RU2658329C1 - Substance for immobilization of beryllium contained in high-active solutions - Google Patents
Substance for immobilization of beryllium contained in high-active solutions Download PDFInfo
- Publication number
- RU2658329C1 RU2658329C1 RU2017132520A RU2017132520A RU2658329C1 RU 2658329 C1 RU2658329 C1 RU 2658329C1 RU 2017132520 A RU2017132520 A RU 2017132520A RU 2017132520 A RU2017132520 A RU 2017132520A RU 2658329 C1 RU2658329 C1 RU 2658329C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- beryllium
- substance
- beo
- metals
- glasses
- Prior art date
Links
- 229910052790 beryllium Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 33
- ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N beryllium atom Chemical compound [Be] ATBAMAFKBVZNFJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 32
- 239000000126 substance Substances 0.000 title claims abstract description 26
- 239000011734 sodium Substances 0.000 claims abstract description 19
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 6
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims abstract description 6
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 claims abstract description 6
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 6
- ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N Boron Chemical compound [B] ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 5
- 229910052782 aluminium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 5
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 claims abstract description 5
- 229910052698 phosphorus Inorganic materials 0.000 claims abstract description 5
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 claims abstract description 4
- OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N Phosphorus Chemical compound [P] OAICVXFJPJFONN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 4
- 239000011574 phosphorus Substances 0.000 claims abstract description 4
- XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N aluminium Chemical compound [Al] XAGFODPZIPBFFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 3
- 229910052755 nonmetal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 3
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 claims description 12
- 239000005365 phosphate glass Substances 0.000 claims description 4
- ZQKXOSJYJMDROL-UHFFFAOYSA-H aluminum;trisodium;diphosphate Chemical compound [Na+].[Na+].[Na+].[Al+3].[O-]P([O-])([O-])=O.[O-]P([O-])([O-])=O ZQKXOSJYJMDROL-UHFFFAOYSA-H 0.000 claims description 3
- 230000003100 immobilizing effect Effects 0.000 claims 1
- 239000011521 glass Substances 0.000 abstract description 33
- 238000010410 dusting Methods 0.000 abstract description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 3
- 239000007788 liquid Substances 0.000 abstract description 3
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 abstract description 3
- KKCBUQHMOMHUOY-UHFFFAOYSA-N Na2O Inorganic materials [O-2].[Na+].[Na+] KKCBUQHMOMHUOY-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract 1
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N aluminium oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract 1
- 229910052593 corundum Inorganic materials 0.000 abstract 1
- 238000004064 recycling Methods 0.000 abstract 1
- 239000002699 waste material Substances 0.000 abstract 1
- 229910001845 yogo sapphire Inorganic materials 0.000 abstract 1
- LTPBRCUWZOMYOC-UHFFFAOYSA-N Beryllium oxide Chemical compound O=[Be] LTPBRCUWZOMYOC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 17
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 17
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 14
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 12
- 238000005755 formation reaction Methods 0.000 description 8
- XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N iron Substances [Fe] XEEYBQQBJWHFJM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 7
- 238000002386 leaching Methods 0.000 description 7
- 239000000463 material Substances 0.000 description 7
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 7
- 238000000034 method Methods 0.000 description 7
- 229910052712 strontium Inorganic materials 0.000 description 7
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 description 5
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 5
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 description 5
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 4
- 239000005341 toughened glass Substances 0.000 description 4
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000001354 calcination Methods 0.000 description 3
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000011575 calcium Substances 0.000 description 3
- 239000011651 chromium Substances 0.000 description 3
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 3
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 description 3
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 3
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 3
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 3
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 3
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910052684 Cerium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910019142 PO4 Inorganic materials 0.000 description 2
- NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-N Phosphoric acid Chemical compound OP(O)(O)=O NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910004298 SiO 2 Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000002679 ablation Methods 0.000 description 2
- RFVVBBUVWAIIBT-UHFFFAOYSA-N beryllium nitrate Chemical compound [Be+2].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O RFVVBBUVWAIIBT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 2
- 229910052804 chromium Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000000428 dust Substances 0.000 description 2
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 2
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 description 2
- PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N nickel Substances [Ni] PXHVJJICTQNCMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-K phosphate Chemical compound [O-]P([O-])([O-])=O NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 2
- 239000010452 phosphate Substances 0.000 description 2
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 2
- 239000001488 sodium phosphate Substances 0.000 description 2
- 229910000162 sodium phosphate Inorganic materials 0.000 description 2
- RYFMWSXOAZQYPI-UHFFFAOYSA-K trisodium phosphate Chemical compound [Na+].[Na+].[Na+].[O-]P([O-])([O-])=O RYFMWSXOAZQYPI-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 2
- FRWYFWZENXDZMU-UHFFFAOYSA-N 2-iodoquinoline Chemical compound C1=CC=CC2=NC(I)=CC=C21 FRWYFWZENXDZMU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910015902 Bi 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 1
- OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N Calcium Chemical compound [Ca] OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910021193 La 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910017493 Nd 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052779 Neodymium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052776 Thorium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052768 actinide Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000001255 actinides Chemical class 0.000 description 1
- 239000000443 aerosol Substances 0.000 description 1
- JLDSOYXADOWAKB-UHFFFAOYSA-N aluminium nitrate Chemical class [Al+3].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O JLDSOYXADOWAKB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910000147 aluminium phosphate Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052788 barium Inorganic materials 0.000 description 1
- PHFQLYPOURZARY-UHFFFAOYSA-N chromium trinitrate Chemical class [Cr+3].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O PHFQLYPOURZARY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000010835 comparative analysis Methods 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000010411 cooking Methods 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 230000018044 dehydration Effects 0.000 description 1
- 238000006297 dehydration reaction Methods 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 238000005485 electric heating Methods 0.000 description 1
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 238000007496 glass forming Methods 0.000 description 1
- 229910052746 lanthanum Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052745 lead Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 229910052749 magnesium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000013507 mapping Methods 0.000 description 1
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 description 1
- 238000010309 melting process Methods 0.000 description 1
- 229910044991 metal oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000004706 metal oxides Chemical class 0.000 description 1
- 238000006386 neutralization reaction Methods 0.000 description 1
- 150000002823 nitrates Chemical class 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 239000012266 salt solution Substances 0.000 description 1
- 239000002344 surface layer Substances 0.000 description 1
- 238000009827 uniform distribution Methods 0.000 description 1
- 229910052727 yttrium Inorganic materials 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/16—Processing by fixation in stable solid media
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Glass Compositions (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области переработки жидких радиоактивных растворов, содержащих бериллий, и может быть использовано в радиохимической промышленности.The invention relates to the field of processing liquid radioactive solutions containing beryllium, and can be used in the radiochemical industry.
Известно вещество - смесь нитратов солей элементов, которое получают при упаривании азотнокислых растворов. Недостатками этого вещества является хорошая растворимость в воде нитрата бериллия и высокое пылеобразование [Химическая энциклопедия. Том 1 / Главный редактор И.Л. Кнунянц. - М.: «Советская энциклопедия», 1988, С. 280-281].A substance is known - a mixture of nitrates of salts of the elements, which is obtained by evaporation of nitric acid solutions. The disadvantages of this substance are the good solubility in water of beryllium nitrate and high dust formation [Chemical Encyclopedia. Volume 1 / Editor-in-chief I.L. Knunyants. - M .: "Soviet Encyclopedia", 1988, S. 280-281].
Известно вещество - смесь оксидов элементов (Na, Cs, Al, Fe, Cr, Ni, Mo, Zr, Sr и др.), которое получают при кальцинации азотнокислых высокоактивных растворов [Никифоров А.С., Куличенко В.В., Жихарев М.И. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. М.: Атомиздат, 1985. - 184 с.], выбранное в качестве прототипа. Недостатками этого вещества являются нетехнологичность получения, хорошая растворимость в воде оксидов отдельных элементов и высокое пылеобразование.A substance is known - a mixture of element oxides (Na, Cs, Al, Fe, Cr, Ni, Mo, Zr, Sr, etc.), which is obtained by calcining nitric acid highly active solutions [Nikiforov AS, Kulichenko VV, Zhikharev M.I. Neutralization of liquid radioactive waste. M .: Atomizdat, 1985. - 184 p.], Selected as a prototype. The disadvantages of this substance are the low technological preparation, good solubility in water of the oxides of individual elements and high dust formation.
Техническая задача, на решение которой направлено заявляемое изобретение, состоит в получении химически стойкого и непылящего вещества, способного включать бериллий, а также другие элементы и радионуклиды, которые могут содержаться в высокоактивных растворах, и одновременно технологичного вещества, в процессе получения которого отсутствует пыление бериллия.The technical problem to which the claimed invention is directed is to obtain a chemically stable and non-dusting substance capable of including beryllium, as well as other elements and radionuclides that may be contained in highly active solutions, and at the same time a technological substance in the process of which beryllium is not dusted.
Решение поставленной задачи достигается тем, что в качестве вещества для иммобилизации бериллия из высокоактивных растворов предлагается использовать натрийалюмофосфатное стекло, имеющее общую формулу:The solution of this problem is achieved by the fact that as a substance for the immobilization of beryllium from highly active solutions it is proposed to use sodium aluminum phosphate glass, having the general formula:
Na2O-Me(I)2O-ВеО-Al2O3-MeXOY-P2O5-В2О3-ElX2OY2, где:Na 2 O-Me (I) 2 O-BeO-Al 2 O 3 -Me X O Y -P 2 O 5 -B 2 O 3 -El X2 O Y2 , where:
Ме(I) - одновалентные металлы, за исключением натрия;Me (I) - monovalent metals, with the exception of sodium;
Me - многовалентные металлы, за исключением бериллия и алюминия;Me - multivalent metals, with the exception of beryllium and aluminum;
El - неметаллы, за исключением фосфора и бора;El - non-metals, with the exception of phosphorus and boron;
X, X1, Х2, Y, Y1, Y2 - стехиометрические коэффициенты (1, 2, 3, 4, 5, 6, 7);X, X1, X2, Y, Y1, Y2 - stoichiometric coefficients (1, 2, 3, 4, 5, 6, 7);
содержание, мас.%:content, wt.%:
Na2O+Ме(I)2O - от 20 до 27;Na 2 O + Me (I) 2 O - from 20 to 27;
ВеО - от 0,1 до 5;BeO - from 0.1 to 5;
Al2O3+MeXOY - от 15 до 23;Al 2 O 3 + Me X O Y - from 15 to 23;
P2O5+B2O3 - от 50 до 57 (в том числе B2O3 от 0 до 6);P 2 O 5 + B 2 O 3 - from 50 to 57 (including B 2 O 3 0 to 6);
ElX2OY2 - от 0 до 10;El X2 O Y2 - from 0 to 10;
и которое получают путем одностадийного процесса варки стекла. Заявляемое вещество позволяет:and which is obtained by a one-step process of glass melting. The inventive substance allows you to:
- получать стекломатериал с содержанием оксида бериллия до 5% при высокой химической стойкости (скорость выщелачивания 137Cs, 90Sr и Be не более 10-6÷10-7 г/(см2⋅сут);- to obtain glass material with a beryllium oxide content of up to 5% with high chemical resistance (leaching rate of 137 Cs, 90 Sr and Be no more than 10 -6 ÷ 10 -7 g / (cm 2 day);
- одновременно включать в матрицу любые элементы, содержащиеся в высокоактивных растворах;- simultaneously include in the matrix any elements contained in highly active solutions;
- технологично изготовлять вещество без образования пылящих порошков солей.- Technologically produce the substance without the formation of dusting powders of salts.
Сопоставительный анализ заявляемого решения с прототипом показывает, что заявляемый состав вещества отличается от известного введением новых компонентов (фосфор, бор) и вещество отличается структурой (у стекла - аморфная, у оксидов - кристаллическая).A comparative analysis of the proposed solution with the prototype shows that the claimed composition of the substance differs from the known one by the introduction of new components (phosphorus, boron) and the substance has a different structure (amorphous in glass, crystalline in oxides).
Сравнение заявляемого решения с другими техническими решениями показывает, что иммобилизация отдельных и суммы элементов в разные типы стекол известна, однако совместная иммобилизация бериллия и других элементов и радионуклидов с получением натрийалюмофосфатного стекла, по нашим сведениям, неизвестна.A comparison of the proposed solution with other technical solutions shows that the immobilization of the individual and the sum of the elements in different types of glasses is known, however, the joint immobilization of beryllium and other elements and radionuclides with the production of sodium aluminum phosphate glass is unknown to our knowledge.
Примеры получения вещества.Examples of the preparation of the substance.
Пример 1.Example 1
Вещество получали по следующей методике одностадийного процесса варки стекла: удаление влаги, денитрация, кальцинация сухого остатка и последующее плавление с получением фосфатного стекла в одной реакционной емкости. Из подаваемого в реакционную емкость исходного солевого раствора с содержанием элементов в необходимых стехиометрических количествах, указанных в таблице 1, при температуре 100-120°С идет удаление свободной воды, частичное разложение азотной кислоты и образование на поверхности расплава солей. При температуре до 200°С разлагаются нитраты алюминия. При температурах до 600°С происходит обезвоживание и кальцинация нитратов кальция, железа, хрома, других многовалентных элементов, включая бериллий, а также плавление фосфата натрия. При температуре выше 600°С разрушается ортофосфорная кислота и идет вплавление оксидов металлов в жидкий фосфат натрия. При температуре выше 800°С происходит стеклообразование. После выдержки стекломассы при температуре от 850 до 1200°С отбирается образец стекла, который затем охлаждается и исследуется.The substance was obtained by the following methodology of a single-stage glass melting process: moisture removal, denitration, calcination of the dry residue and subsequent melting to obtain phosphate glass in one reaction vessel. From the initial salt solution supplied to the reaction vessel containing the elements in the required stoichiometric amounts indicated in Table 1, at a temperature of 100-120 ° C, free water is removed, partial decomposition of nitric acid and formation of salts on the surface of the melt. At temperatures up to 200 ° C, aluminum nitrates decompose. At temperatures up to 600 ° C, dehydration and calcination of calcium, iron, chromium nitrates, and other multivalent elements, including beryllium, as well as the melting of sodium phosphate occur. At temperatures above 600 ° C, phosphoric acid is destroyed and metal oxides are melted into liquid sodium phosphate. At temperatures above 800 ° C, glass formation occurs. After holding the glass at a temperature of 850 to 1200 ° C, a glass sample is taken, which is then cooled and examined.
Результаты исследования свойств бериллийсодержащих стекол с общей формулой Na2O-ВеО-Al2O3-Fe2O3-P2O5-В2О3 приведены в таблице 1.The results of the study of the properties of beryllium-containing glasses with the general formula Na 2 O-BeO-Al 2 O 3 -Fe 2 O 3 -P 2 O 5 -B 2 O 3 are shown in table 1.
Оксидный состав изученных стекол соответствует следующим диапазонам содержания компонентов:The oxide composition of the studied glasses corresponds to the following ranges of components:
Na2O - от 25,7 до 26,2;Na 2 O - from 25.7 to 26.2;
ВеО - от 2,9 до 4,8;BeO - from 2.9 to 4.8;
Al2O3+Fe2O3 - от 17,2 до 17,5;Al 2 O 3 + Fe 2 O 3 - from 17.2 to 17.5;
P2O5+B2O3 - от 52,2 до 53,0 (в том числе B2O3 от 0 до 3,9);P 2 O 5 + B 2 O 3 - from 52.2 to 53.0 (including B 2 O 3 from 0 to 3.9);
SO3 - от 0,1 до 0,4.SO 3 - from 0.1 to 0.4.
В результате синтеза получают стеклообразный продукт с заявляемыми составом и свойствами.As a result of the synthesis, a glassy product with the claimed composition and properties is obtained.
Изменение вязкости расплавов фосфатных и борофосфатных стекол при включении в их состав до 3 масс. % ВеО носит плавный характер, что не должно вызывать каких-либо затруднений при сливе таких расплавов из плавителя. Вязкость стекол, содержащих бериллий, при характерных температурах сливаемого расплава несущественно отличается от таковой для стекол без бериллия. Присутствие бора обеспечивает приемлемые вязкостные характеристики расплава при содержании до 5 масс. % ВеО.The change in the viscosity of melts of phosphate and borophosphate glasses when included in their composition up to 3 mass. % BeO is smooth, which should not cause any difficulties when draining such melts from the melter. The viscosity of glasses containing beryllium at characteristic temperatures of the melt being drained differs insignificantly from that for glasses without beryllium. The presence of boron provides acceptable viscosity characteristics of the melt at a content of up to 5 mass. % BeO.
Электропроводность расплавов бериллийсодержащих стекол в диапазоне содержания ВеО от 0 до 5% составляет 0,28-0,31 Ом-1⋅см-1 (при температуре 900°С), незначительно отличаясь от электропроводности расплавов безбериллиевых стекол (0,32 Ом-1⋅см-1), что не вызовет затруднений при варке первых в печах прямого электрического нагрева.The electrical conductivity of melts of beryllium-containing glasses in the range of BeO content from 0 to 5% is 0.28-0.31 Ohm -1 ⋅ cm -1 (at a temperature of 900 ° C), slightly differing from the conductivity of melts of non-beryllium glasses (0.32 Ohm -1 ⋅cm -1 ), which will not cause difficulties when cooking the first in direct electric heating furnaces.
Унос бериллия в процессе получения в пересчете на массовую долю составляет 0,4-0,5% от исходного содержания бериллия, что не превышает значений аэрозольного уноса для компонентов стеклообразующих растворов, которые, априори, не образуют летучих соединений в процессе получения стекломассы.The ablation of beryllium in the production process in terms of the mass fraction is 0.4-0.5% of the initial beryllium content, which does not exceed the values of aerosol ablation for the components of glass-forming solutions, which, a priori, do not form volatile compounds in the process of producing glass mass.
Химический анализ образцов стекол, отобранных из различных частей стеклоблоков, показал равномерность распределения бериллия по объему фосфатных и борофосфатных стекол.Chemical analysis of glass samples taken from various parts of glass blocks showed a uniform distribution of beryllium over the volume of phosphate and borophosphate glasses.
Полученные методом картирования на электронном микроскопе данные по распределению макрокомпонентов (Na, Al, Р) показали, что поверхностный слой закаленных образцов стекол однороден и не содержит инородные включения и какие-либо кристаллические фазы.The data on the distribution of macrocomponents (Na, Al, P) obtained by mapping using an electron microscope showed that the surface layer of tempered glass samples is homogeneous and does not contain foreign inclusions and any crystalline phases.
Бериллий прочно фиксируется в стекломатериале - скорость выщелачивания бериллия составляет (4,7-5,9)⋅10-7 г/(см2⋅сут).Beryllium is firmly fixed in the glass material - the rate of leaching of beryllium is (4.7-5.9) ⋅ 10 -7 g / (cm 2 ⋅ day).
Пример 2.Example 2
Вещество получали по методике, описанной в примере 1. В состав исходного раствора дополнительно были введены стабильные элементы, имитирующие конструкционные материалы ОЯТ (Pb, Bi, Mg, Са), и продукты деления ядерного топлива (Sr, Cs, Zr, Mo и Се). Кроме того, для определения скорости выщелачивания 137Cs и 90Sr в стекла были введены указанные радионуклиды в количестве, обеспечивающем их удельную активность 1,1⋅106 Бк/г и 2,2⋅106 Бк/г, соответственно.The substance was obtained according to the procedure described in Example 1. In the composition of the initial solution, stable elements additionally imitating SNF structural materials (Pb, Bi, Mg, Ca), and nuclear fuel fission products (Sr, Cs, Zr, Mo, and Ce) were added. . In addition, to determine the leaching rate of 137 Cs and 90 Sr, the indicated radionuclides were introduced into the glasses in an amount that ensured their specific activity of 1.1 × 10 6 Bq / g and 2.2 × 10 6 Bq / g, respectively.
Результаты исследования химической стойкости бериллийсодержащих стекол с общей формулой Na2O-Me(I)2O-ВеО-Al2O3-MeXOY-P2O5-В2О3 приведены в таблице 2.The results of a study of the chemical resistance of beryllium-containing glasses with the general formula Na 2 O-Me (I) 2 O-BeO-Al 2 O 3 -Me X O Y -P 2 O 5 -B 2 O 3 are shown in Table 2.
Оксидный состав изученных стекол соответствует следующим диапазонам содержания компонентов:The oxide composition of the studied glasses corresponds to the following ranges of components:
Na2O+Cs2O - 26,6;Na 2 O + Cs 2 O - 26.6;
ВеО - от 1,9 до 3,8;BeO - from 1.9 to 3.8;
Al2O3+MeXOY - от 15,1 до 17,0 (где MeXOY=PbO+Bi2O3+MgO+CaO+SrO+ZrO2+MoO3+Ce2O3);Al 2 O 3 + Me X O Y - from 15.1 to 17.0 (where Me X O Y = PbO + Bi 2 O 3 + MgO + CaO + SrO + ZrO 2 + MoO 3 + Ce 2 O 3 );
P2O5+B2O3 - от 54,5 до 54,6 (в том числе B2O3 от 1,9 до 3,8).P 2 O 5 + B 2 O 3 - from 54.5 to 54.6 (including B 2 O 3 from 1.9 to 3.8).
В результате синтеза получают стеклообразный продукт с заявляемыми составом и свойствами.As a result of the synthesis, a glassy product with the claimed composition and properties is obtained.
Образцы закаленных стекол характеризуются однородной структурой, в которой отсутствуют кристаллические образования, о чем свидетельствуют внешний вид и данные рентгенофазового анализа.Samples of tempered glasses are characterized by a homogeneous structure in which there are no crystalline formations, as evidenced by the appearance and data of x-ray phase analysis.
137Cs, 90Sr и бериллий прочно фиксируются в стекломатериале - скорости выщелачивания указанных элементов находятся в диапазоне значений от 3,2⋅10-7 до 6,9⋅10-6 г/(см2⋅сут). Термическое воздействие на стекла не приводит к существенному снижению химической устойчивости бериллийсодержащих стекол - скорости выщелачивания 137Cs, 90Sr и бериллия находятся в диапазоне значений от 1,2⋅10-7 до 6,5⋅10-5 г/(см2⋅сут). 137 Cs, 90 Sr and beryllium are firmly fixed in the glass material - the leaching rates of these elements are in the range from 3.2 × 10 -7 to 6.9 × 10 -6 g / (cm 2 · day). The thermal effect on the glasses does not lead to a significant decrease in the chemical stability of beryllium-containing glasses - the leaching rates of 137 Cs, 90 Sr and beryllium are in the range of values from 1.2⋅10 -7 to 6.5⋅10 -5 g / (cm 2 ⋅ day )
Пример 3.Example 3
Вещество получали по методике, описанной в примере 1. В состав исходного раствора дополнительно были введены стабильные элементы, имитирующие конструкционные материалы ОЯТ (Fe, Cr, Ni, Mo, Mg, Са, Zr) и продукты деления ядерного топлива (Mo, Zr, Sr и Cs).The substance was obtained according to the procedure described in example 1. In the composition of the initial solution, stable elements additionally imitating SNF structural materials (Fe, Cr, Ni, Mo, Mg, Ca, Zr) and nuclear fuel fission products (Mo, Zr, Sr) were added. and Cs).
Составы полученных бериллийсодержащих стекол с общей формулой Na2O-Cs2O-BeO-Al2O3-MeXOY-P2O5-B2O3-SiO2 приведены в таблице 3.The compositions of the obtained beryllium-containing glasses with the general formula Na 2 O-Cs 2 O-BeO-Al 2 O 3 -Me X O Y -P 2 O 5 -B 2 O 3 -SiO 2 are shown in Table 3.
Оксидный состав изученных стекол соответствует следующим диапазонам содержания компонентов:The oxide composition of the studied glasses corresponds to the following ranges of components:
Na2O+Cs2O - от 20 до 27;Na 2 O + Cs 2 O - from 20 to 27;
ВеО - от 0,1 до 2,0;BeO - from 0.1 to 2.0;
Al2O3+MeXOY - от 15 до 23 (где MeXOY=Fe2O3+NiO+MgO+CaO+SrO+Cr2O3+ZrO2+MoO3);Al 2 O 3 + Me X O Y - from 15 to 23 (where Me X O Y = Fe 2 O 3 + NiO + MgO + CaO + SrO + Cr 2 O 3 + ZrO 2 + MoO 3 );
P2O5+B2O3 - от 50 до 57 (в том числе B2O3 от 1 до 6);P 2 O 5 + B 2 O 3 - from 50 to 57 (including B 2 O 3 from 1 to 6);
SiO2 - от 0 до 10.SiO 2 - from 0 to 10.
В результате синтеза получают стеклообразный продукт с заявляемыми составом и свойствами.As a result of the synthesis, a glassy product with the claimed composition and properties is obtained.
Образцы закаленных стекол характеризуются однородной структурой, в которой отсутствуют кристаллические образования, о чем свидетельствуют внешний вид и данные рентгенофазового анализа.Samples of tempered glasses are characterized by a homogeneous structure in which there are no crystalline formations, as evidenced by the appearance and data of x-ray phase analysis.
Cs, Sr и бериллий прочно фиксируются в стекломатериале - скорости выщелачивания указанных элементов, находятся в диапазоне значений от 6,8⋅10-7 до 4,9⋅10-6 г/(см2⋅сут).Cs, Sr and beryllium are firmly fixed in the glass material - the leaching rates of these elements are in the range of 6.8 × 10 -7 to 4.9 × 10 -6 g / (cm 2 · day).
Пример 4.Example 4
Вещество получали по методике, описанной в примере 1. В состав исходного раствора дополнительно были введены стабильные элементы, имитирующие продукты деления ядерного топлива и их распада (Mo, Zr, Sr, Cs, Ва, Y, La, Се, Nd) и актиноиды (U, Th).The substance was obtained according to the procedure described in example 1. In the composition of the initial solution, stable elements additionally imitating the fission products of nuclear fuel and their decay (Mo, Zr, Sr, Cs, Ba, Y, La, Ce, Nd) and actinides ( U, Th).
Составы полученных бериллийсодержащих стекол с общей формулой Na2O-Cs2O-BeO-Al2O3-MeXOY-P2O5-B2O3 приведены в таблице 4.The compositions of the obtained beryllium-containing glasses with the general formula Na 2 O-Cs 2 O-BeO-Al 2 O 3 -Me X O Y -P 2 O 5 -B 2 O 3 are shown in Table 4.
Оксидный состав изученных стекол соответствует следующим диапазонам содержания компонентов:The oxide composition of the studied glasses corresponds to the following ranges of components:
Na2O+Cs2O - от 23 до 25;Na 2 O + Cs 2 O - from 23 to 25;
ВеО - от 2 до 5;BeO - from 2 to 5;
Al2O3+MeXOY - от 16,4 до 22,5 (где MeXOY=U3O8+ThO2+La2O3+Ce2O3+Nd2O3+SrO+BaO+Y2O3+ZrO2+MoO3);Al 2 O 3 + Me X O Y - from 16.4 to 22.5 (where Me X O Y = U 3 O 8 + ThO 2 + La 2 O 3 + Ce 2 O 3 + Nd 2 O 3 + SrO + BaO + Y 2 O 3 + ZrO 2 + MoO 3 );
P2O5+B2O3 - от 51,5 до 55,8 (в том числе B2O3 от 3 до 5).P 2 O 5 + B 2 O 3 - from 51.5 to 55.8 (including B 2 O 3 from 3 to 5).
В результате синтеза получают стеклообразный продукт с заявляемыми составом и свойствами.As a result of the synthesis, a glassy product with the claimed composition and properties is obtained.
Образцы закаленных стекол характеризуются однородной структурой, в которой отсутствуют кристаллические образования, о чем свидетельствуют внешний вид и данные рентгенофазового анализа.Samples of tempered glasses are characterized by a homogeneous structure in which there are no crystalline formations, as evidenced by the appearance and data of x-ray phase analysis.
Cs, Sr и бериллий прочно фиксируются в стекломатериале скорости выщелачивания указанных элементов находятся в диапазоне значений от 2,2⋅10-7 до 3,8⋅10-6 г/(см2⋅сут).Cs, Sr and beryllium are firmly fixed in the glass material, the leaching rates of these elements are in the range from 2.2⋅10 -7 to 3.8⋅10 -6 g / (cm 2 ⋅ day).
Claims (12)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017132520A RU2658329C1 (en) | 2017-09-19 | 2017-09-19 | Substance for immobilization of beryllium contained in high-active solutions |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2017132520A RU2658329C1 (en) | 2017-09-19 | 2017-09-19 | Substance for immobilization of beryllium contained in high-active solutions |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2658329C1 true RU2658329C1 (en) | 2018-06-20 |
Family
ID=62620283
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2017132520A RU2658329C1 (en) | 2017-09-19 | 2017-09-19 | Substance for immobilization of beryllium contained in high-active solutions |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2658329C1 (en) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4297304A (en) * | 1977-06-10 | 1981-10-27 | Kernforschungszentrum Karlsruhe, Gmbh | Method for solidifying aqueous radioactive wastes for non-contaminating storage |
| RU2267178C1 (en) * | 2004-03-31 | 2005-12-27 | Российская Федерация в лице Министерства Российской Федерации по атомной энергии | Glass-forming boron phosphate compound for immobilization of aluminum-containing liquid high-radioactive wastes |
| RU2386182C2 (en) * | 2008-05-19 | 2010-04-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Silicophosphate glass for immobilising radioactive wastes |
| CN103730178A (en) * | 2013-10-26 | 2014-04-16 | 溧阳市浙大产学研服务中心有限公司 | Beryllium silicate glass containing Gd2O3 and radioactive waste liquid treatment method |
-
2017
- 2017-09-19 RU RU2017132520A patent/RU2658329C1/en active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4297304A (en) * | 1977-06-10 | 1981-10-27 | Kernforschungszentrum Karlsruhe, Gmbh | Method for solidifying aqueous radioactive wastes for non-contaminating storage |
| RU2267178C1 (en) * | 2004-03-31 | 2005-12-27 | Российская Федерация в лице Министерства Российской Федерации по атомной энергии | Glass-forming boron phosphate compound for immobilization of aluminum-containing liquid high-radioactive wastes |
| RU2386182C2 (en) * | 2008-05-19 | 2010-04-10 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Silicophosphate glass for immobilising radioactive wastes |
| CN103730178A (en) * | 2013-10-26 | 2014-04-16 | 溧阳市浙大产学研服务中心有限公司 | Beryllium silicate glass containing Gd2O3 and radioactive waste liquid treatment method |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Darab et al. | Chemistry of technetium and rhenium species during low-level radioactive waste vitrification | |
| Clearfield et al. | The preparation of crystalline zirconium phosphate and some observations on its ion exchange behaviour | |
| US4097401A (en) | Thermodynamically stable product for permanent storage and disposal of highly radioactive liquid wastes | |
| US4847008A (en) | Lead iron phosphate glass as a containment medium for disposal of high-level nuclear waste | |
| EP0043643A1 (en) | Glass-ceramic as matrix for incorporation of radioactive wastes and for inorganic fiber composites, and production of such glass-ceramics | |
| DE2553569C2 (en) | Process for the solidification of radioactive aqueous waste materials by spray calcination and subsequent embedding in a matrix made of glass or glass ceramic | |
| Metcalfe et al. | Candidate wasteforms for the immobilization of chloride-containing radioactive waste | |
| Sastry et al. | studies in lithium oxide systems: I, Li2O B2O3–B2O3 | |
| RU2658329C1 (en) | Substance for immobilization of beryllium contained in high-active solutions | |
| DE3133354A1 (en) | "HARDER FOR WATER GLASS KIT" | |
| US3020238A (en) | Process of manufacturing a special glass applicable for making a radiophotoluminescence dosimeter | |
| US4094809A (en) | Process for solidifying high-level nuclear waste | |
| Pratheep Kumar et al. | Encapsulation of heterovalent ions of two simulated high-level nuclear wastes and crystallization into single-phase NZP-based wasteforms | |
| DE69304627T2 (en) | Colorant for a feeder channel | |
| Yokokawa et al. | A calorimetric study of the lead (II) oxide-vanadium (V) oxide system at 680° | |
| RU2668605C1 (en) | Alumophosphate glass for immobilization of radioactive wastes | |
| Martynov et al. | Subliquidus phase relations in the low-alumina section of the Na 2 O–Al 2 O 3–P 2 O 5 system and the radioactive waste vitrification | |
| DE1596905A1 (en) | Method of manufacturing a ceramic glass | |
| Brower et al. | Flux synthesis of cubic potassium antimonate | |
| JPH0252839B2 (en) | ||
| US4326873A (en) | Process for the manufacture of fused polyphosphate glasses | |
| JPH061614A (en) | Compound expressed by formula bi5o7no3 and its production | |
| US3165475A (en) | Strontium composition and-process | |
| Konovalov et al. | On immobilization of high-level waste in an Y–Al garnet-based cermet matrix in SHS conditions | |
| Nuernberg et al. | Crystallization kinetics of β-spodumene/cordierite-based glass-ceramics |