TWI389372B - 含觸媒之電極的形成方法及其應用 - Google Patents

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含觸媒之電極的形成方法及其應用
本發明係關於一種含觸媒之電極的形成方法，特別係關於一種應用於電化學裝置之含觸媒之電極。
近年來由於染料敏化太陽能電池(dye-sensitized solar cell；DSSC)具有低成本發電元件之潛力，使得相關發展逐漸受到重視。傳統之DSSC的陽極(photoanode)製作係由染料敏化奈米結晶半導體層沈積於銦錫氧化物(Indium-tin oxide；ITO)或氟錫氧化物(Fluorine-doped tin oxide；FTO)玻璃形成，陰極則是利用鍍鉑對電極(counter electrode)形成。而電解質則為具有碘離子/碘三根離子(I-/I3-)氧化還原對之適當介質。DSSC之基本原理如第一圖所示，其中，上述原理包含：(1)染料分子受到光子激發而產生電子/電洞分離。(2)電子注入奈米結晶TiO2的導電帶中。(3)電子經負載(electronic load)至外部線路。(4)藉由電解質中的氧化還原對將氧化態之染料還原至基態。(5)藉由外部電路所獲得之電子於對電極上還原氧化還原對。
上述對電極上之氧化還原對之化學反應如下所示：I3-+2e- → I-由於碘離子為負責將氧化態的染料分子還原再生，故上 述之還原反應尤為重要，若染料還原速度無法趕上染料之氧化速度(亦即電子由染料分子注入TiO2導電帶中)，則電池之整體轉換效能即會產生障礙，使得光電轉換效率降低。於先前技術中，若僅由ITO或FTO玻璃表面與電解質接觸以實施上述之還原反應，會顯現出極緩慢之碘三根離子還原動力。因此，為了降低過電壓，而製備觸媒材料於ITO或FTO玻璃表面上以加速還原反應之進行。
目前為止，鉑為最常使用之觸媒材料。然而有許多不同製備方式用以形成薄的鉑層，其選擇條件是以成本與效率作為主要考量。其中，濺鍍係最常使用之鉑層製備方法，使用濺鍍所製備之鉑電極具有良好之還原效能，然而，此製備方法須於超高之真空環境下進行。
2002年Saito等人於Chem.Lett.32發表利用氧化聚合方式將3,4-ethylenedioxythiophene(EDOT)與p-toluenesulfonate(TsO)均勻混合後塗佈於ITO玻璃上經110℃反應五分鐘後，製備PEDOT-TsO薄膜於ITO玻璃上。PEDOT-TsO薄膜經CV分析，其還原I3-的觸媒效果與鉑相當。此方法提供了不需以鉑材料來作為DSSC對電極的方法。但此方法尚需加熱至高溫110℃方可進行反應。
其他之替代材料如碳基材亦被提出作為DSSC中I3-還原反應之催化劑，上述材料通常需以較厚之塗佈後度以覆蓋於基板上，並且需要高溫處理，以便獲得較佳之 觸媒效果。
因此，根據以上所述，開發出製備簡易且低成本並具有良好還原性質之觸媒電極係產業界亟欲發展之重點。
鑒於上述發明背景中，為了符合產業上之要求，本發明提供一種含觸媒之電極的形成方法。
本發明之一特徵在於提供一種含觸媒之電極的形成方法，上述之形成方法包含：提供一導電基材，藉由一電聚合反應(electropolymerization)形成一導電高分子層於上述導電基材上，據此形成上述含觸媒之電極。
本發明之另一特徵在於提供一種利用上述形成方法所製得之含觸媒之電極而製備的電化學裝置，上述電化學裝置係能為染料敏化太陽能電池、感測元件與電致色變元件。其中，尤以染料敏化太陽能電池為最佳應用。
根據以上所述之特徵，本發明揭示了一種含觸媒之電極的形成方法及其應用，上述形成方法較習之的技術更為簡便、並可降低製程成本，此外，利用上述含觸媒之電極的形成方法而製得之染料敏化太陽能電池，其光電轉換效率係能與傳統製程之染料敏化太陽能電池相媲美。
本發明在此所探討的方向為一種含觸媒之電極的形成方法。為了能徹底地瞭解本發明，將提出詳盡的描 述說明。顯然地，本發明的施行並未限定於該領域之技藝者所熟習的特殊細節。另一方面，眾所周知的組成或步驟並未描述於細節中，以避免造成本發明不必要之限制。本發明的較佳實施例會詳細描述如下，然而除了這些詳細描述之外，本發明還可以廣泛地施行在其他的實施例中，且本發明的範圍不受限定，其以之後的專利範圍為準。
本發明之第一實施例係揭露一種含觸媒之電極的形成方法，上述含觸媒之電極係能應用於染料敏化太陽能電池、感測元件與電致色變元件。上述之形成方法包含：提供一導電基材，藉由一電聚合反應(electropolymerization)形成一導電高分子層於上述導電基材上，據此形成該含觸媒之電極。
上述導電基材係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：氧化銦錫基材、石墨或金屬。
再者，上述導電基材可更包含一導電層，上述導電層
係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：氧化銦錫基材、石墨或金屬。
於本實施例之較佳範例中，上述電聚合反應(electropolymerization)包含：將上述導電基材浸入一包含至少一有機單體與至少一溶劑之電解質溶液中，利用三極式電聚合裝置藉以聚合上述至少一有機單體，以便形成上述導電高分子層於上述導電 基材上，藉此形成上述含觸媒之電極。其中，上述三極式電聚合裝置包含一工作電極、一對電極與一參考電極。
其中，上述電聚合反應之條件參數如下：電壓為0.8伏特至1.5伏特、電量為5 mC cm-2至200 mC cm-2、電流輸入方式係獨立選自下列族群之一者：定電位法、定電流法、循環伏安法與脈衝電位法。另外，上述之電解質溶液之溫度係小於60℃。
此外，上述有機單體係獨立選自下列族群之一者：3,4-乙烯二氧噻吩(3,4-ethylenedioxythiophene；EDOT)、3,4-丙烯二氧噻吩(3,4-propylenedioxythiophene；ProDOT)、2,2-二乙基-3,4丙烯二氧噻吩(3,4-(2’,2’-diethylpropylene)-dioxythiophene；ProDOT-Et2)。
上述溶劑係能為可溶解有機單體與鹽類之溶劑，其中，較佳者：乙腈(Acetonitrile；AN)、碳酸丙烯酯(Propylene carbonate；PC)、二甲基亞碸(Dimethyl sulfoxide；DMSO)、二甲基甲醯胺(dimethylformamide；DMF)、3-甲氧基丙腈(3-methoxypropionitrile；MPN)與四氫呋喃(Tetrahydrofuran；THF)。
本發明之第二實施例係揭露一種電化學裝置，上述電化學裝置係能應用於染料敏化太陽能電池、感測元件與電致色變元件。
上述電化學裝置包含：一電極對與一電解質溶液，其中，上述電極對更包含一陽極與一陰極，上述電極對中 至少一電極包含一導電高分子層，上述導電高分子層係藉由電聚合至少一導電高分子於該電極上。
其次，上述導電高分子層係獨立選自下列族群之一者：3,4-乙烯二氧噻吩(3,4-ethylenedioxythiophene；EDOT)、3,4-丙烯二氧噻吩(3,4-propylenedioxythiophene；ProDOT)、2,2-二乙基-3,4丙烯二氧噻吩(3,4-(2’,2’-diethylpropylene)-dioxythiophene；ProDOT-Et2)。
再者，上述電化學裝置更包含一封裝膜，上述封裝膜係用以囊裝電解質溶液。其中。上述電解質溶液係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：碘化鋰(LiI)、四丁基碘化銨(TBAI)、3-丙基-1-甲基咪唑碘(PMII)、1-丁基-3-甲基咪唑碘(BMII)以及含碘之氧化還原對系統(I-，I3-)。
於本實施例之較佳範例中，上述電極所含之導電高分子層所藉由之電聚合的條件參數如下：電壓為0.8伏特至1.5伏特、電量為5 mC cm-2至200 mC cm-2、電流輸入方式係獨立選自下列族群之一者：定電位法、定電流法、循環伏安法與脈衝電位法。另外，上述之電解質溶液之溫度係小於60℃。
本發明之第三實施例係揭露一種染料敏化太陽能電池，其包含：一陽極、一染料層、一電解質層與一陰極，其中，上述元件依序排列，並且，上述陰極包含一藉由電聚合至少一導電高分子之導電高分子層。
上述之導電高分子層係獨立選自下列族群之一者：3,4-乙烯二氧噻吩(3,4-ethylenedioxythiophene；EDOT)、3,4-丙烯二氧噻吩(3,4-propylenedioxythiophene；ProDOT)、2,2-二乙基-3,4丙烯二氧噻吩(3,4-(2’,2’-diethylpropylene)-dioxythiophene；ProDOT-Et2)。
電解質層係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：碘化鋰(LiI)、四丁基碘化銨(TBAI)、3-丙基-1-甲基咪唑碘(PMII)、1-丁基-3-甲基咪唑碘(BMII)以及含碘之氧化還原對系統(I-，I3-)。
於本實施例之較佳範例中，上述之染料層包含至少一染料與一半導體層，上述半導體層載腹上述之染料，其中，上述半導體層係選自下列族群之一者或其任意組合：二氧化鈦與氧化鋅。
而上述之染料係能為：有機染料與無機染料，其中，較佳者：順-二(硫氰基)-二(2,2'-聯砒啶-4,4'-二羧酸)釕(II)(cis-di(thiocyanato)bis(2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylate)ruthenium(II)；N3)、順-二(異硫氰基)-二(2,2'-聯砒啶-4,4'-二羧酸)釕(II)二(四丁基銨)(cis-bis(isothiocyanato)bis(2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylato)-ruthenium(II)bis-tetrabutylmmonium；N719)、三(異硫氰基)-(2,2'：6',2"-三砒啶-4,4',4"-三羧酸)釕(II)錯合物，三(四丁基銨鹽)tris(isothiocyanato)-ruthenium(II)-2,2'：6',2"-terpyridine -4,4',4"-tricarboxylic acid,tris-tertrabutylammonium salt(Black Dye)與((E)-2-cyano-3-(5-(9,9-diethyl-7-(naphthalen-1-yl(phenyl)amino)-9H-fluoren-2-yl)thiophen-2-yl)acrylic acid)(FL)及其他含釕(Ru)錯合物染料。
範例一 染料敏化太陽能電池之製備(A~D)
(A)、(B)、(C)與(D)等四組染料敏化太陽能電池，其中，上述四組電池之陰極的觸媒層分別包含：(A)ProDOT-Et2、(B)EDOT、(C)ProDOT與(D)Pt，上述染料敏化太陽能電池之結構示意圖如第二圖所示。
(一)、染料敏化太陽能電池(A) (i)陰極
配置一含有0.5 M之ProDOT-Et2單體與0.1 M LiClO4之氰甲烷(acetonitrile)混合溶液50 mL。將一乾淨且具控制面積之ITO玻璃板(15 ohm/square)浸入上述混合溶液中，其次，架設三極式電聚合系統：上述ITO玻璃板作為工作電極、白金片為對電極、Ag/Ag+為參考電極。藉由控制反應電壓及電聚合電量以製備具有催化性之導電高分子薄膜(觸媒層)。其中，氧化電壓設定於+1.1 V以便進行電聚合反應，上述電聚合電量控制在40 mC cm-2。最後，將完成電聚合後之ITO電極以氰甲烷洗滌，並於置於空氣中乾燥。
(ii)陽極
首先，溶解0.036克染料於氰甲烷(acetonitrile，50 mL)與第三丁醇(t-butanol，50 mL)之混合溶液中，以形成一濃度為3 mM之染料溶液。其中，染料係為順-二(硫氰基)-二(2,2'-聯砒啶-4,4'-二羧酸)釕(II)，由Solaronix公司提供。
其次，將厚度約為15μm之TiO2/FTO電極裁切為1.5 cm× 2 cm大小，並控制TiO2電極面積為0.5 cm×0.5 cm。將上述電極置於電熱爐中以500℃燒結30分鐘，以使得TiO2粒子間連接性(interconnection)提升。接著，於室溫下浸泡TiO2/FTO電極板於上述之染料溶液中12小時，以使染料充分吸附於TiO2表面。最後再利用氰甲烷清洗。
(iii)電池組裝
將上述之陽極及陰極與一封裝膜(sealant)堆疊以完成電池之組裝。利用加熱至約100℃加壓使上述元件黏合，其中，上述封裝膜位於陽極與陰極之間。上述封裝膜之內部空間預作為填充電解質之區域，上述電解質包含一氰甲烷溶液，其中，上述氰甲烷溶液包含0.5 M碘化鋰(LiI)、0.05 M碘(I2)與0.5 M之4-叔丁基口比啶(4-TBP)。此外，上述封裝膜為SX-1170-25熱塑膜，由Solaronix公司提供，厚度為25μm。
(二)、染料敏化太陽能電池(B)
製備程序如(A)所述，其中，陰極之觸媒層的有機單體係EDOT。
(三)、染料敏化太陽能電池(C)
製備程序如(A)所述，其中，陰極之觸媒層的有機單體係ProDOT。
(四)、染料敏化太陽能電池(D)
製備程序大致如(A)所述，其中，陰極之觸媒層係利用濺鍍方式以獲得鉑金屬觸媒層。
承上所述，利用掃描式電子顯微鏡分析上述四組染料敏化太陽能電池之陰極的觸媒層表面，如第三圖中所示，(a)為Pt、(b)為EDOT、(c)為ProDOT與(d)為ProDOT-Et2。其中，含ProDOT-Et2之觸媒層具有最高的表面粗糙係數83.2±2.2nm，而傳統之鉑觸媒層之表面粗糙係數係為23.6±1.7nm，。
此外，利用循環伏安法(CV)分析上述四種含觸媒層之電極對於電解質(碘三根離子)之還原效果。分別將上述四種觸媒層之電極作為工作電極，並以AUTOLAB恆電位儀(potentiostat)架設三極式電化學裝置，且於電解質(包含10 mM LiI，1 mM I2，and 0.1 MLiClO4 in ACN)中進行掃瞄，掃瞄速度為20 mV s-1，掃瞄範圍為-0.7 V到+1.0 V。結果如第四圖所示，其中，掃瞄範圍內具有兩對氧化還原峰，分別為以下兩個反應：
參考第四圖所示，其中，含ProDOT-Et2觸媒層之電極的還原峰與傳統濺鍍方法所製得之鉑電極相當，而還原峰值代表電極之觸媒效果，因此本發明之觸媒效果與傳統濺鍍方法所製備之鉑電極具有雷同之還原效果。
另一方面，上述四組(A~D)染料敏化太陽能電池之效能參數如下表一所示，其中，Rrms b：表面粗糙係數、Voc開路電壓：、Jsc：短路電流、η：光電轉換效率與FF：填充因子。
範例二 染料敏化太陽能電池之製備(E~K)
(E)、(F)、(G)、(H)、(I)、(J)與(K)等七組染料敏化太陽能電池，其中，上述七組電池之電聚合的電量：(E)10 mC cm-2、(F)20 mC cm-2、(G)40 mC cm-2、(H)80 mC cm-2、(I)120 mC cm-2、(J)160mC cm-2與(K)200 mC cm-2。此外，上述(E)、(F)、(G)、(H)、(I)、(J)與(K)等七組染料敏化太陽能電池製程如範例一之(A)所述。
藉由控制電聚合電量所製得之觸媒層的表面型態變化及其催化效果，電聚合電量為10 mC cm-2至200 mC cm-2。參考第五圖所示，其中，(a)為10 mC cm-2、(b)為20 mC cm-2、(c)為40 mC cm-2、(d)為80 mC cm-2、(e)為120 mC cm-2、(f)為160mC cm-2與(g)為200 mC cm-2，於較低的聚合電量時(<20 mC cm-2)，所製得之觸媒層結構較為緻密，並且，上述觸媒層結構隨著聚合電量增加，其愈益具多孔性結構，然而，當聚合電量大於80 mC cm-2時，便會使得孔洞擴大，且結構開始產生聚集之現象。一旦聚合電量超過200 mC cm-2時，觸媒層結構則開始產生剝落現象。參考第六A圖、第六B圖與第六C圖所示，當聚合電量小於40 mC cm-2時，極限電流值將隨著聚合電量增加而提升，此現象為活性表面積增加所致。然而，當聚合電量大於40 mC cm-2時，極限電流值卻隨著聚合電量增加而降低，原因為太高之聚合電量除了薄膜內會產生大孔洞而減少表面積外，高分子的聚集現象也會造成活化面積的降低與薄膜的剝離，因此降低了極限電流值。此外，當電聚合之電量由10 mC cm-2至40 mC cm-2時，FF值由0.38提升至0.61，上述結果與觸媒之催化能力及導電性增加有關。而當電聚合之電量大於40 mC cm-2時，Jsc與光電轉換效率均下降，此則與觸媒層表面積降低及高分子產生聚集現象所致。
顯然地，依照上面實施例中的描述，本發明可能有許多的修正與差異。因此需要在其附加的權利要求項之範圍內加以理解，除了上述詳細的描述外，本發明還可以廣泛地在其他的實施例中施行。上述僅為本發明之較佳實施例而已，並非用以限定本發明之申請專利範圍；凡其它未脫離本發明所揭示之精神下所完成的等效改變或修飾，均應包含在下述申請專利範圍內。
第一圖為染料敏化太陽能電池之基本原理；第二圖為範例一中，染料敏化太陽能電池之結構示意圖；第三圖為範例一中，染料敏化太陽能電池(A~D)之陰極的觸媒層表面的掃瞄式電子顯微鏡圖片；第四圖為範例一中，含觸媒層之電極(A~D)的電流密度/電壓關係圖；第五圖為範例二中，染料敏化太陽能電池(E~J)之陰極的觸媒層表面的掃瞄式電子顯微鏡圖片；第六A圖、第六B圖與第六C圖為範例二中，染料敏化太陽能電池(E~K)之效能參數關係圖。

Claims (26)

  1. 一種含觸媒之電極的形成方法，該含觸媒之電極的形成方法包含：提供一導電基材；藉由一電聚合反應(electropolymerization)形成一導電高分子層於該導電基材上，據此形成該含觸媒之電極，該導電高分子層係藉由至少一有機單體所聚合而成，其中，該有機單體係獨立選自下列族群之一者：3,4-丙烯二氧噻吩(3,4-propylenedioxythiophene；ProDOT)、2,2-二乙基-3,4丙烯二氧噻吩(3,4-(2’,2’-diethylpropylene)-dioxythiophene；ProDOT-Et2)。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該電聚合反應(electropolymerization)包含：將該導電基材浸入一包含該至少一有機單體與至少一溶劑之電解質溶液中，利用三極式電聚合裝置藉以聚合該至少一有機單體，以便形成該導電高分子層於該導電基材上，藉此形成該含觸媒之電極。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該導電基材係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：氧化銦錫基材、石墨或金屬。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該導電基材更包含一導電層，該導電層係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：氧化銦錫基材、石墨或金 屬。
  5. 如申請專利範圍第2項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該溶劑係可溶解有機單體之溶劑。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該溶劑係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：乙腈(Acetonitrile；AN)、碳酸丙烯酯(Propylene carbonate；PC)、二甲基亞碸(Dimethyl sulfoxide；DMSO)、二甲基甲醯胺(dimethylformamide；DMF)、3-甲氧基丙腈(3-methoxypropionitrile；MPN)與四氫呋喃(Tetrahydrofuran；THF)。
  7. 如申請專利範圍第2項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該三極式電聚合裝置包含一工作電極、一對電極與一參考電極。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該電聚合反應之電壓為0.8伏特至1.5伏特，Ag/Ag+為參考電極。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該電聚合反應之電量為5 mC cm-2至200 mC cm-2。
  10. 如申請專利範圍第1項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該電聚合反應之電流輸入方式係獨立選自下列族群 之一者：定電位法、定電流法、循環伏安法與脈衝電位法。
  11. 如申請專利範圍第2項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該電解質溶液之溫度係小於60℃。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之含觸媒之電極的形成方法，其中，該含觸媒之電極具有下列應用：染料敏化太陽能電池、感測元件與電致色變元件。
  13. 一種電化學裝置，該電化學裝置包含：一電極對與一電解質溶液，其中，該電極對更包含一陽極與一陰極，該電極對中至少一電極包含一導電高分子層，該導電高分子層係藉由電聚合至少一導電高分子於該電極上，其中，該導電高分子層係獨立選自下列族群之一者：3,4-丙烯二氧噻吩(3,4-propylenedioxythiophene；ProDOT)、2,2-二乙基-3,4丙烯二氧噻吩(3,4-(2’,2’-diethylpropylene)-dioxythiophene；ProDOT-Et2)。。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之電化學裝置，其中，該電解質溶液係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：碘化鋰(LiI)、四丁基碘化銨(TBAI)、PMII(3-丙基-1-甲基咪唑碘)、BMII(1-丁基-3-甲基咪唑碘)以及含碘之氧化還原對系統(I-，I3-)。
  15. 如申請專利範圍第13項所述之電化學裝置，其中，該電化學裝置更包含一封裝膜，該封裝膜係用以囊裝該電解質溶 液。
  16. 如申請專利範圍第13項所述之電化學裝置，其中，電聚合反應之電壓為0.8伏特至1.5伏特。
  17. 如申請專利範圍第13項所述之電化學裝置，其中，電聚合反應之電量為5 mC cm-2至200 mC cm-2。
  18. 如申請專利範圍第13項所述之電化學裝置，其中，電聚合反應之電流輸入方式係獨立選自下列族群之一者：定電位法、定電流法、循環伏安法與脈衝電位法。
  19. 如申請專利範圍第13項所述之電化學裝置，其中，該電解質溶液之溫度係小於60℃。
  20. 如申請專利範圍第13項所述之電化學裝置，其中，該電化學裝置具有下列之應用：染料敏化太陽能電池與光電致色變元件。
  21. 一種染料敏化太陽能電池，該染料敏化太陽能電池包含：一陽極；一染料層於該陽極上；一電解質層於該染料層上；以及一陰極於該電解質層上，其中，該陰極包含一導電高分子層，該導電高分子層係藉由電聚合至少一導電高分子於該陰極上，其中，該導電高分子層係獨立選自下列族群之一者：3,4-丙烯二氧噻吩(3,4-propylenedioxythiophene； ProDOT)、2,2-二乙基-3,4丙烯二氧噻吩(3,4-(2’,2’-diethylpropylene)-dioxythiophene；ProDOT-Et2)。
  22. 如申請專利範圍第21項所述之染料敏化太陽能電池，其中，該染料層包含至少一染料與一半導體層，該半導體層載腹該染料。
  23. 如申請專利範圍第22項所述之染料敏化太陽能電池，其中，該染料係選自下列族群之一者或其任意組合：有機染料與無機染料。
  24. 如申請專利範圍第23項所述之染料敏化太陽能電池，其中，該染料係選自下列族群之一者或其任意組合：順-二(硫氰基)-二(2,2'-聯砒啶-4,4'-二羧酸)釕(II)(cis-di(thiocyanato)bis(2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylate)ruthenium(II)；N3)、順-二(異硫氰基)-二(2,2'-聯砒啶-4,4'-二羧酸)釕(II)二(四丁基銨)(cis-bis(isothiocyanato)bis(2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylato)-ruthenium(II)bis-tetrabutylmmonium；N719)、三(異硫氰基)-(2,2'：6',2"-三砒啶-4,4',4"-三羧酸)釕(II)錯合物，三(四丁基銨鹽)tris(isothiocyanato)-ruthenium(II)-2,2'：6',2"-terpyridine-4,4',4"-tricarboxylic acid,tris-tertrabutylammonium salt(Black Dye)與((E)-2-cyano-3-(5-(9,9-diethyl-7-(naphthalen-1-yl(phenyl)amino)-9H-fluoren-2-yl)thiophen-2-yl)acrylic acid)(FL)及其他含釕(Ru)錯合物染料。
  25. 如申請專利範圍第22項所述之染料敏化太陽能電池，其中，該半導體層係選自下列族群之一者或其任意組合：二氧化鈦與氧化鋅。
  26. 如申請專利範圍第21項所述之染料敏化太陽能電池，其中，該電解質層係獨立選自下列族群之一者或其任意組合：碘化鋰(LiI)、四丁基碘化銨(TBAI)、3-丙基-1-甲基咪唑碘(PMII)、1-丁基-3-甲基咪唑碘(BMU)以及含碘之氧化還原對系統(I-，I3-)。
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