FR2526211A1 - COMPOSITE SHEATH FOR NUCLEAR FUEL ELEMENT AND NUCLEAR FUEL ELEMENT - Google Patents
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Abstract
Description
La présente invention se rapporte, d'une manière générale, à un perfectionnement apporte aux éléments de combustible nucléaire destinés à etre utilisés dans le coeur de réacteurs nucleaires à fission et elle a trait plus particulièrement à un élément de combustible nucléaire perfectionné qui comprend une gaine composite qui comporte un substrat en alliage de zirconium, une barrière en zirconium non allié, liée métallurgiquement à la surface intérieure du substrat et une couche interieure en alliage de zirconium, liée métallurgiquement à la surface intérieure de la barrière. The present invention relates, in general, to an improvement made to nuclear fuel elements intended to be used in the core of nuclear fission reactors and it relates more particularly to an improved nuclear fuel element which comprises a cladding composite which comprises a zirconium alloy substrate, an unalloyed zirconium barrier, metallurgically bonded to the interior surface of the substrate and an inner zirconium alloy layer, metallurgically bonded to the interior surface of the barrier.
On étudie, construit et utilise actuellement des réacteurs nucleaires dans lesquels le combustible nucléaire est contenu dans des éléments de combustible qui peuvent avoir diverses formes géométriques et avoir, par exemple, la forme de plaques, de tubes ou de tiges. Le combustible est habituellement enfermé ou enveloppé dans un récipient ou gaine qui résiste à la corrosion, n'est pas réactif et est bon conducteur de la chaleur.Les éléments de combustible sont assemblés entre eux en un réseau à des distances fixes les uns des autres dans un canal ou passage d'écoulement de fluide de refroidissement (appelé également fluide caloporteur) formant ainsi un assemblage combustible et on combine un nombre suffisant de tels assemblages combustibles pour former l'installation nucléaire à réactions de fission en chaine ou coeur de réacteur capable de produire une réaction de fission auto-entretenue. Nuclear reactors are currently being studied, constructed and used in which nuclear fuel is contained in fuel elements which can have various geometric shapes and, for example, have the form of plates, tubes or rods. The fuel is usually enclosed or wrapped in a container or sheath which is resistant to corrosion, is not reactive and is a good conductor of heat. The fuel elements are assembled together in a network at fixed distances from each other. in a coolant flow channel or passage (also called heat transfer fluid) thus forming a fuel assembly and a sufficient number of such fuel assemblies are combined to form the nuclear installation with fission reactions in a chain or reactor core capable to produce a self-sustaining fission reaction.
Le coeur est, à son tour, enfermé dans une cuve de réacteur dans laquelle circule un fluide de refroidissement. The core is, in turn, enclosed in a reactor vessel in which a cooling fluid circulates.
La gaine remplit plusieurs rôles dont les deux principaux sont les suivants : en premier lieu.elle empêche qu un contact et des réactions chimiques se produisent entre le combustible nucléaire et le fluide de refroidissement ou le modérateur si un modérateur est présent ou les deux si l'installation utilise à la fois un fluide de refroidissement et un modérateur; et, en second lieu, elle empêche que les produits de fission radio-actifs dont certains sont gazeux soient expulsés du combustible dans le fluide de refroidissement, ou dans le modérateur, ou dans les deux si l'installation utilise à la fois un fluide de refoidissement et un modérateur. Les matériaux de gainage habituels sont notamment l'acier inoxydable, l'aluminium et ses alliages, le zirconium et ses alliages, le niobium (ou colombium) et certains alliages de magnésium.La défaillance de la gaine, c'est-à-dire une perte de 1 'étanchéité peut provoquer la contamination du fluide de refroidissement ou du modérateur et des installations associées par des produits radio-actifs de longue période à un degré qui entrave le fonctionnement de la centrale. The cladding fulfills several roles, the main two of which are as follows: firstly, it prevents contact and chemical reactions between the nuclear fuel and the coolant or the moderator if a moderator is present or both if the the installation uses both a coolant and a moderator; and, secondly, it prevents the radioactive fission products, some of which are gaseous, from being expelled from the fuel in the coolant, or in the moderator, or in both if the installation uses both a refoidissement and a moderator. Typical cladding materials include stainless steel, aluminum and its alloys, zirconium and its alloys, niobium (or columbium) and certain magnesium alloys. a loss of tightness can cause contamination of the coolant or moderator and associated facilities with long-lived radioactive materials to a degree that interferes with the operation of the plant.
On a rencontré des problèmes lors de la fabrication et de l'utilisation des éléments de combustible nucléaire qui utilisent certains métaux et alliages comme matériau de gainage du fait des réactions mécaniques ou chimiques de ces matériaux de gainage dans certaines circonstances. Le zirconium et ses alliages, dans les circonstances normales, sont d'excellents matériaux de gainage étant donné qu'ils ont des faibles sections efficaces de capture des neutrons et qu'aux températures inférieures à environ 398"C (750F), ils sont résistants, ductibles, extrêmement stables et non réactifs en présence d'eau ou de vapeur d'eau déminéralisée qui sont habituellement utilisées comme fluides de refroidissement ou fluides caloporteurs et comme modérateurs dans les réacteurs. Problems have been encountered in the manufacture and use of nuclear fuel elements which use certain metals and alloys as cladding material due to the mechanical or chemical reactions of these cladding materials in certain circumstances. Zirconium and its alloys, under normal circumstances, are excellent cladding materials since they have low cross sections of neutron capture and at temperatures below about 398 "C (750F) they are resistant , ductile, extremely stable and non-reactive in the presence of water or demineralized water vapor which are usually used as coolants or heat transfer fluids and as moderators in reactors.
Cependant, l'examen du comportement des éléments de combustible a révélé le problème de la rupture fragile des gaines due aux interactions combinées entre le combustible nucléaire, la gaine et les produits de fission produits pendant les réactions de fission nucléaire. On a découvert que ce comportement indésirable était favorisé par des contraintes mécaniques localisées dues à la différence de dilatation entre le combustible et la gaine (l-es contraintes dans la gaine sont localisées aux interfaces avec les pastilles de combustible et quelques fois au niveau de fissures formées dans le combustible nucléaire). Ce phénomène est appelé interaction pastilles-gaine ou interaction PG. Des produits de réaction corrosifs sont dégagés par le combustible nucléaire et sont présents à l'intersection des interfaces des pastilles de combustible avec la surface de la gaine.De tels produits de fission sont engendrés pendant la réaction de fission en chaine qui se produit pendant le fonctionnement d'un reacteur nucléaire. However, examination of the behavior of the fuel elements has revealed the problem of fragile cladding failure due to the combined interactions between the nuclear fuel, the cladding and the fission products produced during nuclear fission reactions. It was discovered that this undesirable behavior was favored by localized mechanical stresses due to the difference in expansion between the fuel and the cladding (the stresses in the cladding are localized at the interfaces with the fuel pellets and sometimes at the level of cracks trained in nuclear fuel). This phenomenon is called pellet-sheath interaction or PG interaction. Corrosive reaction products are released by nuclear fuel and are present at the intersection of the fuel pellet interfaces with the cladding surface. Such fission products are generated during the chain fission reaction which occurs during the operation of a nuclear reactor.
A l'intérieur des limites d'un élement de combustible scellé, de l'hydrogéne gazeux peut etre engendré par la réaction lente entre la gaine et l'eau résiduelle qui se trouve à l'intérieur de la gaine. Cet hydrogène gazeux peut s'accumuler à des niveaux qui, dans certaines circonstances, peuvent provoquer une hydruration localisée de la gaine avec une détérioration locale correspondante des propriétés mécaniques de la gaine. La gaine est egalement attaquée par des gaz, tels que l'oxygène, l'azote, le monoxyde de carbone et le dioxyde de carbone, sur un large intervalle de températures.La gaine en zirconium d'un élément de combustible nucleaire est exposée à un ou plusieurs des gaz énumérés ci-dessus et aux produits de fission pendant son irradiation dans un réacteur nucléaire et ceci se produit malgré le fait que ces gaz peuvent ne pas être présents dans le fluide de refroidissement ou dans le modérateur du réacteur et qu'ils peuvent, en outre, avoir été exclus, dans toute la mesure du possible, de l'atmosphère ambiante pendant la fabrication de la gaine et de l'élément de combustible.Des compositions céramiques et réfractaires frittées, telles que du dioxyde d'uranium et autres compositions utilisées comme combustible nucléaire, degagent des quantités mesurables des gaz ci-dessus mentionnés lorsqu'elles sont chauffées, comme ceci est le cas pendant la fabrication des éléments de combustible et, en outre, elles dégagent des produits de fission pendant l'irradiation. Within the boundaries of a sealed fuel element, gaseous hydrogen can be generated by the slow reaction between the cladding and the residual water that is inside the cladding. This hydrogen gas can accumulate to levels which, under certain circumstances, can cause localized hydriding of the sheath with a corresponding local deterioration in the mechanical properties of the sheath. The cladding is also attacked by gases, such as oxygen, nitrogen, carbon monoxide, and carbon dioxide, over a wide range of temperatures. The zirconium cladding of a nuclear fuel element is exposed to one or more of the gases listed above and to the fission products during its irradiation in a nuclear reactor and this occurs despite the fact that these gases may not be present in the coolant or in the reactor moderator and that they may, in addition, have been excluded, as far as possible, from the ambient atmosphere during the manufacture of the cladding and of the fuel element. Sintered ceramic and refractory compositions, such as uranium dioxide and other compositions used as nuclear fuel, give off measurable amounts of the gases mentioned above when heated, as is the case during the manufacture of the fuel elements and, moreover, they give off fission products during irradiation.
Les compositions céramiques et réfractaires particulaires, telles que la poudre de dioxyde d'uranium et autres poudres utilisées comme combustible nucléaire, se sont avérées dégager des quantités encore plus importantes des gaz précités pendant l'irradiation. Ces gaz dégagés sont capables de réagir avec la gaine de zirconium qui renferme le combustible nucléaire.Particulate ceramic and refractory compositions, such as uranium dioxide powder and other powders used as nuclear fuel, have been found to release even greater amounts of the above gases during irradiation. These released gases are capable of reacting with the zirconium cladding which contains the nuclear fuel.
Ainsi, compte-tenu de ce qui précède, il s'est avéré souhaitable de réduire au minimum l'attaque de la gaine par l'eau, la vapeur d'eau et les autres gaz, en particulier l'hydrogene, qui réagissent avec la gaine à partir de 1 'in- térieur de la cartouche de combustible pendant toute la période pendant laquelle la cartouche de combustible est utilisée pour le fonctionnement de centrales nucléaires. Une solution envisagee pour-resoudre ce problème a consisté à rechercher des matières qui réagissent rapidement avec l'eau, la vapeur d'eau et les autres gaz pour éliminer ceux-ci de l'intérieur de la gaine. De telles matieres sont appelées des "pièges" (getters). Thus, in view of the above, it has been found desirable to minimize the attack of the sheath by water, steam and other gases, in particular hydrogen, which react with the sheath from the interior of the fuel cartridge for the entire period during which the fuel cartridge is used for the operation of nuclear power plants. A solution envisaged to-solve this problem consisted in looking for materials which react quickly with water, water vapor and the other gases to eliminate these from inside the sheath. Such materials are called "traps" (getters).
Une autre solution envisagée a consisté à revêtir le combustible nucléaire d'une céramique pour empêcher que l'humidité vienne en contact avec le combustible nucléaire, comme décrit dans le brevet des EUA n" 3.108.936. Le brevet des EUA n" 3.085.059 décrit un élément de combustible qui comporte une enveloppe métallique contenant une ou plusieurs pastilles de matière céramique fissile et une couche de matière vitreuse liée aux pastilles de céramique, la couche étant disposée entre l'enveloppe et le combustible nucléaire pour assurer une bonne conduction uniforme de la chaleur depuis les pastilles vers l'enveloppe.Le brevet des EUA no 2.873.238 décrit des blocs d'uranium fissile chemisés entourés d'une enveloppe métallique, les chemises ou revêtements des blocs étant formés par une couche de liaison zincaluminium. Le brevet des EUA n" 2.849.387 décrit un corps fissile chemisé qui comprend plusieurs tronçons de corps chemisés à extrémités ouvertes de combustible nucléaire qui ont été trempés dans un bain fondu d'une matière de liaison ce qui produit une liaison efficace thermiquement conductrice entre les tronçons du corps d'uranium et l'enveloppe (ou gaine). Le revêtement est indiqué comme étant en alliage métallique quelconque qui possede de bonnes propriétés de conduction de la chaleur dont des exemples sont notamment des alliages aluminium-silicium et zinc-aluminium.La publication de brevet japonais n" SHO 47-46559 datée du 24 novembre 1972 decrit un procédé de consolidation ou agglomération de particules discretes de combustible nucléaire en une matière composite comportant du combustible et une matrice ou gangue contenant du carbone qui consiste à enrober les particules de combustible dans un revêtement contenant du carbone, lisse, à haute densité qui entoure les pastilles. Another solution contemplated has been to coat the nuclear fuel with a ceramic to prevent moisture from coming into contact with the nuclear fuel, as described in US Patent No. 3,108,936. US Patent No. 3,085. 059 describes a fuel element which comprises a metal envelope containing one or more pellets of fissile ceramic material and a layer of vitreous material bonded to the ceramic pellets, the layer being placed between the envelope and the nuclear fuel to ensure good uniform conduction heat from the pellets to the envelope. US Patent No. 2,873,238 describes jacketed fissile uranium blocks surrounded by a metallic envelope, the jackets or coatings of the blocks being formed by a zincaluminium bonding layer. US Patent No. 2,849,387 describes a jacketed fissile body which comprises several sections of jacketed body with open ends of nuclear fuel which have been soaked in a molten bath of a bonding material which produces an effective thermally conductive bond between the sections of the uranium body and the envelope (or sheath). The coating is indicated as being of any metallic alloy which has good heat conduction properties, examples of which are aluminum-silicon and zinc-aluminum alloys .Japanese patent publication No. SHO 47-46559 dated November 24, 1972 describes a method of consolidating or agglomerating discrete particles of nuclear fuel into a composite material comprising fuel and a matrix or gangue containing carbon which consists in coating the fuel particles in a smooth, high density carbon-containing coating surrounding the pellets.
Encore un autre revêtement est décrit dans la publication de brevet japonais n SHO 47-14200, suivant laquelle l'enrobage d'un de deux groupes de pastilles est effectué avec une couche de carbure de silicium tandis que l'autre groupe est revêtu d'une couche de pyrocarbone ou de carbure métallique.Yet another coating is described in Japanese Patent Publication No. SHO 47-14200, in which the coating of one of two groups of pellets is carried out with a layer of silicon carbide while the other group is coated with a layer of pyrocarbon or metallic carbide.
L'enrobage de la matière combustible nucléaire introduit des problèmes de fiabilité du fait qu'il est difficile d'obtenir des revêtements uniformes exempts de défauts. En outre, la détérioration du revêtement peut être à l'origine de problèmes en ce qui concerne le comportement pendant une longue periode du combustible nucléaire. The coating of nuclear fuel material introduces reliability problems because it is difficult to obtain uniform coatings free from defects. In addition, deterioration of the coating can cause problems with the behavior of nuclear fuel over a long period of time.
La demande de brevet des EUA n" 330.152 déposée le 6 Février 1973 décrit un procédé pour empêcher la corrosion du gainage des combustibles nucléaires, qui consiste à ajouter un mental, tel que du niobium, au combustible. L'additif peut être sous forme d'une poudre, à condition que l'opération de traitem-ent suivante du combustible n'oxyde pas le métal, ou il peut être incorporé à l'élément de combustible sous forme de fils, de feuilles ou sous d'autres formes, dans, autour ou entre les pastilles de combustible. US Patent Application No. 330,152 filed February 6, 1973 describes a process for preventing corrosion of the cladding of nuclear fuels, which involves adding a mind, such as niobium, to the fuel. The additive may be in the form of '' a powder, provided that the following fuel processing operation does not oxidize the metal, or it can be incorporated into the fuel element in the form of wires, sheets or other forms, in , around or between the fuel pellets.
Le document GEAP-4555, daté de février 1964, décrit une gaine composite en alliage de zirconium munie d'un revê- tement intérieur en acier inoxydable lié métallurgiquement à l'alliage de zirconium; cette gaine composite est fabriquée en extrudant une billette creuse de l'alliage de zirconium munie d'un revêtement intérieur en acier inoxydable. Cette gaine présente l'inconvénient que l'acier inoxydable donne naissance à des phases fragiles et que la couche d'acier inoxydable présente l'inconvénient d'avoir une capacité d'absorption des neutrons qui est d'environ dix à quinze fois celle d'une couche d'alliage de zirconium de la même épaisseur. Document GEAP-4555, dated February 1964, describes a composite zirconium alloy sheath provided with an internal coating of stainless steel metallurgically bonded to the zirconium alloy; this composite sheath is manufactured by extruding a hollow billet of the zirconium alloy provided with an internal coating of stainless steel. This sheath has the drawback that stainless steel gives rise to fragile phases and that the stainless steel layer has the drawback of having a neutron absorption capacity which is about ten to fifteen times that of '' a layer of zirconium alloy of the same thickness.
Le brevet des EUA n" 3.502.549 décrit un procédé pour protéger le zirconium et ses alliages au moyen d'un dépôt électrolytique de chrome afin de former une matière composite utilisable dans les réacteurs nucléaires. Un procédé pour déposer électrolytiquement du cuivre sur des surfaces en Zircaloy-2 puis pour effectuer ensuite un traitement thermique dans le but d'obtenir une diffusion superficielle du métal déposé électrolytiquement a été exposé dans Energia Nucleare, volume 11, n 9 (septembre 1964) pages 505-508. L'article Stability and Comptability of
Hydrogen Barriers Applied to Zirconium Alloys (Stabilité et comptabilité des barrieres arrêtant l'hydrogène appli quées aux alliages de zirconium) de F.Brossa et autres (Communaute européenne de 1 'énergie atomique, Centre nucléaire de recherch-e commun EUR 4098e, 1969) contient une description des procédés de dépôts de différents revêtements et de leur efficacité en tant que barrières s'opposant à la diffusion de l'hydrogène, un revêtement en Al-Si étant men tionné comme étant la barrière la plus prometteuse vis-à-vis d'une diffusion de l'hydrogène. Des procédés pour électrodéposer du nickel sur du zirconium et sur des alliages de zirconium-étain et qui prévoient de soumettre ces alliages à un traitement thermique afin de produire des liaisons par diffusion dans l'alliage sont décrits dans l'article intitulé
Electroplating on Zirconium and Zirconium-Tin (Electrodéposition sur le zirconium et le zirconium-etain) de W.C.Schnicker et autres (BMI-757, Technical Information Service, 1952). Le brevet des EUA nO 3.625.821 décrit un élement de combustible pour un réacteur nucléaire ayant un tube de gainage double, la surface interieure du tube étant revêtue d'un métal ayant une faible section efficace de capture des neutrons, tel que du nickel, et ayant des particules finement dispersées d'un poison combustible qui y sont disposées. La publication "Reactor Development Program Process Report" Août 1973, (ANL-RDP-19) décrit un agencement de piège chimique qui comporte une couche de chrome sacrifiée sur la surface intérieure d'une gamine en acier inoxydable.US Patent No. 3,502,549 describes a process for protecting zirconium and its alloys by electrolytic deposition of chromium to form a composite material for use in nuclear reactors. A process for electrolytically depositing copper on surfaces in Zircaloy-2 and then to carry out a heat treatment in order to obtain a surface diffusion of the electrolytically deposited metal was exposed in Energia Nucleare, volume 11, n 9 (September 1964) pages 505-508. Accounting of
Hydrogen Barriers Applied to Zirconium Alloys by F. Brossa and others (European Atomic Energy Community, Joint Research Nuclear Center EUR 4098e, 1969) (Stability and accounting of barriers stopping hydrogen applied to zirconium alloys) contains a description of the deposition processes for different coatings and their effectiveness as barriers to the diffusion of hydrogen, an Al-Si coating being mentioned as the most promising barrier against of hydrogen diffusion. Methods for electrodepositing nickel on zirconium and on zirconium-tin alloys and which provide for subjecting these alloys to a heat treatment in order to produce diffusion bonds in the alloy are described in the article entitled
Electroplating on Zirconium and Zirconium-Tin by WCSchnicker et al. (BMI-757, Technical Information Service, 1952). US Patent No. 3,625,821 describes a fuel element for a nuclear reactor having a double cladding tube, the inner surface of the tube being coated with a metal having a small effective cross section for neutron capture, such as nickel, and having finely dispersed particles of combustible poison arranged therein. The publication "Reactor Development Program Process Report" August 1973, (ANL-RDP-19) describes a chemical trap arrangement which comprises a layer of chromium sacrificed on the interior surface of a stainless steel kid.
Une autre solution envisagée a été d'introduire une barriere entre la matière combustible nucléaire et la gaine qui renferme la matière combustible nucléaire comme décrit dans le brevet des EUA n" 3.230.150 (une feuille de cuivre), dans la publication de brevet allemand DAS nO 1.238.115 (une couche de titane), dans le brevet des EUA n" 3.212.988 (une enveloppe-en zirconium, alumine ou beryllium), dans le brevet des EUA n" 3.018.238 (une barrière en carbone cristallin entre le UO2 et la gaine en zirconium) et dans le brevet des EUA n" 3.Q88.893 (une feuille d'acier inoxydable). Another solution considered was to introduce a barrier between the nuclear fuel material and the cladding which contains the nuclear fuel material as described in US Patent No. 3,230,150 (a copper foil), in the German patent publication DAS nO 1,238,115 (a layer of titanium), in the US Pat. No. 3,212,988 (an envelope made of zirconium, alumina or beryllium), in the US Pat. No. 3,018,238 (a crystalline carbon barrier between the UO2 and the zirconium sheath) and in the US patent n ° 3.Q88.893 (a sheet of stainless steel).
Bien que le concept de la barrière s'avère prometteur, certaines des techniques citées ci-dessus nécessitent l'emploi de matières qui sont incompatibles soit avec le combustible nucléaire (par exemple, le carbone peut se combiner avec l'oxygène dégagé par le combustible nucléaire) soit avec la gaine (par exemple, le cuivre et d'autres métaux peuvent réagir avec la gaine, en portant atteinte aux propriétés de la gaine) soit avec la réaction de fission nucléaire (par exemple, en agissant comme des absorbeurs de neutrons).Although the concept of the barrier is promising, some of the techniques cited above require the use of materials that are incompatible with either nuclear fuel (for example, carbon can combine with the oxygen released by the fuel. nuclear) either with the cladding (for example, copper and other metals can react with the cladding, adversely affecting the properties of the cladding) or with the nuclear fission reaction (for example, by acting as neutron absorbers ).
Aucun des documents antérieurs cités ne décrit de solution au problème récemment découvert des interactions chimiquesmécaniques localisées entre le combustible nucléaire et la gaine.None of the previous cited documents describes a solution to the recently discovered problem of localized chemical-mechanical interactions between the nuclear fuel and the cladding.
D'autres manières d'aborder le concept de barrière ont été décrites dans le brevet des EUA n" 3.969.186, délivré le 13 Juillet 1973 (qui décrit l'emploi d'un métal réfractaire, tel que du molybdène, du tungstène, du rhénium, du niobium, et leurs alliages sous la forme d'un tube ou d'une feuille comportant une ou plusieurs couches ou d'un revêtement formé sur la surface interne de la gaine) et dans le brevet des EUA n" 3.925.151 (qui décrit l'emploi d'une chemise en zirconium, niobium ou en l'un de leurs alliages disposée entre le combustible nucléaire et la gaine, un revêtement en une matière possédant un pouvoir lubrifiant élevé etant disposé entre la chemise et la gaine). Other ways of approaching the barrier concept have been described in US Patent No. 3,969,186, issued July 13, 1973 (which describes the use of a refractory metal, such as molybdenum, tungsten, rhenium, niobium, and their alloys in the form of a tube or sheet having one or more layers or a coating formed on the inner surface of the sheath) and in US Patent No. 3,925. 151 (which describes the use of a jacket made of zirconium, niobium or one of their alloys disposed between the nuclear fuel and the cladding, a coating of a material having a high lubricating power being disposed between the liner and the cladding ).
Le brevet des EUA n 44.045.281 décrit une gaine composite qui comporte un substrat en alliage de zirconium avec une barrière métallique liée métallurgiquement au substrat et une couche interieure en alliage de zirconium liée métallurgiquement à la barrière métallique. La barrière est choisie dans le groupe constitué par le niobium, l'-aluminium, le cuivre, le nickel, l'acier inoxydable et le fer. US Patent No. 44,045,281 describes a composite sheath that includes a zirconium alloy substrate with a metal barrier bonded metallurgically to the substrate and an inner zirconium alloy layer bonded metallurgically to the metal barrier. The barrier is chosen from the group consisting of niobium, aluminum, copper, nickel, stainless steel and iron.
A l'exception de la barrière en niobium, toutes les autres matières forment des phases eutectiques à bas point de fusion avec le substrat en alliage de zirconium, ce qui les rend indésirables, si, comme il a été posé comme postulat, on désire éviter les accidents entraînant la perte du fluide de refroidissement.With the exception of the niobium barrier, all the other materials form eutectic phases with a low melting point with the zirconium alloy substrate, which makes them undesirable, if, as posited as a postulate, it is desired to avoid accidents leading to the loss of coolant.
Le brevet des EUA n" 4.200.492 décrit une gaine composite qui comporte un substrat en alliage de zirconium muni d'une chemise en zirconium non allié. La chemise en zirconium tendre réduit au minimum les tensions localisées et réduit la fissuration par corrosion sous tension et la fragilisation par le métal liquide mais elle est susceptible de subir des dommages ou des pertes de matière résultant de la rectification et des opérations analogues exécutées pendant la fabrication et de se corroder dans le cas ou la gaine est ébréchée. US Patent No. 4,200,492 describes a composite sheath that has a zirconium alloy substrate with a non-alloy zirconium jacket. The soft zirconium jacket minimizes localized stresses and reduces stress corrosion cracking and embrittlement by liquid metal but it is liable to suffer damage or loss of material resulting from rectification and similar operations carried out during manufacture and to corrode in the event that the sheath is chipped.
Par conséquent, il reste souhaitable de mettre au point des éléments de combustible nucléaire qui réduisent au minimum les problèmes ci-dessus décrits. Therefore, it remains desirable to develop nuclear fuel elements which minimize the problems described above.
Par conséquent, l'invention a notamment pour objet un élément de combustible nucléaire particulièrement efficace, destiné à être utilisé dans le coeur d'un réacteur nucléaire, cet élément comportant une gaine composite ayant un substrat, une barriere en zirconium non allié, liée métallurgiquement à la surface intérieure du substrat et une couche intérieure liée métallurgiquement à la surface intérieure de la barrier'e en zirconium. Le substrat de la gaine est complètement inchan gé dans sa conception et sa fonction par rapport à la pratique antérieure utilisée dans l'application aux matériaux nucléaires et il est choisi parmi les matériaux de gainage classiques, tels que les alliages de zirconium. Consequently, the subject of the invention is in particular a particularly efficient nuclear fuel element, intended for use in the core of a nuclear reactor, this element comprising a composite cladding having a substrate, a barrier made of unalloyed zirconium, metallurgically bonded to the inner surface of the substrate and an inner layer metallurgically bonded to the inner surface of the zirconium barrier. The cladding substrate is completely unchanged in its design and function compared to the prior practice used in the application to nuclear materials and it is chosen from conventional cladding materials, such as zirconium alloys.
La barrière de zirconium et la couche intérieure forment un écran entre le substrat et le combustible nucléaire contenu dans la gaine tout en protégeant le substrat des produits de fission et des gaz. La couche intérieure protège, à son tour, la barrière en zirconium des produits de fission dégagés par le combustible et les autres éléments réactifs présents dans la cartouche de combustible. Cette protection permet à la barrière en zirconium de conserver un degré maximal de pureté et de ductilité en empêchant le durcisse ment par les produits de fission de recul ou par reaction avec les éléments chimiques présents dans 1 'élément de combustible. The zirconium barrier and the inner layer form a screen between the substrate and the nuclear fuel contained in the cladding while protecting the substrate from fission products and gases. The inner layer in turn protects the zirconium barrier from the fission products released by the fuel and other reactive elements present in the fuel cartridge. This protection allows the zirconium barrier to maintain a maximum degree of purity and ductility by preventing hardening by recoil fission products or by reaction with the chemical elements present in the fuel element.
La barrière de zirconium représente entre environ 1 et environ 30 pour cent de l'épaisseur de la gaine. Une barrière représentant moins de 1 pour cent de 1 'épaisseur de la gaine serait difficile à réaliser dans une fabrication industrielle et une barrière de zirconium représentant plus de 30 pour cent de 1 'épaisseur de la gaine n'offrirait aucun avantage découlant de l'épaisseur accrue. En outre, une bar rière représentant plus de 30 pour cent environ de 1 'épais- seur de la gaine produirait une réduction concomitante de l'épaisseur du substrat et un affaiblissement de la gaine composite. The zirconium barrier represents between about 1 and about 30 percent of the thickness of the sheath. A barrier less than 1 percent of the thickness of the cladding would be difficult to achieve in industrial manufacturing and a zirconium barrier representing more than 30 percent of the thickness of the cladding would offer no benefit from the increased thickness. In addition, a barrier representing more than about 30 percent of the thickness of the cladding would produce a concomitant reduction in the thickness of the substrate and a weakening of the composite cladding.
La couche intérieure peut être formée de façon à représenter entre 1 pour cent et 10 pour cent de 1 'épaisseur totale de la gaine. Cet intervalle d'épaisseurs a été spécifié pour fournir une couche intérieure d'une épaisseur minimale fabricable par des techniques de co-extrusion et de co-rétreinte de tubes. Du fait de sa pureté et de l'effet de protection produit par la couche intérieure, la barrière reste tendre pendant l'irradiation et réduit au minimum les contraintes localisées à l'intérieur de la cartouche de combustible nucléaire, servant ainsi à protéger le substrat de la fissuration par corrosion sous tension ou de la fragilisation par le métal liquide. La couche intérieure et la barrière de zirconium fournissent un site de réaction préfé- rentiel pour la réaction avec les impuretés volatiles ou les produits de fission présents à l'intérieur de l'élément de combustible nucléaire et, de cette manière, elles servent à protéger la barrière et la gaine des attaques par les impuretés volatiles ou par les produits de fission. The inner layer can be formed to represent between 1 percent and 10 percent of the total thickness of the sheath. This range of thicknesses has been specified to provide an inner layer of minimum thickness that can be fabricated by co-extrusion and co-shrinkage of tubes. Due to its purity and the protective effect produced by the inner layer, the barrier remains soft during irradiation and minimizes the localized stresses inside the nuclear fuel cartridge, thus serving to protect the substrate. cracking by corrosion under tension or embrittlement by liquid metal. The inner layer and the zirconium barrier provide a preferential reaction site for reaction with volatile impurities or fission products present inside the nuclear fuel element and thereby serve to protect the barrier and the sheath of attacks by volatile impurities or by fission products.
En outre, la couche intérieure est utile pendant la fabrication pour empêcher les pertes de matière de la barrière tendre ou l'endommagement de cette barriere et faciliter la fabrication. En outre, la couche intérieure protège la barriere de la corrosion par l'eau dans le cas d'une rupture de la cartouche de combustible. In addition, the inner layer is useful during manufacture to prevent loss of material from the soft barrier or damage to this barrier and to facilitate manufacture. In addition, the inner layer protects the barrier from water corrosion in the event of a fuel cartridge rupture.
La présente invention présente un avantage notable du fait que le substrat de la gaine et la barrière sont protégés contre la fissuration par corrosion sous tension et contre la fragilisation par le métal liquide et sont également protégés d'un contact avec les produits de fission, avec des gaz corrosifs, etc... par la couche intérieure, laquelle n'a pas d'influence nuisible appréciable en ce qui concerne la capture des neutrons, la transmission de la chaleur et ne pose pas de problème d'incompatibilité des matières. The present invention has a notable advantage in that the sheath substrate and the barrier are protected against stress corrosion cracking and against embrittlement by liquid metal and are also protected from contact with fission products, with corrosive gases, etc. by the inner layer, which has no appreciable detrimental influence as regards the capture of neutrons, the transmission of heat and does not pose any problem of incompatibility of the materials.
Ainsi, l'invention a notamment pour but de réaliser un élément de combustible nucléaire capable de fonctionner dans les réacteurs nucléaires pendant de longues péri on des de temps sans qu'il se produise de rupture de la gaine, de corrosion de la gaine ni d'autres problèmes de pannes de combustible. Thus, the object of the invention is in particular to produce a nuclear fuel element capable of operating in nuclear reactors for long periods of time without any rupture of the cladding, corrosion of the cladding or d other fuel failure issues.
Un autre but de la présente invention est de réaliser un elément de combustible nucléaire comportant un substrat, une barrière en zirconium, liée métallurgiquement à la surface intérieure du substrat et une couche intérieure, liee métallurgiquement à la surface intérieure de la barrière en zirconium de sorte que les liaisons métallurgiques assurent un assemblage de longue durée de vie entre le substrat et la barriere en zirconium et entre la barrière en zirconium et la couche intérieure. Another object of the present invention is to provide a nuclear fuel element comprising a substrate, a zirconium barrier, linked metallurgically to the interior surface of the substrate and an interior layer, metallurgically linked to the interior surface of the zirconium barrier so that the metallurgical connections ensure a long-life assembly between the substrate and the zirconium barrier and between the zirconium barrier and the inner layer.
La suite de la description se réfere aux figures annexées qui représentent respectivement
Figure 1 : une vue d'élévation, avec coupe et arrachement partiels d'un assemblage combustible nucléaire contenant des éléments de combustible nucléaire construits conformément aux enseignements de la présente invention;
Figure 2 : une vue en coupe transversale, à plus grande échelle, d'un élément de combustible nucléaire du bloc de la Figure 1 qui illustre les enseignements de la présente invention.The following description refers to the appended figures which respectively represent
Figure 1: an elevation view, partly in section and cut away of a nuclear fuel assembly containing nuclear fuel elements constructed in accordance with the teachings of the present invention;
Figure 2: a cross-sectional view, on a larger scale, of a nuclear fuel element of the block of Figure 1 which illustrates the teachings of the present invention.
Sur la Figure 1 à laquelle on se référera maintenant plus particulièrement, on a représenté une vue d'élé- vation, avec coupe et arrachement partiels, d'un assemblage combustible 10. Cet assemblage combustible 10 est constitué par un canal d'écoulement tubulaire 11 ayant une section transversale approximativement carrée muni à son sommet d'une anse de levage 12 et à son extrémite inférieure d'une coiffe (non représentée du fait que la partie inférieure de l'ensemble 10 n'est pas représentée). L'extrémité supérieure du canal il comporte une ouverture 13 et l'extrémité inferieure de la coiffe est munie d'ouvertures d'écoulement pour le fluide de refroidissement ou fluide caloporteur.Un groupe d'élements de combustible ou barreaux de combustible 14 est enfermé à l'intérieur du canal 11 dans lequel il est porté au moyen d'une plaque d'extremité superieure 15 et d'une plaque d'extrémité inférieure (non représentée- étant donné que la partie inférieure de l'ensemble n'est pas représentée). In Figure 1 to which we will now refer more particularly, there is shown an elevation view, with partial section and cutaway, of a fuel assembly 10. This fuel assembly 10 is constituted by a tubular flow channel 11 having an approximately square cross section provided at its top with a lifting handle 12 and at its lower end with a cap (not shown since the lower part of the assembly 10 is not shown). The upper end of the channel has an opening 13 and the lower end of the cap is provided with flow openings for the coolant or heat transfer fluid. A group of fuel elements or fuel rods 14 is enclosed inside the channel 11 in which it is carried by means of an upper end plate 15 and a lower end plate (not shown - since the lower part of the assembly is not shown).
Le liquide de refroidissement entre habituellement par les ouvertures formées dans l'extrémité inférieure de la coiffe, s'ecoule vers le haut autour des cartouches de combustible 14 et est évacué par l'orifice de sortie supérieure 13 à une température élevée dans une condition partiellement vaporisée pour les réacteurs à eau bouillante et dans une condition non vaporisée dans les réacteurs sous pression.The coolant usually enters through the openings formed in the lower end of the cap, flows upward around the fuel cartridges 14 and is discharged through the upper outlet port 13 at an elevated temperature in a partially condition vaporized for boiling water reactors and in a non-vaporized condition in pressurized reactors.
Les éléments ou barreaux 14 de combustible nuclé- aire sont obturés à leurs extrémités par des bouchons d'extrémité 18 soudés aux gaines 17, bouchons qui peuvent comporter des tiges de guidage 18 pour faciliter le montage des barreaux de combustible dans l'ensemble. Un espace ou chambre vide 20 est prévu à une extrémité de l'élément pour permettre la dilatation longitudinale du combustible et l'accumulation des gaz dégages par le combustible. Des moyens 24 de retenue du combustible nucléaire, constitués par un organe helicoldal, sont disposes dans l'espace 20 pour produire une force de retenue s'opposant au mouvement axial de la colonne de pastilles, en particulier pendant la manipulation.et le transfert de l'élément de combustible. The elements or bars 14 of nuclear fuel are closed at their ends by end plugs 18 welded to the sheaths 17, plugs which may include guide rods 18 to facilitate assembly of the fuel rods in the assembly. An empty space or chamber 20 is provided at one end of the element to allow the longitudinal expansion of the fuel and the accumulation of the gases given off by the fuel. Nuclear fuel retaining means 24, constituted by a helical member, are arranged in the space 20 to produce a retaining force opposing the axial movement of the column of pellets, in particular during the handling and the transfer of the fuel element.
L'élément de combustible est conçu pour assurer un contact thermique excellent entre la gaine et le combustible, une absorption parasite des neutrons minimale et une résistance au gauchissement et aux vibrations qui sont parfois provoquees par l'écoulement du fluide de refroidissement à grande vitesse. The fuel element is designed to provide excellent thermal contact between the cladding and the fuel, minimal spurious absorption of neutrons, and resistance to warping and vibrations which are sometimes caused by the flow of coolant at high speed.
On a représenté, en coupe partielle sur la Figure 1, un élément ou barreau 14 de combustible nucléaire construit conformément aux enseignements de la présente invention. There is shown, in partial section in Figure 1, a nuclear fuel element or rod 14 constructed in accordance with the teachings of the present invention.
L'élément de combustible comporte un coeur ou partie cylindrique centrale de combustible nucléaire 16, représente ici comme étant constitué par une série de pastilles de matière fissile et/ou fertile disposées à l'intérieur d'une gaine ou récipient structural 17. Dans certains cas, les pastilles de combustible peuvent avoir diverses formes, par exemple se présenter sous la forme de pastilles cylindriques ou de sphères et, dans d'autres cas, on peut utiliser des formes de combustible différentes, par exemple un combustible particulaire. La forme physique du combustible est sans importance en ce qui concerne la présente invention. On peut utiliser diverses matières combustibles nucléaires, et notamment des composés d'uranium, des composés de plutonium, des composés de thorium et des mélanges de ces composés.Un combustible recommandé est le dioxyde d'uranium ou un mélange comprenant du dioxyde d'uranium et du dioxyde de plutonium.The fuel element comprises a central cylindrical core or part of nuclear fuel 16, represented here as being constituted by a series of pellets of fissile and / or fertile material arranged inside a sheath or structural container 17. In certain In this case, the fuel pellets can have various shapes, for example be in the form of cylindrical pellets or spheres and, in other cases, different shapes of fuel can be used, for example a particulate fuel. The physical form of the fuel is immaterial with respect to the present invention. Various nuclear fuel materials can be used, including uranium compounds, plutonium compounds, thorium compounds and mixtures of these compounds. A recommended fuel is uranium dioxide or a mixture comprising uranium dioxide and plutonium dioxide.
Comme représenté sur la Figure 2 à laquelle on se référera maintenant, le combustible nucléaire 16 qui forme
le noyau central de l'élément 14 de combustible. est entouré d'une gaine 17 qui, dans la présente description, est appelée également une gaine composite. Le récipient formant la gaine composite enferme le noyau fissile de façon à laisser un espace ou intervalle entre le noyau et le récipient formant gaine pendant 1 'emploi de 1 'élément dans un réacteur nucléaire. La gaine composite comporte un substrat extérieur 21 choisi parmi les matériaux de gainage de combustible classiques et, dans un mode de réalisation recommande de la présente invention, le substrat est en un alliage de zirconium, tel que le Zircaloy-2 ou le Zircaloy-4.As shown in Figure 2 to which we will now refer, the nuclear fuel 16 which forms
the central core of the fuel element 14. is surrounded by a sheath 17 which, in the present description, is also called a composite sheath. The container forming the composite cladding encloses the fissile core so as to leave a space or gap between the core and the cladding container during use of the element in a nuclear reactor. The composite cladding comprises an external substrate 21 chosen from conventional fuel cladding materials and, in a recommended embodiment of the present invention, the substrate is made of a zirconium alloy, such as Zircaloy-2 or Zircaloy-4 .
Une barrière 22 en zirconium non allié est liée métallurgiquement à la surface intérieure périphérique du substrat 21 de sorte que la barrière de la matière de zirconium forme un écran protégeant le substrat de la matière combustible nucléaire 16 contenue à l'intérieur de la gaine composite. La barrière en zirconium représente entre environ 1 et environ 30 pour cent de l'épaisseur de la gaine composite
Une couche intérieure 23 est liée mêtallurgiquement à la surface intérieure périphérique de la barriere 22 en zirconium, de sorte que la couche intérieure est la partie de la gaine composite qui est la plus proche du combustible nucléaire 16.La couche intérieure représente, de préférence, entre environ 1 pour cent et environ 10 pour cent de l'epais- seur de la gaine et elle est composée de matériaux de gainage classiques et, dans un mode de réalisation recommandé, la couche intérieure est formée en un alliage de zirconium tel que le Zircaloy-2 ou le Zircaloy-4. La barrière en zirconium sert de site de réaction pour les impuretés gazeuses et les produits de fission qui peuvent pénétrer à travers les fissures ou défauts'de la couche intérieure 23 et protège la partie de substrat de la gaine et 1 'empêche d'entrer en contact et de réagir avec de tels produits de fission et impuretés; en outre, elle réduit au minimum l'apparition de contraintes localisées et de ruptures de la gaine par interaction pastilles-gaine.A barrier 22 made of unalloyed zirconium is metallurgically linked to the peripheral inner surface of the substrate 21 so that the barrier of the zirconium material forms a screen protecting the substrate from the nuclear fuel material 16 contained inside the composite sheath. The zirconium barrier represents between about 1 and about 30 percent of the thickness of the composite sheath
An inner layer 23 is metallurgically linked to the peripheral inner surface of the zirconium barrier 22, so that the inner layer is the part of the composite cladding which is closest to the nuclear fuel 16. The inner layer preferably represents between about 1 percent and about 10 percent of the thickness of the sheath and it is composed of conventional sheathing materials and, in a recommended embodiment, the inner layer is formed of a zirconium alloy such as Zircaloy-2 or Zircaloy-4. The zirconium barrier serves as a reaction site for gaseous impurities and fission products which can penetrate through the cracks or defects of the inner layer 23 and protects the substrate part of the sheath and prevents it from entering. contact and react with such fission products and impurities; in addition, it minimizes the appearance of localized stresses and ruptures of the sheath by pastille-sheath interaction.
Dans un mode de réalisation choisi à titre d'exemple, la barrière en zirconium a une épaisseur d'environ 0,076 mm et la couche intérieure en Zircaloy-2 a une épaisseur d'environ 0,025 mn. La couche intérieure et la couche de barrière doivent être toutes deux continues, c'est-à-dire qu'elles ne doivent pas comporter de perforations ni de pailles. In an embodiment chosen by way of example, the zirconium barrier has a thickness of approximately 0.076 mm and the inner layer of Zircaloy-2 has a thickness of approximately 0.025 mm. Both the inner layer and the barrier layer must be continuous, i.e. they must not have perforations or straws.
La gaine composite de l'élément de combustible nucléaire de la présente invention comporte une barrière en zirconium allié, liée métallurgiquement au substrat, et une couche intérieure liee métallurgiquement à la barrière en zirconium. Un examen métallographique montre qu'il y a une diffusion croisée suffisante entre le substrat et la barrière en zirconium et entre la barriere en zirconium et la couche intérieure po-ur former des liaisons métallurgiques mais que la diffusion croise est insuffisante pour réduire de maniere significative la pureté de la barrière de zirconium elle-même. De même, il résulte clairement de la
Figure 2 que l'on peut appeler la barrière en zirconium une barriere de zirconium "enterrée" étant donné qu'elle est prise en sandwich entre le substrat et la couche intérieure.The composite cladding of the nuclear fuel element of the present invention comprises an alloyed zirconium barrier, metallurgically linked to the substrate, and an inner layer metallurgically linked to the zirconium barrier. A metallographic examination shows that there is sufficient cross diffusion between the substrate and the zirconium barrier and between the zirconium barrier and the inner layer to form metallurgical bonds but that the cross diffusion is insufficient to reduce significantly the purity of the zirconium barrier itself. Likewise, it is clear from the
Figure 2 which can be called the zirconium barrier a zirconium barrier "buried" since it is sandwiched between the substrate and the inner layer.
Le zirconium non allié qui forme la barrière dans la gaine composite est fortement résistant au durcissement par le rayonnement et ceci permet à la barriere en zirconium, après une irradiation prolongée, de conserver des propriétés structurales souhaitables, telles que la limite élastique et la dureté, à des niveaux nettement inférieurs à ceux des alliages de zirconium classiques. En effet, la barrière en zirconium ne durcit pas autant que les alliages de zirconium classiques lorsqu'elle est soumise à des irradiations et ceci, en combinaison avec sa faible limite élastique initiale, permet à la barrière en zirconium de se déformer plastiquement et de soulager les contraintes induites par les pastilles dans 1 'élément de combustible lors des perturbations transitoires de puissance.Les contraintes induites par les pastilles dans l'élément de combustible peuvent être provo quées, par exemple, par la dilatation thermique et/ou le gonflement des pastilles de combustible nucléaire aux températures de fonctionnement du réacteur (300 à 350oC) de sorte que les pastilles entrent en contact avec la gaine. The unalloyed zirconium which forms the barrier in the composite sheath is highly resistant to radiation hardening and this allows the zirconium barrier, after prolonged irradiation, to retain desirable structural properties, such as elastic limit and hardness, at significantly lower levels than conventional zirconium alloys. Indeed, the zirconium barrier does not harden as much as conventional zirconium alloys when it is subjected to irradiation and this, in combination with its low initial elastic limit, allows the zirconium barrier to deform plastically and to relieve the stresses induced by the pellets in the fuel element during transient power disturbances. The stresses induced by the pellets in the fuel element can be caused, for example, by thermal expansion and / or swelling of the pellets of nuclear fuel at operating temperatures of the reactor (300 to 350oC) so that the pellets come into contact with the cladding.
On a, en outre, découvert qu'une barrière en zirconium dont 1 'épaisseur représente de préférence entre environ 5 pour cent et environ 15 pour cent de l'épaisseur de la gaine et plus avantageusement encore de l'ordre de 10 pour cent de l'épaisseur de la gaine, liée au substrat extérieur en alliage de zirconium assure une réduction des contraintes et un effet de barrière suffisants pour empêcher les rupture de la gaine composite. It has also been discovered that a zirconium barrier, the thickness of which preferably represents between about 5 percent and about 15 percent of the thickness of the sheath and more advantageously still of the order of 10 percent. the thickness of the sheath, linked to the external zirconium alloy substrate ensures a reduction in stresses and a barrier effect sufficient to prevent rupture of the composite sheath.
Un mode de réalisation recommandé construit selon les principes de la présente invention utilise un zirconium de qualité "mousse à faible teneur en oxygène" pour la couche de barriere enterrée bien qu'on puisse également employer un "zirconium cristallin en barre" de plus haute pureté ou une "mousse de zirconium de qualité réacteur", de moins grande pureté. La teneur en impuretés résiduelles de la mousse de zirconium sert à conférer des propriétés particu lières à la barriere en zirconium. D'une manière generale, il y a au minimum environ 1000 parties par million (ppm) en poids d'impuretés dans la mousse de zirconium qui doit contenir moins de 50000 ppm et, de préférence, moins de 4200 ppm d'impuretés. La teneur en oxygène est de préférence maintenue entre environ 200 et environ 1200 ppm.D'autres niveaux d'impuretés caractéristiques sont les suivants : aluminium-75 ppm ou moins; bore 0,4 ppm ou moins; cadmium 0,4 ppm ou moins; carbone 270 ppm ou moins; chrome 200 ppm ou moins; cobalt 20 ppm ou moins; cuivre 50 ppm ou moins; hafnium 100 ppm ou moins; magnésium 20 ppm ou moins; manganèse 50 ppm ou moins; molybdène 50 ppm ou moins; nickel 70 ppm ou moins; niobium 100 ppm ou moins; azote 80 ppm ou moins; silicium 120 ppm ou moins; étain 50 ppm ou moins; tungstène 100 ppm ou moins; titane 50 ppm ou moins, et uranium 3,5 ppm ou moins. A recommended embodiment constructed in accordance with the principles of the present invention uses zirconium of "low oxygen foam" quality for the buried barrier layer although it is also possible to use a higher purity "crystalline bar zirconium" or a lower-purity "reactor grade zirconium foam". The content of residual impurities in the zirconium foam is used to impart special properties to the zirconium barrier. Generally, there is at least about 1000 parts per million (ppm) by weight of impurities in the zirconium foam which must contain less than 50,000 ppm and, preferably, less than 4,200 ppm of impurities. The oxygen content is preferably maintained between about 200 and about 1200 ppm. Other characteristic levels of impurities are as follows: aluminum - 75 ppm or less; boron 0.4 ppm or less; cadmium 0.4 ppm or less; carbon 270 ppm or less; chromium 200 ppm or less; cobalt 20 ppm or less; copper 50 ppm or less; hafnium 100 ppm or less; magnesium 20 ppm or less; manganese 50 ppm or less; molybdenum 50 ppm or less; nickel 70 ppm or less; niobium 100 ppm or less; nitrogen 80 ppm or less; silicon 120 ppm or less; tin 50 ppm or less; tungsten 100 ppm or less; titanium 50 ppm or less, and uranium 3.5 ppm or less.
La mousse de zirconium (zirconium spongieux) est habituellement préparée par réduction avec du magnésium élément à des températures élevées et à la pression atmos phérique. La reaction se produit sous une atmosphère inerte, telle que de l'hélium ou de l'argon. Zirconium foam (sponge zirconium) is usually prepared by reduction with elemental magnesium at elevated temperatures and at atmospheric pressure. The reaction takes place under an inert atmosphere, such as helium or argon.
Un autre mode de réalisation recommandée utilise une couche de barrière enterrée formée à partir de zirconium cristallin en barres. Le zirconium cristallin en barres est produit par décomposition en phase vapeur du tétraiodure de zirconium. Le zirconium cristallin en barres est plus onéreux, mais il contient moins d'impuretés et il présente une plus grande résistance aux dommages provoqués par les radiations que la mousse de zirconium. Another recommended embodiment uses a buried barrier layer formed from crystalline bar zirconium. Crystalline zirconium in bars is produced by vapor phase decomposition of zirconium tetraiodide. Crystalline zirconium in bars is more expensive, but it contains fewer impurities and has a greater resistance to damage caused by radiation than zirconium foam.
L'utilisation d'une couche enterrée de zirconium se traduit également par des avantages de fabrication intéres- sants. La réduction de section du tube lors de la finition a tendance à enlever une certaine quantité de matière de l'intérieur du tube. En enterrant le zirconium non allié, plus onéreux, dans la paroi du tube, les pertes de fabrications sont uniquement des pertes de l'alliage de zirconium moins onéreux, ce qui entraine une utilisation à 100 pour cent du zirconium non allié. En outre, les défauts de fabrication éventuels sur l'intérieur du tube sont produits dans la couche intérieure moins critique, ce qui garantit la continui~te de la barrière en zirconium qui n'a typiquement que quelques centaines de millimètres d'épaisseur.En outre, une couche intérieure en zirconium allié est plus avantageuse qu'une couche intérieure en zirconium non alliée étant donné que les alliages de zirconium sont plus faciles à usiner, à rectifier, etc ... que le zirconium non allié plus tendre. The use of a buried layer of zirconium also results in interesting manufacturing advantages. Reducing the section of the tube during finishing tends to remove a certain amount of material from the interior of the tube. By burying the more expensive unalloyed zirconium in the wall of the tube, manufacturing losses are only losses of the less expensive zirconium alloy, which results in 100 percent use of unalloyed zirconium. In addition, any manufacturing defects on the inside of the tube are produced in the less critical inner layer, which guarantees the continuity of the zirconium barrier which is typically only a few hundred millimeters thick. furthermore, an inner layer of alloyed zirconium is more advantageous than an inner layer of unalloyed zirconium since the zirconium alloys are easier to machine, to rectify, etc. than the softer unalloyed zirconium.
Cependant, si l'on désire que la couche enterrée soit située à la surface intérieure du récipient formant gaine, on peut enlever la couche intérieure en alliage de zirconium par attaque chimique après que le tube a été mis sous ses dimensions finales. However, if it is desired that the buried layer be located on the inner surface of the sheath container, the inner zirconium alloy layer can be removed by etching after the tube has been brought to its final dimensions.
Parmi les divers alliages de zirconium qui consti tuent des substrats en alliages appropriés, on mentionnera en particulier le Zircaloy-2 et le Zircaloy-4. Le Zircaloy-2 contient, en pourcentage en poids environ : 1,5 pour cent d'étain; 0,12 pour cent de fer; 0,09 pour cent de chrome, et 0,005 pour cent de nickel et son emploi est très répandu dans les réacteurs refroidis par eau. Le Zircaloy-4 contient moins de nickel mais légèrement plus de fer que le Zircaloy-2. Among the various zirconium alloys which constitute suitable alloy substrates, mention will be made in particular of Zircaloy-2 and Zircaloy-4. Zircaloy-2 contains, in weight percent approximately: 1.5 percent tin; 0.12 percent iron; 0.09 percent chromium, and 0.005 percent nickel and its use is widespread in water-cooled reactors. Zircaloy-4 contains less nickel but slightly more iron than Zircaloy-2.
La gaine composite utilisée dans les éléments de combustible nucléaire de la présente invention peut être fabriquée par l'un quelconque des procédés suivants.The composite cladding used in the nuclear fuel elements of the present invention can be manufactured by any of the following methods.
Selon un premier procédé, on introduit un tube d'une matière de barrière constituée par du zirconium non allié dans une billette creuse de la matière choisie pour constituer le substrat, on introduit un tube de la matière choisie pour constituer la couche intérieure dans le tube de barrière en zirconium, puis on soumet l'assemblage à une liaison par explosif des tubes à la billette. On extrude l'ensemble composite en utilisant un procédé de filage de tubes à la presse classique à des températures élevées de l'ordre d'environ 538 à 760oC (1000 à 1400"F). Ensuite, on soumet le tube composite extrudé à un traitement qui comporte une réduction de la section du tube classique jusqu'à ce que les dimensions voulues de la gaine soient obtenues. Les épaisseurs de paroi relatives de la billette creuse, du tube de bdrrière en zirconium et du tube formant la couche intérieure sont choisies de façon à donner les rapports d'épaisseur voulus dans le tube de gainage fini. According to a first method, a tube of a barrier material constituted by unalloyed zirconium is introduced into a hollow billet of the material chosen to constitute the substrate, a tube of the material chosen is introduced to constitute the inner layer in the tube zirconium barrier, then the assembly is subjected to an explosive connection of the tubes to the billet. The composite assembly is extruded using a conventional tube press spinning process at elevated temperatures in the range of about 538 to 760oC (1000 to 1400 "F). Next, the extruded composite tube is subjected to treatment which involves reducing the cross-section of the conventional tube until the desired dimensions of the sheath are obtained The relative wall thicknesses of the hollow billet, the zirconium barrier tube and the tube forming the inner layer are chosen so as to give the desired thickness ratios in the finished sheathing tube.
Selon un autre procédé, on introduit un tube de matière de barrière constituée par du zirconium non allié dans une billette creuse de la matière choisie pour constituer le substrat, on introduit un tube de la matière choisie pour constituer la couche intérieure dans le tube destiné à constituer la barrière en zirconium, puis on soumet l'assemblage à un traitement thermique (par exemple à 750"C pendant huit heures) sous une contrainte de compression pour assurer un bon contact métal contre métal et une liaison par diffusion entre les tubes et la billette. On extrude l'ensemble composite en utilisant un procéde de filage de tubes à la presse classique comme décrit dans le paragraphe immédiatement précédent.Ensuite, on soumet la pièce composite extrudée à un traitement qui comporte une réduction de la section du tube jusqu'à ce que les dimensions voulues de la gaine aient été obtenues. According to another method, a tube of barrier material consisting of unalloyed zirconium is introduced into a hollow billet of the material chosen to constitute the substrate, a tube of the material chosen is introduced to constitute the inner layer in the tube intended for constitute the zirconium barrier, then the assembly is subjected to a heat treatment (for example at 750 "C for eight hours) under a compressive stress to ensure good metal-to-metal contact and a diffusion bond between the tubes and the The composite assembly is extruded using a tube press spinning process using a conventional press as described in the immediately preceding paragraph. Then, the extruded composite part is subjected to a treatment which involves reducing the section of the tube up to that the desired dimensions of the sheath have been obtained.
Selon un autre procédé, on introduit un tube de matière de barrière constituée par du zirconium non allié dans une billette creuse de la matière choisie pour constituer le substrat, on introduit un tube de la matière choisie pour constituer la couche intérieure dans le tube de matière de barrière en zirconium et on extrude l'assemblage en utilisant un procédé de filage de tubes à la presse classique, comme décrit ci-dessus. Ensuite, on soumet la pièce composite extrudee à un traitement qui comporte une reduction de la section du tube classique jusqu'à obtention des dimensions voulues de la gaine. According to another method, a tube of barrier material consisting of unalloyed zirconium is introduced into a hollow billet of the material chosen to constitute the substrate, a tube of the material chosen is introduced to constitute the inner layer in the tube of material of zirconium barrier and the assembly is extruded using a method of spinning tubes with a conventional press, as described above. Then, the extruded composite part is subjected to a treatment which includes a reduction in the section of the conventional tube until the desired dimensions of the sheath are obtained.
Les procédés ci-dessus décrits de fabrication de la gaine composite de la présente invention permettent de réaliser des économies par rapport aux autres procédés utilisés pour la fabrication des gaines, tels que ltelectrodeposition ou le dépôt de vapeurs.La présente invention vise également un procédé de fabrication d'un élément de combustible nucleaire qui consiste
à fabriquer un récipient formant gaine com-posite qui est ouvert à une extrémite, le récipient formant gaine comprenant un substrat, une barriere en zirconium non allie qui est liée métallurgiquement à la surface intérieure du substrat et une couche intérieure liée métallurgiquement à la surface intérieure de la barrière en zirconium;
à remplir le récipient formant gaine composite d'une matière de combustible nucléaire en laissant une cavité à l'extrémité ouverte;
à introduire des moyens de retenue de combustible nucléaire dans la cavité qui laissent la cavité en communication avec le combustible nucléaire; puis à disposer un organe d'obturation dans ltextrémité ouverte, au-dessus des moyens de retendue, et à souder l'organe d'obturation au récipient formant gaine pour former entre eux un joint étanche.The above-described methods of manufacturing the composite sheath of the present invention make it possible to achieve savings compared to the other methods used for the manufacture of the sheaths, such as electrodeposition or vapor deposition. The present invention also relates to a method of manufacture of a nuclear fuel element which consists
manufacturing a composite container which is open at one end, the container comprising a substrate, an unalloyed zirconium barrier which is metallurgically bonded to the interior surface of the substrate and an interior layer metallurgically bonded to the interior surface zirconium barrier;
filling the composite cladding container with nuclear fuel material leaving a cavity at the open end;
introducing nuclear fuel retaining means into the cavity which leaves the cavity in communication with the nuclear fuel; then to have a closure member in the open end, above the retaining means, and to weld the closure member to the container forming a sheath to form between them a tight seal.
La présente invention offre plusieurs avantages qui favorisent une longue duree de vie en service de 1 'élément-de combustible nucléaire due notamment à la réduction de l'interaction chimique de la gaine, à la réduction au minimum de l'application de contraintes localisées à la partie de substrat en alliage de zirconium de la gaine; la réduction au minimum de la corrosion sous tension de la partie de substrat en alliage de zirconium de la gaine et à la réduction de la probabilité qu'une défaillance par fissuration se produise dans le substrat en alliage de zirconium par suite de l'interaction des pastilles et de la gaine. The present invention offers several advantages which favor a long service life of the nuclear fuel element due in particular to the reduction of the chemical interaction of the cladding, to the minimization of the application of localized stresses to the zirconium alloy substrate portion of the sheath; minimizing stress corrosion of the zirconium alloy substrate portion of the cladding and reducing the likelihood that cracking failure will occur in the zirconium alloy substrate as a result of the interaction of pellets and sheath.
L'invention empêche, en outre, un contact direct entre les produits de fission et le substrat en alliage de zirconium et l'apparition de contraintes localisées dans le substrat en alliage de zirconium. L'invention empêche ainsi l'amorce des fissures ou la propagation des fissures dues a la corrosion sous tension dans le substrat en alliage.The invention also prevents direct contact between the fission products and the zirconium alloy substrate and the appearance of localized stresses in the zirconium alloy substrate. The invention thus prevents the initiation of cracks or the propagation of cracks due to stress corrosion in the alloy substrate.
L'emploi de zirconium non allie en tant que couche enterrée présente plusieurs avantages particuliers. Le zirconium non allié est très malléable et, dans le cas ou des fissures dues à la corrosion sous tension commencent à se former dans la couche intérieure, leur propagation peut être arrêtée efficacement dans la couche de zirconium. On pense que le rayon de courbure à l'extrémité d'une fissure
dans le zirconium non allie est bien plus grand qu'il ne l'est dans les alliages de zirconium de sorte que des niveaux
de contrainte bien plus élevés sont nécessaires pour la pro
pagation de la fissure.Le zirconium non allié est également moins susceptible de se corroder sous tension en présence d'iode, ce qui tend également à empêcher la propagation des fissures
Une propriété importante de la gaine composite de la présente invention reside en ce que les perfectionnements ci-dessus sont obtenus sans aucune influence défavorable supplementaire en ce qui concerne l'absorption des neutrons.The use of unalloyed zirconium as a buried layer has several particular advantages. Unalloyed zirconium is very malleable and, in the event that cracks due to stress corrosion start to form in the inner layer, their propagation can be effectively stopped in the zirconium layer. We think that the radius of curvature at the end of a crack
in unalloyed zirconium is much larger than it is in zirconium alloys so that levels
much higher stress levels are required for pro
pagation of the crack. Unalloyed zirconium is also less likely to corrode under tension in the presence of iodine, which also tends to prevent crack propagation
An important property of the composite cladding of the present invention is that the above improvements are achieved without any additional adverse influence on the absorption of neutrons.
Un tel gainage est facilement accepté dans les réacteurs nucléaires étant donné que la gaine n'a pas de formation d'eutectique lors d'un accident entrainant la perte du fluide de refroidissement ou d'un accident d'insertion de réactivité provoquant la chute d'une barre de commande nucléaire. En outre, la gaine composite n'a pas d'influence nuisible en ce qui concerne la transmission de la chaleur étant donné qu'il n'y a pas de barrière thermique comme ceci est le cas dans les situations dans lesquelles une feuille ou chemise séparée est introduite dans la cartouche de combustible. En outre, la gaine composite de la présente invention peut être inspectée au moyen de procédés classiques non destructifs au cours des diverses etapes de sa fabrication et de son utilisation. Such cladding is easily accepted in nuclear reactors since the cladding has no eutectic formation during an accident resulting in the loss of the coolant or an reactivity insertion accident causing the fall of 'a nuclear control bar. In addition, the composite sheath has no detrimental influence with regard to the transmission of heat since there is no thermal barrier as is the case in situations in which a sheet or jacket separated is introduced into the fuel cartridge. In addition, the composite sheath of the present invention can be inspected by conventional non-destructive methods during the various stages of its manufacture and use.
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