SE462308B

SE462308B - Nuclear fuel elements with composite casing containers and composite casing containers with zirconium and zirconium alloy cladding

Info

Publication number: SE462308B
Application number: SE8302484A
Authority: SE
Inventors: Joseph Sam Armijo
Original assignee: Gen Electric
Priority date: 1982-05-03
Filing date: 1983-05-02
Publication date: 1990-05-28
Also published as: ES521804A0; DE3315820A1; SE8302484D0; FR2526211B1; SE8302484L; DE3315820C2; JPS58216988A; JPH0160797B2; IT1212818B; ES8702033A1; IT8320851A0; FR2526211A1

Description

388 2 moderator närvarar, eller båda dessa, om både kylmedel och moderator närvarar, och för det andra att förhindra att radio- aktiva klyvningsprodukter, av vilka vissa är gasformiga, fri- ges från bränslet till kylmedlet eller moderatorn eller båda dessa, om både kylmedel och moderator närvarar. Vanliga kapslingsmaterial är rostfritt stål, aluminium och legeringar därav, zirkonium och legeringar därav, niob, vissa magnesium- legeringar och andra. Förstöring av kapslingen, dvs förlust av läcktäthet, kan medföra förorening av kylmedlet eller moderatorn och därmed förorena system med långlivade radio- aktiva produkter i sådan grad, att det stör anläggningens funktion. 388 2 moderator is present, or both, if both coolant and moderator are present, and secondly to prevent radioactive fission products, some of which are gaseous, from being released from the fuel into the coolant or moderator or both, if both coolant and moderator present. Common encapsulation materials are stainless steel, aluminum and alloys thereof, zirconium and alloys thereof, niobium, certain magnesium alloys and others. Destruction of the enclosure, ie loss of leakage tightness, can lead to contamination of the coolant or moderator and thereby contaminate systems with long-lived radioactive products to such an extent that it interferes with the system's function.

Problem har uppkommit vid tillverkning och vid drift av kärn- bränsleelement, som använder vissa metaller och legeringar såsom kapslingsmaterial på grund av mekaniska eller kemiska reaktioner av dessa kapslingsmaterial under vissa betingelser.Problems have arisen in the manufacture and operation of nuclear fuel elements which use certain metals and alloys as encapsulating materials due to mechanical or chemical reactions of these encapsulating materials under certain conditions.

Zirkonium och legeringar därav ger under normala betingelser mycket goda kärnbränslekapslingar, eftersom de har låg neut- ronabsorptionstvärsektion och vid temperaturer under ca 398°C är starka, duktila, extremt stabila och relativt icke-reak- tiva i närvaro av avmineraliserat vatten eller vattenånga, som allmänt användes såsom kylmedel och moderatorer för reaktorer.Zirconium and its alloys give very good nuclear fuel encapsulations under normal conditions, as they have a low neutron absorption cross section and at temperatures below about 398 ° C are strong, ductile, extremely stable and relatively non-reactive in the presence of demineralized water or water vapor, which widely used as coolants and moderators for reactors.

Användning av bränsleelement har emellertid avslöjat ett problem med sprödbrott av kapslingen på grund av den kombine- rade inbördes inverkan mellan kärnbränslet, kapslingen och klyvningsprodukter, som bildas under klyvningsreaktionen. Det har visat sig att dessa oönskade användningsegenskaper gynnas av lokaliserade mekaniska spänningar på grund av skillnader ifråga om utvidgning av bränsle och kapsling (spänningar i kapslingen koncentreras vid gränsytor mellan bränslekutsar och i vissa fall vid sprickor i kärnbränslet). Fenomenet betecknas bränslekuts-kapslings-inverkan eller "PCI". Korro- siva klyvningsprodukter friges från kärnbränslet och närvarar vid skärningen av bränslebrickorna med kapslingsytan. Sådana klyvningsprodukter bildas i kärnbränslet under kärnklyvnings- Ä-62 598 3 reaktionen under drift av kärnreaktorn.However, the use of fuel elements has revealed a problem with brittleness of the casing due to the combined interaction between the nuclear fuel, the casing and fission products formed during the fission reaction. It has been found that these undesirable properties of use benefit from localized mechanical stresses due to differences in fuel expansion and encapsulation (stresses in the enclosure are concentrated at interfaces between fuel pellets and in some cases at cracks in the nuclear fuel). The phenomenon is referred to as the fuel boiler enclosure effect or "PCI". Corrosive fission products are released from the nuclear fuel and are present at the intersection of the fuel washers with the enclosure surface. Such fission products are formed in the nuclear fuel during the nuclear fission reaction during operation of the nuclear reactor.

I det inre av ett tillslutet bränsleelement kan vätgas bildas genom långsam reaktion mellan kapslingen och kvarvarande vat- ten inuti kapslingen. Denna vätgas kan uppbyggas till halter, vilka under vissa betingelser kan medföra lokaliserad hydre- ring av kapslingen med därav följande lokal förstöring av de mekaniska egenskaperna hos kapslingen. Kapslingen påverkas även oförmånligt av sådana gaser som syre, kväve, kolmonoxid och koldioxid genom ett vidsträckt temperaturområde. Zirko- niumkapslingen hos kärnbränsleelement utsättes för en eller fler av de gaser som anges ovan och klyvningsprodukter under bestrålning i en kärnreaktor och detta äger rum trots att dessa gaser eventuellt icke närvarar i reaktorkylmedlet eller moderatorn och vidare kan ha uteslutits så långt som möjligt från den omgivande atmosfären under tillverkningen av kaps- lingen och bränsleelementet. Sintrade eldfasta och keramiska kompositioner, såsom urandioxid och andra kompositioner som användes såsom kärnbränsle, avger mätbara mängder av de förut- nämnda gaserna vid upphettning, exempelvis under tillverkning av bränslet och avger vidare klyvningsprodukter under bestrål- ning. Partikelformiga eldfasta och keramiska kompositioner, exempelvis urandioxidpulver och andra pulver som användes såsom kärnbränsle, har visat sig avge en större mängd av de förutnämnda gaserna under bestrålning. Dessa frigivna gaser kan reagera med zirkoniumkapslingen som innesluter kärnbräns- let.In the interior of a closed fuel element, hydrogen can be formed by a slow reaction between the enclosure and the remaining water inside the enclosure. This hydrogen gas can be built up to concentrations which, under certain conditions, can lead to localized hydrogenation of the enclosure with consequent local destruction of the mechanical properties of the enclosure. The enclosure is also adversely affected by such gases as oxygen, nitrogen, carbon monoxide and carbon dioxide through a wide temperature range. The zirconium encapsulation of nuclear fuel elements is exposed to one or more of the gases listed above and fission products during irradiation in a nuclear reactor and this occurs despite the fact that these gases may not be present in the reactor coolant or moderator and may have been excluded as far as possible from the environment. the atmosphere during the manufacture of the enclosure and the fuel element. Sintered refractory and ceramic compositions, such as uranium dioxide and other compositions used as nuclear fuel, emit measurable amounts of the aforementioned gases upon heating, for example during the manufacture of the fuel, and further emit fission products during irradiation. Particulate refractory and ceramic compositions, for example uranium dioxide powders and other powders used as nuclear fuel, have been found to emit a greater amount of the aforementioned gases during irradiation. These released gases can react with the zirconium enclosure that encloses the nuclear fuel.

Med hänsyn till det föregående har det sålunda visat sig önskvärt att minimera angreppet på kapslingen av vatten, vattenånga och andra gaser, i synnerhet väte, som reagerar med kapslingen från insidan av bränsleelementet under hela den tidrymd bränsleelementet användes i drift i kärnkraftan- läggningar. En sådan åtgärd har varit att finna material, som reagerar hastigt kemiskt med vatten, vattenånga och andra gaser för att eliminera dessa från det inre av kapslingen.In view of the foregoing, it has thus proved desirable to minimize the attack on the enclosure of water, water vapor and other gases, in particular hydrogen, which react with the enclosure from the inside of the fuel element throughout the time the fuel element is used in operation in nuclear power plants. One such measure has been to find materials which react rapidly chemically with water, water vapor and other gases to eliminate them from the interior of the enclosure.

Sådana material kallas "getter-material".Such materials are called "getter materials".

LH 462 '08 4 Ett annat försök har varit att belägga kärnbränslematerialet med ett keramiskt material för att förhindra att fukt kommer i kontakt med kärnbränslematerialet, såsom anges i US-patentet 3 108 936. US-patentet 3 085 059 beskriver ett bränsleele- ment innefattande en metallkapsling innehållande en eller fler bränslekutsar av klyvbart keramiskt material och ett skikt av glasformigt material bundet till de keramiska bräns- lekutsarna, så att skiktet finnes mellan kapslingen och kärn- bränslet för att säkerställa likformig god värmeledning från bränslekutsarna till kapslingen. US-patentet 2 873 238 beskriver mantlade klyvbara stycken av uran, som är kapslade i ett metallhölje, i vilket de skyddande mantlarna eller täckskikten för uranstyckena är ett zink-aluminiumbindeskikt.LH 462 '08 4 Another attempt has been to coat the nuclear fuel material with a ceramic material to prevent moisture from coming into contact with the nuclear fuel material, as disclosed in U.S. Patent 3,108,936. U.S. Patent 3,085,059 discloses a fuel element comprising a metal housing containing one or more fuel pellets of fissile ceramic material and a layer of glassy material bonded to the ceramic fuel pellets, so that the layer is between the housing and the nuclear fuel to ensure uniform good heat conduction from the fuel pellets to the housing. U.S. Pat. No. 2,873,238 discloses sheathed fissile pieces of uranium encapsulated in a metal casing in which the protective sheaths or cover layers of the uranium pieces are a zinc-aluminum binder layer.

US-patentet 2 849 387 beskriver en mantlad klyvbar kropp innefattande ett flertal med öppen ände mantlade kroppssek- tioner av kärnbränsle, som doppats i ett smält bad av ett bindematerial, som ger en effektivt värmeledande bindning mellan urankroppssektionerna och behållaren (eller kapslingen).U.S. Patent 2,849,387 discloses a sheathed fissile body comprising a plurality of open-ended sheathed body sections of nuclear fuel dipped in a molten bath of a binder material which provides an effective heat conductive bond between the uranium body sections and the container (or enclosure).

Beläggningen anges utgöras av godtycklig metallegering med goda värmeledningsegenskaper, vilket exempelvis innefattar aluminium-kisel- och zink-aluminiumlegeringar. Japanska patentpublikationen SHO 47-46559, daterad 24 november 1972, beskriver konsolidering av separata kärnbränslepartiklar i en kolhaltig grundmassebränslekomposit genom beläggning av bränslepartiklarna med en jämn kolhaltig beläggning med hög densitet runt bränslekutsarna. Ytterligare en annan belägg- ning anges i japanska patentpublikationen SHO 47-14200, i vilken beläggningen av en av tvâ grupper av bränslekutsar innefattar ett skikt av kiselkarbid och den andra gruppen är belagd med ett skikt av pyrokol eller metallkarbid.The coating is stated to consist of any metal alloy with good thermal conductivity properties, which for example includes aluminum-silicon and zinc-aluminum alloys. Japanese Patent Publication SHO 47-46559, dated November 24, 1972, discloses consolidation of separate nuclear fuel particles in a carbonaceous matrix fuel composite by coating the fuel particles with a uniform high density carbonaceous coating around the fuel pellets. Yet another coating is disclosed in Japanese Patent Publication SHO 47-14200, in which the coating of one of two groups of fuel pellets comprises a layer of silicon carbide and the other group is coated with a layer of pyrocarbon or metal carbide.

Beläggningen av kärnbränslematerial inför tillförlitlighets- problem, eftersom det är svårt att âstadkomma likformiga be- läggningar som är fria från felställen. Vidare kan förstöring av beläggningen medföra problem med långtidsegenskaperna hos kärnbränslematerialet.The coating of nuclear fuel materials poses reliability problems, as it is difficult to achieve uniform coatings that are free from fault locations. Furthermore, destruction of the coating can cause problems with the long-term properties of the nuclear fuel material.

Bland tidigare framförda förslag kan även nämnas ~. \v 46' 3308 P ett förfarande för att förhindra korrosion av kärnbränsle- kapsling bestående av tillsats av en sådan metall som niob till bränslet. Tillsatsen kan vara i form av ett pulver, förutsatt att efterföljande behandling av bränslet icke med- för oxidering av metallen, eller införlivas i bränsleelemen- tet såsom tråd, plåt eller i andra former i, runt eller mellan bränslekutsarna.Among previously put forward proposals can also be mentioned ~. 463 3308 P a process for preventing corrosion of nuclear fuel casing consisting of the addition of a metal such as niobium to the fuel. The additive may be in the form of a powder, provided that subsequent treatment of the fuel does not cause oxidation of the metal, or is incorporated into the fuel element such as wire, sheet metal or in other forms in, around or between the fuel pellets.

Man har vidare föreslagit användning av en kompositkapsling av en zirkoniumlegering med en innerbeklädnad av rostfritt stål, som är metallurgiskt bunden till zirkonium- legeringen, och kompositkapslingen tillverkas genom sträng- pressning av ett ihåligt ämne av zirkoniumlegeringen med en innerbeklädnad av rostfritt stål. Denna kapsling har den olägenheten, att det rostfria stålet utvecklar spröda faser och skiktet av rostfritt stål medför en neutronabsorptions- förlust av ca 10-15 gånger förlusten för en zirkoniumlegering med samma tjocklek.It has further been proposed to use a zirconium alloy composite housing with a stainless steel inner liner metallurgically bonded to the zirconium alloy, and the composite housing is made by extruding a hollow zirconium alloy blank with a stainless steel liner. This enclosure has the disadvantage that the stainless steel develops brittle phases and the layer of stainless steel results in a neutron absorption loss of about 10-15 times the loss of a zirconium alloy of the same thickness.

US-patentet 3 502 549 beskriver ett förfarande för att skydda zirkonium och legeringar därav genom elektrolytisk avsättning av krom för att ge ett kompositmaterial, som är användbart för kärnreaktorer. Ett förfarande för elektrolytisk avsätt- ning av koppar på Zircaloy- -ytor och efterföljande värmebe- handling för åstadkommande av ytdiffusion av den elektrolytiskt avsatta metallen anges i Energia Nucleare, volym ll, nr 9 (september 1964) på sidorna 505-508. I Stability and Compatibility of Hydrogen Barriers Applied to Zirconium Alloys av F. Brossa et al (European Atomic Energy Community, Joint Nuclear Research Center, EUR 4098e, 1969) beskrives metoder för avsättning av olika beläggningar och dessas effek- tivitet såsom vätediffusionsbarriärer samt en Al-Si-beläggning såsom den mest lovande barriären mot vätediffusion. Metoder för elektroplätering av nickel på zirkonium och zirkonium- -tennlegeringar och värmebehandling av dessa legeringar för åstadkommande av legeringsdiffusionsbindningar anges i Electroplating on Zirconium and Zirconium-Tin av W.C. Schickner et al (BMI-757, Technical Information Service, 1952). US- J* O\ FC CN CD CO 6 -patentet 3 625 821 beskriver ett bränsleelement för en kärn- reaktor med ett bränslekapslingsrör med innerytan av röret belagd med en metall med låg neutroninfångningstvärsektion såsom nickel och med findispergerade partiklar av ett bränn- bart gift anordnade däri. Reactor Development Program Process Report av augusti 1973 (ANL-RDP-19) beskriver ett kemiskt getter-materialarrangemang med ett offerskikt av krom på innerytan av en kapsling av rostfritt stål.U.S. Patent 3,502,549 discloses a process for protecting zirconium and alloys thereof by electrolytic deposition of chromium to provide a composite material useful for nuclear reactors. A method of electrolytically depositing copper on Zircaloy surfaces and subsequent heat treatment to effect surface diffusion of the electrolytically deposited metal is set forth in Energia Nucleare, Volume II, No. 9 (September 1964) on pages 505-508. The Stability and Compatibility of Hydrogen Barriers Applied to Zirconium Alloys by F. Brossa et al (European Atomic Energy Community, Joint Nuclear Research Center, EUR 4098e, 1969) describe methods for depositing different coatings and their effectiveness as hydrogen diffusion barriers and an Al -Si coating as the most promising barrier against hydrogen diffusion. Methods for electroplating nickel on zirconium and zirconium-tin alloys and heat treatment of these alloys to create alloy diffusion bonds are set forth in Electroplating on Zirconium and Zirconium-Tin by W.C. Schickner et al (BMI-757, Technical Information Service, 1952). US-J * O \ FC CN CD CO 6 patent 3,625,821 discloses a fuel element for a nuclear reactor having a fuel encapsulation tube with the inner surface of the tube coated with a metal having a low neutron capture cross section such as nickel and with finely dispersed particles of a combustible poison arranged therein. The Reactor Development Program Process Report of August 1973 (ANL-RDP-19) describes a chemical getter material arrangement with a sacrificial layer of chromium on the inner surface of a stainless steel housing.

Ett annat tillvägagångssätt har varit att införa en barriär mellan kärnbränslematerialet och kapslingen, som innehåller kärnbränslematerialet, såsom anges i US-patentet 3 230 150 (kopparfolie), tyska patentpublikationen DAS l 238 115 (titan- skikt), US-patentet 3 212 988 (skikt av zirkonium, aluminium eller beryllium), US-patentet 3 018 238 (barriär av kristal- lint kol mellan UO2 och zirkoniumlegeringskapsling) och US-patentet 3 088 893 (folie av rostfritt stål). Användningen av barriärskikt har ansetts lovande, men vissa av de i det föregående nämnda publikationerna beskriver användning av icke kombinerbara material med antingen kärnbränslet (exempel- vis kol, som kan beredas med syre från kärnbränslet) eller med kapslingen (exempelvis koppar och andra metaller, som kan reagera med kapslingen, förändra egenskaperna hos kapslingen) eller med kärnklyvningsreaktionen (exempelvis genom att verka såsom neutronabsorbatorer). Icke någon av de angivna publi- kationerna beskriver lösningar av problemet med lokaliserad kemisk-mekanisk inbördes inverkan mellan kärnbränslet och kapslingen.Another approach has been to introduce a barrier between the nuclear fuel material and the enclosure containing the nuclear fuel material, as disclosed in U.S. Patent 3,230,150 (copper foil), German Patent Publication DAS 1,238,115 (titanium layer), U.S. Patent 3,212,988 ( layers of zirconium, aluminum or beryllium), U.S. Patent 3,018,238 (crystalline carbon barrier between UO2 and zirconium alloy) and U.S. Patent 3,088,893 (stainless steel foil). The use of barrier layers has been considered promising, but some of the aforementioned publications describe the use of incompatible materials with either the nuclear fuel (e.g. coal, which can be prepared with oxygen from the nuclear fuel) or with the enclosure (e.g. copper and other metals, which can react with the enclosure, change the properties of the enclosure) or with the nuclear fission reaction (for example by acting as neutron absorbers). None of the published publications describes solutions to the problem of localized chemical-mechanical interaction between the nuclear fuel and the enclosure.

Ytterligare försök med användning av barriärer anges i US- -patentet 3 969 186 (eldfast metall, såsom molybden, volfram, rhenium, niob och legeringar därav i form av ett rör eller folie med ett eller fler skikt eller en beläggning på inner- ytan av kapslingen) och US-patentet 3 925 151 (beklädnad av zirkonium, niob eller legeringar därav mellan kärnbränslet och kapslingen med en beläggning av ett material med hög smörjförmåga mellan beklädnaden och kapslingen). 462 508 7 US-patentet 4 045 288 beskriver en kompositkapsling av ett zirkoniumlegeringssubstrat med en metallbarriär, som är metallurgiskt bunden till substratet, och ett innerskikt av zirkoniumlegering, som är metallurgiskt bundet till metall- barriären. Barriären väljes från en grupp av niob, aluminium, koppar, nickel, rostfritt stål och järn. Med undantag av niobbarriären bildar alla de andra materialen lågsmältande eutektiska faser med zirkoniumlegeringssubstratet, vilket gör dem olämpliga vid eventuella olycksfall med kylmedelsförlust.Further attempts to use barriers are disclosed in U.S. Patent 3,969,186 (refractory metals such as molybdenum, tungsten, rhenium, niobium and alloys thereof in the form of a tube or foil having one or more layers or a coating on the inner surface of the enclosure) and U.S. Patent 3,925,151 (cladding of zirconium, niobium or alloys thereof between the nuclear fuel and the enclosure with a coating of a high lubricity material between the enclosure and the enclosure). U.S. Patent 4,045,288 discloses a composite housing of a zirconium alloy substrate having a metal barrier metallurgically bonded to the substrate, and an inner layer of zirconium alloy metallurgically bonded to the metal barrier. The barrier is selected from a group of niobium, aluminum, copper, nickel, stainless steel and iron. With the exception of the niobium barrier, all the other materials form low-melting eutectic phases with the zirconium alloy substrate, making them unsuitable in the event of a loss of coolant.

US-patentet 4 200 492 beskriver en kompositkapsling av ett zirkoniumlegeringssubstrat med en beklädnad av zirkoniumsvamp.U.S. Patent 4,200,492 discloses a composite housing of a zirconium alloy substrate having a zirconium sponge coating.

Den mjuka zirkoniumbeklädnaden minskar lokaliserade spän- ningar samt minskar spänningskorrosionssprickningen och för- sprödningen av smält metall men utsättes för skador och för- luster genom honing och liknande under tillverkningen och korrosion om kapslingen brister.The soft zirconium cladding reduces localized stresses and reduces stress corrosion cracking and embrittlement of molten metal, but is exposed to damage and loss through honey and the like during manufacture and corrosion if the enclosure fails.

Det har sålunda blivit önskvärt att utveckla kärnbränsle- element som minskar de ovan diskuterade problemen.It has thus become desirable to develop nuclear fuel elements that reduce the problems discussed above.

Ett särskilt effektivt kärnbränsleelement för användning i härden i en kärnreaktor har en kompositkapsling med ett substrat, en olegerad zirkoniumbarriär, som är metallurgiskt bunden till innerytan av substratet, samt ett innerskikt, som är metallurgiskt bundet till innerytan av zirkoniumbarriären.A particularly efficient nuclear fuel element for use in the core of a nuclear reactor has a composite housing with a substrate, an unalloyed zirconium barrier, which is metallurgically bonded to the inner surface of the substrate, and an inner layer, which is metallurgically bonded to the inner surface of the zirconium barrier.

Substratet av kapslingen är helt oförändrad ifråga om konst- ruktion och funktion jämfört med tidigare praxis för en kärn- reaktor och väljes bland konventionella kapslingsmaterial, såsom zirkoniumlegeringar.The substrate of the enclosure is completely unchanged in terms of construction and function compared to previous practice for a nuclear reactor and is chosen from conventional enclosure materials, such as zirconium alloys.

Zirkoniumbarriären och det inre skiktet bildar en skärm mellan substratet och kärnbränslematerialet, som hålles i kapslingen, samt avskärmar substratet mot klyvningsprodukter och gaser. Det inre skiktet i sin tur avskärmar zirkonium- barriären från klyvningsprodukter som frisläppes från bränslet och andra reaktiva element som förefinnes i bränsleelementet.The zirconium barrier and the inner layer form a shield between the substrate and the nuclear fuel material, which is held in the enclosure, and shields the substrate from fission products and gases. The inner layer in turn shields the zirconium barrier from fission products released from the fuel and other reactive elements present in the fuel element.

Denna avskärmning tillåter att zirkoniumbarriären bibehåller 462 308 8 maximal grad av renhet och duktilitet genom att förhindra härdning genom rekyl av klyvningsprodukter eller genom reak- tion med kemiska element, som förefinnes i bränsleelementet.This shielding allows the zirconium barrier to maintain maximum degree of purity and ductility by preventing curing by recoil of fission products or by reaction with chemical elements present in the fuel element.

Zirkoniumbarriären bildar ca l till ca 30 % av kapslingens tjocklek. En zirkoniumbarriär som bildar mindre än ca 1 % av tjockleken av kapslingen skulle vara svår att åstadkomma i kommersiell tillverkning och en zirkoniumbarriär som bildar mer än 30 % av kapslingens tjocklek skulle icke ge någon ytterligare fördel med ökad tjocklek. Vidare skulle en barriär av mer än ca 30 % av kapslingens tjocklek ge en sam- tidig minskning av tjockleken av substratet och försvagning av kompositkapslingen.The zirconium barrier forms about 1 to about 30% of the thickness of the enclosure. A zirconium barrier forming less than about 1% of the thickness of the enclosure would be difficult to achieve in commercial manufacture and a zirconium barrier forming more than 30% of the thickness of the enclosure would not provide any additional benefit with increased thickness. Furthermore, a barrier of more than about 30% of the thickness of the enclosure would result in a simultaneous reduction in the thickness of the substrate and weakening of the composite enclosure.

Det inre skiktet kan framställas så att det utgör från l % till lO % av den totala kapslingstjockleken. Detta tjockleks- omrâde har specificerats för att ge ett innerskikt av minimal tjocklek, som kan tillverkas genom rör-samsträngpressning och -samreduktionsmetoder. Pâ grund av dess renhetsgrad och den avskärmande effekten av det inre skiktet förblir barriären mjuk under bestrålning och minimerar lokaliserade töjningar inuti kärnbränsleelementet och bidrar på detta sätt till att skydda substratet mot spänningskorrosionssprickning eller smält metallförsprödning. Innerskiktet och zirkoniumbarriären ger ett föredraget reaktionsställe för reaktion med flyktiga föroreningar eller klyvningsprodukter, som förefinnes inuti kärnbränsleelementet, och bidrar på detta sätt till att skydda barriären och kapslingen mot angrepp av flyktiga föroreningar eller klyvningsprodukter.The inner layer can be made so that it constitutes from 1% to 10% of the total encapsulation thickness. This thickness range has been specified to provide an inner layer of minimal thickness, which can be fabricated by tube co-extrusion and co-reduction methods. Due to its degree of purity and the shielding effect of the inner layer, the barrier remains soft during irradiation and minimizes localized elongations within the nuclear fuel element, thus helping to protect the substrate from stress corrosion cracking or molten metal embrittlement. The inner layer and zirconium barrier provide a preferred reaction site for reaction with volatile contaminants or fission products present within the nuclear fuel element, thus helping to protect the barrier and enclosure from attack by volatile contaminants or fission products.

Dessutom är det inre skiktet användbart under tillverkningen för att förhindra förluster eller skador på den mjuka barriä- ren och förbättrar sålunda bearbetbarheten. Vidare skyddar det inre skiktet barriären mot vattenkorrosion vid fel på bränsleelementet.In addition, the inner layer is useful during manufacture to prevent losses or damage to the soft barrier and thus improves machinability. Furthermore, the inner layer protects the barrier against water corrosion in the event of a fault in the fuel element.

Uppfinningen ger den väsentliga fördelen att substratet hos kapslingen och barriären skyddas mot spänningskorrosionssprick- 9 ning och försprödning av smält metall förutom mot kontakt med klyvningsprodukter, korrosiva gaser, etc. av det inre skiktet, som icke medför några väsentliga neutroninfângningsförluster, värmeöverföringsförluster eller problem med icke kombinerbara material.The invention provides the essential advantage that the substrate of the enclosure and the barrier is protected against stress corrosion cracking and embrittlement of molten metal in addition to contact with fission products, corrosive gases, etc. of the inner layer which does not cause any significant neutron capture losses, heat transfer losses or problem losses. combinable materials.

Det är ett ändamål med uppfinningen att åstadkomma ett kärn- bränsleelement, som kan användas i kärnreaktorer under lång tidrymd utan uppträdande av sprickbildning på kapslingen, korrosion av kapslingen eller andra problem med fel på bränslet.It is an object of the invention to provide a nuclear fuel element which can be used in nuclear reactors for a long period of time without the occurrence of cracking on the housing, corrosion of the housing or other problems with faults in the fuel.

Det är ett annat ändamål med uppfinningen att åstadkomma ett kärnbränsleelement med en kompositkapsling med ett substrat, en zirkoniumbarriär metallurgiskt bunden till innerytan av substratet och ett innerskikt metallurgiskt bundet till innerytan av zirkoniumbarriären, så att den metallurgiska bindningen ger en lânglivad anslutning mellan substratet och zirkoniumbarriären samt mellan zirkoniumbarriären och det inre skiktet.It is another object of the invention to provide a nuclear fuel element having a composite housing with a substrate, a zirconium barrier metallurgically bonded to the inner surface of the substrate and an inner layer metallurgically bonded to the inner surface of the zirconium barrier, so that the metallurgical bond provides a long-lasting connection between the substrate and the between the zirconium barrier and the inner layer.

Det föregående och andra ändamål med uppfinningen blir uppen- bara för fackmän vid läsning av-följande beskrivning och ritningsfigurer som beskrives i det följande.The foregoing and other objects of the invention will become apparent to those skilled in the art upon reading the following description and drawing figures which are described hereinafter.

Figur l är en vy, delvis i bortskuren sektion, av en kärn- bränslepatron innehållande kärnbränsleelement konstruerade enligt uppfinningen.Figure 1 is a view, partly in section, of a nuclear fuel assembly containing nuclear fuel elements constructed in accordance with the invention.

Figur 2 är en tvärsektion i större skala av kärnbränsleele- mentet enligt figur l och åskådliggör uppfinningstanken.Figure 2 is a cross-section on a larger scale of the nuclear fuel element according to Figure 1 and illustrates the inventive concept.

Pâ figur l visas i delvis bortskuren sektion en kärnbränsle- patron 10. Denna bränslepatron 10 utgöres av en rörformig strömningskanal ll med i huvudsak kvadratisk tvärsektion, som vid den övre änden är försedd med en lyftögla 12 och vid den nedre änden med en nosdel (icke visad på grund av att den nedre delen av patronen 10 är utelämnad). Den övre änden av 4 r - Q 4-62 óÛo lo kanalen 11 är öppen vid 13 och den nedre änden av nosdelen är försedd med kylmedelsströmningsöppningar. En grupp av bräns- leelement eller stavar 14 är inneslutna i kanalen ll och stödes i denna med hjälp av en övre ändplât 15 och en nedre ändplåt (icke visad eftersom den nedre delen är utelämnad).Figure 1 shows in a partially cut-away section a nuclear fuel assembly 10. This fuel assembly 10 consists of a tubular flow channel 11 with a substantially square cross section, which at the upper end is provided with a lifting eye 12 and at the lower end with a nose part (not shown because the lower part of the cartridge 10 is omitted). The upper end of the channel 11 is open at 13 and the lower end of the nose portion is provided with coolant flow openings. A group of fuel elements or rods 14 are enclosed in the channel 11 and are supported therein by means of an upper end plate 15 and a lower end plate (not shown because the lower part is omitted).

Det vätskeformiga kylmedlet inströmmar vanligen genom öpp- ningarna i den nedre änden av nosdelen, passerar uppåt runt bränsleelementen 14 och utmatas genom det övre utloppet 13 vid en förhöjd temperatur i delvis förångat tillstånd för kokreaktorer eller i icke förângat tillstånd för tryckreak- torer.The liquid coolant usually flows in through the openings in the lower end of the nose part, passes upwards around the fuel elements 14 and is discharged through the upper outlet 13 at an elevated temperature in the partially evaporated state for boiling reactors or in the non-evaporated state for pressure reactors.

Kärnbränsleelementen eller stavarna 14 är förslutna vid än- darna med hjälp av ändpluggar 18 svetsade till kapslingen 17, som kan innefatta bultar 19 för att underlätta monteringen av bränslestaven i patronen. Ett tomrum eller plenum 20 är utformat vid en ände av elementet för att tillåta expansion i längdriktningen av bränslematerialet och ansamling av gaser som frigöres från bränslematerialet. Ett kärnbränslematerial- kvarhållande organ 24 i form av ett skruvlinjeformat organ är anordnat i utrymmet 20 för att ge mothåll mot axiell rörelse av bränslekutspelaren, i synnerhet under hantering och trans- port av bränsleelementet.The nuclear fuel elements or rods 14 are sealed at the ends by means of end plugs 18 welded to the housing 17, which may include bolts 19 to facilitate the mounting of the fuel rod in the cartridge. A void or plenum 20 is formed at one end of the element to allow longitudinal expansion of the fuel material and accumulation of gases released from the fuel material. A nuclear fuel material retaining member 24 in the form of a helical member is arranged in the space 20 to provide resistance to axial movement of the fuel player, in particular during handling and transport of the fuel element.

Bränsleelementet är konstruerat för att ge mycket god termisk kontakt mellan kapslingen och bränslematerialet, ett minimum av parasitisk neutronabsorption och beständighet mot böjning och vibration, som tillfälligt orsakas av strömningen av kyl- medlet med hög hastighet.The fuel element is designed to provide very good thermal contact between the housing and the fuel material, a minimum of parasitic neutron absorption and resistance to bending and vibration, which is temporarily caused by the flow of the coolant at high speed.

Ett kärnbränsleelement eller stav 14 konstruerad enligt före- liggande uppfinning visas i delsektion på figur 1. Bränsle- elementet innefattar en kärna eller central cylindrisk del av kärnbränslematerial 16, här visad såsom ett flertal bränsle- kutsar av klyvbart och/eller fertilt material anordnade i en bärande kapsling eller behållare 17. I vissa fall kan bräns- lekutsarna ha olika former, såsom cylindriska bränslekutsar eller sfärer, och i andra fall kan olikartade bränsleformer, G8 (_v.Y 462 ll såsom partikelformigt bränsle, användas. Den fysiska formen hos bränslet är oväsentlig enligt uppfinningen. Olika kärn- bränslematerial kan användas inkluderande uranföreningar, plutoniumföreningar, toriumföreningar och blandningar därav.A nuclear fuel element or rod 14 constructed in accordance with the present invention is shown in subsection of Figure 1. The fuel element comprises a core or central cylindrical part of nuclear fuel material 16, shown here as a plurality of fuel pellets of fissile and / or fertile material arranged in a bearing enclosure or container 17. In some cases the fuel pellets may have different shapes, such as cylindrical fuel pellets or spheres, and in other cases different fuel shapes, G8 (_v.Y 462 ll as particulate fuel) may be used. The physical shape of the fuel is Various nuclear fuel materials can be used including uranium compounds, plutonium compounds, thorium compounds and mixtures thereof.

Ett föredraget bränsle är urandioxid eller en blandning inne- fattande urandioxid och plutoniumdioxid.A preferred fuel is uranium dioxide or a mixture comprising uranium dioxide and plutonium dioxide.

På figur 2 visas hur kärnbränslematerialet 16 bildar den centrala kärnan av bränsleelementet 14 och omges av en kaps- ling 17, som enligt uppfinningen även betecknas komposit- kapsling. Kompositkapslingsbehållaren omsluter den klyvbara kärnan med kvarlämnande av ett gap 24 mellan kärnan och kaps- lingsbehållaren under användning i en kärnreaktor. Komposit- kapslingen har ett utvändigt substrat 21 valt bland konven- tionella bränslekapslingsmaterial och, enligt en föredragen utföringsform av uppfinningen, är substratet en zirkonium- legering, såsom Zircaloy-2 eller Zircaloy-4.Figure 2 shows how the nuclear fuel material 16 forms the central core of the fuel element 14 and is surrounded by a housing 17, which according to the invention is also referred to as a composite housing. The composite enclosure container encloses the fissile core leaving a gap 24 between the core and the enclosure container during use in a nuclear reactor. The composite housing has an outer substrate 21 selected from conventional fuel housing materials and, according to a preferred embodiment of the invention, the substrate is a zirconium alloy, such as Zircaloy-2 or Zircaloy-4.

Till insidan av substratet 21 är metallurgiskt bunden en olegerad zirkoniumbarriär 22, så att zirkoniumbarriären bil- dar en skärm för substratet mot kärnbränslematerialet l6 inuti kompositkapslingen. Zirkoniumbarriären utgör företrädesvis ca 1 % till ca 30 % av kompositkapslingens tjocklek.To the inside of the substrate 21 is metallurgically bonded an unalloyed zirconium barrier 22, so that the zirconium barrier forms a screen for the substrate against the nuclear fuel material 16 inside the composite housing. The zirconium barrier preferably constitutes about 1% to about 30% of the thickness of the composite housing.

Zirkoniumbarriären 22 har metallurgiskt bundet till den inre omkretsen ett innerskikt 23, så att innerskiktet är den del av kompositkapslingen som är belägen närmast kärnbränslemateria- let l6. Innerskiktet utgör företrädesvis ca l % till ca 10 % av kapslingens tjocklek och utgöres av konventionella kaps- lingsmaterial och, enligt en föredragen utföringsform av upp- finningen, är substratet en zirkoniumlegering, såsom Zircaloy-2 eller Zircaloy-4. Zirkoniumbarriären verkar såsom ett reaktionsställe för gasformiga föroreningar och klyvnings- produkter, som penetrerat genom sprickor eller defekter i innerskiktet 23 och skyddar substratdelen av kapslingen mot kontakt och reaktion med sådana föroreningar och klyvnings- produkter och minskar uppträdandet av lokaliserade spänningar och kapslingsfel genom bränslekuts-kapslingsinverkan. 12 Enligt ett exempel på utföringsform har zirkoniumbarriärskik- tet en tjocklek av ca 0,076 mm och innerskiktet av Zircaloy-2 en tjocklek av ca 0,025 mm. vardera av innerskikten och barriärskikten bör vara sammanhängande eller kontinuerligt, dvs. fritt från perforeringar eller sömmar.The zirconium barrier 22 has a metallurgically bonded to the inner circumference an inner layer 23, so that the inner layer is the part of the composite housing which is located closest to the nuclear fuel material 16. The inner layer preferably constitutes about 1% to about 10% of the thickness of the enclosure and is made of conventional encapsulation material and, according to a preferred embodiment of the invention, the substrate is a zirconium alloy, such as Zircaloy-2 or Zircaloy-4. The zirconium barrier acts as a reaction site for gaseous contaminants and fission products, as penetrated by cracks or defects in the inner layer 23 and protects the substrate portion of the enclosure from contact and reaction with such contaminants and fission products and reduces the occurrence of localized stresses and encapsulation defects. . According to an exemplary embodiment, the zirconium barrier layer has a thickness of about 0.076 mm and the inner layer of Zircaloy-2 has a thickness of about 0.025 mm. each of the inner layers and the barrier layers should be continuous or continuous, i.e. free from perforations or seams.

Kompositkapslingen i kärnbränsleelementet enligt uppfinningen har en barriär av olegerat zirkonium bunden till substratet och ett innerskikt metallurgiskt bundet till zirkoniumbarriä- ren. Metallografisk undersökning visar att det förekommer tillräcklig tvärdiffusion mellan substratet och zirkonium- barriären samt mellan zirkoniumbarriären och innerskiktet för att bilda metallurgiska bindningar, men otillräcklig tvär- diffusion för att väsentligen minska renheten hos zirkonium- barriären själv. Av figur 2 framgår även att zirkonium- barriären kan benämnas "begravd" zirkoniumbarriär, eftersom den är laminerad mellan substratet och innerskiktet.The composite housing in the nuclear fuel element according to the invention has a barrier of unalloyed zirconium bonded to the substrate and an inner layer metallurgically bonded to the zirconium barrier. Metallographic examination shows that there is sufficient cross-diffusion between the substrate and the zirconium barrier and between the zirconium barrier and the inner layer to form metallurgical bonds, but insufficient cross-diffusion to significantly reduce the purity of the zirconium barrier itself. Figure 2 also shows that the zirconium barrier can be called a "buried" zirconium barrier, since it is laminated between the substrate and the inner layer.

Olegerat zirkonium, som bildar barriären i kompositkapslingen, är i hög grad beständigt mot bestrålningshärdning och detta möjliggör att zirkoniumbarriären efter långvarig bestrålning bibehåller önskvärda strukturegenskaper, såsom sträckgräns och hårdhet vid nivåer som är väsentligt lägre än dessa värden för konventionella zirkoniumlegeringar. Sålunda härdas zir- koniumbarriären icke lika mycket som konventionella zirko- niumlegeringar, när den utsättes för bestrålning, och detta, tillsammans med dess från början låga sträckgräns, möjliggör att zirkoniumbarriären deformeras plastiskt och ger efter för av bränslekutsarna inducerade spänningar i bränsleelementet under effekttransienter. Av bränslekutsarna inducerade spän- ningar i bränsleelementet kan uppkomma exempelvis genom värme- utvidgning och/eller svällning av bränslekutsarna av kärn- bränsle vid reaktorns arbetstemperaturer (300 till 35000), så att bränslekutsarna kommer i kontakt med kapslingen.Unalloyed zirconium, which forms the barrier in the composite enclosure, is highly resistant to radiation curing and this allows the zirconium barrier to retain desirable structural properties after prolonged irradiation, such as yield strength and hardness at levels significantly lower than these values for conventional zirconium alloys. Thus, the zirconium barrier does not harden as much as conventional zirconium alloys when exposed to radiation, and this, together with its initially low yield strength, allows the zirconium barrier to be plastically deformed and yield to the stresses induced in the fuel elements by the fuel pellets. Voltages induced by the fuel pellets in the fuel element can arise, for example, by thermal expansion and / or swelling of the fuel pellets of nuclear fuel at the reactor operating temperatures (300 to 35,000), so that the fuel pellets come into contact with the housing.

Det har vidare visat sig att en zirkoniumbarriär av storleks- ordningen företrädesvis ca 5 % till 15 % av tjockleken av kapslingen och en särskilt föredragen tjocklek av 10 % av G8 U' 13 kapslingen bunden till det yttre substratet av zirkoniumlege- ring ger spänningsreduktion och en barriäreffekt, som är till- räcklig för att förhindra fel hos kompositkapslingen.It has further been found that a zirconium barrier of the order of magnitude preferably about 5% to 15% of the thickness of the enclosure and a particularly preferred thickness of 10% of the G8 U '13 enclosure bonded to the outer substrate of zirconium alloy provides stress reduction and a barrier effect, which is sufficient to prevent faults in the composite enclosure.

En föredragen utföringsform enligt uppfinningstanken inne- fattar zirkonium av "lågsyresvamp“-kvalitet såsom "begravt" eller övertäckt barriärskikt, men zirkonium av högre renhets- grad "kristallstångzirkonium" och lägre renhetsgrad "reaktor- kvalitetssvamp" kan även användas. Den återstående föro- reningshalten hos zirkoniumsvampen tjänar till att ge spe- ciella egenskaper åt zirkoniumbarriären. I allmänhet finnes minst ca 1000 milliondelar (ppm) av vikten och mindre än ca 5000 ppm föroreningar i zirkoniumsvamp och företrädesvis mindre än 4200 ppm. Syrehalten hålles företrädesvis inom området ca 200 till ca l200 ppm. Andra typiska förorenings- nivåer anges i det följande: Aluminium - 75 ppm eller mindre; bor - 0,4 ppm eller mindre; kadmium - 0,4 ppm eller mindre; kol - 270 ppm eller mindre; krom - 200 ppm eller mindre; kobolt - 20 ppm eller mindre; koppar - 50 ppm eller mindre; hafnium - 100 ppm eller mindre; väte - 25 ppm eller mindre; järn - 1500 ppm eller mindre; magnesium - 20 ppm eller mindre; mangan - 50 ppm eller mindre; molybden - 50 ppm eller mindre; nickel - 70 ppm eller mindre; niob - 100 ppm eller mindre; kväve - 80 ppm eller mindre; kisel - 120 ppm eller mindre; tenn - 50 ppm eller mindre; volfram - 100 ppm eller mindre; titan - 50 ppm eller mindre; och uran - 3,5 ppm eller mindre.A preferred embodiment of the inventive concept comprises "low acid sponge" grade zirconium such as "buried" or covered barrier layer, but higher purity zirconium "crystal rod zirconium" and lower purity grade "reactor grade sponge" may also be used. The zirconium fungus serves to impart special properties to the zirconium barrier.In general, there are at least about 1000 parts per million (ppm) by weight and less than about 5000 ppm impurities in zirconium fungi and preferably less than 4200 ppm. Other typical pollution levels are given below: Aluminum - 75 ppm or less; Boron - 0.4 ppm or less; Cadmium - 0.4 ppm or less; Coal - 270 ppm or less; Chromium - 200 ppm or less; less; cobalt - 20 ppm or less; copper - 50 ppm or less; hafnium - 100 ppm or less; hydrogen - 25 ppm or less; iron - 1500 ppm or less; magnesium - 20 ppm or less; manganese - 50 ppm or less; molybdenum - 50 ppm or less; nickel - 70 ppm or less; niobium - 100 ppm or less; nitrogen - 80 ppm or less; silicon - 120 ppm or less; ignition - 50 ppm or less; tungsten - 100 ppm or less; titanium - 50 ppm or less; and uranium - 3.5 ppm or less.

Zirkoniumsvamp framställes typiskt genom reduktion med ele- mentärt magnesium vid förhöjda temperaturer vid atmosfärs- tryck. Reaktionen äger rum i en inert atmosfär, exempelvis helium eller argon.Zirconium fungi are typically produced by reduction with elemental magnesium at elevated temperatures at atmospheric pressure. The reaction takes place in an inert atmosphere, for example helium or argon.

En annan föredragen utföringsform innefattar ett övertäckt barriärskikt bildat av kristallstångzirkonium. Kristallstång- zirkonium framställes genom ångfassönderdelning av zirkonium- tetrajodid. Kristallstångzirkonium är dyrbarare men har mindre föroreningar och uppvisar större beständighet mot bestrålningsskador än zirkoniumsvamp. _J- L62 308 14 Användningen av ett övertäckt skikt av zirkonium medför även önskvärda tillverkningsfördelar. Rörreduktion till färdig- storlek har en tendens att avlägsna viss mängd material från insidan av röret. Genom övertäckning av det dyrbarare olege- rade zirkoniumet i rörväggen uppkommer tillverkningsförlus- terna i den mindre dyrbara zirkoniumlegeringen, vilket medför 100 % utnyttjande av det olegerade zirkoniumet. Vidare kom- mer eventuella tillverkningsdefekter på insidan av röret att ligga i det mindre kritiska innerskiktet, vilket säkerställer kontinuitet eller sammanhang hos zirkoniumbarriären, som typiskt endast är några hundradels mm tjock. Vidare är ett legerat zirkoniuminnerskikt bättre än en behållare med ett innerskikt av olegerat zirkonium, eftersom zirkoniumlegeringar lättare kan bearbetas, honas, etc. än det mjukare olegerade zirkoniumet.Another preferred embodiment comprises a covered barrier layer formed of crystal bar zirconium. Crystal bar zirconium is produced by vapor phase decomposition of zirconium tetraiodide. Crystal rod zirconium is more expensive but has less pollutants and shows greater resistance to radiation damage than zirconium fungi. _J- L62 308 14 The use of a covered layer of zirconium also brings desirable manufacturing advantages. Pipe reduction to finished size has a tendency to remove a certain amount of material from the inside of the pipe. By covering the more expensive unalloyed zirconium in the pipe wall, the manufacturing losses in the less expensive zirconium alloy arise, which results in 100% utilization of the unalloyed zirconium. Furthermore, any manufacturing defects on the inside of the pipe will lie in the less critical inner layer, which ensures continuity or coherence of the zirconium barrier, which is typically only a few hundredths of a mm thick. Furthermore, an alloyed zirconium inner layer is better than a container with an inner layer of unalloyed zirconium, since zirconium alloys can be more easily machined, honed, etc. than the softer unalloyed zirconium.

Om man emellertid önskar ha det övertäckta skiktet på inner- ytan av kapslingsbehållaren, kan innerskiktet av zirkonium- legering avlägsnas genom etsning sedan röret färdigställts till dess slutdimensioner.However, if it is desired to have the covered layer on the inner surface of the enclosure container, the inner layer of zirconium alloy can be removed by etching after the tube has been completed to its final dimensions.

Bland zirkoniumlegeringar, som fungerar såsom lämpliga lege- ringssubstrat, finnes Zircaloššë och Zircaloy 4. Zircaloy-2 innehåller på viktbasis ca 1,5 % tenn, 0,12 % järn, 0,09 % krom och 0,005 % nickel och användes i stor utsträckning i vattenkylda reaktorer. Zircaloy-4 innehåller mindre ni kel än Zircaloy- men innehåller något mer järn än Zircaloy-2.Among zirconium alloys, which act as suitable alloying substrates, are Zircaloššë and Zircaloy 4. Zircaloy-2 contains by weight about 1.5% tin, 0.12% iron, 0.09% chromium and 0.005% nickel and is widely used. in water-cooled reactors. Zircaloy-4 contains less nickel than Zircaloy - but contains slightly more iron than Zircaloy-2.

Kompositkapslingen som användes i kärnbränsleelement enligt uppfinningen kan tillverkas med någon av följande metoder.The composite housing used in nuclear fuel elements according to the invention can be manufactured by any of the following methods.

Enligt en metod införes ett rör av olegerat zirkoniumbarriär- material i ett ihâligt ämne av det material som väljes såsom substrat, ett rör av det material som väljes såsom innerskikt införes i zirkoniumbarriärröret och därefter underkastas enheten explosionsbindning av rören till ämnet. Kompositen strängpressas med användning av konventionell rörmantelsträng- pressning vid förhöjda temperaturer av ca 538 till 760°C.According to one method, a tube of unalloyed zirconium barrier material is introduced into a hollow blank of the material selected as substrate, a tube of the material selected as inner layer is inserted into the zirconium barrier tube and then the unit is subjected to explosion bonding of the tubes to the blank. The composite is extruded using conventional tubular sheath extruding at elevated temperatures of about 538 to 760 ° C.

Därefter underkastas den strängpressade kompositprodukten en vr .- 1 462 CN E CD process innefattande konventionell rörreduktion tills den önskade dimensionen hos kapslingen uppnåtts. Den relativa väggtjockleken hos det ihåliga ämnet, zirkoniumbarriärröret och innerskiktsröret väljes för att ge de önskvärda tjockleks- förhållandena i det färdiga kapslingsröret.Thereafter, the extruded composite product is subjected to a vortex-1 462 CN E CD process comprising conventional tube reduction until the desired dimension of the enclosure is reached. The relative wall thickness of the hollow blank, the zirconium barrier tube and the inner layer tube is selected to provide the desired thickness ratios in the finished encapsulation tube.

Enligt en annan metod införes ett rör av olegerat zirkonium- barriärmaterial i ett ihåligt ämne av det material som väljes såsom substrat, ett rör av materialet som väljes till inner- skiktet införes i röret av zirkoniumbarriären och därefter underkastas enheten ett upphettningssteg (exempelvis till 750oC i 8 timmar) under tryckspänningar för säkerställande av god metall-till-metall-kontakt och diffusionsbindning mellan rören och ämnet. Den diffusionsbundna kompositprodukten strängpressas med användning av konventionell rörmantelsträng- pressning, såsom beskrives i det omedelbart föregående stycket. Därefter underkastas den strängpressade komposit- produkten ett förfarande innefattande konventionell rörreduk- tion tills den önskade dimensionen hos kapslingen uppnåtts.According to another method, a tube of unalloyed zirconium barrier material is introduced into a hollow substance of the material selected as substrate, a tube of the material selected for the inner layer is introduced into the tube of the zirconium barrier and then the unit is subjected to a heating step (e.g. to 750 ° C in 8 hours) under compressive stresses to ensure good metal-to-metal contact and diffusion bonding between the pipes and the blank. The diffusion bonded composite product is extruded using conventional tubular shell extrusion, as described in the immediately preceding paragraph. Thereafter, the extruded composite product is subjected to a process involving conventional pipe reduction until the desired dimension of the enclosure is reached.

Enligt ytterligare en annan metod införes ett rör av olegerat zirkoniumbarriärmaterial i ett ihåligt ämne av det material som väljes såsom substrat, ett rör av det material som väljes såsom innerskiktet införes i zirkoniumbarriärröret och en- heten strängpressas med användning av konventionell rörmantel- strängpressning såsom beskrives ovan. Därefter underkastas den strängpressade kompositen ett förfarande innefattande konventionell rörreduktion tills den önskade dimensionen hos kapslingen uppnåtts.According to yet another method, a tube of unalloyed zirconium barrier material is inserted into a hollow blank of the material selected as substrate, a tube of the material selected as the inner layer is inserted into the zirconium barrier tube and the unit is extruded using conventional tubular shell extrusion as described above. . Thereafter, the extruded composite is subjected to a process involving conventional pipe reduction until the desired dimension of the enclosure is reached.

De i det föregående angivna processerna för tillverkning av kompositkapslingen enligt uppfinningen ger ekonomiska för- delar jämfört med andra processer som användes vid tillverk- ning av kapsling, såsom elektroplätering eller ångavsättning.The above-mentioned processes for manufacturing the composite enclosure according to the invention provide economic advantages over other processes used in the manufacture of the enclosure, such as electroplating or vapor deposition.

Ett förfarande för framställning av ett kärnbränsleelement innefattar tillverkning av en kompositkapslingsbehållare, som är öppen vid en ände, varvid kapslingsbehållaren har ett substrat, en olegerad zirkoniumbarriär metallurgiskt bunden 462 308 16 till innerytan av substratet och ett innerskikt metallurgiskt bundet till innerytan av zirkoniumbarriären, fyllning av kom- possitkapslingsbehållaren med kärnbränslematerial och kvarläm- nande av ett hålrum vid den öppna änden, införing av ett kärn- bränslematerialkvarhållande organ i hålrummet, med hålrummet i förbindelse med kärnbränslet och därefter bindning av änden av kapslingsbehållaren till locket, så att en tät förslutning mellan dessa bildas.A method of making a nuclear fuel element comprises manufacturing a composite enclosure container which is open at one end, the enclosure container having a substrate, an unalloyed zirconium barrier metallurgically bonded to the inner surface of the substrate and an inner layer metallurgically bonded to the inner surface of the zirconium barrier. the composite housing container with nuclear fuel material and leaving a cavity at the open end, inserting a nuclear fuel material retaining member into the cavity, with the cavity in communication with the nuclear fuel and then bonding the end of the housing container to the lid, so that a tight closure between them formed.

Föreliggande uppfinning erbjuder ett flertal fördelar, som gynnar lång användningslivslängd för ett kärnbränsleelement, inkluderande minskning av kemisk inverkan av kapslingen, minimering av lokaliserade spänningar på zirkoniumlegerings- substratdelen av kapslingen, minimering av spänningskorrosion på 2irkoniumlegeringssubstratdelen av kapslingen samt minsk- ning av sannolikheten för att sprickfel uppträder i zirko- niumlegeringssubstratet till följd av inbördes inverkan mellan bränslekutsar och kapsling. Uppfinningen förhindrar vidare direkt kontakt mellan klyvningsprodukterna och zirko- niumlegeringssubstratet samt uppträdande av lokaliserade spänningar på zirkoniumlegeringssubstratet. Uppfinningen förhindrar sålunda igångsättning av eller fortskridande av spänningskorrosionssprickor i legeringssubstratet.The present invention offers a number of advantages that benefit long service life of a nuclear fuel element, including reducing the chemical impact of the enclosure, minimizing localized stresses on the zirconium alloy substrate portion of the enclosure, minimizing stress corrosion on the 2 zirconium alloy substrate portion of the capping substrate portion. occurs in the zirconium alloy substrate due to the interaction between fuel pellets and enclosure. The invention further prevents direct contact between the fission products and the zirconium alloy substrate as well as the occurrence of localized stresses on the zirconium alloy substrate. The invention thus prevents the onset or progression of stress corrosion cracks in the alloy substrate.

Det finns speciella fördelar med användning av olegerat zir- konium såsom övertäckt barriär. Det olegerade zirkoniumet är mycket mjukt och om spänningskorrosionssprickor igång- sättes i det inre skiktet, kan dessas fortskridande effektivt stoppas i zirkoniumbarriären. Det antages att kröknings- radien vid änden av en spricka är mycket större vid det ole- gerade zirkoniumet än i zirkoniumlegeringar, varför mycket högre spänningsnivâer kräves för fortskridande. Det olege- rade zirkoniumet är även mindre känsligt för jodspännings- korrosion och ökar härigenom tendensen till att inhibera fort- skridande av sprickor.There are special advantages to using unalloyed zirconium as a covered barrier. The unalloyed zirconium is very soft and if stress corrosion cracks are initiated in the inner layer, their advancing can be effectively stopped in the zirconium barrier. It is assumed that the radius of curvature at the end of a crack is much larger at the unalloyed zirconium than in zirconium alloys, so much higher stress levels are required for progress. The unalloyed zirconium is also less susceptible to iodine stress corrosion and thereby increases the tendency to inhibit the progression of cracks.

En betydelsefull egenskap hos kompositkapslingen enligt upp- finningen är att de i det föregående angivna förbättringarna W 17 åstadkommas utan någon ytterligare neutronförlust. En sådan kapsling kan lätt accepteras i kärnreaktorer, eftersom kaps- lingen icke ger bildning av eutektikum under en olycka inne- fattande förlust av kylmedel eller reaktivitetsinförings- olycka innefattande tappande av en kärnregleringsstav. Kom- positkapslingen har vidare inga stora värmeöverföringsför- luster genom att det icke finnes någon termisk barriär för överföring av värme, såsom är fallet om en separat folie eller beklädnad införes i ett kärnelement. Kompositkapslingen enligt uppfinningen är även inspekterbar med konventionella icke-förstörande provningsmetoder under olika stadier av till- verkning och användning.An important property of the composite housing according to the invention is that the above-mentioned improvements W 17 are achieved without any further neutron loss. Such an enclosure can be easily accepted in nuclear reactors, since the enclosure does not give rise to the formation of a eutectic during an accident involving loss of coolant or reactivity introduction accident involving the loss of a nuclear control rod. Furthermore, the composite enclosure has no major heat transfer losses in that there is no thermal barrier for heat transfer, as is the case if a separate foil or cladding is inserted into a core element. The composite housing of the invention is also inspectable by conventional non-destructive test methods during various stages of manufacture and use.

Såsom är uppenbart för fackmannen kan olika modifikationer och förändringar utföras av den beskrivna uppfinningen.As will be apparent to those skilled in the art, various modifications and changes may be made to the invention described.

Uppfinningstanken skall därför tas i sitt mest vidsträckta omfång.The inventive concept must therefore be taken to its widest extent.

Claims

__, / à / 4e2 s08 PATENTKRAV

1. A nuclear fuel element (14) comprising (a) a central core (16) of a body of nuclear fuel material selected from the group consisting of compounds of uranium, plutonium, thorium and mixtures thereof and (b) an elongate composite enclosure container (17) , enclosing this core and comprising an outer zirconium alloy substrate (21), a continuous zirconium barrier (22) made of unalloyed zirconium metallurgically bonded to the inner surface of the substrate, the zirconium barrier being from about 1% to about 30% of the wall thickness of the enclosure container, characterized in that the nuclear fuel element comprises a continuous inner layer (23) of zirconium alloy metallurgically bonded to the inner surface of the zirconium barrier, the inner layer constituting from about 1% to about 10% of the wall thickness of the enclosure container.

Nuclear fuel element according to claim 1, characterized in that the zirconium barrier (22) constitutes from about 5% to about 15% of the wall thickness of the composite enclosure container (17).

Nuclear fuel element according to Claim 1 or 2, characterized in that the unalloyed zirconium barrier (22) consists of sponge zirconium or crystal rod zirconium.

Nuclear fuel element according to one of the preceding claims, characterized in that the composite housing container (17) encloses the core by leaving a gap (24) between the composite housing container and the core.

A composite encapsulation vessel (17) for nuclear reactors comprising an outer zirconium alloy substrate (21), a continuous zirconium barrier (22) made of unalloyed zirconium metallurgically bonded to the inner surface of the substrate, Ir w / 9 _ _ 462 óÛS wherein 30% of the wall thickness of the enclosure container, characterized in that it comprises a continuous inner layer (23) of zirconium alloy metallurgically bonded to the inner surface of the zirconium barrier, the inner layer constituting from about 1% to about 10% of the wall thickness of the enclosure container.

Composite enclosure container according to claim 5, characterized in that the unalloyed zirconium barrier (22) constitutes from about 5% to about 15% of the wall thickness of the composite enclosure container (17).

Composite enclosure container according to Claim 5 or 6, characterized in that the unalloyed zirconium barrier (22) is made of sponge zirconium or crystal rod zirconium.