PL227495B1 - Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu - Google Patents

Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu

Info

Publication number
PL227495B1
PL227495B1 PL408628A PL40862814A PL227495B1 PL 227495 B1 PL227495 B1 PL 227495B1 PL 408628 A PL408628 A PL 408628A PL 40862814 A PL40862814 A PL 40862814A PL 227495 B1 PL227495 B1 PL 227495B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
caprolactone
ghz
polymer
biodegradable
reaction
Prior art date
Application number
PL408628A
Other languages
English (en)
Other versions
PL408628A1 (pl
Inventor
Witold Musiał
Tomasz Urbaniak
Original Assignee
Univ Medyczny Im Piastów Śląskich We Wrocławiu
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Medyczny Im Piastów Śląskich We Wrocławiu filed Critical Univ Medyczny Im Piastów Śląskich We Wrocławiu
Priority to PL408628A priority Critical patent/PL227495B1/pl
Publication of PL408628A1 publication Critical patent/PL408628A1/pl
Publication of PL227495B1 publication Critical patent/PL227495B1/pl

Links

Landscapes

  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu mającego zastosowanie jako nośnik substancji leczniczych, przeznaczonych do podawania donaczyniowego, podskórnego i domięśniowego.
W chwili obecnej biodegradowalne polimery na bazie ε-kaprolaktonu produkowane są w sposób zapewniający uzyskanie szeregu mieszaniny polimerów o zróżnicowanych długościach łańcucha, co prowadzi do powstania preparatu o właściwościach biodegradowalnych umożliwiających jego podanie do krwioobiegu, lub podskórnie, albo domięśniowo. W tym celu stosuje się mieszaninę ε-kaprolaktonu z katalizatorem zawierającym w swoim składzie pierwiastek metaliczny, taki jak np. cynę1, cynk, cyrkon1, gliniv, molibdenv, tytanvl i inne, które to zapewniają korzystny przebieg reakcji, w wyniku czego powstaje poli^-kaprolakton. Reakcje polimeryzacji prowadzi się w środowisku bezwodnym, m.in. z zastosowaniem takich rozpuszczalników niewodnych jak: toluen, tetrahydrofuranv, benzen , dichlorometan^. W znanych dotychczas sposobach postępowania stosuje się inicjację reakcji za pomocą odpowiednich inicjatorów, zawierających grupę hydroksylową lub aminowąix. Czynnikiem inicjującym reakcję może być również woda w śladowych ilościach. Substancje lecznicze, takie jak przeciwzapalne, przeciwbólowe, przeciwnowotworowe, przeciwnadciśnieniowe i inne, miesza się z poli-εkaprolaktonem w celu uzyskania jednorodnego preparatux. Po wprowadzeniu preparatu do organizmu, w wyniku kontaktu z wodą w środowisku osocza dochodzi do powolnej hydrolizy polimeru, w trakcie której powstaje kwas 6-hydroksykapronowy. Kwas 6-hydroksykapronowy w organizmie ulega włączeniu do cyklu kwasu cytrynowego, i w konsekwencji zostaje wydalony z organizmu”.
Rozkład poli-:;-kaprolaktonu prowadzi do stopniowej erozji kolejnych warstw preparatu i do rozpuszczania zawartych w preparacie substancji leczniczych. Szybkość stopniowej erozji warstw preparatu jest czynnikiem kontrolującym czas i silę oddziaływania leku z receptorem, co przekłada się na czas i siłę działania terapeutycznego substancji leczniczej. Znanym sposobem otrzymywania poli-ε-kaprolaktonu jest polimeryzacja katalizowana przez 2-etylo-heksanian cyny (II) rozpuszczony w tetrahydrofuranie oraz inicjowana przez alkohol butylowy. Reakcja prowadzona jest w temperaturze 80°C przez 50 godzin. Wydajność reakcji wynosi 93,8%, zaś masa molowa otrzymanego polimeru wynosi 68000 g/molx. Kolejnym znanym sposobem otrzymywania poli-:;-kaprolaktonu jest polimeryzacja katalizowana trójmetylowanym glinem inicjowana przez alkohol izopropylowy, prowadzona w dichlorometanie jako rozpuszczalniku, przez godzinę w temperaturze pokojowej. Wydajność reakcji wynosi 94%, zaś masa molowa produktu wynosi 6000 g/molxi. Innym znanym sposobem otrzymywania poli-:;-kaprolaktonu jest polimeryzacja katalizowana oraz inicjowana dibutanolanem cynku bez rozpuszczalnika, prowadzona przez 24 godziny w temperaturze 100°C. Wydajność reakcji wyniosła 93%, zaś masa atomowa otrzymanego produktu wynosiła 10842 g/molxiv.
Kolejnym sposobem otrzymywania poli-:;-kaprolaktonu jest reakcja polimeryzacji katalizowana przez lipazę trzustkową pochodzenia zwierzęcego, inicjowana przez wodę, w heptanie jako rozpuszczalniku, w temperaturze 65°C, w ciągu 4 dni. Wydajność reakcji wynosiła 100%, zaś masa atomowa otrzymanego produktu wynosiła 2700 g/molxv. Znany jest również sposób otrzymywania poli-εkaprolaktonu drogą reakcji polimeryzacji katalizowanej przez kwas mlekowy, inicjowanej alkoholem benzylowym bez rozpuszczalnika. Reakcja prowadzona jest przez 4 godziny w temperaturze 120°C. Produkt otrzymuje się z wydajnością 78%, a jego masa molowa wynosi 1590 g/molxvi. Wszystkie wymienione wyżej sposoby otrzymywania polimeru ε-kaprolaktonu wymagają zastosowania katalizatorów, o właściwościach potencjalnie toksycznych, takich jak związki różnych metali, w tym cynku, cyny i glinu. Zastosowanie uzyskanych tymi metodami polimerów wymaga oczyszczenia ze związków metali, co jest procedurą skomplikowaną i kosztowną' ' . Ponadto często w preparacie pozostają ślady zanieczyszczeń wymienionymi metalami, co wyklucza możliwość zastosowania tych polimerów do celów leczniczych. W celu otrzymania polimerów ε-kaprolaktonu stosuje się również kombinacje innych substancji, jako katalizatorów i inicjatorów reakcji polimeryzacji. Wykorzystuje się np. mieszaninę lipazy trzustkowej i wody w rozpuszczalniku - heptanie, oraz mieszaninę kwasu mlekowego i alkoholu benzylowego w środowisku bezwodnym. W tych przypadkach również trudno jest uzyskać produkt o w ystarczającej czystości, pozbawiony śladów toksycznego rozpuszczalnika i toksycznego inicjatora. W znanych procedurach prowadzenia reakcji polimeryzacji ε-kaprolaktonu konieczne jest stosowanie długotrwałych czasów polimeryzacji, a i tak w wielu przypadkach uzyskany produkt charakteryzuje się niską masa cząsteczkową, co ogranicza możliwości jego zastosowania jako nośnika substancji leczniczych. W dotychczas znanych sposobach polimeryzacji z zastosowaniem zróżnicowanych katalizatoPL 227 495 B1 rów i inicjatorów wykorzystuje się jako źródło energii klasyczne łaźnie grzewcze, oraz energię mikrof alowąxvm, jednak we wszystkich opisanych dotychczas metodach syntezy poli-e-kaprolaktonu nie otrzymywano jednocześnie wystarczającej czystości, wydajności i masy molowej produktu, oraz zadowalającej szybkości procesu. Problemem technicznym stawianym przed niniejszym wynalazkiem jest zaproponowanie takiego sposobu otrzymywania poli-e-kaprolaktonu do zastosowań biomedycznych, który będzie wykorzystywał łatwo dostępne, tanie, nietoksyczne reagenty, będzie wydajny, krótkotrwały i powtarzalny, dający produkt o pożądanych właściwościach, przede wszystkim wysokiej czystości oraz masie cząsteczkowej kontrolowanej za pomocą parametrów reakcji. Nieoczekiwanie wspomniane problemy techniczne rozwiązał prezentowany wynalazek.
Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru e-kaprolaktonu obejmujący etapy rozpuszczania kwasu karboksylowego w monomerze e-kaprolaktonu i poddawaniu powstałego roztworu działaniu promieniowania mikrofalowego, charakteryzujący się tym, że rozpuszcza się kwas dwukarboksylowy, wybrany z grupy obejmującej kwas cytrynowy, szczawiowy i winowy, w ilości od 0,05% do 50% wag., korzystniej od 3 do 10%, a promieniowanie posiada częstotliwość z zakresu od 1 GHz do 30 GHz, korzystniej 2,5 GHz i moc z zakresu od 0,5 W do 950 W, korzystniej od 240 W do 400 W przy częstotliwości 2,45 GHz. Korzystniej sposób według wynalazku charakteryzuje się tym, że etap promieniowania trwa od 10 min do 120 min.
Sposób według wynalazku, wykorzystujący substancje łączące w sobie właściwości inicjatora i katalizatora, rozpuszczalne w monomerze e-kaprolaktonie, eliminuje potrzebę użycia potencjalnie toksycznych inicjatorów, jak i rozpuszczalników. Zastosowane w roli inicjatorów/katalizatorów kwasy organiczne nie posiadają toksycznego wpływu na organizm, a ponadto w stosowanych temperaturach ulegają częściowemu lub całkowitemu rozkładowi do gazowych nietoksycznych produktów, a więc opuszczają środowisko reakcji. Powyższe czynniki pozwalają pominąć kłopotliwą, wykorzystującą toksyczne rozpuszczalniki, procedurę oczyszczania. Zastosowanie promieniowania mikrofalowego umożliwia sprawne, stabilne i jednorodne ogrzanie mieszaniny reakcyjnej do wysokich temperatur, a także ma nie związany z profilem ogrzewania, potęgujący wpływ na wydajność procesu oraz na wysokość masy molowej otrzymanego polimeru. Łatwy sposób modyfikacji temperatury poprzez zmianę natężenia promieniowania mikrofalowego oraz kontrolowanie czasu reakcji pozwala na sterowanie wartościami masy molowej otrzymanego produktu. Masa molowa ma kluczowy wpływ na szybkość rozpuszczania substancji leczniczej związanej w postaci mieszaniny z polimerem e-kaprolaktonu, a przez to na szybkość i czas działania tej substancji leczniczej po podaniu preparatu do organizmu. Co więcej sposób wg wynalazku wykorzystuje tanie reagenty, dzięki czemu jest on łatwiej dostępny, również na etapie badań laboratoryjnych.
Przykładowe realizacje wynalazku przedstawiono na rysunku, na którym fig. 1 ilustruje widmo 1 1H-NMR dla wybranych polimerów otrzymanych metodą z zastosowaniem promieniowania mikrofalowego i odpowiednich katalizatorów: (A) - kwasu winowego (B) - kwasu szczawiowego (C) - kwasu cytrynowego.
P r z y k ł a d 1
Polimer e-kaprolaktonu sporządzono z następujących składników (na 100 g produktu końcowego):
E-kaprolakton 95,00 g
Kwas winowy 5,00 g
Wymienione składniki naważono proporcjonalnie na ilość produktu końcowego wynoszącą 100 g, a następnie zmieszano w mieszalniku procesowym z płaszczem wodnym przez 30 min, po czym pozostawiono w temperaturze 34°C na 5 godzin. Otrzymaną mieszaninę poddano działaniu promieniowania mikrofalowego o częstotliwości 2,450 GHz i mocy 240 W, w czasie 30 min, otrzymując charakterystyczną przezroczystą ciecz, która po skrzepnięciu stworzyła białą masę, nadającą się do rozdrobnienia w młynie kulowym. Zbadano średnią masę cząsteczkową produktu, która wyniosła 54,6 kDa.
P r z y k ł a d 2
Polimer e-kaprolaktonu sporządzono z następujących składników (na 100 g produktu końcowego):
E-kaprolakton 90,00 g
Kwas winowy 10,00 g
Wymienione składniki naważono proporcjonalnie na ilość produktu końcowego wynoszącą 100 g, a następnie zmieszano w mieszalniku procesowym z płaszczem wodnym przez 30 min, po czym pozostawiono w temperaturze 34°C na 5 godzin. Otrzymaną mieszaninę poddano działaniu promieniowania mikrofalowego o częstotliwości 2,450 GHz i mocy 240 W, w czasie 40 min, otrzymu4
PL 227 495 B1 jąc charakterystyczną przezroczystą ciecz, która po skrzepnięciu stworzyła białą masę, nadającą się do rozdrobnienia w młynie kulowym. Zbadano średnią masę cząsteczkową produktu, która wyniosła 5,5 kDa.
P r z y k ł a d 3
Polimer ε-kaprolaktonu sporządzono z następujących składników (na 100 g produktu końcowego):
E-kaprolakton 90,00 g
Kwas cytrynowy 10,00 g
Wymienione składniki naważono proporcjonalnie na ilość produktu końcowego wynoszącą 100 g, a następnie zmieszano w mieszalniku procesowym z płaszczem wodnym przez 30 min, po czym pozostawiono w temperaturze 34°C na 5 godzin. Otrzymaną mieszaninę poddano działaniu promieniowania mikrofalowego o częstotliwości 2,450 GHz i mocy 400 W, w czasie 40 min, otrzymując charakterystyczną przezroczystą ciecz, która po skrzepnięciu stworzyła białą masę, nadającą się do rozdrobnienia w młynie kulowym. Zbadano średnią masę cząsteczkową produktu, która wyniosła
1,5 kDa.
P r z y k ł a d 4
Polimer ε-kaprolaktonu sporządzono z następujących składników (na 10 g produktu końcowego):
E-kaprolakton 97 g
Kwas szczawiowy 3 g
Wymienione składniki naważono proporcjonalnie na ilość produktu końcowego wynoszącą 100 g, a następnie zmieszano w mieszalniku procesowym z płaszczem wodnym przez 30 min, po czym pozostawiono w temperaturze 34°C na 5 godzin. Otrzymaną mieszaninę poddano działaniu promieniowania mikrofalowego o częstotliwości 2,450 GHz i mocy 400 W, w czasie 40 min, otrzymując charakterystyczną przezroczystą ciecz, która po skrzepnięciu stworzyła białą masę, nadającą się do rozdrobnienia w młynie kulowym. Zbadano średnią masę cząsteczkową produktu, która wyniosła 3 kDa.
1 E. Helwig, B. Sandner, U. Gopp, F. Vogt, S, Wartewig and S. Henning, Biomaterials, 2001, 22, 2695-2702.
I. Barakat, P. Dubois, R. Jerome and P. Teyssie, Macromolecules, 1991,24, 6542-6545.
P. Dobrzyński, Polymer, 2007, 48, 2263-2279.
iv A. Amgoune, L. Lavanant, C. M. Thomas, Y. Chi, R. Welter, S. Dagorne and J.-F. Carpentier, Organometallics, 2005, 24, 6279-6282.
v Y. Mahha, A. Atlamsani, J.-C. Blais, M. Tessier, J.-M. Bregeault and L. Salles, J. Mol. Catal. A: Chem., 2005, 234, 63-73.
vl Y. Takashima, Y. Nakayama, K. Watanabe, T. Itono, N. Ueyama, A. Nakamura, H. Yasuda, A. Harada and J. Okuda, Macromolecules, 2002, 35, 7538-7544.
v A. Kowalski, A. Duda and S. Penczek, Macromol. Rapid Commun., 1998, 19, 567-572.
viii S. Gazeau-Bureau, D. Delcroix, B. Martin-Vaca, D. Bourissou, C. Navarro and S. Magnet, Macromolecules, 2008, 41,3782-3784.
ix Nuyken O., Pask S, Polymers (Basel), 2013, 5, 361.
x Behera A. K. et al., FS J Pharm Res, 2012, 1, 38-45.
x Woodruff M. A., Hutmacher D. W., Prag. Polym. Sci., 2010, 35, 1217.
x D. Bratton, M. Brown and S. M. Howdle, Macromolecules, 2005, 38,1190-1195.
xi M. Akatsuka, T. Aida and S. Inoue, Macromolecules, 1995, 28,1320-1322.
xiv H. R. Kricheldorf, M. Berl and N. Scharnagl, Macromolecules, 1988, 21,286-293.
xv R. T. MacDonald, S. K. Pulapura, Y. Y. Svirkin, R. A. Gross, D. L. Kaplan, J. Akkara, G. Swift and S. Wolk, Macromolecules, 1995, 28, 73-78.
xvi J. Casas, P. V. Persson, T. Iversen and A. Cordova, Advances in Synthesis & Catalysis, 2004, 346, 1087-1089.
™ Sobczak M. et al., Polymers, 2010, 55, 674.
xv|11 Wiesbrock F. et al., Macromol. Rapid Commun., 2004, 25, 1739.
PL 227 495 B1

Claims (3)

1. Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu obejmujący następujące etapy:
a) rozpuszcza się kwas karboksylowy w monomerze ε-kaprolaktonu,
b) roztwór z punktu a) poddaje się działaniu promieniowania mikrofalowego, znamienny tym, że w etapie a) rozpuszcza się kwas karboksylowy, wybrany z grupy obejmującej kwas cytrynowy, szczawiowy i winowy, w ilości od 0,05% do 50% wag., korzystniej od 3 do 10%, a promieniowanie mikrofalowe z etapu b) posiada częstotliwość z zakresu od 1 GHz do 30 GHz, korzystniej 2,5 GHz.
2. Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu według zastrzeżenia 1, znamienny tym, że promieniowanie mikrofalowe posiada moc z zakresu od 0,5 W do 950 W, korzystniej od 240 W do 400 W przy częstotliwości 2,45 GHz.
3. Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu według któregokolwiek z zastrzeżeń od 1 do 2, znamienny tym, że etap b) trwa od 10 min do 120 min.
PL408628A 2014-06-23 2014-06-23 Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu PL227495B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL408628A PL227495B1 (pl) 2014-06-23 2014-06-23 Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL408628A PL227495B1 (pl) 2014-06-23 2014-06-23 Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL408628A1 PL408628A1 (pl) 2016-01-04
PL227495B1 true PL227495B1 (pl) 2017-12-29

Family

ID=54978686

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL408628A PL227495B1 (pl) 2014-06-23 2014-06-23 Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL227495B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL408628A1 (pl) 2016-01-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Hernández et al. Poly (ε-caprolactone) degradation under acidic and alkaline conditions
Wolf et al. Poly (lactide)-block-poly (HEMA) block copolymers: an orthogonal one-pot combination of ROP and ATRP, using a bifunctional initiator
Zhang et al. Chemical synthesis of functional poly (4-hydroxybutyrate) with controlled degradation via intramolecular cyclization
Shaik et al. Cyclic and linear polyhydroxylbutyrates from ring-opening polymerization of β-butyrolactone with amido-oxazolinate zinc catalysts
Wang et al. Ring opening polymerization of L-lactide initiated by creatinine
Mezzasalma et al. Bulk organocatalytic synthetic access to statistical copolyesters from l-Lactide and ε-Caprolactone using benzoic acid
Mezzasalma et al. Benzoic acid-organocatalyzed ring-opening (co) polymerization (ORO (c) P) of l-lactide and ε-caprolactone under solvent-free conditions: From simplicity to recyclability
Jehanno et al. Benzoic acid as an efficient organocatalyst for the statistical ring-opening copolymerization of ε-caprolactone and L-lactide: a computational investigation
MacDonald et al. Living and immortal polymerization of seven and six membered lactones to high molecular weights with aluminum salen and salan catalysts
CN101367921A (zh) 一种丙交酯开环合成聚乳酸的方法
Suo et al. Novel epoxide-promoted polymerization of lactides mediated by a zinc guanidine complex: a potential strategy for the tin-free PLA industry
Oledzka et al. Organic acids catalyzed polymerization of ε‐caprolactone: Synthesis and characterization
Wang et al. Controlled synthesis of high-molecular-weight and isotactic cyclic polylactides from rac-lactide using aminophenolate zinc chlorides
Hahn et al. OH-functional polyesters based on malic acid: Influence of the OH-groups onto the thermal properties
Zhong et al. Controlled synthesis of biodegradable lactide polymers and copolymers using novel in situ generated or single-site stereoselective polymerization initiators
PL227495B1 (pl) Sposób wytwarzania biodegradowalnego polimeru ε-kaprolaktonu
RU2589876C2 (ru) Способ получения звездообразных полимеров
Yu et al. Ring-Opening Polymerization of α-Diazo Lactones: Access to Diazo-Containing Polyesters and Their Post-Polymerization Modifications
JPWO2008139658A1 (ja) 乳酸オリゴマーおよびその製造方法
JP3784009B2 (ja) ポリ乳酸の製法
JP7125403B2 (ja) 高分子量の生分解性ポリマーを調製するための方法
Gotelli et al. Fast and efficient synthesis of high molecular weight poly (epsilon‐caprolactone) diols by microwave‐assisted polymer synthesis
EP4134389B1 (en) Method for producing aliphatic polyester, aliphatic polyester resin, and aliphatic polyester resin composition
Contreras-Ramirez et al. Ring-opening polymerization of 2, 2-dimethyltrimethylene carbonate using samarium acetate (iii) as an initiator
Khaptakhanova et al. Synthesis of polylactic acid by the solid-state polycondensation of oligomers. Effect of the nanosized boron filler on the final properties of the polymer