RU2244968C1

RU2244968C1 - Method for producing radioisotopes

Info

Publication number: RU2244968C1
Application number: RU2003114943/06A
Authority: RU
Inventors: М.В. Густова (RU); М.В. Густова; С.Н. Дмитриев (RU); С.Н. Дмитриев; О.Д. Маслов (RU); О.Д. Маслов; Л.Г. Молоканова (RU); Л.Г. Молоканова; н Ю.Ц. Оганес (RU); Ю.Ц. Оганесян; А.В. Сабельников (RU); А.В. Сабельников; В.Г. Сыркин (RU); В.Г. Сыркин
Original assignee: Объединенный Институт Ядерных Исследований
Priority date: 2003-05-21
Filing date: 2003-05-21
Publication date: 2005-01-20

Abstract

FIELD: radiochemistry.

SUBSTANCE: proposed method includes mixing of highly dispersed donor and acceptor powders. Mixture obtained in the process is irradiated and radioisotopes produced as result of irradiation are chemically extracted from acceptor powder. Prior to chemical extraction acceptor is separated from donor by superimposing magnetic field onto mixture. Magnetic material is used as acceptor in the process.

EFFECT: enhanced yield and specific activity of radioisotopes noted for high isotope purity.

5 cl, 1 tbl, 1 ex

Description

Изобретение относится к области радиохимии, в частности к способу получения изотопов. Изобретение может быть использовано в радиохимии для отделения осколков деления от спонтанно или вынужденно делящегося вещества и для производства ультрачистых радиоизотопов.The invention relates to the field of radiochemistry, in particular to a method for producing isotopes. The invention can be used in radiochemistry for separating fission fragments from spontaneously or forcedly fissile substances and for the production of ultrapure radioisotopes.

Известен способ получения радиоизотопов, заключающийся в облучении делящегося вещества нейтронами с последующим растворением облученной мишени в кислоте и радиохимическом выделении радиоизотопов [1]. Так, изотоп молибдена-99 (⁹⁹Мо) выделяют с носителем из кислого раствора уранилнитрата осаждением в виде молибдата свинца и α-бензоиноксимата молибдена. Недостатком способа является то, что процесс радиохимического выделения очень трудоемкий, включает в себя несколько циклов осаждения-фильтрации-промывки-сушки-растворения. При этом образуется большое количество сбросных растворов, изменяется физико-химическое состояние делящегося элемента, а конечный продукт, выделяемый в присутствии носителя, имеет низкую удельную активность.A known method of producing radioisotopes, which consists in irradiating fissile material with neutrons, followed by dissolving the irradiated target in acid and radiochemical emission of radioisotopes [1]. So, the molybdenum-99 isotope ( ⁹⁹ Mo) is isolated with the carrier from an acid solution of uranyl nitrate by precipitation in the form of lead molybdate and molybdenum α-benzoinoximate. The disadvantage of this method is that the process of radiochemical separation is very time-consuming, includes several cycles of deposition, filtration, washing, drying, dissolution. In this case, a large number of effluent solutions are formed, the physicochemical state of the fissile element changes, and the final product released in the presence of the carrier has a low specific activity.

Другой известный способ переработки облученных мишеней и выделения радионуклидов [2] также предусматривает полное растворение мишеней в азотной кислоте. Выделение изотопа ⁹⁹Мо проводят методом экстракции ди-2-этилгексилфосфорной кислотой с промывкой и реэкстракцией и с последующей доочисткой на колонке с твердым экстрагентом. Недостатком способа является его сложность, продолжительность цикла радиохимической переработки мишени составляет 10-12 часов. При этом также образуются сбросные растворы, делящееся вещество переходит в органическую фазу, и для его повторного использования необходимо провести множество радиохимических операций.Another known method of processing irradiated targets and the isolation of radionuclides [2] also involves the complete dissolution of the targets in nitric acid. Isolation of the ⁹⁹ Mo isotope is carried out by the method of extraction with di-2-ethylhexylphosphoric acid, washing and reextracting, followed by post-treatment on a solid extractant column. The disadvantage of this method is its complexity, the duration of the cycle of radiochemical processing of the target is 10-12 hours. In this case, waste solutions are also formed, fissile material passes into the organic phase, and for its reuse it is necessary to carry out many radiochemical operations.

Известен способ сбора и отделения осколков деления от делящегося вещества [3], заключающийся в облучении нейтронами сборки, состоящей из слоев фильтровальной бумаги с нанесенным высокодисперсным слоем окиси урана, которые перемежались со слоями чистой влажной фильтровальной бумаги. Осколки деления урана поглощаются слоями чистой бумаги. Таким образом, выделяют до 20% осколков деления, свободных от материнского вещества. Недостатком способа является низкий выход осколков деления.There is a method of collecting and separating fission fragments from fissile material [3], which consists in irradiating with neutrons an assembly consisting of layers of filter paper coated with a highly dispersed layer of uranium oxide, which are interspersed with layers of clean wet filter paper. Uranium fission fragments are absorbed in layers of clean paper. Thus, up to 20% of fission fragments free of maternal matter are secreted. The disadvantage of this method is the low yield of fission fragments.

Известен способ получения мультитрасеров - смеси радиоизотопов - осколков деления из делящегося вещества (прототип) [4], заключающийся в облучении нейтронами смеси порошков вещества-донора - окиси урана (UO₂) и вещества-акцептора. В качестве вещества-акцептора используют хлорид натрия (NaCl), фторид натрия (NaF) и хлорид магния (MgCl₂). После облучения вещество-акцептор растворяют в 0,1 нормальном растворе соляной кислоты и фильтруют для отделения от нерастворимой окиси урана. При соотношении UO₂/NaCl=1/3 и 1/10 эффективность поглощения осколков деления веществом-акцептором равна 78 и 86% соответственно. Однако недостатком этого способа является то, что, как известно [5], окислы урана реагируют с растворами кислот, что приводит к расходованию окиси урана и загрязнению ею получаемых изотопов. Кроме того, способ позволяет получить не отдельные изотопы, а только смесь изотопов - осколков деления.A known method of producing multitracer - a mixture of radioisotopes - fission fragments from fissile material (prototype) [4], which consists in irradiating with neutrons a mixture of powders of a donor substance - uranium oxide (UO ₂ ) and an acceptor substance. As the acceptor substance, sodium chloride (NaCl), sodium fluoride (NaF) and magnesium chloride (MgCl ₂ ) are used. After irradiation, the acceptor is dissolved in 0.1 normal hydrochloric acid solution and filtered to separate from insoluble uranium oxide. With a ratio of UO ₂ / NaCl = 1/3 and 1/10, the absorption efficiency of fission fragments by the acceptor substance is 78 and 86%, respectively. However, the disadvantage of this method is that, as is known [5], uranium oxides react with acid solutions, which leads to the consumption of uranium oxide and its pollution of the resulting isotopes. In addition, the method allows to obtain not individual isotopes, but only a mixture of isotopes - fission fragments.

Целью настоящего изобретения является увеличение выхода и удельной активности радиоизотопов, а также получение изотопов с высокой изотопной чистотой.The aim of the present invention is to increase the yield and specific activity of radioisotopes, as well as the production of isotopes with high isotopic purity.

Указанная цель достигается тем, что смешивают высокодисперсные порошки делящегося вещества-донора и вещества-акцептора, причем в качестве вещества-акцептора применяют магнитное вещество, имеющее частицы сферической формы, и смесь подвергают облучению. При этом размер частиц порошка-донора выбирают не более 1 мк. Весовое соотношение поршка-донора и порошка-акцептора выбирают в соотношении 1:2-1:10. После окончания облучения порошок-акцептор отделяют от делящегося вещества в магнитном поле. Отделение проводят в жидкой среде, химически инертной к обоим порошкам. Затем вещество-акцептор можно использовать в виде мультитрасера или выделить из него отдельные радиоизотопы, используя известные радиохимические методики.This goal is achieved by mixing finely divided powders of a fissile donor substance and an acceptor substance, wherein a magnetic substance having spherical particles is used as an acceptor substance, and the mixture is irradiated. In this case, the particle size of the donor powder is selected not more than 1 micron. The weight ratio of the donor powder and the acceptor powder is selected in a ratio of 1: 2-1: 10. After irradiation, the powder acceptor is separated from the fissile material in a magnetic field. The separation is carried out in a liquid medium chemically inert to both powders. Then the acceptor substance can be used in the form of a multitracer or separate individual radioisotopes from it using known radiochemical methods.

Существенное отличие предлагаемого способа от прототипа заключается в том, что смесь тонкодисперсных порошков делящегося вещества-донора и вещества-акцептора выбирают в весовом соотношении 1:2-1:10, причем в качестве вещества-акцептора применяют магнитное вещество с частицами сферической формы и отделяют его от делящегося вещества в магнитном поле. Размер частиц порошка-донора не превышает 1 мкм. Разделение проводят в жидкой среде, химически инертной к обоим высокодисперсным порошкам. Затем вещество-акцептор можно использовать в виде мультитрасера или выделить из него отдельные радиоизотопы, используя известные радиохимические методики.A significant difference of the proposed method from the prototype is that a mixture of finely divided powders of a fissile substance donor and an acceptor substance is selected in a weight ratio of 1: 2-1: 10, and a magnetic substance with spherical particles is used as an acceptor substance and it is separated from fissile material in a magnetic field. The particle size of the donor powder does not exceed 1 μm. The separation is carried out in a liquid medium chemically inert to both finely divided powders. Then the acceptor substance can be used in the form of a multitracer or separate individual radioisotopes from it using known radiochemical methods.

Совокупность всех существенных признаков позволяет увеличить выход и удельную активность радиоизотопов, а также получить ультрачистые изотопы без носителей, свободные от материнского делящегося вещества, а также дает возможность многократно без химической переработки использовать дорогостоящее делящееся вещество.The combination of all the essential features makes it possible to increase the yield and specific activity of radioisotopes, as well as to obtain ultrapure non-carrier isotopes free of maternal fissile material, and also makes it possible to repeatedly use expensive fissile material without chemical processing.

Положительным эффектом предлагаемого способа является упрощение способа отделения радиоизотопов - осколков деления и возможность многократно и без химической переработки использовать дорогостоящее делящееся вещество для получения радиоизотопов.A positive effect of the proposed method is the simplification of the method of separation of radioisotopes - fission fragments and the ability to repeatedly and without chemical processing to use expensive fissile material to obtain radioisotopes.

Сущность способа заключается в следующем: делящееся вещество-донор применяют в виде высокодисперсного порошка с диаметром частиц не более 1 мкм. Перед облучением его тщательно перемешивают с высокодисперсным порошком вещества-акцептора, являющимся магнитным веществом и имеющим сферические частицы средним размером 1-3 мкм, в весовом соотношении 1:2-1:10. Смесь облучают гамма-квантами, при этом ядра вещества-донора делятся на два осколка. Средний пробег осколков деления в материнском веществе составляет около 3 мкм, что обеспечивает их выход из материнского вещества-донора и вбивание в частицы порошка-акцептора. После окончания облучения смесь порошков помещают в сосуд с химически инертной по отношению к ним обоим жидкостью (например, ацетоном) и создают в сосуде неоднородное магнитное поле, вводя в него магнитный стержень, на который налипают частицы порошка-акцептора. При этом немагнитные частицы порошка-донора остаются на дне сосуда. Магнитный стержень с порошком-акцептором переносят в другой сосуд, отключают магнитное поле, и частицы порошка-акцептора, свободные от материнского делящегося вещества, падают на дно сосуда. Затем вещество-акцептор можно использовать в виде мультитрасера или выделить из него отдельные радиоизотопы, используя известные радиохимические методики. Материнское вещество после высушивания может быть использовано для повторного облучения.The essence of the method is as follows: a fissile donor substance is used in the form of a finely divided powder with a particle diameter of not more than 1 μm. Before irradiation, it is thoroughly mixed with a fine powder of an acceptor substance, which is a magnetic substance and having spherical particles with an average size of 1-3 microns, in a weight ratio of 1: 2-1: 10. The mixture is irradiated with gamma rays, while the nuclei of the donor substance are divided into two fragments. The average range of fission fragments in the mother substance is about 3 μm, which ensures their exit from the parent material donor and driving into the particles of the acceptor powder. After the end of the irradiation, the mixture of powders is placed in a vessel with both liquid chemically inert to them (for example, acetone) and an inhomogeneous magnetic field is created in the vessel by introducing a magnetic rod into it, onto which particles of the acceptor powder adhere. In this case, non-magnetic particles of the donor powder remain at the bottom of the vessel. The magnetic rod with the acceptor powder is transferred to another vessel, the magnetic field is turned off, and particles of the acceptor powder, free of the mother fissile material, fall to the bottom of the vessel. Then the acceptor substance can be used in the form of a multitracer or separate individual radioisotopes from it using known radiochemical methods. The mother substance after drying can be used for re-exposure.

Пример выполнения способаAn example of the method

Предлагаемый способ был использован при сборе и отделении осколков деления от облученной закиси-окиси урана (U₃O₈). U₃O₈ в виде порошка с диаметром частиц не более 1 мкм смешивают с железом карбонильным радиотехническим (ГОСТ 13610-79, разработчик - Государственный научно-исследовательский институт химической технологии элементоорганических соединений [6]), в виде порошка, состоящего из сферических частиц со средним диаметром 1-3 мкм и обладающего повышенными магнитными свойствами. Порошки в весовом соотношении 1:5 тщательно перемешивают, образец помещают в кассету и облучают в течение часа гамма-квантами компактного ускорителя электронов - микротрона МТ-25 при среднем токе электронов 15 микроампер и максимальной энергии электронов 24,5 мегаэлектронвольт. По окончании облучения образцы “охлаждают” в течение 3-4 часов и измеряют активность осколков деления на гамма-спектрометре “Canberra” со сверхчистым германием. Затем магнитным полем разделяют частицы немагнитного порошка закиси-окиси урана и магнитные частицы порошка-акцептора - карбонильного железа. Измеряют гамма-активность порошка-акцептора, а также содержание в нем урана с помощью рентгенофлюоресцентного анализа [7]. Содержание урана в порошке-акцепторе составило менее 0,1% от исходного количества урана. Далее производят химическое выделение изотопа. Для этого порошок-акцептор обрабатывают раствором гидроксида аммония (4 моль/л), при этом ⁹⁹Мо переходит в щелочной раствор. Этот раствор пропускают через ионообменную колонку с сильнокислотным катионитом КУ-2, при этом молибдат аммония проходит через колонку без изменений, очищаясь от примесей. Для дополнительной очистки раствор молибдата аммония пропускают через колонку, заполненную окисью алюминия, промывают водой и элюируют одномолярным раствором гидроксида амммония. Получают раствор молибдата аммония без носителя, очищенный от железа и прочих осколков деления [8].The proposed method was used in the collection and separation of fission fragments from irradiated nitrous oxide-uranium oxide (U ₃ O ₈ ). U ₃ O ₈ in the form of a powder with a particle diameter of not more than 1 μm is mixed with radio carbonyl iron (GOST 13610-79, developed by the State Research Institute of Chemical Technology of Organoelement Compounds [6]), in the form of a powder consisting of spherical particles with with an average diameter of 1-3 microns and having enhanced magnetic properties. The powders in a weight ratio of 1: 5 are thoroughly mixed, the sample is placed in a cassette and irradiated for one hour with gamma rays of a compact electron accelerator - MT-25 microtron with an average electron current of 15 microamps and a maximum electron energy of 24.5 megaelectron-volts. After irradiation, the samples are “cooled” for 3-4 hours and the activity of fission fragments is measured on a Canberra gamma-spectrometer with ultra-pure germanium. Then, particles of a non-magnetic uranium oxide oxide powder and magnetic particles of an acceptor powder, carbonyl iron, are separated by a magnetic field. Measure the gamma activity of the acceptor powder, as well as the content of uranium in it using x-ray fluorescence analysis [7]. The uranium content in the acceptor powder was less than 0.1% of the initial amount of uranium. Next, produce chemical isolation of the isotope. For this, the acceptor powder is treated with a solution of ammonium hydroxide (4 mol / L), with ⁹⁹ Mo passing into an alkaline solution. This solution is passed through an ion exchange column with a strongly acidic KU-2 cation exchanger, while ammonium molybdate passes through the column without changes, being purified from impurities. For further purification, a solution of ammonium molybdate is passed through a column filled with aluminum oxide, washed with water and eluted with a unimolar solution of ammonium hydroxide. Get a solution of ammonium molybdate without a carrier, purified from iron and other fission fragments [8].

Результаты эксперимента представлены на чертеже в таблице “Сбор и отделение осколков деления от делящегося вещества”.The results of the experiment are presented in the drawing in the table “Collection and separation of fission fragments from fissile material”.

ЛитератураLiterature

1. Радиохимия и химия ядерных процессов. Под ред. А.Н.Мурина, В.Д.Нефедова, В.П.Шведова. Л.: Госхимиздат, 1960 г. с.566.1. Radiochemistry and chemistry of nuclear processes. Ed. A.N. Murina, V.D. Nefedova, V.P. Shvedova. L .: Goskhimizdat, 1960 p. 566.

2. Радиофармацевтические препараты ^99мТc. Получение, экспериментальное изучение, клиническое исследование и применение. Под ред. В.Н.Корсунского, Г.Е.Кодиной. М., Институт биофизики, 1991 г. стр. 142.2. Radiopharmaceuticals ^99m TC. Obtaining, experimental study, clinical research and application. Ed. V.N. Korsunsky, G.E. Kodina. M., Institute of Biophysics, 1991, p. 142.

3. Бреслер С.Е. Радиоактивные элементы, ГИТТЛ, М., с.381.3. Bresler S.E. Radioactive Elements, GITTL, M., p. 381.

4. Koichi Takamiya, Masaaki Akamine, Seiichi Shibata, Atsushi Toyoshima, Yoshitaka Kasamatsu and Atsushi Shinohara. //Preparation of Multi tracer by Thermal Neutron Fission of²³⁵U. Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 2000, Vol. 1, № 2, pp.81-82.4. Koichi Takamiya, Masaaki Akamine, Seiichi Shibata, Atsushi Toyoshima, Yoshitaka Kasamatsu and Atsushi Shinohara. // Preparation of Multi tracer by Thermal Neutron Fission of ²³⁵ U. Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 2000, Vol. 1, No. 2, pp. 81-82.

5. Справочник Химика под. ред. Никольского М.: Химия, 1964 г., т.2, стр. 230.5. Handbook of Chemist under. ed. Nikolsky M .: Chemistry, 1964, v.2, p. 230.

6. ГОСТ 13610-79. Железо карбонильное радиотехническое (марка Р-10).6. GOST 13610-79. Iron carbonyl radio engineering (grade R-10).

7. Густова М.В., Маслов О.Д., Молоканова Л.Г. Многокомпонентный инструментальный рентгенофлюоресцентный анализ почв и других объектов окружающей среды на токсичные и сопутствующие элементы. Стандарт предприятия СТП 104-2002. Дубна, ОИЯИ, 2002 г.7. Gustova M.V., Maslov O.D., Molokanova L.G. Multicomponent instrumental x-ray fluorescence analysis of soils and other environmental objects for toxic and related elements. The standard of the enterprise is STP 104-2002. Dubna, JINR, 2002.

8. Ali S.A., Ache H.J. Production Techniques of Fission Molybdenum-99. Radiochim. Acta. 1987, Vol.41, N2/3, р.65-72.8. Ali S.A., Ache H.J. Production Techniques of Fission Molybdenum-99. Radiochim. Acta. 1987, Vol.41, N2 / 3, p. 65-72.

Claims

1. The method of producing radioisotopes, which consists in mixing highly dispersed powders of a donor substance and an acceptor substance, irradiating their mixture and isolating the resulting radioisotopes from the acceptor powder in a chemical way, characterized in that before the chemical isolation, the acceptor substance the donor substance is separated by applying a magnetic field to the mixture, while the magnetic substance is selected as the acceptor substance.

2. The method according to claim 1, characterized in that the particle size of the donor powder is selected not more than 1 μm.

3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the mixture of powders of the fissile substance of the donor and the substance of the acceptor is selected in a weight ratio of 1: 2-1: 10.

4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the particles of the acceptor powder are spherical in shape.

5. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the separation of the acceptor substance from the donor substance is carried out in a liquid medium chemically inert to both highly dispersed powders.