RU2811967C1

RU2811967C1 - Method for forming domain structure in crystal of strontium tetraborate or lead tetraborate, nonlinear optical converter and laser system based on it

Info

Publication number: RU2811967C1
Application number: RU2023117659A
Authority: RU
Inventors: Владимир Иванович Антоненко; Николай Николаевич Евтихиев; Александр Иванович Зайцев; Анатолий Васильевич Замков; Никита Вячеславович Радионов; Андрей Павлович Садовский; Виктор Александрович Сухарев; Юрий Сергеевич Трофимов; Николай Александрович Хохлов; Александр Владимирович Черепахин
Original assignee: Общество с ограниченной ответственностью "НАУЧНО-ТЕХНИЧЕСКОЕ ОБЪЕДИНЕНИЕ "ИРЭ-Полюс" (ООО НТО "ИРЭ-Полюс")
Filing date: 2023-07-03
Publication date: 2024-01-19

Abstract

FIELD: optical structures in strontium crystals.

SUBSTANCE: invention relates to the field of formation and application of nonlinear optical twin antipolar structures in strontium thetaborate and lead tetraborate (SBO/PBO) crystals for efficient quasi-phase-matched conversion of laser radiation. To prevent spontaneous twinning of each negative domain with a thickness of more than 7 mcm, a seed is used, the configuration of which provides additional growth inside it of at least one coplanar zone with a positive polarity and a thickness of 0.1-2 mcm.

EFFECT: stabilization of the growth of an ordered twin structure SBO/PBO with antipolar domains with a thickness of 7-50 microns, and in the plane-parallel direction up to and more than 50 mm, prevention of spontaneous twinning of negative domains, obtaining a high-quality defect-free nonlinear optical converter and an effective laser system using it.

10 cl, 7 dwg

Description

Область техникиField of technology

Изобретение относится к области формирования и применения нелинейных оптических двойниковых антиполярных структур в кристаллах тетабората стронция и тетрабората свинца (SBO/PBO) для эффективного квазисинхронного преобразования лазерного излучения в их диапазоне прозрачности, соответственно.The invention relates to the field of formation and application of nonlinear optical twin antipolar structures in strontium thetaborate and lead tetraborate (SBO/PBO) crystals for efficient quasi-phase-matched conversion of laser radiation in their transparency range, respectively.

Уровень техникиState of the art

Основные понятия и термины.Basic concepts and terms.

Бикристалл - это кристаллическое образование из двух произвольно ориентированных монокристаллов, имеющих общую межкристаллическую границу.A bicrystal is a crystalline formation of two randomly oriented single crystals that have a common intercrystalline boundary.

Двойник - это бикристалл, представляющий собой закономерный сросток двух кристаллов одного минерального вида, в котором плоскость срастания для каждого из них играет одну и ту же кристаллографическую роль, т.е. принадлежит обоим индивидам одновременно. Но, если в параллельных сростках структуры обоих индивидов продолжают друг друга по обе стороны поверхности срастания, т.е. могут быть связаны параллельным переносом, то в двойниках они связаны одной из удваивающих операций симметрии: поворотом на 180°, отражением в плоскости или инверсией. Таким образом, двойникующими элементами симметрии могут быть: либо ось 2-го порядка, либо зеркальная плоскость симметрии, либо центр инверсии. При этом двойникующие элементы симметрии не должны совпадать с уже имеющимися элементами симметрии индивидов, иначе будет иметь место параллельный сросток. В зависимости от числа двойникующихся индивидов кроме собственно двойников образуются тройники, четверники и т.д. Если при срастании нескольких кристаллов способ двойникования многократно повторяется и двойникующие элементы оказываются параллельными друг другу, то в двойниковом положении находятся лишь соседние индивиды, а следующие через один - взаимно параллельны. Такой двойник называется полисинтетическим (Егоров-Тисменко Ю.К., Кристаллография и кристаллохимия: учебник / Ю.К. Егоров-Тисменко; под ред. академика В.С. Урусова. - М.: КДУ, 2005. - 592 с: ил.).A twin is a bicrystal, which is a natural intergrowth of two crystals of the same mineral type, in which the fusion plane for each of them plays the same crystallographic role, i.e. belongs to both individuals at the same time. But, if in parallel fusions the structures of both individuals continue each other on both sides of the fusion surface, i.e. can be connected by parallel transfer, then in twins they are connected by one of the doubling operations of symmetry: rotation by 180°, reflection in a plane or inversion. Thus, twinning symmetry elements can be: either a 2nd order axis, or a mirror plane of symmetry, or an inversion center. In this case, the twinning symmetry elements should not coincide with the existing symmetry elements of individuals, otherwise parallel fusion will take place. Depending on the number of twinning individuals, in addition to the twins themselves, tees, quadruples, etc. are formed. If, during the fusion of several crystals, the twinning method is repeated many times and the twinning elements turn out to be parallel to each other, then only neighboring individuals are in the twinning position, and those following one after another are mutually parallel. Such a twin is called polysynthetic (Egorov-Tismenko Yu.K., Crystallography and crystal chemistry: textbook / Yu.K. Egorov-Tismenko; edited by academician V.S. Urusov. - M.: KDU, 2005. - 592 p.: ill. .).

Антиполярный двойник - это двойник с межкристаллической границей радела двух монокристаллов одной природы с противоположно ориентированнымим полярными кристаллографическими направлениями.An antipolar twin is a twin with an intercrystalline boundary between two single crystals of the same nature with oppositely oriented polar crystallographic directions.

Домен - общепринятое обозначение областей в материалах (как правило, кристаллах) отличающихся направлением намагниченности (ферромагнитные домены) или электрической поляризации (сегнетоэлектрические домены) или деформацией (сегнетоэластические домены), т.е., вообще говоря, в ферроиках - в веществах, в которых направление этих величин (их знак) можно изменить соответствующим внешним воздействием достаточной величины на противоположное. Сегнетоэлектрические домены, как в титанил-фосфате калия или ниобате лития, - это области кристалла, отличающиеся переворотом направления полярной кристаллографической оси на 180 градусов и это направление можно изменять прикладыванием к этой области внешнего электрического поля противоположной полярности. В этом случае, сегнетоэлектрический домен - это один из компонентов антиполярного двойника, в смысле: пара доменов противоположной полярности образует один антиполярный двойник. В некоторых несегнетоэлектрических кристаллах (в частности, в SBO/PBO) образование таких областей возможно только путем их формирования в процессе роста, что отвечает термину «двойник роста» или «ростовой двойник». Сегнетоэлектрический домен управляется внешним электрическим полем, а несегнетоэлектрический домен не управляется. Тем не менее, следуя устоявшемуся принципу, будем называть компоненты ростовых антиполярных двойников в кристаллах SBO/PBO - доменами при описании структур и приборов их содержащих, следуя традиционному ранее использованному описанию в аналогичных приборах.Domain is a generally accepted designation for regions in materials (usually crystals) that differ in the direction of magnetization (ferromagnetic domains) or electric polarization (ferroelectric domains) or deformation (ferroelastic domains), i.e., generally speaking, in ferroics - in substances in which the direction of these quantities (their sign) can be changed by a corresponding external influence of sufficient magnitude to the opposite. Ferroelectric domains, as in potassium titanyl phosphate or lithium niobate, are regions of the crystal characterized by reversing the direction of the polar crystallographic axis by 180 degrees and this direction can be changed by applying an external electric field of opposite polarity to this region. In this case, the ferroelectric domain is one of the components of the antipolar twin, in the sense: a pair of domains of opposite polarity forms one antipolar twin. In some non-ferroelectric crystals (in particular, in SBO/PBO), the formation of such regions is possible only by their formation during the growth process, which corresponds to the term “growth twin” or “growth twin”. The ferroelectric domain is controlled by an external electric field, while the non-ferroelectric domain is not controlled. Nevertheless, following the established principle, we will call the components of growth antipolar twins in SBO/PBO crystals domains when describing the structures and devices containing them, following the traditional previously used description in similar devices.

Для описания структуры тетраборатов стронция и свинца установка кристаллографических осей выбрана стандартным образом, как в работе [2], т.е., пространственная группа кристаллической решетки - Pmn2₁, параметры элементарной ячейки SBO: а=10.698 Å, b=4.421 Å, с=4.228 Å; РВО: а=10.839 Å, b=4.455 Å, с=4.244 Å.To describe the structure of strontium and lead tetraborates, the setting of the crystallographic axes was chosen in a standard way, as in [2], i.e., the space group of the crystal lattice is Pmn2 ₁ , the parameters of the SBO unit cell: a = 10.698 Å, b = 4.421 Å, c =4.228 Å; RVO: a=10.839 Å, b=4.455 Å, c=4.244 Å.

Положительный/отрицательный домен SBO/PBO - компоненты антиполярного двойника SBO/PBO с соответствующей ориентацией полярной кристаллографической оси <001>. С практической точки зрения смысл имеет то, какое направление имеет полярная кристаллографическая ось относительно полярной поверхности кристалла, т.е. направлена она из кристалла наружу (положительное направление), или в кристалл (отрицательное направление). В соответствие с кристаллографической установкой, принятой в работе [2], за «положительный» домен принимается компонент двойника, поверхности {001} которого имеют высокую (до 100 раз больше) скорость травления в разбавленных азотной или соляной кислотах в сравнении с {001} поверхностями «отрицательных» доменов.Positive/negative domain SBO/PBO - components of the antipolar twin SBO/PBO with the corresponding orientation of the polar crystallographic axis <001>. From a practical point of view, it makes sense what direction the polar crystallographic axis has relative to the polar surface of the crystal, i.e. is it directed outward from the crystal (positive direction), or into the crystal (negative direction). In accordance with the crystallographic setup adopted in [2], the “positive” domain is taken to be a component of the twin, the {001} surfaces of which have a high (up to 100 times higher) etching rate in dilute nitric or hydrochloric acids in comparison with {001} surfaces "negative" domains.

Направление полярной кристаллографической оси - в структуре кристаллов, обладающих кристаллической решеткой, не содержащей центра инверсии, имеются направления, оба конца которых кристаллографически различны и не могут быть совмещены один с другим при помощи элементов симметрии данного кристалла. Они называются полярными направлениями. В структуре кристалла SBO/PBO таким направлением является кристаллографическое направление <001>, или, в общепринятом варианте, кристаллографическая ось с (параметр кристаллографической решетки в этом направлении с=4.228 Å для SBO, и с=4.244 Å для РВО). Вдоль этого направления могут проявляться такие полярные эффекты, как возникновение (изменение) электрической поляризации при пироэлектрическом или продольном пьезоэлектрическом эффектах. Само направление полярной оси, т.е., например, положительное направление этой оси, может быть выбрано произвольно относительно вида кристаллической структуры, но, в любом случае, именно для этой оси «положительное» и «отрицательное» направления будут структурно неэквивалентны.Direction of the polar crystallographic axis - in the structure of crystals that have a crystal lattice that does not contain an inversion center, there are directions, both ends of which are crystallographically different and cannot be combined with one another using the symmetry elements of a given crystal. They are called polar directions. In the structure of an SBO/PBO crystal, this direction is the crystallographic direction <001>, or, in the generally accepted version, the crystallographic c axis (the crystallographic lattice parameter in this direction is c = 4.228 Å for SBO, and c = 4.244 Å for PBO). Along this direction, polar effects such as the occurrence (change) of electric polarization during pyroelectric or longitudinal piezoelectric effects can appear. The direction of the polar axis itself, i.e., for example, the positive direction of this axis, can be chosen arbitrarily relative to the type of crystal structure, but, in any case, for this particular axis the “positive” and “negative” directions will be structurally nonequivalent.

Двойниковая структура SBO/PBO - множественное расположение антиполярных двойников в объеме кристалла SBO/PBO.The SBO/PBO twin structure is a multiple arrangement of antipolar twins in the bulk of the SBO/PBO crystal.

Упорядоченная двойниковая структура SBO/PBO - это двойниковая структура SBO/PBO, двойниковые компоненты которой имеют вид плоских параллельных слоев, ориентированных параллельно кристаллографической плоскости {010}, причем толщина этих слоев (размер вдоль кристаллографического направления <010>) задается толщиной двойников в затравочном кристалле.An ordered SBO/PBO twin structure is an SBO/PBO twin structure, the twin components of which have the form of flat parallel layers oriented parallel to the {010} crystallographic plane, and the thickness of these layers (the size along the crystallographic direction <010>) is specified by the thickness of the twins in the seed crystal .

Микродвойник SBO/PBO - двойник, который первично возникает в процессе спонтанного ростового двойникования в кристаллах SBO/PBO и представляет собой неупорядоченную, неплоскую, ветвящуюся двойниковую структуру (с характерным размером вдоль кристаллографического направления <010> порядка 1 мкм и менее).An SBO/PBO microtwin is a twin that primarily appears in the process of spontaneous growth twinning in SBO/PBO crystals and is a disordered, non-planar, branching twin structure (with a characteristic size along the crystallographic direction <010> of the order of 1 μm or less).

Рост из собственного расплава объемных монокристаллов тетрабората стронция - SrB₄O₇ и тетрабората свинца PbB₄O₇ (SBO/PBO), в частности, по методу Чохральского, приводит к спонтанному формированию внутри растущей були антиполярной двойниковой структуры [1]. В ней содержится множество границ раздела двойников. Морфологические особенности такой спонтанно формирующейся двойниковой структуры в первую очередь определяются пирамидами роста полученного кристалла, Фиг. 1: 1 - Кристалл SBO, выращенный на ориентированную бездвойниковую затравку. Показано несколько сечений плоскостями типа {001}, {010} и {100} нескольких пирамид роста со стороны отрицательного направления разращивания кристалла; 2 - ориентированная затравка с 3 - отрицательной полярной гранью 4 и 5 - ростовые отрицательные грани оформляющие кристалл с отрицательного направления разращивания; 6 - ростовая грань оформляющая кристалл с боковой стороны; 7 - микродвойники (показаны на сечениях волнистыми линиями), выходящие на сечение плоскостью типа {001}; 8 - плоские неупорядоченные положительные домены; 9 - пунктирные линии - продолжение в отсутствующей части кристалла пирамид роста отрицательными гранями типа В этой области происходит спонтанное образование неупорядоченных микродвойников. От границы между этой зоной и пирамидой роста гранью вниз, в эту пирамиду прорастают порожденные микродвойниками плоские неупорядоченные положительные домены; тонкие линии - внешние грани и ребра выращенного кристалла, удаленные сечениями.The growth of bulk single crystals of strontium tetraborate SrB ₄ O ₇ and lead tetraborate PbB ₄ O ₇ (SBO/PBO) from its own melt, in particular, according to the Czochralski method, leads to the spontaneous formation of an antipolar twin structure inside the growing boule [1]. It contains many interfaces between twins. The morphological features of such a spontaneously formed twin structure are primarily determined by the growth pyramids of the resulting crystal, Fig. 1:1 - SBO crystal grown on an oriented twinless seed. Shown are several sections of planes such as {001}, {010} and {100} of several growth pyramids from the negative direction of crystal growth; 2 - oriented seed with 3 - negative polar face 4 and 5 - growth negative edges shaping the crystal from the negative direction of growth; 6 - growth edge decorating the crystal on the side; 7 - microtwins (shown in sections by wavy lines), emerging onto the section by a plane of type {001}; 8 - flat disordered positive domains; 9 - dotted lines - continuation in the missing part of the crystal of growth pyramids with negative faces of the type In this region, spontaneous formation of disordered microtwins occurs. From the boundary between this zone and the growth pyramid edge downwards, flat disordered positive domains generated by microtwins grow into this pyramid; thin lines are the outer edges and edges of the grown crystal, removed by sections.

Так, в [2] было показано, что спонтанное двойникование постоянно происходит в процессе роста только в пирамидах роста исходно (т.е., согласно ориентации исходной затравки) отрицательной гранью типа и структурно ей эквивалентной Такое спонтанное двойникование приводит к появлению множества неупорядоченных ветвящихся двойников - микродвойников. Появление микродвойника в окрестности ребра между такой «отрицательной» гранью и гранью {100} в некоторых случаях приводит к его прорастанию в смежную пирамиду - пирамиду роста гранью {100}. Характер дальнейшего роста двойниковой области в этой пирамиде в процессе роста таков, что в результате образуется макроскопический плоский двойниковый слой постоянной толщины, что является благоприятным фактором для создания регулярной плоской двойниковой структуры с широкой апертурой для применения при конвертации лазерного излучения нелинейно-оптическим элементом с упорядоченной двойниковой структурой SBO/PBO, с квазисинхронным согласованием фаз при нелинейной генерации гармоник [2-5]. Эффективное преобразование лазерного излучения необходимой длины волны возможно в диапазонах прозрачности SBO 130-2600 нм и РВО 250-2600 нм.Thus, in [2] it was shown that spontaneous twinning constantly occurs during growth only in growth pyramids initially (i.e., according to the orientation of the initial seed) with a negative face of the type and structurally equivalent to it Such spontaneous twinning leads to the appearance of many disordered branching twins - microtwins. The appearance of a microtwin in the vicinity of an edge between such a “negative” face and the {100} face in some cases leads to its growth into an adjacent pyramid - a growth pyramid with the {100} face. The nature of the further growth of the twin region in this pyramid during the growth process is such that as a result a macroscopic flat twin layer of constant thickness is formed, which is a favorable factor for creating a regular flat twin structure with a wide aperture for use in converting laser radiation by a nonlinear optical element with an ordered twin structure. SBO/PBO structure, with quasi-synchronous phase matching for nonlinear harmonic generation [2-5]. Effective conversion of laser radiation of the required wavelength is possible in the transparency ranges SBO 130-2600 nm and RBO 250-2600 nm.

Как известно, кристаллы тетрабората стронция обладают превосходными свойствами среди других боратов. Во-первых, у них достаточно большая ширина запрещенной зоны -9 эВ, а граница УФ-отсечки составляет около 130 нм. Кристаллы высокостабильны, негигроскопичны, обладают очень высокой теплопроводностью среди боратов -16 Вт/(м*К). И очень важно, что эти кристаллы свободны от двухфотонного поглощения на длине волны 266 нм - это крайне нежелательный нелинейный эффект, который ведет к потере мощности и снижению эффективности нелинейного преобразования частот.As is known, strontium tetraborate crystals have superior properties among other borates. Firstly, they have a fairly large band gap of -9 eV, and the UV cutoff is about 130 nm. The crystals are highly stable, non-hygroscopic, and have very high thermal conductivity among borates - 16 W/(m*K). And it is very important that these crystals are free from two-photon absorption at a wavelength of 266 nm - this is an extremely undesirable nonlinear effect that leads to a loss of power and a decrease in the efficiency of nonlinear frequency conversion.

В публикации WO 2020131652 описан кристалл SrB₄O₇ или PbB₄O₇, который сконфигурированный со множеством антиполярных доменов с соответствующей периодически изменяющейся полярностью кристаллографической оси, способный к квазисинхронной генерации мод, в котором домены имеют высоко параллельные стенки, отклоняющиеся друг от друга менее, чем на 1 мкм на расстоянии 10 мм. Недостатком такого кристалла как и технологии его получения является то, что его практически невозможно получить для применения во всей области прозрачности кристалла SrB₄O₇ или PbB₄O₇ без дефектов роста отрицательного домена - спонтанного двойникования и, тем более, управлять параллельностью стенок ввиду объективных причин, поскольку параллельность уже заложена в строении самой решетки кристалла и не требует какого-либо контроля. Эти же недостатки относятся и к описанному в публикации способу: способ изготовления периодической структуры нелинейных кристаллов тетраборатов стронция (SrB₄O₇) или свинца (PbB₄O₇), содержащий:WO 2020131652 describes a SrB ₄ O ₇ or PbB ₄ O ₇ crystal that is configured with multiple antipolar domains with corresponding periodically varying crystallographic axis polarity, capable of quasi-mode-locked generation, in which the domains have highly parallel walls that deviate from each other less than, than 1 µm at a distance of 10 mm. The disadvantage of such a crystal, as well as the technology for its production, is that it is practically impossible to obtain it for use in the entire transparency range of the SrB ₄ O ₇ or PbB ₄ O ₇ crystal without defects in the growth of the negative domain - spontaneous twinning, and, moreover, to control the parallelism of the walls due to objective reasons, since parallelism is already inherent in the structure of the crystal lattice itself and does not require any control. The same disadvantages apply to the method described in the publication: a method for producing a periodic structure of nonlinear crystals of strontium tetraborates (SrB ₄ O ₇ ) or lead (PbB ₄ O ₇ ), containing:

- структурирование поверхности кристаллического блока SrB₄O₇ или PbB₄O₇, тем самым обеспечивая множество чередующихся защищенных и незащищенных областей одинакового размера с одинаковым знаком полярности на поверхности;- structuring the surface of a crystalline block of SrB ₄ O ₇ or PbB ₄ O ₇ , thereby providing a plurality of alternating protected and unprotected areas of the same size with the same polarity sign on the surface;

- создание возмущения на структурированной поверхности, тем самым изменяя знак полярности каждой области так, чтобы обеспечить в кристаллах SrB₄O₇ или PbB₄O₇ множество доменов с чередующейся полярностью и способных к квазисинхронной генерации мод.- creating a disturbance on the structured surface, thereby changing the sign of the polarity of each region so as to provide in SrB ₄ O ₇ or PbB ₄ O ₇ crystals a plurality of domains with alternating polarity and capable of quasi-synchronous mode generation.

Указанный способ предполагает получение затравки с двойниковой структурой, которая служит задающей период матрицей. Затем, эта структура воспроизводится в части объема растущего кристалла при разращивании этой структурированной затравки в ширину, в сторону увеличения размера плоскостей, с использованием традиционных методов выращивания кристаллов из расплава или раствор-расплава (Чохральского или др.), тем самым, приобретая необходимые для производства нелинейнооптических элементов геометрические размеры плоскостей в двух пространственных измерениях. Разращивание затравки с наследованием ее двойниковой структуры предполагает увеличение геометрических размеров кристалла в полярном направлении, что происходит за счет его роста гранями типа {101}. Недостатком этого способа является дополнительное спонтанное двойникование и возникновение микродвойников в растущей упорядоченной, в силу геометрии затравки, двойниковой структуре SBO/PBO. Именно на отрицательных участках растущей грани {101} образуются микродвойники, которые, в свою очередь, могут прорастать в пирамиду роста гранью {100} и приводить к появлению вторичных положительных доменов внутри исходного разращиваемого отрицательного домена в соответствии с вышеописанным механизмом ростового двойникования. Таким образом, при разращивании двойниковой затравки, при некоторых параметрах используемого процесса разращивания кристалла (величина переохлаждения, распределение температуры на растущей поверхности, скорость роста и т.п.), нарастающий объем кристалла, в зоне отрицательных доменов двойников, неуправляемо может разбиваться на дополнительные двойники - начиная уже с толщин доменов более 7 мкм по всей ширине апертуры плоского участка. Такое дополнительное двойникование способно привести к спонтанному росту и нарушению упорядоченности двойниковой структуры SBO/PBO, спонтанное разбиение отрицательного домена приводит к уменьшению его толщины на 30-80%, что существенным образом уменьшает эффективность нелинейного оптического преобразования излучения с помощью квазисинхронизма в элементе с такой дефектной двойниковой структурой.This method involves obtaining a seed with a twin structure, which serves as a period-setting matrix. Then, this structure is reproduced in part of the volume of the growing crystal when growing this structured seed in width, towards increasing the size of the planes, using traditional methods of growing crystals from a melt or solution-melt (Czochralski or others), thereby acquiring the necessary for production nonlinear optical elements; geometric dimensions of planes in two spatial dimensions. The growth of a seed with the inheritance of its twin structure involves an increase in the geometric dimensions of the crystal in the polar direction, which occurs due to its growth with {101} type faces. The disadvantage of this method is additional spontaneous twinning and the appearance of microtwins in the growing ordered, due to the geometry of the seed, SBO/PBO twin structure. It is on the negative sections of the growing {101} face that microtwins are formed, which, in turn, can grow into the growth pyramid with the {100} face and lead to the appearance of secondary positive domains inside the initial growing negative domain in accordance with the growth twinning mechanism described above. Thus, when growing a twin seed, under certain parameters of the crystal growth process used (amount of supercooling, temperature distribution on the growing surface, growth rate, etc.), the growing volume of the crystal, in the zone of negative domains of twins, can uncontrollably break into additional twins - starting with domain thicknesses of more than 7 microns across the entire width of the aperture of the flat section. Such additional twinning can lead to spontaneous growth and disruption of the order of the SBO/PBO twin structure; spontaneous splitting of the negative domain leads to a decrease in its thickness by 30-80%, which significantly reduces the efficiency of nonlinear optical conversion of radiation using quasi-matching in an element with such a defective twin structure structure.

На этом основании, в публикациии WO 2020132043 по тем же причинам не может быть реализована лазерная система, основанная на использовании вышеописанного способа, технологии и нелинейного оптического кристалла SBO/PBO в качестве конвертера частот. Проблемы возникают в эффективности конвертера как основного элемента лазерной системы при преобразовании частоты - эффективность снижается из-за наличия в конвертере спонтанных микродвойников. Этот эффект возникает в доменах с отрицательной полярностью размером по толщине более 7 мкм, что влечет непригодность такого кристалла к использованию в конвертере лазерных частот во всем диапазоне прозрачности SBO/PBO.On this basis, in WO 2020132043, for the same reasons, a laser system based on the use of the above-described method, technology and nonlinear optical crystal SBO/PBO as a frequency converter cannot be implemented. Problems arise in the efficiency of the converter as the main element of the laser system during frequency conversion - the efficiency is reduced due to the presence of spontaneous microtwins in the converter. This effect occurs in domains with negative polarity with a thickness greater than 7 μm, which makes such a crystal unsuitable for use in a laser frequency converter over the entire SBO/PBO transparency range.

Для устранения описанного выше недостатка технологии разращивания упорядоченной структуры SBO/PBO путем вытягивания затравки из расплава предлагается новый способ разращивания плоско-параллельных двойников, который стабилизирует рост отрицательного домена и структуры в целом, и обеспечивает эффективное использование такой упорядоченной структуры в нелинейном оптическом конвертере лазерного излучения и различных лазерных системах с квазисинхронным согласованием частот.To eliminate the above-described disadvantage of the technology for growing an ordered SBO/PBO structure by pulling a seed from the melt, a new method for growing plane-parallel twins is proposed, which stabilizes the growth of the negative domain and the structure as a whole, and ensures the effective use of such an ordered structure in a nonlinear optical converter of laser radiation and various laser systems with quasi-synchronous frequency matching.

Раскрытие изобретенияDisclosure of the Invention

Цель настоящего изобретения - предложить новый способ формирования упорядоченной структуры SBO/PBO в отсутствие спонтанного двойникования и появления микродвойников, его осуществление и применение в изготовлении нелинейного оптического конвертера лазерных частот при генерации гармоник с квазисинхронным механизмом согласования частот. Технический результат: стабилизация роста упорядоченной двойниковой структуры SBO/PBO с антиполярными доменами толщиной 7 - 50 мкм, а в плоско-параллельном направлении до и более 50 мм, предотвращение спонтанного двойникования отрицательных доменов, получение высококачественного бездефектного нелинейно оптического преобразователя и эффективной лазерной системы с его использованием.The purpose of the present invention is to propose a new method for the formation of an ordered SBO/PBO structure in the absence of spontaneous twinning and the appearance of microtwins, its implementation and application in the manufacture of a nonlinear optical laser frequency converter for harmonic generation with a quasi-synchronous frequency matching mechanism. Technical result: stabilization of the growth of an ordered twin structure SBO/PBO with antipolar domains with a thickness of 7 - 50 microns, and in the plane-parallel direction up to and more than 50 mm, prevention of spontaneous twinning of negative domains, obtaining a high-quality defect-free nonlinear optical converter and an efficient laser system with its use.

В изобретении предлагается способ формирования плоско-параллельной упорядоченной двойниковой структуры антиполярных доменов в кристалле SBO/PBO, путем вытягивания затравки из расплава, отличающийся тем, что для предотвращения спонтанного двойникования каждого отрицательного домена используют затравку, конфигурация которой обеспечивает дополнительный рост внутри него по меньшей мере одной компланарной зоны с положительной полярностью.The invention proposes a method for forming a plane-parallel ordered twin structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal by pulling a seed from the melt, characterized in that to prevent spontaneous twinning of each negative domain, a seed is used, the configuration of which provides additional growth inside it of at least one coplanar zone with positive polarity.

Также предлагается нелинейный оптический конвертер для преобразования лазерного излучения на основе плоско-параллельной упорядоченной двойниковой структуры антиполярных доменов в кристалле SBO/PBO, содержащий в каждом отрицательном домене по меньшей мере одну компланарную зону с положительной полярностью.A nonlinear optical converter for converting laser radiation is also proposed based on a plane-parallel ordered twin structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal, containing in each negative domain at least one coplanar zone with positive polarity.

Также предлагается лазерная система содержащая,Also offered is a laser system containing,

- лазерный источник с генерацией узкополосного и/или широкополосного лазерного излучения;- laser source with generation of narrowband and/or broadband laser radiation;

- по меньшей мере один нелинейный оптический конвертер для квазисинхронного преобразования лазерного излучения на основе плоско-параллельной упорядоченной двойниковой структуры антиполярных доменов в кристалле SBO/PBO, причем каждый отрицательный домен содержит по меньшей мере одну компланарную зону с положительной полярностью.- at least one nonlinear optical converter for quasi-synchronous conversion of laser radiation based on a plane-parallel ordered twin structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal, with each negative domain containing at least one coplanar zone with positive polarity.

Другие отличительные и существенные признаки изобретения будут раскрыты ниже и проиллюстрированы на чертежах, в подробном его описании и на примерах осуществления.Other distinctive and essential features of the invention will be disclosed below and illustrated in the drawings, in its detailed description and in examples of implementation.

Краткое описание чертежейBrief description of drawings

Фиг. 1. Схематичная картина возникновения микродвойников и спонтанного двойникования в кристалле SBO, выращенном из исходно бездефектной монокристаллической затравки, из собственного расплава (методы Чохральского, Киропулоса и т.п.).Fig. 1. Schematic picture of the occurrence of microtwins and spontaneous twinning in an SBO crystal grown from an initially defect-free single-crystal seed, from its own melt (Czochralski, Kyropoulos methods, etc.).

Фиг. 2. Спонтанное разбиение отрицательных доменов в разращиваемой исходно упорядоченной двойниковой структуре кристалла SBO/PBO с образованием микродвойников и спонтанных плоских положительных доменных вставок.Fig. 2. Spontaneous splitting of negative domains in the growing initially ordered twin structure of the SBO/PBO crystal with the formation of microtwins and spontaneous flat positive domain inserts.

Фиг. 3. Предлагаемая упорядоченная двойниковая структура в затравочном кристалле SBO/PBO с одной тонкой компланарной зоной с положительной полярностью в отрицательном домене двойников. Поверхность {001}.Fig. 3. Proposed ordered twin structure in a seed SBO/PBO crystal with one thin coplanar band with positive polarity in a negative twin domain. Surface {001}.

Фиг. 4. Схема лазерной системы с нелинейным оптическим конвертером с одним фиксированным порядком плоско-параллельной упорядоченной двойниковой структуры антиполярных доменов в кристалле SBO/PBO в качестве конвертера фундаментальной частоты лазера для удвоения частоты.Fig. 4. Schematic of a laser system with a nonlinear optical converter with one fixed order of plane-parallel ordered twin structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal as a laser fundamental frequency converter for frequency doubling.

Фиг. 5. Схема лазерной системы с нелинейным оптическим конвертером с двумя фиксированными порядками периодической структуры антиполярных доменов в кристалле SBO/PBO в качестве конвертера фундаментальной частоты лазера для генерации четвертой гармоники.Fig. 5. Scheme of a laser system with a nonlinear optical converter with two fixed orders of the periodic structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal as a fundamental laser frequency converter for fourth harmonic generation.

Фиг. 6. Микрофотография участка среза {001} выращенной були кристалла SBO с бездефектной двойниковой упорядоченной структурой антиполярных доменов.Fig. 6. Microphotograph of the {001} cut section of a grown boule of an SBO crystal with a defect-free twin ordered structure of antipolar domains.

Фиг. 7. Фотография були кристалла SBO с бездефектной двойниковой упорядоченной структурой антиполярных доменов, выращенной из затравки (вверху) по предложенному способу.Fig. 7. Photograph of a boule of an SBO crystal with a defect-free twin ordered structure of antipolar domains grown from a seed (above) using the proposed method.

Осуществление изобретенияCarrying out the invention

Нами установлено, что в условиях, оптимальных для выращивания объемного кристалла SBO/PBO, разрастающиеся в отрицательном направлении полярной оси домены имеют высокую вероятность спонтанного разбиения на дополнительные двойники 8 в случае, если их межплоскостная толщина вдоль кристаллографического направления <010> превышает 7 мкм (фиг. 2). Неупорядоченное спонтанное микродвойникование 7 в кристалле SBO отсутствует в отрицательном домене на некотором расстоянии h от ближайшей границы с положительным доменом, причем, это расстояние h максимально, около 4 мкм, вблизи границы 11 (горизонтальная пунктирная линия) между пирамидами роста гранями {101} (А) и {100} (В).We have found that under conditions optimal for growing a bulk SBO/PBO crystal, domains growing in the negative direction of the polar axis have a high probability of spontaneous splitting into additional twins 8 if their interplanar thickness along the crystallographic direction <010> exceeds 7 μm (Fig. .2). Disordered spontaneous microtwinning 7 in the SBO crystal is absent in the negative domain at a certain distance h from the nearest boundary with the positive domain, and this distance h is maximum, about 4 μm, near boundary 11 (horizontal dotted line) between the growth pyramids of the {101} faces (A ) and {100} (B).

Этот эффект также предотвращает появление спонтанных плоских положительных доменов 8 в теле отрицательного на расстоянии меньшем, чем h от ближайшей двойниковой границы. Установлено, что в условиях, оптимальных для выращивания объемного кристалла SBO/PBO высокого оптического качества параметр h должен быть не более 4 мкм. Так, например, в кристалле SBO при разращивании затравки с периодом более 7 мкм растет вероятность спонтанного двойникования отрицательных доменов. Поэтому для стабилизации роста упорядоченной двойниковой структуры SBO и предотвращения спонтанного двойникования внутри отрицательного домена на растущей отрицательной грани {101}, необходимо обеспечить ограничение его толщины в пределах 2h в разращиваемой плоско-параллельной периодической структуре путем встраивания тонкого двойника в виде положительной зоны толщиной 0,1-2 мкм. Делается это на стадии формирования фотолитографией периодической конфигурации будущей структуры на разращиваемой поверхности монокристалла SBO/PBO уже известным способом, описанным в прототипе. Наличие такой «тонкой» структуры в геометрии отрицательного домена препятствует появлению в нем неконтролируемых микродвойников 7 и их прорастание в пирамиду роста гранью {100} с образованием спонтанных плоских положительных доменов 8 (фиг. 2).This effect also prevents the appearance of spontaneous flat positive domains 8 in the negative body at a distance less than h from the nearest twin boundary. It has been established that under conditions optimal for growing a bulk SBO/PBO crystal of high optical quality, the parameter h should be no more than 4 μm. For example, in an SBO crystal, when a seed with a period of more than 7 μm is grown, the probability of spontaneous twinning of negative domains increases. Therefore, to stabilize the growth of the ordered twin structure of SBO and prevent spontaneous twinning inside the negative domain on the growing negative {101} face, it is necessary to ensure that its thickness is limited within 2h in the growing plane-parallel periodic structure by embedding a thin twin in the form of a positive zone with a thickness of 0.1 -2 µm. This is done at the stage of forming by photolithography a periodic configuration of the future structure on the growing surface of an SBO/PBO single crystal in a well-known manner, described in the prototype. The presence of such a “fine” structure in the geometry of the negative domain prevents the appearance of uncontrolled microtwins 7 in it and their growth into the growth pyramid with the {100} face with the formation of spontaneous flat positive domains 8 (Fig. 2).

По этой причине изменена конфигурация 12 затравки и размеры двойниковой упорядоченной структуры кристалла SBO/PBO (фиг. 3) на стадии фотолитографии на поверхности монокристалла путем создания дополнительного центра роста тонкой положительной зоны 13 в имеющемся отрицательном домене, без нарушения периода структуры Т с антиполярными доменами, число которых может возрости на длине периода от двух до пяти, и более для больших периодов, например 100 мкм. При этом, размер этого дополнительного положительного центра роста, существенно меньше размера (толщины) самого отрицательного домена, который распался на два отрицательных домена, разделенных между собой тонкой 0,1 -2 мкм, примерно до 10% от периода упорядоченной структуры, положительной компланарной зоной. Период структуры не изменяется и остается равным Т для выбранной частоты лазерного излучения. При этом есть несколько вариантов изменения размеров вновь образованных антиполярных доменов при неизменности периода структуры Т. Первый вариант - толщина положительного домена не изменяется, толщина отрицательного домена уменьшается на толщину дополнительного центра роста (фиг. 3). Второй вариант - толщина положительного домена уменьшается на толщину дополнительного центра роста в отрицательном домене (без демонстрации на фиг.). Третий вариант - уменьшаются одинаково и толщина положительного домена, и толщина отрицательного домена на половину толщины дополнительного центра роста (без демонстрации на фиг.). Остальные варианты - это промежуточные состояния. Измененная, таким образом конфигурация затравки разращивается в ширину до 50 мм и более, в сторону роста плоско-параллельных (компланарных) плоскостей традиционным способом из расплава путем вытягивания сконфигурированной затравки с запланированным наличием в каждом отрицательном домене зоны с положительной ориентацией полярной кристаллографической оси, что обеспечивает стабилизацию роста бездефектной упорядоченной структуры кристалла SBO/PBO. В результате получают в каждом отрицательном домене начиная со структур, содержащих домены толщиной более 7 мкм, наличие дополнительной прослойки в виде более тонкой компланарной, в силу строения кристаллической решетки, зоны с положительной полярностью толщиной 0,1-2 мкм или до 10% от периода выращенной структуры.For this reason, the configuration 12 of the seed and the dimensions of the twin ordered structure of the SBO/PBO crystal (Fig. 3) were changed at the stage of photolithography on the surface of the single crystal by creating an additional growth center of a thin positive zone 13 in the existing negative domain, without violating the period of the structure T with antipolar domains, the number of which can increase over a period length from two to five, and more for large periods, for example 100 microns. At the same time, the size of this additional positive growth center is significantly smaller than the size (thickness) of the negative domain itself, which splits into two negative domains separated by a thin 0.1-2 μm, up to approximately 10% of the period of the ordered structure, positive coplanar zone . The period of the structure does not change and remains equal to T for the selected frequency of laser radiation. In this case, there are several options for changing the size of the newly formed antipolar domains while keeping the period of the structure T unchanged. The first option is that the thickness of the positive domain does not change, the thickness of the negative domain decreases by the thickness of the additional growth center (Fig. 3). The second option is that the thickness of the positive domain is reduced by the thickness of the additional growth center in the negative domain (not demonstrated in Fig.). The third option is to reduce the thickness of the positive domain and the thickness of the negative domain equally by half the thickness of the additional growth center (not shown in Fig.). The remaining options are intermediate states. The thus modified seed configuration is grown in width up to 50 mm or more, towards the growth of plane-parallel (coplanar) planes in the traditional way from the melt by pulling the configured seed with the planned presence in each negative domain of a zone with a positive orientation of the polar crystallographic axis, which ensures stabilization of the growth of a defect-free ordered structure of the SBO/PBO crystal. As a result, in each negative domain, starting from structures containing domains more than 7 µm thick, the presence of an additional layer in the form of a thinner coplanar, due to the structure of the crystal lattice, zone with positive polarity 0.1-2 µm thick or up to 10% of the period grown structure.

Дальнейшее описание основано на анализе первого варианта компоновки антиполярных доменов в соответствии с фиг. 3.The further description is based on the analysis of the first variant of the arrangement of antipolar domains in accordance with FIG. 3.

Крайне нежелательный эффект спонтанного двойникования, наиболее сильно проявляется как раз в области границы 11 между гранями {101} и {100} растущего кристалла SBO (вид 10, фиг. 2), где и происходит выход микродвойников 7 в другую пирамиду роста с образованием нежелательного в данном случае спонтанного плоского положительного домена 8. Таким образом, наблюдаемое явление снижает вероятность и предотвращает спонтанное двойникование при разращивании затравки исходной двойниковой упорядоченной структуры и целенаправленно используется в настоящем изобретении.The extremely undesirable effect of spontaneous twinning is most strongly manifested precisely in the region of boundary 11 between the {101} and {100} faces of the growing SBO crystal (view 10, Fig. 2), where microtwins 7 emerge into another growth pyramid with the formation of an undesirable in this case, a spontaneous flat positive domain 8. Thus, the observed phenomenon reduces the probability and prevents spontaneous twinning during the growth of the seed of the original twin ordered structure and is purposefully used in the present invention.

Для стабилизации роста компланарных плоскостей упорядоченной двойниковой структуры кристалла SBO с доменами 7-50 мкм и периодом 14-100 мкм, соответственно, и предотвращения спонтанного двойникования отрицательных доменов была изменена конфигурация двойниковой упорядоченной структуры SBO/PBO. Для этого двойниковая структура затравка кристалла SBO/PBO дополнена еще одним дополнительным центром роста положительной, более тонкой зоной в отрицательном домене. Период Т двойниковой структуры при этом сохранился. Обуживание отрицательного домена осуществляют за счет разращивания тонкой прослойки в виде положительного тонкой зоны толщиной 0,1-2 мкм. Это позволяет использовать, выращенную таким образом упорядоченную структуру по назначению в качестве нелинейного оптического конвертера для квазисинхронного согласования частот при генерации лазерных гармоник.To stabilize the growth of coplanar planes of the ordered twin structure of the SBO crystal with domains of 7-50 μm and a period of 14-100 μm, respectively, and to prevent spontaneous twinning of negative domains, the configuration of the twin ordered SBO/PBO structure was changed. For this purpose, the twin structure of the SBO/PBO crystal seed is supplemented with another additional growth center with a positive, thinner zone in the negative domain. The T period of the twin structure was preserved. The narrowing of the negative domain is carried out by growing a thin layer in the form of a positive thin zone with a thickness of 0.1-2 microns. This allows the ordered structure grown in this way to be used for its intended purpose as a nonlinear optical converter for quasi-synchronous frequency matching when generating laser harmonics.

Число таких тонких положительных прослоек толщиной 0,1-2 мкм может быть увеличено для создания более широкого отрицательного домена и может достигать 5 прослоек для домена размером 50 мкм, однако суммарная толщина, равная до 10% размера периода структуры, всех внесенных прослоек не должна значительно нарушать условие фазового синхронизма при использовании кристалла в качестве конвертера частоты лазерного излучения и лазерной системе ее содержащей.The number of such thin positive layers with a thickness of 0.1-2 μm can be increased to create a wider negative domain and can reach 5 layers for a domain 50 μm in size, however, the total thickness, equal to up to 10% of the size of the structure period, of all added layers should not be significantly violate the phase matching condition when using a crystal as a laser frequency converter and a laser system containing it.

Существенно, что в способе компланарная зона с положительной полярностью имеет толщину 0,1-2 мкм или до 10% от периода выращенной структуры, в каждом отрицательном домене толщиной более 7 мкм.It is significant that in the method the coplanar zone with positive polarity has a thickness of 0.1-2 μm or up to 10% of the period of the grown structure, in each negative domain with a thickness of more than 7 μm.

При разращивании структуры предложенным способом появляется возможность управления периодом структуры и изменять его в некотором малом пределе на уровне девиации для расширения возможности квазисинхронного преобразования лазерного излучения с различной спектральной шириной. Особенно это важно при работе с фемтосекундными лазерными импульсами, спектр которых крайне широк по сравнению с фундаментальным излучением непрерывного лазера.When growing a structure using the proposed method, it becomes possible to control the period of the structure and change it within a certain small limit at the deviation level to expand the possibility of quasi-synchronous conversion of laser radiation with different spectral widths. This is especially important when working with femtosecond laser pulses, the spectrum of which is extremely wide compared to the fundamental radiation of a continuous laser.

Поэтому существенно, что в способе отсутствие или наличие девиация периода доменной структуры кристалла SBO/PBO обеспечивает преобразование узкополосного и/или широкополосного лазерного излучения, соответственно, в условиях фазового квазисинхронизма.Therefore, it is important that in the method, the absence or presence of a deviation in the period of the domain structure of the SBO/PBO crystal ensures the conversion of narrowband and/or broadband laser radiation, respectively, under conditions of quasi-phase matching.

На фиг. 4 представлена схема лазерной системы 14 с нелинейным оптическим конвертером 15 с одним фиксированным периодом Т структуры антиполярных доменов в кристалле SBO/PBO в качестве конвертера излучения лазерного источника 16 с фундаментальной частотой f - 17 для получения второй гармоники, излучения на удвоенной частотой 2f - 18; 13 - тонкие компланарные положительные зоны в отрицательных доменах.In fig. 4 shows a diagram of a laser system 14 with a nonlinear optical converter 15 with one fixed period T of the structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal as a converter of radiation from a laser source 16 with a fundamental frequency f - 17 to obtain the second harmonic, radiation at a double frequency 2f - 18; 13 - thin coplanar positive zones in negative domains.

На фиг. 5 представлена схема лазерной системы 19 с нелинейным оптическим конвертером 20 с двумя фиксированными периодами структуры антиполярных доменов кристалла SBO/PBO в качестве конвертера излучения лазерного источника 16 с фундаментальной частотой f - 17 для генерации четвертой гармоники 4f. Первый участок конвертера, до линии 21 с одним периодом упорядоченной структуры антиполярных доменов с двумя встроенными тонкими компланарными положительными зонами 14 в отрицательной домене 22 удваивает фундаментальную частоту f лазерного излучения 17, а на выходе второго участка, с другим периодом, происходит второе удвоение 2f до четвертой гармоники 4f фундаментальной частоты f лазера, причем на втором участке конвертера в отрицательном домене 23 содержится одна встроенная тонкая компланарная положительная зона 13.In fig. Figure 5 shows a diagram of a laser system 19 with a nonlinear optical converter 20 with two fixed periods of the structure of antipolar domains of an SBO/PBO crystal as a converter of radiation from a laser source 16 with a fundamental frequency f - 17 for generating the fourth harmonic 4f. The first section of the converter, up to line 21 with one period of the ordered structure of antipolar domains with two built-in thin coplanar positive zones 14 in the negative domain 22, doubles the fundamental frequency f of laser radiation 17, and at the output of the second section, with a different period, a second doubling 2f occurs to the fourth harmonics 4f of the fundamental frequency f of the laser, and in the second section of the converter in the negative domain 23 there is one built-in thin coplanar positive zone 13.

Существенно, что нелинейный оптический конвертер обеспечивает условие фазового квазисинхронизма при наличии в каждом отрицательном домене домене толщиной более 7 мкм зоны с положительной полярностью толщиной 0,1-2 мкм или до 10% от периода структуры.It is important that the nonlinear optical converter provides the condition of quasi-phase matching in the presence in each negative domain of a domain with a thickness of more than 7 μm of a zone with a positive polarity 0.1-2 μm thick or up to 10% of the period of the structure.

Также существенно, что в предложенном нелинейном оптическом конвертере кристалл SBO/PBO содержит по меньшей мере один участок с фиксированным порядком структуры антиполярных доменов для квазисинхронного преобразования лазерного излучения, причем отсутствие или наличие девиация периода структуры кристалла SBO/PBO обеспечивает преобразование узкополосного и/или широкополосного излучения, соответственно, в диапазоне прозрачности кристалла SBO/PBO.It is also significant that in the proposed nonlinear optical converter, the SBO/PBO crystal contains at least one section with a fixed order of the structure of antipolar domains for quasi-phase-matched conversion of laser radiation, and the absence or presence of a deviation in the period of the SBO/PBO crystal structure ensures the conversion of narrowband and/or broadband radiation , respectively, in the transparency range of the SBO/PBO crystal.

Также существенно, что в лазерной системе конвертер обеспечивает условие фазового квазисинхронизма при наличии в каждом отрицательном домене толщиной более 7 мкм зоны с положительной полярностью толщиной 0,1-2 мкм или до 10% от периода структуры.It is also important that in a laser system the converter ensures the condition of quasi-phase matching if there is a zone with positive polarity 0.1-2 µm thick or up to 10% of the period of the structure in each negative domain with a thickness of more than 7 µm.

Также существенно, что в лазерной системе конвертер содержит по меньшей мере один участок с фиксированным порядком структуры антиполярных доменов для квазисинхронного преобразования лазерного излучения, причем отсутствие или наличие девиация периода структуры кристалла SBO/PBO обеспечивает преобразование узкополосного и/или широкополосного излучения, соответственно, в диапазоне прозрачности кристалла SBO/PBO.It is also essential that in the laser system the converter contains at least one section with a fixed order of the structure of antipolar domains for quasi-phase-matched conversion of laser radiation, and the absence or presence of a deviation in the period of the SBO/PBO crystal structure ensures the conversion of narrowband and/or broadband radiation, respectively, in the range transparency of the SBO/PBO crystal.

В лазерной системе могут быть использованы все известные типы газовых, твердотельных, в том числе волоконных и дисковых лазеров: непрерывные, квазинепрерывные, импульсные фемто-, пико-, наносекундного диапазона длительности. Однако надо понимать, что эффективность преобразования частоты в оптическом нелинейном конвертере растет с ростом мощности излучения, что достигается в импульсном режиме значительно проще, чем в непрерывном. При разработке конвертера следует учитывать и ширину спектра источника лазерного излучения и учитывать его в девиации периода структуры на стадии проектирования конфигурации затравки.The laser system can use all known types of gas, solid-state, including fiber and disk lasers: continuous, quasi-continuous, pulsed femto-, pico-, nanosecond duration ranges. However, one must understand that the efficiency of frequency conversion in an optical nonlinear converter increases with increasing radiation power, which is achieved in a pulsed mode much easier than in a continuous one. When developing a converter, one should take into account the width of the spectrum of the laser radiation source and take it into account in the deviation of the structure period at the stage of designing the seed configuration.

Существенно, что в лазерной системе в качестве лазерного источника используют непрерывный или квазинепрерывный, или импульсный лазерный источник фемто-, пико-, наносекундного диапазона длительности импульса с узкополосным или широкополосным спектром излучения.It is essential that in a laser system, a continuous or quasi-continuous or pulsed laser source of femto-, pico-, nanosecond pulse duration range with a narrow-band or broadband radiation spectrum is used as a laser source.

В структуре такой лазерной системы, изменение эффективной толщины отрицательного домена двойника неизбежно приводит к некоторому снижению эффективности планируемого нелинейно оптического процесса генерации. Однако, предварительная оценка такого снижения в случае использования структуры предлагаемого дизайна для процесса генерации высших гармоник с преобразованием длины волны 1,064 нм во вторую гармонику - 532 нм, при полупериоде равном толщине домена около 16 мкм, дает уменьшение мощности излучения на порядка 10%. Очевидно, что величина уменьшения эффективности не столь значительна и может быть компенсирована, например, за счет увеличения длины конвертера (общей толщины антиполярной доменной структуры) в применяемом нелинейном оптическом конвертере.In the structure of such a laser system, a change in the effective thickness of the negative domain of the twin inevitably leads to a slight decrease in the efficiency of the planned nonlinear optical generation process. However, a preliminary assessment of such a reduction in the case of using the structure of the proposed design for the process of generating higher harmonics with the conversion of a wavelength of 1.064 nm into the second harmonic - 532 nm, with a half-cycle equal to a domain thickness of about 16 μm, gives a reduction in radiation power of the order of 10%. Obviously, the magnitude of the decrease in efficiency is not so significant and can be compensated, for example, by increasing the length of the converter (the total thickness of the antipolar domain structure) in the nonlinear optical converter used.

Таким образом, процедура целенаправленного введения в геометрию затравки и выращивание из нее новой упорядоченной структуры в кристалле SBO/PBO, позволяет предотвратить спонтанное двойникование отрицательных доменов в фазе разращивания компланарных плоскостей и получить кристалл с заданной упорядоченной двойниковой структурой, протяженной на 50×10×30 мм³ в направлениях <100>, <010> и <001>, соответственно (фиг. 6 и 7), и это не предел.Thus, the procedure for the targeted introduction of a seed into the geometry and the growth from it of a new ordered structure in an SBO/PBO crystal makes it possible to prevent spontaneous twinning of negative domains in the phase of growth of coplanar planes and to obtain a crystal with a given ordered twin structure, extended by 50 × 10 × 30 mm ³ in the directions <100>, <010> and <001>, respectively (Fig. 6 and 7), and this is not the limit.

На фиг. 6 представлена микрофотография 24 участка среза плоскостью {001} выращенной були кристалла SBO с бездефектной двойниковой упорядоченной структурой антиполярных доменов. Структура каждого отрицательного домена содержит тонкие положительные зоны 13. Положительный домен не имеет включений, период структуры Т соответствует условиям квазисинхронного согласования для процесса генерации второй гармоники от излучения с длиной волны λ=1,063 нм. Структура выращена без дефектов и спонтанных двойников, пригодна для изготовления эффективного высококачественного нелинейного оптического конвертера и лазерной системы на его основе в диапазоне прозрачности кристалла SBO/PBO.In fig. Figure 6 shows a micrograph of section 24 cut by the {001} plane of a grown boule of an SBO crystal with a defect-free twin ordered structure of antipolar domains. The structure of each negative domain contains thin positive zones 13. The positive domain has no inclusions, the period of the structure T corresponds to the conditions of quasi-synchronous matching for the process of second harmonic generation from radiation with a wavelength of λ=1.063 nm. The structure was grown without defects and spontaneous twins, and is suitable for the manufacture of an effective high-quality nonlinear optical converter and a laser system based on it in the transparency range of the SBO/PBO crystal.

На фиг. 7 представлена фотография выращенной були кристалла SBO из затравки (вверху) по предложенному способу. Буля содержит компланарную, размером 50×30 мм², бездефектную двойниковую упорядоченную структуру антиполярных доменов общей толщиной 10 мм, микрофотография участка среза которых представлен на фиг. 7. Т.е., размер области с двойниковой структурой в направлении <010> такой же, как и в затравке -10 мм, в направлениях <100> и <001> эта область составляет 50×30 мм, соответственно.In fig. Figure 7 shows a photograph of a grown SBO crystal boule from a seed (top) using the proposed method. The boule contains a coplanar, 50×30 mm ² in size, defect-free twin ordered structure of antipolar domains with a total thickness of 10 mm, a micrograph of the cut section of which is presented in Fig. 7. That is, the size of the region with the twin structure in the <010> direction is the same as in the -10 mm seed; in the <100> and <001> directions this region is 50×30 mm, respectively.

Для специалистов в данной области техники должно быть очевидным, что изобретение не ограничено вариантами осуществления, представленными выше, и что в него могут быть включены изменения в пределах объема притязаний формулы изобретения. Отличительные особенности, представленные в описании совместно с другими отличительными особенностями, в случае необходимости, могут также быть использованы отдельно друг от друга.It will be apparent to those skilled in the art that the invention is not limited to the embodiments presented above, and that modifications may be included within the scope of the claims. The distinctive features presented in the description together with other distinctive features, if necessary, can also be used separately from each other.

ЛитератураLiterature

1. Zaitsev A.I., Aleksandrovsky A.S., Vasiliev A.D., Zamkov A.V. Domain structure in strontium tetraborate single crystal // Journal of Crystal Growth. - 2008. - vol. 310. - P. 1-4.1. Zaitsev A.I., Aleksandrovsky A.S., Vasiliev A.D., Zamkov A.V. Domain structure in strontium tetraborate single crystal // Journal of Crystal Growth. - 2008. - vol. 310. - P. 1-4.

2. Zaitsev A.I., Radionov N.V., Cherepakhin A.V., Vasiliev A.D., Zamkov A.V. Morphology of the polar twin structure in Czochralski grown α-SrB₄O₇ crystals // Journal of Crystal Growth. -2015. - V. 416. - P. 17-20.2. Zaitsev AI, Radionov NV, Cherepakhin AV, Vasiliev AD, Zamkov AV Morphology of the polar twin structure in Czochralski grown α-SrB ₄ O ₇ crystals // Journal of Crystal Growth. -2015. - V. 416. - P. 17-20.

3. Aleksandrovsky A.S., Vyunishev A.M., Shakhura I.E., Zaitsev A.I., Zamkov A.V. Random quasi-phase-matching in a nonlinear photonic crystal structure of strontium tetraborate // Physical Review A. - 2008. - V. 78. - P. 031802.3. Aleksandrovsky A.S., Vyunishev A.M., Shakhura I.E., Zaitsev A.I., Zamkov A.V. Random quasi-phase-matching in a nonlinear photonic crystal structure of strontium tetraborate // Physical Review A. - 2008. - V. 78. - P. 031802.

4. Trabs P., Noack F., Aleksandrovsky A.S., Zaitsev A.I., Petrov V. Generation of coherent radiation in the vacuum ultraviolet using randomly quasi-phase-matched strontium tetraborate // Optics Letters. - 2016. - V. 41 (3). - P. 618-621.4. Trabs P., Noack F., Aleksandrovsky A.S., Zaitsev A.I., Petrov V. Generation of coherent radiation in the vacuum ultraviolet using randomly quasi-phase-matched strontium tetraborate // Optics Letters. - 2016. - V. 41 (3). - P. 618-621.

5. Aleksandrovsky A.S., Vyunishev A.M., Zaitsev A.I. Applications of random nonlinear photonic crystals based on strontium tetraborate // Crystals. - 2012. - Vol. 2. - №4. - pp. 1393 - 1409.5. Aleksandrovsky A.S., Vyunishev A.M., Zaitsev A.I. Applications of random nonlinear photonic crystals based on strontium tetraborate // Crystals. - 2012. - Vol. 2. - No. 4. - pp. 1393 - 1409.

6. Oseledchik Yu.S., Prosvirnin A.L., Pisarevskiy A.I., Starshenko V.V., Osadchuk V.V., Belokrys S.P., Svitanko N.V., Korol A.S., Krikunov S.A., Selevich A.F. New nonlinear optic crystals: strontium and lead tetraborates // Optical Materials. - 1995. - vol. 4. - P. 669-674.6. Oseledchik Yu.S., Prosvirnin A.L., Pisarevskiy A.I., Starshenko V.V., Osadchuk V.V., Belokrys S.P., Svitanko N.V., Korol A.S., Krikunov S.A., Selevich A.F. New nonlinear optical crystals: strontium and lead tetraborates // Optical Materials. - 1995. - vol. 4. - P. 669-674.

Claims

1. A method for forming a plane-parallel ordered twin structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal by pulling a seed from the melt, characterized in that to prevent spontaneous twinning of each negative domain, a seed is used, the configuration of which provides additional growth inside it of at least one coplanar zone with a positive polarity.

2. The method according to claim 1, in which the coplanar zone with positive polarity has a thickness of 0.1-2 μm or up to 10% of the period of the grown structure, in each negative domain with a thickness of more than 7 μm.

3. The method according to claim 1, in which the deviation of the period of the domain structure of the SBO/PBO crystal ensures the conversion of narrowband and/or broadband laser radiation under conditions of quasi-phase matching.

4. Nonlinear optical converter for converting laser radiation based on a plane-parallel ordered twin structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal, containing in each negative domain at least one coplanar zone with positive polarity.

5. Nonlinear optical converter according to claim 4, which ensures the condition of quasi-phase matching if there is a zone with positive polarity 0.1-2 μm thick or up to 10% of the period of the structure in each negative domain with a thickness of more than 7 μm.

6. Nonlinear optical converter according to claim 4, in which the SBO/PBO crystal contains at least one section with a fixed order of the structure of antipolar domains for quasi-phase-matched conversion of laser radiation, and the deviation of the period of the SBO/PBO crystal structure ensures the conversion of narrowband and/or broadband radiation in the transparency range of the SBO/PBO crystal.

7. Laser system containing,

- laser source with generation of narrowband and/or broadband laser radiation;

- at least one nonlinear optical converter for quasi-phase-matched conversion of laser radiation based on a plane-parallel ordered twin structure of antipolar domains in an SBO/PBO crystal, each negative domain containing at least one coplanar zone with positive polarity.

8. The laser system according to claim 7, in which the converter ensures the condition of quasi-phase matching if there is a zone with positive polarity 0.1-2 μm thick or up to 10% of the period of the structure in each negative domain with a thickness of more than 7 μm.

9. The laser system according to claim 7, in which the converter contains at least one section with a fixed order of the structure of antipolar domains for quasi-synchronous conversion of laser radiation, and the deviation of the period of the SBO/PBO crystal structure ensures the conversion of narrowband and/or broadband radiation in the transparency range of the crystal SBO/PBO.

10. Laser system according to claim 7, in which a continuous, or quasi-continuous, or pulsed laser source of femto-, pico-, nanosecond pulse duration range with a narrow-band or broadband radiation spectrum is used as a laser source.