RU2755517C1 - Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и метод формирования активной части источников излучения - Google Patents
Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и метод формирования активной части источников излучения Download PDFInfo
- Publication number
- RU2755517C1 RU2755517C1 RU2020141609A RU2020141609A RU2755517C1 RU 2755517 C1 RU2755517 C1 RU 2755517C1 RU 2020141609 A RU2020141609 A RU 2020141609A RU 2020141609 A RU2020141609 A RU 2020141609A RU 2755517 C1 RU2755517 C1 RU 2755517C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- glass
- cesium
- active part
- radiation sources
- ionizing radiation
- Prior art date
Links
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G4/00—Radioactive sources
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Glass Compositions (AREA)
Abstract
Изобретение относится к изготовлению стекла для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137. В качестве материала активной части ИИИ на основе цезия-137 предлагаются цезийборосиликатные стекла, которые помимо основных компонентов (оксиды цезия, бора и кремния) содержат такие дополнительные компоненты оксиды титана, кальция, лития, цинка в концентрациях, мас.%: Cs2O 40-48; SiO2 39-40; В2О3 6-10; TiO2 0,5-5,0; СаО 0,5-1,5; Li2O 2-3; ZnO 0,5-2. Метод формирования активных частей источников излучения включает смешение сухой соли нитрата цезия-137 и смеси флюсующих компонентов с последующим нагреванием полученной шихты до температуры варки стекла 1100±50°С со скоростью не более 10°/мин. с выдержкой расплава стекломассы в течение 1-2 ч. Готовое стекло измельчается, засыпается в графитовые формы. Формы со стеклом нагреваются до температуры 1100±50°С, формируя активную часть, затем остужаются и передаются на сборку источника излучения. Техническим результатом является создание стекла, обладающего высокой химической устойчивостью, способностью формоваться в графитовых матрицах при относительно невысокой температуре варки стекломассы (1100±50°С). 2 н.п. ф-лы, 5 табл.
Description
Изобретение относится к области изготовления источников ионизирующего излучения (ИИИ) на основе изотопов цезия, а также может быть использовано в технологии остекловывания радиоактивных отходов.
В настоящее время широко применяется технология изготовления цезиевых ИИИ с использованием в качестве активной части хлорида цезия [В.А. Зайцев, А.И. Гривкова «Радиоактивный изотоп цезия-137», М.: Государственное издательство литературы в области атомной науки и техники, 1961. - 30 с.].
Хлорид цезия обладает высокой концентрацией по цезию (79,4 мас.%), что позволяет достичь удельной γ-активности ИИИ до 80 Ku/см3. Хлорид цезия хорошо растворим в воде (186,5 г CsCl в 100 мл H2O при 25°С) и поэтому не удовлетворяет требованиям экологической безопасности, даже отработавшие свой срок ИИИ на основе хлорида цезия-137 не подлежат окончательному захоронению без дополнительной переработки.
Известна технология изготовления ИИИ с активной частью из насыщенных цезием и прокаленных цеолитов, из синтетического поллуцита (CsAlSi2O6) и из цезийсодержащей керамики. Процессы изготовления этих материалов технически сложны и многостадийны (измельчение, смешение, «холодное» прессование с последующим спеканием) [В.П. Сытин, Ф.П. Теплов, Г.А. Череватенко «Радиоактивные источники ионизирующих излучений» М., Энергоиздат, 1984].
Монофазная цезиймагнийфосфатная керамика (CsMgPO4) также изготавливается в несколько стадий, одна из которых включает горячее прессование [Пат. РФ №1389563, Бюл. №12, 1994].
Недостатком этой керамики является ее чувствительность к технологическим примесям, обязательно присутствующим в исходном высокоактивном концентрате цезия-137. Даже небольшие количества примесей в виде натрия, железа, хрома, никеля и др. приводит к образованию дефектной структуры и ухудшению химических свойств.
Стекло в отличие от керамики имеет аморфную структуру и потому гораздо менее чувствительно к химическому составу концентрата цезия-137.
Предложены составы цезийалюмофосфатных стекол и метод их изготовления [Пат. РФ №2479499, Бюл. №11, 2013], позволяющий производить активные части мощных источников излучения. Главным недостатком алюмофосфатных стекол является повышенная агрессивность к материалу варочного тигля. Синтез таких стекол для источников излучения проводят в тиглях из металлов платиновой группы.
Описаны составы цезийсвинцовосиликатных стекол для изготовления активных частей источников ионизирующего излучения. Для повышения гидролитической устойчивости в таких стеклах использовались TiO2 и СеО2. В исходном препарате цезия-137 в качестве примесей присутствовали окиси других щелочных металлов. В зависимости от состава сырья было достигнуто следующее предельное содержание цезия в химически устойчивых цезийсвинцовосиликатных стеклах (скорость выщелачивания около 10-5 г/см2сут) (таблица 1).
Удельная активность стекол составляла около 2,18 ТБк/см3 (50 Ки/см3). Химическая стойкость образцов равнялась от 14⋅10-5 г/см2⋅сут до 24⋅10-5 г/см2⋅сут [Н.Е. Брежнева. Получение и свойства радиоактивных стекол : сборник статей «Производство изотопов» / Н.Е. Брежнева, А.А. Минаев, С.Н. Озиранер, П.П. Чиненов. Г.Ф. Плотнов. - М.: Атомиздат, 1973 - С. 247-253.].
При изготовлении ИИИ используются различные методы формирования активной части источников, выбор метода зависит от активности источника, его размеров, конструкции и т.д.
За прототип принята действующая технология изготовления активной части источников излучения [Алой А.С, Баранов С.В, Логунов М.В. и др. «Источники гамма-излучения с цезием-137 (свойства, производство, применение)». - Озерск: РИЦ ВРБ ФГУП «ПО «Маяк», 2013. - С. 82-83], которая включает в себя следующие стадии:
грануляции активной смеси, изготовлении активной части путем отливки стеклоблоков с заданными размерами и активностью,
Недостатками этой технологии является многостадийность, а также неравномерность распределения целевого компонента по объему активной части, кроме того данная технология не позволяет включать в стеклокомпозицию более 40% Cs2O без потери гидролитической устойчивости.
Задачами настоящего изобретения являются разработка составов химически устойчивых стекол для активной части ИИИ на основе цезия-137, с массовой концентрацией оксида цезия от 40,0 до 48,0% и температурой синтеза не более 1200°С, обладающими свойством гранулироваться в графитовых формах.
Для решения поставленных задачи предложены составы стекол, содержащие, помимо основных компонентов (оксиды цезия, бора и кремния), дополнительные компоненты оксиды титана, кальция, лития, цинка в концентрациях, мас.%: Cs2O 40-48; SiO2 39-40; В2О3 6-10; TiO2 0,5-5,0; СаО 0,5-1,5; Li2O 2-3; ZnO 0,5-2.
Найденное соотношение массовых долей оксидов бора и кремния позволяет обеспечить грануляцию стекломассы в графитовых формах. Введение в состав стекол лития, титана обеспечивает температуру синтеза стекол до 1100±50°С. Ведение оксидов цинка и кальция увеличивает гидролитическую устойчивость.
Предложенный метод изготовления активной части заключается в смешении сухой соли нитрата цезия-137 и смеси флюсующих компонентов с последующим нагреванием полученной шихты до температуры варки стекла 1100±50°С со скоростью не более 10°/мин с выдержкой расплава стекломассы в течение 1-2 ч, измельчении готового стекла после охлаждения, засыпке в графитовые формы, нагревании форм со стеклом до температуры 1100±50°С для формирования активной части, охлаждение форм и направление на сборку источника излучения.
Преимуществом предполагаемого изобретения по сравнению с прототипом является получение химически устойчивого цезийборосиликатного стекла для активной части ИИИ с равномерным распределением радионуклида в объеме матрицы, при относительно невысоких температурах варки. Реализация предлагаемого изобретения позволит расширить номенклатуру выпускаемых изделий на действующем производстве за счет возможности изменять содержание цезия-137 в источнике в соответствии с требованиями потребителей, без потери качества.
Обоснования предполагаемого изобретения представлены ниже в примерах. Синтезируемые составы стекол испытывали в лабораторных условиях и условиях действующего производства.
Пример 1
Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали препарат нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, компонентный состав приведен в таблице 2.
Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 2 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.
Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.
Основные характеристики стекла:
растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,002 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.) а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 5,5⋅10-6г/см2⋅сут. (стандартная методика МАГАТЭ);
Пример 2
Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали препарат нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, в необходимых количествах для изготовления стекла (табл. 3). Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 2 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.
Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.
Основные характеристики стекла:
растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,004 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.), а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 5,8⋅10-6 г/см2⋅сут (стандартная методика МАГАТЭ);
Пример 3
Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали имитатор препарата нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, в необходимых количествах для изготовления стекла (табл. 4). Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 1 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.
Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.
Основные характеристики стекла:
растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,007 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.), а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 7,6⋅10-6 г/см2⋅сут. (стандартная методика МАГАТЭ);
Пример 4
Для изготовления стекла в корундовом тигле смешивали имитатор препарата нитрата цезия-137 и шихту содержащую смесь оксидов бора, кремния, титана, кальция, цинка и гидрооксид лития, в необходимых количествах для изготовления стекла (табл. 4). Многокомпонентную смесь нагревали со скоростью не превышающей 10°С/мин, с последующей выдержкой стекломассы в течение 1 ч. Расплав стекломассы выливали на поддон.
Остывшее стекло измельчали, стеклобой засыпали в графитовые формы и выдерживали при температуре 1100±50° для формирования активной части с заданными радиационно-физическими параметрами.
Основные характеристики стекла:
растворимость стекла в 100 см3 дистиллированной воды в течение 4 ч при температуре 50°С - 0,009 мас.%, (испытания по ГОСТ Р 52241. Источники ионизирующего излучения радионуклидные закрытые. Классы прочности и методы испытаний.), а равновесная скорость выщелачивания в дистиллированную воду при 20°С - 7,8⋅10-6 г/см2⋅сут (стандартная методика МАГАТЭ);
Предложенные составы позволяют сократить технологический цикл, улучшить радиационно-физические параметры ИИИ, при сохранении требований по низкой растворимости цезиевого стекла.
Claims (2)
1. Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137, включающее основные компоненты: оксиды цезия, бора, кремния, отличающееся тем, что в качестве дополнительных компонентов стекло содержит оксиды титана, кальция, лития, цинка в концентрациях, мас.%: Cs2O 40-48; SiO2 39-40; B2O3 6-10; TiO2 0,5-5,0; CaO 0,5-1,5; Li2O 2-3; ZnO 0,5-2.
2. Метод формирования активной части источников излучения из стекла по п. 1, включающий смешение сухой соли нитрата цезия-137 и смеси флюсующих компонентов с последующим нагреванием полученной шихты до температуры варки стекла 1100±50°С со скоростью не более 10 /мин с выдержкой расплава стекломассы в течение 1-2 ч, измельчение готового стекла после охлаждения, засыпка в графитовые формы, нагревание форм со стеклом до температуры 1100±50°С для формирования активной части, охлаждение форм и направление на сборку источника излучения.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2020141609A RU2755517C1 (ru) | 2020-12-16 | 2020-12-16 | Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и метод формирования активной части источников излучения |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2020141609A RU2755517C1 (ru) | 2020-12-16 | 2020-12-16 | Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и метод формирования активной части источников излучения |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2755517C1 true RU2755517C1 (ru) | 2021-09-16 |
Family
ID=77745834
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2020141609A RU2755517C1 (ru) | 2020-12-16 | 2020-12-16 | Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и метод формирования активной части источников излучения |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2755517C1 (ru) |
Citations (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP1389634A1 (en) * | 2001-03-21 | 2004-02-18 | Daikin Industries, Ltd. | Surface-treating agent comprising inorganic/organic composite material |
RU2297987C1 (ru) * | 2005-11-30 | 2007-04-27 | Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Томский политехнический университет | Стекло |
US20080085827A1 (en) * | 2006-10-06 | 2008-04-10 | Thomsen Scott V | Clear glass composition |
US20090075804A1 (en) * | 2001-08-02 | 2009-03-19 | 3M Innovative Properties Company | Method of making glass-ceramic and articles made therefrom |
RU2479499C1 (ru) * | 2011-08-17 | 2013-04-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и способ его изготовления |
RU2634872C1 (ru) * | 2010-09-03 | 2017-11-07 | Витро, С.А.Б. Де С.В. | Стекло с высокой пропускающей способностью |
RU2668605C1 (ru) * | 2017-12-04 | 2018-10-02 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Алюмофосфатное стекло для иммобилизации радиоактивных отходов |
-
2020
- 2020-12-16 RU RU2020141609A patent/RU2755517C1/ru active
Patent Citations (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP1389634A1 (en) * | 2001-03-21 | 2004-02-18 | Daikin Industries, Ltd. | Surface-treating agent comprising inorganic/organic composite material |
US20090075804A1 (en) * | 2001-08-02 | 2009-03-19 | 3M Innovative Properties Company | Method of making glass-ceramic and articles made therefrom |
RU2297987C1 (ru) * | 2005-11-30 | 2007-04-27 | Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Томский политехнический университет | Стекло |
US20080085827A1 (en) * | 2006-10-06 | 2008-04-10 | Thomsen Scott V | Clear glass composition |
RU2634872C1 (ru) * | 2010-09-03 | 2017-11-07 | Витро, С.А.Б. Де С.В. | Стекло с высокой пропускающей способностью |
RU2479499C1 (ru) * | 2011-08-17 | 2013-04-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и способ его изготовления |
RU2668605C1 (ru) * | 2017-12-04 | 2018-10-02 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Алюмофосфатное стекло для иммобилизации радиоактивных отходов |
Non-Patent Citations (2)
Title |
---|
Алой А.С, Баранов С.В, Логунов М.В. и др. "Источники гамма-излучения с цезием-137 (свойства, производство, применение)". - Озерск: РИЦ ВРБ ФГУП "ПО "Маяк", 2013. - С. 82-83. * |
В.А. Зайцев, А.И. Гривкова. "Радиоактивный изотоп цезия-137", М.: Государственное издательство литературы в области атомной науки и техники, 1961. - 30 с. * |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
Levin et al. | The system BaO–B2O3 | |
SCOTT et al. | Nucleation and growth of sodium disilicate crystals in sodium disilicate glass | |
Dunnett et al. | Vitrification of high molybdenum waste | |
Brown et al. | Devitrification of High‐SiO2 Glasses of the System Al2O3‐SiO2 | |
Wang et al. | Immobilization of a simulated HLW in phosphate based glasses/glass-ceramics by melt-quenching process | |
Sastry et al. | studies in lithium oxide systems: I, Li2O B2O3–B2O3 | |
US3020238A (en) | Process of manufacturing a special glass applicable for making a radiophotoluminescence dosimeter | |
RU2755517C1 (ru) | Стекло для активной части источников ионизирующего излучения на основе цезия-137 и метод формирования активной части источников излучения | |
WO2007076562A1 (en) | Nickel flux composition | |
US2883294A (en) | Glass composition | |
Niu et al. | Immobilization of technetium-99 in a lead borosilicate glass | |
KR101507148B1 (ko) | 방사성 희토류 폐기물 유리화 방법 | |
CALVERT et al. | Liquidus Behavior in the Silica‐Rich Region of the System PbO‐SiO2 | |
Danilov et al. | Hydrolytic durability of uranium-containing sodium aluminum (iron) phosphate glasses | |
Stolyarova et al. | Thermodynamic properties of silicate glasses and melts: VII. System MgO-B 2 O 3-SiO 2 | |
US2883293A (en) | Glass composition | |
MORELL et al. | Phase relations and crystal structures of Zn and Cd tungstates | |
Yalmali et al. | Preparation and characterization of vitrified glass matrix for high level waste from MOX fuel processing | |
RU2800284C1 (ru) | Способ изготовления многокомпонентных образцов сравнения для рентгенофлуоресцентного анализа горных пород | |
Taniguchi et al. | Crystallization kinetics of α‐Agl in Ag I‐based silver orthoborate glasses | |
Anjaiah et al. | Influence of Nd 3+ ions on TL characteristics of Li 2 O-MO-B 2 O 3 (MO= ZnO, CaO, CdO) glass system | |
US2883295A (en) | Glass composition | |
RU2766339C1 (ru) | Способ подготовки проб твердого минерального топлива к рентгенофлуоресцентному анализу | |
Sata | Phase Relationship in the System 3CaO· P2O5–MgO· SiO2–SiO2 | |
Szczygieł et al. | Phase diagram for a portion of the system Ce2O3 Na2O P2O5 rich in P2O5 |