RO127102A2 - Aliaj pe bază de titan cu conţinut de elemente cu biocompatibilitate ridicată şi procedeu de obţinere - Google Patents

Aliaj pe bază de titan cu conţinut de elemente cu biocompatibilitate ridicată şi procedeu de obţinere Download PDF

Info

Publication number
RO127102A2
RO127102A2 ROA201000564A RO201000564A RO127102A2 RO 127102 A2 RO127102 A2 RO 127102A2 RO A201000564 A ROA201000564 A RO A201000564A RO 201000564 A RO201000564 A RO 201000564A RO 127102 A2 RO127102 A2 RO 127102A2
Authority
RO
Romania
Prior art keywords
alloy
titanium
melting
elements
composition
Prior art date
Application number
ROA201000564A
Other languages
English (en)
Other versions
RO127102B1 (ro
Inventor
Ioan Dan
Steliana Ivănescu
Original Assignee
R&D Consultanţă Şi Servicii S.R.L.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by R&D Consultanţă Şi Servicii S.R.L. filed Critical R&D Consultanţă Şi Servicii S.R.L.
Priority to ROA201000564A priority Critical patent/RO127102B1/ro
Publication of RO127102A2 publication Critical patent/RO127102A2/ro
Publication of RO127102B1 publication Critical patent/RO127102B1/ro

Links

Landscapes

  • Materials For Medical Uses (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la un aliaj pe bază de Ti, având în compoziţie elemente cu biocompatibilitate ridicată, folosit în ortopedie, la realizarea implanturilor spinale, şi la un procedeu pentru pentru obţinerea acestui aliaj. Aliajul conform invenţiei este biocompatibil şi are următoarea compoziţie chimică: 80% Ti, 10% Zr, 5% Nb şi 5% Ta. Procedeul conform invenţiei începe cu debitarea unor bucăţi de Ti, Zr, Nb şi Ta la dimensiuni de maximum 10x5x5 mm, degresarea acestora în solvenţi organici volatili, cântărirea şi dozarea cantităţilor de metale în funcţie de compoziţia nominală prestabilită, topirea bucăţilor de metal într-un cuptor cu creuzet rece, prin introducerea în creuzet, pe rând, a cantităţilor de Ta, Ni, Zr şi Ti, în ordinea descrescătoare a punctului de topire, vidarea incintei de topire şi protejarea acesteia cu o atmosferă controlată de argon, la un vid slab de -0,2...-0,3 barr, urmată de ridicarea temperaturii cuptorului la peste 2000°C, suficientă pentru topirea aliajului, puterea cuptorului crescând progresiv până la 25 kW, cu o frecvenţă a câmpului magnetic de 215 kHz, apoi se toarnă aliajul într-o lingotieră prevăzută cu circuit de răcire cu apă care este recirculată până la răcirea completă a lingotierei, şi, în ultima fază a procedeului, se extrage din lingotieră lingoul cilindric având diametrul de 30 mm, lungimea de 28 mm şi masa de 99,5 g.

Description

Aliaj pe baza de titan cu conținut de elemente cu biocompatibilitate ridicata si procedeu de obținere
Domeniul tehnic la care se refera invenția
Invenția se refera la un aliaj pe baza de titan avand in compoziție elemente cu biocompatibilitate ridicata si la procedeul de obținere al aliajului. Aliajul rezultat, cu o compoziție chimica originala, este destinat aplicațiilor in ortopedie, pentru execuția de împlânte spinale.
Materialele de implant sunt produse cu grad înalt de complexitate, cu caracteristici biologice, mecanice și tehnologice specifice domeniului de aplicație, care trebuie să respecte norme de calitate stricte pentru a nu afecta sănatatea pacienților. Biomaterialele trebuie să aibă caracteristici speciale, cum sunt o excelentă rezistență la oboseală, rezistență la întindere, rezistență mare la coroziune și uzură, modul de elasticitate cu valoare mică, duritate bună, densitate mică, biocompatibilitate ridicata.
Aliajul supus brevetării este astfel proiectat incat printr-un tratament de prelucrare termo-mecanica avansata sa-si poata imbunatati semnificativ proprietățile mecanice si structurale si, de asemenea, sa permită tratamente de îmbunătățire a topografiei suprafeței, cu consecințe pozitive in ceea ce privește biocompatibilitatea si osteointegrarea.
Prezentarea stadiului cunoscut al tehnicii din domeniul respectiv
Pe plan mondial, în implantologie se urmărește utilizarea unor materiale cu caracteristici biologice, biomecanice și de biosecuritate cât mai performante, cele din aliaje de titan prezentând avantaje atat in ceea ce privește reducerea riscurilor asupra pacienților in timpul si după intervențiile medicale, cat si ca eficacitate si biocompatibilitate cu țesutul uman. Cercetarea pentru obținerea de materiale noi sau de îmbunătățire a proprietăților materialelor existente a fost si este abordata de institute, universități si firme producătoare din USA, Japonia, China și tari ale UE, care au dezvoltat studii teoretice si cu caracter aplicativ, încercând sa răspundă noilor cerințe din domeniu. In ultima perioada, pentru execuția implantelor medicale au fost dezvoltate aliaje de titan α+β fara continui de vanadiu (Ti6AI7Nb, Ti5AI2,5Fe, Ti6AI6Nb1Ta, Ti5AI3Mo4Zr), aliaje de tip super β (Ti13Nb13Zr) si aliaje de tip β (Ti15Mo5Zr3AI, Ti12Mo6Zr2Fe, Ti15Mo, Ti15Mo3Nb3AI0,2Si, Ti15Mo3Nb3AI0,3O).
OFICIUL DE STAT PENTRU INVENȚII Șl MĂRCI
Cerere de brevet de invenție
Nr.. o O.o 5 J..
Data depozit.. J ^-2 0 1 0 - 0 0 5 6 4 -2 9 -06- 2010
Pasivarea naturala a biomaterialelor cu baza titan, pe suprafața carora se formează un film dens si coerent cu substrat metalic, de grosime nanometrica, compus in principal din T1O2, determina o aparenta bioactivitate a acestora. Totuși, răspunsul țesutului gazda nu este întotdeauna cel așteptat, motiv pentru care depunerea pe suprafața implantelor a unor pelicule biocompatibile sau straturi subțiri din ceramici bioactive (materiale care sunt mai puțin susceptibile la degradare electrochimică) in vederea osteointegrararii implantelor și pentru crearea de interfețe stabile implant / țesut constitue o direcție noua in cercetarea mondiala. Grosimea, compoziția chimica, structura, morfologia si topografia filmelor superficiale ale implantelor afecteaza viteza de creștere, orientarea si tipul proteinelor specifice celulelor osoase sau altor tipuri de celule. In acest sens, se cercetează mai multe cai de îmbunătățire a topografiei suprafeței implantelor din biomateriale cu baza titan prin tratamente superficiale de tip anodizare, electropolizare, pasivare sau oxidare si prin tehnica acoperirilor bioactive prin metode electrochimice, sol-gel, pulverizare urmata de depunere sau sinterizare.
De mare actualitate in prezent este Deformarea Plastică Severă (SPD), prin care se obțin metale și aliaje cu microstructură specială - cu structură microcristalină (MC), cu granulație ultrafină (UFC) sau chiar cu dimensiuni (de grăunte sub 100 nm) nanocristaline (NC). Interesul pentru acest domeniu a crescut semnificativ odată cu reușita obținerii unor proprietăți ale materialelor cu totul speciale, ca de exemplu creșterea rezistenței la tracțiune în condiții de exploatare severe, sau creșterea ductilității. Dacă în anii '80 ai secolului trecut se efectuau primele încercări de obținere a materialelor UFC sau NC prin metode de deformare plastică severă la nivel de laborator, rezultatele spectaculoase obținute au făcut posibilă o trecere relativ rapidă la producția pe scară mai largă, astfel încât putem vorbi astăzi de mai multe tehnici SPD, unele dintre ele disponibile la nivel industrial.
Titanul și aliajele de titan, datorită proprietăților pe care le au, tind să înlocuiască, în majoritatea aplicațiilor, materialele clasice. Utilizarea noilor materiale a fost precedată de un volum considerabil de experimente de cercetare și testare clinică pe animale. Titanul și aliajele sale s-au impus pentru că posedă caracteristici optime care se cer materialelor pentru implante și anume:
- rezistență foarte bună la coroziune;
- biocompatibilitate;
- proprietăți mecanice și rezistență la oboseală excelente;
-4CV 2010-00564-2 9 -06- 2010
- tenacitate;
- modul de elasticitate scăzut;
- rezistență satisfăcătoare la uzură;
- preț accesibil.
Titanul și aliajele pe bază de titan au multiple utilizări în tehnica implantelor fiind folosite pentru lucrări in stomatologie, chirurgia facială a maxilarelor, ortopedie, chirurgia cardiovasculara, chirurgia coloanei vertebrale. In marea majoritate a acestor aplicații se utilizează aliajul TÎAI6V4 si, mai nou, aliajul Ti6AI7Nb. S-a demonstrat că aliajul TÎ6AI4V se comportă prost la fricțiune, întrucât particule rezultate din uzură au fost adesea detectate în țesuturile și organele asociate implantului din titan. Studiile arată, de asemenea, că particule de TiAI6V4 au fost cauza unor inllamații, fiind implicate în osteoliză. Ca urmare a semnalelor referitoare la toxicitatea vanadiului si la efectul negativ asupra organismului uman al prezentei unei concentrații de ioni de aluminiu, au fost dezvoltate numeroase cercetări aprofundate in UE, in USA, dar mai ales in China si Japonia privind influenta prezentei unora dintre elementele de aliere ale titanului asupra celulelor osteoblaste si fibroblaste din țesuturile învecinate implantelor, adica de la interfața implant / tesut. Aceste cercetări au demonstrat ca elemente precum nichelul si vanadiul sunt toxice, avand un caracter cancerigen si ca aluminiul are o relație cauzala cu neurotoxicitatea si dementa senila de tip Alzheimer.
Din punct de vedere al proprietăților mecanice, cea mai importantă problemă este aceea a diferenței semnificative dintre valorile modulelor de elasticitate ale țesutului osos și biomaterialului pe bază de titan. Aceste diferențe, prin așa-numitul fenomen de ecranare a solicitării mecanice, determină un proces de remodelare osoasă necorespunzător care, în final, determină distrugerea integrității ansamblului țesut osos-implant. Simulările cu element finit au sugerat că un material cu un modul de elasticitate mai mic poate determina o distribuție mult mai apropiată de cea normală a tensiunilor mecanice în țesutul osos înconjurător. Aliajele cum ar fi TÎ6AI4V, care se caracterizează printr-o fracție volumică ridicată a fazei q cu rețea cristalină hcp, distribuită într-o matrice de fază β cu rețea cristalină cvc, are un modul de elasticitate de circa 110 GPa. Această valoare este mult mai mare decât cea a țesutului osos, care este cuprinsă între 10 și 40 GPa, în funcție de structura internă a țesutului osos. O diferență atât de mare între modulele de elasticitate provoacă o încărcare mecanică a țesutului osos diferită de cea fiziologic normală. O încărcare
Ο 1 Ο Ο θ 5 δ ΰ - - [η
9 -06- 2010 mecanică insuficientă determină în timp resorbția țesutului osos înconjurător (fenomenul de ecranare mecanică) și distrugerea stabilității ansamblului țesut ososimplant.
In continuare se prezintă citeva date referitoare la unele patente din domeniu.
Patentul nr 4857269 înregistrat in Statele Unite, se referă la oportunitatea de a obține un modul de elasticitate scăzut pentru aliaje utilizate la execuția dispozitiveleor medicale. Acest brevet descrie un aliaj de titan constând dintr-o sumă de până la 24 de procente în greutate de stabilizatori beta Mo, Ta, Nb si Zr, cu următoarele condiții:
- când molibdenul este cuprins in compoziția aliajului, sa fie intr-o proporție de cel puțin 10 procente din greutatea acestuia;
- când este prezent zirconiul, sa se regaseasca intr-un procent de 10 - 13 % din greutatea aliajului;
- zirconiul continui sa aiba intre 5 și 7 % în greutate aliajului.
în plus, aliajele de titan ar trebui, de asemenea, sa conțină până la 3 procente în greutate stabilizatori beta selectați dintre elementele Fe, Mn, Cr, Co și Ni.
Hoars și Mears (1966) și Pourbaix (1984), pe baza stabilitatii electrochimice a elementelor, au sugerat utilizarea Ti, Nb, Zr și Ta drept constituenți elementari pentru obținerea unor aliaje cu rezistență la coroziune îmbunătățită. într-un efort de a îmbunătăți proprietățile de rezistență la coroziune a aliajului de titan și de a reduce modul de elasticitate, Davidson și Kovacs (Patent SUA nr. 5169597) au dezvoltat o gama de aliaje de titan, cu destinația pentru execuția de implanturi medicale, avand 10-20 % greutate Nb, sau 30-50 % greutate Nb și 13 -20 % greutate Zr, sau suficient de mult Nb și / sau Zr care să acționeze ca un stabilizator beta (Patent SUA nr. 5545227). Exemplul cel mai elocvent pentru aceasta gana de aliaje este cel avand compoziția Ti-13Nb-13Zr.
Tantal, de asemenea, poate fi folosit ca un înlocuitor pentru niobiu în cazul în care suma Nb și Ta este de 10-20 sută din greutatea aliajului.
Unii cercetători, cum ar fi IA Okazaki, Tateishi T. și Y. Ito, au propus pentru execuția de dispozitive medicale aliaje avand compoziții similare, cum ar fi Ti-15Zr4Nb-2Ta-0,2Pd și variațiile de tip Ti-5Zr-8Nb-2Ta-10-15-Zr-4-8-Nb-2-4Ta, Ti-1020Sn-4-8Nb-2Ta-0.2Pd, Ti-10-20Zr-4-8Nb-0.2Pd.
Aliajele de titan au duritate mai mică decât, de exemplu, aliajele Co - Cr sau aliajele din oțel inoxidabil. Pentru eliminarea acestei deficiente, s-au studiat mai multe metode de durificare a aliajelor de titan, în primul rând prin tratamente de
-6ί\~ 2 7 1 Ο - Ο 0 5 6 4-2 9 -Oir 2010 suprafața dar si prin tratamente termo-mecanice care sa asigure transformări in toata masa aliajului. La suprafața aliajului se poate obține un strat de oxid sau de nitrură (prin difuzie sau prin implantare ionica) cu o duritate foarte ridicata, asa cum se arata în patentele SUA nr. 5372660, 5282852, 5370694 și 5496359 respectiv 5498302 si
5334264.
Prezentarea problemei tehnice pe care o rezolva invenția
Noutatea in ceea ce privește compoziția propusa pentru aliajul pe baza de titan, care face obiectul brevetului, se refera la conținutul de metale din compoziția aliajului si la procedeul de obținere a acestuia.
Aliajul are o compoziție chimica originala, conține elemente cu biocompatibilitate ridicata, eliminând orice posibilitate de apariție a produșilor toxici de coroziune în zona de contact a materialului cu țesuturile umane. O serie de cercetări citologice asupra unor culturi de celule vii au arătat că, din cele cca. 70 de metale din sistemul periodic, doar 5 sunt tolerate de către celule (fără a avea loc o încetinire a funcțiilor și dezvoltării acestora). în ordine, sunt astfel considerate ca netoxice Ti, Ta, Zr, Pt și limitat Nb. Cercetările au aratat, de asemenea, ca Ti, Nb, Zr. Pd si Ta sunt elemente cu citotoxicitate scăzută ce au demonstrat o excelenta biocompatibilitate si care favorizează dezvoltarea vascularizatiei vitale in tesut.
Aliajul care face obiectul brevetului a fost astfel proiectat incat sa poata fi prelucrat prin Deformare Plastica Severa când, prin modificarea structurii sale, i se vor asigura proprietăți mecanice superioare. De asemenea, aliajul poate fi supus unor tratamente de manipulare a suprafeței sale care sa permită obținerea unei topografii controlate, in vederea creșterii osteointegrarii.
Referitor la procedeul de obținere al aliajului pe baza de titan cu conținut de elemente avand biocompatibilitate ridicata, problema tehnică pe care o rezolva invenția consta in aceea ca sinteza acestuia se realizează in cuptor de topire cu creuzet rece (in levitatie), in atmosfera controlata, ceea ce împiedica impurificarea sa si ii asigura o omogenitate foarte ridicata.
Expunerea invenției
Cerințele legislației si standardelor europene si naționale din domeniu materialelor pentru dispozitive medicale implantabile reliefează faptul ca un biomaterial ideal pentru înlocuirea oaselor și a elementelor de legătură si execuția oricăror elemente de protezare trebuie să aibă caracteristici speciale, cum sunt o excelentă rezistență la oboseală, rezistență la întindere, rezistență bună la coroziune
-72 9 1 O - O O 5 6 4 - 2 9 -06- 2010 și uzură, modul de elasticitate cu valoare mică, duritate bună și densitate mică. Mai mult decât atât, biocompatibilitatea ridicata reprezintă o proprietate importantă pentru comportarea implantului în corpul uman.
Succesul pe termen lung al biomaterialelor cu baza titan utilizate in aplicații medicale este determinat de compoziția acestor biomateriale, respectiv de tipul si gradul de toxicitate al metalelor ce se aliaza cu titanul, de caracteristicile fizicomecanice si de capacitatea acestor materiale de a favoriza osteointegrarea implantului fabricat din ele.
.Când se ia în considerare longevitatea clinică a unui implant, rezistența sa la uzură este una dintre cele mai importante caracteristici care trebuie studiate. Sunt multe tipuri de procese de uzură, incluzând uzura prin abraziune, frecare, coroziune, oboseală, adezivitate și posibil prin atac corosiv. Prin prezenta in aliajul cu baza titan a zirconiului, niobiului si tantalului s-a urmărit creșterea rezistentei la uzura, evitanduse pe aceasta cale antrenarea de particule fine de biomaterial in fluidele biologice, asa cum se intampla in cazul materialelor cu rezistenta mica la uzura (Ti 6AI 4V-ELI).
In afara de rezistenta la uzura, foarte importante sunt pentru aceste biomateriale rezistenta la tracțiune si duritatea. De asemenea, pentru materialele implantabile pe termen lung, rezistenta la oboseala este o caracteristica esențiala, cea mai importanta proprietate a unui material de implant după compatibilitatea biochimica, materialul trebuind sa prezinte valori ale rezistentei la oboseala de 700 800 Mpa la 108 cicluri. Aliajul supus brevetării prezintă valori ridicate pentru aceste caracteristici.
O caracteristica fizica foarte importanta pentru materiale in general si pentru biomateriale in special este modulul de elasticitate. El reflectă capacitatea de deformare elastică a materialului când materialul este supus la o sarcină externă. Diferite metale sau aliaje pot diferi ca modul de elasticitate de la valoarea scăzută de 40 GPa (ex: la Mg, Sn, Zn și aliajele lor), până la mai mult de 200 GPa (pentru otel inoxidabil și superaliaje).
Cercetări dezvoltate recent asupra proprietăților elastice ale unor biomateriale cu bază titan multicomponente, nanostructurate, evidențiază faptul că modulul lui Young pentru aceste materiale depinde în foarte mare măsură de detaliile obținerii lor și de tratamentul termic. Această comportarea poate fi explicată prin microstructura de compozit a acestor materiale și prin modificările în matricea nanostructurată ca urmare a tratamentului termic.
-8 gu-ί 0 1 0 - 0 0 5 6 4 -2 9 -06- Ζϋΐϋ
In ceea ce privește compoziția elementala, cercetările au aratat ca deși titanul este un material cu biocompatibilitate ridicata, alierea lui cu diferite elemente pentru creșterea caracteristicilor mecanice nu este totdeauna benefica. Este cazul nichelului, vanadiului sau al aluminiului (prezent aproape in toate aliajele de titan). Numeroase studii de coroziune ale implantelor chirurgicale in vivo si in vitro au stabilit relația intre rezistenta la polarizare si tipul de reacție a țesutului pentru diferite metale pure si aliaje. Cobaltul, nichelul, cuprul si vanadiul au fost clasificate ca fiind grupul elementelor care produc infecții la implantare (toxice). Aluminiul, fierul, molibdenul, argintul, aurul, otelul inoxidabil, aliajele de cobalt turnate sau prelucrate au fost clasificate ca grup de materiale cu efect de încapsulare a implantelor. Cercetările au aratat, de asemenea, ca Ti, Nb, Zr. Pd si Ta sunt elemente cu citotoxicitate scăzută ce au demonstrat o excelenta biocompatibilitate si care favorizează dezvoltarea vascularizatiei vitale in tesut. Nb, Ta, Tisi Zr au fost calificate ca fiind metale cu înalta pasivare. Ti, Zr, Sn, Nb, si Ta eliberează numai cantitati mici de ioni in fluidele biologice si, prin urmare, nu au nici un efect asupra vitezei relative de creștere a celulelor.
Avand in vedere cele prezentate mai sus, compoziției aliajului care face obiectul brevetului de fata conține, pe langa titan, numai elemente necitotoxice, care sa nu afecteze biocompatibilitatea acestuia si, prin urmare, sa asigure creșterea si proliferarea celulelor la interfața implant / tesut.
Compoziția aliajului, in procente de greutate, pentru care s-a dezvoltat procedeul de obținere de fata este:
Ti: 80 %;
Zr: 10%;
Nb: 5%;
Ta: 5%.
Cele mai recente cercetări in domeniul obținerii biomaterialelor avansate cu caracteristici fizico-mecanice superioare sunt cele legate de biomaterialele nanocristaline, datorita proprietăților speciale pe care acestea le au, proprietăți care sunt dependente de structura materialului.
Inițial, cercetările in domeniul biomaterialelor au avut ca scop obținerea de noi materiale a căror cerința majora era minimizarea respingerii lor de către organismul uman - biomateriale de generația intai. Astăzi, acestea au intrat intr-o noua faza generația a doua - in care se cere proiectarea unor biomateriale cu proprietăți
AJ- 2 9 1 ο - Ο 0 V3 /> - 2 9 -06- 2OU bioactive, schimbând stimuli cu tesutui înconjurător si inducând reacții specifice celulare. Biomaterialele de acest tip sunt cunoscute sub denumirea de „bioinspirate , adica inspirate din procesele naturale, din structurile cele mai complex organizate natural chimic si biologic (de la domeniul nano al proteinelor pana la structura macroscopica a osului). Suprafața nanostructurata a implantelor influențează proliferarea osteoblastelor, diferențierea si evidențierea matricei extracelulare ale proteinei. Studii in vitro privind interacțiuni preliminare ale celulelor de tip osteoblastic cu suprafața implantului pot furniza date asupra eficientei integrării osoase in vivo a implantului. S-a observat faptul ca pe titan, care a fost considerat mult timp ca fiind un material ne-bioactiv, poate avea loc inducția osoasa.
Aliajul Ti-Zr-Nb-Ta cu compoziția chimica precizata mai sus, obtinut conform procedeului de sinteza supus brevetării, este proiectat astfel incat sa poata fi prelucrat prin Deformare Plastica Severa, rezultând un biomaterial avansat, cu structura nanocristalina, avand proprietăți mecanice si de biocompatitate ridicate.
In continuare se fac unele precizări privind procedeul de obținere a aliajului care face obiectul acestei documentații de brevetare.
Analiza efectata asupra proprietăților fizice si chimice ale elementelor care compun aliajul TiNbZrTa, asupra interacțiunilor dintre aceste elemente precum si a interacțiuni lor cu gazele (oxigen, azot, hidrogen), evidențiază următoarele aspecte:
- titanul, niobiul, zirconiul si tantalul sunt metale foarte reactive fata de gaze (oxigen, hidrogen, azot), gaze care influențează caracteristicile lor mecanice atat ca metale pure cat si in combinații sub forma de aliaje;
- niobiul si tantalul sunt elemente cu temperaturi de topire (Nb - 2500 °C, Ta 3017 °C) si densități (Nb - 8,57 kg/dm3, Ta -16,69 kg/dm3) mari;
- titanul si zirconiul au temperaturi de topire (Ti - 1668 °C, Zr - 1852 °C) si densități (Ti - 4,51 kg/dm3, Zr - 6,5 kg/dm3) apropiate;
- diagramele binare de echilibru Ti-Ta si Ti-Nb scot in evidenta solubilitatea totala in stare lichida a tantalului, respectiv a niobiului in titan, cu formarea de soluții solide.
Aceste observații au fundamentat alegerea instalației de elaborare a aliajului pe baza de titan cu adaos de niobiu, tantal si zirconiu, alegere care a luat in considerare si următoarele aspecte:
- avand in vedere faptul ca toate elementele componente ale aliajului sunt reactive si absorb ușor gaze din atmosfera agregatului de topire chiar la
- 10£<“20 1 0-00564- ~
9 -06- 2010 temperaturi mici (200 - 300 °C), acesta nu se poate elabora decât in vid înalt (10-5 -10’7 mmHg) sau atmosfera controlata (argon);
- temperatura maxima care trebuie atinsa in cuptor trebuie sa fie peste temperatura de topire a sistemului rezultata din diagramele de echilibru, astfel incat aliajul obtinut sa nu conțină după solidificare incluziuni de metal netopit;
- diferentele mari dintre temperaturile de topire si densitățile elementelor componente îngreunează obținerea omogenității chimice si structurale a aliajului topit si solidificat;
- pentru obținerea aliajului TiNbZrTa cu structura nanocristalina (după aplicarea tratamentelor termomecanice ulterioare de deformare „clasica” si deformare plastica severa) este necesar sa se pornească de la o structura de turnare cu granulatie cat mai fina.
Dintre procedee posibile de sinteza a aliajului TiNbZrTa a fost ales procedeul de topire in levitatie in cuptor cu creuzet rece.
Cuptorul de topire cu creuzet rece are numeroase avantaje fata de celelalte cuptoare de topire:
- temperaturi foarte ridicate sunt atinse în doar câteva secunde;
- posibilitatea de a amesteca elemente cu temperaturi de topire foarte diferite;
- încălzirea se face pe toată suprafața, se poate considera că temperatura constatată din exterior este cea din centrul probei;
- levitația reduce la maximum răcirea prin contact cu exteriorul și limitează eventualele contaminări;
- brasajul (amestecul) electromagnetic asigură o omogenizare buna a compoziției.
Prezentarea avantajelor invenției in raport cu stadiul tehnicii
Invenția prezintă următoarele avantaje:
- obținerea unui aliaj cu biocompatibilitate ridicata, peste cea a aliajelor utilizate in prezent, datorata elementelor netoxice care intra in compoziția sa;
- obținerea unui aliaj cu proprietăți fizice si mecanice superioare (densitate scăzută, modul de elasticitate scăzut, rezistenta la oboseala ridicata, etc.);
- procedeul de topire in cuptor cu creuzet rece asigură in cel mai ridicat grad necontaminarea cu impurități gazoase a aliajului;
- prin topire în cuptorul cu creuzet rece se obține un aliaj cu o structură compactă, fina, omogena, atat din punct de vedere al compoziției chimice cat
- II ^-2010-00^4-2 9 -06- 201(1
si al dimensiunii si formei grăunților, structura care avantajaza prelucrarea termomecanica a acestuia;
- prin topire in cuptorul cu creuzet rece nu este necesara realizarea de prealiaje si nici de retopiri, ca in cazul altor procedee;
- aliajul obtinut poate fi prelucrat prin Deformare Plastica Severa, pentru obținerea structurii nano-cristaline, situație in care proprietățile sale mecanice se îmbunătățesc;
- suprafața implantului obtinut din aliajul care face obiectul brevetului poate fi manipulata prin tratamente care sa-i imbunatateasca osteointegrarea.
Prezentarea figurilor din desene
Cererea de brevet de invenție conține o schemă cu etapele procedeului de obținere al aliajului pe baza de titan cu conținut de elemente cu biocompatibilitate ridicata, prezentata in figura 1.
Prezentarea in detaliu a unui mod de realizare a invenției revendicate
In continuare se da un exemplu de realizare a invenției.
Echipamentul de lucru
Elaborarea aliajul pe baza de metale nobile cu conținut de titan s-a realizat intrun cuptor de topire cu creuzet rece, in levitatie (producător Fives Celes, Franța), avand:
- puterea utila: 25 kW;
- temperatura maxima: peste 2000 °C;
- volumul creuzetului de topirei: 32 cc;
La topirea in cuptorul cu levitație magnetică, materialul supus topirii este incarcat intr-un creuzet din cupru în formă de cupă, amplasat într-o incintă cu vid sau atmosferă controlată. Creuzetul are un rol dublu, de a susține proba și de a canaliza liniile de câmp magnetic. Un inductor, care este amplasat în jurul acestei incinte generează un câmp magnetic variabil de intensitate mare. Variația câmpului magnetic induce curenți de tip Foucault în material, care se încălzește prin efect Joule. în plus, acest câmp magnetic intens menține aliajul topit în levitație pana la turnare si permite omogenizarea metalului lichid. Obținerea parametrilor necesari topirii se realizaza prin variația parametrilor de putere ai cuptorului.
Fluxul tehnologic
Fluxul tehnologic de sinteza a aliajului TiNbZrTa in cuptor de topire cu levitatie, prezentat in figura nr. 1, cuprinde următoarele operații:
- 12^-2010-00564-2 9 -06- 2010
- pregătirea materiilor prime, Ti, Zr, Nb, Ta, prin debitare la dimensiuni corespunzătoare;
- degresarea cu solventi organici volatili (ex: acetona);
- dozarea prin cântărire a materiilor prime conform calculului de șarja;
- incarcarea materiilor prime in creuzetul cuptorului;
- vidarea instalației si realizarea atmosferei controlate (Ar) in incinta de topire;
- topirea șarjei prin reglarea puterii electrice;
- turnarea;
- evacuarea lingoului din lingotiera.
Materiile prime
Având în vedere destinația aliajului, pentru aplicațiile medicale, se impune respectarea riguroasa a calității materialelor metalice utilizate la sinteza acestui material. Gradul de puritate al materiilor prime influențează conținutul impurităților, inclusiv al celor gazoase (oxigen, azot, hidrogen) care sunt foarte strict limitate (0,2 %O2; 0,05 %N2, 0,0125 %H2).
Pentru obținerea aliajului TiZrNbTa in cuptorul cu creuzet rece se utilizează:
• titan metalic, cu compoziția conform ASTM F 67, avand 0,20 % Fe, 0,03 % N2, 0,18 % O2, max. 0,015 % H2, 0,08 % C, rest Ti;
• zirconiu metalic, 99,6 % cu compoziția: 0,01 % Fe; 0,035 % Si; 0,03 % Mo; 0,05 % W; 0,01 % Ti; 0,02 % Ni; 0,02 % O2; 0,01 % C; 0,0015 % H2; 0,01 % N2; 0,2 % Nb; rest zirconiu;
• niobiu metalic, 99,81 % cu compoziția: 0,005 % Fe; 0,005 % Si; 0,010 % Mo; 0,010 % W; 0,002 % Ti; 0,002 % Cr; 0,1 % Ta; 0,005 % Ni; 0,02 % O2; 0,02 % C; 0,0015 % H2; 0,015 % N2; rest Nb;
• tantal metalic, 99.59 % cu compoziția: 0,01 % Fe; 0,05 % Si; 0,02 % Mo; 0,05 % W; 0,01 % Ti, 0,01 % Ni; 0,03 % O2; 0,01% C; 0,0015 % H2; 0,01 % N2; 0,2 % Nb; rest Ta.
Pregătirea materiilor prime
Pregătirea materiilor prime consta in debitarea metalelor la dimensiunea necesara si degresarea acestora. Materiile prime se debitateaza in bucăți cu dimensiunile de maxim 10x5x5 mm. După debitare se executa degresarea in solventi organici volatili pentru îndepărtarea eventualelor urme de grăsimi superficiale ce ar putea afecta calitatea atmosferei de protecție din incinta cuptorului si in același timp
- 13 2 7 1 9 - Ο θ 5 υ * ' 2 S -06- 2010 calitatea aliajului topit (in care s-ar putea dizolva gazele rezultate din descompunerea impurităților de pe suprafața metalelor componenete ale aliajului).
Dozarea
Aliajul rezultat la topire trebuie să aibă compoziția chimică în limitele prestabilite, in acord cu cerințele impuse de standardele pentru materiale utilizate in implantologie. Pentru aeasta, este important sa se efectueze calculul șarjei tinanduse seama de pierderile pe care le au elementele componente ale aliajului la topirea in cuptor. Performantele cuptorului cu creuzet rece sunt foarte ridicate, pierderile fiind nesemnificative; din acest motiv, la calculul șarjei nu este necesara efectuarea unor corecții privind compensarea pierderilor dintr-un anumit element din componenta aliajului.
Titanul, zirconiul, niobiul si tantalul, debitate si degresate, sunt dozate prin cântărire cu o balanța electronica cu o precizie de 10'2 g, in cantitatile corespunzătoare compoziției de șarja. Pentru o masa totală a șarjei de 100 g, compoziția este prezentata in tabelul nr. 1.
Tabel nr, 1 - Compoziția șarjei
Elementul Compoziția 5
% greutate Masa (g)
Titan 80 80,00 I
Zirconiu 10 10,00
Niobiu 5 5,00
Tantal 5 5,00
Total 100 100,00 |
Incarcarea in creuzetul de topire
Materiile prime se introduc in creuzet in ordinea descrescătoare a punctului de topire; astfel, intai se incarca tantalul, apoi niobiul, pe urma zirconiul si in final titanul.
Vidarea si realizarea atmosferei controlate
După incarcarea șarjei se închide instalația si se pune in funcțiune pompa de vid primar, realizandu-se in incinta un vid de 10'2 mm Hg. In continuare, se pornește pompa de difuzie, pentru a realiza o evacuare avansata a gazelor din incinta. După aceasta, incinta este pusa sub atmosfera controlata de argon (la un vid slab de - 0,2 ...-0,3 bari). S-a optat pentru operare sub presiune de argon pentru a limita la minim evaporarea titanului în stare lichidă la temperatura de topire ridicata din incinta cuptorului (care este necesara pentru topirea celorlalte elemente - zirconiu, niobiu, tantal -, elemente cu o tensiune de vapori mare ce nu prezintă pericol de pierderi pri volatilizare).
- 14¢^- 2010-00564-2 9 -06- 2010
Topirea
Puterea utilizată de cuptor este de pana la 25 kW cu o frecvență a câmpului magnetic de 215 kHz. Temperatura atinsă este de peste 2000 °C, suficientă pentru a topi elementele componente ale aliajului.
Topirea se realizează prin creșterea progresiva a puterii cuptorului.
Turnarea
După topire, aliajul se toarna in lingotiera, prin deplasarea degetului de turnare. Debitul apei din circuitul de răcire se menține pana la racirea completa a lingotierei.
După racirea lingotierei (la cca. 15 minute de la turnare) aceasta se desprinde de cuptor si se scoate lingoul rezultat - cu diametrul de 30 mm, lungimea de cca. 28 mm si masa de 99,50 g.
Bilanțul de materiale
Bilanțul de materiale pe elemente arata un randament la faza de topire de 99,50 %. Pierderile de 0,5 % sunt pierderi de titan, datorita tensiunii mici de vapori ai acestui element.
Tabelul nr. 2 - Bilanț de materiale
Material intrat [g] Material rezultat [g] [%]
Materii prime Ti, Zr, Nb, Ta sub forma de bucăți metalice 100,00 Lingou Φ 30 mm 99,50 99,50
Pierderi totale 0,50 0,50
- pierderi recuperabile' 0,42 0,42
- pierderi nerecuperabile’ 0,08 0,08
pierderile recuperabile au constat din material ramas in creuzet la turnare;
- 1 pierderile nerecuperabile au constat din evaporări.
Analiza chimica a aliajului turnat
Compoziția rezultata pentru aliajul topit se determina prin analiza chimica prin spectrometrie de emisie optica in plasma, cu plasma cuplata inductiv (ICP - OES).
âbelul nr. 3 - Analiza chimica a aliajului turnat
Elementul (% greutate)
Zirconiu 10,01
Niobiu 5,02
Tantal 5,02
Titan rest
Experimentările efectuate pentru sinteza aliajului TiZrNbTa confirma alegerea corespunzătoare a tehnologiei, elaborarea aliajului in cuptor de topire in levitatie realizandu-se cu un randament mare (peste 99 %). Aliajul rezultat a avut compoziția chimica foarte apropiata de compoziția de calcul, pierderile înregistrate (numai la titan, datorita tensiunii mici de vapori a acestui element) fiind nesemnificative.

Claims (3)

  1. REVENDICĂRI
    Aliaj pe baza de titan cu conținut de elemente cu biocompatibilitate ridicata si procedeu de obținere
    1. Aliaj pe baza de titan cu conținut de elemente biocompatibile, cu o compoziție chimică originală de 80 % Ti, 10 % Zr, 5 % Nb, 5 % Ta (in procente de greutate), avand aplicații in ortopedie pentru împlânte spinale, si procedeu de obținere al aliajului pe bază de titan cu conținut de elemente biocompatibile.
  2. 2. Aliaj pe bază de titan cu conținut de elemente biocompatibile, cu compoziția chimica de 80 % Ti, 10 % Zr, 5 % Nb, 5 % Ta, caracterizat prin aceea că are un conținut, in procente de greutate, de 100 % metale cu biocompatibilitate ridicata (80 % Ti, 10 % Zr, 5 % Nb si 5 %Ti).
  3. 3. Procedeu de obținere al aliajului pe baza de titan cu conținut de elemente biocompatibile, cu o compoziție chimică de 80 % Ti, 10 % Zr, 5 % Nb, 5 % Ta, conform revendicării 2, caracterizat prin aceea că se utilizeză ca materii prime titan, zirconiu, niobiu și tantal, cântărite conform compoziției nominale stabilite și ca metodă de obținere topirea in cuptor cu creuzet rece, in levitatie, constind din introducerea in creuzetul de topire a elementelor șarjei in ordinea descrescătoare a punctului de topire, urmata de vidarea si apoi realizarea atmosferei de argon din incinta de topire, după care, prin creșterea puterii cuptorului, se efectuează topirea aliajului in levitatie, la temperatura de cca. 2000 °C, urmata de turnarea gravitaționala in lingotiera, realizata prin reducerea brusca a puterii cuptorului, racirea lingoului in atmosfera controlata timp de cca. 15 minute si scoaterea acestuia din lingotiera.
ROA201000564A 2010-06-29 2010-06-29 Aliaj de titan biocompatibil şi procedeu de obţinere a acestuia RO127102B1 (ro)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201000564A RO127102B1 (ro) 2010-06-29 2010-06-29 Aliaj de titan biocompatibil şi procedeu de obţinere a acestuia

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
ROA201000564A RO127102B1 (ro) 2010-06-29 2010-06-29 Aliaj de titan biocompatibil şi procedeu de obţinere a acestuia

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RO127102A2 true RO127102A2 (ro) 2012-02-28
RO127102B1 RO127102B1 (ro) 2017-04-28

Family

ID=45699075

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
ROA201000564A RO127102B1 (ro) 2010-06-29 2010-06-29 Aliaj de titan biocompatibil şi procedeu de obţinere a acestuia

Country Status (1)

Country Link
RO (1) RO127102B1 (ro)

Also Published As

Publication number Publication date
RO127102B1 (ro) 2017-04-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Ma et al. Research progress of titanium-based high entropy alloy: methods, properties, and applications
Liu et al. Binary titanium alloys as dental implant materials—a review
EP2297370B1 (en) Beta-based titanium alloy with low elastic modulus
Santos et al. Microstructures, mechanical properties and cytotoxicity of low cost beta Ti–Mn alloys for biomedical applications
Fischer et al. Synthesis and characterization of Ti-27.5 Nb alloy made by CLAD® additive manufacturing process for biomedical applications
Zhu et al. A review of preparation methods, friction and wear, corrosion, and biocompatibility of biomedical high-entropy alloys
CN113652576B (zh) 一种生物医用β钛合金及其制备方法
Luo et al. Effect of silicon content on the microstructure evolution, mechanical properties, and biocompatibility of β-type TiNbZrTa alloys fabricated by laser powder bed fusion
CN102021362A (zh) 一种性能可调的口腔多用途Ti-Ge系合金及制备方法
Thoemmes et al. Microstructure and mechanical properties of binary Ti-Nb alloys for application in medicine
CN118835145A (zh) (Ti-Zr-Nb-Ta)-Ga系高/中熵合金及其制备方法和应用
Rokaya et al. Modification of titanium alloys for dental applications
Rios et al. Self-organized TiO2 nanotubes on Ti-Nb-Fe alloys for biomedical applications: Synthesis and characterization
Yu Titanium Alloys for Biomedical Development and Applications: Design, Microstructure, Properties, and Application
CN108486450A (zh) 一种生物医用高熵合金及其制备方法
Kanapaakala et al. A comprehensive review of Gum metal's potential as a biomedical material
Zhang et al. Effect of calcium pyrophosphate on microstructural evolution and in vitro biocompatibility of Ti-35Nb-7Zr composite by spark plasma sintering
Tavares et al. Role of silicon in the microstructural development and properties of Ti-15Nb-xSi alloys for biomedical applications
RO127102A2 (ro) Aliaj pe bază de titan cu conţinut de elemente cu biocompatibilitate ridicată şi procedeu de obţinere
RO128388B1 (ro) Aliaj de titan biocompatibil tip ti-ta-zr, pentru aplicaţii ortopedice
RO132989A2 (ro) Aliaj tip gum pe bază de titan cu conţinut de elemente cu biocompatibilitate ridicată, şi procedeu de obţinere
RO129303A2 (ro) Aliaj pe bază de titan pentru aplicaţii medicale, cu conţinut de niobiu, zirconiu şi tantal, şi procedeu de elaborare
RO134977B1 (ro) Aliaj cu entropie ridicată din sistemul monbtatizr microaliat cu ytriu pentru aplicaţii medicale şi procedeu de obţinere
Barbinta et al. Metallographic characterization of a new biomedical titanium-based alloy for orthopedic applications
RO131226A2 (ro) Procedeu de obţinere bioaliaj de titan cu proprietăţi superelastice pentru implanturi portante