PL224457B1 - Sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza o strukturze krystalicznej - Google Patents

Sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza o strukturze krystalicznej

Info

Publication number
PL224457B1
PL224457B1 PL399744A PL39974412A PL224457B1 PL 224457 B1 PL224457 B1 PL 224457B1 PL 399744 A PL399744 A PL 399744A PL 39974412 A PL39974412 A PL 39974412A PL 224457 B1 PL224457 B1 PL 224457B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
iron
nitriding
mass
ammonia
nitride
Prior art date
Application number
PL399744A
Other languages
English (en)
Other versions
PL399744A1 (pl
Inventor
Walerian Arabczyk
Dariusz Moszyński
Rafał Pelka
Original Assignee
Zachodniopomorski Univ Tech W Szczecinie
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Zachodniopomorski Univ Tech W Szczecinie filed Critical Zachodniopomorski Univ Tech W Szczecinie
Priority to PL399744A priority Critical patent/PL224457B1/pl
Publication of PL399744A1 publication Critical patent/PL399744A1/pl
Publication of PL224457B1 publication Critical patent/PL224457B1/pl

Links

Landscapes

  • Solid-Phase Diffusion Into Metallic Material Surfaces (AREA)
  • Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza strukturze krystalicznej typu ε, charakteryzujących się kontrolowaną zawartością azotu w strukturze.
Azotki żelaza mają szerokie zastosowanie ze względu na swoje szczególne właściwości magnetyczne i są szeroko wykorzystywane jako materiał do budowy przyrządów pracujących w zakresie średnich i wysokich częstotliwości (T Bell, Source Book on Nitriding American Society of Metals, Metals Park, 1977). Wytwarza się z nich między innymi rdzenie i głowice magnetyczne. Tradycyjnie azotki żelaza otrzymuje się na drodze reakcji żelaza z fazą gazową zawierającą amoniak. Zwykle, w celu otrzymania drobnokrystalicznych produktów jako surowiec stosuje się proszki żelaza lub jego tlenków. Proces prowadzony jest w wysokich temperaturach i wymaga długotrwałego kontaktu proszków z fazą gazową zawierającą składnik azotujący. W wyniku takiej procedury uzyskuje się mieszaninę różnych faz azotków żelaza z nieprzetworzonym żelazem (VDI - Lexikon Werkstofflechnik, VDI-Veriag, Dusseldorf, 1990). Wykorzystując jako surowiec żelazo o strukturze nanokrystalicznej uzyskać można czysty azotek żelaza o strukturze ε (DK Inia, MH Propper, WM Arnoldbik, AM Vredenberg, DO Boerma: Low-temperature nitriding of iron through a thin nickel layer. Appl. Phys. Lett. 70 (1997) 1245-47). Azotek ten wykazuje się szerokim zakresem homogeniczności i występuje w zakresie stężeń azotu w materiale wynoszącym od 7,7% mas. do 11,1% mas. azotu. Materiały zawierające mniej niż 7,7% mas. azotu uzyskiwano dotychczas wyłącznie jako mieszaniny zawierające żelazo, azotek o strukturze γ oraz azotek o strukturze ε (J Kunze: Nitrogen and carbon in iron and steel thermodynamics. Akademie-Verlag, Berlin, 1990). Z polskiego opisu patentowego 191836 znany jest sposób wytwarzania drobnokrystalicznych azotków żelaza polegający na tym, że preredukowany katalizator żelazowy do syntezy amoniaku, zawierający żelazo oraz dodatki CaO, AI2O3, K2O, SiO2, MgO o sumarycznym stężeniu od 4 do 8% mas. rozdrabnia się, poddaje redukcji w atmosferze wodoru w temperaturze
400 do 550°C a następnie azotowaniu w temperaturze 250 do 550°C amoniakiem nasyconym parą 3 wodną przy obciążeniu od 0,2 do 20 Ndm /(gkatalizatora · h), w czasie od 0,5 do 20 godzin, po czym otrzymane azotki żelaza poddaje się pasywacji. Z polskiego opisu patentowego 191837 znany jest także sposób wytwarzania drobnokrystalicznych azotków metali przejściowych, także azotków żelaza, polegający na tym, że do rozdrobnionych tlenków metali przejściowych dodaje się związku berylowców, borowców oraz tlenków jednego z litowców w formie azotanu, w stosunku wagowym od 1:0,06:0,06:0,02 do 1:0,02:0,02:0,01, następnie otrzymaną mieszaninę suszy się i stapia, po czym płynną mieszaninę tlenków schładza się, następnie rozdrabnia oraz poddaje redukcji w atmosferze wodoru lub wodoru i azotu w temperaturze 400 do 550°C, a następnie azotowaniu w temperaturze 3
250 do 550°C amoniakiem nasyconym parą wodną przy obciążeniu od 0,2 do 20 Ndm /(gkatalizatora · h), w czasie od 0,5 do 20 godzin. Tak otrzymaną mieszaninę metalu przejściowego i jego azotku lub azotków metalu przejściowego poddaje się pasywacji.
Nieoczekiwanie okazało się iż można uzyskać trwałe, jednofazowe produkty azotowania żelaza nanokrystalicznego zawierające wyłącznie fazę krystaliczną o strukturze ε, o zawartości poniżej 7,7% masowych azotu.
Sposób wytwarzania nanokrystalicznego azotku żelaza o strukturze krystalicznej typu ε, polegający na redukcji powierzchniowych tlenków żelaza, a następnie azotowaniu nanokrystalicznego żelaza lub stopu żelaza z nieredukowalnymi tlenkami metali, CaO, AI2O3, K2O, SiO2, MgO o sumarycznym stężeniu nie przekraczającym 10% masowych, charakteryzuje się tym, że uzyskany azotek żelaza o strukturze krystalicznej ε i zawartości azotu nie mniejszej niż 7,7% masowych poddaje się redukcji mieszaniną amoniakalno-wodorową o potencjale azotującym w zakresie In (rN) = 0 * -6 i otrzymuje się jednofazowy produkt składający się z azotku żelaza o strukturze krystalicznej typu ε zawierający między 5,9% masowych a 11,1% mas. azotowych Zawartość azotu w otrzymanym azotku żelaza o strukturze ε zależy ściśle od potencjału azotującego, zdefiniowanego jako:
Pnh? Γν ~ p3/2 ΓΗ2 gdzie rN - potencjał azotujący, p N H 3 - ciśnienie cząstkowe amoniaku w mieszaninie, p H 2 - ciśnienie cząstkowe wodoru w mieszaninie. Nanokrystaliczne żelazo lub stop żelaza z nieredukowalPL 224 457 B1 nymi tlenkami metali, CaO, ΑΙ2Ο3, K2O, SiO2, MgO o sumarycznym stężeniu nie przekraczającym 10% masowych poddaje się azotowaniu w czystym amoniaku lub mieszaninie amoniakalno-wodorowej o potencjale azotującym nie mniejszym niż In (rN) = -4.
Wynalazek umożliwia uzyskiwanie trwałych, jednofazowych produktów azotowania żelaza nanokrystalicznego zawierających wyłącznie fazę krystaliczną o strukturze ε, a zawierających od 5,9% mas. do 11,1% mas. azotu. Jako surowca do azotowania używa się nanokrystalicznego żelaza w postaci czystej chemicznie lub stopów żelaza z nieredukowalnymi tlenkami, np. CaO, Al2O3, SiO2, MgO czy K2O, stanowiącymi nie więcej niż 10% mas. materiału.
Wynalazek przedstawiony jest w przykładach wykonania i na rysunku, na którym fig. 1 przedstawia rentgenowski dyfraktogram fazowy próbki zawierającej 11% mas. azotu, uzyskanej podczas azotowania amoniakiem, linie dyfrakcyjne pochodzą wyłącznie od azotku żelaza o strukturze ε, fig. 2 przedstawia zmianę masy próbki podczas redukcji azotku żelaza mieszaniną gazową o potencjale azotującym In (rN) = -6, fig. 3 przedstawia rentgenowski dyfraktogram fazowy próbki zawierającej ok. 6% masowych azotu, uzyskanej poprzez obniżenie zawartości azotu po wstępnym zaazotowaniu, linie dyfrakcyjne pochodzą wyłącznie od azotku żelaza o strukturze ε, fig. 4 przedstawia zmianę masy próbki podczas redukcji azotku żelaza mieszaniną gazową o potencjale azotującym In (rN) = -3,5, fig. 5 przedstawia rentgenowski dyfraktogram fazowy próbki zawierającej 8,5% mas. azotu, uzyskanej poprzez obniżenie zawartości azotu po zaazotowaniu, linie dyfrakcyjne pochodzą wyłącznie od azotku żelaza o strukturze ε.
P r z y k ł a d 1
Katalizator żelazowy w postaci stopu zawierającego sumarycznie do 10% mas. CaO, Al2O3, SiO2, MgO oraz K2O rozdrabnia się i przesiewa zatrzymując ziarna o wielkości od 1 mm do 2 mm. Struktura wewnętrzna takiego materiału, potwierdzona badaniami za pomocą dyfrakcji promieniowania rentgenowskiego (XRD), składa się nanokrystalitów o średniej wielkości około 20 nm. Tak przygotowany surowiec umieszcza się w reaktorze. Proces redukcji powierzchniowych tlenków żelaza prowadzi się w temperaturze 500°C, w atmosferze wodoru przez 1 godzinę. Po zakończeniu redukcji materiał schładzany jest do temperatury 400°C. Następnie w tej temperaturze prowadzony jest proces azotowania amoniakiem. Po 1 godzinie uzyskuje się czystą fazę azotku żelaza o strukturze krystalicznej ε, zawierającą około 11% mas. azotu, co zostało potwierdzone badaniami XRD (fig. 1) oraz analizą termograwimetryczną. W kolejnym etapie czysty amoniak zastępowany jest mieszaniną amoniakalnowodorową. Wartość potencjału azotującego mieszaniny azotującej podczas etapu otrzymywania azotku ε wynosi: In (rN) = -6. Po 2 godzinach procesu redukcji uzyskuje się jednorodny fazowo azotek żelaza o strukturze ε, zawierający tylko ok. 6% mas. azotu, jak pokazano na wykresie otrzymanym podczas badania termograwimetrycznego (fig. 2). Jednorodność składu uzyskanego materiału potwierdzona jest rentgenowskim dyfraktogramem fazowym przedstawionym na figurze 3. Otrzymany produkt chłodzi się, a następnie poddaje się go procesowi pasywacji.
P r z y k ł a d 2
Nanokrystaliczne żelazo w postaci proszku o średniej wielkości krystalitów poniżej 50 nm umieszcza się w reaktorze. Proces redukcji powierzchniowych tlenków żelaza prowadzi się w temperaturze 400°C, w atmosferze wodoru przez pół godziny. Następnie w tej temperaturze prowadzony jest proces azotowania amoniakiem. Po pół godzinie uzyskuje się czystą fazę azotku żelaza o strukturze krystalicznej ε, zawierającą około 9,5% mas. azotu. W kolejnym etapie amoniak zastępowany jest mieszaniną amoniakalno-wodorową. Potencjał azotujący tej mieszaniny wynosi: In (rN) = -3,5. Po 20 minutach procesu redukcji uzyskuje się jednorodny fazowo azotek żelaza o strukturze ε, zawierający 8,5% mas. azotu, co potwierdzono badaniem termograwimetrycznym (fig. 4) oraz rentgenowskim dyfraktogramem fazowym przedstawionym na figurze 5. Otrzymany produkt chłodzi, a następnie poddaje się go procesowi pasywacji.
P r z y k ł a d 3
Katalizator żelazowy w postaci stopu zawierającego sumarycznie 8% mas. CaO, AI2O3, SiO2, MgO oraz K2 O rozdrabnia się i przesiewa zatrzymując ziarna o wielkości od 1 mm do 2 mm. Tak prz ygotowany surowiec umieszcza się w reaktorze i redukuje powierzchniową warstwę tlenków żelaza w temperaturze 500°C, w atmosferze wodoru. Po zakończeniu redukcji materiał schładzany jest do temperatury 400°C. Następnie w tej temperaturze prowadzony jest proces azotowania czystym am oniakiem. Po 3 godzinach uzyskuje się czystą fazę azotku żelaza o strukturze krystalicznej ε, zawierającą 11,1% mas. azotu co zostało potwierdzone analizą termograwimetryczną. W kolejnym etapie czysty amoniak zastępowany jest mieszaniną amoniakalno-wodorową o potencjale azotującym wyno4
PL 224 457 B1 szącym: In (rN) = -1. Po 1 godzinie procesu redukcji uzyskuje się jednorodny fazowo azotek żelaza o strukturze ε, zawierający tylko 10,8% mas. azotu. Otrzymany produkt chłodzi się, a następnie poddaje się go procesowi pasywacji.

Claims (2)

1. Sposób wytwarzania nanokrystalicznego azotku żelaza o strukturze krystalicznej typu ε, polegający na redukcji powierzchniowych tlenków żelaza, a następnie azotowaniu nanokrystalicznego żelaza lub stopu żelaza z nieredukowalnymi tlenkami metali, CaO, AI2O3, K2O, SiO2, MgO o sumarycznym stężeniu nie przekraczającym 10% masowych, znamienny tym, że uzyskany azotek żelaza o strukturze krystalicznej ε i zawartości azotu nie mniejszej niż 7,7% masowych poddaje się redukcji mieszaniną amoniakalno-wodorową o potencjale azotującym w zakresie In (rN) = 0 : -6 i otrzymuje się jednofazowy produkt składający się z azotku żelaza o strukturze krystalicznej typu ε zawierający między 5,9% masowych a 11,1% masowych azotu.
2. Sposób według zastrzeżenia 1, znamienny tym, że nanokrystaliczne żelazo lub stop żelaza z nieredukowalnymi tlenkami metali, CaO, Al2O3, K2O, SiO2, MgO o sumarycznym stężeniu nie przekraczającym 10% mas. poddaje się azotowaniu w czystym amoniaku lub mieszaninie amoniakalnowodorowej o potencjale azotującym nie mniejszym niż ln (rN) = -4.
PL399744A 2012-07-02 2012-07-02 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza o strukturze krystalicznej PL224457B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL399744A PL224457B1 (pl) 2012-07-02 2012-07-02 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza o strukturze krystalicznej

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL399744A PL224457B1 (pl) 2012-07-02 2012-07-02 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza o strukturze krystalicznej

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL399744A1 PL399744A1 (pl) 2014-01-07
PL224457B1 true PL224457B1 (pl) 2016-12-30

Family

ID=49877210

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL399744A PL224457B1 (pl) 2012-07-02 2012-07-02 Sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza o strukturze krystalicznej

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL224457B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL399744A1 (pl) 2014-01-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Mckay et al. The influence of phase and morphology of molybdenum nitrides on ammonia synthesis activity and reduction characteristics
Liu et al. Reaction mechanism of spinel CuFe2O4 with CO during chemical-looping combustion: an experimental and theoretical study
Singh et al. Characterization, EPR and luminescence studies of ZnAl2O4: Mn phosphors
Hussain et al. Magnetocaloric effect and magnetic properties of the isovalent Sr2+ substituted Ba2FeMoO6 double perovskite
Yehia et al. Structural and magnetic properties of nano-NiFe2O4 prepared using green nanotechnology
He et al. Non-stoichiometric NiZn ferrite by sol-gel processing
Tan et al. The effect of Cu content on the structure of Ni1− xCuxFe2O4 spinels
Fang et al. Structural and magnetic properties of NiC x and NiN x (x= 0 to 1 3) solid solutions from first-principles calculations
Rao et al. Structural influence on the photoluminescence properties of Eu 3+ doped Gd 3 MO 7 (M= Nb, Sb, and Ta) red phosphors
Pecchi et al. Thermal stability against reduction of LaMn1− yCoyO3 perovskites
Wang et al. Preparation and thermophysical properties of La2 (Zr0. 7Ce0. 3) 2O7 ceramic via sol–gel process
Mahmoud et al. FTIR and Mössbauer Spectroscopy Investigations of Ag/FexAl2− xO3 Nanocomposites: Mahmoud and Taha
Cao et al. Synthesis and characterization of high entropy (TiVNbTaM) 2 AlC (M= Zr, Hf) ceramics.
Bartłomiej et al. Investigation of nitriding and reduction processes in a nanocrystalline iron–ammonia–hydrogen system at 350 C
Moszyński Nitriding of nanocrystalline iron in the atmospheres with variable nitriding potential
Egorysheva et al. Mechanochemical activation of starting oxide mixtures for solid-state synthesis of BiFeO3
Ayadi et al. Importance of the synthesis and sintering methods on the properties of manganite ceramics: The example of La0. 7Ca0. 3MnO3
JP6509194B2 (ja) ペロブスカイト型金属酸窒化物の製造方法
Jia et al. Synthesis of Ni 3 N/SiO 2 nanocomposites and investigation of their intrinsic static and dynamic magnetic properties
Charoenthai et al. Microwave synthesis of barium iron niobate and dielectric properties
Chen et al. Effect of Yb3+ on the thermophysical and mechanical properties of gadolinium zirconate ceramics: First-principles calculations and experimental study
Venediktova et al. Synthesis and characterization of mixed manganese-gallium oxides Mn3-xGaxO4 (x= 1–2) with the spinel structure
Shi et al. Magnetic optimization and regulation mechanism of La2CoMnO6 double-perovskite ceramics by Ti-doping at Mn-site
Kurajica et al. CoAl2O4–mullite composites prepared by sol–gel processes
PL224457B1 (pl) Sposób wytwarzania nanokrystalicznych azotków żelaza o strukturze krystalicznej