RU2396611C1

RU2396611C1 - Method of preparing nuclear fuel pellets

Info

Publication number: RU2396611C1
Application number: RU2009128639/06A
Authority: RU
Inventors: Владимир Валентинович Басов (RU); Владимир Валентинович Басов; Жанна Геннадьевна Васина (RU); Жанна Геннадьевна Васина; Александр Владимирович Иванов (RU); Александр Владимирович Иванов; Александр Сергеевич Лупанин (RU); Александр Сергеевич Лупанин
Original assignee: Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод"
Priority date: 2009-07-27
Filing date: 2009-07-27
Publication date: 2010-08-10

Abstract

FIELD: chemistry. ^ SUBSTANCE: when preparing suboxide-oxide the raw material used is in form of waste sintered pellets, grinding dust and UO2 powder with content of U235, U236 and other uranium isotopes different from that required by technical specifications. When preparing the moulding powder, the obtained suboxide-oxide is added to the mixture in amount of up to 20 wt %, where the content of U235, U236 and other uranium isotopes required by technical specifications is achieved by varying the amount of adding the suboxide-oxide into the mixture separately, as well as in mixtures with UO2 powder depending on content of U235, U236 and other uranium isotopes. ^ EFFECT: density which is close to normal, low open porosity and caking capacity, homogeneous microstructure of fuel pellets with uniform volume distribution of pores, controlled size and shape of pores. ^ 3 cl, 1 tbl

Description

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к технологии изготовления оксидного ядерного топлива для тепловыделяющих элементов АЭС.The invention relates to nuclear engineering, in particular to a technology for manufacturing oxide nuclear fuel for fuel elements of nuclear power plants.

По мере повышения требований к работе АЭС совершенствовалась технология изготовления ядерного топлива и его качественные характеристики. Так, на смену изготовлению керамического ядерного топлива по классической схеме только из «чистого» UO₂ в последнее время все ведущие зарубежные и отечественные производители данного топлива в процессе его изготовления используют различного рода добавки, в том числе порообразователи, стимуляторы роста зерна и др. Одной из таких регулярно используемых добавок является закись-окись урана - U₃O₈. Добавка закиси-окиси служит для регулирования микроструктуры, плотности, «доспекаемости» керамического ядерного топлива. При этом отличительной особенностью всех известных способов производства керамического ядерного топлива с использованием закиси-окиси является то, что закись-окись должна иметь такой же изотопный состав (в том числе содержание U²³⁵, U²³⁶ и др.), как и изотопный состав исходного порошка диоксида урана (в пределах требований технической документации). Эта особенность является существенным недостатком известных способов, т.к. с учетом того, что, например, содержание U²³⁵ в UO₂-ядерном топливе в зависимости от требований потребителей может изменяться в широких пределах (от долей процента до 5,0% и более), при использовании U₃O₈ каждый раз при изменении содержания U²³⁵ в изготавливаемом топливе приходится специально получать в необходимых количествах U₃O₈ с таким же, как в топливе, содержанием U²³⁵.As the requirements for the operation of nuclear power plants increased, the technology for the production of nuclear fuel and its qualitative characteristics improved. So, to replace the production of ceramic nuclear fuel according to the classical scheme only from “pure” UO ₂ , recently all leading foreign and domestic producers of this fuel use various additives in the process of its manufacture, including pore formers, grain growth stimulants, etc. One of such regularly used additives is uranium oxide - U ₃ O ₈ . The nitrous oxide additive serves to regulate the microstructure, density, and “caking” of ceramic nuclear fuel. At the same time, a distinctive feature of all known methods for the production of ceramic nuclear fuel using nitrous oxide is that nitrous oxide must have the same isotopic composition (including the content of U ²³⁵ , U ²³⁶ , etc.) as well as the isotopic composition of the initial powder uranium dioxide (within the requirements of technical documentation). This feature is a significant disadvantage of the known methods, because taking into account the fact that, for example, the content of U ²³⁵ in UO ₂ nuclear fuel, depending on the requirements of consumers, can vary over a wide range (from fractions of a percent to 5.0% or more), when using U ₃ O ₈ each time when changing the content of U ²³⁵ in the fuel produced has to be specially obtained in the required quantities of U ₃ O ₈ with the same content of U ²³⁵ as in the fuel.

Известен способ изготовления ядерного топлива в виде таблеток, по которому из смеси, в состав которой кроме порошка диоксида урана входит 5-40% порошка U₃O₈ с размером частиц <350 мкм, прессуют на холоду таблетки, которые затем спекают при температуре 1500-1800°C в восстановительной атмосфере или при 1200-1300°C - в окислительной атмосфере. При этом порошок U₃O₈с содержанием U²³⁵, как в таблетках, получают путем окисления на воздухе при температуре 250-350°C UO₂ с таким же содержанием U²³⁵, что является существенным недостатком способа (заявка Франции №2599883. «Получение ядерного горючего на основе оксида урана», кл. G21C 3/62, заявл. 10.06.86 г., опубл. 11.12.87 г.).A known method of manufacturing nuclear fuel in the form of tablets, in which from a mixture, in addition to powder of uranium dioxide includes 5-40% of powder U ₃ O ₈ with a particle size <350 μm, tablets are pressed in the cold, which are then sintered at a temperature of 1500- 1800 ° C in a reducing atmosphere or at 1200-1300 ° C in an oxidizing atmosphere. In this case, U ₃ O ₈ powder with U ²³⁵ content, as in tablets, is obtained by oxidation in air at a temperature of 250-350 ° C UO ₂ with the same U ²³⁵ content, which is a significant drawback of the method (French application No. 2599883. "Obtaining nuclear fuel based on uranium oxide ”, CL G21C 3/62, decl. 10.06.86, publ. 11.12.87).

Рассматривая современный уровень производства ядерного топлива, следует отметить, что одним из важнейших направлений повышения технико-экономических показателей АЭС является увеличение выгорания ядерного топлива. При этом удлинение кампании до 24 месяцев и более требует применения топлива с обогащением до 5,0% и более с одновременным введением в активную зону реактора выгорающего поглотителя нейтронов для подавления начальной высокой реактивности.Considering the current level of nuclear fuel production, it should be noted that one of the most important areas for increasing the technical and economic indicators of nuclear power plants is to increase the burnup of nuclear fuel. Moreover, lengthening the campaign to 24 months or more requires the use of fuel with an enrichment of up to 5.0% or more with the simultaneous introduction of a burnable neutron absorber into the reactor core to suppress the initial high reactivity.

Выгорающий поглотитель должен иметь высокое поперечное сечение захвата нейтронов и не вызывать образования нежелательных дочерних продуктов.The burnable absorber must have a high neutron capture cross section and not cause the formation of undesired daughter products.

В качестве выгорающего поглотителя на практике используют гадолиний и эрбий, причем преимущественно применяют гадолиний в виде Gd₂O₃, массовая доля которого в (U, Gd)O₂ - таблетках достигает 9% (в опытных твэлах - до 12%). Применение гадолиния в качестве выгорающего поглотителя обуславливается его уникальными свойствами, связанными с высокими сечением поглощения нейтронов и скоростью выгорания, близкой (при оптимальной концентрации) к скорости выгорания U²³⁵. Эти свойства в сочетании с хорошей совместимостью с UO₂ и тем, что при его облучении не возникают дочерние продукты с высоким сечением захвата тепловых нейтронов, делают гадолиний идеальным выгорающим поглотителем.In practice, gadolinium and erbium are used as a burnable absorber, and gadolinium in the form of Gd ₂ O _{3 is} mainly used, the mass fraction of which in (U, Gd) O ₂ tablets reaches 9% (up to 12% in experimental fuel elements). The use of gadolinium as a burnable absorber is determined by its unique properties associated with a high neutron absorption cross section and a burn-out rate close (at an optimal concentration) to the burn-up rate U ²³⁵ . These properties, combined with good compatibility with UO ₂ and the fact that its products do not produce daughter products with a high thermal neutron capture cross section, make gadolinium an ideal burn-out absorber.

Добавки эрбия используют реже - в основном для производства уран-эрбиевого топлива для реакторов типа РБМК.Erbium additives are used less often - mainly for the production of uranium-erbium fuel for RBMK reactors.

За счет использования уран-гадолиниевого и уран-эрбиевого оксидного топлива, наряду с улучшением технико-экономических показателей АЭС, повышается безопасность реакторов. Одновременно введение непосредственно в топливо оксида гадолиния и оксида эрбия в качестве выгорающего поглотителя нейтронов приводит к выравниванию мощности по объему активной зоны реактора и поддержанию температурного коэффициента реактивности на заданном уровне.By using uranium-gadolinium and uranium-erbium oxide fuels, along with improving the technical and economic indicators of nuclear power plants, the safety of reactors is increased. At the same time, the introduction of gadolinium oxide and erbium oxide directly into the fuel as a burnable neutron absorber leads to equalization of power in the volume of the reactor core and the maintenance of the temperature coefficient of reactivity at a given level.

Вместе с тем производство уран-гадолиниевого (как и уран-эрбиевого) топлива выставляет значительно больше специфических требований к его изготовлению, чем к производству топлива из чистой двуокиси урана.At the same time, the production of uranium-gadolinium (as well as uranium-erbium) fuel poses significantly more specific requirements for its manufacture than for the production of fuel from pure uranium dioxide.

Рассматривая, в частности, производство уран-гадолиниевого топлива, следует отметить, что, во-первых, основным требованием и предпосылкой обеспечения надежного поведения уран-гадолиниевого топлива при эксплуатации является гомогенное распределение гадолиния в двуокиси урана. Во вторых, при добавлении гадолиния к топливу, существует тенденция к уменьшению его теплопроводности, что является критичным проектным параметром. И третье, поскольку теплопроводность уран-гадолиниевого топлива в значительной степени зависит от его твердой структуры, такой как образование твердого раствора UO₂-Gd₂O₃, количества и размера отдельных частиц Gd₂O₃ и UO₂, производственный процесс должен гарантировать безопасный и надежный контроль твердой структуры. При этом одновременно необходимо обеспечить соответствующую регулировку обычных структурных свойств уран-гадолиниевого топлива таких, как размер зерна и структура пор, так как они не только на прямую влияют на поведение топлива в ядерном реакторе посредством контроля газовыделения и размерного поведения, но и воздействуют на рабочие характеристики топлива косвенно, влияя на его теплопроводность. Наконец, плотность и, в особенности, «доспекаемость» таблеток не должны существенно изменяться в худшую сторону с добавлением гадолиния, что означает необходимость совершенствования действующих производственных процессов по изготовлению топливных таблеток.Considering, in particular, the production of uranium-gadolinium fuel, it should be noted that, firstly, the main requirement and prerequisite for ensuring reliable behavior of uranium-gadolinium fuel during operation is the homogeneous distribution of gadolinium in uranium dioxide. Secondly, when gadolinium is added to fuel, there is a tendency to decrease its thermal conductivity, which is a critical design parameter. And third, since the thermal conductivity of uranium-gadolinium fuel depends largely on its solid structure, such as the formation of a solid solution of UO ₂ -Gd ₂ O ₃ , the number and size of individual particles of Gd ₂ O ₃ and UO ₂ , the production process should guarantee a safe and reliable control of solid structure. At the same time, it is necessary to provide appropriate adjustment of the usual structural properties of uranium-gadolinium fuel such as grain size and pore structure, since they not only directly affect the fuel behavior in a nuclear reactor by controlling gas evolution and dimensional behavior, but also affect performance fuel indirectly, affecting its thermal conductivity. Finally, the density and, in particular, “caking” of the tablets should not significantly change for the worse with the addition of gadolinium, which means the need to improve existing production processes for the manufacture of fuel tablets.

Так, действующие технологические процессы изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток, в принципе, не отличаясь от технологических процессов по изготовлению UO₂-таблеток, являются существенно более сложными и предполагают изготовление (U, Gd)O₂ - таблеток как из смесей порошков UO₂-Gd₂O₃ без добавок закиси-окиси, так и использование в процессе производства данных таблеток для повышения их качества добавок «чистой» закиси-окиси - U₃O₈ и закиси-окиси в виде (U, Gd)₃O₈ с одинаковым (в пределах допусков по конструкторской документации) содержанием гадолиния, U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в таблетках и в закиси-окиси.So, the existing technological processes for the manufacture of (U, Gd) O ₂ tablets, in principle, not differing from the technological processes for the manufacture of UO ₂ tablets, are significantly more complex and involve the manufacture of (U, Gd) O ₂ tablets as from mixtures powders UO ₂ -Gd ₂ O ₃ without additives of oxide-oxide, and the use of these tablets in the production process to increase the quality of additives of “pure” oxide-oxide - U ₃ O ₈ and oxide-oxide in the form of (U, Gd) ₃ O ₈ with the same (within the tolerances of the design documentation) gadolinium content, U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium in tablets and in nitrous oxide.

Учитывая, что в (U, Gd)O₂ - таблетках в зависимости от требований потребителей содержание U²³⁵ может изменяться в широких пределах (от долей процента до 5,0% и более), а содержание гадолиния - от долей процента до 9% и более, при использовании U₃O₈ и (U, Gd)₃O₈ каждый раз при изменении содержания U²³⁵ в изготавливаемых (U, Gd)O₂ - таблетках приходится специально получать в необходимых количествах U₃O₈ и (U, Gd)₃O₈ с таким же, как в таблетках, содержанием U²³⁵. Одновременно при использовании (U, Gd)₃O₈ в процессе производства (U, Gd)O₂ - таблеток каждый раз при изменении содержания гадолиния в изготавливаемых таблетках приходится специально получать в необходимых количествах (U, Gd)₃O₈ с таким же, как в таблетках, содержанием гадолиния.Given that in (U, Gd) O ₂ tablets, depending on the requirements of consumers, the content of U ²³⁵ can vary over a wide range (from fractions of a percent to 5.0% or more), and the content of gadolinium from fractions of a percent to 9% and more, when using U ₃ O ₈ and (U, Gd) ₃ O ₈ each time when changing the content of U ²³⁵ in the manufactured (U, Gd) O ₂ - tablets, it is necessary to specifically obtain the necessary quantities of U ₃ O ₈ and (U, Gd ) ₃ O ₈ with the same as in tablets, the content of U ²³⁵ . At the same time, when using (U, Gd) ₃ O ₈ in the production process of (U, Gd) O ₂ - tablets, each time when changing the gadolinium content in the manufactured tablets, it is necessary to specially obtain in the required quantities (U, Gd) ₃ O ₈ with the same as in tablets, gadolinium content.

При этом в ряде случаев, особенно при выпуске больших партий (U, Gd)O₂ - таблеток, возникает проблема - для получения необходимого количества закиси-окиси (в частности, (U, Gd)₃O₈) с требуемым содержанием U²³⁵ и гадолиния, бракованных таблеток (из которых получают закись-окись) не хватает и приходится перерабатывать годную продукцию, существенно ухудшая технико-экономические показатели производства.Moreover, in some cases, especially when producing large quantities of (U, Gd) O ₂ - tablets, a problem arises - to obtain the required amount of nitrous oxide (in particular, (U, Gd) ₃ O ₈ ) with the required content of U ²³⁵ and gadolinium, there are not enough defective tablets (from which they get nitrous oxide) and you have to process suitable products, significantly worsening the technical and economic indicators of production.

Важно также то, что использование «чистой» U₃O₈ (которую можно получить в больших количествах) существенно меняет характер диффузионных процессов при спекании в системе UO₂-Gd₂O₃ и затрудняет получение (U, Gd)O₂ - таблеток с отношением O/(U+Gd)=2,00, являющимся важнейшим требованием к таблеткам (при отношении O/(U+Gd)=2,00 теплопроводность максимальна, а деформация, вызываемая ползучестью, минимальна, что приводит к размерной стабильности таблеток при облучении). Кроме того, выход газообразных продуктов деления минимален в (U, Gd)O₂ - таблетках, у которых отношение О/(U+Gd) близко к 2,00), ухудшая тем самым качество (U, Gd)O₂ - таблеток.It is also important that the use of “pure” U ₃ O ₈ (which can be obtained in large quantities) significantly changes the nature of diffusion processes during sintering in the UO ₂ -Gd ₂ O _{3 system} and makes it difficult to obtain (U, Gd) O ₂ - tablets with the ratio O / (U + Gd) = 2.00, which is the most important requirement for tablets (with the ratio O / (U + Gd) = 2.00, the thermal conductivity is maximum, and the deformation caused by creep is minimal, which leads to dimensional stability of the tablets at exposure). In addition, the yield of gaseous fission products is minimal in (U, Gd) O ₂ tablets, in which the O / (U + Gd) ratio is close to 2.00), thereby deteriorating the quality of (U, Gd) O ₂ tablets.

Так, использование чистой U₃O₈ в качестве добавки вместо (U, Gd)₃O₈ приводит к увеличению в микроструктуре таблеток (твердом растворе) количества U⁵⁺ и U⁶⁺, увеличивающих отношение O/(U+Gd) больше 2,00 (чем меньше отношение U⁵⁺/U и U⁶⁺/U, тем ближе к 2,00 отношение O/(U+Gd)).Thus, the use of pure U ₃ O ₈ as an additive instead of (U, Gd) ₃ O ₈ leads to an increase in the microstructure of tablets (solid solution) of U ⁵⁺ and U ⁶⁺ , increasing the O / (U + Gd) ratio of more than 2 , 00 (the smaller the ratio U ⁵⁺ / U and U ⁶⁺ / U, the closer the ratio O / (U + Gd) to 2.00).

Хотя отношение O/(U+Gd) можно в определенной степени регулировать путем спекания (U, Gd)O₂ - таблеток в контролируемой по парциальному давлению О₂ атмосфере, однако при этом одновременно также происходит увеличение содержания в твердом растворе U⁵⁺ и U⁶⁺, что делает на практике достижение в спеченных таблетках отношения O/(U+Gd)=2,00 проблематичным.Although the O / (U + Gd) ratio can be controlled to a certain extent by sintering (U, Gd) O ₂ - tablets in an atmosphere controlled by the O ₂ partial pressure, at the same time, the content of U ⁵⁺ and U in the solid solution also increases ⁶⁺ , which makes in practice the achievement of the ratio O / (U + Gd) = 2.00 in sintered tablets is problematic.

Все вышесказанное в отношении уран-гадолиниевых таблеток, в основном, относится и к производству уран-эрбиевых таблеток.All of the above with regard to uranium-gadolinium tablets, mainly applies to the production of uranium-erbium tablets.

Известен способ изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток из смесей порошков UO₂ и Gd₂O₃, прошедших операции механического смешивания и измельчения, без добавок закиси-окиси. (Assmann Н.е.а. Survey of binary oxide fuel manufacturing and guality control. - J. Nucl. Mat., 1988, v.153, p.115-126).A known method of manufacturing (U, Gd) O ₂ - tablets from mixtures of UO ₂ and Gd ₂ O ₃ powders that have undergone mechanical mixing and grinding operations without additives of nitrous oxide. (Assmann N.A. Survey of binary oxide fuel manufacturing and guality control. - J. Nucl. Mat., 1988, v.153, p.115-126).

После смешивания и измельчения из смеси порошков UO₂ и Gd₂O₃ на роторном прессе с двойным ходом пуансонов прессуют без добавки связующего в смесь порошков таблетки с нанесением смазки на стенки матрицы.After mixing and grinding from a mixture of powders UO ₂ and Gd ₂ O ₃ on a rotary press with a double stroke of the punches, tablets are pressed without adding a binder to the mixture of powders with the application of lubricant on the matrix walls.

Далее спрессованные до плотности ~51% теоретической таблетки спекают в восстановительной среде.Further compressed to a density of ~ 51% of theoretical tablets are sintered in a reducing medium.

Полученные после спекания таблетки характеризуются неравномерной микроструктурой по объему таблетки и высокой «доспекаемостью» при повторной термической обработке (более 1,0% теоретической плотности).The tablets obtained after sintering are characterized by an uneven microstructure in the volume of the tablet and high “caking” during repeated heat treatment (more than 1.0% of the theoretical density).

Известен способ изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток из смесей порошков UO₂ и Gd₂O₃ (Halldahl L., Friksson S. Characterization of homogeneity in (U, Gd)O₂ - pellets. - J. Nucl. Mat., 1988, v.153. p.66-70).A known method of manufacturing (U, Gd) O ₂ - tablets from mixtures of powders UO ₂ and Gd ₂ O ₃ (Halldahl L., Friksson S. Characterization of homogeneity in (U, Gd) O ₂ - pellets. - J. Nucl. Mat ., 1988, v.153. P. 66-70).

Порошки UO₂ и Gd₂O₃ в равных пропорциях общей массой 100 кг сначала смешивают в V-образном смесителе, вращающемся с частотой 1500 мин^-1. После смешивания смесь разбавляют заданным количеством измельченного порошка UO₂, добавляют порошок U₃O₈ для получения требуемой плотности спеченных таблеток и повторно смешивают в V-образном смесителе, но большей емкости.UO ₂ and Gd ₂ O ₃ powders in equal proportions with a total mass of 100 kg are first mixed in a V-shaped mixer rotating with a frequency of 1500 min ^-1 . After mixing, the mixture is diluted with a predetermined amount of ground UO ₂ powder, U ₃ O ₈ powder is added to obtain the desired density of sintered tablets and re-mixed in a V-shaped mixer, but with a larger capacity.

После прессования шихты спрессованные брикеты спекают в восстановительной среде.After pressing the mixture, the compressed briquettes are sintered in a reducing medium.

Полученные после спекания таблетки характеризуются наличием крупных пор внутри таблетки (100-500 мкм), высоким уровнем открытой пористости (>1,0%) и пониженной теплопроводностью.The tablets obtained after sintering are characterized by the presence of large pores inside the tablet (100-500 μm), a high level of open porosity (> 1.0%) and low thermal conductivity.

К недостаткам данного способа также следует отнести использование в качестве добавок при изготовлении (U, Gd)O₂ - таблеток только измельченного порошка UO₂ и закиси-окиси (U₃O₈) с тем же номинальным содержанием U²³⁵, что и изготавливаемые (U, Gd)O₂ - таблетки.The disadvantages of this method should also include the use of additives in the manufacture of (U, Gd) O ₂ - tablets of only crushed powder UO ₂ and nitrous oxide (U ₃ O ₈ ) with the same nominal content of U ²³⁵ as manufactured (U , Gd) O ₂ - tablets.

Известен способ изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток из механической смеси порошков UO₂ (размер кристаллитов 10-12 мкм), Gd₂O₃ (размер кристаллитов 5-8 мкм) и U₃O₈ (размер кристаллитов 2-3 мкм) (заявка ФРГ № 3609663. Massih А. Verfahren zur Herstellung von gesinterten Kernbrennstoffkörpern, заявл. 21.03.86, № P3609663.6, опубл. 30.10.86, G21C 3/62).A known method of manufacturing (U, Gd) O ₂ - tablets from a mechanical mixture of powders UO ₂ (crystallite size 10-12 microns), Gd ₂ O ₃ (crystallite size 5-8 microns) and U ₃ O ₈ (crystallite size 2-3 μm) (application Germany No. 3609663. Massih A. Verfahren zur Herstellung von gesinterten Kernbrennstoffkörpern, decl. 21.03.86, No. P3609663.6, publ. 30.10.86, G21C 3/62).

Спрессованные из вышеназванной смеси брикеты (плотностью ~5,3 г/см³) спекают в среде водорода с добавкой кислородсодержащих газов (CO и CO₂) и H₂O в печи туннельного типа при температуре 1700°C в течение 2,5 часа при парциальном давлении кислорода в зоне спекания PO₂=0,25×10^-6 Па.Briquettes compressed from the above mixture (density ~ 5.3 g / cm ³ ) are sintered in a hydrogen medium with the addition of oxygen-containing gases (CO and CO ₂ ) and H ₂ O in a tunnel-type furnace at a temperature of 1700 ° C for 2.5 hours at the partial pressure of oxygen in the sintering zone PO ₂ = 0.25 × 10 ^-6 Pa.

Спеченные (U, Gd)O₂ - таблетки имеют плотность ≥10,16 г/см³, высокую пористость (размер отдельных пор внутри таблеток достигает 500 мкм; открытая пористость более 1,0%) и высокую ползучесть при облучении в реакторе.Sintered (U, Gd) O ₂ - tablets have a density of ≥10.16 g / cm ³ , high porosity (the size of individual pores inside the tablets reaches 500 μm; open porosity of more than 1.0%) and high creep when irradiated in a reactor.

К недостаткам данного способа следует также отнести использование в качестве добавки при изготовлении (U, Gd)O₂ - таблеток закиси-окиси (U₃O₈) с тем же номинальным содержанием U²³⁵, что и изготавливаемые (U, Gd)O₂ -таблетки.The disadvantages of this method should also include the use as additives in the manufacture of (U, Gd) O ₂ tablets of nitrous oxide (U ₃ O ₈ ) with the same nominal content of U ²³⁵ as manufactured (U, Gd) O ₂ - pills.

Известна таблетка ядерного топлива, содержащая спрессованный и спеченный порошок смеси диоксида урана (UO₂) с добавкой окиси эрбия (Er₂O₃) (патент РФ «Таблетка ядерного топлива», RU 2142170 от 18.02.98). Технология изготовления подобных отечественных таблеток типа РБМК включает в себя сухое смешивание порошка UO₂ с добавками Er₂O₃ (в количестве, обеспечивающем содержание эрбия в таблетках 0,41+0,04%), U₃O₈ и порообразователем (азодикарбонамид, «Porofor» и др.), смешивание полученной смеси с жидким пластификатором, уплотнение шихты методом экструзии или в «шашку», измельчение и сушку гранул, прессование, спекание и шлифование таблеток.A known tablet of nuclear fuel containing compressed and sintered powder of a mixture of uranium dioxide (UO ₂ ) with the addition of erbium oxide (Er ₂ O ₃ ) (RF patent "Tablet of nuclear fuel", RU 2142170 from 02/18/98). The manufacturing technology of such domestic RBMK tablets includes dry mixing of UO ₂ powder with Er ₂ O ₃ additives (in an amount providing the erbium content in the tablets of 0.41 + 0.04%), U ₃ O ₈ and a blowing agent (azodicarbonamide, " Porofor ”and others), mixing the resulting mixture with a liquid plasticizer, compacting the mixture by extrusion or“ checker ”, grinding and drying the granules, pressing, sintering and grinding tablets.

Полученные после спекания таблетки характеризуются неравномерной по объему микроструктурой и нестабильной плотностью и «доспекаемостью».The tablets obtained after sintering are characterized by an uneven volume microstructure and unstable density and “caking”.

К недостаткам данного способа следует также отнести использование в качестве добавки при изготовлении уран-эрбиевых таблеток только закиси-окиси (U₃O₈) с тем же номинальным содержанием U²³⁵, что и изготавливаемые уран-эрбиевые таблетки.The disadvantages of this method should also include the use as an additive in the manufacture of uranium-erbium tablets only nitrous oxide (U ₃ O ₈ ) with the same nominal content of U ²³⁵ as the manufactured uranium-erbium tablets.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому является способ изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток, используемый в настоящее время на ОАО «МСЗ» в виде соответствующих технологических процессов для изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток как для зарубежных реакторов типа PWR (заказчик - фирма «AREVA»), так и для отечественных реакторов типа ВВЭР (Потоскаев Г.Г., Савин В.П., Дерр В. и др. Усовершенствованная технология изготовления UO₂/Gd₂O₃ топливных таблеток. - Сборник докладов международной конференции «Атомная энергетика на пороге 21 века», г.Электросталь, Моск. обл., 8-10 июня 2000 г., стр.41; Иванов А.В., Дерр В. Освоение на ОАО «МСЗ» производства уран-гадолиниевого топлива по спецификациям «Framatome ANP». - Ежегодный журнал «МСЗ 2003: Ядерное топливо для АЭС», №2. г.Электросталь, Моск. обл., 2003 г., стр.22), включающий приготовление (U, Gd)₃O₈, приготовление пресс-порошка (приготовление сухой смеси порошков UO₂, Gd₂O₃, Al(ОН)₃ и (U, Gd)₃O₈, измельчение смеси вышеуказанных порошков и их последующий рассев, смешивание полученного гранулята со стеаратом цинка и порообразователем типа азодикарбонамид), прессование, спекание и шлифование спеченных (U, Gd)O₂ - таблеток.The closest in technical essence and the achieved result to the described is the method of manufacturing (U, Gd) O ₂ - tablets, currently used at JSC "MSZ" in the form of appropriate processes for the manufacture of (U, Gd) O ₂ - tablets as for foreign reactors of the PWR type (customer - AREVA firm), as well as for domestic reactors of the VVER type (Potoskaev G.G., Savin V.P., Derr V. and others. Advanced manufacturing technology of UO ₂ / Gd ₂ O ₃ fuel tablets - Collection of reports of the international conference “Nuclear Power at the threshold of the 21st century ", Elektrostal, Moscow region, June 8-10, 2000, p. 41; Ivanov A.V., Derr V. Development of JSC" MSZ "production of uranium-gadolinium fuel according to the specifications" Framatome ANP ". - The annual journal" MSZ 2003: Nuclear Fuel for Nuclear Power Plants ", No. 2. Electrostal, Moscow Region, 2003, p.22), including the preparation of (U, Gd) ₃ O ₈ , preparation of the press -powder (preparation of a dry mixture of powders UO ₂ , Gd ₂ O ₃ , Al (OH) ₃ and (U, Gd) ₃ O ₈ , grinding the mixture of the above powders and their subsequent sieving, mixing the obtained granulate with zinc stearate and a pore former of the azodicar type bonamide), pressing, sintering and grinding sintered (U, Gd) O ₂ - tablets.

Характерной особенностью и основным недостатком данного способа является использование в качестве исходного сырья для получения (U, Gd)₃O₈ только бракованных спеченных (U, Gd)O₂ - таблеток с тем же номинальным содержанием U²³⁵ и гадолиния, что и изготавливаемые (U, Gd)O₂ - таблетки.A characteristic feature and a major disadvantage of this method is the use as a raw material for producing (U, Gd) ₃ O ₈ only defective sintered (U, Gd) O ₂ - tablets with the same nominal content of U ²³⁵ and gadolinium, as produced (U , Gd) O ₂ - tablets.

Таким образом, все известные способы изготовления спеченных UO₂ - таблеток и (U, Gd)O₂ - таблеток предполагают как не использование, так и использование в качестве добавок закиси-окиси. При этом для производства UO₂ - таблеток используется только «чистая» закись-окись - U₃O₈ (с тем же номинальным содержанием U²³⁵, что и изготавливаемые UO₂ - таблетки), которая служит для регулирования их микроструктуры, плотности и «доспекаемости». В отношении производства (U, Gd)O₂ - таблеток следует особо отметить, что для всех известных способов изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток без использования добавок закиси-окиси и с использованием добавок «чистой» закиси-окиси - U₃O₈ (с тем же номинальным содержанием U²³⁵, что и изготавливаемые (U, Gd)O₂ - таблетки) характерно наличие того или иного рода недостатков в качестве получаемых таблеток: неравномерность структуры по объему таблетки, высокая «доспекаемость» при повторной термической обработке (более 1,0% теоретической плотности), наличие внутри таблеток крупных пор (100-500 мкм), высокий уровень открытой пористости (>1,0%), невозможность регулирования пористой структуры таблеток, пониженная теплопроводность, высокая ползучесть при облучении в реакторе. Для способов изготовления (U, Gd)O₂ - таблеток с использованием добавок (U, Gd)₃O₈ характерно более высокое качество таблеток (по сравнению с (U, Gd)O₂ -таблетками, изготовленными как без использования добавок закиси-окиси, так и с использованием добавок «чистой» закиси-окиси - U₃O₈) при следующих недостатках - использовании в качестве исходного сырья для получения (U, Gd)₃O₈ только бракованных спеченных (U, Gd)O₂ - таблеток с тем же номинальным содержанием U²³⁵ и гадолиния, что и изготавливаемые (U, Gd)O₂ - таблетки, а также невозможность регулирования пористой структурой таблеток.Thus, all known methods for the manufacture of sintered UO ₂ tablets and (U, Gd) O ₂ tablets assume both non-use and use of nitrous oxide as additives. Moreover, for the production of UO ₂ tablets, only “pure” oxide-oxide - U ₃ O ₈ (with the same nominal content of U ²³⁵ as the manufactured UO ₂ tablets) is used, which serves to control their microstructure, density and “caking” ". Regarding the production of (U, Gd) O ₂ - tablets, it should be especially noted that for all known methods of manufacturing (U, Gd) O ₂ - tablets without the use of nitrous oxide additives and with the use of “pure” nitrous oxide additives, U ₃ O ₈ (with the same nominal content of U ²³⁵ as the manufactured (U, Gd) O ₂ - tablets) is characterized by the presence of one or another kind of drawbacks in the quality of the obtained tablets: uneven structure in the volume of the tablet, high “caking” during repeated heat treatment (more than 1.0% of theoretical density), the presence inside t large porelets (100-500 μm), high level of open porosity (> 1.0%), the inability to control the porous structure of tablets, reduced thermal conductivity, high creep when irradiated in a reactor. The methods for the manufacture of (U, Gd) O ₂ - tablets using additives (U, Gd) ₃ O _{8 are} characterized by a higher quality of tablets (compared to (U, Gd) O _{2 -} tablets made as without the use of nitrous oxide additives , and with the use of additives of "pure" nitrous oxide - U ₃ O ₈ ) with the following disadvantages - using only sintered (U, Gd) O ₂ - sintered tablets as starting materials for the production of (U, Gd) ₃ O ₈ the same nominal content of U ²³⁵ and gadolinium as the manufactured (U, Gd) O ₂ - tablets, as well as the impossibility of regulating porous th pill structure.

Относительно производства уран-эрбиевых таблеток следует отметить, что оно предполагает использование не (U, Er)₃O₈, а добавок Er₂O₃ и «чистой» U₃O₈ (с тем же номинальным содержанием U²³⁵, что и изготавливаемые уран-эрбиевые таблетки), и характеризуется нестабильным качеством изготавливаемых таблеток.Regarding the production of uranium-erbium tablets, it should be noted that it involves the use of not (U, Er) ₃ O ₈ but Er ₂ O ₃ and “pure” U ₃ O ₈ additives (with the same nominal content of U ²³⁵ as the uranium produced -erbium tablets), and is characterized by the unstable quality of the manufactured tablets.

Одновременно следует отметить, что все известные способы производства керамического ядерного топлива с использованием закиси-окиси предполагают, что закись-окись наряду с одинаковым содержанием U²³⁵ должна иметь такое же содержание других изотопов урана (в том числе содержание U²³⁶), как и исходный порошок диоксида урана (в пределах требований технической документации).At the same time, it should be noted that all known methods for the production of ceramic nuclear fuel using oxide-oxide suggest that oxide-oxide, along with the same content of U ^235, must have the same content of other uranium isotopes (including the content of U ²³⁶ ) as the original powder uranium dioxide (within the requirements of technical documentation).

Задачей настоящего изобретения является создание способа изготовления различного типа таблеток ядерного топлива, обладающего более высокими технико-экономическими показателями и обеспечивающего возможность регулирования пористой структурой, плотностью, открытой пористостью и «доспекаемостью» таблеток.The objective of the present invention is to provide a method for the manufacture of various types of tablets of nuclear fuel, with higher technical and economic indicators and providing the ability to control the porous structure, density, open porosity and "caking" of tablets.

В результате обеспечивается близкая к номиналу плотность, пониженная открытая пористость и «доспекаемость», однородная микроструктура топливных таблеток с равномерным по объему таблеток распределением пор, регулируется размер и форма пор.As a result, a density close to face value, reduced open porosity and “caking”, a uniform microstructure of fuel pellets with a uniform pore volume distribution throughout the pellets are ensured, and the pore size and shape are regulated.

Данные технические результаты достигаются тем, что в способе изготовления таблеток ядерного топлива, включающем приготовление закиси-окиси, приготовление пресс-порошка, прессование, спекание и шлифование на стадии приготовления закиси-окиси в качестве сырья используют как бракованные спеченные таблетки, так и шлифовальную пыль и порошок UO₂ с отличным от требуемого технической документацией содержанием в таблетках U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана, а на стадии приготовления пресс-порошка полученную закись-окись в шихту добавляют в количестве до 20 мас.%, причем достижение требуемого технической документацией содержания U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в таблетках достигают путем варьирования количества добавок в шихту закиси-окиси как отдельно, так и в смесях с порошком UO₂ в зависимости от содержания в них U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана.These technical results are achieved by the fact that in the method of manufacturing tablets of nuclear fuel, including the preparation of nitrous oxide, the preparation of press powder, pressing, sintering and grinding at the stage of preparation of nitrous oxide, both rejected sintered tablets and grinding dust are used as raw materials and UO ₂ powder with a content different from that required by the technical documentation in tablets U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium, and at the stage of preparation of the press powder, the obtained nitrous oxide is added to the charge in quantity up to 20 wt.%, and the achievement of the required technical documentation content of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium in tablets is achieved by varying the number of additives in the oxide-oxide mixture both separately and in mixtures with UO ₂ powder depending on the content in U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium.

Отличительная особенность описываемого изобретения состоит в следующем.A distinctive feature of the described invention is as follows.

Известные способы изготовления таблеток ядерного топлива предполагают использование в качестве добавок к исходному порошку UO₂ закиси-окиси с тем же требуемым технической документацией содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана (в пределах требований технической документации), как и в таблетках, не предполагая использования добавок закиси-окиси с содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана, отличным от требуемого технической документацией в таблетках. При этом количество добавляемой закиси-окиси, как правило, ≤15 мас.%, (но не более 20 мас.%, т.к. большее количество закиси-окиси приводит к существенному снижению плотности спеченных таблеток и увеличению их «доспекаемости»).Known methods for the manufacture of nuclear fuel pellets involve the use of nitrous oxide as additives to the initial UO ₂ powder with the same technical documentation content of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes (within the limits of the technical documentation requirements), as in tablets, without assuming the use of nitrous oxide additives with a content of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes other than that required by the technical documentation in tablets. The amount of added nitrous oxide is usually ≤15 wt.% (But not more than 20 wt.%, Since a larger amount of nitrous oxide leads to a significant decrease in the density of sintered tablets and an increase in their “caking”).

Следует подчеркнуть, что описываемый способ, в отличие от известных, предполагает использование в качестве добавки к исходному порошку UO₂ закиси-окиси как отдельно, так и в смесях с порошком UO₂ с отличным от требуемого технической документацией в таблетках содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана.It should be emphasized that the described method, in contrast to the known ones, involves the use of oxide-oxide as an additive to the initial UO ₂ powder both separately and in mixtures with UO ₂ powder with a content of U ²³⁵ , U ²³⁶ different from the required technical documentation in tablets and other isotopes of uranium.

Изменяя, в зависимости от содержания в закиси-окиси U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана как отдельно, так и в смесях с порошком UO₂, ее количество в шихте (в пределах ≤20 мас.%), обеспечивают требуемое технической документацией содержание U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в таблетках.By changing, depending on the content in the nitrous oxide U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium, both separately and in mixtures with UO ₂ powder, its amount in the charge (within ≤20 wt.%), Provide the content required by the technical documentation U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes in tablets.

Следует отметить, что в качестве добавок к исходному порошку UO₂ могут использовать или одну закись-окись с требуемым технической документацией (как в таблетках) содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана, или смеси закисей-окисей с различным содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в каждой с требуемым технической документацией (как в таблетках) содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в смесях, а также смеси закиси-окиси с порошком UO₂ с различным содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в каждом компоненте смесей с требуемым технической документацией (как в таблетках) содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в смесях.It should be noted that as additives to the initial powder, UO ₂ can use either one nitrous oxide with the required technical documentation (as in tablets) containing U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes, or a mixture of nitrous oxides with different contents of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes in each with the required technical documentation (like tablets) containing U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes in mixtures, as well as a mixture of nitrous oxide and powder UO ₂ with different contents of U ²³⁵ , U ²³⁶ and others uranium isotopes in each component of mixtures with the required nical documentation (as tablets) containing U ^235, U ²³⁶ and other uranium isotope mixtures.

При производстве таблеток с поглотителем, например, уран-гадолиниевых, наряду с обеспечением в таблетках требуемого по технической документации содержания U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана, для обеспечения в добавляемой закиси-окиси или ее смесях с порошком UO₂ требуемого по технической документации содержания поглотителя, его регулируют или путем пропорционального смешивания закиси-окиси с различным содержанием поглотителя, или смешивания закиси-окиси с высоким содержанием поглотителя с «чистой» (U₃O₈) закисью-окисью, или путем введения в добавляемую закись-окись или в ее смеси с порошком UO₂ поглотителя, недостающего для обеспечения требуемого по технической документации содержания поглотителя в таблетках.In the manufacture of tablets with an absorber, for example, uranium-gadolinium, along with the provision in tablets of the contents required by the technical documentation U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes, to provide the added nitrous oxide or its mixtures with UO ₂ powder required by the technical documentation the content of the absorber, it is regulated either by proportional mixing of nitrous oxide with a different content of the absorber, or mixing nitrous oxide with a high content of the absorber with “pure” (U ₃ O ₈ ) nitrous oxide, or by introducing I am in the added nitrous oxide or in its mixture with the UO ₂ powder _{of the} absorber, which is insufficient to provide the tablet absorbent content required by the technical documentation.

Наряду со сказанным следует отметить, что в качестве добавок к порошку UO₂ используют закись-окись различного происхождения: полученную путем сжигания бракованных таблеток, путем сжигания шлифовальной пыли, образующейся в результате шлифования таблеток, а также закись-окись, полученную путем сжигания порошка UO₂.Along with the foregoing, it should be noted that, as additives to the UO ₂ powder, nitrous oxide of various origins is used: obtained by burning defective tablets, by burning the grinding dust resulting from grinding of tablets, and also oxide-oxide obtained by burning UO ₂ powder .

Варьируя количество добавок закиси-окиси, ее состав и природу происхождения, регулируют качество изготавливаемых таблеток, в том числе микроструктуру, плотность, открытую пористость, «доспекаемость».By varying the amount of oxide-oxide additives, its composition and nature of origin, they regulate the quality of the manufactured tablets, including microstructure, density, open porosity, and “caking”.

Наряду со сказанным решается проблема наличия необходимого для получения требуемого объема таблеток количества закиси-окиси (в известных способах часто для получения необходимого количества закиси-окиси с требуемым технической документацией содержанием U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана приходится сжигать годные таблетки) и улучшаются технико-экономические показатели производства, в частности, за счет повышения выходов годной продукции.Along with what has been said, the problem of having the quantity of nitrous oxide necessary to obtain the required amount of tablets is solved (in known methods, often, to obtain the required quantity of nitrous oxide with the required technical documentation containing U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium, suitable tablets are burned) and the technology improves -economic indicators of production, in particular, due to increased yields.

Реализация описываемого способа может быть проиллюстрирована на примере изготовления уран-гадолиниевых таблеток (более сложных в изготовлении, чем таблеток из UO₂ без поглотителя) следующим образом.The implementation of the described method can be illustrated by the example of the manufacture of uranium-gadolinium tablets (more difficult to manufacture than tablets from UO ₂ without an absorber) as follows.

Из исходного порошка UO₂ одной и той же партии №238188 с содержанием U²³⁵ 2,59% было изготовлено 13 вариантов таблеток с номинальным содержанием U²³⁵ в таблетках 2,6% и с содержанием в качестве выгорающего поглотителя 7,0 мас.% оксида гадолиния (данное содержание в шихте оксида гадолиния, требуемое технической документацией, обеспечивали путем введения в добавляемую закись-окись или в ее смеси с порошком UO₂ оксида гадолиния, недостающего для обеспечения требуемого по технической документации содержания поглотителя в таблетках).From the original UO ₂ powder of the same batch No. 238188 with a U ²³⁵ content of 2.59%, 13 tablet versions were made with a nominal U ²³⁵ content of 2.6% tablets and containing 7.0 wt.% Oxide as a burnable absorber gadolinium (this content in the mixture of gadolinium oxide, required by the technical documentation, was provided by introducing gadolinium oxide in the added nitrous oxide or in its mixture with UO ₂ powder missing to provide the absorbent content in tablets required by the technical documentation).

1 вариант: к порошку UO₂ в количестве 15 мас.% добавляли закись-окись - (U, Gd)₃O₈ с содержанием U²³⁵ 2,59%;1 option: to the powder of UO ₂ in the amount of 15 wt.% Was added nitrous oxide - (U, Gd) ₃ O ₈ with a content of U ²³⁵ 2.59%;

2 вариант: к порошку UO₂ в количестве 20 мас.% добавляли закись-окись - (U, Gd)₃O₈ с содержанием U²³⁵ 2,59%;Option 2: nitrous oxide - (U, Gd) ₃ O ₈ with a content of U ²³⁵ 2.59% was added to the UO ₂ powder in an amount of 20 wt.%;

3 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15 мас.% добавляли по 5 мас.% закись-окись трех типов с содержанием в каждой U²³⁵ 2,59 мас.%: (U, Gd)₃O₈, полученную путем сжигания бракованных таблеток, (U, Gd)₃O₈, полученную путем сжигания шлифовальной пыли, и U₃O₈, полученную путем сжигания порошка UO₂;Option 3: to a powder of UO ₂ in a total amount of 15% by weight, 5% by weight of three types of nitrous oxide were added with U ²³⁵ content of 2.59% by weight: (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning defective tablets, (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning grinding dust, and U ₃ O ₈ obtained by burning powder of UO ₂ ;

4 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15 мас.% добавляли смесь трех типов закисей-окисей (по 5 мас.% закись-окись трех типов (см. выше) с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.%;Option 4: a mixture of three types of nitrous oxides (5 wt.% Nitrous oxide of three types (see above) with different contents in each U ²³⁵ ) with a mixture average content was added to UO ₂ powder in a total amount of 15 wt.% U ²³⁵ 2.59 wt.%;

5 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15% масс добавляли смесь трех типов закисей-окисей (с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.% (7 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания бракованных таблеток, 5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания шлифовальной пыли, 3 мас.% U₃O₈, полученной путем сжигания порошка UO₂);5 embodiment: a UO ₂ powder in a total amount of 15% by weight of a mixture of three types of mixed oxide (with different contents in each U ²³⁵⁾ for a mixture with an average content of ²³⁵ U 2.59 wt% (7 wt% (U,.. Gd) ₃ O ₈ obtained by burning defective tablets, 5 wt.% (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning grinding dust, 3 wt.% U ₃ O ₈ obtained by burning powder UO ₂ );

6 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15 мас.% добавляли смесь трех типов закисей-окисей (с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.% (3 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания бракованных таблеток, 5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания шлифовальной пыли, 7 мас.% U₃O₈, полученной путем сжигания порошка UO₂);6 embodiment: a UO ₂ powder in a total amount of 15% by weight of a mixture of three types of mixed oxide (with different contents in each U ²³⁵⁾ for a mixture with an average content of ²³⁵ U 2.59 wt% (3 wt% (U... , Gd) ₃ O ₈ obtained by burning defective tablets, 5 wt.% (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning grinding dust, 7 wt.% U ₃ O ₈ obtained by burning powder UO ₂ );

7 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15 мас.% добавляли смесь трех типов закисей-окисей (с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.% (5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания бракованных таблеток, 7 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания шлифовальной пыли, 3 мас.% U₃O₈, полученной путем сжигания порошка UO₂);7 variant: a UO ₂ powder in a total amount of 15% by weight of a mixture of three types of mixed oxide (with different contents in each U ²³⁵⁾ for a mixture with an average content of ²³⁵ U 2.59 wt% (5 wt% (U... , Gd) ₃ O ₈ obtained by burning defective tablets, 7 wt.% (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning grinding dust, 3 wt.% U ₃ O ₈ obtained by burning powder UO ₂ );

8 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15 мас.% добавляли смесь трех типов закисей-окисей (с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.% (5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания бракованных таблеток, 3 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания шлифовальной пыли, 7 мас.% U₃O₈, полученной путем сжигания порошка UO₂);8 embodiment: a UO ₂ powder in a total amount of 15% by weight of a mixture of three types of mixed oxide (with different contents in each U ²³⁵⁾ for a mixture with an average content of ²³⁵ U 2.59 wt% (5 wt% (U... , Gd) ₃ O ₈ obtained by burning defective tablets, 3 wt.% (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning grinding dust, 7 wt.% U ₃ O ₈ obtained by burning powder UO ₂ );

9 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве ~15 мас.% добавляли смесь закиси-окиси (U, Gd)₃O₈ (~5 мас.% с содержанием U²³⁵ 4,95 мас.%) с порошком UO₂ (~ 10 мас.% с содержанием U²³⁵ 2,00 мас.%) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.%;Option 9: a mixture of nitrous oxide (U, Gd) ₃ O ₈ (~ 5 wt.% With a content of U ^{235 of} 4.95 wt.%) With a powder of UO ₂ (to a powder of UO ₂ in a total amount of ~ 15 wt.%) Was added ~ 10 wt.% With a content of U ²³⁵ 2.00 wt.%) With a mixture average content of U ²³⁵ 2.59 wt.%;

10 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве ~15 мас.% добавляли смесь закиси-окиси (U, Gd)₃O₈ (~10 мас.% с содержанием U²³⁵ 2,00 мас.%) с порошком UO₂ (~5 мас.% с содержанием U²³⁵ 4,95 мас.%) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.%;Option 10: a mixture of nitrous oxide (U, Gd) ₃ O ₈ (~ 10 wt.% With a content of U ^{235 of} 2.00 wt.%) With a powder of UO ₂ (to a powder of UO ₂ in a total amount of ~ 15 wt.%) Was added ~ 5 wt.% With a content of U ²³⁵ 4.95 wt.%) With a mixture average content of U ²³⁵ 2.59 wt.%;

11 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве ~15 мас.% добавляли смесь двух типов закисей-окисей (с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.% (7,5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания бракованных таблеток и 7,5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания шлифовальной пыли);Option 11: a mixture of two types of nitrous oxides (with different contents in each of U ²³⁵ ) with an average mixture of U ^{235 of} 2.59 wt.% (7.5 wt.) Was added to UO ₂ powder in a total amount of ~ 15 wt.% % (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning defective tablets and 7.5 wt.% (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning grinding dust);

12 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15 мас.% добавляли смесь двух типов закисей-окисей (с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.% (7,5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания бракованных таблеток и 7,5 мас.% U₃O₈, полученной путем сжигания порошка UO₂);Option 12: a mixture of two types of nitrous oxides (with different contents in each of U ²³⁵ ) with an average mixture of U ^{235 of} 2.59 wt.% (7.5 wt.%) Was added to UO ₂ powder in a total amount of 15 wt.% (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning defective tablets and 7.5 wt.% U ₃ O ₈ obtained by burning powder UO ₂ );

13 вариант: к порошку UO₂ в суммарном количестве 15 мас.% добавляли смесь двух типов закисей-окисей (с различным содержанием в каждой U²³⁵) со средним по смеси содержанием U²³⁵ 2,59 мас.% (7,5 мас.% (U, Gd)₃O₈, полученной путем сжигания шлифовальной пыли, 7,5 мас.% U₃O₈, полученной путем сжигания порошка UO₂).Option 13: a mixture of two types of nitrous oxides (with different contents in each of U ²³⁵ ) with an average mixture of U ^{235 of} 2.59 wt.% (7.5 wt.%) Was added to UO ₂ powder in a total amount of 15 wt.% (U, Gd) ₃ O ₈ obtained by burning grinding dust, 7.5 wt.% U ₃ O ₈ obtained by burning powder UO ₂ ).

Изготовление таблеток проводили в соответствии со следующей технологической схемой:The manufacture of tablets was carried out in accordance with the following flow chart:

1. Приготовление (U, Gd)₃O₈ и U₃O₈.1. Preparation of (U, Gd) ₃ O ₈ and U ₃ O ₈ .

Операцию приготовления (U, Gd)₃O₈и U₃O₈ проводили в печи окисления типа ПНТ при температуре 400-450°C;The operation of preparing (U, Gd) ₃ O ₈ and U ₃ O ₈ was carried out in a PNT type oxidation furnace at a temperature of 400-450 ° C;

2. Приготовление сухих смесей порошков.2. Preparation of dry powder mixtures.

Операцию приготовления сухих смесей порошков (UO₂, Gd₂O₃, Al(OH)₃, U₃O₈, (U, Gd)₃O₈в разных комбинациях проводили вначале вручную в противне, а затем в смесителе типа «шестигранник» в течение 30 мин при n=30 об/мин;The operation of preparing dry powder mixtures (UO ₂ , Gd ₂ O ₃ , Al (OH) ₃ , U ₃ O ₈ , (U, Gd) ₃ O ₈ in different combinations was carried out first manually in a baking sheet, and then in a hexagon mixer for 30 min at n = 30 rpm;

3. Измельчение.3. Shredding.

Операцию измельчения смесей порошков проводили в шаровой вибромельнице в течение 30 мин;The operation of grinding powder mixtures was carried out in a ball vibro-mill for 30 minutes;

4. Рассев.4. Sieving.

Операцию рассева смесей порошков после измельчения в шаровой мельнице проводили с помощью сита с размером ячеек 0,63 мм;The sieving operation of the powder mixtures after grinding in a ball mill was carried out using a sieve with a mesh size of 0.63 mm;

5. Смешивание гранулята со стеаратом цинка. Операцию смешивания гранулята со стеаратом цинка (~0,2 мас.%) проводили вначале вручную в противне, а затем - в смесителе типа «пьяная бочка» в течение 30 мин при n=30 об/мин;5. Mixing granulate with zinc stearate. The operation of mixing the granulate with zinc stearate (~ 0.2 wt.%) Was first carried out manually in a baking sheet, and then in a drunk barrel mixer for 30 minutes at n = 30 rpm;

6. Прессование.6. Pressing.

Операцию прессования проводили на роторном пресс-автомате ПР-01 при давлении прессования 1,65÷1,7 т/см² до плотности таблеток после прессования 6,20÷6,23 т/см³;The pressing operation was carried out on a PR-01 rotary press machine with a pressing pressure of 1.65 ÷ 1.7 t / cm ² to a tablet density after pressing of 6.20 ÷ 6.23 t / cm ³ ;

7. Спекание.7. Sintering.

Операцию спекания проводили в печи спекания ПНТ-ПВТ в водородсодержащей среде при температуре ~1750°C, периоде проталкивания лодочек вдоль печи 90 мин и влажности среды спекания 8000÷12000 ppm.The sintering operation was carried out in a PNT-HTP sintering furnace in a hydrogen-containing medium at a temperature of ~ 1750 ° C, a boat pushing period along the furnace of 90 min, and a sintering medium humidity of 8000 ÷ 12000 ppm.

8. Шлифование.8. Grinding.

Операцию шлифования проводили на станке ВШ 826.The grinding operation was carried out on the machine tool VS 826.

Качественные характеристики уран-гадолиниевых таблеток приведены в таблице.Qualitative characteristics of uranium-gadolinium tablets are given in the table.

Как видно из таблицы, использование в качестве добавок к исходному порошку UO₂ закиси-окиси различного происхождения массой до 20%, в том числе полученной путем сжигания бракованных таблеток, путем сжигания шлифовальной пыли, образующейся в результате шлифования таблеток, а также закиси-окиси, полученной путем сжигания порошка UO₂, независимо от содержания в них U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана, а также смесей закиси-окиси с порошком UO₂, обеспечивает требуемое технической документацией содержание U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана в таблетках при высоком уровне их качества. При этом, варьируя количество добавок, их состав и природу происхождения закиси-окиси, регулируют качество изготавливаемых таблеток, в том числе микроструктуру, плотность, открытую пористость, «доспекаемость».As can be seen from the table, the use of nitrous oxide of various origins weighing up to 20% as additives to the initial UO ₂ powder, including that obtained by burning defective tablets, by burning grinding dust resulting from grinding of tablets, as well as nitrous oxide, obtained by burning a UO ₂ powder, regardless of the content of U ^235, U ²³⁶ and other isotopes of uranium, as well as mixtures with the powder of mixed oxide UO _2, provides the required technical documentation content U ^235, U ²³⁶ and other uranium isotopes in tablets When their high level of quality. Moreover, by varying the amount of additives, their composition and the nature of the origin of nitrous oxide, they regulate the quality of the manufactured tablets, including microstructure, density, open porosity, and “caking”.

Анализ результатов, приведенных в таблице, показал, что таблетки с добавками, в состав которой входит закись-окись различного происхождения, независимо от содержания в добавках U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана, отличаются близкой к номиналу плотностью, пониженной «доспекаемостью» и открытой пористостью, равномерным распределением пор в микроструктуре, близкой к равноосной форме пор с небольшим количеством пор неправильной формы и размером пор не более 300 мкм, причем в ряде случаев размер пор не превышает 100 мкм.The analysis of the results shown in the table showed that tablets with additives, which include nitrous oxide of various origins, regardless of the content of additives U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium, have a density close to the nominal value, reduced “caking” and open porosity, uniform distribution of pores in the microstructure, close to the equiaxial shape of the pores with a small number of pores of irregular shape and a pore size of not more than 300 microns, and in some cases the pore size does not exceed 100 microns.

Таким образом, описываемый способ обладает неоспоримыми преимуществами по сравнению с известными сейчас способами изготовления таблеток за счет применения в качестве добавок как смесей закиси-окиси различного происхождения, независимо от содержания в них U²³⁵, U²³⁶ и других изотопов урана, а также смесей закиси-окиси с порошком UO₂, обеспечивая высокое качество (плотность, открытую пористость, «доспекаемость», микроструктуру) таблеток.Thus, the described method has undeniable advantages in comparison with the currently known methods for the manufacture of tablets due to the use as additives as mixtures of nitrous oxide of various origin, regardless of the contents of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium, as well as mixtures of nitrous oxide. oxide with UO ₂ powder, providing high quality (density, open porosity, “caking”, microstructure) tablets.

Claims

1. A method of manufacturing tablets of nuclear fuel, including the preparation of nitrous oxide, the preparation of press powder, pressing, sintering and grinding, characterized in that at the stage of preparation of nitrous oxide, raw materials use both defective sintered tablets and polished dust and powder UO ₂ with a content different from that required by the technical documentation in tablets U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium, and at the stage of preparation of the press powder, the obtained nitrous oxide is added to the mixture in an amount of up to 20 wt.%, And achieved The content of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes required by the technical documentation in tablets is achieved by varying the amount of additives in the oxide-oxide mixture both separately and in mixtures with UO ₂ powder depending on the contents of U ²³⁵ , U ²³⁶ and others isotopes of uranium.

2. A method of manufacturing tablets of nuclear fuel according to claim 1, characterized in that as additives are used as mixtures of nitrous oxide of various origin, including those obtained by burning defective tablets, by burning grinding dust resulting from grinding of tablets and by burning UO ₂ powder, regardless of the content of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other uranium isotopes in them, and a mixture of nitrous oxide of various origin with UO ₂ powder, regardless of the content of U ²³⁵ , U ²³⁶ and other isotopes of uranium in them.

3. A method of manufacturing nuclear fuel tablets according to claim 1 or 2, characterized in that the quality of the tablets is controlled by varying the composition of the mixtures and the ratio in the mixtures of the components of the mixture of components of different origin and composition.