TR201804712T1 - Diasil veya diaril üre ve en az bir metal kompleksi içeren bir sinerjistik tarımsal formül kullanılarak bitkilerdeki etilenin yönetimi. - Google Patents

Abstract

N,N?-diformilüre gibi en az bir diasil veya diaril üre ve kobalt, nikel, gümüş veya diğer metallerin metal kompleksleri gibi en az bir metal kompleksi içeren bir sinerjistik tarımsal formül, uzatılmış ve tam etilen azalması ile sonuçlanacak şekilde fizyolojik olarak hassas zamanlarda bitkilere uygulanmaktadır. Bu sinerjistik tarımsal formül, teknikte uzman kişilere mahsul verim parametrelerini ayrı bileşenlerininkinden daha fazla geliştiren birçok önemli tarım ve bahçecilik özelliğine neden olan önemli fenotipik parametreleri düzenleme imkanı vermektedir.

Description

TARIFNAME DIASIL VEYA DIARIL ÜRE VE EN Az BIR METAL KOMPLEKSI IÇEREN BIR SINERJISTIK TARIMSAL FORMÜL KULLANILARAK BITKILERDEKI ETILENIN YÖNETIMI ILGILI BASVURUYA ÇAPRAZ REFERANS Bu Basvuru, USC 35. Madde, 119(e) fikrasi uyarinca, içerigi buraya atif yoluyla dahil Basvurusundan rüçhan hakki talep etmektedir.

BULUSUN ARKA PLANI Bulusun Alani Mevcut bulus genel olarak en az bir diasil veya diaril üre ve en az bir metal kompleksi içeren bir sinerjistik tarimsal formül ile ilgilidir. Önceki Teknigin Açiklamasi Etilen, çesitli endüstriyel ve tarimsal uygulamalarda kullanilan gaz seklinde bir hidrokarbondur. Bu, bitki hücrelerinde dogal olarak üretilmektedir ve bitkilerde hücre döngüsü ve dogal olgunlasma ve yaslanma prosesini düzenlemektedir. Tarimda etilen konsantrasyonu, hücre döngüsünü, ürünün ortama yanitini, çiçeklenmeyi, bitki tutumunu ve olgunlasmayi kontrol etmek üzere siklikla etilen, etilen prekürsörleri ve promotörleri ve etilen inhibitörlerinin ekzojen uygulamalari kullanilarak manipüle edilmektedir.

Bitkilerde etilen seviyeleri ayni zamanda reaktif oksijen türlerinin sinyalleme yolagi yoluyla ortam stresine direkt bir yanit olarak artmaktadir. Burada bitki fotosentetik aparati yoluyla günes enerjisinin verimsiz kullanimi reaktif oksijen türlerinin birikmesine neden olmakta olup, bunlar daha sonra 1-aminosiklopr0pan-1-karboksilik asidin (ACC) hücresel etilene dönüsümünü sinyallemektedir. Bu etilen birikmesi bitkilerin hormon dengesini azaltmakta ve erken mahsul düsüsüne neden olmaktadir.

Kimyasal uygulamalar bitkilerdeki etileni inhibe etmek üzere tarimda yaygin olarak kullanilmaktadir. Bu uygulamalar yoluyla bilim tekniginde uzman kisiler, ekim sistemlerinde birçok tarim ve bahçecilik avantajlari elde edebilmektedir. Bu etkiler, artan meyve tutumu, kök yapisinda iyilesmeler ve artan verim ile sonuçlanacak sekilde nihai olarak juvenilite, büyüme ve diger verim parametrelerini artirabilen ortam stresi yanitlarinda azalmalari içermekle birlikte bunlarla sinirli olmamaktadir. Etkili kimyasal uygulamalar siklikla uygulama zamanlamasi, mahsul türü, ekonomi ve uygulamalara izin verilen spesifik bölgelerdeki düzenleyici eylemler ile kisitlanmaktadir.

Etilenin yeterli inhibisyonu, bitkideki hormon dengesinin ve dogal tepe tomurcugu baskinliginin artirilmasi ile juvenilitesini artirmak ve kök yapisini iyilestirmek üzere mahsullerin yasam döngüsü boyunca kullanilabilmektedir. Çiçeklenme ve meyve büyümesi sirasinda inhibisyon çiçek ve meyve tutumunu, meyve boyutunu ve meyve tutumunu artirabilmektedir. Meyve büyümesi sonrasinda inhibisyon olgunlasmayi geciktirebilmekte ve ekim sistemini uzatabilmektedir. Stresli ortam olaylari sirasinda etilen inhibisyonu, normal büyüme ve gelismeyi arttiran ve söz konusu stresten kaynaklanan bitki hasarini azaltan stres etkilerini azaltabilmektedir.

Kobalt elementi ve bunun solüsyonlari bitkilerdeki etilen seviyelerini azaltmak üzere iyi bilinmektedir. Kobalt, ACC'nin etilene dönüsümünü aktif bir sekilde bloke ederek çalismaktadir. Bu ise, bitki hücresi içerisindeki faydali poliaminlerin üretiminde artisa neden olarak ACC havuzunu artirma ek faydasina sahiptir. Ancak kobalt uygulamalari bu yolagin bloke edilmesinde yalnizca kismen etkilidir, bu nedenle hücresel fizyolojik evreler ve/veya ortam faktörleri bu mekanizmayi etkileyerek eksik etilen inhibisyonu ve nihai olarak azalmis ürün ve uygulama verimlilige neden olan hormon dengesindeki bir bozulma ile sonuçlanmaktadir.

N,N'-diformilüre, bitkilerdeki etilen üretimini de inhibe eden bir tescilli organik moleküldür.

Bu, ACC'nin etilene dönüsümüne neden olan reaktif oksijen türleri sinyalinin bastirilmasi ile islev göstermektedir. Bu molekül hormonal denge idamesi, bitki büyümesi ve üretkenlik ile sonuçlanan asiri hücresel etilenin inhibe edilmesinde büyük etkiler göstermektedir. Ancak etilen üretimini kolaylastiran kosullar altinda N,N'-diformilüre hücre içi konsantrasyonu nedeniyle sinirlanmaktadir. Reaktif oksijen türlerinin fazlaliklari, N,N'-diformilürenin reaktif oksijen türü temizleme yetenegini etkileyebilmektedir ve etilen sinyallerinin sizmasina olanak saglayabilmektedir, böylelikle bunun etkinligi azalmaktadir. Bu etki, asiri reaktif oksijen olusumu süresi boyunca yedi ila on dört günlük araliklarla birçok ekzojen uygulama kullanilarak azaltilmaktadir; ancak bu kullanim modeli yalnizca, mahsul degerinin zaman içinde uygulama maliyetini astigi oldukça spesifik durumlarda ekonomik olarak mümkündür. Bu ise, bunun bazi tarimsal durumlardaki degerini sinirlamaktadir.

BULUSUN ÖZETI N,N'-diformilüre gibi en az bir diasil veya diaril üre ve kobalt, nikel, gümüs veya diger metallerin metal kompleksleri gibi en az bir metal kompleksini içeren bir sinerjistik tarimsal formül, uzatilmis ve tam etilen azalmasi ile sonuçlanacak sekilde temel bilesenlerin sinerjistik etkilesimini saglayan fizyolojik olarak hassas zamanlarda bitkilere uygulanmaktadir. Bu sinerjistik tarimsal formül, teknikte uzman kisilere mahsul verim parametrelerini ayri bilesenlerininkinden daha fazla gelistiren birçok önemli tarim ve bahçecilik özelligine neden olan önemli fenotipik parametreleri düzenleme imkani vermektedir.

SEKILLERIN KISA AÇIKLAMASI Mevcut bulusun özellikleri ve avantajlari, ekli sekillerle birlikte ele alindiginda tercih edilen bir uygulamasinin asagidaki ayrintili açiklamasindan asikâr hale gelecektir, burada: SEKIL 1, bir Pint/Akre cinsinden uygulanan her bir ayri bilesene kiyasla bir Pint/Akre cinsinden uygulanan 121 oraninda Stoller BIO-FORGE® ve Stoller %2 selatlanmis kobalt kompleksini içeren mevcut bulusa göre bir sinerjistik tarimsal formülün sonuçlarini gösteren bir grafiktir.

BULUSUN AYRINTILI AÇIKLAMASI Mevcut bulus, agirlikça %999 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça formüldür. Bir uygulamada tarimsal formül, agirlikça %20-0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre, tercihen diformilüre ve agirlikça %0.1 ila 20 oraninda en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal kompleksi içermektedir. Bir uygulamada tarimsal formül, agirlikça %10-0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre, tercihen diformilüre ve agirlikça içermektedir. Bir uygulamada tarimsal formül, agirlikça %5-0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre, tercihen diformilüre ve agirlikça %0.1 ila 5 oraninda en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal içermektedir. Bir uygulamada tarimsal formül, agirlikça oraninda en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal içermektedir. Bir uygulamada tarimsal formül, agirlikça %2-0.5 oraninda en az bir diasil veya diaril üre, tercihen diformilüre ve agirlikça %05 ila 2 oraninda en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt- metal içermektedir. Bir uygulamada tarimsal formül, agirlikça %1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre, tercihen diformilüre ve agirlikça %1 oraninda en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal içermektedir.

Mevcut bulusun bir uygulamasinda tarimsal formül, 90:10-10:90 olan bir agirlik oraninda en az bir diasil üre, tercihen diformilüre ve en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt- metal içermektedir. Mevcut bulusun bir diger uygulamasinda tarimsal formül, 75:25-25:75 olan bir agirlik oraninda en az bir diasil diaril üre, tercihen diformilüre ve en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal içermektedir. Mevcut bulusun bir diger uygulamasinda tarimsal formül, 60:40-40:60 olan bir agirlik oraninda en az bir diasil veya diaril üre, tercihen diformilüre ve en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal içermektedir.

Mevcut bulusun bir diger uygulamasinda tarimsal formül, 52:48-48:50 olan bir agirlik oraninda en az bir diasil diaril üre, tercihen diformilüre ve en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal içermektedir. Mevcut bulusun bir diger uygulamasinda tarimsal formül, 1:1 olan bir agirlik oraninda en az bir diasil diaril üre, tercihen diformilüre ve en az bir metal kompleksi, tercihen kobalt-metal içermektedir.

Burada belirtilen tercih edilen uygulamalardan birinde tarimsal formüldeki tek ek aktif bilesen çözünür potasyum oksittir (K20). Tercihen, çözünür potasyum oksit eklendiginde tarimsal formül, 1:1:1 olan en az bir diasil veya diaril üre ila en az bir metal kompleksi ila çözünür potasyum oksit agirlik oranina sahiptir. Mevcut bulusun bir uygulamasinda tarimsal formül, en az bir diasil veya diariI üre ve/veya en az bir metal kompleksi ile ayni miktarda çözünür potasyum oksit içermektedir. Bir uygulamada tarimsal formül agirlikça Mevcut bulus, tarim ve bahçecilik endüstrilerindeki mahsul sistem idaresi ve mahsul verimine yönelik bir faydadir. Çimlenme ve yerlesme sirasinda uygulandiginda bu, kök yapisinda bir iyilesme ile sonuçlanmaktadir. Çiçeklenme sirasinda uygulandiginda bu, çiçeklerin tutumu ve artmis meyve tutumu ile sonuçlanmaktadir. Meyve büyümesi sirasinda uygulandiginda bu, meyde düsmesinde bir azalma ile sonuçlanmaktadir ve meyve büyümesi sonrasinda uygulandiginda bu, olgunlasmada bir gecikme ve ekim sezonunun uzamasi ile sonuçlanmaktadir. Örnegin kobalt veya diger metaller ile karistirildiginda N,N'- diformilüre, tek basina N,N'-diformilüre veya kobalt veya diger metallere kiyasla uzun süre boyunca artmis etilen azalmasi ile sonuçlanmaktadir.

Teknikte uzman kisiler tarimsal kullanimlara bagli olarak tarimsal formülün istenilen konsantrasyonda sinerjistik bir sulu solüsyonunu hazirlayabilecekken yaklasik 0.001-1.0 M aktif bilesen, diger bir deyisle diasil veya diaril üre ve metal kompleksi içeren solüsyonlarin faydali oldugu bulunmustur. Yaklasik 0.001-0.050 M içeren sulu solüsyonlar mevcut olarak tercih edilmektedir. Bu solüsyonlar teknikte uzman kisilerce istenilen herhangi bir oranda uygulanabilirken yukaridaki konsantrasyondaki sulu solüsyonlarin 100 Ibs tohum basina yaklasik 15-750 ml oraninda uygulandiginda iyi sonuçlar sagladigi bulunmustur. Teknikte uzman kisiler, bitki yapraklari üzerine püskürtülen sulu solüsyona az miktarda yag ve/veya sürfaktan eklemesinin, reaksiyon ürününün yapraklara yapismasini ve reaksiyon ürününün bitki tarafindan alimini gelistireceginin farkindadir. Uygun yaglar, hem doymus hem de doymamis yaglari, alkolleri, esterleri ve hem hidroskopik hem de hidrofilik fonksiyonel gruplara sahip diger bilesikleri içermektedir. Örnek yaglar bitkisel yaglari içermekte olup, bunlar arasinda ayçiçegi yagi ve soya fasulyesi yagi yer almaktadir. Örnek biyolojik olarak kabul edilebilir sürfaktanlar arasinda organik polifosfatlar ve etoksillenmis nonofenoller yer almaktadir. Yine teknikte uzman kisiler istenilen her bir kullanima yönelik uygun konsantrasyonlari belirleyebilmektedir. Ancak yukaridaki konsantrasyonlara sahip sulu solüsyonlarin genel olarak uygun olduguna inanilmaktadir. Bu solüsyonlar, akre basina yaklasik 1-100 gram reaksiyon ürünü saglamak üzere yeterli bir oranda uygulanmalidir.

Diasil veya diaril üre Içerigi buraya açik bir sekilde atif yoluyla dahil edilmis olan 6,040,273 sayili ABD patentinde açiklandigi gibi mevcut bulusun tercih edilen diasil veya diaril üresi asagidaki formüle sahip bir üre ve bir karboksilik asit reaksiyon ürünleridir: burada R1, R2, R3 ve R4 ayni veya farklidir ve hidrojen, 1-6 karbon atomuna sahip sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis alkil, allil, vinil ve alkoksil gruplari, sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis fenil gruplari ve halojenürlerden olusan gruptan seçilmektedir.

Tercihen mevcut bulusun reaksiyon ürünü N,N'-diformilüre veya N,N'-diasetil Üredir. Bir uygulamada bu reaksiyon ürünleri, RCOOH formülüne sahip bir karboksilik asidin reaksiyona sokulmasi ile hazirlanmaktadir, burada R hidrojen, 1-6 karbon atomuna sahip sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis alkil, allil, vinil ve alkoksil gruplari, sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis fenil gruplari ve halojenürlerden olusan gruptan seçilmektedir. Örnek asitler arasinda formik asit, asetik asit, propiyonik asit, bütirik asit, valerik asit, kaproik asit, heptanoik asit ve sitrik asit yer almaktadir. Tercihen R, hidrojen ve 1-3 karbon atomuna sahip sübstitüe edilmemis alkil gruplarindan olusan gruptan seçilmektedir. Mevcut olarak en çok tercih edilen asitler formik veya asetik asittir. Bu karboksilik asitler, (NHR')2 CO formülüne sahip bir sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis üre ile reaksiyona sokulmaktadir, burada her bir R' ayni veya farklidir ve hidrojen, 1-6 karbon atomuna sahip sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis alkil gruplari, 1-6 karbon atomuna sahip sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis alkoksil gruplari, sübstitüe edilmis veya sübstitüe edilmemis fenil gruplari ve halojenürlerden olusan gruptan seçilmektedir. Sübstitüe edilmemis üre mevcut olarak en çok tercihen reaktanttir. En çok tercih edilen uygulamasinda mevcut bulus, asagidaki formüle sahip olan üre ve formik asidin reaksiyon ürününü, diger bir deyisle diformil üreyi içermektedir: Ayrica tarimsal formül, bununla sinirli olmamak üzere asagidaki genel formüle sahip olan forklorfenuron dahil olmak üzere diaril üreleri içerebilmektedir: Reaksiyonun, yalnizca reaktantlarin ve ürünlerin kaynama noktalari ile sinirlanmak üzere örnegin yaklasik 10°C ila yaklasik 140°C olmak üzere genis araliktaki sicakliklarda ilerleyecegi bulunmustur. Bu reaksiyonlarin hizini artirmak üzere herhangi bir klasik yöntem ile isi eklenebilirken mevcut bulusun yöntemlerinin uygun bir sekilde yaklasik 15°C ila yaklasik 40°C, tercihen oda sicakligi, diger bir deyisle yaklasik 20°C ila yaklasik 30°C'Iik bir sicaklik araliginda gerçeklestirilebilecegi bulunmustur. Bu reaksiyonlarin hafif ekzotermik oldugu görülmektedir. Diformilüre olusturmak üzere formik asit ve ürenin reaksiyonu oda sicakliginda 24 saat içerisinde tamamlanacak sekilde devam etmektedir. Reaksiyon karisiminin berrak oluncaya kadar karistirilmasi ve daha sonra reaksiyon ürününün kristalleri olusuncaya kadar durgun kalmasi tercih edilmektedir. Reaksiyonlarin iki su molekülünün eliminasyonu ile ilerledigine inanilmaktadir. Üre ve formik asidin reaksiyonu asagidaki sekilde ilerlemektedir: Hz NCONHz +2RCOOH_› RCONHCONHCOR+2 Hz 0. Bu reaksiyonda formik asit N,N'-diformilüre üretmek üzere üre nitrojenlerinden her biri üzerindeki bir hidrojen ile reaksiyona girmektedir. Buna göre, reaksiyon karisiminin her bir mol üre basina yaklasik 2 mol karboksilik asit içermesi tercih edilmektedir.

Mevcut tarimsal formülde bulunan en az bir diasil veya diaril ürenin bir ticari uygulamasi BIO-FORGE® (Stoller Enterprises, Inc. Houston, Texas, ABD tarafindan üretilmektedir) ürününü içermektedir. Ayrica içerigi buraya atif yoluyla dahil edilmis olan 6448440 sayili ABD patentine ve 6710085 sayili ABD patentine bakiniz.

Metal kompleksi Metal kompleksi, alkali toprak metalleri, geçis metalleri, bor ve bunlarin karisimlarindan olusan gruptan seçilen bir metali içeren bir sulu solüsyon olarak saglanabilmektedir. Bir uygulamada metaller kalsiyum, magnezyum, çinko, bakir, manganez, bor, demir, kobalt, molibdenum ve bunlarin karisimlarindan olusan gruptan seçilmektedir. Tercih edilen bir metal kobalttir. Dahil edildiginde metal, bir sulu solüsyon içerisinde agirlikça yaklasik yüzde tercihen agirlikça yaklasik yüzde 1 ila yaklasik 3 araliginda bulunabilmektedir. Mevcut bulusun bir uygulamasinda bir 5qu solüsyon içinde yaklasik agirlikça %2 selatlanmis kobalt içeren STOLLER %2 selatlanmis kobalt kompleksi (Stoller Enterprises, Inc. Houston, Texas, ABD tarafindan üretilmektedir) kullanilmaktadir. Mevcut bulusun bir uygulamasinda metal kompleksleri bunlarla sinirli olmamak üzere metal oksitler, metal halojenürler, metal sülfatlar ve/veya selatlanmis metali içermektedir. Mevcut bulusun bir uygulamasinda metal kompleksi tercihen kobalt sülfat olmak üzere metal sülfatlardir.

Asagidaki Örnekler bulusun bir uygulamasini açiklamak üzere kullanilmaktadir. Ancak, mevcut bulusun kapsamindan ayrilmadan bu tercih edilen uygulamalardan diger tarimsal formüllerin modifiye edilebilecegi teknikte uzman bir kisi tarafindan anlasilmalidir. ÖRNEKLER Domates Meme Tutumu Teknikte uzman kisilerin onaylayacagi gibi etilen üretimi hizlanmis meyve düsmesi ile sonuçlanmaktadir. Bir diformilüre formülasyonu olan Stoller'in BIO-FORGE® ürünü stresi hafifleterek etilen stresi etkisini hafifletmektedir. Stoller'in %2 selatlanmis kobalt kompleksi etilenin sentezindeki terminal enzimleri (ACCO) bloke etmektedir. SEKIL 1'de görüldügü gibi bir Pint/Akre cinsinden uygulanan 1:1 oraninda Stoller BIO-FORGE® (agirlikça %2 diformilüre içermektedir) ve Stoller %2 selatlanmis kobalt kompleksini (agirlikça %2 kobalt sülfat içermektedir) içeren mevcut bulusa göre bir sinerjistik tarimsal formülün, meyve düsmesini bir Pint/Akre cinsinden uygulanan her bir ayri bilesene kiyasla önemli ölçüde azalttigi bulunmustur.

Mevcut bulus tercih edilen bir uygulama açisindan açiklanmis olmasina ragmen asagidaki istemler tarafindan tanimlanan bulusun kapsamindan ayrilmadan buna birçok ek modifikasyon ve varyasyon yapilabilecegi anlasilacaktir.

Denetimden sonraki % Degisim Ko (Pint/A) Kontrol (Islem Bio-Forge görmemis) (Pint/A) 1:1 Bio-Forge K0 (1 pint/A)

Claims (13)

ISTEMLER
1. . Agirlikça %999 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %01 ila 99.9 oraninda en az bir metal kompleksi içeren bir tarimsal formül.
2. . Esas olarak agirlikça %999 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre; agirlikça ila 99.9 oraninda çözünür potasyum oksitten olusan bir tarimsal formül.
3. Istem 1 veya 2'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %20 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %01 ila 20 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir.
4. Istem 1 veya 2'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %10 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %01 ila 10 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir.
5. Istem 1 veya 2'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %5 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %01 ila 5 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir.
6. Istem 1 veya 2'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %2 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %01 ila 2 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir.
7. Istem 1 veya 2'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %2 ila 0.5 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %05 ila 2 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir.
8. Istem 1 veya 2'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %2 ila 0.1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %01 ila 2 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir.
9. 9. Istem 1 veya 2'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %2 ila 0.5 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %05 ila 2 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir. 5
10. 10.Istem 1 veya Z'ye göre tarimsal formül olup, özelligi agirlikça %1 oraninda en az bir diasil veya diaril üre ve agirlikça %1 oraninda en az bir metal kompleksi içermesidir.
11. 11.Istem 1-10'dan herhangi birine göre tarimsal formül olup, özelligi söz konusu en az bir diasil veya diaril ürenin diformil üre olmasidir.
12. 12. Istem 1-11'den herhangi birine göre tarimsal formül olup, özelligi söz konusu en az bir metal kompleksinin bir kobalt-metal kompleksi olmasidir.
13. 13.Istem 1-12'den herhangi birine göre tarimsal formül olup, özelligi söz konusu en az bir 15 metal kompleksinin kobalt sülfat olmasidir.