカ１ｋｇ当たり０．５９３ｋｇ（濃度３１．４％）と、通常のセメント製造プロセスから排出される値と比較して少なく、実質的なＣＯ2の排出量も削減されていることが確認できた。
（第４の実施形態）
　図１０は、本発明に係るセメント製造設備おけるＣＯ2ガスの回収設備の第４の実施形態を示すもので、図８に示したものと同一構成部分については、同一符号を付してその説明を簡略化する。
　この回収設備が、図８に示したものと相違する点は、混合仮焼炉１１２の底部に接続された排出管１１２ａの下方に、排出されたセメント原料とセメントクリンカとを、互いの粒度の相違によって分離するスクリーン等の分級装置（分離手段）１２０が設けられていることにある。
　そして、この分級装置１２０によって分離されたセメントクリンカは、戻りライン１２１からセメントクリンカクーラ１０６内へと供給されるとともに、か焼後のセメント原料は、戻りライン１２２を介してプレヒータ１０３における最下段のサイクロンからロータリーキルン１０１の窯尻部分１０２への移送管１０３ａに戻されるようになっている。
　上記構成からなる回収設備においては、混合仮焼炉１１２においてか焼されて排出管１１２ａから抜き出されたか焼後のセメント原料とセメントクリンカとの混合粉体が、分級装置１２０において概略分離されて、セメントクリンカについては戻りライン１２１からセメントクリンカクーラ１０６内へと供給されるとともに、か焼されたセメント原料については、戻りライン１２２によってプレヒータ１０３における最下段のサイクロンからロータリーキルン１０１の窯尻部分１０２への移送管１０３ａに戻され、最終的にロータリーキルン１０１内で焼成される。
　このため、単にセメントキルン１０１から抜き出したセメントクリンカの一部のみで、混合か焼炉１１２におけるセメント原料のか焼に充分な熱量を得ることができる場合には、上記セメントクリンカが再び焼成工程に送られて、余分なロータリーキルン１０１の駆動電力等を消費することがないという利点がある。
（第５の実施形態）
　図１１は、本発明に係るセメント製造設備おけるＣＯ2ガスの回収設備の第５の実施形態を示す概略構成図である。
　図１１において、符号２１０は、セメント製造設備のプレヒータ（第１のプレヒータ）２０３とは独立して設けられた第２のプレヒータである。
　この第２のプレヒータ２１０は、上記プレヒータ２０３と同様に、上下方向に直列的に配置された複数段（図では４段）のサイクロン２１０ａ～２１０ｄによって構成されており、最上段のサイクロン２１０ａに供給ライン２１１からセメント原料が供給されるようになっている。
　また、この第２のプレヒータ２１０に隣接して、外熱か焼炉２１２が設けられている。
　この外熱か焼炉２１２は、石炭等の化石燃料を燃焼させるバーナ２１３が設けられるとともに、クリンカクーラ２０６からの抽気が給気管２１４から燃焼用空気として導入されることにより、内部を略１１００℃に加熱するもので、この外熱か焼炉２１２内には、熱交換チューブ２１２ａが配設されている。そして、この外熱か焼炉２１２と第２のプレヒータ２１０との間には、循環ライン２１５が配管されている。
　この循環ライン２１５は、熱交換チューブ２１２ａの排出側と第２のプレヒータ２１０の最下段のサイクロン（固気分離手段）２１０ｄの流体導入口との間に配管されるとともに、第２のプレヒータ２１０の最上段のサイクロン２１０ａの排気ライン（回収ライン）２１６から枝配管されて、外熱か焼炉２１２の熱交換チューブ２１２ａの入口側に接続されている。ここで、上記循環ライン２１５は、熱交換チューブ２１２ａの排出側と第２のプレヒータ２１０における他のサイクロン２１０ｃ、２１０ｂまたは２１０ａの流体導入口との間に配管することも可能である。なお、図中符号２１７は、排気ライン２１６に設けられたＣＯ2ガスの排気ファンである。
　そして、上記セメント製造設備のプレヒータ２０３においては、最下段のサイクロンからか焼前のセメント原料を抜き出す第１の抜出ライン２１８が設けられ、この第１の抜出ライン２１８の先端部が循環ライン２１５の外熱か焼炉２１２への入口側に接続されている。また、第２のプレヒータ２１０においては、下から２段目のサイクロン２１０ｃからか焼前の他のセメント原料を抜き出す第２の抜出ライン２１９が設けられ、その先端部も同様に循環ライン２１５の外熱か焼炉２１２への入口側に接続されている。
　また、循環ライン２１５における第１および第２の抜出ライン２１８、２１９の接続部の上流側には、ＣＯ2循環ファン２２０が設けられている。
　他方、第２のプレヒータ２１０の最下段のサイクロン２１０ｄの底部には、当該サイクロン２１０ｄにおいて固気分離されて排出されたか焼後のセメント原料をロータリーキルン２０１の窯尻部分２０２へと送る移送管（戻りライン）２２１が設けられている。
　さらに、外熱か焼炉２１２の上部には、バーナ２１３における燃焼によって発生した排ガスを排気するための排ガス管２２２が設けられるとともに、この排ガス管２２２がロータリーキルン２０１からの排ガス管２０３ｂに接続されて、排気された高温の排ガスがプレヒータ２０３の熱源の一部として利用されるようになっている。
　なお、上記外熱か焼炉２１２内は、１１００℃程度の高温に保持する必要があるのに対して、ロータリーキルン２０１からの排ガスは、１１００～１２００℃の温度であるために、当該ロータリーキルン２０１からの排ガスの全量または一定量を、排ガス管２０３ｂへ流さずに、直接外熱か焼炉２１２内に導入して、再び排ガス管２２２からプレヒータ２０３へと送るようにすれば、上記排ガスを有効利用することができる。
　次に、上記構成からなるＣＯ2ガスの回収設備を用いた本発明に係るＣＯ2ガスの回収方法の一実施形態について説明する。
　先ずセメント原料を、供給管２０４、２１１から各々プレヒータ２０３の最上段のサイクロンおよび第２のプレヒータ２１０の最上段のサイクロン２１０ａに供給する。
　すると、プレヒータ２０３においては、順次下方のサイクロンへと送られる過程で、従来と同様にロータリーキルン２０１から排ガス管２０３ｂを介して供給される排ガスによって予熱される。そして、最下段のサイクロンにおいてか焼温度に達する前（例えば、約７５０℃）まで予熱された上記セメント原料が、第１の抜出ライン２１８から循環ライン２１５へと供給されてゆく。
　他方、第２のプレヒータ２１０に供給されたセメント原料は、後述する循環ライン２１５から排出された高濃度かつ高温のＣＯ2ガスによって予熱され、下から２段目のサイクロン２１０ｃにおいて、か焼温度に達する前（例えば、約７５０℃）まで予熱され、第２の抜出ライン２１９から同様に循環ライン２１５へと供給されてゆく。
　そして、これら第１および第２の抜出ライン２１８、２１９から循環ライン２１５へと供給されたか焼前のセメント原料は、外熱か焼炉２１２内の熱交換チューブ２１２ａへと送られ、この外熱か焼炉２１２内においてバーナ２１３の燃焼により約９００℃に加熱される。この結果、か焼前の上記セメント原料がか焼されるとともに、これに伴ってＣＯ2ガスが発生することにより、熱交換チューブ２１２ａ内はか焼されたセメント原料と高濃度のＣＯ2ガスによって満たされる。
　次いで、外熱か焼炉２１２内の熱交換チューブ２１２ａから循環ライン２１５を通じて排出されたか焼後のセメント原料および高濃度のＣＯ2ガスは、第２のプレヒータ２１０の最下段のサイクロン２１０ｄに送られて固気分離される。そして、このサイクロン２１０ｄにおいて分離されたか焼後のセメント原料は、移送管２２１からロータリーキルン２０１の窯尻部分２０２へと供給され、最終的にロータリーキルン２０１内において焼成される。
　これに対して、サイクロン２１０ｄにおいて分離された高濃度のＣＯ2ガスは、第２のプレヒータ２１０における排気ライン２１６を上昇し、第２のプレヒータ２１０における熱媒体として利用された後に、その一部がＣＯ2循環ファン２２０の吸引によって、再び循環ライン２１５から外熱か焼炉２１２内の熱交換チューブ２１２ａへと循環される。これにより、循環ライン２１５中のか焼されたセメント原料を容易に搬送することができるとともに、当該セメント原料を分散させて、一層か焼され易くすることもできる。そして、略１００％の濃度のＣＯ2ガスは、ＣＯ2ガスの排気ファン２１７によって排気ライン２１６から回収される。
　このように、上記セメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法および回収設備によれば、新たな付加エネルギーを必要とすることなく、上記セメント設備における熱源を有効活用して、当該セメント設備において発生するＣＯ2ガスのうちの半分以上を占める原料起源によるＣＯ2ガスを、１００％に近い高い濃度で回収することができる。
　１　ロータリーキルン（セメントキルン）
　３　プレヒータ（第１のプレヒータ）
　１０　第２のプレヒータ
　１０ａ　移送管
　１２　混合か焼炉
　１３　抜出ライン
　１４　過熱ライン
　１５　過熱炉
　１６　戻りライン
　１８　排気管
　１９　サイクロン
　２０　戻り管
　２２　ＣＯ2ガス排気管
　１０１　ロータリーキルン（セメントキルン）
　１０３　プレヒータ（第１のプレヒータ）
　１１０　第２のプレヒータ
　１１０ａ　移送管
　１１２　混合か焼炉
　１１２ａ　排出管
　１１３　抜出ライン
　１１４　セメントクリンカ供給ライン
　１１５　循環ライン
　１１６　ＣＯ2排ガスライン
　１２０　分級装置（分離手段）
　１２１　セメントクリンカの戻りライン
　１２２　セメント原料の戻りライン
　２０１　ロータリーキルン（セメントキルン）
　２０３　プレヒータ（第１のプレヒータ）
　２１０　第２のプレヒータ
　２１０ｄ　最下段のサイクロン（固気分離手段）
　２１２　外熱か焼炉
　２１２ａ　熱交換チューブ
　２１５　循環ライン
　２１６　ＣＯ2の排気ライン（回収ライン）
　２１８　第１の抜出ライン
　２１９　第２の抜出ライン
　２２１　移送管（戻りライン）

Claims (17)

  1. 　セメント原料を、第１のプレヒータで予熱した後に、内部が高温雰囲気に保持されたセメントキルンに供給して焼成するセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための方法であって、
    　上記第１のプレヒータから抜き出されたか焼前の上記セメント原料を、過熱炉においてか焼温度以上に過熱した後に、混合か焼炉に供給して上記第１のプレヒータから抜き出されて当該混合か焼炉に供給される新たなか焼前の上記セメント原料と混合することにより、当該混合か焼炉内をか焼温度以上に保持して上記か焼前の上記セメント原料をか焼した後に、か焼された上記セメント原料を再び上記過熱炉に戻して上記混合か焼炉へ循環させる工程を繰り返すことにより、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収するとともに、か焼された上記セメント原料の一部を、上記セメントキルンに供給することを特徴とするセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  2. 　上記第１のプレヒータから抜き出されたか焼前の上記セメント原料と、上記第１のプレヒータから独立した第２のプレヒータで予熱されたか焼前の他のセメント原料とを、上記混合か焼炉に供給するとともに、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを上記第２のプレヒータの熱源として利用した後に回収することを特徴とする請求項１に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  3. 　セメント原料を予熱する第１のプレヒータと、この第１のプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、
    　上記第１のプレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す抜出ラインと、この抜出ラインから抜き出された上記セメント原料が導入される混合か焼炉と、この混合か焼炉から供給される上記セメント原料をか焼温度以上に過熱する過熱炉と、この過熱炉で過熱された上記セメント原料を上記混合か焼炉に戻すとともに上記混合か焼炉内の上記セメント原料を上記過熱炉へ送る循環ラインと、か焼された上記セメント原料の一部を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記混合か焼炉内で発生したＣＯ2ガスを回収するＣＯ2ガス排気管とを備えてなることを特徴とするセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収設備。
  4. 　上記第１のプレヒータから独立して設けられて他のセメント原料を予熱する第２のプレヒータと、この第２のプレヒータで予熱されたか焼前の上記他のセメント原料を上記混合か焼炉に供給する移送管とを備え、かつ上記混合か焼炉からの上記ＣＯ2ガス排気管が、上記第２のプレヒータの熱源として導入されていること特徴とする請求項３に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収設備。
  5. 　セメント原料を、第１のプレヒータで予熱した後に、内部が高温雰囲気に保持されたセメントキルンに供給して焼成してセメントクリンカを製造するセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための方法であって、
    　上記第１のプレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料を混合か焼炉に供給するとともに、上記セメントキルンから排出された高温の上記セメントクリンカの一部を上記混合か焼炉に導入することにより、上記混合か焼炉内をか焼温度以上に保持して上記か焼前の上記セメント原料をか焼した後に、少なくとも上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すとともに、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収することを特徴とするセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  6. 　上記第１のプレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料と、上記第１のプレヒータから独立して設けられた第２のプレヒータにおいてか焼前の温度まで予熱された他のセメント原料とを上記混合か焼炉に供給するとともに、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを上記第２のプレヒータの熱源として利用した後に回収することを特徴とする請求項５に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  7. 　上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とする請求項５に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  8. 　上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とする請求項６に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  9. 　上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料と上記セメントクリンカとを分離して、上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とする請求項５に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  10. 　上記混合か焼炉内においてか焼された上記セメント原料と上記セメントクリンカとを分離して、上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻すことを特徴とする請求項６に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  11. 　セメント原料を予熱する第１のプレヒータと、この第１のプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成してセメントクリンカを製造するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、
    　上記第１のプレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す抜出ラインと、この抜出ラインから抜き出された上記セメント原料および上記セメントキルンから抜き出した高温の上記セメントクリンカの一部が導入されて当該セメント原料をか焼する混合か焼炉と、この混合か焼炉においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収するＣＯ2排ガスラインとを備えてなることを特徴とするセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収設備。
  12. 　セメント原料を予熱する第１のプレヒータと、この第１のプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成してセメントクリンカを製造するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、
    　上記第１のプレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す抜出ラインと、この抜出ラインから抜き出された上記セメント原料および上記セメントキルンから抜き出した高温の上記セメントクリンカの一部が導入されて当該セメント原料をか焼する混合か焼炉と、この混合か焼炉においてか焼された上記セメント原料および上記セメントクリンカを分離する分離手段と、この分離手段において分離された上記セメント原料を上記第１のプレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記混合か焼炉内において発生したＣＯ2ガスを回収するＣＯ2排ガスラインとを備えてなることを特徴とするセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収設備。
  13. 　上記第１のプレヒータから独立して設けられて他のセメント原料を予熱する第２のプレヒータと、この第２のプレヒータで予熱されたか焼前の上記他のセメント原料を上記混合か焼炉に供給する移送管とを備え、かつ上記混合か焼炉からの上記ＣＯ2排ガスラインが、上記第２のプレヒータの熱源として導入されていること特徴とする請求項１１または１２に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収設備。
  14. 　セメント原料を、プレヒータで予熱した後に、内部が高温雰囲気に保持されたセメントキルンに供給して焼成するセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための方法であって、
    　上記プレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料を、外熱式か焼炉において間接的にか焼温度以上の温度に加熱して上記か焼前のセメント原料をか焼した後に、か焼された上記セメント原料と上記か焼時に発生したＣＯ2ガスとを分離して、上記セメント原料を上記プレヒータまたは上記セメントキルンに戻すとともに、上記ＣＯ2ガスを回収することを特徴とするセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  15. 　上記プレヒータから抜き出したか焼前の上記セメント原料と、上記プレヒータから独立して設けられた複数段のサイクロンを有する第２のプレヒータにおいてか焼前の温度まで予熱された他のセメント原料とを、上記外熱式か焼炉において間接的にか焼温度以上の温度に加熱してか焼前の上記セメント原料をか焼した後に、か焼された上記セメント原料と上記か焼時に発生したＣＯ2ガスとを上記サイクロンによって分離して、上記ＣＯ2ガスを上記第２のプレヒータの熱源として利用した後に回収することを特徴とする請求項１４に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収方法。
  16. 　セメント原料を予熱するプレヒータと、このプレヒータによって予熱された上記セメント原料を焼成するセメントキルンとを備えたセメント製造設備において発生するＣＯ2ガスを回収するための設備であって、
    　上記プレヒータからか焼前の上記セメント原料を抜き出す第１の抜出ラインと、この第１の抜出ラインが内部に導入されて上記セメント原料を間接的にか焼温度以上の温度に加熱してか焼する外熱式か焼炉と、この外熱式か焼炉の出口側に設けられて上記第１の抜出ラインから送られてくるか焼された上記セメント原料とＣＯ2ガスとを分離する固気分離手段と、この固気分離手段によって分離された上記セメント原料を上記プレヒータまたは上記セメントキルンに戻す戻りラインと、上記固気分離手段によって分離されたＣＯ2ガスを回収するＣＯ2ガスの回収ラインとを備えてなることを特徴とするセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収設備。
  17. 　上記プレヒータから独立して設けられて他のセメント原料を予熱する複数段のサイクロンを備えた第２のプレヒータと、この第２のプレヒータで予熱された上記他のセメント原料を抜き出す第２の抜出ラインと、上記外熱式か焼炉の排出側と上記第２のプレヒータの下段の上記サイクロンとの間に接続されるとともに、上段の上記サイクロンの排気ラインから枝配管されて上記外熱式か焼炉の入口側に接続された循環ラインとを有し、
    　かつ上記固気分離手段は、上記第２のプレヒータの上記下段のサイクロンであるとともに、上記第１の抜出ラインおよび第２の抜出ラインは、上記循環ラインの上記外熱式か焼炉の上流側に接続されていることを特徴とする請求項１６に記載のセメント製造設備におけるＣＯ2ガスの回収設備。
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