RU2785105C1 - Method for production of yttrium-aluminum garnet by solid-phase method - Google Patents
Method for production of yttrium-aluminum garnet by solid-phase method Download PDFInfo
- Publication number
- RU2785105C1 RU2785105C1 RU2021121606A RU2021121606A RU2785105C1 RU 2785105 C1 RU2785105 C1 RU 2785105C1 RU 2021121606 A RU2021121606 A RU 2021121606A RU 2021121606 A RU2021121606 A RU 2021121606A RU 2785105 C1 RU2785105 C1 RU 2785105C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- yttrium
- mixture
- synthesis
- aluminum garnet
- aluminum
- Prior art date
Links
- ITMSSWCUCPDVED-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane;oxo(oxoalumanyloxy)yttrium;oxo(oxoyttriooxy)yttrium Chemical compound O=[Al]O[Al]=O.O=[Al]O[Al]=O.O=[Al]O[Y]=O.O=[Y]O[Y]=O ITMSSWCUCPDVED-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 36
- 238000010532 solid phase synthesis reaction Methods 0.000 title claims abstract description 8
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title abstract description 8
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 claims abstract description 39
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 37
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 claims abstract description 29
- 230000002194 synthesizing Effects 0.000 claims abstract description 29
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 21
- RUDFQVOCFDJEEF-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);yttrium(3+) Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[Y+3].[Y+3] RUDFQVOCFDJEEF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 20
- 238000005755 formation reaction Methods 0.000 claims abstract description 10
- JLDSOYXADOWAKB-UHFFFAOYSA-N Aluminium nitrate Chemical compound [Al+3].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O JLDSOYXADOWAKB-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 5
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims abstract description 4
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims abstract description 4
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 4
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminum Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 239000012071 phase Substances 0.000 abstract description 11
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 abstract description 5
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 5
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 3
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 3
- 230000001603 reducing Effects 0.000 abstract description 3
- 238000005070 sampling Methods 0.000 abstract 1
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N AI2O3 Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 8
- OZAIFHULBGXAKX-UHFFFAOYSA-N precursor Substances N#CC(C)(C)N=NC(C)(C)C#N OZAIFHULBGXAKX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 239000000463 material Substances 0.000 description 5
- ZOAMBXDOGPRZLP-UHFFFAOYSA-N Indole-3-acetamide Natural products C1=CC=C2C(CC(=O)N)=CNC2=C1 ZOAMBXDOGPRZLP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 239000012298 atmosphere Substances 0.000 description 4
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 4
- 229910052736 halogen Inorganic materials 0.000 description 4
- 150000002367 halogens Chemical class 0.000 description 4
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 4
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 4
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 3
- 102000014961 Protein Precursors Human genes 0.000 description 3
- 108010078762 Protein Precursors Proteins 0.000 description 3
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000002425 crystallisation Methods 0.000 description 3
- 230000005712 crystallization Effects 0.000 description 3
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 3
- 238000010304 firing Methods 0.000 description 3
- 239000000047 product Substances 0.000 description 3
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 3
- 210000004544 DC2 Anatomy 0.000 description 2
- VLTRZXGMWDSKGL-UHFFFAOYSA-M Perchlorate Chemical compound [O-]Cl(=O)(=O)=O VLTRZXGMWDSKGL-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 230000001133 acceleration Effects 0.000 description 2
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- XTEGARKTQYYJKE-UHFFFAOYSA-M chlorate Chemical compound [O-]Cl(=O)=O XTEGARKTQYYJKE-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 238000009792 diffusion process Methods 0.000 description 2
- 239000012153 distilled water Substances 0.000 description 2
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 2
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 2
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 2
- 125000001475 halogen functional group Chemical group 0.000 description 2
- 229910000039 hydrogen halide Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000012433 hydrogen halide Substances 0.000 description 2
- 230000003993 interaction Effects 0.000 description 2
- 230000002530 ischemic preconditioning Effects 0.000 description 2
- KFZMGEQAYNKOFK-UHFFFAOYSA-N iso-propanol Chemical compound CC(C)O KFZMGEQAYNKOFK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910044991 metal oxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000004706 metal oxides Chemical class 0.000 description 2
- 238000000034 method Methods 0.000 description 2
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000003287 optical Effects 0.000 description 2
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 2
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Chemical compound O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910052684 Cerium Inorganic materials 0.000 description 1
- VYLVYHXQOHJDJL-UHFFFAOYSA-K Cerium(III) chloride Chemical compound Cl[Ce](Cl)Cl VYLVYHXQOHJDJL-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N HCl Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-M acetate Chemical compound CC([O-])=O QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 230000032683 aging Effects 0.000 description 1
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 1
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910001593 boehmite Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910010293 ceramic material Inorganic materials 0.000 description 1
- GWXLDORMOJMVQZ-UHFFFAOYSA-N cerium Chemical compound [Ce] GWXLDORMOJMVQZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000009841 combustion method Methods 0.000 description 1
- 238000002485 combustion reaction Methods 0.000 description 1
- 238000005049 combustion synthesis Methods 0.000 description 1
- 230000018109 developmental process Effects 0.000 description 1
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 1
- 239000012467 final product Substances 0.000 description 1
- 150000004820 halides Chemical class 0.000 description 1
- 229910000041 hydrogen chloride Inorganic materials 0.000 description 1
- IXCSERBJSXMMFS-UHFFFAOYSA-N hydrogen chloride Substances Cl.Cl IXCSERBJSXMMFS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000320 mechanical mixture Substances 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 239000004570 mortar (masonry) Substances 0.000 description 1
- TWXTWZIUMCFMSG-UHFFFAOYSA-N nitride(3-) Chemical compound [N-3] TWXTWZIUMCFMSG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000012299 nitrogen atmosphere Substances 0.000 description 1
- 239000007800 oxidant agent Substances 0.000 description 1
- OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N phosphorus Chemical compound [P] OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- 229910052761 rare earth metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000011084 recovery Methods 0.000 description 1
- 238000003746 solid phase reaction Methods 0.000 description 1
- 238000010671 solid-state reaction Methods 0.000 description 1
- 238000001291 vacuum drying Methods 0.000 description 1
Images
Abstract
Description
Область техникиTechnical field
Заявляемое изобретение относится к области получения прозрачного материала на основе соединений редкоземельных элементов. Точнее к способу получения порошка иттрий-алюминиевого граната твердофазным методом.The claimed invention relates to the field of obtaining a transparent material based on compounds of rare earth elements. More precisely, to the method of obtaining powder of yttrium-aluminum garnet by the solid-phase method.
Изобретение может быть использовано при изготовлении рабочих тел твердотельных лазеров и в качестве люминофоров в оптических системах.The invention can be used in the manufacture of working bodies of solid-state lasers and as phosphors in optical systems.
Предшествующий уровень техникиPrior Art
Известен способ, описанный в патенте РФ на изобретение №2137715 «Порошок комплексного оксида металла, порошок иттрий-алюминиевого граната (варианты) и способ получения порошка комплексного оксида металла», МПК: C01F 17/00, C01B 13/32, C01G 49/00, С30В 29/22, С30В 29/28; приоритет от 11.08.1994 г., опубликовано 16.02.1995, авторы: Масахиде Мохри (JP), Хиронобу Койке (JP), Тецу Умеда (JP).The known method is described in the RF patent for invention No. 2137715 "Powder of complex metal oxide, powder of yttrium-aluminum garnet (options) and a method for obtaining powder of complex metal oxide", IPC: C01F 17/00, C01B 13/32, C01G 49/00 , С30В 29/22, С30В 29/28; priority dated 08/11/1994, published 02/16/1995, authors: Masahide Mohri (JP), Hironobu Koike (JP), Tetsu Umeda (JP).
Способ заключается в том, что порошок иттрий-алюминиевого граната получают обжигом оксида иттрия и/или предшественника оксида иттрия, который генерирует оксид иттрия при нагревании и оксида алюминия и/или предшественника оксида алюминия, который генерирует оксид алюминия при нагревании в атмосфере, содержащей по крайней мере один газ, выбранный из группы, состоящей из: галогенида водорода, компонента, полученного из молекулярного галогена и водяного пара, и молекулярного галогена. Температура обработки колеблется от 600°С до 1400°С. Описан способ получения ИАГ из смеси оксидов иттрия и оксида алюминия, полученной смешиванием оксидов в стехио-метрическом соотношении в изопропиловом спирте, вакуумной сушкой, предварительной прокалке порошка в среде азота при температуре 400°С и с последующим обжигом в атмосфере хлорис того водорода при температуре 900°С в течение 1 часа.The method consists in that the powder of yttrium-aluminum garnet is obtained by roasting yttrium oxide and/or a precursor of yttrium oxide, which generates yttrium oxide when heated, and alumina and/or a precursor of alumina, which generates alumina when heated in an atmosphere containing at least at least one gas selected from the group consisting of: hydrogen halide, a component derived from molecular halogen and water vapor, and molecular halogen. The processing temperature ranges from 600°C to 1400°C. A method is described for producing YAG from a mixture of yttrium oxides and aluminum oxide obtained by mixing oxides in a stoichiometric ratio in isopropyl alcohol, vacuum drying, preliminary calcination of the powder in a nitrogen atmosphere at a temperature of 400°C, and subsequent calcination in an atmosphere of hydrogen chloride at a temperature of 900 °C for 1 hour.
Признаками, совпадающими с существенными признаками заявляемого изобретения, являются порошок иттрий-алюминиевого граната получают обжигом оксида иттрия и/или предшественника оксида иттрия, который генерирует оксид иттрия при нагревании и оксида алюминия и/или предшественника оксида алюминия, который генерирует оксид алюминия при нагревании.Features coinciding with the essential features of the claimed invention are yttrium-aluminum garnet powder obtained by firing yttrium oxide and/or yttrium oxide precursor, which generates yttrium oxide when heated, and alumina and/or alumina precursor, which generates alumina when heated.
Недостатком этого способа является то, что обжиг прекурсоров осуществляется в среде галагенводорода или молекулярного галогена, что требует дополнительного оборудования для регенерации газов. Кроме того, процедура обжига в галогенсодержащей среде требует специального термического оборудования.The disadvantage of this method is that the precursors are calcined in a hydrogen halide or molecular halogen environment, which requires additional equipment for gas recovery. In addition, the firing procedure in a halogen-containing environment requires special thermal equipment.
Известен способ, на который получен патент Кореи на изобретение №101013146 «Rapid solid-phase synthesis method of yttrium aluminum garnet yellow-emitting phosphors using a combustion synthesis method (Метод быстрого твердофазного синтеза иттрий-алюминиевого граната желтого люминофора с использованием метода горения)», МПК C09K 11/80. опубликовано 28.01.2011 г., авторы Won, Hyung Il (KO), Nersisyan Hayk (KO).There is a known method for which a Korean patent for invention No. 101013146 "Rapid solid-phase synthesis method of yttrium aluminum garnet yellow-emitting phosphors using a combustion synthesis method" has been obtained. IPC C09K 11/80. published on January 28, 2011 by Won, Hyung Il (KO), Nersisyan Hayk (KO).
Синтез иттрий-алюминиевого граната желтого люминофора (ИАГ:Се) с использованием метода горения осуществляется по следующей технологии: приготовление смеси оксида иттрия, алюминия, церий содержащего материала (оксид, нитрид, галогенид или ацетат), неорганический окислитель - хлорат или перхлорат металлов, углерод-содержащий материал и флюс; прокаливание смеси в инертной атмосфере и очистка от продуктов горения дистиллированной водой.Synthesis of yttrium-aluminum garnet yellow phosphor (YAG:Ce) using the combustion method is carried out according to the following technology: preparation of a mixture of yttrium oxide, aluminum, cerium-containing material (oxide, nitride, halide or acetate), inorganic oxidizing agent - metal chlorate or perchlorate, carbon - containing material and flux; calcination of the mixture in an inert atmosphere and purification from combustion products with distilled water.
Признаками, совпадающими с существенными признаками заявляемого изобретения, являются приготовление смеси, состоящей из оксида иттрия.Signs that coincide with the essential features of the claimed invention are the preparation of a mixture consisting of yttrium oxide.
К недостаткам метода можно отнести использования углеродсодержащих материалов, а также неорганических флюсов, следы которых могут присутствовать в конечном продукте.The disadvantages of the method include the use of carbon-containing materials, as well as inorganic fluxes, traces of which may be present in the final product.
В качестве прототипа способа была выбрана статья Tsai M.-S., Fu W.-C, Liu G.-M. «Effect of pre-aging pH on the formation of yttrium aluminum garnet powder (YAG) via the solid state reaction method» // Journal of Alloys and Compounds, 440, 2007, p.309-314.An article by Tsai M.-S., Fu W.-C, Liu G.-M. "Effect of pre-aging pH on the formation of yttrium aluminum garnet powder (YAG) via the solid state reaction method" // Journal of Alloys and Compounds, 440, 2007, p.309-314.
Способ основывается на том, что отбирают навески оксида иттрия, смесь оксида иттрия, хлорида церия и бемита (AlOOH), обрабатывают дистиллированной водой до образования суспензии, а далее понижают рН суспензии до 1-3 с использованием 1М раствора азотной кислоты. Полученную смесь сушат при температуре 110°С в течение 8-12 часов (в течение ночи) и помещают в печь, нагревают до температуры 900°С. 1200°С, 1500°С со скоростью нагрева 10°/мин и экзотермически выдерживают в течение 1-5 часов. Чистый однофазный ИАГ образуется при температуре 1500°С с выдержкой 1 ч с рН изначальной суспензии равной 1. Смесь остужают на воздухе, размалывают монофазный ИАГ в ступке.The method is based on the fact that weighed samples of yttrium oxide are taken, a mixture of yttrium oxide, cerium chloride and boehmite (AlOOH), treated with distilled water until a suspension is formed, and then the pH of the suspension is lowered to 1-3 using a 1M solution of nitric acid. The resulting mixture is dried at a temperature of 110°C for 8-12 hours (overnight) and placed in an oven, heated to a temperature of 900°C. 1200°C, 1500°C with a heating rate of 10°/min and exothermically maintained for 1-5 hours. Pure single-phase YAG is formed at a temperature of 1500°C with an exposure of 1 h with a pH of the initial suspension equal to 1. The mixture is cooled in air, and monophasic YAG is ground in a mortar.
Признаками, совпадающими с существенными признаками заявляемого изобретения, являются отбор навески оксида иттрия, изготовление смеси для синтеза, ее термическую обработку до получения монофазного иттрий-алюминиевого граната, его остывание и помол.Signs coinciding with the essential features of the claimed invention are the selection of a sample of yttrium oxide, the preparation of a mixture for synthesis, its heat treatment to obtain a monophase yttrium-aluminum garnet, its cooling and grinding.
Недостатком данного способа является многостадийность. длительность времени обработки, высокие температуры, что требует для синтеза дорогостоящего оборудования. Раскрытие изобретенияThe disadvantage of this method is the multi-stage. long processing time, high temperatures, which requires expensive equipment for the synthesis. Disclosure of invention
Задачей, на решение которой направлено заявляемое изобретение, является разработка ускоренного и низкотемпературного способа изготовления монофазного иттрий-алюминиевого граната.The task to be solved by the claimed invention is the development of an accelerated and low-temperature method for the manufacture of monophase yttrium-aluminum garnet.
Технический результат заключается в сокращении количества подготовительных операций за счет реакционного синтеза порошка, то есть одновременного разложения прекурсоров и синтеза иттрий-алюминиевого граната, при котором полностью расходуются исходные вещества, синтез идет одностадийно, без образования промежуточных фаз.The technical result consists in reducing the number of preparatory operations due to the reaction synthesis of the powder, that is, the simultaneous decomposition of precursors and the synthesis of yttrium-aluminum garnet, in which the starting materials are completely consumed, the synthesis proceeds in one stage, without the formation of intermediate phases.
Технический результат достигается тем, что в способе получения порошка иттрий-алюминиевого граната твердофазным методом, содержащем отбор навески оксида иттрия, изготовление смеси для синтеза, ее термическую обработку до получения монофазного ИЛГ. его остывание и помол согласно изобретению, дополнительно отбирают навески нитрата алюминия, которые смешивают с навеской оксида иттрия, размалывают смесь навесок до однородного состояния, переносят смесь в тигель, который помещают в заранее нагретую до температуры 900 градусов печь, и термически обрабатывают смесь.The technical result is achieved by the fact that in the method for obtaining powder of yttrium-aluminum garnet by the solid-phase method, which includes the selection of a sample of yttrium oxide, the preparation of a mixture for synthesis, and its heat treatment to obtain monophase ILG. its cooling and grinding according to the invention, aluminum nitrate samples are additionally taken, which are mixed with a sample of yttrium oxide, the mixture of samples is ground to a homogeneous state, the mixture is transferred into a crucible, which is placed in a furnace preheated to a temperature of 900 degrees, and the mixture is thermally treated.
Совокупность существенных признаков обеспечивает получение технического результата - сокращение количества подготовительных операций за счет реакционного синтеза порошка, одновременного разложения прекурсоров и синтеза иттрий-алюминиевого граната, полностью расходуются исходные вещества, синтез идет одностадийно, без образования промежуточных фаз. Это позволяет решить задачу ускоренного и низкотемпературного синтеза монофазного иттрий-алюминиевого граната.The set of essential features provides a technical result - a reduction in the number of preparatory operations due to the reaction synthesis of the powder, simultaneous decomposition of precursors and synthesis of yttrium-aluminum garnet, the starting materials are completely consumed, the synthesis proceeds in one stage, without the formation of intermediate phases. This makes it possible to solve the problem of accelerated and low-temperature synthesis of single-phase yttrium-aluminum garnet.
Смесь навесок можно размалывать в шаровой планетарной мельнице до однородного состояния смеси. Это позволяет полностью расходовать исходные вещества, при этом синтез идет одностадийно.The sample mixture can be ground in a planetary ball mill until the mixture is homogeneous. This makes it possible to completely consume the initial substances, while the synthesis proceeds in one step.
Термически обрабатывать смесь можно не менее двух часов. Это позволяет получить технический результат - полноту расходования исходных веществ без образования промежуточных фаз.The mixture can be thermally processed for at least two hours. This allows to obtain the technical result - the completeness of consumption of the starting materials without the formation of intermediate phases.
Достигаемый результат обеспечивается не только наличием известных и отличительных признаков, но зависит от взаимодействия их с другими существенными признаками заявляемого способа. Это позволяет расширить функциональные возможности способа, обеспечить решение задачи. Расширенная функция, обеспечиваемая известными и отличительными признаками, и получение неочевидного результата от использования этих признаков в виде снижения температуры в процессе изготовления монофазного иттрий-алюминиевого граната в совокупности с другими признаками, свидетельствует о соответствии предлагаемого технического решения критерию "изобретательский уровень". Краткое описание фигур чертежаThe achieved result is provided not only by the presence of known and distinctive features, but depends on their interaction with other essential features of the proposed method. This allows you to expand the functionality of the method, provide a solution to the problem. The extended function provided by known and distinctive features, and obtaining an unobvious result from the use of these features in the form of a decrease in temperature in the process of manufacturing a monophasic yttrium-aluminum garnet in combination with other features, indicates that the proposed technical solution meets the "inventive step" criterion. Brief description of drawing figures
На фиг. 1-3 показаны дифрактограммы образцов, полученных после прокаливания смеси в течение 1 часа при температурах: 800°С, 850°С, 900°С.In FIG. 1-3 shows the diffraction patterns of the samples obtained after calcining the mixture for 1 hour at temperatures: 800°C, 850°C, 900°C.
На фиг. 4-6 показаны дифрактограммы образцов, полученных после прокаливания смеси в течение 2 часов при температурах: 800°С, 850°С, 900°С.In FIG. 4-6 shows the diffraction patterns of the samples obtained after calcining the mixture for 2 hours at temperatures: 800°C, 850°C, 900°C.
Варианты осуществления изобретенияEmbodiments of the invention
Способ получения иттрий-алюминиевого граната твердофазным методом осуществляют следующим образом. Навески нитрата алюминия девятиводного и оксида иттрия смешивают в механической планетарной мельнице до получения смеси однородной массы.The method of obtaining yttrium-aluminum garnet by the solid-phase method is carried out as follows. A portion of aluminum nitrate nine-water and yttrium oxide are mixed in a mechanical planetary mill until a mixture of homogeneous mass is obtained.
Это приводит к тому, что в процессе дальнейшего синтеза хорошо перемешанные исходные вещества полностью расходуются. Кроме того, по сравнению с прототипом сокращается количество и продолжительность подготовительных операций за счет использования другой рецептуры. В прототипе присутствуют такие операции как обработка механической смеси раствором азотной кислотой и последующая сушка в инертной среде. В предлагаемом решении этих операций нет.This leads to the fact that in the course of further synthesis, well-mixed starting materials are completely consumed. In addition, compared with the prototype, the number and duration of preparatory operations are reduced due to the use of a different recipe. The prototype contains such operations as processing the mechanical mixture with a solution of nitric acid and subsequent drying in an inert atmosphere. There are no such operations in the proposed solution.
Образующуюся смесь переносят в тигель, который помещают в муфельную печь, ранее нагретую до температуры 800°С-900°С. Обжигают смесь в муфельной печи при температуре 800°С-900°С в течение 2 часов.The resulting mixture is transferred to the crucible, which is placed in a muffle furnace, previously heated to a temperature of 800°C-900°C. The mixture is fired in a muffle furnace at a temperature of 800°C-900°C for 2 hours.
В процессе обжига смеси происходит реакционный синтез порошка иттрий-алюминиевого граната за счет одновременного разложения нитрата алюминия и ускорения диффузионных процессов внедрения оксида алюминия в кристаллическую решетку оксида иттрия. Это приводит к получению иттрий-алюминиевого граната.During the firing of the mixture, the reaction synthesis of yttrium-aluminum garnet powder occurs due to the simultaneous decomposition of aluminum nitrate and the acceleration of diffusion processes of the introduction of aluminum oxide into the crystal lattice of yttrium oxide. This leads to the production of yttrium-aluminum garnet.
Классический твердофазный синтез идет в три стадии с образованиемClassical solid-phase synthesis proceeds in three stages with the formation
2Y2O3+Al2O3→Y4Al2O9 (950-1000°С) - иттрий-алюминиевый перовскит (ИАП)2Y 2 O 3 + Al 2 O 3 → Y 4 Al 2 O 9 (950-1000 ° C) - yttrium-aluminum perovskite (IAP)
Y4Al2O9+Al2O3→4YAlO3 (1100°С) - иттрий-алюминиевый моноклинный (ИАМ)Y 4 Al 2 O 9 + Al 2 O 3 → 4YAlO 3 (1100 ° C) - yttrium-aluminum monoclinic (IAM)
3YAlO3+Al2O3→Y3Al5O12 (1250-1400°С) - иттрий-алюминиевый гранат (ИАГ).3YAlO 3 + Al 2 O 3 → Y 3 Al 5 O 12 (1250-1400 ° C) - yttrium aluminum garnet (YAG).
В скобках указаны температуры начала образования фазы.The temperatures of the onset of phase formation are indicated in parentheses.
В прототипе синтез идет в течение 1-5 часов при температуре 1500°С. В предлагаемом решении реакционный синтез позволяет получать иттрий-алюминиевый гранат, минуя стадии образования промежуточных фаз ИАП и ИАМ. В заявляемом изобретении синтез идет одностадийно. Это приводит к ускорению синтеза с 5 до 2 часов.In the prototype synthesis is within 1-5 hours at a temperature of 1500°C. In the proposed solution, the reaction synthesis makes it possible to obtain yttrium-aluminum garnet, bypassing the stages of formation of intermediate phases of IAP and IAM. In the claimed invention, the synthesis takes place in one step. This leads to an acceleration of synthesis from 5 to 2 hours.
По сравнению с прототипом, где температура синтеза достигает 1500°С, в заявляемом изобретении синтез происходит при температуре 900°С. Температура синтеза по сравнению с прототипом уменьшается на 600°С. Это можно объяснить изменением скорости диффузионных процессов и кристаллизации образующихся веществ. Такое понижение температуры явилось неожиданным эффектом в процессе проведения экспериментов.Compared with the prototype, where the synthesis temperature reaches 1500°C, in the claimed invention, the synthesis occurs at a temperature of 900°C. The temperature of the synthesis compared with the prototype is reduced by 600°C. This can be explained by a change in the rate of diffusion processes and crystallization of the resulting substances. This decrease in temperature was an unexpected effect during the experiments.
Для определения оптимальной температуры и продолжительности синтеза были проведены эксперименты с изменением продолжительности и температуры синтеза, результаты которых приведены на фиг. 1-6. Как показано на фиг. 1, при прокаливании смеси в течение I часа при температуре 800°С смесь порошков представляет собой аморфный порошок с наличием кристаллической фазы Y2O3, увеличение температуры прокаливания исходной смеси с 800 до 850°С (фиг. 2) приводит к появлению характеристических линий ИАГ в виде пиков на дифрактограмме. что свидетельствует о начале кристаллизации ИАГ. Увеличение температуры с 850 до 900°С (фиг. 3) приводит к увеличению интенсивности характеристических линий на дифрактограмме, что свидетельствует об укрупнении частиц порошка ИАГ. Однако полной кристаллизации не происходит, о чем свидетельствует тот факт, что аморфное гало не исчезает. Также присутствуют рефлексы оксида иттрия на дифрактограмме, что свидетельствует о не полном взаимодействии исходных веществ.To determine the optimal temperature and duration of synthesis, experiments were carried out with a change in the duration and temperature of synthesis, the results of which are shown in Fig. 1-6. As shown in FIG. 1, when the mixture is calcined for 1 hour at a temperature of 800°C, the mixture of powders is an amorphous powder with the presence of a crystalline phase of Y 2 O 3 , an increase in the calcination temperature of the initial mixture from 800 to 850°C (Fig. 2) leads to the appearance of characteristic lines YAG in the form of peaks in the diffraction pattern. which indicates the beginning of YAG crystallization. An increase in temperature from 850 to 900°C (Fig. 3) leads to an increase in the intensity of the characteristic lines in the diffraction pattern, which indicates the coarsening of YAG powder particles. However, complete crystallization does not occur, as evidenced by the fact that the amorphous halo does not disappear. There are also reflections of yttrium oxide in the diffraction pattern, which indicates incomplete interaction of the initial substances.
Как показано на фиг. 4, увеличение продолжительности прокаливания смеси при температуре 800°С до 2 часов не приводит к изменению фазового состава смеси - аморфный порошок с наличием кристаллической фазы Y2O3, увеличение температуры прокаливания исходной смеси до 850°С с выдержкой 2 часа (фиг. 5) приводит к появлению частиц порошка иттрий-алюминиевого граната, однако на дифратктограмме присутствует аморфное гало При прокаливании смеси при температуре 900°С с выдержкой 2 часа (фиг. 6) происходит полная кристаллизация смеси, исчезает на дифрактограмме аморфное гало, которое присутствует при температурах 800°С и 850°С. Отсутствие посторонних рефлексов на дифрактограмме свидетельствует о монофазности полученного продукта иттрий-алюминиевого граната. Вертикальные линии на фиг. 1 и фиг. 4 - эталон соединения оксида иттрия. Вертикальные линии на фиг. 2, фиг. 3, фиг. 5 и фиг. 6 - эталон соединения иттрий-алюминиевого граната.As shown in FIG. 4, an increase in the duration of the calcination of the mixture at a temperature of 800 ° C to 2 hours does not lead to a change in the phase composition of the mixture - an amorphous powder with the presence of a crystalline phase of Y 2 O 3 , an increase in the calcination temperature of the initial mixture to 850 ° C with an exposure of 2 hours (Fig. 5 ) leads to the appearance of powder particles of yttrium-aluminum garnet, however, an amorphous halo is present on the diffraction pattern. °С and 850°С. The absence of extraneous reflections in the diffraction pattern indicates that the obtained product of yttrium aluminum garnet is monophasic. The vertical lines in Fig. 1 and FIG. 4 - standard compound of yttrium oxide. The vertical lines in Fig. 2, fig. 3, fig. 5 and FIG. 6 - standard compound yttrium-aluminum garnet.
При проведении анализа уровня техники, включающего поиск по патентным и научно-техническим источникам информации, и выявлении источников, содержащих сведения об аналогах заявленного изобретения, не обнаружено аналогов, характеризующихся признаками, тождественными всем существенным признакам данного изобретения. Следовательно, заявленное изобретение соответствует условию «новизна».When analyzing the state of the art, including searching through patent and scientific and technical sources of information, and identifying sources containing information about analogues of the claimed invention, no analogues were found that are characterized by features identical to all essential features of this invention. Therefore, the claimed invention meets the condition of "novelty".
Промышленная применимостьIndustrial Applicability
Предложенный способ может быть использован для изготовления оптически прозрачных керамических материалов в лазерной и космической технике, где предъявляются высокие требования по обеспечению термостойкости и оптической прозрачности элементов изделий. Предложенный вариант осуществления способа может быть реализован на существующем в настоящее время оборудовании с использованием имеющихся материалов. Это доказывает работоспособность и подтверждает промышленную применимость способа.The proposed method can be used to manufacture optically transparent ceramic materials in laser and space technology, where there are high requirements for ensuring thermal stability and optical transparency of product elements. The proposed embodiment of the method can be implemented on currently existing equipment using available materials. This proves the efficiency and confirms the industrial applicability of the method.
Claims (2)
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2785105C1 true RU2785105C1 (en) | 2022-12-02 |
Family
ID=
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7022262B2 (en) * | 2003-11-25 | 2006-04-04 | Ues, Inc. | Yttrium aluminum garnet powders and processing |
| RU2553868C2 (en) * | 2013-09-10 | 2015-06-20 | Закрытое акционерное общество "Монокристалл" ЗАО "Монокристалл" | Method for producing luminescent material for generating resulting white light in light emitting diodes |
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7022262B2 (en) * | 2003-11-25 | 2006-04-04 | Ues, Inc. | Yttrium aluminum garnet powders and processing |
| RU2553868C2 (en) * | 2013-09-10 | 2015-06-20 | Закрытое акционерное общество "Монокристалл" ЗАО "Монокристалл" | Method for producing luminescent material for generating resulting white light in light emitting diodes |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| TSAI M. S. et al., Effect of pre-aging pH on the formation of yttrium aluminum garnet powder (YAG) via the solid state reaction method, "Journal of alloys and compounds", 2007, Vol. 440, N 1-2, pp 309-314. * |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Galashov et al. | Synthesis of Y3Al5O12: Ce3+ phosphor in the Y2O3–Al metal–CeO2 ternary system | |
| Leleckaite et al. | Synthesis of garnet structure compounds using aqueous sol–gel processing | |
| KR101013146B1 (en) | Rapid solid-state synthesis of yttrium aluminum garnet yellow-emitting phosphors | |
| RU2503754C1 (en) | Method of producing yttrium aluminium garnet alloyed with rare earth elements | |
| WO2017002467A1 (en) | Method for producing inorganic compound | |
| Kravtsov et al. | Combined effect of MgO sintering additive and stoichiometry deviation on YAG crystal lattice defects | |
| JP2013129554A (en) | Composite oxide, method for producing the same, and catalyst for exhaust gas purification | |
| CN111087235B (en) | Method for preparing YAG transparent ceramic by adopting yttrium/auxiliary agent/aluminum triple core-shell structure powder | |
| RU2785105C1 (en) | Method for production of yttrium-aluminum garnet by solid-phase method | |
| JP2013010652A (en) | α-ALUMINUM OXIDE PRECURSOR SOL, METHOD FOR PRODUCING THE SAME, AND METHOD FOR PRODUCING YTTRIUM-ALUMINUM-GARNET | |
| Wengui et al. | A novel method for the synthesis of YAG: Ce phosphor | |
| RU2639244C1 (en) | Method of producing zirconium tungstate powder | |
| RU2704990C1 (en) | Lanthanum and calcium complex lithium tantalate producing method | |
| RU2561919C1 (en) | Method of lithium-ion conducting material manufacturing | |
| Dubnikova et al. | Neodymium substitution effects in sol–gel derived Y3− xNdxAl5O12 | |
| KR101052344B1 (en) | Method for producing high purity magnesium oxide powder from magnesium chloride | |
| RU2340558C2 (en) | Method of obtaining fine crystalline alloyed lanthanum aluminate | |
| JPS6355108A (en) | Aluminum nitride powder and production thereof | |
| RU2711253C1 (en) | Method of producing composite iron oxide and cobalt | |
| JPH0339968B2 (en) | ||
| JP7361679B2 (en) | alumina material | |
| RU2679244C1 (en) | METHOD OF OBTAINING POLYCRYSTALS OF FOUR COMPOUNDS ALnAgS3 (A = Sr, EU; Ln = Dy, Ho) | |
| CN116376539B (en) | LED green powder and preparation method thereof | |
| Michalik et al. | Preparation of translucent YAG: Ce ceramics by reaction sintering | |
| RU2820210C1 (en) | Method of producing submicron luminescent powder of yttrium aluminium garnet doped with cerium (iii) |