RU2614021C1

RU2614021C1 - Способ получения радионуклида никель-63

Info

Publication number: RU2614021C1
Application number: RU2016107188A
Authority: RU
Inventors: Антон Валерьевич Лабозин; Алексей Борисович Дьячков; Михаил Алексеевич Поликарпов; Владислав Яковлевич Панченко; Алексей Анатольевич Горкунов; Валерий Александрович Фирсов; Сергей Михайлович Миронов; Глеб Олегович Цветков
Priority date: 2016-02-29
Filing date: 2016-02-29
Publication date: 2017-03-22

Abstract

Изобретение относится к способу выделения изотопа ⁶³Ni из облученной металлической мишени для использования в автономных источниках питания, например, основанных на бетавольтаическом эффекте. Способ включает нагревание металлического никеля, содержащего радионуклид ⁶³Ni до температуры его испарения в вакуумной камере, трехступенчатую селективную фотоионизацию атомов целевого изотопа Ni путем одновременного импульсного облучения атомов пространственно совмещенными лазерными пучками с длиной волны

,

и

с последующим выделением фотоионов ⁶³Ni электрическим полем. Способ осуществляют при частоте повторения импульсов лазерных пучков 5-20 кГц при длительности импульса 20-100 нс, а среднюю плотность мощности лазерного излучения первой ступени выбирают в диапазоне 40÷100 мВт/см², второй ступени - 5÷40 мВт/см², третьей ступени - 3÷5 Вт/с² при частоте повторения импульсов лазерных пучков 10 кГц при длительности импульса 20 нс. Техническим результатом является возможность осуществления технологического процесса, позволяющего в промышленных масштабах осуществлять одновременное выделение высокообогащенного радионуклида ⁶³Ni и нанесение его на подложки. 3 з.п. ф-лы, 2 ил.

Description

Область техники, к которой относится изобретение

Изобретение относится к способу лазерного выделения изотопа ⁶³Ni с использованием фотоионизации целевого изотопа с последующим извлечением ионизированного целевого изотопа для использования в автономных источниках питания, в том числе основанных на бетавольтаическом эффекте.

Уровень техники

Радионуклид никеля ⁶³Ni, являющийся чистым бета-излучателем с периодом полураспада более 100 лет - один из самых перспективных радионуклидов для создания миниатюрных автономных источников электрической энергии со сроком службы более 30 лет, работающих на бета-вольтаическом эффекте [Нагорнов Ю.С. «Современные аспекты применения бета-вольтаического эффекта» - Ульяновск: УлГПУ, 2012; Пустовалов А.А., Гусев В.В., Заддэ В.В., Петренко Н.С., Тихомиров А.В., Цветков Л.А. «Бета-вольтаический источник тока на основе никеля-63» - «Атомная энергия», т. 103, вып. 6, декабрь 2007].

Природный никель состоит из пяти стабильных изотопов со следующей распространенностью: ⁵⁸Ni - 68.07%; ⁶⁰Ni - 26.22%; ⁶¹Ni - 1.14%; ⁶²Ni - 3.63%; ⁶⁴Ni - 0.93%.

Известен способ получения радионуклида ⁶³Ni, включающий следующую последовательность операций: получение обогащенного по ⁶²Ni исходного материала с применением центробежного разделения, облучение его в реакторе, конверсия в летучее соединение с последующим обогащением по радиоизотопу ⁶³Ni (L.J. Sosnin, I.A. Suvorov, A.N. Tcheltsov, B.I. Rogozev, V.I. Gudov Production of ⁶³Ni of high specific activity. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 1993, v. A334, p. 43-44.

Известен также патент RU №2313149 (оп. 20.12.2007, МПК G21G 1/06, B01D 59/20) «Способ получения радионуклида никель-63». При условии обогащения мишени по ⁶²Ni до уровня в 50%, содержание ⁶³Ni в конечном продукте может достигать 50%. Для дальнейшего увеличения концентрации целевого изотопа требуется дополнительное центрифугирование, однако из-за высокой радиоактивности этот процесс становится технически сложным в реализации.

Известен также «Способ получения радионуклида никель-63», патент RU №2561378 (оп. 27.08.2015, МПК G21G 1/00, G21G 4/00, B01D 59/00).

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов и может быть использовано для производства радионуклида ⁶³Ni, являющегося основой для создания миниатюрных автономных источников электрической энергии с длительным сроком службы, работающих на бета-вольтаическом эффекте. Способ получения радионуклида ⁶³Ni включает изготовление никелевой мишени, обогащенной по изотопу ⁶²Ni, из композиционного материала, состоящего из наночастиц никеля или его соединений, окруженных буфером в виде твердого вещества, растворимого в воде или других растворителях, облучение мишени в нейтронном потоке ядерного реактора, разделение наночастиц мишени и буфера, направление буфера на радиохимическую переработку для выделения радионуклида ⁶³Ni и возвращение наночастиц никеля в ядерный реактор в состав новой мишени. Изобретение обеспечивает повышение удельной активности радионуклида ⁶³Ni, упрощение технологического процесса его получения и снижение количества радиоактивных отходов.

Известен «Способ получения радионуклида никель-63 для бета-вольтаических источников тока», патент RU №2569543 (МПК G21G 1/00, G21G 4/00, B01D 59/00, оп. 27.11.2015).

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов, а более конкретно к технологии получения радиоактивного изотопа никель-63, используемого в производстве бета-вольтаических источников тока. Способ получения радионуклида никель-63 включает в себя получение из исходного никеля обогащенной по никелю-62 никелевой мишени с содержанием никеля-64 более 2%, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по никелю-63 до достижения им содержания 75% и более в обогащенном продукте. Изобретение обеспечивает крупномасштабное рентабельное производство никеля-63 для бета-вольтаических источников тока.

Недостатком вышеприведенных способов является необходимость центробежного изотопного обогащения облученного радиоактивного никеля. Работа с высокоактивным газообразным веществом приводит к загрязнению разделительного оборудования, постоянной опасности утечек и технически сложна.

Известны лазерные фотоионизационные методы выделения радионуклидов различных изотопов, например таллия, иттербия (патенты №№2317847, 2446003), но эти способы не подходят для использования для получения изотопа ⁶³Ni.

Раскрытие изобретения

Техническим результатом, на которое направлено изобретение, является разработка способа выделения радионуклида ⁶³Ni с низкой степенью радиоактивного загрязнения, который может быть использован в промышленных масштабах.

Для достижения указанного результата предложен способ получения радионуклида никель-63, включающий нагревание металлического никеля содержащего радионуклид ⁶³Ni до температуры его испарения в вакуумной камере, трехступенчатую селективную фотоионизацию атомов целевого изотопа ⁶³Ni путем одновременного импульсного облучения атомов пространственно совмещенными лазерными пучками с длиной волны

,

и

с последующим выделением фотоионов ⁶³Ni электрическим полем.

Кроме того,

- частота повторения импульсов лазерных пучков составляет 5-20 кГц при длительности импульса 20-100 нс;

- среднюю плотность мощности лазерного излучения первой ступени выбирают в диапазоне 40÷100 мВт/см², второй ступени - 5÷40 мВт/см², третьей ступени - 3÷5 Вт/с при частоте повторения импульсов лазерных пучков 10 кГц при длительности импульса 20 нс;

- выделение фотоионов ⁶³Ni электрическим полем проводят на коллекторе, расположенном в вакуумной камере.

На фиг. 1 представлена схема фотоионизации никеля через автоионизационное состояние (АИС), позволяющая достигать высокой эффективности и селективности при выделении радионуклида ⁶³Ni. Энергии уровней и длины волн (вакуумные) соответствуют ⁵⁸Ni.

На фиг. 2 представлена изотопическая структура перехода 3d84s2 3F4→3d94p 1Fo3. Метки показывают длины волн перехода для четных изотопов NiI; (

- CTC(⁶¹Ni);

- CTC(⁶³Ni)).

Способ осуществляется следующим образом.

Исходным веществом является мишень из металлического никеля с некоторым содержанием радионуклида ⁶³Ni. Способ получения ⁶³Ni не имеет значения. В частности, возможна наработка радионуклида ⁶³Ni при облучении природного никеля потоком нейтронов в реакторе. При этом ядро ⁶²Ni поглощает нейтрон и превращается в ⁶³Ni. Чем выше начальная концентрация ⁶³Ni, тем выше производительность метода при равных концентрациях ⁶³Ni в продукте.

Первая стадия процесса заключается в том, что металлический никель подвергается испарению в вакууме. Вакуум необходим для того чтобы исключить окисление металлического никеля, а также для того, чтобы сократить до минимума столкновения атомов никеля с атомами остаточного газа. Типичные значения давления остаточного газа 10^-5÷10^-9 мм рт.ст. Заметное испарение никеля происходит при его нагревании до температуры 1600÷1700°С. Способ нагревания не имеет значения. Общие принципы способа получения различных изотопов таким методом достаточно разработаны, см. например, патенты №№2317847, 2446003. Из потока испарения, с помощью диафрагм вырезается пучок атомов с расходимостью 5÷20°. Таким образом, формируется бесстолкновительный поток атомов никеля с малой расходимостью. Типичные значения плотности атомов в потоке 10¹¹÷10¹⁴ атомов/см³.

Вторая стадия процесса заключается в селективной фотоионизации атомов ⁶³Ni в рабочем объеме вакуумной камеры. Для осуществления фотоионизации атомов никеля разработана трехступенчатая схема фотоионизации (см. фиг. 1).

В качестве исходного уровня используется основное состояние никеля 3d84s2 3F4, заселенность которого при температуре 1700°С составляет 0.42. В соответствии с правилами сложения моментов, сверхтонкая структура основного состояния атома 63Ni со спиновым моментом ядра 1/2 состоит из двух подуровней, соответствующих значению полного момента F=7/2,9/2. Аналогично первое возбужденное состояние 3d94p 1Fo3 расщеплено на два подуровня с значениями полного момента F=5/2,7/2. Между основным и первым возбужденным состояниями в соответствии с правилами отбора

возможны три перехода: 7/2-7/2, 7/2-5/2 и 9/2-7/2. Длина волны второго и третьего переходов

практически совпадают. Интенсивность перехода 7/2-7/2 с длиной волны

уступает интенсивности двух других переходов почти на порядок. Структура переходов первой ступени представлена на фиг. 2.

Длина волны переходов 7/2-5/2 и 9/2-7/2 попадает в промежуток между длинами волн поглощения стабильных изотопов никеля ⁶⁴Ni (частотное расстояние 750 МГц) и 62Ni (частотное расстояние 1210 МГц) и это позволять осуществлять возбуждение и последующую фотоионизацию с высокой селективностью. Использование совпадающих переходов 7/2-5/2 и 9/2-7/2 позволяет вовлечь в процесс фотоионизации все атомы, находящиеся в основном состоянии, что способствует достижению высокой эффективности фотоионизации. Таким образом, трехступенчатая схема селективной фотоионизации 63Ni заключается в использовании в качестве первой ступени перехода из основного состояния 3d84s2 3F4 (подуровни 7/2 и 9/2) в первое возбужденное состояние 3d94p 1Fo3 (подуровни 5/2 и 7/2, длина волны

). В качестве второй ступени используется переход из состояния 3d94p 1Fo3 (подуровни 5/2 и 7/2) во второе возбужденное состояние 3d9 4d 2[7/2]4 (подуровни 5/2 и 7/2, длина волны

). Фотоионизация осуществляется за счет перехода из второго возбужденного состояния в автоионизационное с энергией 67707.610 см^-1 (длина волны

). Для осуществления трехступенчатой фотоионизации необходимо одновременное воздействие на атомы лазерного излучения первой, второй и третьей ступени.

Для осуществления селективной фотоионизации используются импульсные перестраиваемые по длине волны лазеры на красителях с импульсной накачкой. В частности, возможна накачка лазерами на парах меди. Типичные значения частоты повторения импульсов 10 кГц, длительности импульса 20 нс. В этом случае, для осуществления эффективной и селективной фотоионизации средняя плотность мощности лазерного излучения первой ступени должна быть в диапазоне 40÷100 мВт/см², второй ступени - 5÷40 мВт/см², третьей ступени - 3÷5 Вт/см². При таких параметрах достигается насыщение фотоионизации, а селективность фотоионизации превышает 1000.

Можно использовать лазеры с частотой импульсов 5 кГц или 20 кГц. При использовании лазеров с пониженной частотой надо пропорционально увеличивать протяженность рабочего объема, чтобы обеспечить вероятность облучения атомов. При накачке твердотельными лазерами длительность импульсов может достигать 100 нс.

Полученный поток атомов никеля облучают импульсным лазерным излучением, которое представляет собой три лазерных луча с различными длинами волн, совмещенными пространственно (в один луч) и по времени (одновременный приход импульсов). Типичный диаметр луча 5÷30 мм. Средняя длина пробега атомов за время между двумя импульсами при частоте повторения импульсов 10 кГц составляет 5 см, поэтому для увеличения вероятности облучения атомов импульсным лазерным излучением размер области облучения вдоль потока атомов целесообразно довести до 7-9 см. Это можно сделать за счет многократного прохождения лазерного излучения через пучок атомов за счет отражения с помощью зеркал лазерного эгрета на конце рабочего объема. Отраженный луч направляется обратно в рабочий объем с небольшим смещением с тем, чтобы облучить зоны рабочего объема, которые не были облучены при первом прохождении луча. Аналогично образуется третий, четвертый и все последующие проходы лазерного луча.

Третья стадия состоит в выделении фотоионов ⁶³Ni электрическим полем.

Выделение образованных фотоионов ⁶³Ni можно осуществлять, например, сразу на коллектор продукта, расположенный в вакуумной камере. Коллектор продукта может представлять собой пластину из проводящего материала произвольной формы. Для вытягивания положительно заряженных фотоионов на коллектор следует приложить отрицательное по отношению к окружающим предметам напряжение. Для увеличения напряженности поля возможно размещение поблизости с коллектором заземленного или положительно заряженного электрода. Типичное значение напряженности поля 10-100 В/см. В результате вытягивания фотоионов на пластине коллектора образуется пленка металлического никеля, обогащенного радионуклидом ⁶³Ni. Пластина коллектора с напыленной пленкой радионуклида ⁶³Ni может быть извлечена из вакуумной камеры и использована в качестве элемента в источнике питания.

Все конкретные параметры осуществления способа выбирают из возможностей оборудования и определяются в каждом конкретном случае.

Таким образом предложен способ получения никеля-63 фотоионизационным методом с высокой селективностью, реализация которого позволит нарабатывать данный изотоп в одном производственном цикле, который востребован в промышленных масштабах, в частности, для производства автономных источников питания.

Claims

1. Способ получения радионуклида никель-63, включающий нагревание металлического никеля, содержащего радионуклид ⁶³Ni, до температуры его испарения в вакуумной камере, трехступенчатую селективную фотоионизацию атомов целевого изотопа ⁶³Ni путем одновременного импульсного облучения атомов пространственно совмещенными лазерными пучками с длиной волны 3222.566±0.001

, 5464.006±0.001

и 5442.195±0.001

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что частота повторения импульсов лазерных пучков составляет 10 кГц при длительности импульса 20 нс.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что среднюю плотность мощности лазерного излучения первой ступени выбирают в диапазоне 40÷100 мВт/см², второй ступени - 5÷40 мВт/см², третьей ступени - 3÷5 Вт/см².

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что выделение фотоионов ⁶³Ni электрическим полем проводят на коллекторе, расположенном в вакуумной камере.