RU2772970C1 - Method for controlled extraction of actinides from metal products of spent nuclear fuel in a chloride melt - Google Patents
Method for controlled extraction of actinides from metal products of spent nuclear fuel in a chloride melt Download PDFInfo
- Publication number
- RU2772970C1 RU2772970C1 RU2021135412A RU2021135412A RU2772970C1 RU 2772970 C1 RU2772970 C1 RU 2772970C1 RU 2021135412 A RU2021135412 A RU 2021135412A RU 2021135412 A RU2021135412 A RU 2021135412A RU 2772970 C1 RU2772970 C1 RU 2772970C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- actinides
- nuclear fuel
- melt
- chloride
- chlorinating agent
- Prior art date
Links
- 229910052768 actinide Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 36
- 150000001255 actinides Chemical class 0.000 title claims abstract description 34
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M chloride anion Chemical compound [Cl-] VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M 0.000 title claims abstract description 29
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 19
- 239000002184 metal Substances 0.000 title claims abstract description 19
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 title claims abstract description 19
- 238000000605 extraction Methods 0.000 title claims abstract description 8
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims abstract description 17
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 15
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 12
- 239000012320 chlorinating reagent Substances 0.000 claims abstract description 12
- 239000000155 melt Substances 0.000 claims abstract description 12
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 claims abstract description 11
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 11
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 claims abstract description 7
- 239000000126 substance Substances 0.000 claims abstract description 7
- 229910013618 LiCl—KCl Inorganic materials 0.000 claims description 11
- 239000000374 eutectic mixture Substances 0.000 claims description 10
- 150000003841 chloride salts Chemical class 0.000 claims 1
- 238000007670 refining Methods 0.000 abstract description 14
- 150000001805 chlorine compounds Chemical class 0.000 abstract description 10
- 238000009376 nuclear reprocessing Methods 0.000 abstract description 6
- 229910000510 noble metal Inorganic materials 0.000 abstract description 5
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 2
- 238000005660 chlorination reaction Methods 0.000 description 4
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 4
- 229910052763 palladium Inorganic materials 0.000 description 4
- 229910052703 rhodium Inorganic materials 0.000 description 4
- 229910052707 ruthenium Inorganic materials 0.000 description 4
- 238000005070 sampling Methods 0.000 description 4
- -1 actinide chlorides Chemical class 0.000 description 3
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 3
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 3
- 239000000463 material Substances 0.000 description 3
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 3
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 3
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N oxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 3
- LTPBRCUWZOMYOC-UHFFFAOYSA-N BeO Chemical compound O=[Be] LTPBRCUWZOMYOC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- YKYOUMDCQGMQQO-UHFFFAOYSA-L Cadmium chloride Chemical compound Cl[Cd]Cl YKYOUMDCQGMQQO-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- 229910052784 alkaline earth metal Inorganic materials 0.000 description 2
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 2
- 230000000875 corresponding Effects 0.000 description 2
- 238000005755 formation reaction Methods 0.000 description 2
- 238000009616 inductively coupled plasma Methods 0.000 description 2
- 229910052744 lithium Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 description 1
- HKZLPVFGJNLROG-UHFFFAOYSA-M Silver chloride Chemical compound [Cl-].[Ag+] HKZLPVFGJNLROG-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 238000009825 accumulation Methods 0.000 description 1
- 150000001342 alkaline earth metals Chemical class 0.000 description 1
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 1
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000001636 atomic emission spectroscopy Methods 0.000 description 1
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000003749 cleanliness Effects 0.000 description 1
- 239000003792 electrolyte Substances 0.000 description 1
- 230000005496 eutectics Effects 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 1
- 229910021397 glassy carbon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 230000003993 interaction Effects 0.000 description 1
- 229910000765 intermetallic Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052745 lead Inorganic materials 0.000 description 1
- WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N lithium Chemical compound [Li] WHXSMMKQMYFTQS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 description 1
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 description 1
- 238000005025 nuclear technology Methods 0.000 description 1
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052700 potassium Inorganic materials 0.000 description 1
- WCUXLLCKKVVCTQ-UHFFFAOYSA-M potassium chloride Chemical class [Cl-].[K+] WCUXLLCKKVVCTQ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 235000011164 potassium chloride Nutrition 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 229910052904 quartz Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010453 quartz Substances 0.000 description 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 238000001953 recrystallisation Methods 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N silicon dioxide Inorganic materials O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000011780 sodium chloride Substances 0.000 description 1
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 1
- QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N zirconium Chemical compound [Zr] QCWXUUIWCKQGHC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 description 1
Images
Abstract
Description
Изобретение относится к пирохимической переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) и может быть использовано в процессе переработки металлического продукта операции электролитического рафинирования отработавшего ядерного топлива, содержащего актиниды и благородные металлы, путем включения в технологию замкнутого ядерного топливного цикла (ЗЯТЦ) реакторов на быстрых нейтронах.SUBSTANCE: invention relates to pyrochemical reprocessing of spent nuclear fuel (SNF) and can be used in the process of reprocessing the metal product of the operation of electrolytic refining of spent nuclear fuel containing actinides and noble metals by including fast neutron reactors in the closed nuclear fuel cycle (CFFC) technology.
Операция электролитического рафинирования металлического или предварительно восстановленного оксидного ОЯТ, осуществляемая, преимущественно, в расплавленной эвтектической смеси LiCl-KCl, относится к базовым операциям схем пирохимической переработки ОЯТ. Сущность электролитического рафинирования ОЯТ заключается в анодном растворении и катодном осаждении актинидов, при этом продукты деления ядерного топлива концентрируются в анодном остатке (благородные металлы, цирконий и др.) и расплавленном электролите (щелочные и щелочноземельные металлы в виде хлоридов), а актиниды (уран, плутоний, минор-актиниды) выделяются на катоде, при этом анодный остаток представляет собой смесь металлов, сплавов и интерметаллидных соединений различного состава. В ходе электролитического рафинирования содержание актинидов в таком остатке понижается, что затрудняет их полную конверсию в хлоридный расплав путем электрохимического растворения. Вследствие этого, в анодном остатке может содержаться вплоть до 30% от начального содержания актинидов, которые необходимо извлекать другими способами во избежание образования больших объемов радиоактивных отходов.The operation of electrolytic refining of metal or pre-reduced oxide SNF, carried out mainly in a molten LiCl-KCl eutectic mixture, belongs to the basic operations of SNF pyrochemical processing schemes. The essence of the electrolytic refining of SNF lies in the anodic dissolution and cathodic deposition of actinides, while the fission products of nuclear fuel are concentrated in the anode residue (noble metals, zirconium, etc.) and the molten electrolyte (alkali and alkaline earth metals in the form of chlorides), and actinides (uranium, plutonium, minor actinides) are separated at the cathode, while the anode residue is a mixture of metals, alloys and intermetallic compounds of various compositions. During electrolytic refining, the content of actinides in such a residue decreases, which makes it difficult for them to be completely converted into a chloride melt by electrochemical dissolution. As a consequence, the anode residue may contain up to 30% of the initial content of actinides, which must be recovered by other means in order to avoid the formation of large volumes of radioactive waste.
Известен способ переработки анодных остатков отработавшего металлического топлива, включающий конверсию металлических урана и актинидов в хлориды, включающий контроль хлоридного расплава на содержание в нем продукта извлечения актинидов (Masatoshi Iizuka, Masaaki Akagi & Takashi Omori, Development of Treatment Process for Anode Residue from Molten Salt Electrorefining of Spent Metallic Fast Reactor Fuel, Nuclear Technology 181(3) (2013)507-525).A known method of processing the anode residues of spent metal fuel, including the conversion of metallic uranium and actinides into chlorides, including monitoring the chloride melt for the content of the actinide extraction product (Masatoshi Iizuka, Masaaki Akagi & Takashi Omori, Development of Treatment Process for Anode Residue from Molten Salt Electrorefining of Spent Metallic Fast Reactor Fuel, Nuclear Technology 181(3)(2013)507-525).
Данный способ осуществляют в хлоридном расплаве LiCl-KCl-CdCl2 в атмосфере инертного газа при температуре 500°C. В качестве хлорирующего агента используют хлорид кадмия, который во избежание чрезмерного накопления в расплаве, вводят в хлоридный расплав порционно. В течение всего процесса извлечения актинидов из анодного остатка операции электролитического рафинирования отработавшего ядерного топлива периодически отбирают пробы расплава. Химический анализ отобранных проб, включающий определение концентрации в исследуемой пробе хлорида кадмия, а также содержащегося в пробе на момент ее отбора продукта извлечения актинидов из анодного остатка, производят после выдержки исследуемой пробы от нескольких часов до нескольких дней с использованием дорогостоящего оборудования в отдельном помещении с повышенными требованиями к чистоте.This method is carried out in the chloride melt LiCl-KCl-CdCl 2 in an inert gas atmosphere at a temperature of 500°C. As a chlorinating agent, cadmium chloride is used, which, in order to avoid excessive accumulation in the melt, is introduced into the chloride melt in portions. During the entire process of extracting actinides from the anode residue of the operation of electrolytic refining of spent nuclear fuel, samples of the melt are periodically taken. The chemical analysis of the selected samples, including the determination of the concentration of cadmium chloride in the test sample, as well as the product of extracting actinides from the anode residue contained in the sample at the time of its sampling, is carried out after holding the test sample from several hours to several days using expensive equipment in a separate room with elevated cleanliness requirements.
Таким образом, степень полноты конверсии актинидов из анодного остатка в хлориды в данном способе определяют лишь спустя промежуток времени, затрачиваемого на отбор проб хлоридного расплава с хлорирующим агентом и образующимися хлоридами актинидов, на трансфер пробы из помещения с аппаратом электролитического рафинирования ОЯТ в аналитическую лабораторию, в которой пробу растворяют для получения раствора, анализируемого, например, на масс-спектрометре с индуктивно-связанной плазмой. Этот промежуток времени в лучшем случае занимает не менее 2 часов.Thus, the degree of completeness of the conversion of actinides from the anode residue to chlorides in this method is determined only after a period of time spent on sampling the chloride melt with a chlorinating agent and formed actinide chlorides, on transferring the sample from the room with the SNF electrolytic refining apparatus to the analytical laboratory, in in which the sample is dissolved to obtain a solution analyzed, for example, on an inductively coupled plasma mass spectrometer. This period of time at best takes at least 2 hours.
Несмотря на достаточно высокую точность таких анализов и возможность осуществления способа химического растворения анодного остатка непосредственно в аппарате электролитического рафинирования ОЯТ, метод химического анализа периодически отбираемых проб расплава не является непрерывным, а потому не оперативен и неэффективен, поскольку ведет к повышению длительности процесса переработки, повышению энергозатрат и, соответственно, к повышенным нагрузкам на конструкционные элементы аппарата. Более того отбор проб предполагает разгерметизацию аппарата электролитического рафинирования и внесение в него крайне нежелательных примесей кислорода и влаги.Despite the rather high accuracy of such analyzes and the possibility of implementing the method of chemical dissolution of the anode residue directly in the SNF electrolytic refining apparatus, the method of chemical analysis of periodically taken samples of the melt is not continuous, and therefore not operational and inefficient, since it leads to an increase in the duration of the reprocessing process, an increase in energy costs and, accordingly, to increased loads on the structural elements of the apparatus. Moreover, sampling involves the depressurization of the electrolytic refining apparatus and the introduction of extremely undesirable impurities of oxygen and moisture into it.
Задачей настоящего изобретения является повышение степени извлечения актинидов за счет непрерывного оперативного контроля полноты конверсии актинидов из металлических продуктов непосредственно в ходе электролитического рафинирования ОЯТ.The objective of the present invention is to increase the degree of extraction of actinides due to continuous operational monitoring of the completeness of the conversion of actinides from metal products directly during the electrolytic refining of SNF.
Для этого в течение всего процесса извлечения актинидов из металлических продуктов операции электролитического рафинирования отработавшего ядерного топлива измеряют окислительно-восстановительный потенциал хлоридного расплава, в который порционно вводят хлорирующий агент, и в случае, когда добавление свежей порции хлорирующего агента не приводит к смещению потенциала в отрицательную область, завершают процесс перехода урана из ядерного топлива в хлоридный расплав, например, в расплав эвтектической смеси LiCl-KCl. При этом в качестве хлорирующего агента предпочтительно использовать хлорид свинца, положительно влияющего на интенсификацию процесса.To do this, during the entire process of extracting actinides from metal products of the operation of electrolytic refining of spent nuclear fuel, the redox potential of the chloride melt is measured, into which the chlorinating agent is introduced in portions, and in the case when the addition of a fresh portion of the chlorinating agent does not lead to a potential shift to the negative region , complete the process of transition of uranium from nuclear fuel to the chloride melt, for example, to the melt of the LiCl-KCl eutectic mixture. In this case, it is preferable to use lead chloride as a chlorinating agent, which has a positive effect on the intensification of the process.
Сущность заявленного способа заключается в следующем. При контакте металлического продукта, содержащего актиниды (An) и продукты деления, с хлоридом свинца в расплаве эвтектической смеси LiCl-KCl будет протекать обменная реакция, например:The essence of the claimed method is as follows. When a metal product containing actinides (An) and fission products comes into contact with lead chloride in the melt of the LiCl-KCl eutectic mixture, an exchange reaction will occur, for example:
Расплавленная эвтектическая смесь LiCl-KCl при этом выполняет функцию растворителя, как исходного PbCl2, так и образующегося UCl3. Данные термодинамического моделирования, а именно, положительные значения стандартной энергии Гиббса (ΔG0), указывают на то, что реакции взаимодействия благородных металлов (преимущественно Pd, Rh, Ru) с хлоридом свинца протекать не будут. В результате селективного участия компонентов металлического продукта в реакции (1), актиниды в виде хлоридов будут растворяться в расплавленной эвтектической смеси LiCl-KCl, в то время как продукты деления (Pd, Rh, Ru) будут оставаться в анодном остатке, либо осаждаться на дно аппарата вместе с образующимся свинцом. Таким образом, введение хлорида свинца в аппарат для электрорафинирования с расплавленной эвтектической смесью LiCl-KCl приводит к растворению актинидов в виде хлоридов в расплавленной эвтектической смеси LiCl-KCl, притом, что продукты деления остаются в анодном остатке, либо осаждаются на дно аппарата для электрорафинирования вместе с образующимся свинцом.The molten eutectic mixture LiCl-KCl in this case performs the function of a solvent, both the initial PbCl 2 and the resulting UCl 3 . The thermodynamic modeling data, namely, the positive values of the standard Gibbs energy (ΔG 0 ), indicate that the reactions of the interaction of noble metals (mainly Pd, Rh, Ru) with lead chloride will not occur. As a result of the selective participation of the components of the metal product in reaction (1), actinides in the form of chlorides will dissolve in the molten LiCl-KCl eutectic mixture, while the fission products (Pd, Rh, Ru) will remain in the anode residue or settle to the bottom apparatus together with the resulting lead. Thus, the introduction of lead chloride into the apparatus for electrorefining with a molten eutectic mixture LiCl-KCl leads to the dissolution of actinides in the form of chlorides in the molten eutectic mixture LiCl-KCl, while the fission products remain in the anode residue, or are deposited on the bottom of the apparatus for electrorefining together with the formation of lead.
Порционное добавление хлорида свинца в аппарат для электрорафинирования, в котором в эвтектическом расплаве LiCl-KCl выдерживается анодный остаток, позволяет избежать экранирования поверхности обрабатываемого остатка образующимся по реакции (1) свинцом. Таким образом, удается контролировать скорость процесса растворения металлического продукта и не допускать неполного извлечения целевых компонентов из него.Batch addition of lead chloride to the apparatus for electrorefining, in which the anode residue is kept in the eutectic LiCl-KCl melt, makes it possible to avoid shielding the surface of the residue being processed by the lead formed by reaction (1). Thus, it is possible to control the rate of dissolution of the metal product and prevent incomplete extraction of the target components from it.
В отличие от известного способа, заявленный способ характеризуется мгновенным получением необходимых данных о составе хлоридного расплава непосредственно в ходе конверсии элементарных актинидов из металлического продукта в соответствующие хлориды актинидов. Таким образом, заявленный способ обеспечивает оперативный контроль конверсии актинидов из металлического продукта в хлориды, своевременное окончание конверсии, что, в свою очередь, позволяет существенно сократить длительность и повысить эффективность переработки ОЯТ за счет снижения энергетических и материальных затрат.In contrast to the known method, the claimed method is characterized by instantaneous obtaining of the necessary data on the composition of the chloride melt directly during the conversion of elemental actinides from the metal product into the corresponding actinide chlorides. Thus, the claimed method provides operational control of the conversion of actinides from a metal product to chlorides, timely completion of the conversion, which, in turn, can significantly reduce the duration and increase the efficiency of spent nuclear fuel processing by reducing energy and material costs.
Способ также позволяет минимизировать либо исключить такие операции как отбор проб хлоридного расплава, сопровождающийся разгерметизацией реактора и внесением в него примесей, приготовление аналитического раствора и выполнение анализа на дорогостоящем оборудовании.The method also allows minimizing or eliminating such operations as sampling the chloride melt, accompanied by depressurization of the reactor and the introduction of impurities into it, preparation of an analytical solution and analysis on expensive equipment.
Новый технический результат, достигаемый заявленным способом, заключается в возможности оперативного контроля полноты конверсии актинидов из металлического продукта операции электролитического рафинирования отработавшего ядерного топлива в соответствующие хлориды актинидов.A new technical result achieved by the claimed method consists in the possibility of on-line control of the completeness of the conversion of actinides from the metal product of the operation of electrolytic refining of spent nuclear fuel into the corresponding actinide chlorides.
Изобретение иллюстрируется чертежом, на котором представлена типичная зависимость изменения окислительно-восстановительного потенциала среды во времени.The invention is illustrated in the drawing, which shows a typical dependence of the change in the redox potential of the medium over time.
Эксперименты проводили в сухом инертном боксе, заполненном аргоном (содержание влаги в атмосфере менее 0.1 ppm, содержание кислорода менее 10 ppm). Аппарат электролитического рафинирования представлял собой кварцевую реторту, на дне которой размещали контейнер из стеклоуглерода либо оксида бериллия с предварительно приготовленной эвтектической смесью хлоридов LiCl-KCl. Хлориды лития и калия готовили методом зонной перекристаллизации с целью максимального удаления кислородных примесей, а затем сплавляли их в инертном боксе.The experiments were carried out in a dry inert box filled with argon (the moisture content in the atmosphere is less than 0.1 ppm, the oxygen content is less than 10 ppm). The electrolytic refining apparatus was a quartz retort, at the bottom of which a container made of glassy carbon or beryllium oxide with a preliminarily prepared eutectic mixture of LiCl-KCl chlorides was placed. Lithium and potassium chlorides were prepared by the zone recrystallization method in order to remove oxygen impurities to the maximum, and then they were fused in an inert box.
Для экспериментальной апробации способа использовали образцы модельного ядерного топлива, имитирующие анодный остаток операции электролитического рафинирования в выше описанном аппарате и содержащие (мас. %): 30U-70(Pd, Rh, Ru). Образцы погружали в расплавленную эвтектическую смесь LiCl-KCl при 500°C, после чего в нее же порционно добавляли хлорид свинца. Количество хлорида свинца, PbCl2, рассчитывали исходя из массы урана в обрабатываемом материале с 10%-ным избытком. В примере полную навеску хлорида свинца делили на 10 примерно равных порций и добавляли в расплав с интервалом от 4 до 12 часов. Перед добавлением очередной навески отбирали пробу расплава, которую анализировали на содержание U, Pb, а также Li, K, Pd, Rh, Ru методом оптической эмиссионной спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой. В результате, весь уран, содержащийся в модельном ядерном топливе, переходил в расплав в виде трихлорида, а благородные металлы оставались в анодном остатке, который частично растворялся в образовавшемся свинце.For experimental testing of the method, samples of model nuclear fuel were used, imitating the anode residue of the electrolytic refining operation in the apparatus described above and containing (wt %): 30U-70(Pd, Rh, Ru). The samples were immersed in a molten LiCl–KCl eutectic mixture at 500°C, after which lead chloride was added in portions. The amount of lead chloride, PbCl 2 , was calculated based on the mass of uranium in the material being processed with a 10% excess. In the example, a full sample of lead chloride was divided into 10 approximately equal portions and added to the melt with an interval of 4 to 12 hours. Before adding another batch, a sample of the melt was taken, which was analyzed for the content of U, Pb, as well as Li, K, Pd, Rh, Ru by the method of optical emission spectrometry with inductively coupled plasma. As a result, all the uranium contained in the model nuclear fuel passed into the melt in the form of trichloride, while the noble metals remained in the anode residue, which was partially dissolved in the formed lead.
В течение всего процесса непрерывно вели запись окислительно-восстановительного потенциала среды между хлорид-серебряным электродом сравнения и молибденовым электродом. Добавление каждой порции хлорирующего агента приводит к резкому смещению потенциала в положительную область, после чего потенциал, по мере протекания реакции хлорирования урана из модельного ядерного топлива, возвращается в отрицательную область. По завершении реакции хлорирования добавление свежей порции хлорида свинца не приводит к смещению потенциала в отрицательную область. Таким образом, можно судить о завершении процесса конверсии урана из модельного ядерного топлива в хлоридный расплав.During the entire process, the redox potential of the medium between the chloride-silver reference electrode and the molybdenum electrode was continuously recorded. The addition of each portion of the chlorinating agent leads to a sharp shift of the potential to the positive region, after which the potential returns to the negative region as the uranium chlorination reaction proceeds from the model nuclear fuel. Upon completion of the chlorination reaction, the addition of a fresh portion of lead chloride does not lead to a negative shift in the potential. Thus, one can judge the completion of the process of conversion of uranium from the model nuclear fuel into the chloride melt.
На чертеже представлена типичная зависимость изменения окислительно-восстановительного потенциала среды во времени. Символом «*» обозначены моменты добавления в расплав новой порции хлорида свинца. Добавление порции хлорида свинца приводит к резкому росту потенциала, а дальнейшая реакция хлорирования ведет к постепенному смещению потенциала в отрицательную область. Хлорирование завершается, когда добавление хлорида свинца не приводит к смещению потенциала в отрицательную область. При температуре 700°C получен подобный результат.The drawing shows a typical dependence of the change in the redox potential of the medium over time. The symbol "*" denotes the moments of adding a new portion of lead chloride to the melt. The addition of a portion of lead chloride leads to a sharp increase in the potential, and a further chlorination reaction leads to a gradual shift in the potential to the negative region. Chlorination is complete when the addition of lead chloride does not shift the potential to the negative region. At a temperature of 700°C, a similar result was obtained.
Таким образом, заявленный способ обеспечивает оперативный контроль степени конверсии актинидов из металлического продукта в хлориды, своевременное окончание конверсии, что, в свою очередь, позволяет существенно сократить длительность и повысить эффективность переработки ОЯТ за счет снижения энергетических и материальных затрат.Thus, the claimed method provides operational control of the degree of conversion of actinides from a metal product to chlorides, timely completion of the conversion, which, in turn, can significantly reduce the duration and increase the efficiency of spent nuclear fuel processing by reducing energy and material costs.
Claims (2)
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2772970C1 true RU2772970C1 (en) | 2022-05-30 |
Family
ID=
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB204671A (en) * | 1922-09-29 | 1924-04-30 | Niels Peter Julius Ploug | Lock |
| JP2000075085A (en) * | 1998-08-28 | 2000-03-14 | Hitachi Ltd | Reprocessing method of spent atomic fuel |
| RU2637256C1 (en) * | 2016-06-08 | 2017-12-01 | Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" | COMPOSITE MIXTURE FOR DEPOSITION OF OXIDES OF FISSILE AND FRAGMENTED NUCLIDES FROM MELT OF EUTECTIC LiF-Na.F-KF MIXTURE |
| RU2724117C1 (en) * | 2019-05-31 | 2020-06-22 | Акционерное общество "Прорыв" | Method of processing nitride nuclear fuel |
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB204671A (en) * | 1922-09-29 | 1924-04-30 | Niels Peter Julius Ploug | Lock |
| JP2000075085A (en) * | 1998-08-28 | 2000-03-14 | Hitachi Ltd | Reprocessing method of spent atomic fuel |
| RU2637256C1 (en) * | 2016-06-08 | 2017-12-01 | Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" | COMPOSITE MIXTURE FOR DEPOSITION OF OXIDES OF FISSILE AND FRAGMENTED NUCLIDES FROM MELT OF EUTECTIC LiF-Na.F-KF MIXTURE |
| RU2724117C1 (en) * | 2019-05-31 | 2020-06-22 | Акционерное общество "Прорыв" | Method of processing nitride nuclear fuel |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Herrmann et al. | Separation and recovery of uranium metal from spent light water reactor fuel via electrolytic reduction and electrorefining | |
| Simpson | Developments of spent nuclear fuel pyroprocessing technology at Idaho National Laboratory | |
| Iizuka et al. | Actinides recovery from molten salt/liquid metal system by electrochemical methods | |
| RU2603844C1 (en) | Method of nitride spent nuclear fuel recycling in salt melts | |
| Li et al. | Electrorefining experience for pyrochemical reprocessing of spent EBR-II driver fuel | |
| Rodrigues et al. | Pyrochemical reprocessing of molten salt fast reactor fuel: focus on the reductive extraction step | |
| Hoover et al. | Effects of temperature, concentration, and uranium chloride mixture on zirconium electrochemical studies in LiClKCl eutectic salt | |
| Gonzalez et al. | Identification, measurement, and mitigation of key impurities in LiCl-Li2O used for direct electrolytic reduction of UO2 | |
| US2951793A (en) | Electrolysis of thorium and uranium | |
| Jiang et al. | The study of metallic uranium production by pyrochemical mix-conversion of U3O8 | |
| EP2954098A1 (en) | Room temperature electrodeposition of actinides from ionic solutions | |
| US9631290B2 (en) | Room temperature electrodeposition of actinides from ionic solutions | |
| RU2772970C1 (en) | Method for controlled extraction of actinides from metal products of spent nuclear fuel in a chloride melt | |
| EP1240647B1 (en) | Actinide production | |
| RU2783506C1 (en) | Method for extracting actinides from the anode residue of the operation of electrolytic refining of spent nuclear fuel | |
| US20130087464A1 (en) | Room temperature electrodeposition of actinides from ionic solutions | |
| KR101576612B1 (en) | Recovery method of the residual actinide element from the chloride molten salt | |
| Hatchett et al. | Room temperature electrodeposition of actinides from ionic solutions | |
| JPH09257985A (en) | Reprocessing method for spent fuel | |
| Soldatova et al. | Separation of uranium and zirconium in a “chloride melt–Ga–Zn eutectic alloy” system | |
| Laplace et al. | Electrodeposition of uranium and transuranics metals (Pu) on solid cathode | |
| Iizuka et al. | Performance of Pyroprocess Equipment of Semi-Industrial Design and Material Balance in Repeated Engineering-Scale Fuel Cycle Tests Using Simulated Oxide/Metal Fuels | |
| Park et al. | Behavior of diffusing elements from an integrated cathode of an electrochemical reduction process | |
| Abdulaziz | Electrochemical reduction of metal oxides in molten salts for nuclear reprocessing | |
| RU2776895C1 (en) | Method for electrolytic refining of metallic nuclear fuel |