TW201841861A - 層合玻璃 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種層合玻璃,其可於層合玻璃之端部抑制中間膜中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。 本發明之層合玻璃係具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件及含有熱塑性樹脂之中間膜者,於第1光照射試驗:「於在黑板溫度83℃及濕度50%RH下以氙光180 W/m2 對上述層合玻璃照射144小時後,將上述層合玻璃於80℃之純水中浸漬24小時,將該步驟進行4循環」後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜未產生空隙,或者於上述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙。

Description

層合玻璃
本發明係關於一種具備含有熱塑性樹脂之中間膜之層合玻璃。
層合玻璃即便受到外部衝擊而破損,玻璃碎片之飛散量亦較少而安全性優異。因此,上述層合玻璃廣泛用於汽車、軌道車輛、航空器、船舶及建築物等。上述層合玻璃係藉由在一對玻璃板之間夾入中間膜而製造。 作為上述層合玻璃之一例,於下述專利文獻1中揭示有一種層合玻璃,其具備含有聚乙烯醇縮醛樹脂、紫外線吸收劑、塑化劑、接著力調整劑及抗氧化劑之中間膜。該中間膜所使用之上述紫外線吸收劑係丙二酸酯系化合物及/或草醯苯胺系化合物。 於下述專利文獻2中揭示有一種層合玻璃,其具備黃變傾向較低,對UV-A線及可見光具有較高之透過率且對UV-B線具有較低之透過率之中間膜。該中間膜含有聚乙烯醇縮醛、塑化劑及作為UV吸收劑之草醯苯胺型化合物。 又,於專利文獻3中記載有一種可獲得能夠抑制發泡之產生及發泡之成長之層合玻璃。 [先前技術文獻] [專利文獻] [專利文獻1]日本專利特開2003-327454號公報 [專利文獻2]US2012/0052310A1 [專利文獻3]WO2012/043816A1
[發明所欲解決之問題] 先前之層合玻璃有於該層合玻璃之端部之中間膜產生空隙之情況。該空隙於對層合玻璃賦予光及熱等時尤其容易產生。該空隙係於層合玻璃之端部缺漏中間膜之凹部。該空隙與如專利文獻3所記載之由發泡所產生之發泡生成物不同。 若於層合玻璃之端部之中間膜產生空隙,則層合玻璃之外觀變差、或中間膜與玻璃板等之接著力降低。再者,於上述中間膜為多層之情形時,上述空隙容易因上述中間膜之與玻璃板相接之層而產生。 又,於先前之中間膜中,亦考慮增加紫外線吸收劑等之添加量而解決上述問題,但若使用此種中間膜製作層合玻璃,則有層合玻璃之透明性降低之情況。 本發明之目的在於提供一種層合玻璃,其可於層合玻璃之端部抑制中間膜中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。 [解決問題之技術手段] 根據本發明之廣泛之態樣,提供一種層合玻璃,其係具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件及含有熱塑性樹脂之中間膜者,於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述中間膜,於下述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜未產生空隙,或者於下述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙。 第1光照射試驗:進行如下步驟,即,於在黑板溫度83℃、槽內溫度50℃及濕度50%RH下對上述層合玻璃照射氙光144小時後,於23℃、濕度50%之環境下乾燥4小時。將上述步驟設為1循環,進行4循環之上述步驟。於照射氙光時,放射照度為180 W/m2 ,放射照度測定波長為300~400 nm,內部濾器為石英,且外部濾器為石英:#275(截止值275 nm)。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之可見光線透過率相同之情形時,自上述第1層合玻璃構件側照射氙光。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件中可見光線透過率不同之情形時,自可見光線透過率較高之層合玻璃構件側照射氙光。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,於下述第2光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜未產生空隙,或者於下述第2光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙。 第2光照射試驗:進行如下步驟,即,於在黑板溫度83℃、槽內溫度50℃及濕度50%RH下對上述層合玻璃照射氙光144小時後,使用深度15 cm水槽將上述層合玻璃於80℃之純水中浸漬24小時,於23℃、濕度50%之環境下乾燥4小時。將上述步驟設為1循環,進行7循環之上述步驟。於照射氙光時,放射照度為180 W/m2 ,放射照度測定波長為300~400 nm,內部濾器為石英,且外部濾器為石英:#275。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之可見光線透過率相同之情形時,自上述第1層合玻璃構件側照射氙光。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件中可見光線透過率不同之情形時,自可見光線透過率較高之層合玻璃構件側照射氙光。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述第1光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量相對於上述第1光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量的比為0.6以上。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述第1光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量相對於上述第1光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量的比未達1.6。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述第2光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量相對於上述第2光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量的比為0.7以上。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述第2光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量相對於上述第2光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量的比未達1.4。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,於上述層合玻璃之端部存在露出上述中間膜之側面之部分。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述中間膜具有玻璃轉移溫度為10℃以下且含有熱塑性樹脂之層、或具有經著色且含有熱塑性樹脂之層。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述中間膜具備含有熱塑性樹脂之第1層與含有熱塑性樹脂之第2層,且上述第2層配置於上述第1層之第1表面側。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述中間膜具備含有熱塑性樹脂之第3層,且上述第3層配置於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面側。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述中間膜中之上述熱塑性樹脂包含聚乙烯醇縮丁醛樹脂、或離子聚合物樹脂。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述中間膜之可見光線透過率為70%以上。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述層合玻璃係於汽車中用作擋風玻璃用玻璃者,且於與車外側之玻璃相接之上述中間膜和車外側之玻璃之接著面未實施黑色塗裝。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述層合玻璃係於汽車中用作側窗玻璃、天窗玻璃或背光源用玻璃。 於本發明之層合玻璃之一特定態樣中,上述層合玻璃係於汽車中用作側窗玻璃,且以上述側窗玻璃之一部分直接暴露於室外之方式使用。 [發明之效果] 本發明之層合玻璃係具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件及含有熱塑性樹脂之中間膜者,於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述中間膜。於本發明之層合玻璃中,於上述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜未產生空隙,或者於上述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙。本發明之層合玻璃由於具備上述構成,故而可於本發明之層合玻璃之端部抑制中間膜中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。
以下對本發明進行詳細說明。 本發明之層合玻璃具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件及中間膜。上述中間膜配置於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間。於本發明之層合玻璃中,上述中間膜含有熱塑性樹脂。 於本發明之層合玻璃中,於下述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜未產生空隙,或者於下述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙。於本發明中,較佳為於下述第1光照射試驗中於中間膜之端部未產生空隙。於本發明中,亦可於下述第1光照射試驗中中間膜產生空隙。但是,於本發明中,於在中間膜之端部產生空隙之情形時,產生該空隙之距離較小。 第1光照射試驗:進行如下步驟,即,於在黑板溫度83℃、槽內溫度50℃及濕度50%RH下對上述層合玻璃照射氙光144小時後,使用深度15cm的水槽將上述層合玻璃於80℃之純水中浸漬24小時於23℃、濕度50%之環境下乾燥4小時。於照射氙光時,放射照度為180 W/m2 ,放射照度測定波長為300~400 nm,內部濾器為石英,且外部濾器為石英:#275(截止值275 nm)。將上述步驟設為1循環,進行4循環之上述步驟。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之可見光線透過率相同之情形時,自上述第1層合玻璃構件側照射氙光。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件中可見光線透過率不同之情形時,自可見光線透過率較高之層合玻璃構件側照射氙光。 本發明由於具備上述構成,故而可於層合玻璃之端部抑制中間膜中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。於本發明中,亦可抑制層合玻璃之透明性之降低。 產生上述空隙之距離係自產生上述空隙之部位之位於中間膜之最內側之部分至上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間之上述中間膜之端部為止的最短距離(直線上距離)。產生上述空隙之距離表示中間膜中之產生空隙之深度。於在複數個部位產生空隙之情形時,測定複數個空隙部位之各者之最短距離,將最短距離之最大值設為產生空隙之距離。 再者,所謂層合玻璃之端部係指積層有上述第1層合玻璃構件與上述中間膜之上述第2層合玻璃構件的部分之層合玻璃之端部。於存在伸出至較積層有上述第1層合玻璃構件、上述中間膜及上述第2層合玻璃構件之部分更靠側方的中間膜部分之情形時,該伸出之中間膜部分之內側為層合玻璃之端部。於在積層有上述第1層合玻璃構件、上述中間膜及上述第2層合玻璃構件之部分之側方形成有覆蓋上述中間膜之被覆部之情形時,該被覆部之內側為層合玻璃之端部。 再者,上述空隙係於層合玻璃之端部中間膜朝向內側缺漏之中間膜之凹部。例如藉由使中間膜後退至內側,而形成上述凹部。 將上述第1光照射試驗中之上述步驟之循環數自4循環僅變更為7循環而進行光照射試驗,將該光照射試驗設為第2光照射試驗。於本發明之層合玻璃中,於第2光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,第2光照射試驗後之中間膜未產生空隙,或者於下述第2光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,第2光照射試驗後之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙。於本發明中,較佳為於下述第2光照射試驗中於中間膜之端部未產生空隙。於本發明中,亦可於下述第2光照射試驗中於中間膜產生空隙 第2光照射試驗:進行如下步驟,即,於在黑板溫度83℃、槽內溫度50℃及濕度50%RH下對上述層合玻璃照射氙光144小時後,使用深度15 cm水槽將上述層合玻璃於80℃之純水中浸漬24小時,於23℃、濕度50%之環境下乾燥4小時。將上述步驟設為1循環,進行7循環之上述步驟。於照射氙光時,放射照度為180 W/m2 ,放射照度測定波長為300~400 nm,內部濾器為石英,且外部濾器為石英:#275(截止值275 nm)。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之可見光線透過率相同之情形時,自上述第1層合玻璃構件側照射氙光。於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件中可見光線透過率不同之情形時,自可見光線透過率較高之層合玻璃構件側照射氙光。 將上述第1光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量設為4循環試驗後之重量平均分子量。將上述第1光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量設為4循環試驗前之重量平均分子量。上述4循環試驗後之重量平均分子量相對於上述4循環試驗前之重量平均分子量之比((4循環試驗後之重量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量))較佳為0.6以上,更佳為0.75以上,進而較佳為0.9以上。若滿足上述比((4循環試驗後之重量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量)),則可有效地抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。 將上述第2光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量設為7循環試驗後之重量平均分子量。將上述第2光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量設為7循環試驗前之重量平均分子量。上述7循環試之後之重量平均分子量相對於上述7循環試驗前之重量平均分子量之比((7循環試驗後之重量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量))較佳為0.7以上。若滿足上述比((7循環試驗後之重量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量)),則可有效地抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。4循環試驗前及7循環試驗前為0循環時。 再者,於上述中間膜具有單層(第1層)構造之情形時,與上述層合玻璃相接之層為中間膜(第1層)。於上述中間膜具有第1層與第2層之雙層構造之情形時,與上述層合玻璃相接之層為第1層及第2層,即與第1層合玻璃構件相接之第1層和與第2層合玻璃構件相接之第2層。於上述中間膜具有第2層、第1層及第3層之三層構造之情形時,與上述層合玻璃相接之層為第2層及第3層,即與第1層合玻璃構件相接之第2層和與第2層合玻璃構件相接之第3層。 將上述第1光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量設為4循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量。將上述第1光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量設為4循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量。上述4循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量相對於上述4循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量之比((4循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量))較佳為未達1.6,更佳為1.5以下,進而較佳為1.4以下。若滿足上述比((4循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量)),則可有效地抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。 將上述第2光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量設為7循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量。將上述第2光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量設為7循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量。上述7循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量相對於上述7循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量之比((7循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量))較佳為未達1.4,更佳為1.35以下。若滿足上述比((7循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量)),則可有效地抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。 上述第1光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量較佳為100000以上,更佳為300000以上,且較佳為10000000以下,更佳為5000000以下。若上述重量平均分子量為上述較佳之下限以上,則中間膜之強度變高。若上述重量平均分子量為上述上限以下,則中間膜之強度不易過度變高。 於測定自層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置的中間膜之上述重量平均分子量及上述數量平均分子量時,使用以自層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置作為中央線之寬度1 mm之短條片。於測定自層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置的中間膜之上述重量平均分子量及上述數量平均分子量時,使用以自層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置作為中央線之寬度1 mm之短條片。 上述重量平均分子量及上述數量平均分子量表示利用凝膠滲透層析法(GPC)測得之聚苯乙烯換算之重量平均分子量及數量平均分子量。例如為了測定聚苯乙烯換算之重量平均分子量及數量平均分子量,進行分子量已知之聚苯乙烯標準試樣之GPC測定。作為聚苯乙烯標準試樣(昭和電工公司製造之「Shodex Standard SM-105」),使用重量平均分子量1,270、3,180、6,940、21,800、52,500、139,000、333,000、609,000、1,350,000、2,700,000、3,900,000之11個試樣。使用相對於各標準試樣波峰之峰頂所示之溶出時間對分子量進行繪圖所獲得之近似直線作為校準曲線。使用於恆溫恆濕室(濕度30%(±3%)、溫度23℃)中放置1個月後之中間膜。於多層中間膜之情形時,例如將表面層(上述第2、第3層)與中間層(上述第1層)自於恆溫恆濕室(濕度30%(±3%)、溫度23℃)中放置1個月後之多層中間膜剝離,使所剝離之第1層(中間層)溶解於N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)中,而製備0.1重量%之溶液。藉由GPC裝置對所獲得之溶液進行分析,可測定重量平均分子量及數量平均分子量。作為GPC裝置,使用GPC裝置(Shodex製造之GPC 101,「Ditector:RI-71S,將管柱:GPC LF-G(Shodex公司製造)1根與GPC LF-804(Shodex公司製造)2根串聯連接」)。可於添加有移動層10 mM LiBr之N-甲基吡咯啶酮、流速0.5 ml/min、管柱溫度40℃、樣品溶解濃度:0.2重量%、注入量:100 μl之條件下,對上述重量平均分子量及上述數量平均分子量進行分析。 於上述層合玻璃之端部,亦可存在露出上述中間膜之側面之部分。即便中間膜之側面露出,於本發明中,亦可抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。再者,於上述層合玻璃之端部,亦可存在未露出上述中間膜之側面之部分。 上述中間膜較佳為具有玻璃轉移溫度為10℃以下且含有熱塑性樹脂之層、或具有經著色且含有熱塑性樹脂之層,更佳為具有玻璃轉移溫度為10℃以下且含有熱塑性樹脂之層。該等層通常有容易產生空隙之傾向,但例如藉由選擇熱塑性樹脂或控制中間膜之端部之狀態而滿足本發明之構成,藉此可不易產生空隙,抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀。 上述玻璃轉移溫度係以如下方式進行測定。 於將所獲得之中間膜於溫度23℃、濕度30%下保管1個月以上後,於中間膜為多層之情形時,藉由將第1層及第3層剝離而單離出,並利用加壓成型機進行加壓成型,對所獲得之測定對象物使用TAINSTRUMENTS公司製造之「ARES-G2」進行測定。再者,於中間膜為單層之情形時,切斷為直徑8 mm,進行測定。作為治具,使用直徑8 mm之平行板,於以3℃/分鐘之降溫速度使溫度自100℃降低至-10℃之條件、及頻率1 Hz及應變1%之條件下進行測定。於所獲得之測定結果中將損耗正切之峰值溫度作為玻璃轉移溫度Tg(℃)。 上述經著色之層例如含有著色劑。上述經著色之層之可見光線透過率例如為80%以下,亦可未達70%。 就提高層合玻璃之透明性之觀點而言,上述中間膜之可見光線透過率較佳為70%以上,更佳為80%以上,進而較佳為90%以上。 上述可見光線透過率係使用分光光度計(日立高新技術公司製造之「U-4100」),依據JIS R3211:1998於波長380~780 nm下進行測定。上述中間膜之可見光線透過率亦可於2片透明玻璃之間配置中間膜而進行測定。 以下,參照圖式對本發明之具體實施形態加以說明。 圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃之剖視圖。 圖1所示之層合玻璃11具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22及中間膜1。中間膜1係配置於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間而夾入其間。 於中間膜1之第1表面1a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜1之與第1表面1a相反之第2表面1b積層有第2層合玻璃構件22。於中間膜1之第2層3之外側之表面3a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜1之第3層4之外側之表面4a積層有第2層合玻璃構件22。 中間膜1係具有2層以上之構造之多層中間膜。中間膜1具備第1層2、配置於第1層2之第1表面2a側之第2層3、及配置於第1層2之與第1表面2a相反之第2表面2b側之第3層4。第2層3係積層於第1層2之第1表面2a。第3層4係積層於第1層2之第2表面2b。第1層2為中間層。第2層3及第3層4例如為保護層,本實施形態中為表面層。第1層2係配置於第2層3與第3層4之間而夾入其間。因此,中間膜1具有將第2層3、第1層2及第3層4依序排列配置而成之多層構造。於中間膜1中,第2層3、第1層2及第3層4依序排列而積層。 第2層3之與第1層2側為相反側之外側之表面3a較佳為積層層合玻璃構件之表面。第3層4之與第1層2側為相反側之外側之表面4a較佳為積層層合玻璃構件之表面。 再者,亦可於第1層2與第2層3之間、及第1層2與第3層4之間分別配置有其他層。第1層2與第2層3、及第1層2與第3層4分別較佳為直接積層。作為其他層,可列舉含有聚乙烯醇縮醛樹脂等熱塑性樹脂之層、及含有聚對苯二甲酸乙二酯等之層。 中間膜1含有熱塑性樹脂。第1層2含有熱塑性樹脂。第2層3含有熱塑性樹脂。第3層4含有熱塑性樹脂。 圖2係模式性地表示本發明之第2實施形態之層合玻璃之剖視圖。 圖2所示之層合玻璃41具備第1層合玻璃構件21、第2層合玻璃構件22及中間膜31。中間膜31係配置於第1層合玻璃構件21與第2層合玻璃構件22之間而夾入其間。於中間膜31之第1表面31a積層有第1層合玻璃構件21。於中間膜31之與第1表面31a相反之第2表面31b積層有第2層合玻璃構件22。 中間膜31係具有1層構造之單層中間膜。中間膜31為第1層。中間膜31含有熱塑性樹脂。 上述中間膜具有1層之構造或2層以上之構造。上述中間膜可具有1層之構造,亦可具有2層以上之構造。上述中間膜可具有2層之構造,亦可具有3層以上之構造。上述中間膜可為具有僅具備第1層之1層之構造之中間膜(單層中間膜),亦可為具有具備第1層與其他層之2層以上之構造之中間膜(多層中間膜)。 以下,對構成上述中間膜之上述第1層(包含單層之中間膜)、上述第2層及上述第3層之詳細情況、以及上述第1層、上述第2層及上述第3層中所含之各成分之詳細情況進行說明。 (熱塑性樹脂) 中間膜含有熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(0))。中間膜較佳為含有聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(0))作為熱塑性樹脂(0)。上述第1層較佳為含有熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(1))。上述第1層較佳為含有聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(1))作為熱塑性樹脂(1)。上述第2層較佳為含有熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(2))。上述第2層較佳為含有聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(2))作為熱塑性樹脂(2)。上述第3層較佳為含有熱塑性樹脂(以下,有時記載為熱塑性樹脂(3))。上述第3層較佳為含有聚乙烯醇縮醛樹脂(以下,有時記載為聚乙烯醇縮醛樹脂(3))作為熱塑性樹脂(3)。上述熱塑性樹脂(1)、上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)可相同亦可不同。就隔音性進一步變高之方面而言,上述熱塑性樹脂(1)較佳為與上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)不同。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)可相同亦可不同。就隔音性進一步變高之方面而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)較佳為與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)不同。上述熱塑性樹脂(0)、上述熱塑性樹脂(1)、上述熱塑性樹脂(2)及上述熱塑性樹脂(3)分別可僅使用1種,亦可將2種以上併用。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(0)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)、上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)分別可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 作為上述熱塑性樹脂,可列舉:聚乙烯醇縮醛樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物樹脂、乙烯-丙烯酸共聚物樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、離子聚合物樹脂、聚乙烯醇樹脂及環烯烴樹脂等。亦可使用該等以外之熱塑性樹脂。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂例如可藉由利用醛將聚乙烯醇(PVA)進行縮醛化而製造。上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇之縮醛化物。上述聚乙烯醇例如係藉由將聚乙酸乙烯酯加以皂化而獲得。上述聚乙烯醇之皂化度一般為70~99.9莫耳%之範圍內。 就有效地抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀之觀點而言,上述中間膜較佳為含有聚乙烯醇縮丁醛樹脂或離子聚合物樹脂。就有效地抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂較佳為聚乙烯醇縮丁醛樹脂。就有效地抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀之觀點而言,上述離子聚合物樹脂較佳為聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂。 上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂係經離子聚合物化之聚乙烯醇縮醛樹脂。上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂較佳為含有導入酸基之聚乙烯醇縮醛。 上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂例如於主鏈具有-CH2 -CH-基。上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂具有聚乙烯醇縮醛骨架。上述聚乙烯醇縮醛骨架於主鏈具有-CH2 -CH-基。於-CH2 -CH-基中之「-CH-」部分之碳原子鍵結有1個其他基。上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂較佳為於主鏈連接有-CH2 -CH-基。 獲得上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂時之中和係使用金屬。就有效地提高低溫下之耐衝擊性及自我修復性之觀點而言,上述金屬較佳為Na、Li、K、Mg、Zn、Cu、Co、Al、Fe、Ni、Cr或Mn。上述金屬尤佳為含有Na。 作為上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂之製造方法,可列舉以下之方法等。使聚乙酸乙烯酯與具有可成為離子性官能基之基之單體進行共聚並加以皂化,於利用醛進行縮醛化後進行離子聚合物化之方法。於利用具有可成為離子性官能基之基之醛將聚乙烯醇(PVA)進行縮醛化後進行離子聚合物化之方法。於利用具有可成為離子性官能基之基之醛將聚乙烯醇縮醛進行縮醛化後進行離子聚合物化之方法。 作為離子聚合物化之方法,可列舉:於溶液中添加含金屬化合物之方法、以及於混練中添加含金屬化合物之方法等。上述含金屬化合物亦可以溶液之狀態添加。 上述離子性官能基較佳為羧基、羧基之鹽基、磺酸基、磺酸基之鹽基、亞磺酸基、亞磺酸基之鹽基、次磺酸基、次磺酸基之鹽基、磷酸基、磷酸基之鹽基、膦酸基、膦酸基之鹽基、胺基、或胺基之鹽基。關於該等基,有效地表現出離子聚合物化之效果,而有效地表現出本發明之效果。 就有效地提高低溫下之耐衝擊性及自我修復性之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛離子聚合物樹脂之離子性官能基之含有率較佳為20莫耳%以下,更佳為10莫耳%以下,進而較佳為5莫耳%以下。 上述離子性官能基之含有率係指樹脂中之可成為離子性官能基之基與構成離子性官能基之金屬鹽之離子性官能基之比率的和。上述離子性官能基之含有率可使用NMR等進行測定。例如可利用碳NMR由源自離子性官能基之波峰(當為羧基時出現於45 ppm附近)與出現於30 ppm附近之源自主鏈之波峰之積分值而算出。 上述聚乙烯醇(PVA)之平均聚合度較佳為200以上,更佳為500以上,進一步較佳為1500以上,進而較佳為1600以上,尤佳為2600以上,最佳為2700以上,且較佳為5000以下,更佳為4000以下,進而較佳為3500以下。若上述平均聚合度為上述下限以上,則層合玻璃之耐貫通性進一步變高。若上述平均聚合度為上述上限以下,則中間膜之成形變得容易。 上述聚乙烯醇之平均聚合度係藉由依據JIS K6726「聚乙烯醇試驗方法」之方法而求出。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂中所含之縮醛基之碳數並無特別限定。製造上述聚乙烯醇縮醛樹脂時使用之醛並無特別限定。上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數較佳為3~5,更佳為3或4。若上述聚乙烯醇縮醛樹脂中之縮醛基之碳數為3以上,則中間膜之玻璃轉移溫度充分變低。 上述醛並無特別限定。一般而言,可較佳地使用碳數為1~10之醛。作為上述碳數為1~10之醛,例如可列舉:甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、異丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛及苯甲醛等。較佳為丙醛、正丁醛、異丁醛、正己醛或正戊醛,更佳為丙醛、正丁醛或異丁醛,進而較佳為正丁醛。上述醛可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(0)之羥基含有率(羥基量)較佳為15莫耳%以上,更佳為18莫耳%以上,且較佳為40莫耳%以下,更佳為35莫耳%以下。若上述羥基含有率為上述下限以上,則中間膜之接著力進一步變高。又,若上述羥基含有率為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率(羥基量)較佳為17莫耳%以上,更佳為20莫耳%以上,進而較佳為22莫耳%以上,且較佳為28莫耳%以下,更佳為27莫耳%以下,進而較佳為25莫耳%以下,尤佳為24莫耳%以下。若上述羥基含有率為上述下限以上,則中間膜之機械強度進一步變高。尤其若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率為20莫耳%以上,則反應效率較高,生產性優異,又,若為28莫耳%以下,則層合玻璃之隔音性進一步變高。又,若上述羥基含有率為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為25莫耳%以上,更佳為28莫耳%以上,更佳為30莫耳%以上,進一步較佳為31.5莫耳%以上,進而較佳為32莫耳%以上,尤佳為33莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基之各含有率較佳為38莫耳%以下,更佳為37莫耳%以下,進而較佳為36.5莫耳%以下,尤佳為36莫耳%以下。若上述羥基含有率為上述下限以上,則中間膜之接著力進一步變高。又,若上述羥基含有率為上述上限以下,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。 就進一步提高隔音性之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率較佳為低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基含有率。就進一步提高隔音性之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率較佳為低於上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基含有率。就進一步提高隔音性之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基含有率之差的絕對值較佳為1莫耳%以上,更佳為5莫耳%以上,進而較佳為9莫耳%以上,尤佳為10莫耳%以上,最佳為12莫耳%以上。就進一步提高隔音性之觀點而言,上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基含有率之差的絕對值較佳為1莫耳%以上,更佳為5莫耳%以上,進而較佳為9莫耳%以上,尤佳為10莫耳%以上,最佳為12莫耳%以上。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)之羥基含有率之差的絕對值較佳為20莫耳%以下。上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之羥基含有率與上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之羥基含有率之差之絕對值較佳為20莫耳%以下。 關於上述聚乙烯醇縮醛樹脂之羥基含有率,係以百分率表示用鍵結有羥基之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量而求出之莫耳分率之值。上述鍵結有羥基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」進行測定。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(0)之乙醯化度(乙醯基量)較佳為0.1莫耳%以上,更佳為0.3莫耳%以上,進而較佳為0.5莫耳%以上,且較佳為30莫耳%以下,更佳為25莫耳%以下,進而較佳為20莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。若上述乙醯化度為上述上限以下,則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度(乙醯基量)較佳為0.01莫耳%以上,更佳為0.1莫耳%以上,進而較佳為7莫耳%以上,進而較佳為9莫耳%以上,且較佳為30莫耳%以下,更佳為25莫耳%以下,進而較佳為24莫耳%以下,尤佳為20莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。若上述乙醯化度為上述上限以下,則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。尤其是若上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之乙醯化度為0.1莫耳%以上且25莫耳%以下,則耐貫通性優異。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各乙醯化度較佳為0.01莫耳%以上,更佳為0.5莫耳%以上,且較佳為10莫耳%以下,更佳為2莫耳%以下。若上述乙醯化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。若上述乙醯化度為上述上限以下,則中間膜及層合玻璃之耐濕性變高。 上述乙醯化度係以百分率表示用鍵結有乙醯基之伸乙基量除以主鏈之總伸乙基量而求出之莫耳分率之值。上述鍵結有乙醯基之伸乙基量例如可依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」而進行測定。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(0)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為丁醛化度)較佳為60莫耳%以上,更佳為63莫耳%以上,且較佳為85莫耳%以下,更佳為75莫耳%以下,進而較佳為70莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。若上述縮醛化度為上述上限以下,則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需要之反應時間變短。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(1)之縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為丁醛化度)較佳為47莫耳%以上,更佳為60莫耳%以上,且較佳為85莫耳%以下,更佳為80莫耳%以下,進而較佳為75莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。若上述縮醛化度為上述上限以下,則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需要之反應時間變短。 上述聚乙烯醇縮醛樹脂(2)及上述聚乙烯醇縮醛樹脂(3)之各縮醛化度(於聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時為丁醛化度)較佳為55莫耳%以上,更佳為60莫耳%以上,且較佳為75莫耳%以下,更佳為71莫耳%以下。若上述縮醛化度為上述下限以上,則聚乙烯醇縮醛樹脂與塑化劑之相容性變高。若上述縮醛化度為上述上限以下,則製造聚乙烯醇縮醛樹脂所需要之反應時間變短。 上述縮醛化度係藉由如下方式求出。首先,求出自主鏈之總伸乙基量減去鍵結有羥基之伸乙基量、及鍵結有乙醯基之伸乙基量所獲得之值。用所獲得之值除以主鏈之總伸乙基量而求出莫耳分率。以百分率表示該莫耳分率之值為縮醛化度。 再者,上述羥基含有率(羥基量)、縮醛化度(丁醛化度)及乙醯化度較佳為根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果而算出。其中,亦可採用基於ASTM D1396-92所進行之測定。於聚乙烯醇縮醛樹脂為聚乙烯醇縮丁醛樹脂之情形時,上述羥基含有率(羥基量)、上述縮醛化度(丁醛化度)及上述乙醯化度可根據藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法所測得之結果而算出。 (塑化劑) 就進一步提高中間膜之接著力之觀點而言,本發明之中間膜較佳為含有塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(0))。上述第1層較佳為含有塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(1))。上述第2層較佳為含有塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(2))。上述第3層較佳為含有塑化劑(以下,有時記載為塑化劑(3))。於中間膜所含之熱塑性樹脂為聚乙烯醇縮醛樹脂之情形時,中間膜(各層)尤佳為含有塑化劑。含有聚乙烯醇縮醛樹脂之層較佳為含有塑化劑。 上述塑化劑並無特別限定。作為上述塑化劑,可使用先前公知之塑化劑。上述塑化劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 作為上述塑化劑,可列舉:一元有機酸酯及多元有機酸酯等有機酯塑化劑、以及有機磷酸塑化劑及有機亞磷酸塑化劑等有機磷酸塑化劑等。較佳為有機酯塑化劑。上述塑化劑較佳為液狀塑化劑。 作為上述一元有機酸酯,可列舉:藉由二醇與一元有機酸之反應而獲得之二醇酯等。作為上述二醇,可列舉:三乙二醇、四乙二醇及三丙二醇等。作為上述一元有機酸,可列舉:丁酸、異丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸及癸酸等。 作為上述多元有機酸酯,可列舉:多元有機酸、與具有碳數4~8之直鏈或支鏈結構之醇之酯化合物等。作為上述多元有機酸,可列舉:己二酸、癸二酸及壬二酸等。 作為上述有機酯塑化劑,可列舉:三乙二醇二-2-乙基丙酸酯-、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、癸二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二辛酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯環己酯、己二酸庚酯與己二酸壬酯之混合物、己二酸二異壬酯、己二酸二異癸酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、及磷酸酯與己二酸酯之混合物等。亦可使用該等以外之有機酯塑化劑。亦可使用上述己二酸酯以外之其他己二酸酯。 作為上述有機磷酸塑化劑,可列舉:磷酸三-丁氧基乙基-酯、磷酸異癸酯苯酯及磷酸三異丙酯等。 上述塑化劑較佳為下述式(1)所表示之二酯塑化劑。 [化1]上述式(1)中,R1及R2分別表示碳數5~10之有機基,R3表示伸乙基、伸異丙基或伸正丙基,p表示3~10之整數。上述式(1)中之R1及R2分別較佳為碳數6~10之有機基。 上述塑化劑較佳為含有三乙二醇二-2-乙基己酸酯-(3GO)、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯-(3GH),更佳為含有三乙二醇二-2-乙基己酸酯。 將上述中間膜中之上述塑化劑(0)相對於上述熱塑性樹脂(0)100重量份之含量設為含量(0)。上述含量(0)較佳為5重量份以上,更佳為25重量份以上,進而較佳為30重量份以上,且較佳為100重量份以下,更佳為60重量份以下,進而較佳為50重量份以下。若上述含量(0)為上述下限以上,則層合玻璃之耐貫通性進一步變高。若上述含量(0)為上述上限以下,則中間膜之透明性進一步變高。 於上述第1層中,將上述塑化劑(1)相對於上述熱塑性樹脂(1)100重量份之含量設為含量(1)。上述含量(1)較佳為50重量份以上,更佳為55重量份以上,進而較佳為60重量份以上,且較佳為100重量份以下,更佳為90重量份以下,進而較佳為85重量份以下,尤佳為80重量份以下。若上述含量(1)為上述下限以上,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。若上述含量(1)為上述上限以下,則層合玻璃之耐貫通性進一步變高。 於上述第2層中,將上述塑化劑(2)相對於上述熱塑性樹脂(2)100重量份之含量設為含量(2)。於上述第3層中,將上述塑化劑(3)相對於上述熱塑性樹脂(3)100重量份之含量設為含量(3)。上述含量(2)及上述含量(3)分別較佳為5重量份以上,更佳為10重量份以上,進一步較佳為15重量份以上,進而較佳為20重量份以上,尤佳為24重量份以上,最佳為25重量份以上。上述含量(2)及上述含量(3)分別較佳為45重量份以下,更佳為40重量份以下,進而較佳為35重量份以下,尤佳為32重量份以下,最佳為30重量份以下。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述下限以上,則中間膜之柔軟性變高,中間膜之處理變得容易。若上述含量(2)及上述含量(3)為上述上限以下,則層合玻璃之耐貫通性進一步變高。 為了提高層合玻璃之隔音性,上述含量(1)較佳為高於上述含量(2),上述含量(1)較佳為高於上述含量(3)。 就進一步提高層合玻璃之隔音性之觀點而言,上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為10重量份以上,更佳為15重量份以上,進而較佳為20重量份以上。上述含量(2)與上述含量(1)之差之絕對值、以及上述含量(3)與上述含量(1)之差之絕對值分別較佳為80重量份以下,更佳為75重量份以下,進而較佳為70重量份以下。 (隔熱性物質) 上述中間膜較佳為含有隔熱性物質(隔熱性化合物)。上述第1層較佳為含有隔熱性物質。上述第2層較佳為含有隔熱性物質。上述第3層較佳為含有隔熱性物質。上述隔熱性物質可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述隔熱性物質較佳為含有酞菁化合物、萘酚菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X、或含有隔熱粒子。於此情形時,亦可含有上述成分X與上述隔熱粒子之兩者。 成分X: 上述中間膜較佳為含有酞菁化合物、萘酚菁化合物及蒽酞菁化合物中之至少1種成分X。上述第1層較佳為含有上述成分X。上述第2層較佳為含有上述成分X。上述第3層較佳為含有上述成分X。上述成分X為隔熱性物質。上述成分X可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述成分X並無特別限定。作為成分X,可使用先前公知之酞菁化合物、萘酚菁化合物及蒽酞菁化合物。 作為上述成分X,可列舉酞菁、酞菁之衍生物、萘酚菁、萘酚菁之衍生物、蒽酞菁及蒽酞菁之衍生物等。上述酞菁化合物及上述酞菁之衍生物分別較佳為具有酞菁骨架。上述萘酚菁化合物及上述萘酚菁之衍生物分別較佳為具有萘酚菁骨架。上述蒽酞菁化合物及上述蒽酞菁之衍生物分別較佳為具有蒽酞菁骨架。 就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述成分X較佳為選自由酞菁、酞菁之衍生物、萘酚菁及萘酚菁之衍生物所組成之群中之至少1種,更佳為酞菁及酞菁之衍生物中之至少1種。 就有效地提高隔熱性,且以更高水準長期維持可見光線透過率之觀點而言,上述成分X較佳為含有釩原子或銅原子。上述成分X較佳為含有釩原子,亦較佳為含有銅原子。上述成分X更佳為含有釩原子或銅原子之酞菁及含有釩原子或銅原子之酞菁之衍生物中之至少1種。就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述成分X較佳為具有於釩原子上鍵結有氧原子之結構單元。 上述中間膜100重量%中或含有上述成分X之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述成分X之含量較佳為0.001重量%以上,更佳為0.005重量%以上,進而較佳為0.01重量%以上,尤佳為0.02重量%以上。上述中間膜100重量%中或含有上述成分X之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述成分X之含量較佳為0.2重量%以下,更佳為0.1重量%以下,進而較佳為0.05重量%以下,尤佳為0.04重量%以下。若上述成分X之含量為上述下限以上及上述上限以下,則隔熱性充分地變高,且可見光線透過率充分地變高。例如,可使可見光線透過率成為70%以上。 隔熱粒子: 上述中間膜較佳為含有隔熱粒子。上述第1層較佳為含有上述隔熱粒子。上述第2層較佳為含有上述隔熱粒子。上述第3層較佳為含有上述隔熱粒子。上述隔熱粒子為隔熱性物質。藉由使用隔熱粒子,可有效地遮斷紅外線(熱線)。上述隔熱粒子可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 就進一步提高層合玻璃之隔熱性之觀點而言,上述隔熱粒子更佳為金屬氧化物粒子。上述隔熱粒子較佳為利用金屬之氧化物所形成之粒子(金屬氧化物粒子)。 波長大於可見光之波長780 nm以上之紅外線之能量小於紫外線。然而,紅外線之熱效應較大,若紅外線被物質吸收則會以熱之形式釋放。因此,紅外線一般被稱為熱線。藉由使用上述隔熱粒子,可有效地遮斷紅外線(熱線)。再者,所謂隔熱粒子意指能夠吸收紅外線之粒子。 作為上述隔熱粒子之具體例,可列舉:摻鋁氧化錫粒子、摻銦氧化錫粒子、摻銻氧化錫粒子(ATO粒子)、摻鎵氧化鋅粒子(GZO粒子)、摻銦氧化鋅粒子(IZO粒子)、摻鋁氧化鋅粒子(AZO粒子)、摻鈮氧化鈦粒子、摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子、摻銣氧化鎢粒子、摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)、摻錫氧化鋅粒子、摻矽氧化鋅粒子等金屬氧化物粒子、或六硼化鑭(LaB6 )粒子等。亦可使用該等以外之隔熱粒子。金屬氧化物粒子由於熱線之遮蔽功能較高,故而較佳,更佳為ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化鎢粒子,尤佳為ITO粒子或氧化鎢粒子。尤其是摻錫氧化銦粒子(ITO粒子)由於熱線之遮蔽功能較高,且獲取容易,故而較佳,亦較佳為氧化鎢粒子。 就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,氧化鎢粒子較佳為摻金屬氧化鎢粒子。上述「氧化鎢粒子」包含摻金屬氧化鎢粒子。作為上述摻金屬氧化鎢粒子,具體而言,可列舉:摻鈉氧化鎢粒子、摻銫氧化鎢粒子、摻鉈氧化鎢粒子及摻銣氧化鎢粒子等。 就進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,尤佳為摻銫氧化鎢粒子。就更進一步提高中間膜及層合玻璃之隔熱性之觀點而言,該摻銫氧化鎢粒子較佳為式:Cs0.33 WO3 所表示之氧化鎢粒子。 上述隔熱粒子之平均粒徑較佳為0.01 μm以上,更佳為0.02 μm以上,且較佳為0.1 μm以下,更佳為0.05 μm以下。若平均粒徑為上述下限以上,則熱線之遮蔽性充分地變高。若平均粒徑為上述上限以下,則隔熱粒子之分散性變高。 上述「平均粒徑」係表示體積平均粒徑。平均粒徑可使用粒度分佈測定裝置(日機裝公司製造之「UPA-EX150」)等進行測定。 上述中間膜100重量%中或含有上述隔熱粒子之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述隔熱粒子之各含量(尤其是氧化鎢粒子之含量)較佳為0.01重量%以上,更佳為0.1重量%以上,進而較佳為1重量%以上,尤佳為1.5重量%以上。上述中間膜100重量%中或含有上述隔熱粒子之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述隔熱粒子之各含量(尤其是氧化鎢粒子之含量)較佳為6重量%以下,更佳為5.5重量%以下,進而較佳為4重量%以下,尤佳為3.5重量%以下,最佳為3重量%以下。若上述隔熱粒子之含量為上述下限以上及上述上限以下,則隔熱性充分地變高,且可見光線透過率充分地變高。 (金屬鹽) 上述中間膜較佳為含有鹼金屬鹽、鹼土金屬鹽及鎂鹽中之至少1種金屬鹽(以下,有時記載為金屬鹽M)。上述第1層較佳為含有上述金屬鹽M。上述第2層較佳為含有上述金屬鹽M。上述第3層較佳為含有上述金屬鹽M。藉由使用上述金屬鹽M,而變得容易控制中間膜與玻璃板等層合玻璃構件之接著性或中間膜中之各層間之接著性。上述金屬鹽M可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述金屬鹽M較佳為含有選自由Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及Ba所組成之群中之至少1種金屬。中間膜中所含之金屬鹽較佳為含有K及Mg中之至少1種金屬。 又,上述金屬鹽M更佳為碳數2~16之有機酸之鹼金屬鹽、碳數2~16之有機酸之鹼土金屬鹽或碳數2~16之有機酸之鎂鹽,進而較佳為碳數2~16之羧酸鎂鹽或碳數2~16之羧酸鉀鹽。 作為上述碳數2~16之羧酸鎂鹽及上述碳數2~16之羧酸鉀鹽,可列舉:乙酸鎂、乙酸鉀、丙酸鎂、丙酸鉀、2-乙基丁酸鎂、2-乙基丁酸鉀、2-乙基己酸鎂及2-乙基己酸鉀等。 含有上述金屬鹽M之中間膜、或含有上述金屬鹽M之層(第1層、第2層或第3層)中之Mg及K的含量之合計較佳為5 ppm以上,更佳為10 ppm以上,進而較佳為20 ppm以上,且較佳為300 ppm以下,更佳為250 ppm以下,進而較佳為200 ppm以下。若Mg及K之含量之合計為上述下限以上及上述上限以下,則可進一步良好地控制中間膜與玻璃板之接著性或中間膜中之各層間之接著性。 (紫外線遮蔽劑) 上述中間膜較佳為含有紫外線遮蔽劑。上述第1層較佳為含有紫外線遮蔽劑。上述第2層較佳為含有紫外線遮蔽劑。上述第3層較佳為含有紫外線遮蔽劑。藉由使用紫外線遮蔽劑,即便長期使用中間膜及層合玻璃,可見光線透過率亦不易進一步降低。上述紫外線遮蔽劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 上述紫外線遮蔽劑包含紫外線吸收劑。上述紫外線遮蔽劑較佳為紫外線吸收劑。 作為上述紫外線遮蔽劑,例如可列舉:含有金屬原子之紫外線遮蔽劑、含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑、具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑(苯并三唑化合物)、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑(二苯甲酮化合物)、具有三結構之紫外線遮蔽劑(三化合物)、具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑(丙二酸酯化合物)、具有草醯苯胺結構之紫外線遮蔽劑(草醯苯胺化合物)及具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑(苯甲酸酯化合物)等。 作為上述含有金屬原子之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:鉑粒子、鉑粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子、鈀粒子及鈀粒子之表面經二氧化矽被覆之粒子等。紫外線遮蔽劑較佳為並非隔熱粒子。 上述紫外線遮蔽劑較佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑、具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑、具有三結構之紫外線遮蔽劑或具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑。上述紫外線遮蔽劑更佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑或具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑,進而較佳為具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑。 作為上述含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:氧化鋅、氧化鈦及氧化鈰等。進而,關於上述含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑,其表面亦可經被覆。作為上述含有金屬氧化物之紫外線遮蔽劑之表面之被覆材料,可列舉:絕緣性金屬氧化物、水解性有機矽化合物及聚矽氧化合物等。 作為上述絕緣性金屬氧化物,可列舉:二氧化矽、氧化鋁及氧化鋯等。上述絕緣性金屬氧化物例如具有5.0 eV以上之帶隙能。 作為上述具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:2-(2'-羥基-5'-甲基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin P」)、2-(2'-羥基-3',5'-二第三丁基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 320」)、2-(2'-羥基-3'-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 326」)、及2-(2'-羥基-3',5'-二戊基苯基)苯并三唑(BASF公司製造之「Tinuvin 328」)等。就遮蔽紫外線之性能優異之方面而言,上述紫外線遮蔽劑較佳為含有鹵素原子之具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑,更佳為含有氯原子之具有苯并三唑結構之紫外線遮蔽劑。 作為上述具有二苯甲酮結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:辛苯酮(BASF公司製造之「Chimassorb 81」)等。 作為上述具有三結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:ADEKA公司製造之「LA-F70」及2-(4,6-二苯基-1,3,5-三-2-基)-5-[(己基)氧基]苯酚(BASF公司製造之「Tinuvin 1577FF」)等。 作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑,可列舉:2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸二甲酯、2,2-(1,4-苯二亞甲基)雙丙二酸四乙酯、2-(對甲氧基亞苄基)丙二酸雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)酯等。 作為上述具有丙二酸酯結構之紫外線遮蔽劑之市售品,可列舉:Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(均為Clariant公司製造)。 作為上述具有草醯苯胺結構之紫外線遮蔽劑,可列舉:N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-第三丁基苯基)草醯胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基苯基)草醯胺、2-乙基-2'-乙氧基草醯苯胺(Clariant公司製造之「SanduvorVSU」)等氮原子上具有經取代之芳基等的草醯胺類。 作為上述具有苯甲酸酯結構之紫外線遮蔽劑,例如可列舉:3,5-二第三丁基-4-羥基苯甲酸2,4-二第三丁基苯酯(BASF公司製造之「Tinuvin 120」)等。 上述中間膜100重量%中或含有上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述紫外線遮蔽劑之含量及苯并三唑化合物之含量較佳為0.1重量%以上,更佳為0.2重量%以上,進而較佳為0.3重量%以上,尤佳為0.5重量%以上。上述中間膜100重量%中或含有上述紫外線遮蔽劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述紫外線遮蔽劑之含量及苯并三唑化合物之含量較佳為2.5重量%以下,更佳為2重量%以下,進而較佳為1重量%以下,尤佳為0.8重量%以下。若上述紫外線遮蔽劑之含量為上述下限以上及上述上限以下,則可進一步抑制期間經過後之可見光線透過率之降低。尤其於包含上述紫外線遮蔽劑之層100重量%中,上述紫外線遮蔽劑之含量為0.2重量%以上,藉此可顯著地抑制中間膜及層合玻璃之期間經過後之可見光線透過率之降低。 (抗氧化劑) 上述中間膜較佳為含有抗氧化劑。上述第1層較佳為含有抗氧化劑。上述第2層較佳為含有抗氧化劑。上述第3層較佳為含有抗氧化劑。上述抗氧化劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 作為上述抗氧化劑,可列舉:酚系抗氧化劑、硫系抗氧化劑及磷系抗氧化劑等。上述酚系抗氧化劑係具有苯酚骨架之抗氧化劑。上述硫系抗氧化劑係含有硫原子之抗氧化劑。上述磷系抗氧化劑係含有磷原子之抗氧化劑。 上述抗氧化劑較佳為酚系抗氧化劑或磷系抗氧化劑。 作為上述酚系抗氧化劑,可列舉:2,6-二第三丁基對甲酚(BHT)、丁基羥基苯甲醚(BHA)、2,6-二第三丁基-4-乙基苯酚、β-(3,5-二第三丁基-4-羥基苯基)丙酸硬脂酯、2,2'-亞甲基雙(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亞甲基雙(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基雙(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、1,1,3-三(2-甲基-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、四[3-(3',5'-丁基-4-羥基苯基)丙酸甲酯基]甲烷、1,3,3-三(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯酚)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二第三丁基-4-羥基苄基)苯、乙二醇雙(3,3'-第三丁基苯酚)丁酸酯及三乙二醇雙(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯丙酸酯)等。可較佳地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。 作為上述磷系抗氧化劑,可列舉:亞磷酸三癸酯、亞磷酸三(十三烷基)酯、亞磷酸三苯酯、亞磷酸三(壬基苯基)酯、雙(十三烷基)季戊四醇二亞磷酸酯、雙(癸基)季戊四醇二亞磷酸酯、亞磷酸三(2,4-二第三丁基苯基)酯、亞磷酸雙(2,4-二第三丁基-6-甲基苯基)酯乙酯、及2,2'-亞甲基雙(4,6-二第三丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。可較佳地使用該等抗氧化劑中之1種或2種以上。 作為上述抗氧化劑之市售品,例如可列舉:BASF公司製造之「IRGANOX 245」、BASF公司製造之「IRGAFOS 168」、BASF公司製造之「IRGAFOS 38」、住友化學工業公司製造之「Sumilizer BHT」、堺化學工業公司製造之「H-BHT」、以及BASF公司製造之「IRGANOX 1010」等。 為了長期維持中間膜及層合玻璃之較高可見光線透過率,上述中間膜100重量%中或含有抗氧化劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述抗氧化劑之含量較佳為0.03重量%以上,更佳為0.1重量%以上。又,由於抗氧化劑之添加效果達到飽和,故而上述中間膜100重量%中或含有上述抗氧化劑之層100重量%中,上述抗氧化劑之含量較佳為2重量%以下。 (光穩定劑) 上述中間膜較佳為含有光穩定劑。上述第1層較佳為含有光穩定劑。上述第2層較佳為含有光穩定劑。上述第3層較佳為含有光穩定劑。藉由使用光穩定劑,即便中間膜被長期使用、或暴露於太陽光,亦進一步抑制變色,可見光線透過率不易進一步降低。上述光穩定劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 就進一步抑制變色之觀點而言,上述光穩定劑較佳為受阻胺光穩定劑。 作為上述受阻胺光穩定劑,可列舉於哌啶結構之氮原子上鍵結有烷基、烷氧基或氫原子之受阻胺光穩定劑等。就進一步抑制變色之觀點而言,較佳為於哌啶結構之氮原子上鍵結有烷基或烷氧基之受阻胺光穩定劑。上述受阻胺光穩定劑較佳為於哌啶結構之氮原子上鍵結有烷基之受阻胺光穩定劑,亦較佳為於哌啶結構之氮原子上鍵結有烷氧基之受阻胺光穩定劑。 作為上述於哌啶結構之氮原子上鍵結有烷基之受阻胺光穩定劑,可列舉BASF公司製造之「Tinuvin 765」及「Tinuvin 622SF」、及ADEKA公司製造之「Adekastab LA-52」等。 作為上述於哌啶結構之氮原子上鍵結有烷氧基之受阻胺光穩定劑,可列舉BASF公司製造之「Tinuvin XT-850FF」及「Tinuvin XT-855FF」、及ADEKA公司製造之「Adekastab LA-81」等。 作為上述於哌啶結構之氮原子上鍵結有氫原子之受阻胺光穩定劑,可列舉BASF公司製造之「Tinuvin 770DF」、及Clariant公司製造之「Hostavin N24」等。 就進一步抑制變色之觀點而言,上述光穩定劑之分子量較佳為2000以下,更佳為1000以下,進而較佳為700以下。 上述中間膜100重量%中或含有光穩定劑之層(第1層、第2層或第3層)100重量%中,上述光穩定劑之含量較佳為0.0025重量%以上,更佳為0.025重量%以上,且較佳為0.5重量%以下,更佳為0.3重量%以下。若上述光穩定劑之含量為上述下限以上及上述上限以下,則可有效地抑制變色。 (其他成分) 上述中間膜、上述第1層、上述第2層及上述第3層視需要亦可分別含有偶合劑、分散劑、界面活性劑、阻燃劑、抗靜電劑、顏料、染料、金屬鹽以外之接著力調整劑、耐濕劑、螢光增白劑及紅外線吸收劑等添加劑。該等添加劑可僅使用1種,亦可將2種以上併用。 (中間膜之其他詳細情況) 上述中間膜之一端與另一端之距離較佳為0.5 m以上,更佳為0.8 m以上,尤佳為1 m以上,且較佳為3 m以下,更佳為2 m以下,尤佳為1.5 m以下。於中間膜具有長度方向與寬度方向之情形時,一端與另一端之距離係中間膜之長度方向之距離。於中間膜具有正方形之平面形狀之情形時,一端與另一端之距離係相對向之一端與另一端之距離。 於為具有2層以上之構造或3層以上之構造之中間膜之情形時,就使層合玻璃之隔音性能變得進一步良好之觀點而言,上述第1層之玻璃轉移溫度較佳為30℃以下,更佳為20℃以下,進而較佳為10℃以下。上述第1層之玻璃轉移溫度較佳為-15℃以上。 上述中間膜之厚度並無特別限定。就實用方面之觀點、以及使隔熱性充分變高之觀點而言,中間膜之厚度較佳為0.1 mm以上,更佳為0.25 mm以上,且較佳為3 mm以下,更佳為1.5 mm以下。若中間膜之厚度為上述下限以上,則層合玻璃之耐貫通性變高。若中間膜之厚度為上述上限以下,則中間膜之透明性變得進一步良好。 將中間膜之厚度設為T。於多層之中間膜之情形時,就更不易於層合玻璃之端部產生空隙,且進一步抑制層合玻璃之透明性之降低之觀點而言,上述第1層之厚度較佳為0.0625T以上,更佳為0.1T以上,且較佳為0.375T以下,更佳為0.25T以下。 就更不易於層合玻璃之端部產生空隙,且進一步抑制層合玻璃之透明性之降低之觀點而言,上述第2層及上述第3層之各厚度較佳為0.625T以上,更佳為0.75T以上,且較佳為0.9375T以下,更佳為0.9T以下。又,若上述第2層及上述第3層之各厚度為上述下限以上及上述上限以下,則可抑制塑化劑之滲出。 就更不易於層合玻璃之端部產生空隙之觀點而言,於中間膜具備上述第2層與上述第3層之情形時,上述第2層與上述第3層之合計厚度較佳為0.625T以上,更佳為0.75T以上,且較佳為0.9375T以下,更佳為0.9T以下。又,若上述第2層與上述第3層之合計厚度為上述下限以上及上述上限以下,則可抑制塑化劑之滲出。 上述中間膜可為厚度均一之中間膜,亦可為厚度變化之中間膜。上述中間膜之剖面形狀可為矩形,亦可為楔形。 上述中間膜之製造方法並無特別限定。作為上述中間膜之製造方法,於單層之中間膜之情形時,可列舉使用擠壓機將樹脂組合物進行擠壓之方法。作為上述中間膜之製造方法,於多層之中間膜之情形時,例如可列舉:於使用用以形成各層之各樹脂組合物分別形成各層後將所獲得之各層進行積層之方法;以及藉由使用擠壓機將用以形成各層之各樹脂組合物進行共擠壓而將各層進行積層之方法等。擠壓成形之製造方法由於適於連續之生產,故而較佳。 就中間膜之製造效率優異之方面而言,較佳為於上述第2層與上述第3層中含有相同之聚乙烯醇縮醛樹脂。就中間膜之製造效率優異之方面而言,更佳為於上述第2層與上述第3層中含有相同之聚乙烯醇縮醛樹脂及相同之塑化劑。就中間膜之製造效率優異之方面而言,進而較佳為上述第2層與上述第3層係利用相同之樹脂組合物形成。 上述中間膜較佳為於兩側之表面中之至少一表面具有凹凸形狀。上述中間膜更佳為於兩側之表面具有凹凸形狀。作為形成上述凹凸形狀之方法,並無特別限定,例如可列舉模唇壓紋法、壓紋輥法、砑光輥法、及異形擠壓法等。壓紋輥法由於可定量地形成作為固定之凹凸花紋之多個凹凸形狀之壓紋,故而較佳。 (層合玻璃之其他詳細情況) 作為上述層合玻璃構件,可列舉玻璃板及PET(聚對苯二甲酸乙二酯)膜等。層合玻璃不僅包括於2片玻璃板之間夾入有中間膜之層合玻璃,而且亦包括於玻璃板與PET膜等之間夾入有中間膜之層合玻璃。上述層合玻璃係具備玻璃板之積層體,較佳為使用至少1片玻璃板。上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件分別為玻璃板或PET膜,較佳為上述第1層合玻璃構件及上述第2層合玻璃構件中之至少一者為玻璃板。 作為上述玻璃板,可列舉無機玻璃及有機玻璃。作為上述無機玻璃,可列舉浮法平板玻璃、熱線吸收板玻璃、熱線反射板玻璃、磨光平板玻璃、壓花玻璃、及烙網平板玻璃等。上述有機玻璃係代替無機玻璃之合成樹脂玻璃。作為上述有機玻璃,可列舉聚碳酸酯板及聚(甲基)丙烯酸系樹脂板等。作為上述聚(甲基)丙烯酸系樹脂板,可列舉聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。 上述層合玻璃構件之厚度較佳為1 mm以上,且較佳為5 mm以下,更佳為3 mm以下。又,於上述層合玻璃構件為玻璃板之情形時,該玻璃板之厚度較佳為1 mm以上,且較佳為5 mm以下,更佳為3 mm以下。於上述層合玻璃構件為PET膜之情形時,該PET膜之厚度較佳為0.03 mm以上,且較佳為0.5 mm以下。 上述層合玻璃之製造方法並無特別限定。首先,於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間夾入中間膜而獲得積層體。其次,例如使所獲得之積層體通過按壓輥或放入橡膠袋中進行減壓抽氣,藉此去除殘留於上述第1層合玻璃構件與中間膜之間及上述第2層合玻璃構件與中間膜之間的空氣。其後,於約70~110℃下進行預接著而獲得經預壓接之積層體。其次,將經預壓接之積層體放入高壓釜中、或進行加壓,於約120~150℃及1~1.5 MPa之壓力下進行壓接。如此可獲得層合玻璃。於上述層合玻璃之製造時亦可將第1層、第2層及第3層進行積層。 上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車、軌道車輛、航空器、船舶及建築物等。上述中間膜及上述層合玻璃亦可用於該等用途以外。上述中間膜及上述層合玻璃較佳為車輛用或建築用中間膜及層合玻璃,更佳為車輛用中間膜及層合玻璃。上述中間膜及上述層合玻璃可用於汽車之擋風玻璃、側窗玻璃、後玻璃、天窗玻璃或背光源用玻璃等。上述中間膜及上述層合玻璃適宜用於汽車。上述中間膜係用於獲得汽車之層合玻璃。上述中間膜係於汽車中用作側窗玻璃,亦可以上述側窗玻璃之一部分直接暴露於室外之方式使用。對於此種用途,使用本發明之層合玻璃較為有利。 於本發明中,由於可抑制層合玻璃之端部中之空隙之產生,而良好地保持層合玻璃之外觀,故而上述層合玻璃於汽車中用作側窗玻璃、天窗玻璃或背光源用玻璃。側窗玻璃容易被視認。天窗玻璃容易因太陽光等而變質。背光源用玻璃容易因背光源而被視認到外觀缺陷。藉由使用本發明之層合玻璃作為側窗玻璃、天窗玻璃或背光源用玻璃,可達成良好之外觀,抑制變質。上述層合玻璃係於汽車中用作擋風玻璃用玻璃者,較佳為於與車外側之玻璃相接之上述中間膜和車外側之玻璃之接著面未實施黑色塗裝。 以下,列舉實施例及比較例而進一步詳細地說明本發明。本發明並不僅限定於該等實施例。 關於以下之實施例及比較例中所使用之聚乙烯醇縮丁醛(PVB)樹脂,丁醛化度(縮醛化度)、乙醯化度及羥基含有率係藉由依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法而測得。再者,於藉由ASTM D1396-92而測定之情形時,亦顯示出與依據JIS K6728「聚乙烯醇縮丁醛試驗方法」之方法相同之數值。 熱塑性樹脂: (聚乙烯醇縮醛樹脂(1)) 使用丁醛化度68莫耳%、乙醯化度1%、羥基含有率31莫耳%、重量平均分子量150,000之聚乙烯醇縮丁醛樹脂。 (聚乙烯醇縮醛樹脂(2)) 使用丁醛化度68莫耳%、乙醯化度1%、羥基含有率31莫耳%、重量平均分子量180,000之聚乙烯醇縮丁醛樹脂。 (聚乙烯醇縮醛樹脂(3)) 使用丁醛化度68莫耳%、乙醯化度1%、羥基含有率31莫耳%、重量平均分子量200,000之聚乙烯醇縮丁醛樹脂。 (聚乙烯醇縮醛樹脂(4)) 使用丁醛化度68莫耳%、乙醯化度1%、羥基含有率31莫耳%、重量平均分子量60,000之聚乙烯醇縮丁醛樹脂。 (聚乙烯醇縮醛樹脂(X)) 使用丁醛化度68莫耳%、乙醯化度1%、羥基含有率31莫耳%、重量平均分子量68,000之聚乙烯醇縮丁醛樹脂。 (實施例1) 用以形成中間膜之組合物之製作: 調配以下之成分,利用混合輥充分地混練,而獲得用以形成中間膜之組合物。 聚乙烯醇縮醛樹脂(1)100重量份 作為塑化劑之三乙二醇二(2-乙基己酸酯)(3GO)40重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量的紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量的抗氧化劑(2,6-二第三丁基對甲酚) 中間膜之製作: 藉由使用擠壓機將用以形成中間膜之組合物進行擠壓而製作單層之中間膜(厚度800 μm)。 層合玻璃之製作: 將所獲得之中間膜以縱8 cm×橫8 cm切出。其次,於2片透明玻璃(縱8 cm×橫8 cm×厚度2.5 mm)之間夾入中間膜,藉由真空貼合機於90℃下保持30分鐘,進行真空加壓,而獲得積層體。於積層體中,將自透明玻璃伸出之中間膜部分切除,而獲得層合玻璃。 (實施例2~4及比較例1) 如下述表1所示設定熱塑性樹脂之種類、及塑化劑之調配量,除此以外,以與實施例1相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。 (實施例5) 於端部使用紫外線遮蔽片材之中間膜之例: 於實施例1之中間膜之外周緣之寬度5 mm之區域之厚度方向之一表面,積層含有紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)之紫外線遮蔽片材,而獲得中間膜。除使用所獲得之中間膜以外,以與實施例1相同之方式獲得層合玻璃。 (實施例6) 於端部使用抗氧化片材之中間膜之例: 於實施例1之中間膜之外周緣之寬度5 mm之區域之厚度方向之一表面,積層含有抗氧化劑(2,6-二第三丁基對甲酚)之抗氧化片材,而獲得中間膜。除使用所獲得之中間膜以外,以與實施例1相同之方式獲得層合玻璃。 (實施例7) 於端部形成有中間膜被覆部之中間膜之例: 準備實施例1中所獲得之中間膜。將所獲得之中間膜以縱8 cm×橫8 cm切出。其次,於2片透明玻璃(縱8 cm×橫8 cm×厚度2.5 mm)之間夾入中間膜,藉由真空貼合機於90℃下保持30分鐘,進行真空加壓,而獲得積層體。於積層體中,將自透明玻璃伸出之中間膜部分朝向內側進行壓縮。於透明玻璃與中間膜之積層部分之側方形成覆蓋透明玻璃間之中間膜部分之被覆部而獲得層合玻璃。 (實施例8) 使紫外線遮蔽劑滲入至端部中之中間膜之例: 使含有紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)之甲醇液滲入至實施例1之層合玻璃之端部中,而獲得使紫外線遮蔽劑滲入至中間膜之端部中之層合玻璃。 (實施例9) 使抗氧化劑滲入至端部中之中間膜之例: 使含有抗氧化劑(2,6-二第三丁基對甲酚)之甲醇液滲入至實施例1之層合玻璃之端部中,而獲得使紫外線遮蔽劑滲入至中間膜之端部中之層合玻璃。 (實施例10) 用以形成第1層之組合物之製作: 調配以下之成分,利用混合輥充分地混練,而獲得用以形成第1層之組合物。 聚乙烯醇縮醛樹脂(X)100重量份 作為塑化劑之三乙二醇二-2-乙基己酸酯-(3GO)60重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量的紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量的抗氧化劑(2,6-二第三丁基對甲酚) 用以形成第2層及第3層之組合物之製作: 調配以下之成分,利用混合輥充分地混練,而獲得用以形成第2層及第3層之組合物。 聚乙烯醇縮醛樹脂(1)100重量份 作為塑化劑之三乙二醇二-2-乙基己酸酯-(3GO)40重量份 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量的紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑) 於所獲得之中間膜中成為0.2重量%之量的抗氧化劑(2,6-二第三丁基對甲酚) 中間膜之製作: 使用共擠壓機將用以形成第1層之組合物與用以形成第2層及第3層之組合物進行共擠壓。製作具有第2層(厚度330 μm)/第1層(厚度100 μm)/第3層(厚度330 μm)之積層構造之中間膜(厚度760 μm)。 層合玻璃之製作: 將所獲得之中間膜以縱8 cm×橫8 cm切出。其次,於2片透明玻璃(縱8 cm×橫7 cm×厚度2.5 mm)之間夾入中間膜,藉由真空貼合機於90℃下保持30分鐘,進行真空加壓,而獲得積層體。於積層體中,將自透明玻璃伸出之中間膜部分切除,而獲得層合玻璃。 (實施例11~13及比較例2) 如下述表2所示設定熱塑性樹脂之種類、及塑化劑之調配量,除此以外,以與實施例10相同之方式獲得中間膜及層合玻璃。 (實施例14) 於端部使用紫外線遮蔽片材之中間膜之例: 於實施例10之中間膜之外周緣之寬度5 mm之區域之厚度方向之一表面,積層含有紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)之紫外線遮蔽片材,而獲得中間膜。除使用所獲得之中間膜以外,以與實施例10相同之方式獲得層合玻璃。 (實施例15) 於端部使用抗氧化片材之中間膜之例: 於實施例10之中間膜之外周緣之寬度5 mm之區域之厚度方向之一表面,積層含有抗氧化劑(2,6-二第三丁基對甲酚)之抗氧化片材,而獲得中間膜。除使用所獲得之中間膜以外,以與實施例10相同之方式獲得層合玻璃。 (實施例16) 於端部形成有中間膜被覆部之中間膜之例: 準備實施例10中所獲得之中間膜。將所獲得之中間膜以縱8 cm×橫8 cm切出。其次,於2片透明玻璃(縱8 cm×橫7 cm×厚度2.5 mm)之間夾入中間膜,藉由真空貼合機於90℃下保持30分鐘,進行真空加壓,而獲得積層體。於積層體中,將自透明玻璃伸出之中間膜部分朝向內側進行壓縮。於透明玻璃與中間膜之積層部分之側方形成覆蓋透明玻璃間之中間膜部分之被覆部而獲得層合玻璃。 (實施例17) 使紫外線遮蔽劑滲入至端部中之中間膜之例: 使紫外線遮蔽劑(2-(2-羥基-3-第三丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)滲透至實施例10之層合玻璃之端部中,而獲得使紫外線遮蔽劑滲透至中間膜之端部中之層合玻璃。 (實施例18) 使抗氧化劑滲透至端部中之中間膜之例: 使抗氧化劑(2,6-二第三丁基對甲酚)滲透至實施例10之層合玻璃之端部中,而獲得使紫外線遮蔽劑滲透至中間膜之端部中之層合玻璃。 (評價) (1-1)第1光照射試驗後之層合玻璃之製作 光照射試驗係使用Suga Test Instruments公司製造之SX-75進行試驗。所獲得之層合玻璃(光照射試驗前之層合玻璃)係以露出層合玻璃之一端部之方式固定於樣品固定具,於黑板溫度83℃、槽內溫度50℃及濕度50%RH下,自經固定之層合玻璃之表面之一側,以放射照度180 W/m2 (放射照度測定波長300~400 nm)之氙光照射144小時。其後,使用深度15cm的水槽將上述層合玻璃於80℃之純水中浸漬24小時於23℃、濕度50%之環境下乾燥4小時。將該步驟設為1循環,進行4循環之該步驟。獲得第1光照射試驗後之層合玻璃。 (1-2)第2光照射試驗後之層合玻璃之製作 將上述第1光照射試驗中之上述步驟之循環數自4循環僅變更為7循環,獲得第2光照射試驗後之層合玻璃。 (2)比((4循環試驗後之重量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量))、及比((7循環試驗後之重量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量)) 準備上述(1-1)及(1-2)中所獲得之第1、2光照射試驗後之層合玻璃。 測定上述第1光照射試驗前之自層合玻璃之端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量。又,測定上述第1光照射試驗後之自層合玻璃之露出部端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量。求出比((4循環試驗後之重量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量))。 測定上述第2光照射試驗前之自層合玻璃之端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量。又,測定上述第2光照射試驗後之自層合玻璃之露出部端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量。求出比((7循環試驗後之重量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量))。 (3)比((4循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量))、及比((7循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量)) 準備上述(1-1)及(1-2)中所獲得之第1、2光照射試驗後之層合玻璃。 測定上述第1光照射試驗前之自層合玻璃之端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量及數量平均分子量。又,測定上述第2光照射試驗後之自層合玻璃之露出部端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量及數量平均分子量。求出比((4循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(4循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量))。 測定上述第2光照射試驗前之自層合玻璃之端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量及數量平均分子量。又,測定上述第2光照射試驗後之自層合玻璃之露出部端部起於與具有該端部之端邊正交之方向上朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與透明玻璃相接之層(第1層、或第2、第3層)中之聚乙烯醇縮醛樹脂之重量平均分子量及數量平均分子量。求出比((7循環試驗後之重量平均分子量/數量平均分子量)/(7循環試驗前之重量平均分子量/數量平均分子量))。 上述重量平均分子量及上述數量平均分子量係表示藉由凝膠滲透層析法(GPC)測得之聚苯乙烯換算之重量平均分子量及數量平均分子量。為了測定聚苯乙烯換算之重量平均分子量及數量平均分子量,進行分子量已知之聚苯乙烯標準試樣之GPC測定。作為聚苯乙烯標準試樣(昭和電工公司製造之「Shodex Standard SM-105」),使用重量平均分子量1,270、3,180、6,940、21,800、52,500、139,000、333,000、609,000、1,350,000、2,700,000、3,900,000之11種試樣。使用相對於各標準試樣波峰之峰頂所示之溶出時間對分子量進行繪圖所獲得之近似直線作為校準曲線。使用在恆溫恆濕室(濕度30%(±3%)、溫度23℃)中放置1個月後之中間膜。於多層之中間膜之情形時,例如將表面層(上述第2、第3層)與中間層(上述第1層)自於恆溫恆濕室(濕度30%(±3%)、溫度23℃)中放置1個月後之多層中間膜剝離,使所剝離之第1層(中間層)溶解於N-甲基-2-吡咯啶酮(NMP)中,製備0.1重量%之溶液。藉由GPC裝置對所獲得之溶液進行分析,測定重量平均分子量及數量平均分子量。作為GPC裝置,使用GPC裝置(Shodex製造之GPC 101,「Ditector:RI-71S,將管柱:GPC LF-G(Shodex公司製造)1根與GPC LF-804(Shodex公司製造)2根串聯連接」)。於添加有移動層10 mM LiBr之N-甲基吡咯啶酮、流速0.5 ml/min、管柱溫度40℃、樣品溶解濃度:0.2重量%、注入量:100 μl之條件下對上述重量平均分子量及上述數量平均分子量進行分析。 (4)第1、第2光照射試驗後之於層合玻璃之露出部端部之中間膜中之空隙狀態 準備上述(1-1)及(1-2)中所獲得之第1、2光照射試驗後之層合玻璃。 觀察上述第1、第2光照射試驗後之層合玻璃之端部,對層合玻璃之端部中之空隙狀態進行評價。根據下述基準判定空隙之狀態。 [空隙狀態之判定基準] ○:於層合玻璃之端部中間膜未產生空隙,或者於層合玻璃之端部中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙(產生空隙之距離限於1 mm以下) ×:於層合玻璃之端部,中間膜自該端部起朝向內側超過距離1 mm而產生空隙(產生空隙之距離超過1 mm) 將詳細情況及結果示於下述表1、2。 [表1] [表2] 即便第2光照射試驗後(7循環):於層合玻璃之端部之中間膜中之空隙狀態之結果為「×」,若第1光照射試驗後(4循環):於層合玻璃之端部之中間膜中之空隙狀態之結果為「○」,則亦可判斷為發揮出本發明之效果。若第2光照射試驗後(7循環):於層合玻璃之端部之中間膜中之空隙狀態之結果為「○」,則可判斷為更有效地發揮出本發明之效果。
1‧‧‧中間膜
1a‧‧‧第1表面
1b‧‧‧第2表面
2‧‧‧第1層
2a‧‧‧第1表面
2b‧‧‧第2表面
3‧‧‧第2層
3a‧‧‧外側之表面
4‧‧‧第3層
4a‧‧‧外側之表面
11‧‧‧層合玻璃
21‧‧‧第1層合玻璃構件
22‧‧‧第2層合玻璃構件
31‧‧‧中間膜
31a‧‧‧第1表面
31b‧‧‧第2表面
41‧‧‧層合玻璃
圖1係模式性地表示本發明之第1實施形態之層合玻璃之剖視圖。 圖2係模式性地表示本發明之第2實施形態之層合玻璃之剖視圖。

Claims (15)

  1. 一種層合玻璃,其係具備第1層合玻璃構件、第2層合玻璃構件及含有熱塑性樹脂之中間膜者, 於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之間配置有上述中間膜, 於下述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜未產生空隙,或者於下述第1光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙, 第1光照射試驗:進行如下步驟,即,於在黑板溫度83℃、槽內溫度50℃及濕度50%RH下對上述層合玻璃照射氙光144小時後,使用深度15 cm水槽將上述層合玻璃於80℃之純水中浸漬24小時,於23℃、濕度50%之環境下乾燥4小時;將上述步驟設為1循環,進行4循環之上述步驟;於照射氙光時,放射照度為180 W/m2 ,放射照度測定波長為300~400 nm,內部濾器為石英,且外部濾器為石英:#275(截止值275 nm);於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之可見光線透過率相同之情形時,自上述第1層合玻璃構件側照射氙光;於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件中可見光線透過率不同之情形時,自可見光線透過率較高之層合玻璃構件側照射氙光。
  2. 如請求項1之層合玻璃,其中於下述第2光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜未產生空隙,或者於下述第2光照射試驗後之上述層合玻璃之端部,經光照射之中間膜自該端部起朝向內側距離1 mm以下產生空隙, 第2光照射試驗:進行如下步驟,即,於在黑板溫度83℃、槽內溫度50℃及濕度50%RH下對上述層合玻璃照射氙光144小時後,使用深度15 cm水槽將上述層合玻璃於80℃之純水中浸漬24小時,於23℃、濕度50%之環境下乾燥4小時;將上述步驟設為1循環,進行7循環之上述步驟;於照射氙光時,放射照度為180 W/m2 ,放射照度測定波長為300~400 nm,內部濾器為石英,且外部濾器為石英:#275(截止值275 nm);於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件之可見光線透過率相同之情形時,自上述第1層合玻璃構件側照射氙光;於上述第1層合玻璃構件與上述第2層合玻璃構件中可見光線透過率不同之情形時,自可見光線透過率較高之層合玻璃構件側照射氙光。
  3. 如請求項1或2之層合玻璃,其中上述第1光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量相對於上述第1光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量的比為0.6以上。
  4. 如請求項1或2之層合玻璃,其中上述第1光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量相對於上述第1光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離2 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量的比未達1.6。
  5. 如請求項2之層合玻璃,其中上述第2光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量相對於上述第2光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量的比為0.7以上。
  6. 如請求項2或5之層合玻璃,其中上述第2光照射試驗後之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量相對於上述第2光照射試驗前之自上述層合玻璃之端部起朝向內側距離1 mm之位置上的上述中間膜之與上述層合玻璃構件相接之層中之上述熱塑性樹脂之重量平均分子量/數量平均分子量的比未達1.4。
  7. 如請求項1或2之層合玻璃,其中於上述層合玻璃之端部存在露出上述中間膜之側面之部分。
  8. 如請求項1或2之層合玻璃,其中上述中間膜具有玻璃轉移溫度為10℃以下且含有熱塑性樹脂之層、或具有經著色且含有熱塑性樹脂之層。
  9. 如請求項1或2之層合玻璃,其中上述中間膜具備含有熱塑性樹脂之第1層與含有熱塑性樹脂之第2層,且 上述第2層配置於上述第1層之第1表面側。
  10. 如請求項9之層合玻璃,其中上述中間膜具備含有熱塑性樹脂之第3層,且 上述第3層配置於上述第1層之與上述第1表面相反之第2表面側。
  11. 如請求項1或2之層合玻璃,其中上述中間膜中之上述熱塑性樹脂包含聚乙烯醇縮丁醛樹脂、或離子聚合物樹脂。
  12. 如請求項1或2之層合玻璃,其中上述中間膜之可見光線透過率為70%以上。
  13. 如請求項1或2之層合玻璃,其係於汽車中用作擋風玻璃用玻璃之層合玻璃,且於與車外側之玻璃相接之上述中間膜和車外側之玻璃之接著面未實施黑色塗裝。
  14. 如請求項1或2之層合玻璃,其係於汽車中用作側窗玻璃、天窗玻璃或背光源用玻璃。
  15. 如請求項14之層合玻璃,其係於汽車中用作側窗玻璃,且 以上述側窗玻璃之一部分直接暴露於室外之方式使用。
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI728581B (zh) * 2019-11-29 2021-05-21 長春石油化學股份有限公司 聚合物膜及其應用
US11136441B2 (en) 2019-11-29 2021-10-05 Chang Chun Petrochemical Co., Ltd. Polymer film and uses of the same
TWI748295B (zh) * 2019-11-29 2021-12-01 長春石油化學股份有限公司 聚合物膜及其應用
US11426981B2 (en) 2019-11-29 2022-08-30 Chang Chun Petrochemical Co., Ltd. Polymer film and uses of the same

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR102542806B1 (ko) * 2017-04-28 2023-06-14 세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤 접합 유리
WO2018198678A1 (ja) 2017-04-28 2018-11-01 積水化学工業株式会社 合わせガラス
US10676578B1 (en) * 2019-05-10 2020-06-09 Chang Chun Petrochemical Co., Ltd. Interlayer film and laminated glass comprising the same
BR112021025384A2 (pt) * 2019-07-16 2022-06-21 Sekisui Chemical Co Ltd Filme intercalar para vidro laminado e vidro laminado
EP4227280A1 (en) * 2020-10-05 2023-08-16 Agc Inc. Laminated glass
US12036770B2 (en) 2021-10-18 2024-07-16 Chang Chun Petrochemical Co., Ltd. Polymer film and uses of the same

Family Cites Families (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4999078A (en) 1988-11-07 1991-03-12 Monsanto Company Reducing blocking and increasing flow of plasticized polyvinyl butyral sheet
TW574161B (en) 2000-03-02 2004-02-01 Sekisui Chemical Co Ltd Interlayer film for laminated glass and laminated glass
JP4365559B2 (ja) 2002-05-08 2009-11-18 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
JP2009035444A (ja) * 2007-08-01 2009-02-19 Nippon Sheet Glass Co Ltd ウインドシールドおよびウインドシールド用中間膜
WO2010102282A1 (en) 2009-03-06 2010-09-10 E. I. Du Pont De Nemours And Company Light weight glass laminates
WO2011016495A1 (ja) 2009-08-07 2011-02-10 株式会社クラレ ポリビニルアセタール組成物、積層体、およびその用途
EP2422614A1 (de) * 2010-08-26 2012-02-29 Kuraray Europe GmbH Weichmacherhaltige Folien auf Basis von Polyvinylacetal mit selektiver Durchlässigkeit für UV-Strahlung
CN103140450B (zh) 2010-09-30 2016-07-06 积水化学工业株式会社 夹层玻璃用中间膜及夹层玻璃
US9561639B2 (en) 2010-11-09 2017-02-07 Sekisui Chemical Co., Ltd. Intermediate film for laminated glasses, and laminated glass
EP2674405B1 (en) 2011-02-10 2018-01-10 Sekisui Chemical Co., Ltd. Interlayer for laminated glass and laminated glass
MX2016003841A (es) 2013-09-30 2016-08-04 Sekisui Chemical Co Ltd Pelicula intermedia para vidrio laminado y vidrio laminado.
WO2015046586A1 (ja) * 2013-09-30 2015-04-02 積水化学工業株式会社 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
BR112016021517B1 (pt) 2014-03-28 2021-08-03 Sekisui Chemical Co., Ltd Película intermediária para vidro laminado, e vidro laminado
EP3192778B1 (en) * 2014-09-11 2019-05-29 Sekisui Chemical Co., Ltd. Interlayer for laminated glass, and laminated glass
KR20170132707A (ko) * 2015-03-31 2017-12-04 세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤 접합 유리용 중간막 및 접합 유리

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI728581B (zh) * 2019-11-29 2021-05-21 長春石油化學股份有限公司 聚合物膜及其應用
US11136441B2 (en) 2019-11-29 2021-10-05 Chang Chun Petrochemical Co., Ltd. Polymer film and uses of the same
TWI748295B (zh) * 2019-11-29 2021-12-01 長春石油化學股份有限公司 聚合物膜及其應用
US11426981B2 (en) 2019-11-29 2022-08-30 Chang Chun Petrochemical Co., Ltd. Polymer film and uses of the same

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