RU2340021C1 - Method of spent nuclear fuel recycling - Google Patents
Method of spent nuclear fuel recycling Download PDFInfo
- Publication number
- RU2340021C1 RU2340021C1 RU2007120888A RU2007120888A RU2340021C1 RU 2340021 C1 RU2340021 C1 RU 2340021C1 RU 2007120888 A RU2007120888 A RU 2007120888A RU 2007120888 A RU2007120888 A RU 2007120888A RU 2340021 C1 RU2340021 C1 RU 2340021C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- nuclear fuel
- processing method
- slag
- charge
- carried out
- Prior art date
Links
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/48—Non-aqueous processes
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Abstract
Description
Изобретение относится к технологии переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива ядерных реакторов - диоксида урана - металлургическим способом с целью его дальнейшего безопасного хранения.The invention relates to a technology for processing spent (irradiated) solid nuclear fuel from nuclear reactors - uranium dioxide - by a metallurgical method with a view to its further safe storage.
Активность отработавшего ядерного топлива при длительном хранении определяется в основном содержанием долгоживущих изотопов ксенона, стронция и т.д.The activity of spent nuclear fuel during long-term storage is determined mainly by the content of long-lived isotopes of xenon, strontium, etc.
Известен способ переработки отработанного ядерного топлива, заключающийся в однократном окислении UO2 на воздухе при температуре ~400°С в U3О8 и восстановлении ее в среде водорода до UO2 при температуре ~600°С до металлического урана (L.F.Grantham, R.G.Clark, R.C.Hoyt, J.R.Miller, AIROX Dry Pyrochemical Processing Method, 1980, American Chemical Society, 0-8412-0527-2/80/47-117-219$05.00/0).There is a method of processing spent nuclear fuel, which consists in a single oxidation of UO 2 in air at a temperature of ~ 400 ° C in U 3 O 8 and its reduction in a hydrogen medium to UO 2 at a temperature of ~ 600 ° C to metallic uranium (LF Grantham, RGClark, RCHoyt , JRMiller, AIROX Dry Pyrochemical Processing Method, 1980, American Chemical Society, 0-8412-0527-2 / 80 / 47-117-219 $ 05.00 / 0).
Этот способ не позволяет полностью удалить цезий при переработке, что приводит к высокой радиоактивности топлива, подлежащего хранению.This method does not allow complete removal of cesium during processing, which leads to high radioactivity of the fuel to be stored.
Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому решению является способ восстановления оксидов металла, присутствующих в отработанном ядерном топливе (ОЯТ), включающий загрузку в тигель оксида отработанного ядерного топлива и материала-восстановителя, расплавление полученной смеси и восстановление до металлического урана (заявка РФ №2004127170 G21C 19/44, 2004 г.).The closest in technical essence to the proposed solution is a method for the reduction of metal oxides present in spent nuclear fuel (SNF), which includes loading into the crucible oxide of spent nuclear fuel and reducing material, melting the mixture and reducing to metallic uranium (RF application No. 2004127170 G21C 19/44, 2004).
В известном способе используют электролитическое разделение.In the known method, electrolytic separation is used.
Недостатками известного изобретения являются:The disadvantages of the known invention are:
- нет возможности получать более чистый металлический уран, свободный от активных примесей;- there is no way to get more pure metallic uranium, free from active impurities;
- нельзя значительно снизить активность переработанного топлива, что не позволит существенно удешевить и сделать экологически безопасным его хранение и транспортировку;- it is impossible to significantly reduce the activity of reprocessed fuel, which will not allow to significantly reduce the cost and make its storage and transportation environmentally safe;
- процесс переработки (восстановления) отработанного ядерного топлива путем электролитического разделения на элементы подразумевает необходимость изменять катодный ток под каждый извлекаемый элемент, что снижает производительность процесса.- the process of processing (restoring) spent nuclear fuel by electrolytic separation into cells implies the need to change the cathode current for each recoverable element, which reduces the productivity of the process.
Для получения электролита, не перенасыщенного ОЯТ, необходима высокая концентрация растворителя, который тоже надо утилизировать, что в свою очередь также затрудняет и удорожает процесс восстановления.To obtain an electrolyte that is not oversaturated with SNF, a high concentration of solvent is necessary, which must also be disposed of, which in turn also makes the recovery process more difficult and expensive.
Задачей, решаемой предлагаемым изобретением, является создание способа переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива, лишенного выше указанных недостатков, а именно металлургического способа переработки, позволяющего снижать активность переработанного топлива, ускорять процесс восстановления ОЯТ, а значит, существенно удешевить и сделать экологически безопасным его хранение и транспортировку.The problem solved by the invention is the creation of a method for the processing of spent (irradiated) solid nuclear fuel, devoid of the above disadvantages, namely, a metallurgical processing method that reduces the activity of the reprocessed fuel, accelerates the recovery of spent nuclear fuel, and therefore significantly reduces the cost and makes it environmentally safe. storage and transportation.
Технический результат в предлагаемом изобретение достигают созданием способа переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива, включающий загрузку оксида отработанного ядерного топлива и материала-восстановителя, расплавление полученной шихты и восстановление до металлического ядерного топлива, отличающийся тем, что в шихту добавляют шлак-разжижитель, затем ее размельчают и расплавление полученной гомогенной шихты ведут путем высокочастотного нагрева в среде инертного газа, а для процесса восстановления используют экзотермическую реакцию, по крайней мере, с одним материалом-восстановителем, затем проводят удаление шлака с насытившими его наиболее активными продуктами.The technical result in the present invention is achieved by creating a method for processing spent (irradiated) solid nuclear fuel, including loading spent nuclear fuel oxide and reducing material, melting the resulting charge and reducing to metallic nuclear fuel, characterized in that slag-thinner is added to the charge, then it is crushed and the melting of the obtained homogeneous charge is carried out by high-frequency heating in an inert gas medium, and for the reduction process, an exothermic reaction with at least one reducing material is carried out, then slag is removed with the most active products saturated with it.
Предлагаемый способ позволят отделять активный материал ОЯТ, нуждающийся в захоронении, и резко сократить его объем (до 3%).The proposed method will allow to separate the active SNF material in need of disposal, and dramatically reduce its volume (up to 3%).
Предлагаемый способ позволяет сконцентрировать энергию на нагреве оксидного ОЯТ (что определяет энергоемкость процесса, поскольку высокочастотный нагрев снижает энергоемкость раскисления, т.к. сам процесс идет с выделением тепла).The proposed method allows you to concentrate energy on heating oxide SNF (which determines the energy intensity of the process, since high-frequency heating reduces the energy intensity of deoxidation, since the process itself proceeds with the release of heat).
Изобретение характеризуется также тем, что оставшийся расплав сплава на основе урана подвергают в тигле-отстойнике вторичной изотермической ликвации, резкому охлаждению, а затем и полученный слиток разделяют, по крайней мере, на три части, содержащие уран, трансурановые и легкие элементы.The invention is also characterized in that the remaining uranium-based alloy melt is subjected to rapid isothermal segregation in a settling crucible, quenched, and then the resulting ingot is divided into at least three parts containing uranium, transuranic and light elements.
Это позволяет:This allows:
- получить металлический уран с низким содержанием примесей с высоким сечением захвата тепловых нейтронов;- to obtain metallic uranium with a low content of impurities with a high capture cross section of thermal neutrons;
- отделить тяжелые трансурановые элементы для их дальнейшего использования;- to separate heavy transuranic elements for their further use;
- отделить легкие элементы, среди которых находятся палладий, молибден и т.д.- Separate light elements, among which are palladium, molybdenum, etc.
Намораживание расплава позволяет собрать шлак, в состав которого входят все нуждающиеся в удалении элементы, в верхней части расплава, а затем их удалить.Freezing the melt allows you to collect slag, which includes all the elements that need to be removed, in the upper part of the melt, and then remove them.
Использование в качестве материала-восстановителя или металлический кальций, или натрий, или магний, или сплавы на их основе необходимо для раскисления ОЯТ.The use of calcium metal, or sodium, or magnesium, or alloys based on them as a reducing agent is necessary for the deoxidation of spent nuclear fuel.
Использование в качестве шлака-разжижителя криолита CaAlF6, т.к. он обладает низкой температурой плавления и высокой смачивающей способностью оксидного ОЯТ.The use of cryolite CaAlF 6 as a slag-breaker, since it has a low melting point and high wetting ability of oxide SNF.
Расплавление гомогенной шихты, которое ведут путем высокочастотного нагрева в атмосфере аргона при частоте 45-450 кГц, и последующая экзотермическая реакция при температуре 1450-1500°С в течение 15-60 минут необходимы для образования на поверхности ОЯТ оксида кальция, являющегося чрезвычайно тугоплавким и его можно отделить.Melting a homogeneous charge, which is carried out by high-frequency heating in an argon atmosphere at a frequency of 45-450 kHz, and a subsequent exothermic reaction at a temperature of 1450-1500 ° C for 15-60 minutes are necessary for the formation of calcium oxide on the surface of SNF, which is extremely refractory and its can be separated.
Изотермическая ликвация с изменением температуры по длине тигля-отстойника 0,1-0,2°С и колебанием напряжения магнитного поля 7-10 ТЭ позволяет проводить ее без взаимного растворения компонентов друг в друге, что в дальнейшем позволяет разделить слиток на несколько самостоятельных частей.Isothermal segregation with a temperature change along the length of the settling crucible of 0.1-0.2 ° C and a fluctuation of the magnetic field voltage of 7-10 TE allows it to be carried out without mutual dissolution of the components in each other, which subsequently allows the ingot to be divided into several independent parts.
Рассмотрим пример выполнения предлагаемого способа.Consider an example of the proposed method.
Топливные таблетки отработанного ядерного топлива (ОЯТ) измельчают совместным помолом (мокрым помолом) с металлом или материалом-восстановителем и шлаком-разжижителем в соотношенииSpent nuclear fuel (SNF) fuel pellets are ground by co-grinding (wet grinding) with metal or a reducing material and a slag-diluent in the ratio
70 вес.% ОЯТ70 wt.% SNF
30 вес.% металл-восстановитель30 wt.% Metal reducing agent
10 вес.% шлак-разжижитель10 wt.% Slag thinner
в течение 50-60 минут в шаровых мельницах с добавлением ацетона или четыреххлористого углерода до дисперсности менее 1 мм. Мокрый помол позволяет получать гомогенную шихту с большей активной поверхностью.for 50-60 minutes in ball mills with the addition of acetone or carbon tetrachloride to a dispersion of less than 1 mm Wet grinding allows you to get a homogeneous mixture with a larger active surface.
Затем проводят высушивание полученной шихты в атмосфере инертного газа при температуре 60-90°С в течение 15-30 минут.Then carry out the drying of the resulting mixture in an inert gas atmosphere at a temperature of 60-90 ° C for 15-30 minutes.
Высушенную массу шихты подают в тигель и раскисляют ее высокочастотным нагревом в атмосфере инертного газа, например аргона, при частоте 45-450 кГц до образования расплава металла и шлака.The dried mass of the charge is fed into the crucible and deoxidized by high-frequency heating in an atmosphere of inert gas, such as argon, at a frequency of 45-450 kHz until a molten metal and slag are formed.
После последующей экзотермической реакции расплава при температуре 1450-1500°С в течение 15-60 минут шлак, насыщенный активными газами и элементами с низкой температурой плавления, удаляют.After the subsequent exothermic reaction of the melt at a temperature of 1450-1500 ° C for 15-60 minutes, slag saturated with active gases and elements with a low melting point is removed.
В результате нагрева металл-восстановитель, например металлический кальций, отбирает кислород у диоксида урана UO2 и продуктов распада, кроме платинидов, а шлак-разжижитель, например криолит CaAlF6, резко снижает температуру плавления вновь образованных оксидов металла-восстановителя СаО и, всплывая, накрывает реагирующую шихты.As a result of heating, a metal reducing agent, for example, metallic calcium, takes oxygen from uranium dioxide UO 2 and decay products, except for platinides, and a slag thinner, such as CaAlF 6 cryolite, sharply reduces the melting temperature of the newly formed CaO reducing metal oxides and, floating up, covers reactive charge.
При нагреве и появлении расплава на основе урана из него начинают вскипать легко летучие элементы (ксенон, цезий, стронций, иод и др.), которые насыщают поверхностный слой шлака.When heating and the appearance of a melt based on uranium, easily volatile elements (xenon, cesium, strontium, iodine, etc.) begin to boil from it, which saturate the surface layer of slag.
После прекращения кипения расплава металла образуется граница шлак-металл.After the boiling of the molten metal ceases, a slag-metal boundary forms.
Образовавшийся шлак удаляют вместе с насытившими его наиболее активными продуктами распада и помещают в контейнер для захоронения или хранения.The resulting slag is removed along with the most active decay products that have saturated it and placed in a container for burial or storage.
Оставшийся в тигле расплав сливают в изотермический тигель-отстойник и выдерживают в нем при температуре 1150-1300°С в течение 24-120 минут с изменением температуры по длине тигля 0,1-0,2°С и колебанием напряжения магнитного поля 7-10 ТЭ.The melt remaining in the crucible is poured into an isothermal settling crucible and kept therein at a temperature of 1150-1300 ° C for 24-120 minutes with a temperature change along the crucible length of 0.1-0.2 ° C and a magnetic field voltage fluctuation of 7-10 TE.
В результате ликвации в расплаве происходит расслоение по атомным весам и температурам плавления на элементы с атомным весом меньшим, чем у урана (молибден, технеций, палладий и т.д.), и с большим атомным весом (трансурановые элементы).As a result of segregation in the melt, separation occurs according to atomic weights and melting points into elements with an atomic weight lower than that of uranium (molybdenum, technetium, palladium, etc.), and with a large atomic weight (transuranic elements).
После охлаждения слитка в тигле-отстойнике его подвергают просвечиванию с помощью рентгена для выявления границ расслоения и расчленяют по ним на три части: уран, трансурановые и легкие элементы.After cooling the ingot in a settling crucible, it is exposed to X-ray diffraction to reveal delamination boundaries and is divided into three parts: uranium, transuranic and light elements.
Последующий процесс рафинирования или экстракции отдельных элементов может быть проведен традиционными методами для слабоактивных материалов.The subsequent process of refining or extraction of individual elements can be carried out by traditional methods for weakly active materials.
В результате проведенных экспериментов установлено, что предлагаемый способ переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива с заданными свойствами может быть получен только при указанном содержании компонентов и приведенных режимах.As a result of the experiments, it was found that the proposed method for processing spent (irradiated) solid nuclear fuel with desired properties can be obtained only with the specified content of components and the given modes.
В случае, если параметры хотя бы одного из режимов способа, указанных в примере выполнения предлагаемого изобретения, выходят за указанные пределы, то технический результат в изобретении не будет достигнут.If the parameters of at least one of the modes of the method specified in the exemplary embodiment of the present invention go beyond these limits, then the technical result in the invention will not be achieved.
Это позволяет сделать вывод о том, что указанные параметры режимов способа переработки отработавшего (облученного) твердого ядерного топлива относятся к существенным признакам данного изобретения.This allows us to conclude that these parameters of the modes of processing the spent (irradiated) solid nuclear fuel are essential features of this invention.
Claims (8)
Priority Applications (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2007120888A RU2340021C1 (en) | 2007-06-05 | 2007-06-05 | Method of spent nuclear fuel recycling |
PCT/RU2007/000400 WO2008150188A1 (en) | 2007-06-05 | 2007-07-20 | Method for processing spent nuclear fuel |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2007120888A RU2340021C1 (en) | 2007-06-05 | 2007-06-05 | Method of spent nuclear fuel recycling |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2340021C1 true RU2340021C1 (en) | 2008-11-27 |
Family
ID=40093895
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2007120888A RU2340021C1 (en) | 2007-06-05 | 2007-06-05 | Method of spent nuclear fuel recycling |
Country Status (2)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2340021C1 (en) |
WO (1) | WO2008150188A1 (en) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2711214C1 (en) * | 2019-07-12 | 2020-01-15 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Spent fuel reprocessing method of fuel assemblies of nuclear reactor |
Family Cites Families (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
BE605293A (en) * | 1961-06-22 | 1961-12-22 | ||
BE698675A (en) * | 1967-05-19 | 1967-11-20 | ||
GB9928655D0 (en) * | 1999-12-03 | 2000-02-02 | British Nuclear Fuels Plc | Actinide production |
GB0204671D0 (en) * | 2002-02-28 | 2002-04-10 | British Nuclear Fuels Plc | Electrochemical cell for metal production |
RU2253916C1 (en) * | 2004-06-28 | 2005-06-10 | Российский научный центр "Курчатовский институт" | Mode of processing irradiated nuclear fuel |
-
2007
- 2007-06-05 RU RU2007120888A patent/RU2340021C1/en not_active IP Right Cessation
- 2007-07-20 WO PCT/RU2007/000400 patent/WO2008150188A1/en active Application Filing
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2711214C1 (en) * | 2019-07-12 | 2020-01-15 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Spent fuel reprocessing method of fuel assemblies of nuclear reactor |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
WO2008150188A1 (en) | 2008-12-11 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
Vaden et al. | Engineering-scale liquid cadmium cathode experiments | |
US5082603A (en) | Method of treatment of high-level radioactive waste | |
US3721549A (en) | Preparation of metal ingots from the corresponding metal oxides | |
Wood et al. | Advances in fuel fabrication | |
RU2340021C1 (en) | Method of spent nuclear fuel recycling | |
Carlson et al. | Preparation and Refining of Yttrium Metal by Y‐Mg Alloy Process | |
JPH08233987A (en) | Reprocessing method for spent fuel | |
US4248836A (en) | Recovery of nuclear fuel material | |
Kruger | Preparation and some properties of arc-cast plutonium monocarbide | |
Lawroski et al. | Processing of reactor fuel materials by pyrometallurgical methods | |
RU2383070C1 (en) | Method for metallurgical processing spent (exposed) solid nuclear fuel | |
US2905552A (en) | Production of uranium metal by carbon reduction | |
RU2790544C1 (en) | Method for remelting structural materials of shells of spent fuel rods and structural materials of spent fuel assemblies | |
US3485594A (en) | Molten iron method of recovering nuclear material from composite bodies | |
Iizuka et al. | Development of treatment process for anode residue from molten salt electrorefining of spent metallic fast reactor fuel | |
RU2159473C1 (en) | Method for recovering radionuclide-containing metal wastes | |
JPH05188186A (en) | Separation and recovery of depleted uranium from spent nuclear fuel | |
McDeavitt et al. | Defining a metal-based waste form for IFR pyroprocessing wastes | |
Fuhrman et al. | Production of thorium powder by calcium reduction of thorium oxide | |
Steunenberg et al. | Status of the salt transport process for fast breeder reactor fuels | |
JPH07209483A (en) | Chemical reprocessing method of spent fuel | |
Carmack et al. | Electroslag remelt processing of irradiated vanadium alloys | |
Rogozkin et al. | Mononitride U-Pu mixed fuel and it's electrochemical reprocessing in molten salts | |
Nikitin et al. | Electrorefining of Uranium Alloys Containing Palladium and Neodymium in 3LiCl–2KCl–UCl3 Melts | |
RU2154318C1 (en) | Method for extracting molybdenum from uranium base metal fuel |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20090606 |
|
NF4A | Reinstatement of patent |
Effective date: 20120327 |
|
MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20130606 |