TWI385270B - 含矽膜的低溫沉積方法 - Google Patents

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含矽膜的低溫沉積方法
本發明係有關於低沉積溫度下形成氮化矽、氧氮化矽、氧化矽、摻碳的氮化矽、摻碳的氧化矽及摻碳的氧氮化物膜之方法。
氮化矽的薄膜由於其獨特的物理、化學和機械性質已廣泛用於各種不同應用中。特別是在半導體裝置中，以氮化矽膜作為閘極絕緣體、擴散遮罩、側壁間隔物、鈍化物及封裝件等等。經常地，用於前端製程(Front End of Line；FEOL)的氮化矽膜目前係藉由低壓化學氣相沉積法(LPCVD)在熱壁反應器中於>750℃下使用二氯矽烷及氨沉積。然而，由於積體電路(IC)的側面和垂直尺寸持續縮小，對於在更低許多的溫度(<550℃)下沉積氮化矽膜有越來越高的要求以避免Si與金屬之間不想要的反應，而且實現具有精準摻雜規劃控制的超高積體裝置。
為了於低溫下生長氮化矽膜，最近，有報導顯示添加小量Ge可導致氮化矽膜所需的沉積溫度降低(US 7119016 B2)。但是這可能將不想要的雜質引至該膜，造成該膜合適的裝置之可靠度問題，而且也會提高該沉積方法的複雜度和成本。
最近對於改善互補式金氧半導體(CMOS)電晶體效能的革新已經產生對於與目前的超大型積體(ULSI)技術相容的應變陶瓷層的工業需求。特別是，負型金氧半導體(NMOS)電晶體的通道載體移動性可透過對該MOS電晶體的通道區導入伸張的單軸或雙軸應變而予以提高。類似地，壓縮應變膜可用以實現正型金氧半導體(PMOS)電晶體的通道載體移動性之增進。在美國申請案第2008/0081470A1號中，揭示用於形成應變型SiN膜和含有該應變型SiN膜的半導體裝置之方法。
本發明揭示於低沉積溫度下形成氮化矽、氧氮化矽、氧化矽、摻碳的氮化矽、摻碳的氧化矽及摻碳的氧氮化物膜之方法。用於此沉積的含矽前驅物為單氯矽烷(MCS)及單氯烷基矽烷類。
根據一個具體實施例，本發明係有關一種沉積方法，其係在處理艙中將氮化矽或摻碳的氮化矽沉積在基材上，該方法包含：
a.使該基材與含氮來源接觸以使至少一部分含氮來源吸收於該基材上；
b.洗淨未被吸收的含氮來源；
c.使該基材與含矽前驅物接觸以與該被吸收的含氮來源部分起反應；及
d.洗淨未反應的含矽來源；
其中該方法為電漿強化方法。
根據另一個具體實施例，本發明係有關一種沉積方法，其係在處理艙中將氧化矽或摻碳的氧化矽沉積在基材上，該方法包含：
a.使該基材與含氧來源接觸以使至少一部分含氧來源吸收於該基材上；
b.洗淨未被吸收的含氧來源；
c.使該基材與含矽前驅物接觸以與該被吸收的含氧來源部分起反應；及
d.洗淨未反應的含矽來源。
根據另一個具體實施例，本發明係有關一種沉積方法，其係在處理艙中將氧氮化矽或摻碳的氧氮化矽沉積在基材上，該方法包含：
a.使該基材與含氧來源和含氮來源的混合物接觸以使至少一部分含氧來源和至少一部分合氮來源吸收於該基材上；
b.洗淨未被吸收的含氧來源和含氮來源；
c.使該基材與含矽前驅物接觸以與該被吸收的含氧來源部分和含氮來源起反應；及
d.洗淨未反應的含矽來源。
上述具體實施例中的方法較佳為電漿強化方法，例如電漿強化原子層沉積法(PEALD)、電漿強化化學氣相沉積法(PECVD)及電漿強化循環化學氣相沉積法。該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
本發明在於提出於低沉積溫度下形成氮化矽、氧氮化矽、氧化矽、摻碳的氮化矽、摻碳的氧化矽及摻碳的氧氮化物膜之問題。
二氯矽烷(DCS)已經廣泛被用於半導體產業中作為矽來源以經由與氨反應使氮化矽沉積。該等典型的沉積溫度為高於550℃而且副產物為每莫耳DCS 2莫耳的HCl。本發明使用單氯矽烷(MCS)來替代DCS以降低沉積溫度以及所得的膜中的氯化物污染。
為了瞭解DCS與單氯矽烷在氨電漿之下的反應之循環化學氣相沉積法或原子層沉積法，量子力學計算係利用自旋偏極化密度函數理論(spin-polarized density functional theory)配合PW91交換關聯函數(exchange-correlation functional)來進行。利用偏極化函數增大的雙數原子軌域基底組(double numerical atomic orbital basis set)係用以表示該等分子物種的電子結構。基態分子結構係藉由全幾何優化(full geometry optimization)獲得。表I中顯示DCS或MCS與在氨電漿之下產生的NH2 ‧自由基之各種不同反應的熱化學能計算值。
由表I所示的計算數據，很清楚有關利用氨電漿以熱化學方式打斷Si-H鍵(反應2、6、10)的反應，此等化學方法為中等放熱性。然而，為了經由氨電漿打斷Si-Cl鍵，此等反應(反應1、5、9)均為吸熱性。有關利用氨電漿的反應打斷該Si-H鍵比該Si-Cl鍵容易許多，暗示該等NH2 ‧自由基與經由使MCS與該基材的表面起反應而拋錨於基材半製品上的-SiH3 片斷起反應將比與經由DCS拋錨的-SiH2 Cl片斷起反應容易許多。結果，可使該ALD反應溫度以及氯化物污染降低。
工作實施例：氮化矽膜
在此工作實施例中，氧化矽膜已經利用下列步驟來沉積。
將上面被沉積膜的基材裝載於熱壁原子層沉積(ALD)反應器。以Ar沖洗該反應器而且泵抽至小於0.1托耳(T)的壓力而且加熱至進行膜沉積的溫度。
於固定流速下將作為Si前驅物的MCS(單氯矽烷)導引至該反應器。使該反應器飽和著MCS達到短暫的固定時間(經常為10秒)，而且接著泵抽至0.1T，隨後導入固定流量的NH3 。等NH3 前驅物飽和達到短暫的固定時間(經常為20秒)之後再泵抽該反應器。重複進行此循環直到達到想要的膜厚度為止。
該電漿功率係設在大約100W，而且溫度係設在大約450℃。
該電漿可為氮電漿、氮和氫電漿的混合物或氮和氬的混合物。該電漿可為在原地或遠端產生的電漿。該MCS也可被電漿激發。
圖1提供經由PEALD所沉積的氮化矽膜之溼蝕刻速率的比較數據。圖1顯示來自單氯矽烷(MCS)的PEALD膜遠比DCS更耐蝕刻。
圖2提供藉由SIMS對於450℃時在氨電漿之下沉積的ALD氮化矽膜所分析出來的氯化物濃度的比較數據。圖2暗示MCS將提供較低的氯化物含量，或較低的氯化物污染。
具體實施例1氧化矽膜
在此具體實施例中，形成氧化矽膜的方法包含下列步驟。
將上面被沉積膜的基材裝載於熱壁CVD或ALD反應器。以Ar沖洗該反應器而且泵抽至小於2托耳(T)的壓力而且加熱至進行膜沉積的溫度。
有關CVD方法，將固定流速之作為Si前驅物的MCS(單氯矽烷)導引至該反應器。將固定流量之作為氧前驅物的臭氧與MCS同時導引至該反應器。當達到想要的膜厚度時停止流動而且接著停止該沉積方法。
有關ALD或循環CVD方法，將固定流速之作為Si前驅物的MCS(單氯矽烷)導引至該反應器。使該反應器飽和著MCS達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)，而且接著泵抽至2T，隨後導入固定流量的臭氧，或經電漿激發的O2 。等N前驅物飽和達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)之後再泵抽該反應器。重複進行此循環直到達到想要的膜厚度為止。
此方法較佳為電漿強化方法，例如電漿強化原子層沉積法、電漿強化化學氣相沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法。該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
此沉積方法係於或在低於於550℃的溫度下進行。
具體實施例2氧氮化矽膜
在此具體實施例中，形成氧氮化矽膜的方法包含下列步驟。
將上面被沉積膜的基材裝載於熱壁CVD或ALD反應器。以Ar沖洗該反應器而且泵抽至小於2T的壓力而且加熱至進行膜沉積的溫度。
有關CVD方法，將固定流速之作為Si前驅物的MCS(單氯矽烷)導引至該反應器。將固定流量的氮來源(例如NH3 )和固定流量之作為氧前驅物的O2 與MCS同時導引至該反應器。當達到想要的膜厚度時停止流動而且接著停止該沉積方法。
有關ALD或循環CVD方法，將固定流速之作為Si前驅物的MCS(單氯矽烷)導引至該反應器。使該反應器飽和著MCS達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)，而且接著泵抽至2T，隨後導入固定流量之作為氧前驅物的O2 和固定流量的NH3 。等N前驅物飽和達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)之後再泵抽該反應器。重複進行此循環直到達到想要的膜厚度為止。
此方法較佳為電漿強化方法，例如電漿強化原子層沉積法、電漿強化化學氣相沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法。該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
此沉積方法係於或在低於於550℃的溫度下進行。
具體實施例3摻碳的氮化矽膜
在此具體實施例中，形成摻碳的氮化矽膜的方法包含下列步驟。
將上面被沉積膜的基材裝載於熱壁CVD或ALD反應器。以Ar沖洗該反應器而且泵抽至小於2T的壓力而且加熱至進行膜沉積的溫度。
有關CVD方法，將固定流速的單氯烷基矽烷，其具有ClSiHx R1 n R2 m-x 的通式，其中x=1、2；m=1、2、3；n=0、1，n+m=<3；R1 和R2 為線性、分支或環狀，單獨地選自由具有1至10個碳原子的烷基、烯基、炔基和芳基所組成的群組；當作Si前驅物導引至該反應器。將固定流量的氮來源(例如NH3 )與單氯烷基矽烷同時導引至該反應器。當想要的膜厚度達到時停止流動而且接著停止該沉積方法。
此方法較佳為電漿強化方法，例如電漿強化原子層沉積法、電漿強化化學氣相沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法。該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
有關ALD或循環CVD方法，將固定流速之上文所揭示之Si前驅物導引至該反應器。使該反應器飽和著該Si前驅物達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)，而且接著泵抽至2T，隨後導入固定流量的NH3 。等N前驅物飽和達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)之後再泵抽該反應器。重複進行此循環直到達到想要的膜厚度為止。
單氯烷基矽烷的實例為ClSiMeH2 、ClSiEtH2 、ClSiEt2 H、ClSi(CH=CH2 )H2 、ClSi(CH=CH2 )MeH、ClSi(CH=CH2 )EtH,ClSi(CCH)H2 、ClSi(iso-Pr)2 H、ClSi(sec-Bu)2 H、ClSi(tert-Bu)2 H、ClSi(iso-Pr)H2 、ClSi(sec-Bu)H2 、ClSi(tert-Bu)H2 。
該沉積方法係於或在低於於550℃的溫度下進行。
具體實施例4摻碳的氧化矽膜
在此具體實施例中，形成摻碳的氧化矽膜的方法包含下列步驟。
將上面被沉積膜的基材裝載於熱壁CVD或ALD反應器。以Ar沖洗該反應器而且泵抽至小於2T的壓力而且加熱至進行膜沉積的溫度。
有關CVD方法，將固定流速的單氯烷基矽烷，其具有ClSiHx R1 n R2 m-x 的通式，其中x=1、2；m=1、2、3；n=0、1，n+m=<3；R1 和R2 為線性、分支或環狀，單獨地選自由具有1至10個碳原子的烷基、烯基、炔基和芳基所組成的群組；當作Si前驅物導引至該反應器。將固定流量的氧來源(例如臭氧)與該Si前驅物同時導引至該反應器。當想要的膜厚度達到時停止流動而且接著停止該沉積方法。
此方法較佳為電漿強化方法，例如電漿強化原子層沉積法、電漿強化化學氣相沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法。該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
有關ALD或循環CVD方法，將固定流速之上文所揭示之Si前驅物導引至該反應器。使該反應器飽和著該Si前驅物達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)，而且接著泵抽至2T，隨後導入固定流量的臭氧。等N前驅物飽和達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)之後再泵抽該反應器。重複進行此循環直到達到想要的膜厚度為止。
單氯烷基矽烷的實例為ClSiEtH2 、ClSiEt2 H、ClSi(CH=CH2 )H2 、ClSi(CH=CH2 )MeH、ClSi(CH=CH2 )EtH,ClSi(CCH)H2 、ClSi(iso-Pr)2 H、ClSi(sec-Bu)2 H、ClSi(tert-Bu)2 H、ClSi(iso-Pr)H2 、ClSi(sec-Bu)H2 、ClSi(tert-Bu)H2 。
該沉積方法係於或在低於於550℃的溫度下進行。
具體實施例5摻碳的氧氮化矽膜
在此具體實施例中，形成摻碳的氧氮化矽膜的方法包含下列步驟。
將上面被沉積膜的基材裝載於熱壁CVD或ALD反應器。以Ar沖洗該反應器而且泵抽至小於2T的壓力而且加熱至進行膜沉積的溫度。
有關CVD方法，將固定流速的單氯烷基矽烷，其具有ClSiHx R1 n R2 m-x 的通式，其中x=1、2；m=1、2、3；n=0、1，n+m=<3；R1 和R2 為線性、分支或環狀，單獨地選自由具有1至10個碳原子的烷基、烯基、炔基和芳基所組成的群組；當作Si前驅物導引至該反應器。將固定流量的氮來源(例如NH3 )和固定流量的O2 當作氧前驅物與該Si前驅物同時導引至該反應器。當想要的膜厚度達到時停止流動而且接著停止該沉積方法。
有關ALD或循環CVD方法，將固定流速之上文所揭示之Si前驅物導引至該反應器。使該反應器飽和著該Si前驅物達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)，而且接著泵抽至2T，隨後導入固定流量的臭氧。等N前驅物飽和達到短暫的固定時間(經常為少於10秒)之後再泵抽該反應器。重複進行此循環直到達到想要的膜厚度為止。
此方法較佳為電漿強化方法，例如電漿強化原子層沉積法、電漿強化化學氣相沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法。該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
單氯烷基矽烷的實例為ClSiEtH2 、ClSiEt2 H、ClSi(CH=CH2 )H2 、ClSi(CH=CH2 )MeH、ClSi(CH=CH2 )EtH,ClSi(CCH)H2 、ClSi(iso-Pr)2 H、ClSi(sec-Bu)2 H、ClSi(tert-Bu)2 H、ClSi(iso-Pr)H2 、ClSi(sec-Bu)H2 、ClSi(tert-Bu)H2 。
該沉積方法係於或在低於於550℃的溫度下進行。
上列本發明的工作實施例和具體實施例示範許多可由本發明所構成的具體實施例。預期許多此方法的其他組態均可使用，而且用於此方法的材料可選自許多經具體揭示者以外的材料。
圖1提供經由PEALD利用單氯矽烷(MCS)和二氯矽烷(DCS)所沉積的氮化矽膜之溼蝕刻速率的比較數據。
圖2提供藉由二次離子質譜學(SIMS)對於450℃時在氨電漿之下利用單氯矽烷(MCS)和二氯矽烷(DCS)沉積的ALD氮化矽膜所分析出來的氯化物濃度的比較數據。

Claims (14)

  1. 一種沉積方法，其係在處理艙中將氮化矽或摻碳的氮化矽沉積在基材上，該方法包含：a.使該基材與含氮來源接觸以使至少一部分含氮來源吸收於該基材上；b.洗淨未被吸收的含氮來源；c.使該基材與含矽前驅物接觸以與該被吸收的含氮來源部分起反應；及d.洗淨未反應的含矽前驅物；其中該方法為電漿強化方法，及該含矽前驅物來源係選自由H3 SiCl、ClSiEtH2 、ClSiEt2 H、ClSi(CH=CH2 )H2 、ClSi(CH=CH2 )MeH、ClSi(CH=CH2 )EtH,ClSi(C≡CH)H2 、ClSi(iso-Pr)2 H、ClSi(sec-Bu)2 H、ClSi(tert-Bu)2 H、ClSi(iso-Pr)H2 、ClSi(sec-Bu)H2 、ClSi(tert-Bu)H2 及其混合物所組成的群組。
  2. 如申請專利範圍第1項之沉積方法，其中該電漿強化方法係選自由電漿強化原子層沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法所組成的群組；其中該電漿係選自由氨電漿、氮電漿、氮和氫電漿的混合物及氮和氬電漿的混合物所組成的群組。
  3. 如申請專利範圍第2項之沉積方法，其中該矽前驅物被電漿-激發。
  4. 如申請專利範圍第2項之沉積方法，其中該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
  5. 如申請專利範圍第1項之沉積方法，其中用於沉積氮化矽的含氮來源係選自由氮、氨、肼、單烷基肼、二烷基肼及其混合物所組成的群組；而且用於沉積摻碳的氮化矽的含氮來源係選自由氮、氨、肼、單烷基肼、二烷基肼、羥基胺(NH2 OH)、第三丁基胺(NH2 C(CH3 )3 )、烯丙基胺(NH2 CH2 CHCH2 )、羥基胺氫氯酸鹽、甲胺、二乙胺、三乙胺及其混合物所組成的群組。
  6. 一種沉積方法，其係在處理艙中將氧化矽或摻碳的氧化矽沉積在基材上，該方法包含：a.使該基材與含氧來源接觸以使至少一部分含氧來源吸收於該基材上；b.洗淨未被吸收的含氧來源；c.使該基材與含矽前驅物接觸以與該被吸收的含氧來源部分起反應；及d.洗淨未反應的含矽前驅物，其中該方法為電漿強化方法，及該含矽前驅物來源係選自由H3 SiCl、ClSiEtH2 、ClSiEt2 H、ClSi(CH=CH2 )H2 、ClSi(CH=CH2 )MeH、ClSi(CH=CH2 )EtH,ClSi(C≡CH)H2 、ClSi(iso-Pr)2 H、ClSi(sec-Bu)2 H、ClSi(tert-Bu)2 H、 ClSi(iso-Pr)H2 、ClSi(sec-Bu)H2 、ClSi(tert-Bu)H2 及其混合物所組成的群組。
  7. 如申請專利範圍第6項之沉積方法，其係選自由電漿強化原子層沉積法、電漿強化化學氣相沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法所組成的群組。
  8. 如申請專利範圍第7項之沉積方法，其中該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
  9. 如申請專利範圍第6項之沉積方法，其中該含氧來源係選自由氧、水、一氧化二氮、臭氧及其混合物所組成的群組。
  10. 一種沉積方法，其係在處理艙中將氧氮化矽或摻碳的氧氮化矽沉積在基材上，該方法包含：a.使該基材與含氧來源和含氮來源的混合物接觸以使至少一部分含氧來源和至少一部分含氮來源吸收於該基材上；b.洗淨未被吸收的含氧來源和含氮來源；c.使該基材與含矽前驅物接觸以與該被吸收的含氧來源部分和含氮來源起反應；及d.洗淨未反應的含矽前驅物，其中該方法為電漿強化方法，及該含矽前驅物來源係選 自由H3 SiCl、ClSiEtH2 、ClSiEt2 H、ClSi(CH=CH2 )H2 、ClSi(CH=CH2 )MeH、ClSi(CH=CH2 )EtH,ClSi(C≡CH)H2 、ClSi(iso-Pr)2 H、ClSi(sec-Bu)2 H、ClSi(tert-Bu)2 H、ClSi(iso-Pr)H2 、ClSi(sec-Bu)H2 、ClSi(tert-Bu)H2 及其混合物所組成的群組。
  11. 如申請專利範圍第10項之沉積方法，其係選自由電漿強化原子層沉積法、電漿強化化學氣相沉積法及電漿強化循環化學氣相沉積法所組成的群組。
  12. 如申請專利範圍第11項之沉積方法，其中該電漿為原地產生的電漿或遠端產生的電漿。
  13. 如申請專利範圍第10項之沉積方法，其中該含氧來源係選自由氧、水、一氧化二氮、臭氧及其混合物所組成的群組。
  14. 如申請專利範圍第10項之沉積方法，其中該含氮來源係選自由氮、氨、肼、單烷基肼、二烷基肼、羥基胺(NH2 OH)、第三丁基胺(NH2 C(CH3 )3 )、烯丙基胺(NH2 CH2 CHCH2 )、羥基胺氫氯酸鹽、甲胺、二乙胺、三乙胺及其混合物所組成的群組。
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