RU2296381C2 - Method for opening fuel element can - Google Patents
Method for opening fuel element can Download PDFInfo
- Publication number
- RU2296381C2 RU2296381C2 RU2004138958/06A RU2004138958A RU2296381C2 RU 2296381 C2 RU2296381 C2 RU 2296381C2 RU 2004138958/06 A RU2004138958/06 A RU 2004138958/06A RU 2004138958 A RU2004138958 A RU 2004138958A RU 2296381 C2 RU2296381 C2 RU 2296381C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- fuel
- zinc
- temperature
- cladding
- fuel element
- Prior art date
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
- Solid Fuels And Fuel-Associated Substances (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области атомной промышленности, в частности к ядерному топливному циклу и переработке радиоактивных материалов реакторных топливных элементов.The invention relates to the field of the nuclear industry, in particular to the nuclear fuel cycle and the processing of radioactive materials from reactor fuel cells.
Из уровня техники известен «Способ растворения оболочек топливных элементов из цирконийсодержащего сплава», описанный в патенте РФ №2035773, Кл. G 21 С 19/38, опубл. 20.05.1995. В этом способе для селективного растворения цирконий-ниобиевых оболочек используют смесь 5-10 г/л раствора азотной или уксусной кислоты и 5-10 г/л раствора фторсодержащего реагента, процесс проводят при перемешивании и температуре 25-80°С.The prior art known "Method of dissolving the shells of fuel cells made of zirconium alloy" described in the patent of the Russian Federation No. 2035773, CL. G 21 C 19/38, publ. 05/20/1995. In this method, for the selective dissolution of zirconium-niobium shells, a mixture of 5-10 g / l of a solution of nitric or acetic acid and 5-10 g / l of a solution of a fluorine-containing reagent is used, the process is carried out with stirring at a temperature of 25-80 ° C.
Однако известный способ имеет следующие недостатки:However, the known method has the following disadvantages:
1. Для твэлов с нитридным топливом это приведет к растворению как оболочки, так и нитридного топлива отработавшего ядерного топлива (ОЯТ).1. For fuel elements with nitride fuel, this will lead to the dissolution of both the shell and the nitride fuel of spent nuclear fuel (SNF).
2. Использование водных растворов, способных подвергаться радиолизу, недопустимо в мощных радиационных полях.2. The use of aqueous solutions capable of undergoing radiolysis is unacceptable in powerful radiation fields.
3. Этот способ неизбежно приводит к появлению большого количества высокорадиоактивных растворов и соответственно к необходимости переработки значительных объемов водных растворов.3. This method inevitably leads to the appearance of a large number of highly radioactive solutions and, accordingly, to the necessity of processing significant volumes of aqueous solutions.
Известен способ электролитического вскрытия оболочки твэлов из нержавеющей стали (патент РФ №2122752, МКИ G 21 C 19/38, опубл. 27.11.98 г. «Способ и устройство для вскрытия оболочки твэлов из нержавеющей стали»).A known method of electrolytic opening of the cladding of fuel rods made of stainless steel (RF patent No. 212752, MKI G 21 C 19/38, publ. 11/27/98, "Method and device for opening the cladding of the cladding of stainless steel").
Вскрытие оболочки ведут электролизом в сернокислом электролите переменным током промышленной частоты.Opening the shell is carried out by electrolysis in a sulfuric acid electrolyte with alternating current of industrial frequency.
Известный способ обладает теми же недостатками, что и вышеуказанный аналог и дополнительно еще является более сложным и трудоемким, требующим сложного оборудования для его осуществления, так как растворение ведется при электролизе.The known method has the same disadvantages as the above analogue and is additionally more complex and time-consuming, requiring sophisticated equipment for its implementation, since the dissolution is carried out during electrolysis.
Известен «Способ вскрытия облученных ядерных твэлов» (патент GB 1274357, МКИ G 21 C 19/34, опубл. 17.05.72 г.). Этот способ заключается в механическом удалении оболочки твэла из нержавеющей стали путем локального индукционного нагрева выше точки плавления оболочки.The well-known "Method of opening the irradiated nuclear fuel elements" (patent GB 1274357, MKI G 21 C 19/34, publ. 17.05.72,). This method consists in mechanically removing the stainless steel fuel cladding by local induction heating above the melting point of the cladding.
Однако известный способ также не может быть использован для удаления оболочки твэла из нержавеющей стали с нитридным топливом, так как при температуре выше 1300°С происходит сплавление оболочки с нитридным топливом, что приведет к значительным потерям топливных элементов.However, the known method also cannot be used to remove the cladding of a stainless steel fuel rod with nitride fuel, since at temperatures above 1300 ° C, the cladding is fused with nitride fuel, which will lead to significant loss of fuel cells.
Наиболее близким к предлагаемому способу (прототипом) является «Способ вскрытия оболочки твэла» (патент US 3666425, МКИ С 22 В 61/04, опубл. 30.05.72 г.).Closest to the proposed method (prototype) is the "Method of opening the cladding of a fuel rod" (US patent 3666425, MKI C 22 B 61/04, publ. 30.05.72,).
Известный способ заключается в селективном растворении оболочки твэла из нержавеющей стали в сплавах системы медь-сурьма (с добавлением марганца). Процесс проводят при температуре 700-1000°С в течение 1-1,5 часов.The known method consists in the selective dissolution of the stainless steel fuel cladding in alloys of the copper-antimony system (with the addition of manganese). The process is carried out at a temperature of 700-1000 ° C for 1-1.5 hours.
Основными недостатками прототипа являются:The main disadvantages of the prototype are:
1. Невозможность его применения для отделения оболочки твэла от нитридного топлива из-за химического взаимодействия нитридов с компонентами сплава с образованием интерметаллидов топливных элементов и азота.1. The impossibility of its use for separating the cladding of a fuel rod from nitride fuel due to the chemical interaction of nitrides with alloy components with the formation of intermetallic fuel cells and nitrogen.
2. Практическая невозможность регенерации растворителя (сплава сурьма-медь), что приводит к значительным объемам высокоактивных отходов (ВАО).2. The practical impossibility of regeneration of the solvent (antimony-copper alloy), which leads to significant volumes of highly active waste (HLW).
3. Применение сурьмы существенно сужает возможности выбора стойких конструкционных материалов для изготовления аппаратов растворения.3. The use of antimony significantly narrows the choice of resistant structural materials for the manufacture of dissolution apparatuses.
Задачей настоящего изобретения является повышение производительности, технологичности способа переработки радиоактивных материалов, обеспечивающего вскрытие оболочки твэла как с нитридным, так и оксидным топливом и отгонку растворителя.The objective of the present invention is to increase the productivity, manufacturability of a method for processing radioactive materials, providing the opening of the cladding of a fuel rod with both nitride and oxide fuel and distillation of the solvent.
Для решения поставленной задачи вскрытие оболочки тепловыделяющего элемента осуществляют в жидкометаллическом растворителе, а именно в цинке. Процесс ведут при температуре 600-850°С в течение 0,25-10 часов при соотношении массы оболочки к массе жидкого металла 1:10-1:40.To solve the problem, the opening of the shell of the fuel element is carried out in a liquid metal solvent, namely in zinc. The process is carried out at a temperature of 600-850 ° C for 0.25-10 hours with a ratio of the shell mass to the mass of liquid metal 1: 10-1: 40.
При более низкой температуре (ниже 600°С) уменьшается растворимость компонентов материала оболочки в жидком цинке, а также снижается скорость растворения, что приводит к необходимости нецелесообразного увеличения количества растворителя - цинка (более чем 40:1) и времени процесса (более 10 ч).At a lower temperature (below 600 ° C), the solubility of the components of the shell material in liquid zinc decreases, and the dissolution rate also decreases, which leads to the need for an inappropriate increase in the amount of solvent — zinc (more than 40: 1) and the process time (more than 10 hours) .
При более высокой температуре (выше 850°С) летучесть цинка значительно возрастает (температура кипения 907°С), что требует дополнительных мер по герметизации реактора и, следовательно, повышает стоимость способа.At a higher temperature (above 850 ° C), the volatility of zinc increases significantly (boiling point 907 ° C), which requires additional measures to seal the reactor and, therefore, increases the cost of the method.
Временной интервал обусловлен необходимостью прогрева твэла до температуры процесса (не менее 0,25 ч), с одной стороны, и оптимизацией и синхронизацией времени пребывания топлива на данном переделе (не более 10 ч), с другой. Ясно, что при снижении температуры (в указанном интервале) продолжительность растворения оболочки твэла определяется также растворимостью материала оболочки в цинке и скоростью ее растворения.The time interval is due to the need to warm the fuel rod to the process temperature (at least 0.25 hours), on the one hand, and to optimize and synchronize the fuel residence time at this redistribution (not more than 10 hours), on the other. It is clear that when the temperature decreases (in the indicated interval), the dissolution time of the fuel cladding is also determined by the solubility of the cladding material in zinc and its dissolution rate.
Отклонение от указанных пределов в сторону меньших количеств цинка (меньше чем 10 массовых частей цинка на одну часть материала оболочки твэла) приводит к образованию насыщенных растворов на поверхности оболочки и прекращению процесса растворения. Большие количества цинка (больше 40 массовых частей цинка на одну часть материала оболочки твэла) приводят к неоправданным дополнительным затратам времени и энергии на его транспортировку и регенерацию.Deviation from the indicated limits towards smaller amounts of zinc (less than 10 mass parts of zinc per part of the cladding material of a fuel rod) leads to the formation of saturated solutions on the cladding surface and termination of the dissolution process. Large amounts of zinc (more than 40 parts by weight of zinc per part of the fuel cladding material) lead to unjustified additional costs of time and energy for its transportation and regeneration.
Количество растворителя выбирается из интервала в отношении массы оболочки к массе жидкого металла 1:10-1:40 в зависимости от температуры процесса.The amount of solvent is selected from the interval in relation to the mass of the shell to the mass of liquid metal 1: 10-1: 40 depending on the temperature of the process.
Новым является:New is:
1) использование в качестве растворителя расплавленного цинка;1) the use of molten zinc as a solvent;
2) соотношение массы оболочки к массе жидкого металла как 1:10-1:40;2) the ratio of the mass of the shell to the mass of liquid metal as 1: 10-1: 40;
3) время процесса 0,25-10 часов;3) the process time is 0.25-10 hours;
4) температура процесса 600-850°С.4) the temperature of the process 600-850 ° C.
Преимущества предлагаемого изобретения позволяют:The advantages of the invention allow:
- вскрывать оболочку твэла практически без потери топлива как нитридного, так оксидного топлив;- open the cladding of a fuel rod with virtually no loss of fuel of both nitride and oxide fuels;
- вскрывать оболочку твэла без отделения конструкционных элементов тепловыделяющей сборки (ТВС);- open the cladding of a fuel rod without separating the structural elements of the fuel assembly (FA);
- повысить скорость процесса на 1-2 порядка и, соответственно, значительно уменьшить объемы используемых сред, благодаря одновременной отгонке растворителя, что важно как для организации процесса переработки, так и для создания условий утилизации и хранения отходов.- increase the speed of the process by 1-2 orders of magnitude and, accordingly, significantly reduce the volume of media used, due to the simultaneous distillation of the solvent, which is important both for the organization of the processing process and for creating conditions for the disposal and storage of waste.
Температура в нижней части твэла (ТВС) выше температуры верхнего конца твэла (ТВС) (градиент 1-4°С/1 см) для ускорения растворения оболочки в нижней части твэла, предотвращения тем самым возможного осыпания топлива с нерастворившейся части оболочки твэлов и решеток.The temperature in the lower part of the fuel assembly (FA) is higher than the temperature of the upper end of the fuel assembly (fuel assembly) (gradient 1-4 ° C / 1 cm) to accelerate the dissolution of the cladding in the lower part of the fuel assembly, thereby preventing possible spillage of fuel from the insoluble part of the cladding of the fuel rods and grids.
Может растворяться оболочка не только одного или нескольких твэлов, но и тепловыделяющая сборка (ТВС), включающая несколько сотен твэлов, дистанцирующие решетки, направляющие трубки и т.п., что значительно повышает производительность и технологичность способа.The cladding of not only one or several fuel rods, but also a fuel assembly (FA), including several hundred fuel rods, spacer grids, guide tubes, etc., can be dissolved, which significantly increases the productivity and manufacturability of the method.
После цикла растворения твэла с целью уменьшения объема радиоактивных материалов и возврата цинка на дальнейший процесс растворения ведут отгонку цинка при постепенном повышении температуры от 800-1100°С при давлении 0,1-0,001 МПа.After a cycle of dissolution of a fuel element in order to reduce the volume of radioactive materials and return zinc to a further dissolution process, zinc is distilled off with a gradual increase in temperature from 800-1100 ° С at a pressure of 0.1-0.001 MPa.
Кубовый остаток после накопления определенного количества (содержание цинка не более 2-10%) направляется на захоронение.The bottom residue after the accumulation of a certain amount (zinc content of not more than 2-10%) is sent for disposal.
В качестве конструкционных материалов выбраны изделия из углерод-углеродных материалов или специальных сталей. В случае работы при повышенных температурах используются защитные покрытия. Все используемые материалы и растворитель являются стойкими в мощных радиационных полях.As structural materials selected products from carbon-carbon materials or special steels. In case of operation at elevated temperatures, protective coatings are used. All materials and solvent used are resistant to powerful radiation fields.
Примеры конкретного выполнения (Таблица).Examples of specific performance (table).
Удаление (вскрытие) оболочки твэла ведут на модельной сборке из двух-шести твэлов, включающей элемент более толстостенной трубки (часть трубки) твэла. В качестве аналога нитридного топлива были использованы графитовые стержни соответствующего диаметра (размеры сборок приведены в таблице). На начальном этапе эксперимента модельную сборку размещают в верхней холодной части реторты, на дне которой находится заданное количество цинка. Соотношение массы цинка к массе металлической части сборки варьируют в различных экспериментах в пределах от 10:1 до 40:1. После вакуумирования и заполнения реторты инертным газом (аргон) ведут нагрев цинка до рабочей температуры. Рабочую температуру варьируют в разных опытах в пределах от 600 до 850°С.Removal (opening) of the cladding of a fuel rod is carried out on a model assembly of two to six fuel rods, including an element of a thicker-walled tube (part of the tube) of a fuel rod. Graphite rods of the corresponding diameter were used as an analog of nitride fuel (assembly sizes are given in the table). At the initial stage of the experiment, the model assembly is placed in the upper cold part of the retort, at the bottom of which there is a given amount of zinc. The ratio of the mass of zinc to the mass of the metal part of the assembly varies in various experiments in the range from 10: 1 to 40: 1. After evacuation and filling the retort with an inert gas (argon), zinc is heated to operating temperature. The operating temperature varies in different experiments ranging from 600 to 850 ° C.
В ряде экспериментов устанавливали заданный градиент температуры в расплаве цинка (от 1 до 5 градус/см) - более высокая температура в нижней части цинка. После установления заданного температурного режима модельную сборку погружают в расплавленный цинк на заданную глубину. Через заданное время, от 0,25 часа и более, сборку извлекают в холодную зону и после ее охлаждения ведут разборку реторты и анализ результатов эксперимента, после чего поднимают температуру в реторте до 800-1100°С и ведут отгонку цинка.In a number of experiments, a predetermined temperature gradient was established in the zinc melt (from 1 to 5 degrees / cm) - a higher temperature in the lower part of zinc. After establishing a predetermined temperature regime, the model assembly is immersed in molten zinc to a predetermined depth. After a specified time, from 0.25 hours or more, the assembly is removed into the cold zone and, after cooling, the retort is disassembled and the results of the experiment are analyzed, after which the temperature in the retort is raised to 800-1100 ° C and zinc is distilled off.
Из вышеизложенного видно, что поставленная задача решается предлагаемым нами изобретением, а именно при использовании этого способа повышается как производительность, так и технологичность переработки радиоактивных материалов.From the foregoing it can be seen that the problem is solved by our invention, namely when using this method, both productivity and manufacturability of processing of radioactive materials are increased.
Claims (2)
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2004138958/06A RU2296381C2 (en) | 2004-12-30 | 2004-12-30 | Method for opening fuel element can |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2004138958/06A RU2296381C2 (en) | 2004-12-30 | 2004-12-30 | Method for opening fuel element can |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2004138958A RU2004138958A (en) | 2006-06-10 |
RU2296381C2 true RU2296381C2 (en) | 2007-03-27 |
Family
ID=36712647
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2004138958/06A RU2296381C2 (en) | 2004-12-30 | 2004-12-30 | Method for opening fuel element can |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2296381C2 (en) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2707562C1 (en) * | 2018-08-22 | 2019-11-28 | Акционерное общество "Прорыв" | Method of processing fuel elements |
RU2732721C1 (en) * | 2020-03-23 | 2020-09-22 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской Академии наук | Method of separating nitride nuclear fuel from shell of fuel element fragments |
-
2004
- 2004-12-30 RU RU2004138958/06A patent/RU2296381C2/en not_active IP Right Cessation
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2707562C1 (en) * | 2018-08-22 | 2019-11-28 | Акционерное общество "Прорыв" | Method of processing fuel elements |
RU2732721C1 (en) * | 2020-03-23 | 2020-09-22 | Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской Академии наук | Method of separating nitride nuclear fuel from shell of fuel element fragments |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
RU2004138958A (en) | 2006-06-10 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
US3813464A (en) | Method of dissolving spent nuclear fuel | |
RU2296381C2 (en) | Method for opening fuel element can | |
CN104599733A (en) | Self-discharging vertical radioactive iodine-131 distilling apparatus | |
RU119512U1 (en) | DEVICE FOR REMOVING THE SEDIMATION OF MOSS-FUEL FROM THE ELECTROLYZER CATHODE | |
CN216826132U (en) | Bubbling reaction device | |
RU2804570C1 (en) | Method for extracting zirconium from irradiated zirconium materials to reduce volume of high-level radioactive waste | |
Kim et al. | Residual salt separation technique using centrifugal force for pyroprocessing | |
CN104616712B (en) | Vertical type production unit for high-concentration Na131I solution | |
Isakov et al. | Reprocessing of unirradiated fuel rods of transport nuclear power facilities | |
CN114405419A (en) | Bubbling reaction device and application | |
Chauvin et al. | ELECTROLYTIC CELL FOR HIGH TEMPERATURES | |
RU2772970C1 (en) | Method for controlled extraction of actinides from metal products of spent nuclear fuel in a chloride melt | |
RU2516003C2 (en) | Device to remove mox-fuel precipitate from electrolytic cell cathode | |
RU2489760C1 (en) | Method for removing deposit of mox-fuel from electrolysis cathode | |
Fain | PROCESS DEVELOPMENT QUARTERLY REPORT. PART II. PILOT PLANT WORK | |
Steele et al. | Summary of sodium removal and decontamination programs in the USA | |
Hammetter | Determination of hydrogen contamination of depleted uranium in a triple carbonate salt bath | |
Blanco et al. | Power Reactor Fuel Processing Status Report for July 1956 | |
Griggs | Feasibility studies for decontamination and densification of chop-leach cladding residues | |
Ayers | Method of dissolving spent nuclear fuel | |
Nietzke | Hydrogen diffusion and desorption characteristics of a CoCrFeMnNi high entropy and a CoCrNi medium entropy alloy | |
Jonke et al. | Fluoride Volatility Processing of Low Enriched Fuels | |
Yokoo et al. | Status of pyro-process fuel cycle technology development at Criepi | |
KR20120006788A (en) | The equipment for the removal of adhered salt from uranium deposits using inert gas pulse and the method thereof | |
Olivier | Electrorefining Uranium |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20171231 |