RU2092234C1 - Method of separating oxygen isotopes - Google Patents

Method of separating oxygen isotopes Download PDF

Info

Publication number
RU2092234C1
RU2092234C1 RU94036255A RU94036255A RU2092234C1 RU 2092234 C1 RU2092234 C1 RU 2092234C1 RU 94036255 A RU94036255 A RU 94036255A RU 94036255 A RU94036255 A RU 94036255A RU 2092234 C1 RU2092234 C1 RU 2092234C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
oxygen
separation
isotopes
isotope
carbon dioxide
Prior art date
Application number
RU94036255A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU94036255A (en
Inventor
Ю.В. Петров
Г.Э. Попов
А.И. Руднев
А.В. Тихомиров
Г.В. Трембовецкий
Original Assignee
Российский научный центр "Курчатовский институт"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Российский научный центр "Курчатовский институт" filed Critical Российский научный центр "Курчатовский институт"
Priority to RU94036255A priority Critical patent/RU2092234C1/en
Publication of RU94036255A publication Critical patent/RU94036255A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2092234C1 publication Critical patent/RU2092234C1/en

Links

Landscapes

  • Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

FIELD: isotope separation. SUBSTANCE: oxygen-containing inorganic compound enriched with target oxygen isotope is chemically converted into gaseous inorganic compound of oxygen with monoisotope elements, e.g. C18O2, C17O2 is converted into P18OF3 or F 17 2 O, which is further separated by centrifugal technique. Enrichment degree approaches 100%. EFFECT: increased separation degree. 4 cl

Description

Изобретение относится к технологии разделения стабильных изотопов. Разделение изотопов химических элементов можно осуществить различными способами: физико-химическим /дистилляция, изотопный обмен и т.п./, электромагнитным, лазерным, центробежным и др. The invention relates to a technology for the separation of stable isotopes. Isotopes of chemical elements can be separated in various ways: physicochemical / distillation, isotope exchange, etc. /, electromagnetic, laser, centrifugal, etc.

Природный кислород состоит из трех изотопов со следующей распространенностью:
кислород-16 99,758%
кислород-17 0,037%
кислород-18 0,203%
В настоящее время для разделения изотопов кислорода в основном используют физико-химические методы, что обусловлено следующими факторами. Во-первых, в физико-химических процессах с участием кислорода легкого химического элемента, сильно проявляются изотопные эффекты. Во-вторых, содержание наиболее интересных для практики, тяжелых изотопов кислорода, невелико. Поэтому для их производства необходимо использовать большое количество исходного вещества, что проще достигается при разделении физико-химическими методами, которые в качестве рабочего вещества используют конденсированную фазу. В данном случае в качестве рабочего вещества используют различные соединения: СО2, H2O и др.
Natural oxygen consists of three isotopes with the following abundance:
oxygen-16 99.758%
oxygen-17 0.037%
oxygen-18 0.203%
Currently, physicochemical methods are mainly used for the separation of oxygen isotopes, which is due to the following factors. Firstly, in physical and chemical processes involving oxygen of a light chemical element, isotopic effects are strongly manifested. Secondly, the content of the most interesting for practice, heavy oxygen isotopes, is small. Therefore, for their production it is necessary to use a large amount of the starting substance, which is easier to achieve when separated by physicochemical methods that use the condensed phase as the working substance. In this case, various compounds are used as a working substance: CO 2 , H 2 O, etc.

Общим недостатком таких процессов разделения изотопов кислорода является использование в качестве рабочего вещества либо соединений кислорода с другими немоноизотопными химическими элементами /CO2, H2O и др./, либо неодноатомные соединения кислорода /O2, CO2 и др./, что накладывает теоретический предел на максимально достижимую концентрацию изотопов кислорода в ходе процесса обогащения. Это обусловлено тем, что молекулы таких соединений, при одинаковой молекулярной массе будут иметь различный изотопный состав. Таким образом, теоретически невозможно достичь 100%-концентрации интересующего изотопа кислорода, даже в бесконечно длинном каскаде /колонне/.A common drawback of such oxygen isotope separation processes is the use of either oxygen compounds with other non-monoisotopic chemical elements / CO 2 , H 2 O and others / or non-monoatomic oxygen compounds / O 2 , CO 2 and others / as a working substance, which imposes theoretical limit on the maximum achievable concentration of oxygen isotopes during the enrichment process. This is due to the fact that the molecules of such compounds, with the same molecular weight, will have different isotopic composition. Thus, it is theoretically impossible to achieve a 100% concentration of the oxygen isotope of interest, even in an infinitely long cascade / column /.

Известные способы разделения изотопов кислорода путем низкотемпературной дистилляции неприемлемы в виду того, что теоретически невозможно достичь 100%-концентрации интересующего изотопа кислорода, даже в бесконечно длинном каскаде /колонне/. Для реализации способа необходимо создание насадочных колонн общей длиной до 40 метров. Время установления стационарного разделительного режима достигает многих месяцев. Применение криогенных систем делает процесс разделения очень чувствительным к внешним возмущениям. Known methods for the separation of oxygen isotopes by low-temperature distillation are unacceptable since it is theoretically impossible to achieve 100% concentration of the oxygen isotope of interest, even in an infinitely long cascade / column /. To implement the method, it is necessary to create packed columns with a total length of up to 40 meters. The time to establish a stationary separation regime reaches many months. The use of cryogenic systems makes the separation process very sensitive to external disturbances.

Поскольку в состав рабочего кислородосодержащего соединения входит азот-немоноизотопный элемент, то обогащение по тяжелым изотопом кислорода ограничено сверху /например, для кислорода-18 приблизительно 98%/. Since a nitrogen-nonmonoisotopic element is included in the composition of the working oxygen-containing compound, enrichment by the heavy oxygen isotope is limited from above (for example, for oxygen-18, approximately 98%).

Далее, для практики интересен в основном тяжелый изотоп кислород-18, содержание которого в природной смеси мало, что делает процесс его выделения трудоемким и дорогостоящим. Further, the practice is mainly interested in the heavy oxygen-18 isotope, the content of which in the natural mixture is low, which makes the process of its separation labor-intensive and expensive.

При выделении некрайних изотопов /не самого легкого и не самого тяжелого в природной смеси/, каким в случае кислорода является изотоп кислород-17, процесс обогащения становится еще более сложным и малопроизводительным. Крупномасштабное производство таких изотопов ограничивается высокой стоимостью конечного продукта, которая оказывается недоступной для потребителя. When non-extreme isotopes (not the lightest and not the heaviest in the natural mixture) are isolated, such as the oxygen-17 isotope in the case of oxygen, the enrichment process becomes even more complex and inefficient. The large-scale production of such isotopes is limited by the high cost of the final product, which is inaccessible to the consumer.

Существуют соединения кислорода с моноизотопными элементами, однако использование таких соединений в физико-химических процессах невозможно либо из-за их химической агрессивности, либо из-за малого относительного содержания кислорода в молекуле, что резко снижает изотопные эффекты. There are oxygen compounds with monoisotopic elements, however, the use of such compounds in physicochemical processes is impossible either because of their chemical aggressiveness or because of the small relative oxygen content in the molecule, which sharply reduces isotopic effects.

Задачей, на решение которой направлено данное изобретение, является повышение максимально достижимых концентраций изотопов кислорода при их разделении. The problem to which this invention is directed, is to increase the maximum achievable concentrations of oxygen isotopes during their separation.

Для решения поставленной задачи в способе разделения изотопов кислорода в качестве рабочего вещества используют кислородсодержащее химическое соединение, обогащенное по целевому изотопу кислорода, которое подвергают химическому превращению в газообразное одноатомное неорганическое соединение кислорода с моноизотопными элементами и направляют на обогащение центробежным методом. To solve this problem, in the method for separating oxygen isotopes, an oxygen-containing chemical compound enriched in the target oxygen isotope is used as a working substance, which is chemically converted to a gaseous monatomic inorganic compound of oxygen with monoisotopic elements and sent to the centrifugal enrichment method.

В качестве кислородсодержащего химического соединения используют диоксид углерода. As an oxygen-containing chemical compound, carbon dioxide is used.

Диоксид углерода подвергают химическому превращению во фтороксид фосфора /POF3/.Carbon dioxide is chemically converted to phosphorus fluoroxide / POF 3 /.

Диоксид углерода подвергают химическому превращению в дифторид кислорода /F2O/.Carbon dioxide is chemically converted to oxygen difluoride / F 2 O /.

В качестве кислородсодержащего химического соединения с предварительным обогащением по целевому изотопу кислорода может быть взято NO, CO2, H2O, SO2, O2 или другое, используемое в разделении.As an oxygen-containing chemical compound with preliminary enrichment with respect to the target oxygen isotope, NO, CO 2 , H 2 O, SO 2 , O 2 or another used in the separation can be taken.

Хорошо технически обработанный центробежный метод обогащения для разделения изотопов кислорода сейчас неприемлем, так как для его успешного использования на рабочие вещества накладываются определенные требования. Во-первых, метод основан на использовании в качестве рабочих веществ газообразных соединений при малом давлении. Во-вторых, эффективность метода зависит от молекулярной массы рабочего вещества и становится оптимальной для соединений с молекулярной массой 100. Упомянутые газообразные соединения кислорода, CO2, H2O и др. имеют низкую молекулярную массу /<50/. Кроме того, малая концентрация интересующих изотопов кислорода в природной смеси приведет к необходимости перерабатывать огромные объемы исходного вещества. Необходимо также учитывать требования по изотопному составу других элементов, входящих в состав рабочего вещества. Таким образом, ни один из известных методов разделения не позволяет достичь высокой степени обогащения.A well-technically processed centrifugal enrichment method for the separation of oxygen isotopes is now unacceptable, since certain requirements are imposed on working substances for its successful use. Firstly, the method is based on the use of gaseous compounds as working substances at low pressure. Secondly, the effectiveness of the method depends on the molecular weight of the working substance and becomes optimal for compounds with a molecular weight of 100. The gaseous oxygen compounds, CO 2 , H 2 O, and others have a low molecular weight / <50 /. In addition, the low concentration of oxygen isotopes of interest in the natural mixture will make it necessary to process huge volumes of the starting material. It is also necessary to take into account the requirements for the isotopic composition of other elements that make up the working substance. Thus, none of the known separation methods can achieve a high degree of enrichment.

Перевод кислорода в его одноатомное соединение с моноизотопными элементами позволяет без ограничений на многокомпонентность обогащать изотопы кислорода. Теоретическим пределом максимально достижимой концентрации является 100% концентрация изотопа. The conversion of oxygen into its monatomic compound with monoisotopic elements allows enrichment of oxygen isotopes without restrictions on multicomponentity. The theoretical limit of the maximum attainable concentration is 100% isotope concentration.

Предварительное обогащение предпочтительней осуществлять центробежным методом, так как одноатомные соединения кислорода, такие как POF3, F2O, могут применяться без ограничений в этом высокоэффективном методе.Pre-enrichment is preferable to carry out by the centrifugal method, since monoatomic oxygen compounds, such as POF 3 , F 2 O, can be used without limitation in this highly efficient method.

Особенно большие преимущества могут быть получены при применении данного способа разделения для выделения центрального изотопа кислород-17. В настоящее время максимальная концентрация этого изотопа, полученная в мире, не достигает 80% Данный способ позволяет обогащать его до любой концентрации. Especially great advantages can be obtained by using this separation method to isolate the central oxygen-17 isotope. Currently, the maximum concentration of this isotope obtained in the world does not reach 80%. This method allows it to be enriched to any concentration.

Примеры реализации способа. Examples of the method.

Предварительное обогащение осуществляют физико-химическим методом с использованием в качестве рабочего соединения, например, диоксида углерода /СО2/. В процессе предварительного разделения количество диоксида углерода может быть снижено 100 раз при повышении концентрации целевых изотопов кислорода 50 раз.Pre-enrichment is carried out by the physicochemical method using, for example, carbon dioxide / CO 2 / as the working compound. In the process of preliminary separation, the amount of carbon dioxide can be reduced 100 times by increasing the concentration of the target oxygen isotopes 50 times.

Пример 1. Для осуществления обогащения кислорода -18 берут CO2, обогащенный предварительно физико-химическим методом по кислороду -18 -С18O2.Example 1. To carry out the enrichment of oxygen -18 take CO 2 , enriched previously physico-chemical method for oxygen -18 -C 18 O 2 .

Диоксид углерода переводят во фтороксид фосфора /POF3/ в две стадии:
1. Диоксид углерода сжигают в избытке фтора:
С18O2 + 2F2 CF4 + 18O2
2. Выделяют кислород из реакционной смеси, и вводят его в реакцию получения фтороксида фосфора:
2PF3 + 18O2 2P18OF3
Полученный газ, уже обогащенный по целевому изотопу кислорода-18, используют в качестве рабочего вещества центробежного метода разделения. При этом можно достичь концентрации кислорода 99,99% и более.
Carbon dioxide is converted to phosphorus fluoroxide / POF 3 / in two stages:
1. Carbon dioxide is burned in excess fluorine:
C 18 O 2 + 2F 2 CF 4 + 18 O 2
2. Oxygen is extracted from the reaction mixture, and it is introduced into the reaction for producing phosphorus fluoroxide:
2PF 3 + 18 O 2 2P 18 OF 3
The resulting gas, already enriched in the target isotope of oxygen-18, is used as the working substance of the centrifugal separation method. In this case, an oxygen concentration of 99.99% or more can be achieved.

По достижении необходимой степени обогащения кислород из фтороксида фосфора переводят в товарную форму дожиганием в избытке фтора:
2P18OF3 + 2F2 2PF5 + 18O2
Пример 2. Для разделения изотопов кислорода с получением кислорода-17 берут CO2 с увеличением содержанием кислорода-17. Затем кислород из диоксида углерода переводят в дифторид кислорода /F2O/ в две стадии:
1. Диоксид углерода сжигают в избытке фтора:
C17O2 + 2F2 CF4 + 17O2
2. Выделяют кислород из реакционной смеси и вводят его в реакцию получения дифторида кислорода:
2PF3 +18O2 2P18OF3
Полученный газ, имеющий предварительное обогащение по целевому изотопу кислорода-17, используют в качестве рабочего вещества центробежного метода разделения. Проведя необходимое количество циклов обогащения, можно достичь теоретического предела 100%
По достижении необходимой степени обогащения кислород из дифторида кислорода переводят в товарную форму термическим разложением:
2F217O 2F2 + 17O2
Из представленных примеров следует, что изобретение позволяет достичь степени разделения изотопов кислорода, близко к 100% простым и дешевым способом, не требующим длительного времени, сложного и крупногабаритного оборудования, позволяющим использовать доступные реагенты.
Upon reaching the necessary degree of enrichment, oxygen from phosphorus fluoride is converted into a commodity form by afterburning in excess of fluorine:
2P 18 OF 3 + 2F 2 2PF 5 + 18 O 2
Example 2. For the separation of oxygen isotopes with the production of oxygen-17 take CO 2 with increasing oxygen content-17. Then, oxygen from carbon dioxide is transferred to oxygen difluoride / F 2 O / in two stages:
1. Carbon dioxide is burned in excess fluorine:
C 17 O 2 + 2F 2 CF 4 + 17 O 2
2. Oxygen is isolated from the reaction mixture and introduced into the reaction of obtaining oxygen difluoride:
2PF 3 + 18 O 2 2P 18 OF 3
The resulting gas having preliminary enrichment for the target oxygen-17 isotope is used as the working substance of the centrifugal separation method. After the required number of enrichment cycles, you can reach the theoretical limit of 100%
Upon reaching the required degree of enrichment, oxygen from oxygen difluoride is converted into a commodity form by thermal decomposition:
2F 2 17 O 2F 2 + 17 O 2
From the presented examples it follows that the invention allows to achieve the degree of separation of oxygen isotopes, close to 100% in a simple and cheap way, not requiring a long time, complex and large equipment, allowing the use of available reagents.

Claims (4)

1. Способ разделения изотопов кислорода, заключающийся в химическом превращении кислородсодержащего неорганического соединения, обогащенного по целевому изотопу кислорода, в газообразное одноатомное неорганическое соединение кислорода с моноизотопными элементами и последующем разделении изотопов кислорода центробежным методом. 1. The method of separation of oxygen isotopes, which consists in the chemical conversion of an oxygen-containing inorganic compound enriched in the target oxygen isotope into a gaseous monatomic inorganic compound of oxygen with monoisotopic elements and the subsequent separation of oxygen isotopes by centrifugal method. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве кислородсодержащего неорганического соединения используют диоксид углерода. 2. The method according to claim 1, characterized in that carbon dioxide is used as the oxygen-containing inorganic compound. 3. Способ по п.2, отличающийся тем, что диоксид углерода подвергает химическому превращению во фтороксид фосфора. 3. The method according to claim 2, characterized in that the carbon dioxide is chemically converted to phosphorus fluoride. 4. Способ по п.2, отличающийся тем, что диоксид углерода подвергают химическому превращению в дифторид кислорода. 4. The method according to claim 2, characterized in that the carbon dioxide is subjected to chemical conversion into oxygen difluoride.
RU94036255A 1994-09-28 1994-09-28 Method of separating oxygen isotopes RU2092234C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU94036255A RU2092234C1 (en) 1994-09-28 1994-09-28 Method of separating oxygen isotopes

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU94036255A RU2092234C1 (en) 1994-09-28 1994-09-28 Method of separating oxygen isotopes

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU94036255A RU94036255A (en) 1996-07-27
RU2092234C1 true RU2092234C1 (en) 1997-10-10

Family

ID=20160981

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU94036255A RU2092234C1 (en) 1994-09-28 1994-09-28 Method of separating oxygen isotopes

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2092234C1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7893377B2 (en) 2003-03-04 2011-02-22 Taiyo Nippon Sanso Corporation Method for concentrating oxygen isotope

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7893377B2 (en) 2003-03-04 2011-02-22 Taiyo Nippon Sanso Corporation Method for concentrating oxygen isotope

Also Published As

Publication number Publication date
RU94036255A (en) 1996-07-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Müller et al. Characterization of oligomeric compounds in secondary organic aerosol using liquid chromatography coupled to electrospray ionization Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry
US6156097A (en) CO2 removable from fluorocarbons by semipermeable membrane
CN107353277B (en) Preparation method of cyclic sulfates
JP5026974B2 (en) Oxygen isotope enrichment method
EP0067036B1 (en) Method of separating zirconium isotopes
GB1503401A (en) Laser isotope separation by multiple photon absorption
Suming et al. Stereochemical effects in mass spectrometry. 3—Detection of chirality by chemical ionization mass spectrometry
RU2092234C1 (en) Method of separating oxygen isotopes
US5204003A (en) Separation processes using expulsion from dilute supercritical solutions
US7976708B2 (en) Innovative cut-and-feed operation for enhancing the performance of ion-exchange chromatographic separation
Agrawal Fractionation of oxygen-18 and carbon-13 isotopes by chemical exchange of carbon dioxide with amine carbamates
US4941956A (en) Method of enriching the isotope carbon 13 by means of laser irradiation
Kruglov et al. Continuous isotope separation in systems with solid phase. II. Separation of nitrogen isotopes with use of ion-exchange resin
Kirchmeier et al. Polar and free-radical additions of fluorinated species to unsaturated carbon-nitrogen systems
Campana et al. Chemical ionization–fast-atom bombardment mass spectrometry: a novel ionization method
CN111214955B (en) Carbon isotope separation method and carbon isotope concentration method using same
Kastler et al. Group separation of organic nitrates on a new nitric acid ester NP-LC stationary phase
Chapman Spectrometric Identification of Organic Compounds.
RU2226424C2 (en) Method of production of highly enriched isotopes of vanadium
US3050367A (en) Separation of boron isotopes
RU2295764C2 (en) Method for marking chemical substances
RU2701834C2 (en) Method of producing highly enriched isotope 13c
US3004064A (en) Separation of nitrogen isotopes
Ohtsuka et al. Nitrogen isotope separation by means of cation exchange resin,(I) effects of eluent concentration
Thiemens et al. Demonstration of a Mass Independent Isotopic Fractionation in CO Reaction