WO2002068721A2 - Elektrolyseeinrichtung - Google Patents

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WO2002068721A2
WO2002068721A2 PCT/EP2002/000008 EP0200008W WO02068721A2 WO 2002068721 A2 WO2002068721 A2 WO 2002068721A2 EP 0200008 W EP0200008 W EP 0200008W WO 02068721 A2 WO02068721 A2 WO 02068721A2
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electrolysis
gas
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Karl Lohrberg
Dirk Lohrberg
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Karl Lohrberg
Dirk Lohrberg
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B15/00—Operating or servicing cells
    • C25B15/08—Supplying or removing reactants or electrolytes; Regeneration of electrolytes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/17—Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof
    • C25B9/19—Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof with diaphragms
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/70—Assemblies comprising two or more cells

Definitions

  • the invention relates to an electrolysis device with at least one horizontally lying electrolysis cell, which has a housing and the anode of which is equipped with a membrane or a diaphragm and the cathode of which is equipped with a gas diffusion electrode, and with means for supplying and removing gas into or from the gas space of the cathode and means for supplying and removing electrolytes into and out of a first electrolyte chamber and into and out of a second electrolyte chamber, the electrolyte chambers being separated from one another by means of the membrane or the diaphragm ,
  • Such an electrolysis device is known for example from EP-A-182 144.
  • the electrolyte is introduced and removed via openings which are arranged at the edge between the electrodes. Because of this, the cross-sectional area of the openings is limited by the dimensions and the distance between the electrodes. Since the distance between the electrodes is only a few millimeters, the cross-sectional area available for the feeding and removal of the electrodes is relatively small.
  • Such electrolysis devices are therefore only suitable for electrolytically connected electrolytic cells, since these are penetrated by small amounts of electrolyte.
  • the tolerance range of the permissible hydraulic pressure is determined here by the overall height of the cell. This is usually a few centimeters to save material and space.
  • One way of generating only correspondingly low hydraulic pressures is therefore to constructively enlarge the inlet and outlet openings. This can be achieved in that the inlet and outlet openings are not arranged between the electrodes, but next to the electrodes, as in EP-A-0 168 600, EP-A-0 330 849 and EP-B-0 865 516 proposed.
  • the cross-sectional area of the openings is then no longer limited by the spacing of the electrodes from one another, but can be adapted to the increased amounts of electrolyte in an electrolytic series connection via the appropriate design of the frame geometry.
  • a disadvantage of such an arrangement of the openings is the additional production of a sealing frame, which connects the membrane or the diaphragm to the frame in a gas-tight and liquid-tight manner, so that mixing of the quantities in the individual chambers is prevented.
  • a sealing frame also, because it lies between the electrodes, means that the distance between the electrodes is increased by the frame thickness. This increases the voltage drop in the electrolyte and thus the energy consumption.
  • This object is inventively z. B. solved in that the anode and membrane or the diaphragm each have at least one opening for supplying electrolytes in the second electrolyte chamber and at least one further opening for discharging electrolytes from the second electrolyte chamber.
  • the membrane or the diaphragm in the area of the electrolyte supply opening and the electrolyte discharge opening is clamped in a gas-tight and liquid-tight manner by means of a sealing frame, the thickness of which does not exceed the thickness of the anode, as well as on the sealing frame and the anode.
  • a sealing frame the thickness of which does not exceed the thickness of the anode, as well as on the sealing frame and the anode.
  • Electrolysis cells today are constructed from metal, since the appropriate alloys ensure long-term resistance of the cells to chemical and mechanical loads at very high temperatures. Disadvantages of metal structures, however, are the mostly high costs for the material and the production, which usually include complex welding work. This is particularly true for cells that use different materials for the anode and cathode, such as. B. a chlor-alkali membrane cell, in which the anode consists of a ruthenium oxide-coated titanium-palladium alloy and the Nickel cathode.
  • Such cells are basically made up of an anode and a cathode tub with the respective electrodes. In the case of an electrical series connection, the individual tubs are welded to one another, for example, by means of explosively plated, bipolar strips.
  • the welding of the cells over such strips is ideally carried out with a laser, in which the welding area or the temperature zone can be spatially arranged in such a way that mixing of the different alloys and thus corrosion is prevented.
  • the manufacture of an electrolytic cell is easier if the anode and cathode are made of the same material as, for example, a cell for producing hydrogen peroxide in an alkaline solution using a gas diffusion cathode. In this case, nickel can be used as the material.
  • the electrodes are simply electrically connected to one another via bridges made of nickel or the cell walls themselves.
  • the partition must therefore be welded to the webs and the cell walls using continuous welds.
  • this usually leads to a delay because the material should be as thin as possible for economic reasons and the welding heat is not dissipated.
  • laser welding is also an option here, since the temperature zone can be determined very precisely in terms of space. Through a However, complex welding, long preparation times and high quality requirements make laser welding very cost-intensive.
  • the housing of the electrolytic cell is formed by two plastic plates, between which are Use of frame-like seals, the electrolyte chambers and the gas space are limited.
  • the middle plastic plate (s) forms the base of the upper electrolysis cell and the cover of the electrolysis cell located below.
  • the electrolyte supply and discharge channels of the second electrolyte chamber can be introduced, in particular milled, into these plastic plates in a simple manner. The same applies to electrolyte supply and discharge channels of the first electrolyte chamber.
  • PP, PVC and post-chlorinated PVC are suitable as plastics. These plastics are resistant to many chemicals, even at temperatures up to approx. 80 ° C.
  • the plastic plates can be covered with seals in such a way that the required electrolyte and gas spaces are created between the electrodes and the plastic plate without great effort. This eliminates the need for a material-intensive version with two trays or the welding in of a partition.
  • the plastic plates can preferably consist of different materials, since the anolyte and catholyte consist of different compounds. Since the anlolyte and catholyte are introduced via the same plastic plate, this can expediently consist of two different plastics.
  • the respective electrolyte discharge channels of the upper electrolysis cell can be in flow communication with the respective electrolyte feed channels of the electrolysis cell located underneath via external connecting pipelines.
  • the anode and the cathode extend beyond the seals which delimit the electrolyte chambers and the gas space and are provided with their electrical connections or connections from the anode to the cathode outside the chambers.
  • the electrical connections and connections can also still be in the plastic plate, for which edge recesses or openings can be provided; but they can also be arranged outside.
  • the material of the electrical connections and connections can be chosen freely since they no longer bear the chemical-thermal load on the electrolyte are exposed. It is therefore also possible to use highly conductive copper, for example, which is normally not used at this point due to its poor chemical-thermal resistance. This leads to a cost-effective reduction in the number and dimensions of the electrical connections and connections, including corresponding busbars to which the electrical connections are connected.
  • connections and / or connections are pressed with clamping elements with anode and cathode. Expensive welding is then unnecessary.
  • the gas requirement also plays a major role in the use of gas diffusion electrolysis. This must be a multiple of the stoichiometric requirement for the reaction taking place in gas diffusion electrolysis, so that there are no losses in efficiency.
  • oxygen is converted into a gas diffusion cathode with the hydrogen generated at the cathode to generate energy.
  • air is usually used instead of oxygen.
  • This requires inlet and outlet pipes with a correspondingly large cross section, as a result of which the thickness of the cell frame must disadvantageously be increased. A reduction in the cross-section while increasing the number of pipes is usually precluded for economic reasons.
  • a gas supply channel and a gas discharge channel penetrate the plastic plates delimiting the electrolytic cell (s) and possibly the anode and the cathode, sealing against the electrolyte chambers and in flow connection with the respective gas space from top to bottom.
  • the cross section of the feed and Discharge openings can thus be determined regardless of the plate thickness.
  • openings with the same dimensions are present in the individual plastic plates and possibly the electrodes, which are aligned with one another so that the gas, for example the air, is distributed in an energetically favorable manner with the smallest possible pressure loss in the cell stack.
  • the openings are designed so that the required cross-section is available, but there is still enough material for the current flow.
  • the air flow from top to bottom allows electrolyte, which penetrates the gas diffusion electrode, for example, through small leaks, to be removed.
  • Another advantage of the possibility of converting large amounts of gas is the increased absorption of the evaporation heat generated at the gas diffusion electrode, so that an internal cooling is created which replaces an external one and saves the costs for a heat exchanger.
  • FIG. 1 is a schematic representation of an electrolysis device constructed from four electrolysis cells according to the invention
  • FIG. 3 is a top view of a sealing frame as shown in FIG. 2
  • the electrolysis device shown in FIG. 1 has four horizontally stacked electrolysis cells, with a housing 6 formed by plastic plates 6 ', 6 ", the uppermost plastic plate 6' a cover and the bottom plastic plate 6" a bottom of the top or bottom Form electrolysis cell, while the middle plastic plates 6 "simultaneously form the bottom of the electrolysis cell above and the lid of the electrolysis cell underneath.
  • Each electrolytic cell has an anode 8 with a membrane or a diaphragm 18 and a cathode 9 with a gas diffusion electrode 17, with corresponding seals 11, 12, 13 a first electrolyte chamber 4 as the anode space, a second electrolyte chamber 5 as the cathode space and on the outside of the cathode 9 a gas space 22 are formed.
  • Electrolyte 1 becomes the uppermost via an electrolyte supply channel 19 '
  • the electrolyte 1 flows laterally outward from the electrolyte discharge channel 20' into a connecting pipeline 10 adjoining there to the second plastic plate 6 ", which is the uppermost one
  • the electrolysis cell is delimited as the bottom and there into an electrolyte feed channel, which corresponds to the feed channel 19 'of the uppermost plastic plate 6', etc., until the electrolyte is discharged from the side of the penultimate plastic plate 6 "via an outlet pipe 25.
  • Gas such as Oxygen or air are supplied from above into a gas supply channel 21 which passes through all the plastic plates 6 ', 6 "of the housing 6 from top to bottom and which is sealed gas and liquid-tight against the electrolyte chambers 4, 5, but in each case in flow connection with the corresponding one
  • the gas supply channel 21 opens into the lowermost gas space at the bottom, and on the opposite side of the electrolysis cell stack a vertical gas discharge channel 23 extends from the uppermost gas space 22 into a lower outlet opening in the lowermost plastic plate 6 '.
  • the plastic plates 6 ′, 6 ′′ are provided with edge recesses 24 which are aligned with one another.
  • Electrical connections 7 for the anode 8 (top) and the cathode 9 (bottom) are provided on both sides at the top and bottom with current strips 2 , and in the middle plastic plates 6 "electrical connections 7 'between cathode 9 and anode 8 of successive electrolysis cells.
  • the busbars 2 and the connections 7 and connections 7 'can be made of a material that conducts electricity well, such as copper.
  • the connections 7 and the connections 7 'can furthermore be pressed with anode 8 and cathode 9 via clamping elements (not shown), so that welding is unnecessary.
  • FIG. 2 illustrates how sealing takes place in the area of an electrolyte supply opening 19 or an electrolyte discharge opening 20.
  • the membrane or the diaphragm 18 is angled upward in the area of the openings 19, 20 and is supported on one Sealing frame 15 guided, which has no greater thickness than the anode 8.
  • the sealing frame 15 is housed in a larger recess 27 of the anode 8 and delimits the openings 19, 20 inside.
  • Above the angled area of the membrane or diaphragm 18 is a Sealing element 14 over the anode 8 and up over the sealing frame 15. In the vicinity of the openings 19, 20, the membrane or the diaphragm 18 is clamped in a gas-tight and liquid-tight manner with the edge facing the openings 19, 20 between the sealing frame 15 and the sealing element 14.
  • the sealing frame 15, which is shown in vertical section II in FIG. 2, has a narrow shape, the short sides of which are designed as arches, and thus surrounds the openings 19, 20.
  • busbars e.g. made of copper 3 gas, e.g. 0 2 or air

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Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf eine Elektrolyseeinrichtung, mit mindestens einer horizontal liegenden Elektrolysezelle, welche ein Gehäuse (6) aufweist und deren Anode (8) mit einer Membran oder einem Diaphragma (18) und deren Kathode (9) mit einer Gasdiffusionselektrode (17) ausgestattet sind, mit Mitteln zur Zufuhr (21) und Abfuhr (23) von Gas (3) in den bzw. aus dem Gasraum (22) der Kathode (9) sowie Mitteln zur Zufuhr (16; 19) und Abfuhr (16; 20) von Elektrolyten (1) in die bzw. aus der ersten Elektrolytkammer (4) und in die bzw. aus der zweiten Elektrolytkammer (5), wobei die Anode (8) sowie die Membran bzw. das Diaphragma (18) jeweils wenigstens eine Öffnung zur Zufuhr (19) von Elektrolyten (1) in die zweite Elektrolytkammer (5) und wenigstens eine weitere Öffnung zur Abfuhr (20) von Elektrolyten aus der zweiten Elektrolytkammer aufweisen.

Description

Elektrolyseeinrichtung
Die Erfindung bezieht sich auf eine Elektrolyseeinrichtung, mit mindestens einer horizontal liegenden Elektrolysezelle, welche ein Gehäuse aufweist und deren Anode mit einer Membran oder einem Diaphragma und deren Kathode mit einer Gasdiffususionselektrode ausgestattet sind, sowie mit Mitteln zur Zufuhr und Abfuhr von Gas in den bzw. aus dem Gasraum der Kathode sowie Mitteln zur Zufuhr und Abfuhr von Elektrolyten in eine bzw. aus einer erste(n) Elektrolytkammer und in eine bzw. aus einer zweite(n) Elektrolytkammer, wobei die Elektrolytkammern mittels der Membran bzw. dem Diaphragma voneinander abgeteilt sind.
Eine derartige Elektrolyseeinrichtung ist beispielsweise aus der EP-A-182 144 bekannt. Hierbei erfolgt das Einführen und Ausführen des Elektrolyten über Öffnungen, welche am Rand zwischen den Elektroden angeordnet sind. Aufgrund dessen wird die Querschnittsfläche der Öffnungen durch die Abmessungen und den Abstand der Elektroden zueinander begrenzt. Da der Abstand der Elektroden zueinander nur wenige Millimeter beträgt, ist die zur Verfügung stehende Querschnittsfläche für die Eiektoiytzufuhr- und -abfuhr relativ klein. Derartige Elektrolyseeinrichtungen sind daher nur für elektrolytisch parallel geschaltete Elektrolysezellen geeignet, da diese von geringen Elektrolytmengen durchsetzt werden. Bei einer elektrolytischen Reihenschaltung der Zellen, wie sie beispielsweise aus der EP-B-0 865 516 bekannt ist, wird die durchzusetzende Elektrolytmenge entsprechend der Zellenanzahl größer und es können infolge von hohen Elektrolytgeschwindigkeiten nicht tolerierbare Druckverluste an den Öffnungen entstehen. Dies gilt insbesondere dann, wenn eine Elektrode mit einer porösen Gasdiffusionseiektrode belegt ist. Entsprechend den Druckverlusten an den Öffnungen wirkt auf die Gasdiffusionseiektrode ein hydraulischer Druck, welcher zur Flutung der Elektrode führen kann, wenn der Gasdruck auf der anderen Seite der Elektrode nicht ausreichend groß ist. Gasdiffusionselektroden gelten zwar allgemein als hydrophob, da sie einen erheblichen Anteil Teflon zur Bindung des Kohlenstoffs enthalten. So können sie teilweise mit Wassersäulen über 500 mm belastet werden, ohne dass Wasser in die Poren eindringt. Die Praxis hat jedoch gezeigt, dass dies in einer Elektrolyseeinrichtung nicht der Fall ist, da unter Stromfluss und der Anwesenheit von Ionen eine Benetzung der Oberfläche bereits bei Drücken unter 40 mm Wassersäule statt findet. Gleich dem Ansteigen des hydraulischen Druckes mit wachsender Länge einer durchströmten Rohrleitung steigt der auf die Gasdiffusionseiektrode wirkende Druck bei elektrolytischer Reihenschaltung mit wachsender Zellenzahl. Dies führt zum höchsten Druck in der ersten und zum kleinsten Druck in der letzten Zelle. Ein Fluten der Gasdiffusionseiektrode ist in diesem Fall nur zu verhindern, wenn in jeder einzelnen Zelle ein spezifischer Gasdruck aufrechterhalten wird.
Um einen technisch weniger aufwendigen und damit wirtschaftlich höheren Betrieb der Zellen mit nur einem Gasdruck zu ermöglichen, muss eine kaskadische Strömung erzeugt werden, d. h. der Elektrolyt läuft im Überfall aus dem Auslassrohr einer Zelle in das Einlassrohr der nächsten Zelle. An der Stelle eines Überfalls, welcher einen höhenverstellbaren Überlauf nach EP-B-0 865 516 entspricht, reißt der hydraulische Druck ab, so dass in jeder Zelle der gleiche Druck anliegt. Bei Zellen mit vertikal stehenden Elektroden kann dies in einfacher Weise durch die den hydraulischen Drücken entsprechende Länge der Ein- und Auslassrohre realisiert werden. Bei Zellen mit horizontal liegenden Elektroden, wie solchen nach der EP-A-0 182 114 oder der EP-B- 0 856 516, ist dies dagegen nicht möglich. Der Toleranzbereich des zulässigen hydraulischen Drucks wird hier durch die Bauhöhe der Zelle bestimmt. Diese beträgt in der Regel wenige Zentimeter, um Material- und Raumbedarf zu sparen. Eine Möglichkeit, nur entsprechend geringe hydraulische Drucke zu erzeugen, liegt daher in der konstruktiven Vergrößerung der Ein- und Auslassöffnungen. Dies kann dadurch erreicht werden, dass die Ein- und Auslassöffnungen nicht zwischen den Elektroden angeordnet werden, sondern neben den Elektroden, wie in der EP-A-0 168 600, EP-A-0 330 849 und der EP-B-0 865 516 vorgeschlagen. Die Querschnittsfläche der Öffnungen ist dann nicht mehr durch den Abstand der Elektroden zueinander begrenzt, sondern kann über die entsprechende Auslegung der Rahmengeometrie den erhöhten Elektrolytmengen bei einer elektrolytischen Reihenschaltung angepasst werden. Nachteilig an einer solchen Anordnung der Öffnungen ist jedoch die zusätzliche Fertigung eines Dichtrahmens, welche die Membran bzw. das Diaphragma mit dem Rahmen gas- und flüssigkeitsdicht verbindet, so dass eine Vermischung der Mengen in den einzelnen Kammern verhindert wird. Auch bedingt ein solcher Rahmen, da er zwischen der Elektroden liegt, dass der Abstand der Elektroden zueinander um die Rahmendicke vergrößert wird. Dadurch erhöht sich der Spannungsabfall im Elektrolyten und damit der Energieverbrauch.
Eine Vergrößerung des Abstandes kann dadurch verhindert werden, dass die Membran bzw. das Diaphragma, oder wie in der US-A 4 436 608 vorgeschlagen, sogar die Gasdiffusionseiektrode an den Seiten umgebogen wird. Dies birgt jedoch die Gefahr, dass an den Ecken des Rahmens eine zu große Scherkraft wirkt und die Membran bzw. das Diaphragma aufgrund von Beschädigung nicht mehr dicht ist. Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Elektrolyseeinrichtung der eingangs genannten Art vorzuschlagen, bei welcher die zuvor genannten Probleme des Standes der Technik beseitigt sind und insbesondere eine solche Elektrolyseeinrichtung, welche einfach aufgebaut und wirtschaftlich betrieben werden kann.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß z. B. dadurch gelöst, dass die Anode sowie Membran bzw. das Diaphragma jeweils wenigstens eine Öffnung zur Zufuhr von Elektrolyten in die zweite Elektrolytkammer und wenigstens eine weitere Öffnung zur Abfuhr von Elektrolyten aus der zweiten Elektrolytkammer aufweisen.
Hierbei ist insbesondere von Vorteil, wenn die Membran bzw. das Diaphragma im Bereich der Elektrolytzufuhröffnung und der Elektrolytabfuhröffnung mittels eines Dichtungsrahmens, dessen Dicke die Dicke der Anode nicht übersteigt, sowie an den Dichtungsrahmen und die Anode anliegenden Dichtungen gas- und flüssigkeitsdicht eingespannt ist. Eine solche Anordnung hat den Vorteil, dass der Abstand der Elektroden zueinander durch die Einspannung nicht beeinflusst wird und die auf die Membran bzw. das Diaphragma wirkenden Scherkräfte minimiert sind.
Die meisten Elektrolysezellen werden heute aus Metall konstruiert, da bei Verwendung entsprechender Legierungen eine langfristige Beständigkeit der Zellen gegen chemische und mechanische Belastungen bei sehr hohen Temperaturen gewährleistet ist. Nachteile von Metallkonstruktionen sind jedoch die meist hohen Kosten für das Material und die Fertigung, welche in der Regel aufwendige Schweißarbeiten mit einschließt. Dies gilt insbesondere für Zellen, welche unterschiedliche Materialien für Anode und Kathode verwenden, wie z. B. eine Chlor-Alkali-Membranzelle, bei welcher die Anode aus einer mit Ruthiniumoxid beschichteten Titan-Paladium-Legierung besteht und die Kathode aus Nickel. Solche Zellen sind grundsätzlich aus einer Anoden- und einer Kathodenwanne mit den jeweiligen Elektroden aufgebaut. Die einzelnen Wannen werden bei einer elektrischen Reihenschaltung z.B. über sprengplatierte, bipolare Leisten miteinander verschweißt. Das Verschweißen der Zellen über solche Leisten wird idealerweise mit einem Laser durchgeführt, bei dem der Schweißbereich bzw. die Temperaturzone räumlich so angeordnet werden kann, dass ein Vermischen der unterschiedlichen Legierungen und damit eine Korrosion verhindert wird. Die Fertigung einer Elektrolysezelle gestaltet sich einfacher, wenn Anode und Kathode aus dem gleichen Material bestehen, wie z.B. bei einer Zelle zur Herstellung von Wasserstoffperoxid in alkalischer Lösung unter Verwendung einer Gasdiffusionskathode. In diesem Fall kann Nickel als Material verwendet werden. Um eine bipolare Zelle zu erhalten, werden die Elektroden einfach über Stege aus Nickel oder die Zellenwände selbst elektrisch miteinander verbunden. Wichtig ist bei dieser Zelle, dass bei Verwendung eines Diaphragmas an der Anode eine gasdichte Trennwand zwischen Anode und Kathode besteht, wie bei der EP-B-0 865 516, damit der Gasdruck, welcher eine Flutung der Gasdiffusionseiektrode durch den Katholyten verhindern soll, nicht auch auf den Anolyten wirkt. Denn im Gegensatz zu einer Membran ist ein Diaphragma flüssigkeitsdurchlässig, so dass ein auf den Anolyten wirkender Druck auch auf den Katholyten wirkt. Ohne Trennwand würde somit eine Druckdifferenz an der Gasdiffusionseiektrode anliegen und zur Flutung führen. Das Einbringen einer solchen Trennwand erfordert jedoch einen hohen fertigungstechnischen Aufwand, da die Forderung einer Abdichtung gegen Gas eine punktuelle Schweißung nicht erlaubt. Die Trennwand muss also über durchgehende Schweißnähte mit den Stegen und den Zellwänden verschweißt werden. Dies führt jedoch meist zu Verzug, da das Material aus wirtschaftlichen Gründen so dünn wie möglich zu wählen ist und die Schweißwärme nicht abgeführt wird. Wie bei der Chlor-Alkali-Membran- Elektrolyse bietet sich auch hier eine Schweißung mit Laser an, da die Temperaturzone räumlich sehr genau bestimmt werden kann. Durch einen aufwendigen Vorrichtungsbau, lange Vorbereitungszeiten und eine hohe Anforderung an die Qualität ist das Laserschweißen jedoch sehr kostenintensiv.
Um diese Fertigungs- und Materialkosten durch zwei metallene Wannen zu vermeiden, wie sie bspw. nach der EP-A-0 182 114 vorgesehen sind, wird in Weiterbildung des Erfindungsgedankens vorgeschlagen, dass das Gehäuse der Elektroysezelle von zwei Kunststoffplatten gebildet ist, zwischen welchen unter Verwendung von rahmenartigen Dichtungen die Elektrolytkammern und der Gasraum begrenzt sind.
Dabei bildet bzw. bilden bei mehreren übereinander angeordneten Elektrolysezellen die mittlere(n) Kunststoffplatte(n) jeweils den Boden der oberen Elektrolysezelle und den Deckel der darunter befindlichen Elektrolysezelle.
In diese Kunststoffplatten können auf einfache Weise die Elektrolytzufuhr- und - abfuhrkanäle der zweiten Elektrolytkammer eingebracht, insbesondere eingefräst sein. Das Gleiche trifft für Elektrolytzufuhr- und -abfuhrkanäle der ersten Elektrolytkammer zu.
Als Kunststoff kommen bspw. PP, PVC und nachchloriertes PVC in Frage. Diese Kunststoffe sind gegen viele Chemikalien, auch bei Temperaturen bis ca. 80° C beständig. Die Kunststoffplatten können so mit Dichtungen belegt werden, dass zwischen den Elektroden und der Kunststoffplatte die erforderlichen Elektrolyt- und Gasräume ohne großen Aufwand entstehen. Eine materialaufwendige Ausführung mit zwei Wannen oder das Einschweißen einer Trennwand entfällt dadurch.
Bei anderen Elektrolysen als der Peroxidelektrolyse können die Kunststoff platten bevorzugt aus voneinander verschiedenem Material bestehen, da Anolyt und Katholyt aus unterschiedlichen Verbindungen bestehen. Da Anlolyt und Katholyt über die gleiche Kunststoffplatte eingeleitet werden, kann diese zweckmäßigerweise aus zwei verschiedenen Kunststoffen bestehen.
Bei mehreren Elektrolysezellen können die jeweiligen Elektrolytabfuhrkanäle der oberen Elektrolysezelle mit den jeweiligen Elektrolytzufuhrkanälen der jeweils darunter befindlichen Elektrolysezelle über äußere Verbindungsrohrleitungen in Strömungsverbindung stehen.
Bei der Verwendung von Kunststoffplatten als Gehäuse ist eine Stromversorgung der Elektroden über die Gehäusewand nicht möglich, da diese dann nicht leitend ist. Eine konventionelle elektrische Verbindung über Stege, welche im Elektrolytbereich liegen, ist auch zu vermeiden, da diese gegen die Kunststoffplatte zusätzlich abgedichtet werden müssten. Auch müssten hierzu Durchgänge in die Kunststoffplatte eingefräst werden, welche die Steifigkeit der Platte mindern würden.
Erfindungsgemäß wird daher vorgeschlagen, dass die Anode und die Kathode über die die Elektrolytkammern und den Gasraum nach außen begrenzenden Dichtungen hinausgeführt sind und außerhalb der Kammern mit ihren elektrischen Anschlüssen bzw. Verbindungen von Anode zu Kathode versehen sind.
Die elektrischen Anschlüsse und Verbindungen können auch noch in der Kunststoffplatte liegen, wofür Randaussparungen oder -Öffnungen vorgesehen sein können; sie können aber auch außerhalb angeordnet sein. Eine
Verminderung der Steifigkeit der Kunststoffplatte findet in diesem Fall nicht statt.
Das Material der elektrischen Anschlüsse und Verbindungen kann frei gewählt werden, da sie nicht mehr der chemisch-thermischen Belastung des Elektrolyten ausgesetzt sind. Es kann daher z.B. auch hochleitendes Kupfer verwendet werden, das wegen seiner schlechten chemisch-thermischen Beständigkeit an dieser Stelle normalerweise nicht zum Einsatz kommt. Dies führt zu einer kostengünstigen Reduzierung der Anzahl und der Abmessungen der elektrischen Anschlüsse und Verbindungen, wozu auch entsprechende Stromschienen zählen, an welche die elektrischen Anschlüsse angeschlossen sind.
Eine besonders einfache Montage ist dann gewährleistet, wenn die Anschlüsse und/oder Verbindungen über Spannelemente mit Anode und Kathode verpresst sind. Ein kostenintensives Schweißen ist dann entbehrlich.
Eine große Bedeutung bei der Anwendung der Gasdiffusionselektrolyse spielt auch der Gasbedarf. Dieser muss das Vielfache des stöchiometrischen Bedarfs für die in der Gasdiffusionselektrolyse ablaufenden Reaktion betragen, damit keine Wirkungsgradverluste entstehen. In den meisten Fällen wird Sauerstoff in eine Gasdiffusionskathode mit dem an der Kathode erzeugten Wasserstoff unter Energiegewinnung umgesetzt. Aus wirtschaftlichen Gründen wird an Stelle von Sauerstoff in der Regel Luft verwendet. Da Luft bekanntlich nur 21% Sauerstoff enthält, müssen entsprechend hohe Mengen in die Elektrolysezelle eingeführt werden. Dies erfordert Ein- und Abfuhrrohre mit entsprechend großem Querschnitt, wodurch die Stärke des Zellenrahmens ungünstigerweise vergrößert werden muss. Ein Verringern des Querschnitts bei gleichzeitiger Erhöhung der Rohranzahl schließt sich meist aus wirtschaftlichen Gründen aus.
Gemäß einem weiteren Erfindungsvorschlag durchsetzen daher ein Gaszufuhrkanal und ein Gasabfuhrkanal die die Elektrolysezelle(n) begrenzenden Kunststoffplatten und ggf. die Anode und die Kathode unter Abdichtung gegen die Elektrolytkammern und in Strömungsverbindung mit dem jeweiligen Gasraum von oben nach unten. Der Querschnitt der Zufuhr- und Abfuhröffnungen kann somit unabhängig von der Plattendicke bestimmt werden. Hierzu sind Öffnungen mit gleichen Abmessungen in den einzelnen Kunststoffplatten und ggf. den Elektroden vorhanden, welche zueinander fluchten, damit sich das Gas, bspw. die Luft, energetisch günstig mit kleinstmöglichen Druckverlust im Zellenstapel verteilt. Die Öffnungen sind dabei so ausgelegt, dass der geforderte Querschnitt vorhanden ist, aber noch genügend Material für den Stromfluss verbleibt. Durch die Luftströmung von oben nach unten kann Elektrolyt, der z.B. über kleine Leckagen durch die Gasdiffusionseiektrode dringt, abgeführt werden. Ein weiterer Vorteil der Möglichkeit zur Umsetzung hoher Gasmengen liegt in der erhöhten Aufnahme der an der Gasdiffusionseiektrode entstehenden Verdunstungswärme, so dass eine innere Kühlung entsteht, die eine externe ersetzt und die Kosten für einen Wärmetauscher einspart.
Erfindungsgemäß lassen sich somit auf einfache und wirtschaftliche Weise
Elektrolyseeinrichtungen für den Einsatz bei der Gasdiffusionselektrolyse aufbauen. Aufwendige Schweißungen entfallen. Die einzelnen Teile können unmittelbar am Einsatzort zusammengefügt werden, wodurch die Kosten für eine Zwischenmontage entfallen und die Transportkosten gesenkt werden. Durch Kombination verschiedener Elektroden- und Kunststoffmaterialien lassen sich Zellen in kostensparender Baukastenweise für unterschiedliche Elektrolyseprozesse zusammenstellen.
Weitere Ziele, Merkmale, Vorteile und Anwendungsmöglichkeiten der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung. Dabei bilden alle beschrieben und/oder bildlich dargestellten Merkmale für sich oder in beliebiger Kombination den Gegenstand der Erfindung, auch unabhängig von ihrer Zusammenfassung in einzelnen Ansprüchen oder deren Rückbeziehung. Es zeigen:
Fig. 1 eine schematische Darstellung einer aus vier Elektrolysezellen aufgebauten Elektrolyseeinrichtung nach der Erfindung,
Fig. 2 demgegenüber vergrößert, den Ausschnitt eines Elektrodenpaares im Bereich einer Elektrolytzufuhröffnung oder
Elektrolytabfuhröffnung, und
Fig. 3 in Draufsicht einen Dichtungsrahmen, wie er gemäß Fig. 2
Anwendung findet.
Die in Fig. 1 dargestellte Elektrolyseeinrichtung weist vier horizontal liegende übereinander gestapelte Elektrolysezellen auf, mit einem von Kunststoffplatten 6', 6" gebildeten Gehäuse 6, wobei die oberste Kunststoffplatte 6' einen Deckel und die unterste Kunststoffplatte 6" einen Boden der obersten bzw. untersten Elektrolysezelle bilden, während die mittleren Kunststoffplatten 6" gleichzeitig den Boden der daruberliegenden Elektrolysezelle und den Deckel der darunterliegenden Elektrolysezelle bilden.
Jede Elektrolysezelle hat eine Anode 8 mit einer Membran oder einem Diaphragma 18 und eine Kathode 9 mit einer Gasdiffusionseiektrode 17, wobei durch entsprechende Dichtungen 11 , 12, 13 eine erste Elektrolytkammer 4 als Anodenraum, eine zweite Elektrolytkammer 5 als Kathodenraum und auf der Außenseite der Kathode 9 ein Gasraum 22 gebildet sind.
Elektrolyt 1 wird über einen Elektrolytzufuhrkanal 19' der obersten
Kunststoff platte 6' einer Öffnung 19 in der Anode 8 und der zugehörigen
Membran bzw. dem zugehörigen Diaphragma 18 und damit der zweiten Elektrolytkammer 5 zugeführt. Die Abfuhr des Elektrolyten 1 aus der zweiten Elektrolytkammer 5 erfolgt über eine Elektrolytabfuhröffnung 20 in einen Elektrolytabfuhrkanal 20', welcher analog dem Elektrolytzufuhrkanal 19' in der obersten Kunststoffplatte 6' von der zweiten Elektrolytkammer 5 aus kommend zunächst senkrecht und dann horizontal in der Kunststoffplatte 6' eingefräst verläuft. Entsprechende Kanäle und Öffnungen sind auch in den übrigen Kunststoffplatten, Anoden und Membranen bzw. Diaphragmas vorgesehen. Ebenso wie der Elektrolyt 1 über ein seitliches Zuführungsrohr 26 dem äußeren Rand der obersten Kunststoffplatte 6' zugeführt wird, strömt der Elektrolyt 1 aus dem Elektrolyabfuhrkanal 20' seitlich nach außen in eine sich dort anschließende Verbindungsrohrleitung 10 zu der zweiten Kunststoffplatte 6", welcher die oberste Elektrolysezelle als Boden begrenzt und dort in einen Elektrolytzufuhrkanal, welcher dem Zufuhrkanal 19' der obersten Kunststoffplatte 6' entspricht usw. bis der Elektrolyt aus der Seite der vorletzten Kunststoffplatte 6" über ein Auslassrohr 25 abgegeben wird.
Gas, wie z.B. Sauerstoff oder Luft werden von oben in einen Gaszufuhrkanal 21 zugeführt, welcher sämtliche Kunststoffplatten 6', 6" des Gehäuses 6 von oben nach unten durchsetzt und welcher gegen die Elektrolytkammern 4, 5 gas- und flüssigkeitsdicht abgedichtet ist, jedoch jeweils in Strömungsverbindung mit dem entsprechenden Gasraum 22 der jeweiligen Elektrolysezelle steht. Unten mündet der Gaszufuhrkanal 21 in dem untersten Gasraum. Auf der gegenüberliegenden Seite des Elektrolysezellenstapels erstreckt sich ein vertikaler Gasabfuhrkanal 23 von dem obersten Gasraum 22 bis in eine untere Auslassöffnung in der untersten Kunststoffplatte 6'.
In der Mitte der Kunststoffplatten 6', 6" sind jeweils eine Elektrolysezufuhr- bzw. -abfuhröffnung 16 der ersten Elektrolysekammer 4 (Anodenraum) und der zugehörigen Elektrolytzufuhr- • und -abfuhrkanäle 16' angedeutet. Die entsprechenden Kanäle 16' können ebenfalls in die Kunststoffplatten 6', 6" eingefräst sein, wie die Kanäle 19', 20' sowie die zueinander fluchtenden Gasdurchtrittsöffnungen im Randbereich der jeweiligen Kunststoff platten 6', 6", welche die vertikalen Gaskanäle 21, 23 bilden.
Aus Fig. 1 ist ferner zu erkennen, dass die Elektroden 8, 9 seitlich über die Elektrolytkammern 4, 5 und den Gasraum 22 begrenzenden Dichtungen hinausgeführt und auf diese Weise auch von den vertikalen Gaskanälen 21 , 23 durchsetzt sind.
Im äußersten Randbereich sind die Kunststoff platten 6', 6" mit zueinander fluchtenden Randaussparungen 24 versehen. In diesen sind beidseits oben und unten mit Stromleisten 2 in Verbindung stehende elektrische Anschlüsse 7 für die Anode 8 (oben) und die Kathode 9 (unten) vorgesehen, sowie in den mittleren Kunststoffplatten 6" elektrische Verbindungen 7' zwischen Kathode 9 und Anode 8 aufeinander folgender Elektrolysezellen. Die Stromschienen 2 sowie die Anschlüsse 7 und Verbindungen 7' können aus einem gut stromleitenden Material bestehen, wie Kupfer. Die Anschlüsse 7 und die Verbindungen 7' können ferner über (nicht dargestellte) Spannelemente mit Anode 8 und Kathode 9 verpresst sein, so dass ein Verschweißen entbehrlich ist.
Fig. 2 veranschaulicht, wie im Bereich einer Elektrolytzufuhröffnung 19 bzw. einer Elektrolytabfuhröffnung 20 eine Abdichtung erfolgt. Während der Gasdiffusionselektrodenbelag 17 auf der Kathode 9 durchgehend bis in den Randbereich der Kathode 9 verläuft, wo er von einem Dichtungselement 12 abgedeckt ist, ist die Membran bzw. das Diaphragma 18 im Bereich der Öffnungen 19, 20 nach oben abgewinkelt und zur Auflage auf einen Dichtungsrahmen 15 geführt, welcher keine größere Dicke hat als die Anode 8. Der Dichtungsrahmen 15 ist in einer größeren Aussparung 27 der Anode 8 untergebracht und begrenzt innen die Öffnungen 19, 20. Oberhalb 'des abgewinkelten Bereichs der Membran bzw. des Diaphragmas 18 liegt ein Dichtungselement 14 über der Anode 8 und bis über dem Dichtungsrahmen 15. In Nachbarschaft der Öffnungen 19, 20 ist die Membran bzw. das Diaphragma 18 mit dem den Öffnungen 19, 20 zugewandten Rand zwischen Dichtungsrahmen 15 und Dichtungselement 14 gas- und flüssigkeitsdicht eingeklemmt.
Aus Fig. 3 ist ersichtlich, dass der Dichtungsrahmen 15, welcher in Fig. 2 im Vertikalschnitt II dargestellt ist, eine schmale Gestalt hat, dessen kurze Seiten als Bögen ausgeführt sind, und so die Öffnungen 19, 20 umschließt.
Bezugszeichenliste
1 Elektroyt
2 Stromschiene, z.B. aus Kupfer 3 Gas, z.B. 02 oder Luft
4 erste Elektrolytkammer (Anodenraum)
5 zweite Elektrolytkammer (Kathodenraum)
6 Gehäuse
6', 6" Kunststoffplatten 7, 7' elektrische Anschlüsse bzw. Verbindungen
8 Anode, gemusterter Bereich mit Membran oder Diaphragma belegt
9 Kathode, gemusterter Bereich mit Gasdiffusionseiektrode belegt
10 Verbindungsrohrleitung 11, 12, Dichtungselemente 13, 14 Dichtungselemente
15 Dichtungsrahmen
16 Elektrolytzufuhr- und -abfuhröffnung der ersten Elektrolytkammer (Anodenraum)
16' Elektrolytzufuhr- und -abfuhrkanal der ersten Elektrolytkammer (Anodenraum)
17 Gasdiffusionseiektrode
18 Membran bzw. Diaphragma
19 Elektrolytzufuhröffnung der zweiten Elektrolytkammer (Kathodenraum) 19' Elektrolytzufuhrkanal der zweiten Elektrolytkammer
(Kathodenraum) 0 Elektrolytabfuhröffnung der zweiten Elektrolytkammer (Kathodenraum) 0' Elektrolytabfuhrkanal der zweiten Elektrolytkammer (Kathodenraum) Gaszufuhrkanal
Gasraum
Gasabfuhrkanal
Randaussparungen
Auslassrohr
Zuführungsrohr
Aussparung

Claims

Patentansprüche
1. Elektrolyseeinrichtung, mit mindestens einer horizontal liegenden Elektrolysezelle, welche ein Gehäuse (6) aufweist und deren Anode (8) mit einer Membran oder einem Diaphragma (18) und deren Kathode (9) mit einer Gasdiffusionseiektrode (17) ausgestattet sind, mit Mitteln zur Zufuhr (21) und Abfuhr (23) von Gas (3) in den bzw. aus dem Gasraum (22) der Kathode (9) sowie Mitteln zur Zufuhr (16; 19) und Abfuhr (16; 20) von Elektrolyten (1) in eine bzw. aus einer erste(n) Elektrolytkammer (4) und in eine bzw. aus einer zweite(n) Elektrolytkammer (5), dadurch gekennzeichnet, dass die Anode (8) sowie die Membran bzw. das Diaphragma (18) jeweils wenigstens eine Öffnung zur Zufuhr (19) von Elektrolyten (1 ) in die zweite Elektrolytkammer (5) und wenigstens eine weitere Öffnung zur Abfuhr (20) von Elektrolyten (1) aus der zweiten Elektrolytkammer (5) aufweisen.
2. Elektrolyseeinrichtung nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Membran bzw. das Diaphragma (18) im Bereich einer Elektrolytzufuhröffnung (19) und einer Elektrolytabfuhröffnung (20) mittels eines Dichtungsrahmens (15), dessen Dicke die Dicke der Anode (8) nicht übersteigt, sowie an den Dichtungsrahmen (15) und die Anode (8) anliegenden Dichtungen (14) gas- und flüssigkeitsdicht eingespannt ist.
3. Elektrolyseeinrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Gehäuse (6) der Elektrolytzelle von zwei Kunststoffplatten (6, 6', 6") gebildet ist, zwischen welchen unter Verwendung von rahmenartigen Dichtungen (11 bis 13) die Elektrolytkammern (4, 5) und der Gasraum (22) begrenzt sind.
4. Elektrolyseeinrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Kunststoffplatten (6', 6") aus voneinander verschiedenem Material bestehen.
5. Elektrolyseeinrichtung nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass eine Kunststoffplatte (6") aus zwei unterschiedlichen Materialien besteht.
6. Elektrolyseeinrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass bei mehreren übereinander angeordneten Elektrolytzellen die mittlere(n) Kunststoffplatte(n) (6, 6") jeweils den Boden der oberen Elektrolytzelle und den Deckel der darunter befindlichen Elektrolytzelle bildet (bilden).
7. Elektrolyseeinrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass in die Kunststoffplatten (6', 6") Elektrolytzufuhr (19')- und -abfuhrkanäle (20') der zweiten Elektrolytkammer (5) eingebracht, insbesondere eingefräst sind.
8. Elektrolyseeinrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass in die Kunststoff platten (6', 6") Elektrolytzufuhr- und - abfuhrkanäle (16') der ersten Elektrolytkammer (4) eingebracht, insbesondere eingefräst sind.
9. Elektrolyseeinrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass bei mehreren übereinander angeordneten Elektrolysezellen die jeweiligen Elektrolytabfuhrkanäle (16', 20') der oberen Elektrolysezelle mit den jeweiligen Elektrolytzufuhrkanälen (16', 19') der darunter befindlichen Elektrolysezelle über äußere Verbindungsrohrleitungen (10) in Strömungsverbindung stehen.
10. Elektrolyseeinrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode (8) und die Kathode (9) über die die Eletrolytkammem (4, 5) und den Gasraum (22) nach außen begrenzenden rahmenartigen Dichtungen (11 bis 14) hinausgeführt sind und außerhalb der Kammern (4, 5; 22) mit ihren elektrischen Anschlüssen (7) bzw. Verbindungen (7') untereinander versehen sind.
11. Elektrolyseeinrichtung nach einem der hervorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrischen Anschlüsse (7) an obere und untere Stromschienen (2), z. B. aus Kupfer, angeschlossen sind.
12. Elektrolyseeinrichtung nach einem der hervorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Anschlüsse (7) und /oder die Verbindungen (7') in Randaussparungen (24) der Kunststoffplatten (6', 6") aufgenommen sind.
13. Elektrolyseeinrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Anschlüsse (7) und/oder die Verbindungen (7') über Spannelemente mit Anode (8) und Kathode (9) verpresst sind.
14. Elektrolyseeinrichtung nach einem der hervorgehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gaszufuhrkanal (21) und ein Gasabfuhrkanal (23) die die Elektrolysezelle(n) begrenzenden Kunststoffplatten (6', 6") und gegebenenfalls die Anode (8) und die Kathode (9) unter Abdichtung gegen die Elektrolytkammern (4, 5) und in Strömungsverbindung mit dem jeweiligen Gasraum (22) von oben nach unten durchsetzen.
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