PL44292B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL44292B1
PL44292B1 PL44292A PL4429259A PL44292B1 PL 44292 B1 PL44292 B1 PL 44292B1 PL 44292 A PL44292 A PL 44292A PL 4429259 A PL4429259 A PL 4429259A PL 44292 B1 PL44292 B1 PL 44292B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
compounds
general formula
quaternary ammonium
salts
Prior art date
Application number
PL44292A
Other languages
English (en)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL44292B1 publication Critical patent/PL44292B1/pl

Links

Description

Wynalazek dotyczy sposobu wytwarzania no¬ wych pochodnych iiminodwulbenzylu, o wzorze ogólnym 1 oraz ich soli i czwartorzedowych pochodnych amoniowych.We wtzonze (1) A oznacza alifatyczny, nasy¬ cony dwuwartasciowy rodnik wejglowodorowy o lancuchu prostym lub rozgalezionym, X sa identycznie i oznaczaja atomy wodoru lub chlo- rojwca, n oznacza liczbe 1 lub 2 i R oznacza atom wodoru, nizszy rodnik acylawy lub rod¬ nik kanbamylowy, ewentualnie podstawiony.Poza tym pierscien piperazynowy moze byc podstawiony przez jeden lub kilka nizszych rodników alkilowych. Przez nizszy rodnik na¬ lezy rozumiec rodnik zawierajacy 1—4 atomów wegla.Dwuwartosciowy rodnik weglowodorowy A moze zawierac 2—4 atomów wegla w lancuchu prostym lub rozgaiezionym i takim, w którym atomy azotu sa oddzielone od siebie przez co najmniej dwa atomy wegla. Na przyklad A moze oznaczac lancuch o wzorach 8, —(CH2)2—, —(CH2)8—, 9 i 10 oraz o wzorze —(CH2)4— lub lancuchy analogiczne. Najkorzystniejsze produkty wedlug wynalazku zawieraja lancu- cjiy —(CHi)t— i —(CH*)9—.Nowe zwiazki odpowiadajace wzorowi (1) mozna wytwarzac przez kondensacje, dzialajac na iminodwubenzyl, ewentualnie podstawiony w polozeniach 3 i 7 atomem chlorowca, pipe¬ razyna o wzorze ogólnym 2, w którym B ozna¬ cza reszte zdolnego do reakcji estru taka, jak atom chlorowca lub reszta estru siarkowego lub sulfonowego, a A i R maja znaczenie po¬ dane uprzednio.Reakcje mozna prowadzic z rozpuszczalnikiem lub bez rozpuszczalnika, w obecnosci lub nie-obecnosci czynnika kondensiujacego. Korzystnie jest prowadzic reakcje w rozpuszczalniku z grupy weglowodorów aromatycznych (na przy- klad^oliiS |iib ksyBlrit et^ów (na przyklad eter etylowy) lub trzeciorzedowych amidów (na przy¬ klad dwumetyloformamid), w obecnosci czyn¬ nika kondensujacego, najkorzystniej z grupy me¬ tali alkalicznych lub ich pochodnych (takich, jak na przyklad wodorki, aanidki, wodorotlenki, alkoholany, alkilo lub arylometale), a zwlasz¬ cza siadu lub potasu metalicznego sproszkowa¬ nego, wodorku litu lub sodu, trzeciorzedowego butylami sodowego, butylolitu, fanylolitu lub fenylosodu. Reakcje najkorzystniej prowadzi sie w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika.Szjczególnie korzystnie jest stosowac haloidek piperazynoalkiiu w postaci wolnej zasady w roztworze, na przyklad w benzenie, toluenie lub ksylenie i dodawac go do mieszaniny innych reagentów, w której uzyty Lmiinodwubenzyl moze juz byc obecny, przynajmniej, czesciowo w postaci soli alkalicznej. Reakcje mozna rów¬ niez prowadzic z sola haloidku piperazynoalkiiu, lecz w tym przypadku trzeba oczywiscie za¬ stosowac wieksza ilosc czynnika kondensiujace- go, w celu zobojetnienia kwasu uzytej soli.W toku reakcji, jesli rodnik A jest asyme¬ tryczny i oznacza na przyklad jeden z rodni¬ ków o wzorze 8, 9, 11 lub 12 moze zajsc prze¬ grupowanie prowadzace do mieszaniny izome¬ rów.Mozna równiez dzialac iminodwubenzylem, o wzorze ogólnym 3, w którym B oznacza resiz- te estru -zdolnego do reakcji, taka jak atom chlorowca lub reszte estru siarkowego lub sul¬ fonowego na pochodna piperazyny, o wziorze ogólnym 4, w którym A i R maja znaczenie podane wyzej.Korzystnie jest reakcje prowadzic w weglo¬ wodorze aromatycznym lub w alkoholu, jak wyzej i stosowac, jako czynnik kondeinsujacy nadmiar zwiazku piperazynowego.Mozna takze dzialac oa iminodwubenzyl, o wzorze ogólnym 5 estrom zdolnym do reakcji, o wzorze ogólnym 6 lub w przypadku gdy R oznacza atom wodoru tlenkiem etylenu.We wzorach (5) i (6) B, X, A i R maja zna¬ czenie podane wyzej.Inny sposób wytwarzania zwiazków wedlug wynalazku polega na ogrzewaniu do tempera¬ tury wyzszej od 100°C, najkorzystniej do tem¬ peratury 150—220°C, pochodnej o wzorze ogól¬ nym 7 do czasu ustania wydzielania sie dwu¬ tlenku wegla. Reakcje prowadzi sie bez roz¬ puszczalnika albo w rozpuszczalniku obojetnym, takim .jak dwufenyl, tlenek dwufenylu, chloro¬ wany weglowodór aromatyczny albo tez w klasycznym rotzpusizcizalniku do odkarboksylo- wania, jak na przyklad chinolina lub slabe zasady. We wzorze (7) X, A i R maja znacze¬ nie podane wyzej.W przypadku wytwarzania produktów wy¬ nalazku, w których R jest rodnikiem acylowym, acyluje sie alkohole odpowiadajace wzorowi ogólnemu, w którym R oznacza atom wodoru.W przypadku wytwarzania produktów, w których R jest rodnikiem karbamylowym, kar- bamyluje sie alkohole odpowiadajace wzorowi ogólnemu, w któirym R oznacza atom wodoru.Nowe pochodne iminodwubenzylu mozna przeprowadzac z kwasami w sole addycyjne oraz w czwartorzedowe pochodne amoniowe, Sole addycyjne mozna otrzymywac przez dzia¬ lanie nowymi pochodnymi na kwasy w odpo¬ wiednich rozpuszczalnikach. Jako rozpuszczal¬ niki organiczne stosuje sie na przyklad alkohole, etery, ketony lub rozpuszczalniki chlorowane, a jako rozpuszczalnik nieorganiczny stosuje sie korzystnie wode. Utworzona sól wytraca sie po ewentualnym stezeniu roztworu i od¬ dziela sie ja przez odsaczenie lub dekantacje.Czwartorzedowe, pochodne amoniowe mozna otrzymywac przez dzialanie nowymi pochodny¬ mi na estry, ewentualnie w rozpuszczalniku organicznym, w temperaturze pokojowej lub szybciej przy lekkim podgrzewaniu.Nowe pochodne iminodwubenizylu o wzorze (1) mozna ewentualnie oczyszczac sposobami fizycznymi takimi, jak destylacja, krystaliza¬ cja, chromatografia albo chemicznymi takimi, jak wytwarzanie sol;, przekrystalizowywanlie ich i nastepnie rozkladanie w srodowisku al¬ kalicznym. W tych operacjach natura anionu soli jest obojetna pod warunkiem, aby sól byla scisle okreslona i dawala sie latwo krystalizo¬ wac.Nowe pochodne iminodwubenzylu posiadaja miedzy innymi 'interesujace wlasciwosci farma- kodynamiczne, zwlaszcza psychotoniczne, prze- ciwskurczowe, przeciw chorobie Parkinsona, przeciwwymiotne i antyhistaminowe.Do celów terapeutycznych nowe zwiazki sto¬ suje sie, w postaci zasad, w postaci soli ad¬ dycyjnych lub czwartorzedowych pochodnych amoniowych, farmaceutycznie dopuszczalnych, to znaczy nie toksycznych w stosowanych daw- .kach. Zasady i sole addycyjne okreslone wyzej stanowia najkorzystniejsza postac stosowania, — 2 —to znaczy taka, w której niepozadane dziala¬ nia uboczne sa najslabsze, a dzialania glówne najsilniejsze.Jako przyklady stoli addycyjnych farmaceu¬ tycznie dopuszczalnych mozna wymienic sole kwasów mineralnych, takie jak chlorowodorki, siarczany, azotany, fosforany lub organicznych, takie jak octany, propioniany, bursztyniiiany, benzoesany, fumarany, maleiniany, szczawiany, winiany, metanosiulfoniany, etanodwusulfbnia- ny, chloroteofiliiniany, teofilinoicctany, salicyla¬ ny, fenoloftaliniany, metylmobis-P-hydroksy- naftoesany albo tez pochodne podstawienia tych kwasów.Jako przyklady czwartorzedowych pochod¬ nych amoniowych farmaceutycznie dopuszczal¬ nych mozna wymienic pochodne kwasów mi¬ neralnych lub organicznych, takie jak chloro- bromio- lub jodometylany, -etylany, ^alkilany lub benzoesany, metylo- lub etylosiarczany, benzenosulfoniany albo tez pochodne podstawie¬ nia tych zwiazków.Nowe pochodne mozna podawac w stanie czystym lub w obecnosci rozcienczalnika albo powleczone. Mozna stosowac zwykle postacie farmaceutyczne, zwlaszcza takie, które nadaja sie do podawania doustnie, przez odbytnice lub poza jelitowo. Dawki zaleza od pozadanego skutku terapeutycznego, od /sposobu podawania, od czaisu dzialania i od rodzaju zwierzecia.Dawki te sa zazwyczaj zawarte w granicach 0,1—10 mg na kilogram wagi zwierzecia.Podane w dalszym ciagu przyklady, nie ogra¬ niczajace wynalazku pokazuja, jak moze on byc wykonany w praktyce.Przyklad I. W ciagu 24 godzin ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna, mieszajac nastepujaca mieszanine: 5-(3/-chloropropylo)-iminodwubenzyl . 43 g 4-(2'-hydroksyetylo)-piperazyna ... 104 g Jodek sodowy czysty i suchy .... 24 g Metyloetyloketon 800 cm3 Po oziebieniu odsacza sde sole mineralne i od- destylowuje rozpuszczalnik pod próznia do su¬ cha. Pozostalosc rozpuszcza sie w 500 cm3 benzenu i 500 cm3 wody. Warstwe benzenowa dekantuje sie i warstwe wodna ekstrahuje znów dwukrotnie 250 cm8 benzenu. Polaczone wyciagi benzenowe przemywa sie trzykrotnie 600 cm3 wody, po czym estrahuje sie je kolejno 320 cm3, 160 cm3 i 160 cm3 N kwasu solnego.Polaczone wyciagi chlorowodorowe przemywa sie 100 cm3 benzenu, a nastepnie alkalizuje 70 cm3 lugu sodowego (d= l,33). Zasada wytraca sie w postaci oleju, który szybko krystalizuje. Krysz¬ taly odsacza sie, przemywa woda na filtrze i suszy przez noc w prózni nad kwasem siarko¬ wym.Otrzymuje sie w ten sposób 48 g 5-[3'-(4"-|3- hydro-ksyetylopiperazyno)-propylo] - iminodwu- benzylu, którego dwumaleinian otrzymany w alkoholu etylowym wykazuje temperature top¬ nienia 191—193°C.Zastosowany, jako material wyjsciowy 5-(3'- chlaropropylo)-iminodwubenzyl otrzymuje sie przez chlorowanie chlorkiem tionylu w benze¬ nie, w obecnosci pirydyny, 5-(3'-hydroksypro- pylo)-iminodwubenzylu. Tenostatni (temperatu¬ ra wrzenia 165—175°C pod cisnieniem 0,2 mm Hg) otrzymuje sie przez kondensacje w ksylenie, w obecnosci amiidku sodowego, 2-chlorqpropo- ksyczterohydropiranu z immodwubenzylem i nastepna hydrolize za pomoca chlorowodoru w etanolu, utworzonego 5-[3/-(2/'-czterohydropira- nylooksy)-propylo]-iiminodwiubenzylu.Przyklad II. Roztwór 8,35 g 5-(2'-p-tolueno- sulfonyloksyetylo)-iminodwubenzylu i 8,2 g l-(2'-hydroksyetylo)-piperazyny w 50 cm8 bez¬ wodnego toluenu ogrzewa sie do wrzenia, pod chlodnica zwrotna w ciagu 4 godzin. Po oziebie¬ niu dodaje sie 75 cm3 wody destylowanej. Mie¬ sza sie 5 minut, po czym dekantuje warstwa wodna. Roztwór tolueniowy przemywa sie jesz¬ cze 50 cm3 wody destylowanej, po czym ekstra¬ huje ja najpierw 40 cm3 N kwasu solnego, a nastepnie 40 cm3 0,1 N kwasu solnego. Polaczone wyciagi w kwasie solnym przemywa sie 50 cm3 eteru i alkalizuje (wobec fenoloftaleiny) lugiem sodowym (d = 1,33). Wydzielona zasade ekstra¬ huje sie 50 cm3 chloroformu. Roztwór chlorofor¬ mowy osusza sie nad bezwodnym siairczanem sodowym i odparowywuje do sucha w prózni. Po zostalosc przekrystalizowuje sie w 60 cm8 etano¬ lu. Otrzymuje sie 4,9 5-[2'-(4"-0-hydroksyetylopi- perazyno)-etylo]-iminodwubenzylu, o tempera¬ turze topnienia 148°C.Wyjsciowy 5-(2'-p-toluenosiulfonylooksyetylo)- iminodwubenzyl (temperatura topnienia 126 — 128°C) otrzymuje sie dzialajac sulfochlorkiem toluenu na 5-(2/-hydroksyetylo)-iminodwuben- zyl w bezwodnej pirydynie. 5-(2/-hydroksyetylo)-iminodwubenzyl wytwa¬ rza sie w nastepujacy sposób: Roztwór 36,9 g iminodwubenzylu w 200 cm3 bezwodnego toluenu ogrzewa sie do 80°C i trak¬ tuje 8,6 g amddku sodowego. Ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna i w ciagu 1 godziny i 40 minut dodaje roztwór 36,2 g 1-chloro -2 - czterohydropiranylooksyetanu w 50 cms bezwodnego toluenu. Mieszanine utrzymuje sie w stanie wrzenia w ciagu 6 godzin, Po oziebieniu dodaje sie 150 cm3 wody destylowa¬ nej, miesza 5 minut i dekantuje warstwe wodna. Roztwór toluemowy traktuje sie 1 li¬ trem etanolu i 150 cm3 kwasu solnego (d = 1,19) rozcienczonego do 20°/». Miesizanine po¬ zostawia sie na 2 godziny w spokoju w tempe¬ raturze 20°C, po czyni odparowuje sie do sucha w prózni. Pozostalosc rozpuszcza sie 350 cm3 chloroformu i 60 cms etanolu. Roztwór ten przemywa sie 500 cm3 wody w czterech porcjach, po czym osusza sie go wad bezwodnym siarczanem sodowym. Rozpuszczalnik odparo¬ wuje sie i pozostalosc destyluje w prózni. O- trzymuje sie 26 g 5-(2/-hydroksyetylo)-ijmiino- dwubenzylu, o temperaturze wrzenia 185—200° C, pod cisnieniem 0,6 mim Hg.Przyklad III. Roztwór 85 g 5-(3'-p-tolueno- sidfonyloo(ksypropylo)-miinodwubenzylu i 81 g 1-(2'-hydroksyetylo)-piperazyny w 500 cm3 bez¬ wladnego toluenu ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna w ciagu 4 godzin..Po oziebieniu dodaje sie 700 cm3 wody desty¬ lowanej i dekanuje warstwe wodna. Roztwór toluenowy przemywa sie 500 cm3 wody desty¬ lowanej, pa czyim ekstrahuje sie go 750 cm3 N kwasu solnego. Roztwór w kwasie solnym alkalizuje sie wobec fendloftaleiny lugiem so¬ dowym (d = 1,33). Wydzielona zasade ekstra¬ huje sie za pomoca 400 cm3 chloroformu, Roztwór chloroformowy osusza sie nad bez¬ wodnym siarczanem sodowym, a nastepnie od¬ parowuje do sucha w prózni. Otrzymuje sie 75 g 5-[3'-(4"-P-hydr«ksyetylopiperazyno)- proploj-iminodwubenzylu, którego dwuchlo- rowtodorek po przekrystalizowaniu w etanolu posiada temperature topnienia okolo 225°C.Wyjsciowy: 5-(3'-pi-toluenosiiilfonylooksypra- pyla)-iminodwubenzyl otrzymuje sie w naste¬ pujacy sposób: Roztwór 94 g 5-(3'-hydroksypropylo)-imino- dwubenzylu w 430 cm3 bezwodnej pirydyny oziebia sie do temperatury 3°C w wodzie z lodem i dodaje w ciagu 15 minut 71 g chlor¬ ku p-toluenosulfonylu. Mieszanine pozostawia siie w spokoju w ciagu 18 godzin, w temperatu¬ rze okolo 0°C, po czym dodaje sie 2 litry wody z lodem. Produkt wykrystalizowalje.Krysztaly odsacza sie, przemywa 1 litrem wody z lodem i suszy w temperaturze 45°C pod próznia. Po przekrystalizowaniu w 350 cm8 etanolu otrzymuje sie 85 g 5-(3'-p-tolu- enosulfonylooksypropylo)-iminadwubenzylu, o temperaturze topnienia 100—102°C.Przykl a d IV. Postepujac tak, jak w przykla¬ dzie III z 16 g 5-(3'-p-toluenosiulfonylooksypro- pylo)-iminodwubenzylu i 20,35 g l-(2'-hydroksy- etoksyetylo)-piperazyny otrzymuje sie 15,6 g 5-[3'-(4"-|3-hydroksyetoksyetylopiperazyno)-pro - pyla]-iminodwubenzylu, którego chlorowodorek po przekrystalizowaniu w etanolu posiada tem¬ perature topnienia 215°C.Przyklad V. Postepujac tak, jak w przykla¬ dzie III z 19 g 3,7-dwuchlorc^5(3'-p-toluenosul- fanyloioksypropylo)-iminodwubenzylu i 15,6 g 1-(2'-hydroksyetylo) -piperazyny otrzymuje sie 10,3 g 3,7-dwuchloro-5-[3/-(4,'-P-hydroik!syeitylo- piperazyno)-propylo]-iminodwubenzylu, którego chlorowodorek po praekrystalizowaniu w etano¬ lu posiada temperature topnienia okolo 205°C.Wyjsciowy 3,7-dwuchloro-5-(3'-p-toluentosulfo- nylooksypropylo)-iminodwubenzyl otrzymuje sie dzialajac chlorkiem p-toluenosulfonylu na 3,7- dwuchloro-S-CS^hydroksypropy^-iminodwuben- -zyl, o temperaturze wrzenia 215—230°C pod cis¬ nieniem 0,6 mm Hg. Ten ostatni otrzymuje sie przez kondensacje w toluenie, w obecnosci a- midku sodowego l-chloro-3-czterohydropirany- looksypropanu 3,7 - dwuchloroiminodwubenzy- lem i nastepna hydrolize za pomoca chlorowo¬ doru w etanolu utworzonego z 3,7-dwuchloro-5- (3'-czte!rohydropilmnylooksypropyljo)-iminodwu - benzylu.Przyklad VI. Postepujac tak, jak w przy¬ kladzie III z 18,5 g 3,7-dwuchlora-5(2'-p-tolue- nosulfonylooksyetylo)-iminodwubenzylu i 10,4 g l-(2'-hydroksyetylo)-piperazyny otrzymuje sie 11,8 g 3,7-dwuchlc^o-5-[2/-(4,'-P-hydrofesyety- lopiperazyno)-etylo] -iminodwubenzylu, którego bisHmetanosulfondian, po przekrystalizowaniu w etanolu posiada temperature topnienia 250— 252°C.Wyjsciowy 3,7^dwuchloro-5-(2'-^p-toluenosul- fanylooksyetylo)-iminadwubenzy 1 (temperatura topnienia 110—112°C) otrzymuje sie dzialajac chlorkiem p-toluenosulfonylu na 3,7-dwuchloro- 5-(2/-hydroksyetylo)-iminodwubenzyl. Ten ostat¬ ni otrzymuje sie przez kondensacje w toluenie, w obecnosci ermidku sodowego l-chloro-2-czte- rohydropiranylooksyetanu z 3,7-dwuchloroimi- nodwubenzylem i nastepna hydrolize za pomoca chlorowodoru w etanolu utworzonego 3,7-dwu- chlcjro-5-(2'-czteroihydlropiranyloclksyetytlo)-imi - nodwubenzylu. — 4 —Przyklad VII. Postepujac tak, jak w przy¬ kladzie III z 19 g 3,7-dwuchlaro-5-(3'-p-tolue- nosulfonylooksyp^opylo)-iminiodiwubenizylu i 20,9 g r-(hydraksyetoksyetylo)-piperazyny otrzymuje sie 10,8 g 3,7-dwuchloro-5-[3'-(4"-|3-hydroksy- etok,9yetylopipjerazynjc)-p!ropylo 1-imiinodwuben - zyl, którego dwuchlorowodorek po przekrystali- zowaniu w etanolu posiada temperature topnie¬ nia 183—185°C.Przyklad VIII. Postepujac tak, jak w przy¬ kladzie III z 18 g 3,7-dv^chlo(ro-5-(2'-p-toluen/o- sulfonylaoksyetylo)-!tamodwubenizyiLu i 14 g 1- (hydroksyetoksiyetylo)-piperazyny otrzymuje sie 18,4 g 3,7-dwUichloro-5-[2/-(4''-B-hydiroksyetokisy- etylopiperazyno) -etyflo]-iminodwubenzylu, które¬ go dwuchlorowodorek po przekrystalizowaniu w etanolu posiada temperature topnienia okolo 220°C.Przyklad IX. Roztwór 8,05 g 5-(2,np-tolue- nosulfonylook;Syetylo)-i]minodwujbenzylu i 7 g 1- (hydroksyetoksyetylo)-piperazyny w 50"cm3 bez¬ wodnego tiofLuenu ogrzewa sie do wrzenia pod chlodnica zwrotna, w ciagu 4 godzin.Po oziebieniu dodaje sie 50 cm3 wody destylo¬ wanej i dekanituje warstwe wodna. Roztwór to- lttenowy pinzemywa sie 100 cm3 wody destylo¬ wanej, a nastepnie ekstrahuje 60 cm3 N kwasu solnego. Roztwór w kwasie solnym alkalizuje sie wobec fenoloftaleiny za pomoca lugu sodowego (d — i,33). Wydzielajaca sie zasiade ekstrahuje sie 100 chi3 chloroformu.Roztwór chloroformowy osusza sie nad bez¬ wodnym siarczanem sodowym, a nastepnie od¬ parowuje do sucha pod próznia, Otrzymuje sie 7,9 g 5-[2/-(4"-B-hydroksyetoksyetylopiperazyno) -etylo]-iminodwubenzylu, którego dwuchlorowo¬ dorek po przekrystalizowaniu w etanolu posia¬ da temperature topnienia okolo 210°C.Przyklad X. Postepujac tak, jak w przy¬ kladzie IX, z 21 g 5-(4/-p-toluenos,ulfonylooklsy- butylo)-imiinodwubenzylu i 17,5 g l-(hydroksy- etoksyetylo)-piperazyny otrzymuje sie 17,4 g 5- [4'-(4"-p-hydroksyetoksyetylopiperazyno) - buty- lo]-iminodwubenzylu, którego dwuchlorowodo¬ rek po przekrystalizowaniu w etanolu posiada temperature topnienia okolo 200°C.Wyjsciowy 5-(4'wp-toluenosulfonylooksybuty- lo)-iminodwubenzyl otrzymuje sie dzialajac chlorkiem p-toiuenosiulfonylu na 5-(4'-hydroksy- butylo)-iminodwubenizyl. Ten ostatni prodrukt o temperaturze wrzenia 215°C pod cisnieniem 0,4 mm Hg otrzymuje sie przez kondensacje w to¬ luenie, w obecnosci amidku sodowego, 1-chloro- 4-czterohydropiranylooksybutanu z iminodwu- benzylem i nastepna hydrolize za pomoca chlo¬ rowodoru w etanolu utworzonego 5-(4'-cztero- hydropiranylooksybaitylo) -toinodwubenizylu.Przyklad XI. Postepujac tak, jak w przy¬ kladzie IX, z 21 g 5-(4/-p^toluenosulfonylooksy- butylo)-iminodwubenzylu i 13 g l-(hydroksyety- lo)-piperazyny otrzymuje sie 17,35 g 5-[4'-(4' - B -hydrcksyetylopiperazyno)-butylo] -imiinodiwu - benzylu, którego dwuchlorowodorek po przekry¬ stalizowaniu w etanolu posiada temperature topnienia okolo 225°C.Przykla d XII. Postepujac tak, jak w przy¬ kladzie IX, z 20,4 g 5-(2/-p-toluenosiulfonylooksy- prcpyloj-iminodwiibenzylu i 17,5 g l-(hydroksy- etoksyetylo)-piperazyny otrzymuje sie 15,6 g 5- [2'-(4"-B-hydroksyetoksyetylopiperazyno)-propy- lo]-iminodwubenzylu, którego dwuchlorowodo¬ rek, po przekrystalizowaniu w etanolu, posiada, temperature topnienia okolo 190°C.Wyjsciowy 5-(2'-p-toluenosulfonylooksypropy- lo)-iminodwubenzyl otrzymuje .sie dzialajac chlorkiem p-toluenosulfonylu na 5-(2/-hydro- ksypropylo)-iminodwubenzyl. Tenostatni o tem¬ peraturze wrzenia 188—198°C pod cisnieniem 0,6 mim Hg otrzymuje sie przez kondensacje w toluenie, w obecnosci amidku sodowego 1-chlo- ro-2-czterohydropiranylooksyp(rotpaniu z imino- dwubenzylem i naisitepna hydrolize za pomoca chlorowodoru w etanolu utworzonego 5-(2'-czte- nohydkxD(piirany Przyklad XIII. Postepujac tak, jak w przy¬ kladzie IX, z 20,4 g 5-(2'-p-tokienosulfonyloo- ksyprapylo)-im'inodwuibenzylu i 13 g l-(hyidro- ksyetylo)-piperazyny otrzymuje sie 13,18 g 5-[2'- (4''-6-hydroksyetylopiperazyno)-propylo] -imino - dwubenzylu, którego dwuchlorowodorek po prze¬ krystalizowaniu w etanolu posiada temperature topnienia ojtolo 210°C.Przyklad XIV. Roztwór 23,2 g 5-(3'-p-tolue¬ nosulfonylooksy-2' - metylopropylo) - iminodwu • benzylu i 29 g 1-(2'-hydroksyetoksyetylo)-pd/pe- razyny w 200 cm3 bezwodnego toluenu ogrzewa sie do wrzenia, pod chlodnica zwrotna, w ciagu 4 gadzin.Po oziebieniu dodaje sie 100 cm3 wody desty¬ lowanej i dekantuje warstwe wodna. Roztwór toluenowy przemywa sie 200 cm3 wody desty¬ lowanej, a nastepnie ekstrahuje 150 cm3 N kwa¬ su solnego. Roztwór w kwasie solnym alkaliizuje sie wobec fenoloftaieiny za pomoca lugu sodo¬ wego (d = 1,33). Wydzielona zasiade ekstrahuje sie 100 cm3 chloroformu.Roztwór chlorofoirmowy osusza sie nad bez¬ wodnym siarczaneni sodowym, a nastepnie od¬ parowuje do sucha w prózni.— I —Po przekrystalizowaniu pozostalosci w 125 cm3 benzyny C, stanowiacej mieszanine weglowodo¬ rów, otrzymanych z nafty, o temperaturze wrze¬ nia miedzy 70—120° otrzymuje Sie 17,95 g 5-[3'- 4"-B-hydroksyetoksyletylopiiperaizyinia) -2'nmeitylo- propylo]-miinodwubenzylu o tempsraturze top¬ nienia 102—103°C.Wyjsciowy 5-(3'-p-toluenosulfionylooksiy-2'- metylopropylo)-iminodwubenzyl otrzymuje sie dzialajac chlorkiem p-tolueniosulfonylu na 5-(3'- hydroksy-2'nmeityloi)rc^ylo)-imiiniod^ubenzyl (temperatura wrzenia 190—200°C pod cisnieniem 0,6 mm Hg). Ten ostatni otrzymuje sie przez kondensacje w toluenie, w obecnosci amidku so¬ dowego l-chloro-2-metylo-3-az!terohydropirany- looksyprcpanu z imanodwubenzylem i nastepna hydrolize za pomoca chlorowodoru w etanolu utworzonego 5-(3/-czterohydropiranylooksy-2'- nietylopiropylo)-imdnodwubenzylu.Przyklad XV. Roztwór 9 g 5-(3'-piperazyno- 2'-metylpropylo)-iminodwubenzylu 2,25 g chlor- -hydryny glikolu i 2,8 g bezwodnej trójetyloa- miny w 10 cm8 toluenu ogrzewa sie do wrzenia, pod chlodnica zwrotna, w ciagu 5 godzin.Po oziebieniu dodaje sie 10 cm8 toluenu i 20 cm8 wody destylowanej. Miesza sie w ciagu 5 minut, po czym dekantuje sie warstwe wodna.Roztwór toluenowy ekstrahuje sie 100 cm8 N kwasu solnego. Roztwór w kwasie solnym prze¬ mywa sie 40 cm8 eteru, a nastepnie aikalizuje wobec fenoloftaleiny za pomoca 10 cm3 lugu so¬ dowego (d = 1,33). Wydzielajaca siie zasade eks¬ trahuje sie 100 cm8 chloroformu. Roztwór chlo¬ roformowy osusza sie nad bezwodnym siaroza-- nem sodowym, po czym odparowuje do sucha pod próznia.Po przekrystaliizowaniu pozostalosci w 130 cm3 benzyny C, stanowiacej mieszanine weglowodo¬ rów, otrzymanych z nafty o temperaturze wrze¬ nia miedzy 70 a 120°C, otrzymuje sie 4,8 g 5-[3'- (4''-hydrx)ksyetylopiperazyno)-2/Hmetylopropylo]- iminodwubenzylu, o temperaturze topnienia 102 —103°C.Wyjsciowy 5-(3'^pipenaizyno-2'-metylopropylo)- iminodwubenzyl o temperaturze wrzenia 225— 265°C pod cisnieniem 0,8 mm Hg otrzymuje sie przez kondensacje w toluenie, - w obecnosci a- midku sodowego, l-acetylo-4-(3'-chloro-2-mety- iopropylo)Hpiperazyny o temperaturze wrzenia 126—127°C pod cisnieniem 0,25 mm Hg z imi- nodwubenzylem i odacetylowanie otrzymanego produktu przez gotowanie z rozcienczonym kwa¬ sem solnym.Przyklad XVI. Roztwór 16 g 5-[3'-(4^-hydio- ksyetylo - l"-piperazynylo)-l'-propylo]-iminodwu- -benizylu w 24 cm8 bezwodnika octowego oraz 120 cm8 bezwodnej pirydyny ogrzewa sie w ciagu 6 godzin na lazni wodnej.Po oziebieniu odparowuje sie rozpuszczalniki do sucha pod próznia i pozostalosc rozpuszcza sie w 250 cm8 eteru. Otrzymany roztwór etero¬ wy przemywa sie kolejno 100 cm8 wody, 200 cm3 5%-owego roztworu wodnego dwuweglanu so¬ dowego i 100 cm8 wody, po czym ekstrahuje sie go kolejno f90 cm8, 50 cm8 i 40 cm8 N kwasu solnego. Polaczone wyciagi w kwasie solnym przemywa sie 50 om8 eteru, odbarwia weglem i aikalizuje za pomoca 20 cm8 lugu sodowego (d = 1,33). Wydzielona oleista zasade ekstrahuje sie czterokrotnie stosujac lacznie 250 cm8 eteru.Wyciagi eterowe laczy siie i przemywa woda.Po oddestylowaniu eteru otrzymuje sie 17,1 g 5-[3-(4"Hace*cksyetylia^^ - nodwubenzylu, którego dwumaleAnian otrzyma¬ ny w alkoholu etylowym, posiada temperature topnienia 198—199°C. PL

Claims (6)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania pochodnych iminodwu- benzylu o wzorze ogólnym 1, w którym A oznacza alifatyczna, nasycona, dwuwartos- ciowa reszte weglowodorowa o lancuchu prostym lub rozgalezionym, reszty oznaczo¬ ne przez X, które sa jednakowe, oznaczaja atomy wodoru lub chlorowca, n oznacza liczbe 1 lub 2, a R oznacza atom wodoru, nizsza reszte acylowa albo reszte karbamy- lowa, ewentualnie podstawiona, jak tez ich soli i czwartorzedowych pochodnych amo¬ niowych, znamienny tym, ze iminodwuiben- zyl, ewentualnie podstawiony w polozeniach 3 i 7 .przez atomy chlorowca, poddaje sie reakcji z piperazyna o wzorze ogólnym 2, w którym B oznacza reszte estru zdolnego do reakcji, po czym otrzymane zwiazki przeprowadza sie ewentualnie w ich sole lub czwartorzedowe pochodne amoniowe, i
  2. 2. Odmiana sposobu wedlug zastrz, 1, zna¬ mienna tym, ze iminodwubenzyl o wzorze ogólnym 3, w którym B oznacza reszte estru zdolnego do reakcji, poddaje s/ie reakcji z pochodna piperazyny, o wzorze ogólnym 4, po czym otrzymane zwiazki przeprowadza sie ewentualnie w ich sole lub czwartorze¬ dowe pochodne amoniowe.
  3. 3. Odmiana sposobu wedlug zastrz. 1, zna¬ mienna tym, ze iminodwubenzyl o wzorze — e —ogólnym 5 poddaje sie reakcji z estrem zdolnym do reakcji, o wzorze ogólnym 6, a w przypadku gdy R oznacza atom wodoru, z tlenkiem etylenu, po czym tak otrzymane zwiazki przeprowadza sie ewentualnie w ich sole lub czwartorzedowe pochodne amo¬ niowe.
  4. 4. Odmiana sposobu wedlug zastrz. 1, zna¬ mienna tym, ze zwiazek o wzorze ogól¬ nym 7 ogrzewa sie do temperatury po¬ wyzej 100°C, po czym tak otrzymane zwiaz¬ ki przeprowadiza sie ewentualnie w ich so¬ le lub czwartorzedowe pochodne amoniowe.
  5. 5. Odmiana sposobu wedlug zastrz. 1, zna¬ mienna tym, ze w celu wytwarzania zwiaz¬ ków, we wzorze ogólnym których R ozna¬ cza, reszte acylowa, acyluje sie alkohole we wzorze których R oznacza atom wodoru, po czym tak otrzymane zwiazki przeprowadza sie ewentualnie w ich sole lub czwartorze¬ dowe pochodne amoniowe.
  6. 6. Odmiana sposobu wedlug zastrz. 1, zna¬ mienna tym, ze w celu wytwarzania zwiaz¬ ków, we wzorze ogólnym których R oznacza reszte karbamylowa, karbamyluje sie alko¬ hole we wzorze których R oznacza atom wodoru, po czym tak otrzymane zwiazki przeprowadza sie ewentualnie w ich sole lub czwartorzedowe pochodne amoniowe. Societe des U sin es Chimiaues Rhóne — Poulenc Zastepca: inz. Józef Felkner, rzecznik patentowy WZOR 1 WZÓR 2 a-N^sN-lCH2CH20)nR B-AN ' -(CH3CH20)nR cn 3 » wzór a WZOR } A-B CS-^2" iH3 WZOR * HM^ NN-(CH,CHp0)nR -CHg-CH-CH^ -COD-* WZOR 5 3 WZOR 10 -CH-CH - I 2 CH3 B(CH2CH20) R WZOR 6 CH9-CH WZÓR 11 -CH -CH-CH- 2 2 | CH„ WZOR 12 C00A - U ;N-(eH2CH20)nR PL
PL44292A 1959-05-13 PL44292B1 (pl)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL44292B1 true PL44292B1 (pl) 1961-02-15

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3991057A (en) C-Piperazino-pyridine sulfonamides
NO156385B (no) Anordning for laasing av dreibare maskinelementer.
NO162965B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive alfa-(2-okso-2,4,5,6,7,7a-heksahydrotieno-(3,2-c)-5-pyridyl)-fenyl-eddiksyre-derivater.
PL83235B1 (pl)
US2940969A (en) 1-substituted-4-[3-(9-xanthylidene)-propyl] piperazines and 1-substituted-4-[3-(10-thiaxanthylidene) propyl]-piperazines
US2507408A (en) 1-alkylsulfonyl-4-alkyl piperazines
US3305553A (en) 2-aminoquinazoline derivatives
US2694705A (en) Nx c c ox a a
PL94634B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych arylopiperazynowych pochodnych adeniny
US2483998A (en) Nu-(pyrrolidylalkyl)-phenothiazines
PL44292B1 (pl)
US2659732A (en) Quaternary ammonium salts of dialkyl aminoalkyl xanthene-9-carboxylates and the production thereof
US3280130A (en) Process for the preparation of sulfobetaines of heterocyclic bases of the aromatic type
US2906757A (en) Their preparation
US3147268A (en) 4-amino derivatives of methylpiperidines
US3142679A (en) Pipejazino alkylamevo quinoline deriva-
US2566376A (en) Beta-tertiary aminoethanol ethers of diaryl pyridyl carbinols
US2650230A (en) Xanthene-9-carboxylic acid esters of nuclearly alkylated 4-piperidinols and salts thereof
US2798873A (en) Coxnx
DE2823712C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Pleuromutilin-Derivaten
NO133892B (pl)
US3136768A (en) 8-(benzoyloxy)-quinolines
US2841582A (en) Aminoalkyl esters of
US2748121A (en) 6-nitroaryl derivatives of 2-amino-4-pyrimidols
US3459742A (en) Sulfanilamide derivatives and processes