WO2007045461A1 - Verfahren und vorrichtung zur abtastung von sich periodisch wiederholenden ereignissen - Google Patents

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WO2007045461A1
WO2007045461A1 PCT/EP2006/010054 EP2006010054W WO2007045461A1 WO 2007045461 A1 WO2007045461 A1 WO 2007045461A1 EP 2006010054 W EP2006010054 W EP 2006010054W WO 2007045461 A1 WO2007045461 A1 WO 2007045461A1
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cross
individual
repetition frequency
frequency
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PCT/EP2006/010054
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Fritz Keilmann
Albert Schliesser
Markus Brehm
Nenad Ocelic
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MAX-PLANCK-Gesellschaft zur Förderung der Wissenschaften e.V.
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Definitions

  • the invention relates to a method for sampling periodically repeating events having the features of the preamble of claim 1, in particular methods for Fourier spectroscopy, such. B. for infrared comb spectroscopy or for short-time spectroscopy. Furthermore, the invention relates to a scanning device, in particular a Fourier spectrometer, such. As an infrared frequency comb spectrometer, or a short-time spectrometer for performing the method mentioned.
  • a variety of measurement and inspection techniques have an interest in detecting the timing of physical or chemical processes or events. If these repeat periodically, a repeated scan with a varying phase shift relative to the event sought can stretch the time scale and thus capture the event with increased time resolution. Examples of this scanning technique are given in the time-resolved fluorescence measurement ("pump-probe” technique) or in the recently developed Fourier spectroscopy, which is explained below.
  • the investigation of the interaction of samples with light in the infrared spectral range is of increasing importance in basic and applied research, for example in the characterization of chemical bonds or in the description of conduction processes in semiconductors.
  • the classical infrared spectroscopy which combines the combination of a broadband infrared source with a dispersive element for providing measurement light in the infrared spectral range has been increasingly replaced in recent decades by the Fourier spectroscopy.
  • This measurement technique is based on the detection of interferograms, which are generated by the superposition of measuring light components with variable time delay.
  • coherent broadband infrared pulsed laser sources have been introduced which are emitted as a regular sequence of ultrashort pulses.
  • the interferograms were recorded using a Michelson interferometer with a movable mirror as a result of autocorrelation of measuring light with a time-shifted measuring light component.
  • the use of the Michelson interferometer is disadvantageous because of the relatively slow and limited reproducible mirror movement and the relatively low measurement speed.
  • This problem was overcome by replacing the Michelson interferometer with an array of two highly stabilized pulse lasers of slightly different repetition rates.
  • the overlapping of pulse sequences of the pulsed laser provides interferograms which, as in the autocorrelation in the Michelson interferometer, contain the complete spectral information of the measuring light. Due to the description of the frequency sequences given in the time image by frequency combs given in the frequency image, this type of Fourier spectroscopy with two pulse lasers is also referred to as comb spectroscopy.
  • the conventional spectrometer 100 comprises according to Figure 5, two pulse lasers 10 ', 20', whose individual output pulse trains with a relative Detuning ⁇ of z. B. 10 Hz between the repetition frequencies (eg., 100 MHz) of optically non-linear crystals 11 ', 12' subjected to a difference frequency formation and then superimposed on a semi-transparent mirror 40 'to a so-called dual pulse sequence P3.
  • the detector 50 ' is followed by the detection of the cross-correlation signal represented by the dual-pulse sequence P3 from the individual pulse sequences.
  • the individual pulse sequences P1, P2 are described in the frequency image by frequency combs (FIGS. 6A, 6B).
  • the individual pulse sequences generated by the pulse lasers 10 ', 20' have a center frequency which is initially in the visible spectral range and after the difference frequency formation in the infrared spectral range.
  • the infrared frequency combs cover an interval of exactly n-fold repetition frequencies (n: around 250,000 to around 350,000), ie from approx. 25 THz to 35 THz.
  • the frequency spacings of the frequency components of the first individual pulse train Pl are just equal to their repetition frequency f R , i-
  • the second pulse train P2 with the deviating repetition frequency f R2 f R i + ⁇ forms a frequency comb with frequency spacings f R / ⁇ + ⁇ . Accordingly, between the nth components of such harmonic frequency combs of FIGS. 4A and 4B, there is a deviation n ⁇ of the frequency components.
  • the frequency interval ⁇ are the conventional technique of repetition of the individual pulse trains (7A), the relative time lag t d between the pulses of the two individual pulse sequences ( Figure 7B), and the measured cross-correlation signal (interferograms) ( Figure 7C) as a function represented the time.
  • FIG. 7A shows a constant time function because of the constant frequency spacing ⁇ .
  • the horizontal stripes mark integer multiples of the time difference 1 / f R between two successive pulses. Because of the constant frequency spacing ⁇ , the relative time delay t d between the pulses of the two individual pulse trains increases linearly.
  • intersections between the linear function of the relative time delay t d and the said horizontal stripes represent the times at which the pulses of the low-frequency pulse train are respectively overtaken by the pulses of the higher-frequency pulse train.
  • the interferograms shown in FIG. 7C correspond to these overtaking times, between which a relatively long waiting time of somewhat less than 1 / ⁇ (dead time) is given.
  • the comb spectroscopy is based on the detection of changes in the interferograms, if by the interaction of the dual pulse train or one of the individual pulse sequences with a
  • Probe certain frequency components of the frequency combs of at least one of the individual pulse trains are absorbed and thus no longer contribute to the interference, or are shifted in phase, thereby changing the interferogram.
  • Figure 6E shows the short interferogram of a broad, almost featureless spectrum.
  • the now-structured spectrum causes a much longer modulated interferogram, as shown in Figure 6F.
  • 061101-1 to 061101-3 describes an experimental method for terahertz spectroscopy in which, in addition to a cross-correlation function determined for spectroscopy purposes ("THz-TDS system")
  • THz-TDS system cross-correlation function determined for spectroscopy purposes
  • the function of the further correlation function is that, independently of the occurrence of the THz signal under consideration, a trigger signal is used to control the pulse train Data recording is available.
  • a problem of conventional comb spectroscopy arises from the fact that for practical measurement tasks often only the information content contained in the pulse-shaped interferograms of duration T is used, and a large part of the measurement period 1 / ⁇ has a dead time of 1 / ⁇ T between that represents two interferograms.
  • the dead time limits the signal-to-noise ratio achievable by averaging in a fixed measurement time.
  • the dead time limits the achievable temporal resolving power.
  • the dead time can thus represent a problem in particular if the time-related stability of the examined sample and / or the pulse laser is relatively low. In view of the practical conditions of the measurement setup, the dead time can not be reduced without generating other problems.
  • the frequency difference ⁇ between the individual pulse sequences would have to be increased, which, however, also shortens the duration T of the interferograms themselves, as a result of which the interferograms may no longer be with the interferogram Time resolution of the available detector technology are receivable. Furthermore, with shortened measuring duration of a single interferogram whose signal-to-noise ratio is reduced.
  • the deadtime problem is also present in a modified measuring technique for detecting repeating fast processes by so-called asynchronous optical scanning (see RJ Kneisler et al., Optics Letters, Vol. 14, 1989, pp. 260-262, and PA Elzinga et al., Applied Optics, Vol. 26, 1987, pp. 4303-4309).
  • asynchronous optical scanning a periodically repeated, short process of duration to and repetition frequency f R is detected by scanning with a pulse laser with a slightly shifted repetition frequency f R - ⁇ .
  • the measurement of the short process then takes place on a time scale stretched by f R / ⁇ .
  • the time of the measuring section within the repetition period 1 / ⁇ of measuring sections is determined by the coincidence between processes and laser pulses.
  • the sign of ⁇ determines whether the measurement maps the process directly or temporally mirrored.
  • the dead time problem is that the process of interest has a duration of, for example, 10 seconds. B. only 10 ps, while the distance of the sampling pulses z. B. 10 ns. To measure the short process, only a fraction of less than 1% of the possible measuring time is used.
  • FIG. 8A shows, by way of example, the conventional rectangular modulation of the frequency spacing ⁇ , which according to FIG. 7B results in a delay which alternately increases and decreases between the pulses. The dead time between two interferograms is thus reduced.
  • the disadvantage is that between the horizontal stripes (time difference l / f R between two adjacent Pulse) time functions in which no coincidences between the pulse sequences are achieved (shown in dashed lines) or time functions can occur in which.
  • the deadtime problem mentioned occurs not only in Fourier spectroscopy, but also in other applications of the scanning technique, in which not the entire time interval between two events of interest, for. As in electro-optical scanning in THz spectrometers.
  • the object of the invention is to provide an improved method for sampling periodically repeating events, in particular for Fourier spectroscopy and for short-time spectroscopy, with which the disadvantages of the conventional techniques are overcome and which has a wider field of application.
  • the method should have greater variability and accuracy in solving the deadtime problem.
  • the object of the invention is also to provide an improved apparatus for scanning a periodically repetitive events, in particular an improved Fourier spectrometer with which the demoei ⁇ le of the conventional techniques are overcome and which is characterized in particular by a simplified construction in which the reduction The dead time can be easily adapted to ver ⁇ different measurement tasks.
  • the device according to the invention is intended in particular to enable resolution interferograms with increased stability and reproducibility.
  • the invention is based on the general technical teaching to provide a method for sampling periodically repeating events using two pulse sources for generating individual pulse sequences with different repetition frequencies, wherein the repetition frequency of at least one of the pulse sources during a periodically repeated determination of a cross-correlation function from the individual pulse sequences or pulse sequences derived therefrom after a predetermined delay time after each trigger event, which is derived from the cross-correlation function, is changed to a predetermined control frequency.
  • the control frequency With the control frequency, the rate of change of the time difference t d between the individual pulse sequences for a specific switching time is changed.
  • the switching on of the setting frequency corresponds to a temporary change in the frequency difference ⁇ between the repetition frequencies (see below, FIGS. 2, 4).
  • the timing, the frequency, transmission rate and / or the zeitbezo ⁇ gene passage direction of the light emitted from the pulse source pulse trains can be adjusted relative to each other freely.
  • This allows the free choice of measurement time z.
  • the dead time can be reduced and the measurement time can be significantly shortened.
  • trigger event z B. extremes of the cross-correlation function, predetermined thresholds (threshold triggering) or the occurrence of a specific gradient (slope triggering) used.
  • the varied repetition frequency is not subjected to a continuous, strictly periodic modulation, but to a triggered, stepped change-over to the control frequency for the duration of the switching time.
  • the strict boundary condition of the conventional technique is overcome, in which the stabilization of the pulse sources had to be slower than the modulation signal of the varied repetition frequency.
  • rapid changes in the repetition frequencies of the pulse sources can be reacted quickly, so that the scanning method according to the invention is characterized by increased stability.
  • This advantage is achieved, in particular, by virtue of the fact that a greatly increased control bandwidth can be used and because the adjustment with control signals (triggering) with respect to the measured events in the cross-correlation function (eg extrema of the amount of the envelope of the cross-correlation function) avoids any uncertainty about false Phases is excluded.
  • the invention is applicable to all methods of sampling periodically repeating events in which the repetition rate of the pulse source used for sampling is adjustable.
  • the sampling of the first individual pulse sequence by the second individual pulse sequence is directed to the detection of a characteristic property of a sample which is detected by the first pulse source per se or an examination signal. is formed object, is influenced by the at least one of the individual pulse trains in a specific way.
  • the switching time during which the repetition frequency is changed can advantageously be selected as a function of the requirements of a specific measuring task. If z. B. in the Fourier spectroscopy on a sample a certain spectral resolution is sufficient, can be omitted in the evaluation of the measured interferograms on extensions (greater than or equal to T) of the interferograms, which are influenced by spectral features below the desired resolution limit. Accordingly, the delay time to change the repetition frequency between two interferograms can be shortened to about the time T, in which fall the interest spurs of the interferograms. If, according to the pump-probe technique, only a short time window T is to be detected by measurement after the arrival of the first pulse, the technique according to the invention for reducing the dead time can also be used.
  • Repeat frequency to the control frequency can be realized with a control device which provides an actuating signal for the duration of the desired switching time, with which the second pulse source is adjusted.
  • the at least one cross-correlation function can be formed according to the invention on the basis of various combinations of pulse sequences, which in each case can result in advantages for the optical design.
  • the cross-correlation can be formed directly from the two individual pulse sequences.
  • derived pulse sequences are subjected to cross-correlation, which are formed from the two individual pulse sequences, for example by beam splitting.
  • cross-correlations can be formed from one of the individual pulse trains and the pulse train, which is derived from the respectively other single pulse train.
  • the individual pulse sequences or the derived pulse sequences are formed by electromagnetic fields, according to a preferred embodiment of the invention for determining the cross-correlation function, a superimposition of the individual pulse trains to a dual pulse train and a detection of the dual pulse train with a detector device.
  • the maxima of the cross-correlation function which are used as trigger events, are in this case formed by the maxima of the dual pulse sequence (interferograms).
  • the signal from the detector device contains components that represent the interferograms.
  • the pulse-shaped adjustment of the second pulse source takes place during the switching time between the Interferograrnmen.
  • the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences are detected simultaneously with the detector device whose signal contains the cross-correlation function.
  • the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences are simultaneously directed to a non-linear optical converter device whose output signal contains the cross-correlation function.
  • the adjusting device for providing the actuating signal can be operated with sufficiently short measuring times and sufficiently stable pulse sources with a fixed timing scheme.
  • the adjusting device is connected to a detector for detecting the cross-correlation function, in particular the interferograms, wherein the actuating signal is formed in response to the detection of a maximum or minimum with the detector.
  • the variation of the repetition frequency begins with a predetermined delay time after the detection of the extremum.
  • the detector is part of a detector device and serves either only for detecting the time occurrence of the extrema of the cross-correlation function or, in Fourier spectroscopy, also for recording the interferograms for their subsequent evaluation and Fourier transformation for reconstructing the spectral components.
  • the method according to the invention advantageously has a high variability in the choice of the setting frequency.
  • the pulse-shaped adjustment of the second pulse source in accordance with the pulse-shaped actuating signal comprises a change of the second repetition frequency in such a way that the magnitude of the frequency difference ⁇ increases, the dead time between two interferograms can be considerably reduced.
  • the adjustment of the pulse source may include a reduction of the second repetition frequency, so that advantageously the onset of the next measuring section or interferogram can be set.
  • the pulse-shaped adjustment of the second pulse source in accordance with a nearly rectangular control signal be provided such that the sign of the frequency difference ⁇ changes, so that the frequency difference ⁇ is alternately positive and negative. In this case, the interferogram can be traversed in consecutive measurement sections, mirrored in time, which can accelerate the measurement.
  • the timing scheme for adjusting the pulse source used by the adjusting device is characterized in particular by the delay time for the start of the actuating signal after the detection of the interferogram and by the switching time (duration of the actuating signal). According to a further embodiment of the invention, it may be advantageous for a flexible adaptation of the spectroscopy method to the specific task, at least one of the delay and
  • the practice of the invention is generally applicable to measurement techniques in which the coincidence of pulses from different pulse sources is to be manipulated.
  • the first pulse source which is operated with a constant, preferably stabilized repetition frequency, is a first pulse laser, a first pulse laser
  • the synchronization of a laser with a synchrotron for a pump-probe experiment is z.
  • a second pulse source whose repetition frequency is varied by the method according to the invention, it is preferably possible to use a (possibly second) pulse laser.
  • the use of the pulse laser has the particular advantage that techniques for pulse-shaped adjustment of the repetition frequency of a pulse laser are available per se.
  • an e- lektromechanische adjustment of a resonator mirror of the pulse laser and / or an electro-optical, magneto-optical or mechano-optical change of the refractive index of a arranged in the resonator of the pulse laser dielectric is provided.
  • the mechano-optical change is based on changing the dimension of a glass fiber and thus the cycle time of an optical pulse by pressure or tension.
  • the stability of the interferograms can be increased by subjecting the individual pulse trains emitted by the pulse lasers to an optically non-linear difference frequency formation which eliminates unwanted offset frequencies of the individual frequency combs.
  • the adjustment of the pulse sources can be simplified.
  • a pulse-shaped adjustment of the first pulse source is provided with actuating signals which are respectively generated after a predetermined delay time after the trigger events which are derived from the cross-correlation function.
  • the control signals can be derived from the above-mentioned actuating signals for adjusting the second pulse source or can be generated separately.
  • the repetition frequencies of two pulse lasers can be adjusted with opposite signs, wherein in the Ver ⁇ equal to the adjustment of only the second pulse source of the Advantage results that only one half of the voltage, z. B. is required for the adjustment of electro-optical modulators.
  • the invention is based on the general technical teaching to provide a sampling device for sampling events which are generated repetitively periodically with a first pulse source and represented by a first individual pulse sequence with a first repetition frequency, with a second pulse source
  • a cross-correlation device is provided for determining a characteristic of the individual pulse trains cross-correlation function and an adjusting device for periodically repeated variation of the repetition frequency of the second pulse source, wherein the adjusting means for pulse-shaped adjustment of the pulse source during a predetermined switching time between two adjacent trigger events set up is, which are detected from the cross-correlation function.
  • the scanning device is preferably part of a Fourier spectrometer.
  • the Fourier spectrometer according to the invention there are particular advantages of the Fourier spectrometer according to the invention in the compatibility with conventional measurement techniques, the compact design and the high flexibility in adapting the measurement conditions to a specific measurement task.
  • Figure 1 a schematic representation of a preferred embodiment
  • FIG. 2 shows graphs illustrating an embodiment of the invention influencing the coincidence between two pulse sequences
  • FIG. 3 graphs illustrating experimental results achieved by the method according to the invention.
  • FIG. 4 shows graphs illustrating another embodiment of the invention influencing the coincidence between two pulse sequences
  • FIG. 5 is a schematic illustration of a conventional Fourier spectrometer
  • FIG. 6 graphic illustrations for describing comb spectroscopy
  • Figures 7 and 8 are graphs illustrating the coincidence between two pulse sequences in conventional techniques.
  • the invention will be described below by way of example with reference to a Fourier spectrometer with two pulse lasers. It is emphasized that the implementation of the invention is not limited to the use of pulsed lasers. Correspondingly, it is also possible to periodically sample repetitive events from other sources, such as particle accelerators or scattered light pulse sources, using the method according to the invention. The following description relates in particular to the variation of the repetition frequency of used, second pulse laser. Details z. As the infrared Fourier spectroscopy and in particular the comb spectroscopy, such as details of the stabilization of pulse lasers or the reconstruction of spectral properties of the detected light from the measured interferograms or the pump-probe techniques are not described here, since they as such from the State of the art are known.
  • the implementation of the invention is not limited to the formation of the cross-correlation function described below by interferograms of the dual pulse sequence, but is possible analogously to cross-correlation functions of a different type (eg, by optical-nonlinear conversion).
  • FIG. 1 schematically shows a preferred embodiment of a Fourier spectrometer 100 having a first pulse laser 10 for generating a first individual pulse sequence P1 having a first repetition frequency, a second pulse laser 20 for generating a second individual pulse sequence P2 having a second repetition frequency, an actuating device 30 for generating the adjustment frequency, an overlay device 40 for generating a dual pulse train P3 from the first and second individual pulse trains, a detector device 50, a sample carrier 60 and a control device 70 for generating an actuating signal for the actuator 30.
  • the overlay device 40 and the detector device 50 form an embodiment of the cross-correlation device used according to the invention.
  • the individual pulse sequences or derived from these by beam splitting pulse sequences for the simultaneous measurement can be directed directly to the detector means 50th
  • pulse sequences that are determined by the individual Pulse trains are derived by beam splitting, simultaneously directed to an optically nonlinear crystal (eg, beta-barium borate), whose output signal represents the cross-correlation and is detected by a separate detector (see T. Yasui et al.).
  • the sample carrier is in these variants in the beam path of one of the individual pulse trains.
  • the pulsed lasers 10, 20 comprise two passively stabilized Ti: sapphire lasers (type: Femtosource Compact, manufacturer: femto lasers GmbH, average wavelength 800 nm, pulse durations 10 fs) with repetition frequencies of around 100 MHz.
  • the repetition frequency of the second pulse laser 20 is relative to the repetition frequency of the first pulse laser 10 by a frequency difference ⁇ of rd. 40 Hz shifted.
  • the individual pulse sequences of the pulse lasers 10, 20 are subjected to frequency difference formation in GeSe crystals 11, 21 (see above publication by F. Keilmann et al.). ,
  • a semipermeable ZnSe mirror 40 (manufacturer: II-IV, Inc.) is used. After superposition of the individual pulse sequences of the pulse lasers 10, 20, the measuring light is directed onto the detector device 50 as a dual pulse train P3 via a measuring path.
  • the detector device 50 comprises an HgCdTe infrared detector (manufacturer: Infra Red Ass., Inc.).
  • the sample holder 60 with a sample whose interaction with the dual-pulse sequence is to be detected is arranged on the measuring path.
  • the sample holder is, for example, a vessel 60 for releasing a vapor or gaseous sample 1, which moves into the measuring section.
  • the second pulse laser 20 contains as adjusting device 30, a piezoelectric element with which the position of a resonator mirror of the pulse laser 20 is adjustable.
  • the resonator length of the pulse laser 20 is increased or decreased for the desired switching time, so that the repetition frequency of the individual pulse train P2 emitted by the pulse laser 20 is correspondingly increased or decreased.
  • the value of the frequency difference ⁇ is changed during the switching time, so that the distances of the interferograms (see FIG. 3) are reduced. As a result, the dead time between the measurements can be reduced without spectral loss of information.
  • control device 70 is preferably connected to the detector device 50. After the detection of an interferogram and the expiration of a predetermined delay time of e.g. 100 ⁇ s a rectangular actuating signal for the actuator 30 is generated.
  • control device 70 may include a sampling device for varying the switching time and / or the delay time of the pulse-shaped adjustment of the second pulse source.
  • FIG. 2A illustrate analogous to the above erläu ⁇ failed Figures 7 and 8, further details of the present invention influence the coincidence between the two single Pulse sequences.
  • the frequency difference ⁇ is adjusted in a rectangular manner, for example.
  • the pulse profile of the adjustment need not be ideally rectangular.
  • a modified pulse shape can be realized, which influences the rate of change of the distance of the pulses of the two individual pulse sequences in the desired direction.
  • the adjustment of the frequency difference ⁇ is triggered by a control signal (see star in FIG. 2A) which is generated after the detection of an interferogram (see star in FIG. 2C) with the detector device with a predetermined delay time.
  • the mutual delay of the pulses according to FIG. 2B has a shallow rise, i. H. a relatively small rate of change of the distance of the pulses.
  • the frequency difference ⁇ is increased in a pulse shape (eg tripled).
  • the mutual delay of the pulses according to FIG. 2B has a steeper slope, ie. H. a relatively greater rate of change of the distance of the pulses. Therefore, the dead time between the interferograms is shortened. In time before the formation of the next interferogram the frequency difference ⁇ is reset.
  • the adjustment of the second pulse laser 20 according to the invention makes it possible to shorten the Waiting time between the interferograms to 1.3 ms.
  • control signals in the form of rectangular pulses (+/- 5 V) for a switching time of 500 ⁇ s are applied to the piezo laid electrical element of the adjusting device 30 of the second pulse laser 20.
  • the distance of the control frequency from the second repetition frequency is z. 1000 Hz.
  • the frequency of the acquisition of infrared spectra can be increased to 700 Hz.
  • FIG. 3A schematically illustrates the shortening of the time interval between the interferograms in the measurement of vaporous NH 3 .
  • Figure 3B with the measurement result with the conventional infrared Fourier spectroscopy at a spectral triggering of 2 cm "1 and acutze 'it of 60 s is substantially illustrates that could be measured with the inventive method an infrared spectrum of NH 3, identical is.
  • FIG. 4 illustrates a modification according to the invention of the above-described change of the repetition frequency caused by the actuating signal.
  • a change of the sign of the frequency difference ⁇ is effected with the control signal (FIG. 4A).
  • the rate of change of the distance of the pulses is not increased between the interferograms, but conversely (FIG. 4B), so that in successive interferograms the coincidence between the individual pulse sequences is traversed alternately in the opposite direction (FIG. 4C).
  • the coincidence is reliably met by triggering with the actuating signal, even if the periodicity of the dual pulse sequence is disturbed by a malfunction of the operation of one of the pulse sources (dropouts).
  • the invention can be used to reduce a-sync optical scanning times.
  • Advantageously, thus measuring times are saved and avoided unwanted effects of drift. Both are of importance, for example, in optical near-field microscopy, in which, as far as possible within milliseconds, at each picture element complete optical spectrum, or in the optical coherence tomography or in the recording of fatigue curves, as obtained in the absorption spectroscopy, fluorescence spectroscopy or in the THz spectroscopy.

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Abstract

Es wird ein Verfahren zur Abtastung von Ereignissen beschrieben, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (fR,1) repräsentiert werden, mit den Schritten: Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Pulsquelle (10, 20) und mit einer zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) , wobei sich die ersten und zweiten Wiederholfrequenzen (fR,1, fR,2) durch eine Frequenzdifferenz (Δ) unterscheiden und die zweite Wiederholfrequenz (fR,2) einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, und Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, wobei die Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) eine pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) mit Stellsignalen umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet sind. Es wird auch eine Abtastvorrichtung (100) zur Abtastung von Ereignissen beschrieben.

Description

Verfahren und Vorrichtung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 1, insbesondere Verfahren zur Fou- rierspektroskopie, wie z. B. zur Infrarot-Kammspektroskopie oder zur Kurzzeitspektroskopie. Des weiteren betrifft die Erfindung eine Abtastvorrichtung, insbesondere ein Fou- rierspektrometer, wie z. B. ein Infrarot-Frequenzkamm- Spektrometer, oder ein Kurzzeitspektrometer zur Durchführung des genannten Verfahrens.
Bei einer Vielzahl von Mess- und Untersuchungstechniken besteht ein Interesse an der Erfassung des Zeitverlaufs von physikalischen oder chemischen Vorgängen oder Ereignissen. Wenn diese sich periodisch wiederholen, kann durch eine wie- derholte Abtastung mit einer sich ändernden Phasenverschiebung relativ zum gesuchten Ereignis die Zeitskala gestreckt und damit das Ereignis mit erhöhter Zeitauflösung erfasst werden. Beispiele für diese Abtasttechnik sind bei der zeitaufgelösten Fluoreszenzmessung ( ,pump-probe' -Technik) oder in der jüngst entwickelten Fourierspektroskopie gegeben, die im Folgenden erläutert wird.
Die Untersuchung der Wechselwirkung von Proben mit Licht im infraroten Spektralbereich besitzt in der Grundlagenforschung und in der angewandten Forschung eine zunehmende Bedeutung, beispielsweise bei der Charakterisierung chemischer Bindungen oder bei der Beschreibung von Leitungsvorgängen in Halbleitern. Die klassische Infrarot-Spektroskopie, welche auf der Kombination einer breitbandigen Infrarotquelle mit einem dispersiven Element zur Bereitstellung von Messlicht im infraroten Spektralbereich beruht, wurde in den letzten Jahrzehnten zunehmend von der Fourierspektroskopie abgelöst. Diese Messtechnik basiert auf der Detektion von Interferogram- men, die durch die Überlagerung von Messlichtanteilen mit variabler Zeitverzögerung erzeugt werden. In den letzten Jahren wurden kohärente, breitbandige Infrarot-Pulslaserquellen eingeführt, deren Emission als regelmäßige Folge ultrakurzer Pulse erfolgt.
Zunächst wurden die Interferogramme unter Verwendung eines Michelson-Interferometers mit einem beweglichen Spiegel als Ergebnis der Autokorrelation von Messlicht mit einem zeitverschobenen Messlichtanteil aufgenommen. Die Verwendung des Mi- chelson-Interferometers ist jedoch wegen der relativ langsamen und beschränkt reproduzierbaren Spiegelbewegung und der relativ geringen Messgeschwindigkeit nachteilig. Dieses Problem wurde überwunden, indem das Michelson-Interferometer durch eine Anordnung von zwei hoch stabilisierten Pulslasern geringfügig verschiedener Wiederholfrequenzen ersetzt wurde. Die Überlagerung von Pulsfolgen der Pulslaser liefert Inter- ferogramme, die wie bei der Autokorrelation im Michelson- Interferometer die komplette spektrale Information des Messlichtes beinhalten. Aufgrund der Beschreibung der im Zeitbild gegebenen Pulsfolgen durch im Frequenzbild gegebene Frequenzkämme wird diese Art der Fourierspektroskopie mit zwei Pulslasern auch als Kammspektroskopie bezeichnet.
Von F. Keilmann et al. wird in „Optics Letters", Bd. 29, 2004, S. 1542-1544 ein Frequenzkamm-Spektrometer beschrieben, dessen Funktion schematisch in den Figuren 5 bis 7 illustriert ist (siehe auch US 5 748 309) . Das herkömmliche Spektrometer 100' umfasst gemäß Figur 5 zwei Pulslaser 10', 20' , deren einzelne Ausgangspulsfolgen mit einer relativen Verstimmung Δ von z. B. 10 Hz zwischen den Wiederholfrequenzen (z. B. 100 MHz) an optisch nicht-linearen Kristallen 11', 12' einer Differenzfrequenzbildung unterzogen und dann an einem halbdurchlässigen Spiegel 40' zu einer so genannten Dual- Pulsfolge P3 überlagert werden. Am Detektor 50' folgt die De- tektion des durch die Dual-Pulsfolge P3 repräsentierten Kreuzkorrelationssignals aus den Einzel-Pulsfolgen.
Die Einzel-Pulsfolgen Pl, P2 werden im Frequenzbild durch Frequenzkämme beschrieben (Figur 6A, 6B) . Die von den Pulslasern 10' , 20' erzeugten Einzel-Pulsfolgen haben eine Mittenfrequenz, die zunächst im sichtbaren Spektralbereich und nach der Differenzfrequenzbildung im infraroten Spektralbereich liegt. Die infraroten Frequenzkämme überdecken ein Intervall der genau n-fachen Wiederholfrequenzen (n: rd. 250.000 bis rd. 350.000), also von rd. 25 THz bis 35 THz. Die Frequenzabstände der Frequenzkomponenten der ersten Einzel-Pulsfolge Pl sind gerade gleich deren Wiederholfrequenz fR,i- Die zweite Pulsfolge P2 mit der abweichenden Wiederholfrequenz fR2 = fRi + Δ bildet einen Frequenzkamm mit Frequenzabständen fR/χ + Δ. Entsprechend ist zwischen den n-ten Komponenten solcher harmonischer Frequenzkämme der Figuren 4A und 4B eine Abweichung nΔ der Frequenzkomponenten gegeben.
Die Detektion der Dual-Pulsfolge P3, die durch die Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen Pl, P2 gebildet ist, liefert im Zeitbild periodisch wiederkehrende, schematisch in Figur 6C gezeigte Interferogramme, deren zeitliche Abstände 1/Δ betragen. Beispielsweise tritt mit Δ = 10 Hz nach jeweils 0.1 s ein Interferogramm auf. Im Frequenzbild werden die Interfe- rogramme ebenfalls durch einen Frequenzkamm (so genannter Schwebungskamm) beschrieben (Figur 6D) . Im Schwebungskamm betragen die Frequenzabstände der Frequenzkomponenten nur noch Δ, also rd. 10 Hz. In Figur 7 sind für die herkömmliche Technik der Frequenzabstand Δ der Wiederholfrequenzen der Einzel-Pulsfolgen (7A), die relative zeitliche Verzögerung td zwischen den Pulsen der beiden Einzel-Pulsfolgen (7B) und das gemessene Kreuzkorrelationssignal (Interferogramme) (7C) als Funktion der Zeit dargestellt. Figur 7A zeigt wegen des konstanten Frequenzabstandes Δ eine konstante Zeitfunktion. In Figur 7B sind mit den horizontalen Streifen ganzzahlige Vielfache der Zeitdifferenz 1/fR zwischen zwei aufeinander folgenden Pulsen markiert. Wegen des konstanten Frequenzabstandes Δ steigt die relative zeitliche Verzögerung td zwischen den Pulsen der beiden Einzel-Pulsfolgen linear an. Die Schnittpunkte zwischen der linearen Funktion der relativen zeitlichen Verzögerung td und den genannten horizontalen Streifen repräsentieren die Zeiten, zu denen jeweils die Pulse der niederfrequenten Pulsfolge von den Pulsen der höherfrequenten Pulsfolge überholt werden. Am Detektor 50' ergeben sich zu diesen Überholzeiten entsprechend die in Figur 7C gezeigten Interferogramme, zwi- sehen denen eine relativ lange Wartezeit von etwas weniger als 1/Δ (Totzeit) gegeben ist.
Die Kammspektroskopie beruht auf der Erfassung von Veränderungen der Interferogramme, wenn durch die Wechselwirkung der Dual-Pulsfolge oder einer der Einzel-Pulsfolgen mit einer
Probe bestimmte Frequenzkomponenten der Frequenzkämme wenigstens einer der Einzel-Pulsfolgen absorbiert werden und damit zur Interferenz nicht mehr beitragen, oder in der Phase verschoben sind und dadurch das Interferogramm verändern. Bei- spielsweise zeigt Figur 6E das kurze Interferogramm eines breiten, nahezu strukturlosen Spektrums. Wenn bestimmte Frequenzkomponenten in einer Probe 60' absorbiert werden, bedingt das nun strukturierte Spektrum ein wesentlich länger moduliertes Interferogramm, wie es in Figur 6F gezeigt ist. Von T. Yasui et al . wird in „Applied Physics Letters" (Bd. 87, 2005, S. 061101-1 bis 061101-3) ein experimentelles Verfahren zur Terahertz-Spektroskopie beschrieben, bei dem neben einer für Spektroskopiezwecken bestimmten Kreuzkorrelationsfunktion („THz-TDS-System") noch eine weitere Korrelationsfunktion aus Pulsfolgen gebildet wird, die durch Strahlteiler von Einzel-Pulsfolgen abgeleitet sind („SFG cross correla- tor"). Die Aufgabe der weiteren Korrelationsfunktion ist es, dass unabhängig vom Auftreten des betrachteten THz-Signals ein Triggersignal zur Ansteuerung der Datenaufnahme zur Verfügung steht .
Ein Problem der herkömmlichen Kammspektroskopie ergibt sich daraus, dass für praktische Messaufgaben häufig nur der in den pulsförmigen Interferogrammen der Dauer T steckende Informationsgehalt genutzt wird, und ein großer Teil der Messperiode 1/Δ eine für die Messung ungenutzte Totzeit von 1/Δ - T zwischen zwei Interferogrammen darstellt. Bei langsam ver- änderlichen Proben begrenzt die Totzeit das durch Mittelung in fester Messzeit erzielbare Signal-Rausch-Verhältnis. Bei schnell veränderlichen Proben begrenzt die Totzeit das erreichbare zeitliche Auflösungsvermögen. Die Totzeit kann somit insbesondere dann ein Problem darstellen, wenn die zeit- liehe Stabilität der untersuchten Probe und/oder der Pulslaser relativ gering ist. Mit Blick auf die praktischen Bedingungen des Messaufbaus kann die Totzeit nicht vermindert werden, ohne andere Probleme zu generieren. Um den Abstand 1/Δ zwischen den Interferogrammen zu vermindern, müsste die Fre- guenzdifferenz Δ zwischen den Einzel-Pulsfolgen vergrößert werden, womit sich jedoch auch die Dauer T der Interferogram- me selbst verkürzt, und dadurch die Interferogramme ggf. nicht mehr mit der Zeitauflösung der verfügbaren Detektortechnik aufnehmbar sind. Weiterhin ist bei verkürzter Mess- dauer eines Einzelinterferogramms dessen Signal-Rausch- Verhältnis verringert.
Das Totzeitproblem ist auch bei einer abgewandelten Messtech- nik zur Erfassung repetierlicher schneller Vorgänge durch so genanntes asynchrones optisches Abtasten gegeben (siehe R. J. Kneisler et al . in „Optics Letters", Bd. 14, 1989, S. 260- 262, und P. A. Elzinga et al . in „Applied Optics", Bd. 26, 1987, S. 4303-4309). Beim asynchronen optischen Abtasten wird ein periodisch wiederholter, kurzer Vorgang der Dauer to und Wiederholfrequenz fR durch ein Abtasten mit einem Pulslaser mit einer leicht verschobenen Wiederholfrequenz fR - Δ er- fasst. Die Messung des kurzen Vorgangs erfolgt dann auf einer um fR/Δ gestreckten Zeitskala. Die Dauer der Messung ist ent- sprechend T = tofR/Δ. Der Zeitpunkt des Messabschnitts innerhalb der Wiederholungsperiode 1/Δ von Messabschnitten wird von der Koinzidenz zwischen Vorgängen und Laserpulsen bestimmt. Das Vorzeichen von Δ bestimmt, ob die Messung den Vorgang direkt oder zeitlich gespiegelt abbildet. Beim asyn- chronen optischen Abtasten besteht das Totzeitproblem darin, dass der interessierende Vorgang eine Dauer von z. B. nur 10 ps aufweist, während der Abstand der Abtastpulse z. B. 10 ns beträgt. Zur Messung des kurzen Vorgangs wird damit nur ein Bruchteil von weniger als 1% der möglichen Messzeit ausge- nutzt.
Zur Lösung des Totzeitproblems wird in US 5 778 016 vorgeschlagen, bei einem Messaufbau mit zwei Pulslasern den ersten Pulslaser mit einer festen ersten Wiederholfrequenz zu betreiben, während die zweite Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers einer Variation unterzogen wird. Die bei der herkömmlichen Technik vorgesehene Variation der zweiten Wieder¬ holfrequenz umfasst einen periodischen Durchlauf der zweiten Wiederholfrequenz um einen mittleren Wert. In einem Anwen- dungsfall ist dieser Wert gleich der ersten Wiederholfrequenz. Dadurch wird erreicht, dass die Pulse des zweiten Pulslasers mit einem sich kontinuierlich verändernden Zeitmuster den Pulsen des ersten Pulslasers vorauslaufen oder nachlaufen. Dadurch kann der Abtastvorgang auf den interessierenden Zeitbereich innerhalb der gestreckten Zeitskala beschränkt werden. Die Variation der zweiten Wiederholfrequenz erfolgt durch eine periodische Verstellung der Resonatorlänge des zweiten Pulslasers.
Die in US 5 778 016 beschriebene Technik zur Verminderung der Totzeit hat den Nachteil, dass die Variation der zweiten Wiederholfrequenz durch eine fest vorgegebene, streng periodische und nicht variierbare Modulation (z. B. Rechteckmodula- tion) eingestellt wird, wobei zusätzlich mit Hilfe einer langsamen Rückkopplungsschleife ein Auseinanderdriften der Laser stabilisiert werden muss. Die Integrationszeit der Stabilisierung der Laser muss länger als die Periode der Wiederholfrequenzvariation sein, da diese Variation sonst durch die Stabilisierung verschwinden würde. Auf kurzfristige Änderungen der Wiederholfrequenzen kann somit nicht reagiert werden, was Präzisionsanwendungen der herkömmlichen Technik zur Verminderung der Totzeit ausschließt.
In Figur 8 sind analog zu Figur 7 für die Technik gemäß US 5 778 016 der Frequenzabstand Δ (8A) , die relative zeitliche Verzögerung td (8B) und das gemessene Kreuzkorrelationssignal (Interferogramme) (8C) als Funktion der Zeit dargestellt. Figur 8A zeigt beispielhaft die herkömmliche Rechteckmodulation des Frequenzabstandes Δ, was gemäß Figur 7B eine zwischen den Pulsen abwechselnd zu- und abnehmende Verzögerung ergibt. Die Totzeit zwischen zwei Interferogrammen wird damit zwar vermindert. Nachteilig ist jedoch, dass zwischen den horizontalen Streifen (Zeitdifferenz l/fR zwischen zwei benachbarten Pulsen) Zeitfunktionen, in denen keine Koinzidenzen zwischen den Pulsfolgen erreicht werden (gestrichelt gezeigt) oder Zeitfunktionen auftreten können, in denen. Koinzidenzen zwischen den Pulsfolgen erreicht werden (durchgezogen gezeigt) . Nur im letzteren Fall ergeben sich die in Figur 8C gezeigten Kreuzkorrelationssignale (Interferogramrae) . Der wesentliche Nachteil der Technik gemäß US 5 778 016 besteht somit darin, dass außer der Frequenz auch die Phasenlage der Pulszüge bestimmte Anfangsbedingungen erfüllen muss, damit die Koinzi- denz zwischen den Pulsen einstellbar ist.
Das genannte Totzeitproblem tritt nicht nur bei der Fou- rierspektroskopie auf, sondern auch bei anderen Anwendungen der Abtasttechnik, bei denen nicht der gesamte Zeitbereich zwischen zwei Ereignissen von Interesse ist, z. B. beim elektro-optischen Abtasten in THz-Spektrometern .
Die Aufgabe der Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen, insbesondere zur Fourierspektroskopie und zur Kurzzeitspektroskopie bereitzustellen, mit dem die Nachteile der herkömmlichen Techniken überwunden werden und das einen erweiterten Anwendungsbereich aufweist. Das Verfahren soll insbesondere eine größerer Variabilität und Genauigkeit bei der Lösung des Totzeitproblems haben. Die Aufgabe der Erfindung ist es auch, eine verbesserte Vorrichtung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen, insbesondere ein verbessertes Fourierspektrometer bereitzustellen, mit dem die Nachtei¬ le der herkömmlichen Techniken überwunden werden und die sich insbesondere durch einen vereinfachten Aufbau auszeichnet, bei dem die Verminderung der Totzeit ohne weiteres an ver¬ schiedene Messaufgaben angepasst werden kann. Die erfindungs- gemäße Vorrichtung soll insbesondere die Aufnahme von hoch- auflösenden Interferogrammen mit erhöhter Stabilität und Reproduzierbarkeit ermöglichen.
Diese Aufgaben werden durch ein Verfahren und eine Vorrich- tung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen mit den Merkmalen gemäß den Patentansprüchen 1 bzw. 17 gelöst. Vorteilhafte Ausführungsformen und Anwendungen der Erfindung ergeben sich aus den abhängigen Ansprüchen.
Gemäß einem ersten Gesichtspunkt beruht die Erfindung auf der allgemeinen technischen Lehre, ein Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen unter Verwendung von zwei Pulsquellen zur Erzeugung von Einzel-Pulsfolgen mit voneinander abweichenden Wiederholfrequenzen bereitzu- stellen, bei dem die Wiederholfrequenz von mindestens einer der Pulsquellen während einer periodisch wiederholten Ermittlung einer Kreuzkorrelationsfunktion aus den Einzel- Pulsfolgen oder davon abgeleiteten Pulsfolgen nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach jeweils einem Triggerereig- nis, das von der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet wird, auf eine vorbestimmte Stellfrequenz verändert wird. Mit der Stellfrequenz wird die Änderungsgeschwindigkeit der Zeitdifferenz td zwischen den Einzel-Pulsfolgen für eine bestimmte Schaltzeit verändert. Das Einschalten der Stellfrequenz ent- spricht einer vorübergehenden Änderung der Frequenzdifferenz Δ zwischen den Wiederholfrequenzen (siehe unten, Figuren 2, 4) . Vorteilhafterweise kann dadurch der Zeitpunkt, die Häufigkeit, die Durchgangsgeschwindigkeit und/oder die zeitbezo¬ gene Durchgangsrichtung der von den Pulsquellen emittierten Pulsfolgen relativ zueinander frei eingestellt werden. Dies ermöglicht die freie Wahl der Messzeit z. B. in der Kammspektroskopie oder bei der optischen Abtasttechnik, so dass die Totzeit vermindert und die Messzeit erheblich verkürzt werden kann. Als von der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitetes Triggerereignis werden z. B. Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion, vorbestimmte Schwellwerte (Schwellwert-Triggerung) oder das Auftreten eines bestimmten Verlaufs (Slope-Triggerung) verwendet .
Im Unterschied zur herkömmlichen Technik zur Verminderung der Totzeit wird erfindungsgemäß die variierte Wiederholfrequenz nicht einer kontinuierlichen, streng periodischen Modulation, sondern einer getriggerten, stufenförmigen Umschaltung auf die Stellfrequenz für die Dauer der Schaltzeit unterzogen. Vorteilhafterweise wird erfindungsgemäß die strikte Randbedingung der herkömmlichen Technik überwunden, bei der die Stabilisierung der Pulsquellen langsamer als das Modulationssignal der variierten Wiederholfrequenz sein musste. Erfindungsgemäß kann auf schnelle Änderungen der Wiederholfrequenzen der Pulsquellen schnell reagiert werden, so dass sich das erfindungsgemäße Abtastverfahren durch eine erhöhte Stabili- tat auszeichnet. Dieser Vorteil wird insbesondere dadurch erreicht, weil eine weit erhöhte Regelbandbreite anwendbar ist und weil durch die Verstellung mit Stellsignalen (Triggerung) in Bezug auf die gemessenen Ereignisse in der Kreuzkorrelationsfunktion (z. B. Extrema des Betrages der Einhüllenden der Kreuzkorrelationsfunktion) jede Unsicherheit über falsche Phasen ausgeschlossen ist.
Die Erfindung ist bei allen Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen anwendbar, bei denen die Wiederholfrequenz der zur Abtastung verwendeten Pulsquelle einstellbar ist. Die Abtastung der ersten Einzel-Pulsfolge durch die zweite Einzel-Pulsfolge ist auf die Erfassung einer charakteristischen Eigenschaft einer Probe gerichtet, die durch die erste Pulsquelle an sich oder einen Untersuchungs- gegenstand gebildet wird, durch den wenigstens eine der Einzel-Pulsfolgen in spezifischer Weise beeinflusst wird.
Die Schaltzeit, während der die Wiederholfrequenz verändert ist, kann vorteilhafterweise in Abhängigkeit von den Anforderungen einer konkreten Messaufgabe gewählt werden. Wenn z. B. bei der Fourierspektroskopie an einer Probe eine bestimmte spektrale Auflösung ausreichend ist, kann bei der Auswertung der gemessenen Interferogramme auf Ausläufer (größer oder gleich T) der Interferogramme verzichtet werden, die durch spektrale Merkmale unterhalb der gewünschten Auflösungsgrenze beeinflusst werden. Entsprechend kann die Verzögerungszeit zur Veränderung der Wiederholfrequenz zwischen zwei Interferogrammen etwa auf die Zeit T verkürzt werden, in welche die interessierenden Ausläufer der Interferogramme fallen. Falls entsprechend bei der pump-probe-Technik nur ein kurzes Zeitfenster T nach Eintreffen des ersten Pulses messtechnisch er- fasst werden soll, kann auch dabei die erfindungsgemäße Technik zur Verminderung der Totzeit angewendet werden.
Im Folgenden wird auf eine erste und eine zweite Pulsquelle mit ersten und zweiten Wiederholfrequenzen Bezug genommen, wobei hier ohne Beschränkung davon ausgegangen wird, dass die zweite Wiederholfrequenz der erfindungsgemäßen Variation un- terzogen wird. Allgemein kann die Umschaltung der zweiten
Wiederholfrequenz auf die Stellfrequenz mit einer Steuereinrichtung realisiert werden, die für die Dauer der gewünschten Schaltzeit ein Stellsignal liefert, mit dem die zweite Pulsquelle verstellt wird.
Vorteilhafterweise kann die mindestens eine Kreuzkorrelationsfunktion erfindungsgemäß auf der Grundlage verschiedener Kombinationen von Pulsfolgen gebildet werden, wobei sich jeweils Vorteile für den optischen Aufbau ergeben können. Bei- spielsweise kann die Kreuzkorrelation unmittelbar aus den beiden Einzel-Pulsfolgen gebildet werden. Alternativ werden abgeleitete Pulsfolgen der Kreuzkorrelation unterzogen, die aus den beiden Einzel-Pulsfolgen zum Beispiel durch Strahl- teilung gebildet sind. Des Weiteren können Kreuzkorrelationen aus einer der Einzel-Pulsfolgen und der Pulsfolge gebildet werden, die von der jeweils anderen Einzel-Pulsfolge abgeleitet ist.
Insbesondere wenn die Einzel-Pulsfolgen oder die abgeleiteten Pulsfolgen durch elektromagnetische Felder gebildet werden, erfolgt gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung zur Ermittlung der Kreuzkorrelationsfunktion eine Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge und eine Detektion der Dual-Pulsfolge mit einer Detektoreinrichtung. Die Maxima der Kreuzkorrelationsfunktion, die als Triggerereignisse verwendet werden, werden in diesem Fall durch die Maxima der Dual-Pulsfolge (Interferogramme) gebildet. Das Signal der Detektoreinrichtung enthält Komponenten, welche die Interferogramme repräsentieren. Bei dieser Ausführungsform der Erfindung erfolgt die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle während der Schaltzeit zwischen den Inter- ferograrnmen .
Gemäß einer abgewandelten Ausführungsform der Erfindung kann auf die Überlagerung zur Dual-Pulsfolge verzichtet werden. Bei einer ersten Alternative werden die Einzel-Pulsfolgen und/oder die abgeleiteten Pulsfolgen gleichzeitig mit der Detektoreinrichtung erfasst, deren Signal die Kreuzkorrelati- onsfunktion enthält. Gemäß einer weiteren Alternative werden die Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen gleichzeitig auf eine nichtlinear-optische Konvertereinrichtung gerichtet, deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält. Die Stelleinrichtung zur Bereitstellung des Stellsignals kann bei ausreichend kurzen Messzeiten und ausreichend stabilen Pulsquellen mit einem festen Zeitschema betrieben werden. Ge- maß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die Stelleinrichtung jedoch mit einem Detektor zur Erfassung der Kreuzkorrelationsfunktion, insbesondere der Interferogramme verbunden, wobei das Stellsignal in Reaktion auf die Erfassung eines Maximums oder Minimums mit dem Detektor gebildet wird. Die Variation der Wiederholfrequenz beginnt mit einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach der Detektion des Extre- mums . Vorteilhafterweise wird dadurch die bei der herkömmlichen Technik erforderliche Stabilisierung auf eine mittlere Wiederholfrequenz vermieden. Der Detektor ist Teil einer De- tektoreinrichtung und dient entweder nur der Erfassung des zeitlichen Auftretens der Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion oder bei der Fourierspektroskopie auch der Aufnahme der Interferogramme für deren nachfolgende Auswertung und Fou- riertransformation zur Rekonstruktion der spektralen Kompo- nenten.
Das erfindungsgemäße Verfahren weist vorteilhafterweise eine hohe Variabilität bei der Wahl der Stellfrequenz auf. Wenn die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle entspre- chend dem pulsförmigen Stellsignal eine Veränderung der zweiten Wiederholfrequenz derart, dass sich der Betrag der Frequenzdifferenz Δ erhöht, umfasst, kann die Totzeit zwischen zwei Interferogrammen erheblich vermindert werden. Des weiteren kann die Verstellung der Pulsquelle eine Verminderung der zweiten Wiederholfrequenz umfassen, so dass vorteilhafterweise das Eintreten des nächsten Messabschnittes oder Interfe- rogramms einstellbar ist. Gemäß einer weiteren vorteilhaften Variante kann die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle entsprechend einem nahezu rechteckförmigen Stellsignal derart vorgesehen sein, dass sich das Vorzeichen der Frequenzdifferenz Δ ändert, so dass die Frequenzdifferenz Δ abwechselnd positiv und negativ ist. In diesem Fall kann das Interferogramm in aufeinander folgenden Messabschnitten zeit- lieh gespiegelt durchlaufen werden, wodurch die Messung beschleunigt werden kann.
Das von der Stelleinrichtung verwendete Zeitschema zur Verstellung der Pulsquelle ist insbesondere durch die Verzöge- rungszeit für den Start des Stellsignals nach der Detektion des Interferogramms und durch die Schaltzeit (Dauer des Stellsignals) charakterisiert. Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung kann es für eine flexible Anpassung des Spektroskopieverfahrens an die konkrete Aufgabenstellung von Vorteil sein, wenigstens eine der Verzögerungs- und
Schaltzeiten einer Variation insbesondere in Abhängigkeit von der gewünschten spektralen Auflösung der Messung zu unterziehen.
Vorteilhafterweise ist die praktische Umsetzung der Erfindung allgemein bei Messtechniken anwendbar, bei denen die Koinzidenz von Pulsen aus verschiedenen Pulsquellen manipuliert werden soll. Vorzugsweise wird als erste Pulsquelle, die mit einer konstanten, vorzugsweise stabilisierten Wiederholfre- quenz betrieben wird, ein erster Pulslaser, ein erster
Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender oder ein Teilchenbeschleuniger, z. B. ein Synchrotron oder eine Streulicht- Pulsquelle verwendet.
Die Synchronisation eines Lasers mit einem Synchrotron für ein pump-probe-Experiment wird z. B. von H. F. Dylla et al. in „Review of Scientific Instruments" Bd. 73, 2002, S. 1414 beschrieben. Als zweite Pulsquelle, deren Wiederholfrequenz mit dem erfindungsgemäßen Verfahren variiert wird, kann vorzugsweise ein (ggf. zweiter) Pulslaser verwendet werden. Die Verwendung des Pulslasers hat den besonderen Vorteil, dass Techniken zur pulsförmigen Verstellung der Wiederholfrequenz eines Pulslasers an sich verfügbar sind. Besonders bevorzugt ist eine e- lektromechanische Verstellung eines Resonatorspiegels des Pulslasers und/oder eine elektro-optische, magneto-optische oder mechano-optische Änderung des Brechungsindex eines im Resonator des Pulslasers angeordneten Dielektrikums vorgesehen. Die mechano-optische Änderung basiert darauf, durch Druck oder Zug die Abmessung einer Glasfaser und damit die Durchlaufzeit eines optischen Pulses zu ändern.
Vorteilhafterweise kann gemäß einer weiteren Variante der Erfindung die Stabilität der Interferogramme erhöht werden, indem die von den Pulslasern emittierten Einzel-Pulsfolgen jeweils einer optisch nicht-linearen Differenzfrequenzbildung unterzogen werden, durch die unerwünschte Offset-Frequenzen der einzelnen Frequenzkämme eliminiert werden.
Wenn gemäß einer weiteren Variante der Erfindung auch die erste Wiederholfrequenz einer Variation unterzogen wird, kann sich vorteilhafterweise die Verstellung der Pulsquellen ver- einfachen. Es ist beispielsweise eine pulsförmige Verstellung der ersten Pulsquelle mit Stellsignalen vorgesehen, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach den Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet werden. Die Stellsignale können von den o. g. Stellsignalen zu Verstellung der zweiten Pulsquelle abgeleitet sein oder gesondert erzeugt werden. Beispielsweise können die Wiederholfrequenzen von zwei Pulslasern mit entgegengesetzten Vorzeichen verstellt werden, wobei sich im Ver¬ gleich zur Verstellung von nur der zweiten Pulsquelle der Vorteil ergibt, dass zur Verstellung jeweils nur die halbe Spannung, z. B. zur Verstellung von elektro-optischen Modulatoren erforderlich ist.
Gemäß einem weiteren Gesichtspunkt beruht die Erfindung auf der allgemeinen technischen Lehre, eine Abtastvorrichtung zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz repräsen- tiert werden, mit einer zweiten Pulsquellen auszustatten, wobei des Weiteren eine Kreuzkorrelationseinrichtung zur Ermittlung einer für die Einzel-Pulsfolgen charakteristischen Kreuzkorrelationsfunktion und eine Stelleinrichtung zur periodisch wiederholten Variation der Wiederholfrequenz der zwei- ten Pulsquelle vorgesehen ist, wobei die Stelleinrichtung zur pulsförmigen Verstellung der Pulsquelle während einer vorbestimmten Schaltzeit zwischen zwei benachbarten Triggerereignissen eingerichtet ist, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion erfasst werden.
Die Abtastvorrichtung ist vorzugsweise Teil eines Fou- rierspektrometers . In diesem Fall bestehen besondere Vorteile des erfindungsgemäßen Fourierspektrometers in der Kompatibilität mit herkömmlichen Messtechniken, dem kompakten Aufbau und der hohen Flexibilität bei der Anpassung der Messbedingungen an eine konkrete Messaufgabe.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung werden aus der Beschreibung der beigefügten Zeichnungen ersichtlich. Es zeigen:
Figur 1: eine schematische Darstellung einer bevorzugten
Ausführungsform eines Fourierspektrometers, das ei- ne bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Abtastvorrichtung darstellt,
Figur 2: Kurvendarstellungen zur Illustration einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen,
Figur 3: Kurvendarstellungen zur Illustration von experimentellen Ergebnisse, die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erzielt wurden,
Figur 4: Kurvendarstellungen zur Illustration einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen,
Figur 5: eine schematische Illustration eines herkömmlichen Fourierspektrometers,
Figur 6: graphische Illustrationen zur Beschreibung der Kammspektroskopie, und
Figuren 7 und 8 : Kurvendarstellungen zur Illustration der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen bei herkömmlichen Techniken.
Die Erfindung wird im folgenden unter beispielhaftem Bezug auf ein Fourierspektrometer mit zwei Pulslasern beschrieben. Es wird betont, dass die Umsetzung der Erfindung nicht auf die Verwendung von Pulslasern beschränkt ist. Entsprechend können auch periodisch sich wiederholende Ereignisse aus anderen Quellen, wie z.B. Teilchenbeschleunigern oder Streulicht-Pulsquellen mit dem erfindungsgemäßen Verfahren abgetastet werden. Die folgende Beschreibung bezieht sich insbesondere auf die Variation der Wiederholfrequenz des zur Ab- tastung verwendeten, zweiten Pulslasers. Einzelheiten z. B. der Infrarot-Fourierspektroskopie und insbesondere der Kamm- Spektroskopie, wie z.B. Einzelheiten der Stabilisierung von Pulslasern oder der Rekonstruktion spektraler Eigenschaften des detektierten Lichtes aus den gemessenen Interferogrammen oder der pump-probe-Techniken werden hier nicht beschrieben, da sie als solche aus dem Stand der Technik bekannt sind. Des Weiteren wird betont, dass die Umsetzung der Erfindung nicht auf die im Folgenden beschriebene Bildung der Kreuzkorrelati- onsfunktion durch Interferogramme der Dual-Pulsfolge beschränkt, sondern analog mit Kreuzkorrelationsfunktionen anderen Typs (z. B. durch optisch-nichtlineare Konversion) möglich ist.
Figur 1 zeigt schematisch eine bevorzugte Ausführungsform eines Fourierspektrometers 100 mit einem ersten Pulslaser 10 zur Erzeugung einer ersten Einzel-Pulsfolge Pl mit einer ersten Wiederholfrequenz, einem zweiten Pulslaser 20 zur Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge P2 mit einer zweiten Wie- derholfrequenz, einer Stelleinrichtung 30 zur Erzeugung der Stellfrequenz, einer Überlagerungseinrichtung 40 zur Erzeugung einer Dual-Pulsfolge P3 aus den ersten und zweiten Einzel-Pulsfolgen, einer Detektoreinrichtung 50, einem Probenträger 60 und einer Steuereinrichtung 70 zur Erzeugung eines Stellsignals für die Stelleinrichtung 30. Die Überlagerungseinrichtung 40 und die Detektoreinrichtung 50 bilden eine Ausführungsform der erfindungsgemäß verwendeten Kreuzkorrelationseinrichtung .
Wenn allein die Detektoreinrichtung 50 als Kreuzkorrelations¬ einrichtung verwendet wird, werden die Einzel-Pulsfolgen oder von diesen durch Strahlteilung abgeleitete Pulsfolgen zur gleichzeitigen Messung direkt auf die Detektoreinrichtung 50 gerichtet. Alternativ werden Pulsfolgen, die von den Einzel- Pulsfolgen durch Strahlteilung abgeleitet sind, gleichzeitig auf einen optisch-nichtlinearen Kristall (z. B. Beta-Barium- Borat) gerichtet, dessen Ausgangssignal die Kreuzkorrelation darstellt und mit einem gesonderten Detektor erfasst wird (siehe T. Yasui et al.). Der Probenträger befindet sich bei diesen Varianten im Strahlengang von einer der Einzel- Pulsfolgen.
Die Pulslaser 10, 20 umfassen zwei passiv stabilisierte Ti: Saphir-Laser (Typ: Femtosource Compact, Hersteller: Femto- lasers GmbH, mittlere Wellenlänge 800 nm, Pulsdauern 10 fs) mit Wiederholfrequenzen von rund 100 MHz. Die Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers 20 ist relativ zur Wiederholfrequenz des ersten Pulslasers 10 um eine Frequenzdifferenz Δ von rd. 40 Hz verschoben. Zur Eliminierung der Offset- Frequenzen in den Frequenzkämmen und zur Umsetzung in den mittleren Infrarotbereich werden die Einzel-Pulsfolgen der Pulslaser 10, 20 in GeSe-Kristallen 11, 21 einer Frequenzdifferenzbildung unterzogen (siehe o.g. Publikation von F. Keil- mann et al . ) .
Als Überlagerungseinrichtung wird ein halbdurchlässiger ZnSe- Spiegel 40 (Hersteller: II-IV, Inc.) verwendet. Nach der Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen der Pulslaser 10, 20 wird das Messlicht als Dual-Pulsfolge P3 über eine Messstrecke auf die Detektoreinrichtung 50 gerichtet. Die Detektoreinrichtung 50 umfasst einen HgCdTe-Infrarot-Detektor (Hersteller: Infra- red Ass., Inc.). Die Probenhalterung 60 mit einer Probe, deren Wechselwirkung mit der Dual-Pulsfolge erfasst werden soll, ist an der Messstrecke angeordnet. Die Probenhalterung ist zum Beispiel ein Gefäß 60 zur Freigabe einer dampf- oder gasförmigem Probe 1, die sich in die Messstrecke bewegt. Der zweite Pulslaser 20 enthält als Stelleinrichtung 30 ein piezoelektrisches Element, mit dem die Position eines Resonatorspiegels des Pulslasers 20 einstellbar ist. In Reaktion auf ein Stellsignal von der Steuereinrichtung 70 wird die Re- sonatorlänge des Pulslasers 20 für die gewünschte Schaltzeit vergrößert oder verkleinert, so dass die Wiederholfrequenz der vom Pulslaser 20 emittierten Einzel-Pulsfolge P2 entsprechend vergrößert oder verkleinert wird. Durch die Veränderung der Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers wird der Wert der Frequenzdifferenz Δ während der Schaltzeit verändert, so dass sich die Abstände der Interferogramme (siehe Figur 3) verringern. Dadurch kann die Totzeit zwischen den Messungen ohne spektralen Informationsverlust vermindert werden.
Um den Zeitpunkt der Veränderung der Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers 20 zu optimieren, ist die Steuereinrichtung 70 vorzugsweise mit der Detektoreinrichtung 50 verbunden. Nach der Detektion eines Interferogramms und dem Ablauf einer vorbestimmten Verzögerungszeit von z.B. 100 μs wird ein rechteckförmige Stellsignal für die Stelleinrichtung 30 erzeugt .
Allgemein erfolgt die Wahl der Stellfrequenz und der Schalt- und Verzögerungszeiten in Abhängigkeit von den konkreten An- forderungen der Messaufgabe und insbesondere in Abhängigkeit von der gewünschten spektralen Auflösung und der verfügbaren Messzeit. Zur Vorgabe von Parametern kann die Steuereinrichtung 70 eine Abtasteinrichtung zur Variation der Schaltzeit und/oder der Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle enthalten.
Die Figuren 2A bis 2C illustrieren analog zu den oben erläu¬ terten Figuren 7 und 8 weitere Einzelheiten der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen den zwei Einzel- Pulsfolgen. Gemäß Figur 2A wird die Frequenzdifferenz Δ zum Beispiel rechteckförmig verstellt. Das Pulsprofil der Verstellung muss nicht ideal rechteckförmig sein. Alternativ kann eine abgewandelte Pulsform realisiert werden, welche die Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse der beiden Einzel-Pulsfolgen in der gewünschten Richtung beeinflusst. Die Verstellung der Frequenzdifferenz Δ wird durch ein Stellsignal (siehe Stern in Figur 2A) ausgelöst, das nach der Erfassung eines Interferogramms (siehe Stern in Figur 2C) mit der Detektoreinrichtung mit einer vorbestimmten Verzögerungszeit erzeugt wird.
Während der Koinzidenz der Einzel-Pulsfolgen (Interferogramm) weist die gegenseitige Verzögerung der Pulse gemäß Figur 2B einen flachen Anstieg, d. h. eine relativ geringe Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse auf. Mit dem Stellsignal wird nach der vorbestimmten Verzögerungszeit (siehe Stern in den Figuren 2A und 2C) die Frequenzdifferenz Δ pulsförmig erhöht (z. B. verdreifacht). Nach der Koinzidenz weist die gegenseitige Verzögerung der Pulse gemäß Figur 2B somit einen steileren Anstieg, d. h. eine relativ größere Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse auf. Daher wird die Totzeit zwischen den Interferogrammen verkürzt. Rechtzeitig vor der Bildung des nächstens Interferogramms wird die Frequenzdifferenz Δ zurückgestellt.
Während mit dem herkömmlichen Aufbau gemäß Figur 5 Infrarotspektren mit einer Wiederholfrequenz von « 40 Hz bei einer Aufnahmezeit der einzelnen Interferogramme von ~ 40 μs aufge- nommen werden, wobei die Totzeit * 24 ms beträgt, ermöglicht die erfindungsgemäße Verstellung des zweiten Pulslasers 20 eine Verkürzung der Wartezeit zwischen den Interferogrammen auf 1.3 ms. Hierzu werden Stellsignale in Form von Rechteckpulsen (+/-5 V) für eine Schaltzeit von 500 μs an das piezo- elektrische Element der Stelleinrichtung 30 des zweiten Pulslasers 20 gelegt. Der Abstand der Stellfrequenz von der zweiten Wiederholfrequenz beträgt z. B. 1000 Hz. Damit kann die Frequenz der Aufnahme von Infrarotspektren auf 700 Hz gestei- gert werden. Figur 3A illustriert schematisch die Verkürzung des Zeitintervalls zwischen den Interferogrammen bei der Messung an dampfförmigem NH3. In Figur 3B ist illustriert, dass mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ein Infrarotspektrum von NH3 gemessen werden konnte, das mit dem Messergebnis mit der herkömmlichen Infrarot-Fourierspektroskopie bei einer spektralen Auslösung von 2 cm"1 und einer Aufnahmeze'it von 60 s im wesentlichen identisch ist.
Figur 4 illustriert eine erfindungsgemäße Abwandlung der oben beschriebenen, durch das Stellsignal ausgelösten Änderung der Wiederholfrequenz. Bei dieser Ausführungsform wird mit dem Stellsignal ein Wechsel des Vorzeichens der Frequenzdifferenz Δ bewirkt (Figur 4A) . Die Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse wird zwischen den Interferogrammen nicht erhöht, sondern umgekehrt (Figur 4B) , so dass bei aufeinander folgenden Interferogrammen die Koinzidenz zwischen den Einzel-Pulsfolgen alternierend in umgekehrter Richtung durchfahren wird (Figur 4C) . Im Unterschied insbesondere zu der Technik gemäß US 5 778 016 wird durch das Triggern mit dem Stell- signal die Koinzidenz sicher getroffen, selbst wenn durch eine Störung des Betriebes einer der Pulsquellen (Aussetzer) die Periodizität der Dual-Pulsfolge gestört ist.
Die Erfindung kann angewendet werden, um Wartezeiten beim a- synchronen optischen Abtasten zu vermindern. Vorteilhafterweise werden damit Messzeiten gespart und unerwünschte Wirkungen von Driften vermieden. Beides ist beispielsweise in der optischen Nahfeldmikroskopie von Bedeutung, bei der an jedem Bildelement möglichst innerhalb von Millisekunden ein komplettes optisches Spektrum gemessen werden soll, oder bei der optischen Kohärenztomographie oder bei der Aufnahme von Lebensdauerkurven, wie sie in der Absorptionsspektroskopie, der Fluoreszenzspektroskopie oder in der THz-Spektroskopie anfallen.
Die in der vorstehenden Beschreibung, den Zeichnungen und den Ansprüchen offenbarten Merkmalen der Erfindung können sowohl einzeln als auch in Kombination für die Verwirklichung der Erfindung in ihren verschiedenen Ausgestaltungen von Bedeutung sein.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (fR/i) repräsentiert werden, mit den Schritten:
- Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Pulsquelle (10, 20) und mit einer zweiten Wiederholfrequenz {fp.,2) r wobei sich die ersten und zweiten Wiederholfrequenzen (fR,i, fR,2) durch eine Frequenzdifferenz (Δ) unterscheiden und die zweite Wiederholfrequenz (fR,2) einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, und
- Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, dadurch gekennzeichnet, dass
- die Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) eine pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) mit Stellsignalen umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet sind.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die mindestens eine Kreuzkorrelationsfunktion aus den beiden Einzel-Pulsfolgen, aus abgeleiteten Pulsfolgen, die aus den beiden Einzel- Pulsfolgen gebildet sind, oder aus einer der Einzel- Pulsfolgen und einer der abgeleiteten Pulsfolgen ermittelt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, bei dem die Ermittlung der mindestens einen Kreuzkorrelationsfunktion mindestens einen der folgenden Schritte umfasst: - Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge und Detektion der Dual-Pulsfolge mit einer Detektoreinrichtung (50) , deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält, - Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen auf einer Detektoreinrichtung (50) , deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält, und
- Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen auf einer nichtlinear-optischen Konverterein- richtung, deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.
4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, bei dem die Bildung der mindestens einen abgeleiteten Pulsfolge eine Strahlteilung von mindestens einer der Einzel-Pulsfolgen umfasst.
5. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem eine Wechselwirkung mindestens einer der Einzel- Pulsfolgen, mindestens einer der abgeleiteten Pulsfolgen oder der Dual-Pulsfolge mit der untersuchten Probe (1) vorgesehen ist.
6. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Ableitung der Triggerereignisse die Erfas- sung von Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion umfasst.
7. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Erhöhung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) umfasst.
8. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 6, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Verringerung der zweiten Wiederholfrequenz (fR/ 2) umfasst.
9. Verfahren mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle
(20) eine Veränderung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) um¬ fasst derart, dass die Frequenzdifferenz (Δ) das Vorzeichen wechselt .
10. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem eine Variation der Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) vorgesehen ist.
11. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als erste Pulsquelle ein erster Pulslaser (10), ein erster Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender, oder ein Teilchenbeschleuniger verwendet wird.
12. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als zweite Pulsquelle ein zweiter Pulslaser (20) verwendet wird.
13. Verfahren nach Anspruch 12, bei dem die pulsförmige Ver- Stellung des zweiten Pulslasers (20) elektro-mechanisch, elektro-optisch, magneto-optisch oder mechano-optisch erfolgt.
14. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden An- sprüche 11 bis 13, bei dem bei der Erzeugung der ersten und/oder zweiten Einzel-Pulsfolgen jeweils eine Differenzfrequenzbildung vorgesehen ist.
15. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die erste Wiederholfrequenz (fR,i) ebenfalls einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, die eine pulsförmige Verstellung der ersten Pulsquelle (10) umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach den Triggerereignissen ausgelöst wird.
16. Verwendung eines Verfahrens nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche zur Fourierspektroskopie an der un- tersuchten Probe (1) .
17. Abtastvorrichtung zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (fR,i) repräsentiert werden, umfassend:
- eine zweite Pulsquelle (10) zur Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) und einer Frequenzdifferenz (Δ) relativ zur ersten Wiederholfrequenz (fR,l), - eine Stelleinrichtung (30) zur periodisch wiederholenden Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) der zweiten Einzel-Pulsfolge, und
- eine Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) zur Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, dadurch gekennzeichnet, dass
- die Stelleinrichtung (30) dazu eingerichtet ist, nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen aus der Kreuzkorrelationsfunktion jeweils Stellsignale zu erzeu- gen und die zweite Pulsquelle (20) mit den Stellsignalen pulsförmig zur Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) der zweiten Einzel-Pulsfolge zu verstellen.
18. Abtastvorrichtung nach Anspruch 17, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) dazu eingerichtet ist, die Kreuzkorrelationsfunktion aus den beiden Einzel-Pulsfolgen, aus abgeleiteten Pulsfolgen, die aus den beiden Einzel- Pulsfolgen gebildet sind, oder aus einer der Einzel- Pulsfolgen und einer der abgeleiteten Pulsfolgen zu ermitteln.
19. Abtastvorrichtung nach Anspruch 18, bei der die Kreuzkor- relationseinrichtung (40, 50) umfasst:
- eine Detektoreinrichtung (50), deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.
20. Abtastvorrichtung nach Anspruch 19, bei der die Kreuzkor- relationseinrichtung (40, 50) umfasst:
- eine Überlagerungseinrichtung (40) zur Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge, und wobei
- die Detektoreinrichtung (50) zur Detektion der Dual- Pulsfolge angeordnet ist.
21. Abtastvorrichtung nach Anspruch 19, bei der die Detektor¬ einrichtung (50) zur gleichzeitigen Detektion der Einzel- Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen angeordnet ist.
22. Abtastvorrichtung nach Anspruch 18, bei der die Kreuzkor¬ relationseinrichtung umfasst:
- eine nichtlinear-optische Konvertereinrichtung, die zur gleichzeitigen Bestrahlung mit den Einzel-Pulsfolgen und/oder den abgeleiteten Pulsfolgen angeordnet ist und deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.
23. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 22, bei der die Stelleinrichtung (30) mit einem Detektor der Detektoreinrichtung (50) verbunden ist.
24. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 23, bei der die Stelleinrichtung (30) mit einer Steuereinrichtung (70) gesteuert wird, die mit der Detektoreinrichtung (50) verbunden ist.
25. Abtastvorrichtung nach Anspruch 24, bei der die Steuereinrichtung (70) eine Einrichtung zur Variation der Schaltzeit und/oder einer vorbestimmten Verzögerungszeit der puls- förmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) enthält.
26. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 25, bei der die erste Pulsquelle einen ersten Pulslaser (10), einen ersten Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender, oder einen Teilchenbeschleuniger umfasst.
27. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 26, bei der die zweite Pulsquelle einen zweiten Pulslaser (20) umfasst.
28. Abtastvorrichtung nach Anspruch 27, bei der die Stellein- richtung (30) zur elektro-mechanischen, elektro-optischen, magneto-optischen oder mechano-optischen Verstellung des zweiten Pulslasers eingerichtet ist.
29. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 25 bis 28, bei der die ersten und zweiten Pulsquellen (10, 20) jeweils einen Differenzfrequenzgenerator (11, 21) enthalten.
30. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 20 bis 29, die einen Probenträger (60) umfasst, mit dem eine Probe (1) in einem Strahlengang der Einzel-Pulsfolgen oder der Dual-Pulsfolge positionierbar ist.
31. Fourierspektrometer, das eine Abtastvorrichtung nach min- destens einem der Ansprüche 17 bis 30 umfasst.
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