RU2569543C1

RU2569543C1 - Method of producing nickel-63 radionuclide for beta-voltaic current sources

Info

Publication number: RU2569543C1
Application number: RU2014128062/05A
Authority: RU
Inventors: Петр Михайлович Гаврилов; Игорь Александрович Меркулов; Вячеслав Анатольевич Дудукин; Дмитрий Витальевич Друзь; Игорь Николаевич Сеелев; Борис Николаевич Бараков; Игорь Владимирович Рыжов; Александр Иванович Костылев; Вера Александровна Мазгунова; Сергей Васильевич Филимонов; Кирилл Геннадьевич Бочаров
Original assignee: Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат"; ОАО "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина; ОАО "Производственное Объединение "Электрохимический завод"
Priority date: 2014-07-08
Filing date: 2014-07-08
Publication date: 2015-11-27

Abstract

FIELD: chemistry.

SUBSTANCE: invention relates to production of radioactive isotopes and more specifically to the technology of producing the nickel-63 radioactive isotope used in production of beta-voltaic current sources. The method of producing the nickel-63 radionuclide includes making a nickel target from nickel-62 rich initial nickel, said target having nickel-64 content higher than 2%, irradiating the target in a reactor and enriching the irradiated product with nickel-63 until achieving content thereof in the enriched product equal to 75% or higher.

EFFECT: invention provides large-scale commercial production of nickel-63 for beta-voltaic current sources.

Description

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов, а более конкретно к технологии получения радиоактивного изотопа никель-63, используемого в производстве бета-вольтаических источников тока.The invention relates to the field of production of radioactive isotopes, and more particularly to a technology for producing a radioactive isotope nickel-63 used in the production of beta-voltaic current sources.

Известен способ получения радионуклида никель-63, включающий получение обогащенной по никелю-62 никелевой мишени с содержанием никеля-64, не превосходящим 2%, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по никелю-63, при котором изотоп никель-64 извлекают из облученного продукта (см. патент РФ №2313149, G21G 1/06).A known method for producing a nickel-63 radionuclide, comprising obtaining a nickel-62-enriched nickel target with a nickel-64 content not exceeding 2%, irradiating the target in the reactor and then enriching the irradiated product with nickel-63, in which the nickel-64 isotope is extracted from irradiated product (see RF patent No. 2313149, G21G 1/06).

Известный способ осуществляют в следующей последовательности.The known method is carried out in the following sequence.

Никель природного изотопного состава в форме тетрафторфосфина никеля - Ni(PF₃)₄ направляют на изотопное обогащение. Процесс обогащения осуществляют так, чтобы содержание никеля-64 было не более 2%. Это ограничение допускает обогащение никеля до 50% и более, но основной изотопной примесью являются более легкие, чем никель-62, изотопы. Обогащенный по никелю-62 тетрафторфосфин никеля переводят в металл и направляют на облучение в реакторе. После 2-летнего облучения накапливается 6,4% никеля-63, а содержание никеля возрастает до 1,5% за счет выгорания никеля-63. Облученный металлический никель переводят в тетрафторфосфин никеля и направляют на обогащение. Обогащение никеля-63 осуществляют в тяжелую фракцию, и при этом никель-64 извлекается из облученного материала. Именно невысокое содержание никеля-64 позволяет достигать обогащения никеля-63 до 50% и более. Тетрафторфосфин никеля переводят в металлическую форму и используют, например, в бета-вольтаических источниках тока. В остающейся легкой фракции содержится никель-62, остатки никеля-63 и нет никеля-64. Этот продукт может быть вновь направлен в реактор на облучение.Nickel of the natural isotopic composition in the form of nickel tetrafluorophosphine - Ni (PF ₃ ) _{4 is} sent for isotopic enrichment. The enrichment process is carried out so that the nickel-64 content is not more than 2%. This limitation allows nickel enrichment up to 50% or more, but the main isotopic impurity is lighter isotopes than nickel-62. Nickel-enriched nickel-62 tetrafluorophosphine nickel is converted into metal and sent for irradiation in the reactor. After 2 years of irradiation, 6.4% of nickel-63 is accumulated, and the nickel content increases to 1.5% due to the burning of nickel-63. Irradiated metallic nickel is converted to nickel tetrafluorophosphine and sent for enrichment. The enrichment of Nickel-63 is carried out in the heavy fraction, and Nickel-64 is extracted from the irradiated material. It is the low nickel-64 content that allows the enrichment of nickel-63 to reach 50% or more. Nickel tetrafluorophosphine is converted to metallic form and used, for example, in beta-voltaic current sources. The remaining light fraction contains nickel-62, residues of nickel-63 and no nickel-64. This product can be returned to the reactor for irradiation.

К недостаткам известного способа относится то, что извлечение изотопа никель-64 при реализации известного способа осуществляется дважды: при обогащении никелевой мишени до облучения с ограничением содержания никеля-64 не более 2% и при обогащении облученного продукта по никелю-63, когда изотоп никель-64 извлекают из облученного продукта. Процесс разделения изотопов, осуществляемый на высокоскоростных центрифугах, дорогостоящий, поэтому при крупномасштабном производстве никеля-63 для использования в бета-вольтаических батареях стоимость его получения может иметь определяющее значение.The disadvantages of this method include the fact that the extraction of the nickel-64 isotope when implementing the known method is carried out twice: when the nickel target is enriched before irradiation with a nickel-64 content limitation of not more than 2% and when the irradiated product is enriched in nickel-63, when the nickel isotope 64 are recovered from the irradiated product. The process of separation of isotopes, carried out on high-speed centrifuges, is expensive, therefore, with the large-scale production of nickel-63 for use in beta-voltaic batteries, the cost of its production can be of decisive importance.

Использование никеля-63, полученного известным способом, в бета-вольтаических источниках тока позволяет получить их срок службы более 30 лет. Промышленное производство бета-вольтаических источников тока может быть рентабельным только при их серийном производстве для конкретных изделий в аэрокосмической отрасли, приборостроении и т.п. Поэтому наиболее целесообразно изготавливать бета-вольтаические батареи со сроком службы, соответствующим сроку службы изделий. Исходя из этого и должна определяться наиболее эффективная степень обогащения по никелю-63, позволяющая с учетом его периода полураспада 100 лет сохранить характеристики бета-вольтаических батарей в конце установленного срока службы.The use of Nickel-63, obtained in a known manner, in beta-voltaic current sources allows to obtain their service life of more than 30 years. The industrial production of beta-voltaic current sources can be cost-effective only when they are mass-produced for specific products in the aerospace industry, instrumentation, etc. Therefore, it is most advisable to produce beta-voltaic batteries with a service life corresponding to the service life of the products. Based on this, the most effective nickel-63 enrichment rate should be determined, allowing, taking into account its half-life of 100 years, to preserve the characteristics of beta-voltaic batteries at the end of the specified service life.

Задачей, на решение которой направлено предлагаемое изобретение, является обеспечение возможности крупномасштабного рентабельного производства никеля-63 для производства бета-вольтаических батарей.The problem to which the invention is directed, is to enable large-scale cost-effective production of nickel-63 for the production of beta-voltaic batteries.

Для решения поставленной задачи в предлагаемом способе, включающем получение из исходного никеля обогащенной по никелю-62 никелевой мишени, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по никелю-63, при получении из исходного никеля обогащенной по никелю-62 никелевой мишени содержание никеля-64 составляет более 2%, а обогащение облученного продукта по никелю-63 осуществляют до достижения им содержания 75% и более в обогащенном продукте.To solve the problem in the proposed method, which includes obtaining nickel-rich nickel from nickel-62 from the original nickel, irradiating the target in the reactor and then enriching the irradiated product with nickel-63, and obtaining nickel-rich nickel from nickel-62 from the original nickel, 64 is more than 2%, and the enrichment of the irradiated product with nickel-63 is carried out until it reaches 75% or more in the enriched product.

Получение обогащенной по никелю-62 никелевой мишени с содержанием никеля-64 более 2%, позволяет при последующем облучении мишени в реакторе за счет реакции радиационного захвата никелем-64 нейтронов и испускания γ-квантов (Ni⁶⁴(₀n¹·γ)Ni⁶⁵) получать изотоп никель-65 с периодом полураспада 2,57 часа. При этом при распаде никеля-65 образующуюся медь-65 отделяют применяемыми в радиохимических производствах химическими способами, например, сорбцией на ионообменных смолах, осуществляемой между растворением облученной никелевой мишени и ее переводом в тетрафторфосфин никеля для последующего обогащения облученного продукта по никелю-63, что позволяет сократить продолжительность разделения изотопов исходного никеля, а соответственно и стоимость конечного продукта - никеля-63.Obtaining nickel-enriched in nickel-62 nickel with a nickel-64 content of more than 2% allows subsequent irradiation of the target in the reactor due to the reaction of radiation capture of neutrons by nickel-64 and emission of γ quanta (Ni ⁶⁴ ( ₀ n ¹ · γ) Ni ⁶⁵ ) receive the nickel-65 isotope with a half-life of 2.57 hours. In this case, during the decomposition of nickel-65, the resulting copper-65 is separated by chemical methods used in radiochemical production, for example, sorption on ion-exchange resins, carried out between dissolving the irradiated nickel target and converting it to nickel tetrafluorophosphine for subsequent enrichment of the irradiated product with nickel-63, which allows reduce the duration of the separation of isotopes of the original Nickel, and, accordingly, the cost of the final product is Nickel-63.

Обогащение облученного продукта по никелю-63 до достижения им содержания 75% и более в обогащенном продукте позволяет обеспечить сохранение характеристик бета-вольтаических источников тока в течение установленного для них срока службы и сократить продолжительность разделения изотопов никеля и осуществлять разделение без учета процентного соотношения изотопов никеля-62 и никеля-64 в продукте после обогащения.The enrichment of the irradiated product with nickel-63 until it reaches 75% or more in the enriched product allows the characteristics of beta-voltaic current sources to be maintained for their specified service life and to shorten the separation of nickel isotopes and to carry out separation without taking into account the percentage of nickel isotopes 62 and nickel-64 in the product after enrichment.

Предлагаемый способ осуществляют в следующей последовательности.The proposed method is carried out in the following sequence.

Никель природного изотопного состава в форме тетрафторфосфина никеля - Ni(PF₃)₄ направляют на изотопное обогащение. Процесс обогащения осуществляют по никелю-62, при этом содержание никеля-64 составляет более 2%. Обогащенный по никелю-62 тетрафторфосфин никеля переводят в металл и направляют на облучение в реакторе. После 2-летнего облучения в мишени происходит накопление никеля-63 за счет захвата нейтронов ядрами атомов никеля-62. При этом содержание никеля-64 в облучаемой мишени в большей степени уменьшается за счет его выгорания в реакторе при облучении с образованием короткоживущего изотопа никель-65, чем его увеличение за счет выгорания образующегося при облучении нейтронами никеля-63. Облученный металлический никель растворяют, проводят его очистку от продуктов распада никеля-65 химическими способами, например сорбцией, а затем переводят в тетрафторфосфин никеля и направляют на обогащение. Обогащение облученного продукта по никелю-63 осуществляют до достижения им содержания 75% и более в обогащенном продукте, обеспечивающего сохранение характеристик бета-вольтаических источников тока в течение установленного для них срока службы. Тетрафторфосфин никеля переводят в металлическую форму и используют для производства бета-вольтаических источников тока.Nickel of the natural isotopic composition in the form of nickel tetrafluorophosphine - Ni (PF ₃ ) _{4 is} sent for isotopic enrichment. The enrichment process is carried out on nickel-62, while the content of nickel-64 is more than 2%. Nickel-enriched nickel-62 tetrafluorophosphine nickel is converted into metal and sent for irradiation in the reactor. After 2 years of irradiation in the target, nickel-63 accumulates due to neutron capture by nuclei of nickel-62 atoms. In this case, the nickel-64 content in the irradiated target decreases to a greater extent due to its burning out in the reactor upon irradiation with the formation of the short-lived nickel-65 isotope than its increase due to the burning out of nickel-63 formed by neutron irradiation. Irradiated metallic nickel is dissolved, it is purified from the decay products of nickel-65 by chemical methods, for example, sorption, and then transferred to nickel tetrafluorophosphine and sent for enrichment. The irradiation of the irradiated product with nickel-63 is carried out until it reaches a content of 75% or more in the enriched product, which ensures the preservation of the characteristics of beta-voltaic current sources during the specified service life. Nickel tetrafluorophosphine is converted into a metal form and used for the production of beta-voltaic current sources.

Claims

A method of producing a nickel-63 radionuclide for beta-voltaic current sources, comprising obtaining a nickel-rich nickel target from the original nickel, irradiating the target in the reactor and subsequent enrichment of the irradiated product with nickel-63, characterized in that when enriched from the original nickel for nickel-62 of the nickel target, the nickel-64 content is more than 2%, and the irradiated product is enriched for nickel-63 until it reaches 75% or more in the enriched product.