PL223997B1 - Nowe pochodne chino[3,2-B]benzo[1,4]-tiazyny, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne - Google Patents

Nowe pochodne chino[3,2-B]benzo[1,4]-tiazyny, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne

Info

Publication number
PL223997B1
PL223997B1 PL398835A PL39883512A PL223997B1 PL 223997 B1 PL223997 B1 PL 223997B1 PL 398835 A PL398835 A PL 398835A PL 39883512 A PL39883512 A PL 39883512A PL 223997 B1 PL223997 B1 PL 223997B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
preparation
compound
compounds
reaction
Prior art date
Application number
PL398835A
Other languages
English (en)
Other versions
PL398835A1 (pl
Inventor
Krystian Pluta
Małgorzata Jeleń
Michał Zimecki
Beata Morak-Młodawska
Jolanta Artym
Maja Kocięba
Original Assignee
Śląski Univ Medyczny W Katowicach
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Śląski Univ Medyczny W Katowicach filed Critical Śląski Univ Medyczny W Katowicach
Priority to PL398835A priority Critical patent/PL223997B1/pl
Publication of PL398835A1 publication Critical patent/PL398835A1/pl
Publication of PL223997B1 publication Critical patent/PL223997B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Abstract

Przedmiotem wynalazku są pochodne chino[3,2-]benzo[1,4]-tiazyny o wzorze I, w którym Z oznacza H, Cl, SCH3, a R oznacza CH2CH2N(C2H5)2, CH2CH2CH2N(CH3)2, CH2CH(CH3)CH2N(CH3)2, grupę o wzorze (a), (b), (c), (CH2)nNHCOCH3, (CH2)nNHCOOC2H5, (CH2)nNHCONHCH2CH2Cl, (CH2)nNHSO2CH3, (CH2)nNHSO2C6H4CH3, grupę o wzorze (d) lub (CH2)n-NH2, przy czym n oznacza 3 lub 4, oraz ich farmaceutycznie użyteczne solwaty, sole, tautomery i stereoizomery, włączając w to ich mieszaniny, w dowolnych stosunkach. Wynalazek obejmuje również sposoby wytwarzania takich pochodnych, ich zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne i sposoby ich otrzymywania.

Description

Przedmiotem wynalazku są nowe fenotiazyny z grupy chinobenzotiazyn, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne.
Stan techniki
Fenotiazyny stanowią najstarszą i najliczniejszą grupę neuroleptyków. Związki te stosowane są w psychiatrii, a zwłaszcza w leczeniu schizofrenii, stanów maniakalnych i psychoz. Posiadają cenne właściwości przeciwwymiotne, przeciwhistaminowe, uspakajające, przeciwbakteryjne i przeciwnowotworowe. Od strony chemicznej fenotiazyna jest układem trójcyklicznym, gdzie dwa pierścienie benzenowe zostały spięte atomami siarki i azotu. Znaczącą rolę w budowie tych związków odgrywa podstawnik N,N-dialkiloaminoalkilowy w pozycji 10. Aktywność neuroleptyczna jest uwarunkowana odległością atomu azotu w łańcuchu bocznym, która wynosi trzy atomy węgla. Aktywność tę potęgują również podstawniki o charakterze elektronoakceptorowym w pozycji 2. Skrócenie łańcucha węglowego w pochodnych alifatycznych zasadniczo zmienia właściwości neuroleptyczne na przeciwhistaminowe [R. R. Gupta, Phenothiazines and 1,4-benzothiazines. Chemical and biological aspects, Elsevier, Amsterdam (1988)].
Modyfikacje struktury fenotiazyn obejmują najczęściej modyfikacje podstawnika w pozycji 10 i modyfikacje pierścienia benzenowego. Ostatnio duże znaczenie mają pochodne fenotiazyn o właściwościach przeciwnowotworowych, przeciwbakteryjnych, modulujących oporność wielolekową, przeciwwirusowych [N. Motohashi, M. Kawase, K. Satoh, H. Sakagami „Cytotoxic potential of phenothiazines Curr. Drug Targets, 7, 1055-1066 (2006); K. Pluta, B. Morak-Młodawska, M. Jeleń - „Recent progress in biological activities of synthesized phenothiazines” Eur. J. Med. Chem., 46, 3179-3189 (2011)].
Największe możliwości modyfikacyjne struktury fenotiazyn niesie z sobą zmiana jednego lub obu pierścieni benzenowych na heterocykliczny pierścień azynowy. W ten sposób wprowadzono do układu fenotiazyny pierścień heterocykliczny: pirydynowy, pirydazynowy, pirymidynowy czy pirazynowy. Z tej grupy związków największe znaczenie mają pochodne 1-azafenotiazyny, będące lekami: prothipendyl, isothipendyl i oxopendyl, wykazujące właściwości przeciwhistaminowe, przeciwwymiotne, przeciwkaszlowe i uspokajające.
Zmodyfikowane struktury fenotiazyn [M. Nowak, K. Pluta, K. Suwińska, L. Straver - „Synthesis of new pentacyclic diquinothiazines” J. Heterocycl. Chem., 44, 543-550 (2007), M. Jeleń, K. PIuta “Synthesis of 6-aminoalkyldiquino-1,4-thiazines and their acyl and suifonyl derivatives Heterocycles,
75, 859-870 (2008)], w których w miejsce pierścieni benzenowych wprowadzono dwa pierścienie chinoliny (liniowo skondensowane 6-podstawione dichinotiazyny (dibenzo-[b,i]-1,9-diazafenotiazyny)) wykazują aktywność przeciwnowotworową w stosunku do ludzkich linii komórek nowotworowych białaczki, czerniaka, nowotworu płuc, nowotworu jajnika, nowotworu piersi, nowotworu okrężnicy, nowotworu nerek, nowotworu prostaty i nowotworu centralnego układu nerwowego. Związki te także silnie hamują proliferację limfocytów komórek jednojądrzastych ludzkiej krwi (stymulacja mitogenem PHA)
[K. Pluta, M. Jeleń, B. Morak-Młodawska, M. Zimecki, J. Artym, M. Kocięba - „Anticancer Activity of newly Synthesized Azaphenothiazines in NCI's Anticancer Screening” Pharmacol. Reports, 62, 319-332 (2010); M. Zimecki, J. Artym, M, Kocięba, K, Pluta, B. Morak-Młodawska, M. Jeleń „Immunosupressive activities of newly synthesized azaphenothiazines in human and mouse models Cell. Mol. Biol. Lett., 14, 622-635 (2009)].
Istota wynalazku
Istotą wynalazku są pochodne chino[3,2-b]benzo[1,4]-tiazyny o wzorze I:
w którym
Z oznacza H, Cl, SCH3, a
R oznacza CH2CH2N(C2H5)2, CH2CH2CH2N(CH3)2, CH2CH(CH3)CH2N(CH3)2,
PL 223 997 B1
przy czym n oznacza 3 lub 4 oraz ich farmaceutycznie użyteczne sole włączając w to ich mieszaniny w dowolnych stosunkach.
Istotą wynalazku są także sposoby otrzymywania takich nowych pochodnych chino[3,2-b]benzo[1,4]tiazyny według wynalazku.
Istotą wynalazku jest sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza CH2CH2N(C2H5)2, CH2CH2CH2N(CH3)2, CH2CH(CH3)CH2N(CH3)2,
obejmujący reakcję liniowo skondensowanej tetracyklicznej 6H-chino[3,2-b]benzotiazyny o wzorze V:
s w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3, z chlorowodorkiem chlorków dialkiloaminoalkilowych, w szczególności chlorku 2-dietyloaminoetylowego, chlorku 3-dimetyloaminopropylowego, chlorku 3-dimetylo-2-metylopropylowego, 1-(2'-chloroetylo)piroiidyny, 1-(2'-chloroetylo)piperydyny i 1-metylo-2-(2'-chloroetylo)piperydyną, we wrzącym dioksanie w obecności NaOH.
Korzystnymi związkami według wynalazku są pochodne chino[3,2-b]benzo[1,4]tiazyny o powyższym wzorze I, w którym:
Z oznacza Cl lub SCH3, a
R oznacza (CH2)nNHCONHCH2CH2CI lub (CH2)nNHCOCH3, przy czym n oznacza 3 lub 4 oraz ich farmaceutycznie użyteczne sole włączając w to ich mieszaniny w dowolnych stosunkach.
Wyjątkowo korzystnymi związkami według wynalazku są pochodne wybrane z grupy obejmującej: 6-acetyloaminopropylochinobenzotiazynę,
6-chloroetyloureidopropyiochinobenzotiazynę i
6-chloroetyloureidobutylochinobenzotiazynę.
Istotą wynalazku jest również sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza:
PL 223 997 B1
przy czym n oznacza 3 lub 4, obejmujący reakcję liniowo skondensowanej tetracyklicznej 6H-chino[3,2-b]benzotiazyny o wzorze V:
w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3, z bromopropyloftalimidem lub bromobutyloftalimidem we wrzącym toluenie w obecności wodorku sodowego.
Według wynalazku korzystne jest aby liniowo skondensowana tetracykliczna 6H-chino[3,2-b]-benzotiazyna o wzorze V:
Ή A
L ΐΑ
ty N
H
w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3, stanowiącą związek wyjściowy dla powyższych reakcji otrzymywania związków o wzorze I według wynalazku powyżej, była otrzymywana w reakcji dichinoditiinu o wzorze Il:
i disulfidu 2,2'-dichloro-3,3'-dichinolilowego o wzorze III:
z para-podstawioną aniliną o wzorze IV:
w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3.
PL 223 997 B1
Istotą wynalazku jest również sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza (CH2)n-NH2, przy czym n oznacza 3 lub 4, obejmujący hydrolizę związku o wzorze I, w którym R oznacza:
przy czym n oznacza 3 lub 4, otrzymanego według powyżej zdefiniowanego sposobu w obecności hydrazyny.
Otrzymywane tym sposobem 6-aminopropylochinobenzotiazyny i 6-aminobutylochinobenzotiazyny posiadające w pozycji 9 atom wodoru, chloru lub grupę tiometylową stanowią pewną grupę związków według wynalazku, a jednocześnie stanowią związki wyjściowe dla poniższych sposobów otrzymywania pozostałych związków o wzorze I według wynalazku.
I tak, istotą wynalazku jest sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza (CH2)nNHCOCH3, przy czym n oznacza 3 lub 4, obejmujący reakcję 6-aminopropylochinobenzotiazyny lub 6-aminobutylochinobenzotiazyny o wzorze I otrzymanej powyższym sposobem z bezwodnikiem octowym w pirydynie w temperaturze pokojowej. Temperatura pokojowa według wynalazku oznacza temperaturę zbliżoną do 20°C.
Kolejno, istotą wynalazku jest sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza (CH2)nNHCOOC2H5, przy czym n oznacza 3 lub 4, obejmujący reakcję 6-aminopropylochinobenzotiazyny lub 6-aminobutylochinobenzotiazyny o wzorze I otrzymanej powyższym sposobem z chloromrówczanem etylu w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu i 10% roztworu Na2CO3 w temperaturze pokojowej.
Istotą wynalazku jest również sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza (CH2)nNHCONHCH2CH2CI, przy czym n oznacza 3 lub 4, obejmujący reakcję
6-aminopropylochinobenzotiazyny lub 6-aminobutylochinobenzotiazyny o wzorze I otrzymanej powyższym sposobem z 2-chloroetyloizocyjanianem w etanolu prowadzoną najpierw przez około 1 godzinę w temperaturze wynoszącej w przybliżeniu 0°C przez 1 godzinę, a następnie przez około 24 godziny w temperaturze pokojowej.
Istotą wynalazku jest także sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza (CH2)nNHSO2CH3, przy czym n oznacza 3 lub 4, obejmujący reakcję 6-aminopropylochinobenzotiazyny lub 6-aminobutylochinobenzotiazyny o wzorze I otrzymanej powyższym sposobem z chlorkiem metanosulfonylowym w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu i 10% roztworu Na2CO3 w temperaturze pokojowej.
Istotą wynalazku jest wreszcie sposób otrzymywania związku o wzorze I według wynalazku, w którym R oznacza (CH2)nNHSO2C6H4CH3, przy czym n oznacza 3 lub 4, obejmujący reakcję 6-aminopropylochinobenzotiazyny lub 6-aminobutylochinobenzotiazyny o wzorze I otrzymanej powyższym sposobem z chlorkiem p-toluenosulfonylowlm w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu i 10% roztworu Na2CO3 w temperaturze pokojowej.
Istotą wynalazku są także związki o wzorze I według wynalazku jako substancje aktywne leków, jako związki antyproliferacyjne i przeciwnowotworowe a także jako inhibitory proliferacji komórek nowotworowych.
Istotą wynalazku jest ponadto zastosowanie związków o wzorze I według wynalazku do przygotowania leków do leczenia nowotworów, w szczególności nowotworów wybranych z grupy obejmującej białaczkę limfatyczną, raka jelita grubego i nowotwór naskórka.
Istotą wynalazku jest także kompozycja farmaceutyczna zawierająca co najmniej jeden związek o wzorze I według wynalazku włączając ich mieszaniny w dowolnych stosunkach oraz opcjonalnie rozczynniki i/lub adiuwanty.
Opis wynalazku
Poniżej opisano przykładowe sposoby otrzymywania wskazanych powyżej związków o wzorze I według wynalazku.
PL 223 997 B1
Celem otrzymania związku o wzorze I według wynalazku należy dysponować znaną ze stanu techniki liniowo skondensowaną tetracykliczną 6H-chino[3,2-b]benzotiazyną o wzorze V:
w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3.
Związek ten można otrzymać dowolnym sposobem znanym ze stanu techniki. Na przykład, tetracykliczną 6H-chino[3,2-b]benzotiazynę o wzorze V można otrzymać na drodze reakcji dichinoditiinu o wzorze Il:
i disulfidu 2,2'-dichloro-3,3'-dichinolilowego o wzorze III (związek 2):
z para-podstawioną aniliną o wzorze IV (związek 3):
z w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3.
W rezultacie tej reakcji otrzymuje się liniowo skondensowane 9-podstawione (w pierścieniu benzenowym) tetracykliczne 6H-chino[3,2-b]benzotiazyny (grupa związków 4 obejmująca 6H-chinobenzotiazynę, 9-chloro-6H-chinobenzotiazynę i 9-metylotio-6H-chinobenzotiazynę), jak opisano w publikacji: M. Jeleń, K, Pluta - „Synthesis of quinobenzo-1,4-thiazines from diquino-1,4-dithiin and
2,2'-dichloro-3,3'-diquinolinyl disulfide Heterocycles, 78, 2325-2336 (2009).
Związki 4 są związkami wyjściowymi dla sposobu otrzymywania związków o wzorze I według wynalazku przeprowadzanego według opisanych poniżej sposobów poprzez wprowadzanie do związków 4 farmakoforowych podstawników według wynalazku do tiazynowego atomu w pozycji 6 w miejsce atomu wodoru.
Poniżej omówiono i przedstawiono odpowiednie schematy reakcji według wynalazku dla otrzymywania poszczególnych związków o wzorze I według wynalazku.
Zgodnie z poniższym schematem 1:
PL 223 997 B1 związki 4 (6H-chinobenzotiazynę, 9-chloro-6H-chinobenzotiazynę, 9-metylotio-6H-chinobenzotiazynę) (1 mmol) poddano reakcjom z chlorowodorkami chlorku 2-dietyloaminoetylowego, chlorku 3-dimetyloaminopropylowego, chlorku 3-dimetylo-2-metylopropylowego, 1-(2'-chloroetylo)pirolidyny, 1-(2'-chloroetylo)piperydyny i 1-metylo-2-(2'-chloroetylo)piperydyny (3 mmole) we wrzącym dioksanie (20 ml) w obecności NaOH (3 mmole).
Mieszaninę reakcyjną ogrzewano w temperaturze wrzenia przez 3 godziny.
Po schłodzeniu mieszaninę wylano do wody (50 ml) i ekstrahowano chloroformem.
Po wysuszeniu ekstraktu, odparowaniu chloroformu i oczyszczeniu przy pomocy chromatografii kolumnowej otrzymano 6-(2'-dietyloamino)etylowe (związki 7), 6-(3'-dimetyloamino)propylowe (związki 8), 6-(3'-dimetyloamino)-2'-metylopropylowe (związki 9), 6-[2'-(1”-pirolidynylo)etylowe] (związki 10), 6-[2'-{1”-piperydynylo)etylowe] (związki 11) i 6-[2'-(1-metylo-2”-piperydynylo)etylowe] (związki 12) pochodne chinobenzotiazyny oraz 9-chloro- i 9-metylotiochinobenzotiazyny według wynalazku (wydajności reakcji, temperatury topnienia i dane spektroskopowe tych związków zamieszczono w tabeli 2).
Zgodnie z poniższym schematem 2:
związki 4 (6H-chinobenzotiazynę, 9-chloro-6H-chinobenzotiazynę, 9-metylotio-6H-chinobenzotiazynę) (1 mmol) poddano reakcjom z (1 mmol), ogrzewano we wrzącym toluenie (10 ml) w obecności wodorku sodowego (10 mmoli) przez 0,5 godziny.
Następnie, dodano bromopropyloftalimid lub bromobutyloftalimid (2,2 mmola) i otrzymaną mieszaninę reakcyjną ogrzewano do wrzenia przez 24 godziny.
Po odparowaniu toluenu, dodaniu chloroformu i zatężeniu części chloroformowej oraz oczyszczeniu przy pomocy chromatografii kolumnowej otrzymano 6-ftalimidopropylochinobenzotiazynę i 6-ftalimidobutylochinobenzotiazynę (związki 13) stanowiące związki o wzorze I według wynalazku.
Następnie, związki 13 poddano hydrolizie w etanolu w obecności 80% hydrazyny otrzymując 6-aminopropylochinobenzotiazyny i 6-aminobutylochinobenzotiazyny (związki 14) według wynalazku posiadające w pozycji 9 atom wodoru, chloru lub grupę tiometylową.
Powyższe związki 14 są związkami wyjściowymi do otrzymywania pozostałych związków o wzorze I według wynalazku na drodze omówionych poniżej kolejnych pięciu schematów reakcji zestawionych zbiorczo na poniższym rysunku:
PL 223 997 B1
NHCOOCjH, CfCOOCjH,
Według pierwszego z tych schematów związki 14 (1 mmol) poddano reakcji z bezwodnikiem octowym (32 mmole) w pirydynie (5 ml) przebiegającej w temperaturze pokojowej przez 24 godziny. Po tym czasie mieszaninę reakcyjną wylano do wody (20 ml). Powstały osad odsączono i oczyszczono przy pomocy chromatografii kolumnowej otrzymując 6-acetyloaminopropylochinobenzotiazyny i 6-acetyloaminobutylochinobenzotiazyny (związki 15) według wynalazku posiadające w pozycji 9 atom wodoru, chloru lub grupę tiometylową.
Według kolejnego schematu związki 14 (1 mmol) poddano reakcji z chloromrówczanem etylu (1,3 mmola) w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu (2 ml) i 10% roztworu Na2CO3 (1 mmol) przebiegającej w temperaturze pokojowej przez 24 godziny. Warstwy rozdzielono, a warstwę wodną przemyto chlorkiem metylenu. Połączone ekstrakty przemyto wodą, osuszono, zatężono i oczyszczono przy pomocy chromatografii kolumnowej otrzymując 6-etoksykarbonyloaminopropylochinobenzotiazyny i 6-etoksykarbonylobutylochinobenzotiazyny (związki 16) według wynalazku posiadające w pozycji 9 atom wodoru, chloru lub grupę tiometylową.
Według kolejnego schematu związki 14 (1 mmol) poddano reakcji z 2-chloroetyloizocyjanianem (2 mmole) w etanolu (25 ml) przebiegającej początkowo w temperaturze wynoszącej 0°C przez 1 godzinę, a następnie w temperaturze pokojowej przez 24 godziny. Po odparowaniu etanolu, dodano chloroformu, a następnie część rozpuszczalną zatężono i oczyszczono przy pomocy chromatografii kolumnowej. Otrzymano 6-chloroetyloureidopropylochinobenzotiazyny i 6-chloroetyloureidobutylochinobenzotiazyny (związki 17) według wynalazku posiadające w pozycji 9 atom wodoru, chloru lub grupę tiometylową.
Według następnego schematu związki 14 (1 mmol) poddano reakcji z chlorkiem metanosulfonylowym (1,5 mmola) w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu (10 ml) i 10% roztworu Na2CO3 (14 ml) przebiegającej w temperaturze pokojowej przez 24 godziny. Warstwy rozdzielono, a warstwę wodną przemyto chlorkiem metylenu. Połączone ekstrakty przemyto wodą, osuszono, zatężono i oczyszczono przy pomocy chromatografii kolumnowej. Otrzymano 6-metanosulfonyloaminopropylochinobenzotiazyny i 6-metanosulfonyloaminobutylochinobenzotiazyny (związki 18) według wynalazku posiadające w pozycji 9 atom wodoru, chloru lub grupę tiometylową.
Według ostatniego schematu związki 14 (1 mmol) poddano reakcji z chlorkiem p-toluenosulfonylowym (1,5 mmola) w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu (12 ml) i 10% roztworu Na2CO3 (7 ml) przebiegającej w temperaturze pokojowej przez 24 godziny. Warstwy rozdzielono, a warstwę wodną przemyto chlorkiem metylenu. Połączone ekstrakty przemyto wodą, osuszono, zatężono i oczyszczono przy pomocy chromatografii kolumnowej. Otrzymano 6-p-toluenosulfonyloaminopropyPL 223 997 B1 lochinobenzotiazyny i 6-p-toluenosulfonyloaminobutylochinobenzotiazyny (związki 19) według wynalazku posiadające w pozycji 9 atom wodoru, chloru lub grupę tiometylową.
Celem określenia właściwości biologicznych związki o wzorze I według wynalazku poddano testom przesiewowym w następujących modelach in vitro na krwi ludzkiej: test cytotoksyczny na jednojądrzastych komórkach krwi obwodowej, test proliferacyjny na fitohemaglutyninę (PHA) z użyciem jednojądrzastych komórek krwi obwodowej oraz test hamowania indukcji czynnika nekrozy nowotworów (TNF-α), indukowanego lipopolisacharydem (LPS) w hodowli pełnej krwi ludzkiej. Związki, jako silnie hydrofobowe, rozpuszczano wstępnie w DMSO, potem w medium hodowlanym. Związki według wynalazku wykazały silne działanie antyproliferacyjne i niską toksyczność.
Do ostatniej fazy badań wybrano trzy związki: 6-chloroetyloureidopropylochinobenzotiazynę (związek 17 oznaczony w tabeli 1 jako KPC3c) o wzorze I, w którym podstawnik R oznacza (CH2)3NHCONHCH2CH2CI, 6-acetyloaminopropylochinobenzotiazynę (związek 15 oznaczony w tabeli 1 jako KPC4a) o wzorze I, w którym podstawnik R oznacza (CH2)4NHCoCH3, 6-chloroetyloureidobutylochinobenzotiazynę (związek 17 oznaczony w tabeli 1 jako KPS4c) o wzorze I, w którym podstawnik R oznacza (CH2)4NHCONHCH2CH2CI, dla których przeprowadzono badanie ich aktywności antyproliferacyjnej w stosunku do trzech linii nowotworowych w porównaniu do leku referencyjnego - cisplatyny. Liniami nowotworowymi objętymi tym badaniem były linie L-1210 (białaczka limfatyczna), SV-948 (rak jelita grubego) i A-341 (nowotwór naskórka).
Badanie to przeprowadzono w następujący sposób. Komórki nowotworowe, zawieszone w płynie hodowlanym, nałożono na dołki płaskodennej płytki 96-dołkowej (Nunc) w liczbie: 2,5 x 104/dołek (SV 948 i A431) oraz 1,5 x 104/dołek (L-1210). Badane związki rozpuszczono w DMSO (10 mg związku w 1 ml DMSO i dalej w płynie hodowlanym) i dodano do hodowli (w momencie założenia) w stężeniach: 0,1, 1,5, 10, 25 oraz 50 μg/ml. Hodowlę prowadzono przez 72 godziny. Kontrolę stanowiły tylko komórki odpowiedniej linii nowotworowej. Jako lek referencyjny zastosowano cisplatynę w takich samych stężeniach. Odczytano wartość OD (550/630 nm) w teście MTT, która jest odbiciem stopnia przeżycia komórek.
Badane związki według wynalazku wykazały aktywność porównywalną lub tylko nieco niższą niż cis platyna, co potwierdzają uzyskane wyniki zestawione w poniższej tabeli 1.
T a b e l a 1
Aktywność antyproliferacyjna (wartości w teście MTT i procentowa wartość w stosunku do próbki kontrolnej) związków według wynalazku (w stężeniach 0,1, 1, 5, 10, 25 i 50 μg/ml) oraz leku referencyjnego (cisplatyny) względem wybranych linii nowotworowych A-341, L-1210 i SV-948
Nr Symbol 0,1 1 5 10 25 50
1 2 3 4 5 6 7 8
A-431 (nowotwór naskórka)
1. KPC3c 0,6220 0,5980 0,5610 0,0310 0,0303 0,0318
(106,8) (107,0) (98,8) (5,9) (6,4) (7,6)
2. KC4a 0,5923 0,5643 0,5273 0,2240 0,0518 0,0470
(101,7) (101,0) (91,0) (42,8) (10,9) (11,3)
3. KPS4c 0,6095 0,6050 0,6905 0,0313 0,0305 0,0295
(104,7) (108,3) (119,2) (6,0) (6,4) (7,1)
4. cisplatyna 0,5370 0,3450 0,0770 0,0460 0,0368 0,0328
(92,2) (61,7) (13,3) (8,8) (7,7) (7-9)
L-1210 (białaczka limfatyczna)
5. KPC4a 0,4525 0,4495 0,3490 0,1035 0,0475 0,0428
(100,4) (94,7) (72,5) (22,8) (9,9) (9,0)
6. KPC3c 0,4168 0,4738 0,4190 0,0323 0,0320 0,0330
(92,5) (99,9) (87,1) (7,1) (6,7) (6,9)
7. KPS4c 0,4333 0,4775 0,5210 0,0375 0,0305 0,0308
(91,6) (100,6) (108,3) (8,2) (6,4) (6,5)
8. cisplatyna 0,4238 0,4028 0,2868 0,1153 0,0398 0,0333
(94,1) (84,9) (59,6) (25,3) (8,3) (7,0)
PL 223 997 B1 cd. tabeli 1
1 2 3 4 5 6 7 8
SV-948 (rak jelita grubego)
9. KPC3c 0,9105 0,9425 0,0333 0,0328 0,0315 0,0333
(93,5) (96,4) (3,4) (3,1) (3,0) (3,2)
10. KPC4a 0,9268 0,9883 0,4425 0,0438 0,0303 0,0298
(95,2) (101,1) (44,9) (4,2) (2,9) (2,9)
11. KPS4c 0,8725 0,9928 0,0390 0,0308 0,0310 0,0305
(89,6) (101,6) (4,0) (3,0) (3,0) (3,0)
12 cisplatyna 0,9265 0,3293 0,0565 0,0543 0,293 0,0308
(95,1) (33,7) (5,7) (5,2) (2,8) (3,0)
W poniższej tabeli 2 zestawiono dane fizykochemiczne (temperatura topnienia i dane spektro1 skopowe 1H NMR i MS) związków według wynalazku oraz wydajności (Wyd.) otrzymywania tych związków opisanymi powyżej sposobami.
PL 223 997 B1
Tabela, 2
Wzór związku Temp. topn, rc) Wyd. (%) 1H NMR (δ, CDClj, a-DMSO-de) FABMS (mtó, wzgl. ini)
σχο 1 (CHjJj '£f 104-105 89 2.34 (m, 2H, CH;), 3.94 (t,2H, NCH;), 4.32 (t, 2H, NCH;}. 6 90 (m, 1H, H-7) 6.92 (m, 1H, H-9). 7.05 (d, 1H. H-10), 7.14 (t, 1H. H-8), 7.22 (t, 1H. H-2) 7,42 ((, 1H, H-3), 7.46 (d, 1H, H-1) 7.55 (m, 2H. H-4, H-12), 7.66 (m, 2H, 2H^,m) 7.77 (m, 2H. 2H 438 (M+1,100) 437 (Mł, 65) 250 (M-CnHeO2N, 30)
1 (CHjb HjM 142-143 81 2.16 (m, 2H, CHS), 3.03 (t, 2H, NCH2) 4.28 (t, 2H, MCHi), 6,88 (m, 1H, H-7) 6.90 (m, 1H, H-9), 7.03 (d,1H, H-10) 7.12 (t, 1H, H-8), 7.18 (t, 1H, H-2) 7.43 (m, 2H, H-1, H-3). 7.52 (s, 1H, H12) 7,67 (d, 1H, H-4)* 308 (M+1,100) 291 (M+1-NH;, 50) 263 (M+l-CiHaNHj, 40) 250 ({Μ+1-CjHeNH;, 50)
σχο (CH* . hn-—cX \»3 114-115 89 1.99 (8, 3H, CHa), 2.09 (m. 2H, CH;) 3.43(m, 2H, NCH;), 4.39 (m, 2H, NCH;) 6.28 (·, 1H, NH), 6.96 (m, 2H, H-7, H9) 7.09 (d, 1H. H-10), 7.16 (t, 1H, H-8) 7.28 (t. 1H, H-2), 7.58 (m, 2H, H-1, H3) 7.64 (®. 1H, H-12), 7,72 (m, 1H, H-4) 350 (M+1, 100) 263 (M+1-C2H5NHCOCH3, 10) 250 (M+l-CjHeNHCOCH;, 25}
σχο i (CHz), i HN-C(f 0CjHs 82-83 79 1,28 (t, 3H, CH3), 2.10 (m, 2H, CH,) 3.38 (ffl, 2H, NCH;). 4.13 (m. 2H, CHa) 4.32 (m, 2H. NCH;). 6 92 (t, 1H. H-9) 6.94 (d, 1H, H-7). 7.06 (d, 1H, H-10) 7.15 (t, 1H, H-8), 7.27 (t, 1H, H-2) 7.50 <rn, 2H. H-1, H-3), 7.60 (s, 1H, H12) 7.85 (m, 1H, H-4) 380 (M+1,100) 277 {M+1-CH;NHCO;C;H5, 15) 263 (M+1-C;HaNHCO;C^Hs, 20) 250 (M+1-C3HeNCO;C;Hs, 35)
σχο 1 (ĆHib HN-e-HHCHjCHiCI 0 177-178 66 2.09 (m, 2H, CH;), 3.49 (m, 2M, NCH;) 3,50{m, 2H, CH;), 3.57 (m, 2H, NCH;) 4,44 (m, 2H, NH;), S.99 (m, 2H. H-7. H-9) 7,12 (d, 1H. H-10), 7.20 (t, 1H, H-8) 7,31 (l, 1H, H-2), 7,54 (m, 2H, H-1, H3) 7,69 (m, 1H, H-4) 413 (M+1, 40) 377 (M+1-HCI, 40) 277 (M+1- CHjNHCONHCHjCHjCI, 35) 263 (M+1- CaHsNHCONHCHjCHaCI, 45) 250 (M- C3H6NHCONHCH;CH;CI, 70)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. (’C) Wyd. (%) 1H NMR (δ, CDCL a-DMSO-de) FABMS (m/z, wzgt. int.)
σχο 1 CCHjJj HN-SOiCHj 117-118 74 2.16 (m, 2H. CH2), 2.86 (s, 3H, CHj) 3.31 (m, 2H, NCH2), 4.53 (m, 2H, NCH2) 5.99 (s. 1H, NH), 6.97 (m, 2H, H-7, H“9) 7.07 (d. 1H. H-10). 7.17 (t. 1H. H-8) 7.30 (t, 1H, H-2), 7.S1 (d, 1H, H-1) 7.55 (t, 1H, H-3). 7.63 (s,1H, H-12) 7.92 (m, 1H, H-4) 386 (M+1,100) 277 (M+1-CH2NHSO2CH3, 35) 250 (M+1CjHeNHSO2CH3. 60)
0X0 i HN-SOjCeHjCHj 68-69 78 2.02 (m, 2H, CH2), 2.35 (s, 3H, CH3) 3.11 <m, 2H, NCKj), 4.24 (m, 2H. NCHj) 6,86 (d, 1H, H-7), 6.91 (t, 1H, H-9) 7.02 (d, 1H, H-10). 7.10 (t, 1H. H-8) 7.14 (d, ŹH.H^), 7.29 (t, 1H, H2) 7.49 (d, 1H.H-1), 7 56 (m, 2H, H-3, H-12) 7.61 (d, 2H, Η^Ιη), 7.92 (m, 1H, H4) 462 (M+1,100) 277 (M+1- CH2NHSO2C6H4CH3. 60) 263 (M+1- CzH5NHSO2CeHłCH3, 70) 251 (M+1- C3HsNHSOzCtH4CH3,96) 250 (M+1- CsHeNHSO2C,H«CH3, 90)
oxo 1 K 111-112 89 1.92 (m,4H, 2CHj), 3.78 (t,2H, CH2), 428 (t, 2H, NCHZ), 6.88 <t, 1H, H-9) 6.90 (d, 1H, H-7), 7.05 (d, 1H, H-10), 7.13 (t, 1H, H-8), 7.22 (t, 1H, H-2) 7.44 (t, 1H. H-3), 7.47 (d, 1H, H-1) 7.58 (s, 1H. H-12), 7.63 (d, 1H. H-4) 7.69 <m. 2H, 2H ,*,), 7.81 (m, 2H, 452 (M+1. 100) 2e3(M+1-C3HeNO2CłH4, 20) 250 (M-C12H12O2N, 50)
αχο {PWł HjN 158-159 84 1.66 (m, 2H, CHZ), 1.92 (m, 2H, CHZ) 2.28 (t, 2H, NCHj), 4.24 (t, 2H, NCHi) 6.90 (t 1H, H-9). 6 91 (d, 1H, H-7) 7.06 (d,1H, H-10), 7.15 (t. 1H. H-8) 7.23 (t, 1H, H-2), 7.47 (t, 1H, H-3) 7.48 (d, 1H, H-1), 7.58 (s, 1H, H-12) 7.69 (d, 1H, H-4)* 322 (M+1, 100) 263 (M+1-C3H7NH2, 30) 250 (Μ+1-CłHeNHi, 7 5)
αχο HN-zCy CHi 132-133 92 1.70 (m, 2H, CH2), 1.91 (m, 2H, CH2) 1.93 (S, 3H, CHj), 3 36(m, 2H, NCH2) 4.29 (m, 2H, NCH2), 6.93 (m. 2H, H7, H-9) 7.09 (d. 1H, H-10), 7.17 (t, 1H, H-8) 7.25 (t, 1H, H-2), 7.50 (t, 1H, H-3) 7.51 (d. 1H, H-1), 7.63 (5, 1H, H-12) 7.75 (m, 1H, H-4) 364 (M+1, 100) 277 (M+1-C2HSNHCOCH3, 15) 263 (M+1-C,H7NHCOCH3, 20) 250 (M+1-C«H8NHCOCH3, 50)
PL 223 997 B1
Wite związku Temp. tepn. fC} Wyd. (%) 1H NMR (S, CDCij, a-DMSG-de) FAS MS (m/2, wzgl, int.)
0X0 w— aCA 60-91 90 1.26 (t, 3H, CHaM-TO (m, 2H, CHj). 1.92 (fń, 2H, CHj}, 3.29 (m,2H, NCH,) 4.10 (m, 2H, CH,), 4.26 (m, 2H, NĆHj} 6.91 (m, 2Ht H-7, H-9), 7.08 (d, 1H, H-10) 7.16 (t, 1H, H-6), 7.26(11H, H-2) 7.49 (t, 1H, H-3), 7.50 (d, 1K, H-1) 7.60 (s, 1H. H-12), 7.74 (m, 1H, H-4) 394 (M+1,100) 277 (M+1- CjHsNHCOiCjHg, 20) 250 (M+1»CsHsNCOAH5, 35}
i ‘W. ) HN-C-NHCHjCHjCt 0 132-133 65 1.89 (m, 2H, CH2), 3.27 (m, 2H, CHS) 3.47 (m, 2H, CHj), 3.56(m, 2H, NCH2) 4.23 (m, 2H, NCH,), 4,96 (m, 2H, NMa) 6.91 (m, 2H, H-7, H-9}, 7,06 (m. 1H, H-10) 7.15 (t,1H,H-8), 7,24 (t,1H, H-2) 7.47 (t, TH, H-3), 7.48 (d,1H, H-1) 7.58 (S, 1H, H-12), 7.69 (m, 1H, H-4) 427 (M+1,100) 391 (M+1-HCI, 35) 263 (M+1- CsHjNHCONHCHaCHaCl, 30) 250 (M+1- CaHeNHCONHCHsCH^i, 80)
αχο ł ' HN-SO^Hj $7-98 69 1.78 (m, 2H, CH2). 1.96 (m,2H, CH2) 2.93 (S, 3H, CHj), 3.25 (m, 2H, NCHj) 4.34 (ffi, 2H, NCH2), 4.76 (m, 1H, NH) 6.S5 (m, 2H, H-7, H-9), 7.10 (d, 1H, H-10) 7.18 (t 1H, H-8), 7.28 (t, 1H, H-2) 7,51 (m, 2H. H-1, H-3), 7.64 (s, 1H, H-12) 7.85 (m, 1H, H-4) 400 (M+1,100) 263 (M-CaHeNHSOjtCH,, 25) 250 (M+1C4HBNHSOaCH3, 50)
XXQ i (ψ»4 HN-SOjCeH.CH, 63-64 74 1.66 (m, 2H, CHa),2.39 (ro, 2H, CHJ 2,39 (s, 3H, CHa), 3.07 (m, 2H, NCHa) 4.19 (m, 2H, NCH2), 4.65 (m, 1H, NH) 6,87 (d. 1H, H-7), 6.92 (t, 1H, H-9) 7.08 (d, 1H, H-10), 7,15 (t, TH, H-8) 7,25 (ffi, 3H, H-2, 2Η«^), 7.49 (m, 2H,H-1, H-3) 7.61 (s, TH, H-12), 7.71 (ffi, 3H, H-4. ZHąąnl................... / ...... ........ j 476 (M+T,100) 369 (M+l-OCe^GHj, 25) 277 (M*1- C2H«NHSO2CsHXH3, 20) 250 (M+1- C4H8NHSO2CeH4CH3, 20)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp topn. CC) Wyd. <%) ’H NMR (S, CDCI3, ą-DMSO-de) FAB MS (m/z, wzgl, int.)
0X0 1 (CHih (CjHsfeM olej 74 1.17 (t. 6H,2CH3), 2.73 (m,4H, 2CH2) 2.95 (t. 2H, CH2). 4.23 (m, 2H. nch2) 5.89 (t, 1H, H-9), 7.03 (2d, 2H, H-7, H-10) 7.14 (t, 1H, H-8), 7.23 (t, 1H, H-2) 7.46 (m, 2K, H-1, H-3), 7.54 (s, 1H, H-12) 7.67 (d, 1H,H~4) 350 (M+1,100) 277 (M+1-NH(C2HS}2| 58) 250 (M+1-CaH3N(C2H2)2, 50)
ocoo 1 (CHjh N(CH3s2 65-66 81 2.08 (m, 2H, CK2), 2.30 (s, 6H, 2CH3) 2.49 (m, 2H, CHa), 4.26 (t, 2H, NCH2) 6.96 (t,1H, H-9), 6.89 (d, 1H.H-7) 7.07 (d, 1H, H-10), 7.15 (t. 1H, H-8) 7.24 (t, 1H, H-2), 7.48 (t, 1H, H-3) 7.49 (d, 1H, H-1), 7.59 (s, 1H, H-12) 7.69 (d, 1H, H-4) 336 (M+1,100) 291 (M+1-NH(CHj)2, 52) 250 (M+1-CsHeNH(CH3)2, 28)
0005 1 CHiCHJCHaJCHjNtCHjh olej 76 0.99 (t, 3H, CH3), 2.20 (m, 1H, CH2) 2.26 (s, SH, 2CH3), 2.27 (m, 1H, CH) 2.35 (m, IH.CHj), 4.35 (m, 2H, NCH2). 6.95 ft 1H, H*9>, 7.07 (d, 1H, H-7) 7.14 (d. 1Ή, H-10), 7.19 (t, 1H, H-8) 7.27 (t, 1H, H-2), 7.50 (t,1H, H-3) 7.53 (d, 1H, H-1), 7.68 (s, 1H, H-12) 7.73 (d, 1H, H-4) 350 {M+1,100) 305 {M+1-NH(CH3)a, 62) 363 {M+1-C3H7H(CH3)a, 36) 250 {M+1- C4HeN(CHi)a, 24}
0X0 1 (jHtó 0 68-69 82 1,88 (m, 4H, 2CH3), 2.80 (m, 4H, 2CHa) 3.04 (m, 2H, CHi), 446 (m. 2H. NCHj) 6,90 (t, 1H, H-9), 7.06 (2d, 2H, H-7, H-10) 7.16 (t,1H, H-8), 7.24 (t, 1 W, H-2) 7,47 (m, 2H, H-1, H-3), 7.57 (s, 1H, H-12) 7.68 (m, 1HS H-4) 348 (M+1,52) 277 (M+1-C<HsN, 100) 250 (M+1-CaH4NC4H8, 28)
0X0 1 (ψΗ* 0 71-72 83 1.68 (m, 2H, CH2), 1,87 (m, 4H, 2CH3) 2.90 (m, 4H, 2CHi), 3.13 (m, 2H, CHa) 4.60 (m, 2H, NCHj), 6.92 {t, 1H, H9) 7.07 (d, 1H, H-7), 7.21 (d+t, 2H, H-8, H-10) 7,26 (t, 1H, H-2), 7,46 (m, 2H, H-1, H-3) 7,59 {5, 1H, H-12), 7,67 (d, 1H, H-4) 362 (M+1,100} 277(M+1-CsHnN,55) 250 (M+1- CjHiNCęH^, 21)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. (°C) Wyd. (%) 1H NMR (δ. CDCb, a-DMSO-de) FABMS (m/z, wzgl. int)
0X0 A 109-110 80 1,43 (m, 4H. 2CH2), 1,83 (m, 2H, CH2) 2,21 (m, 4H, 2CH2), 2,44 s, 3H. CH3) 2,88 (m, 1H, CH). 4,18 (m, 1H, NCH2) 4.30 (m, 1H, NCH2), 8.89 (t, 1H, H9) 6.93 (d. 1H, H-7), 7.05 (d, 1H. H-10) 7.14 (t, 1H.H-8), 7.23 (t, 1H, H-2) 7.47 (m, 2H, H-1, H-3), 7.57 (δ. 1H, H-12) 7.66 (m, 1H, H-4) 376 (M+1,100) 277 (M+1- C6H10NCHs, 19) 263 (M+1- CeH12NCH3, 48) 250 (M*1- C2H4NCsHeCH3. 37)
ΑΧ0 mb 161-162 85 2.30 (m, 2H, CH2), 3.91 (t,2H, NCH2), 4.35 (t. 2H, NCH2), 6.84 (m, 1H, H-7) 7.05 (d, 1H, H-10), 7.12 (dd, 1H, H8) 7.28 (t, 1H, H-2), 7.47 (t, 1H, H-3) 7.50 (d, 1H, H-1), 7.62 (s, 1H, H-12) 7.67 (m, 3H, H-4. 2H^.) 7.75 (m. 2H, 2H w^) 472 (M+1.100) 311 (M-C,HeO2N, 20) 297 (M-C10H«O2 N. 20) 284 (M*1-CnH10OjN 30)
ΌΧ0 1 (CMjh HjN 84-85 76 2.08 (m. 2H. CH2), 2.97 (t 2H, NCH2) 4.24 (m, 2H,, NCH2), 7.14 (d, 1H, H7) 7.25 (dd, 1H. H-8), 7.34 (m, 2H, H-2, H-10) 7.56 (t, 1H, H-3), 7.88 (m, 2H, H-1, H-4) 8.01 (δ, 1H, H-12) 342 (M+1, 100) 325 (M+1-NH3, 40) 295 (M+1-C4HbN, 20) 284 (M+l-CsHeN, 35)
ΌΧ0 κ<· CHj 172-173 84 2.00 (s, 3H, CHj), 2.08 (m, 2H. CH2) 3.43(m, 2H, NCH2), 4.50 (m. 2H, NCH2) 6.92 (d, 1H, H-7). 7.12 (d, 1H, H-10) 7.16 (d, 1H, H-8), 7.3Θ (t, 1H, H-2) 7.58 (m, 2H, H-1. H-3). 7.74 (s, 1H, H-12) 8.05 (m, 1H, H-4) 384 (M+1, 100) 311 (M+1-CH3NHCOCH3, 40} 297 (M+1-C2H5NHCOCHj, 45) 284 (M+l-CjHeNHCOCH), 65)
XX HN-C? OCjHj 121-122 78 1.24 (t, 3H, CHj), 2.06 (m, 2H, CH?) 3.37 (m, 2H, NCH2), 4.07 (m. 2H, NCH2) 4,39 (t. 2H, NCH2), 6.89 (d, 1H, H-7) 7.08 (d, 1H, H-10), 7.13(dd, 1H, H8) 7.32 (t. 1H, H-2). 7.53 (m, 2H, H-1, H-3) 7.68 (», 1H, H-12), 8.05 (m, 1H, H-4) 414 (M+1,100) 311 (M+1-CH3NHCO2C2HS, 40) 297 (M+1- CiHsNHCOiCjHe, 45) 284 (M+1- C^NHCOjCiHs 65)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. (°C) Wyd. (%) ’H NMR (δ. CDCIs, a-DMSO-de) FABMS (mfe, wzgl. łnt)
ΉΧΟ 1 iCHife 0 151-152 68 1.25 (m, 2H, CHj), 2.09 (m, 2H, CH2) 3,43(m, 2H, NCHj), 3.52 (m, 2H, NCHj) 4.59 (t, 2H, NCHj), 7.10 (d, 1Η, H-7) 7.21 (d, 1H, H-10), 7.29 (d, 1H, H-8) 7.55 (t, 1H, H-2), 7.66 (d, 1Η, H-1) 7,75 (m, 2H, H-3, H-4), 7.97 (s, 1H, H-12) 448 (M+1,21) 411 (M+1-HCI, 100) 368 (M-NHjCHjCHjCJ, 22) 325 (M- NHjCONHCKjCHjCJ, 38) 284 (M+1- c3h6nhconhch2ch2ci, 43)
ΉΧΟ 1 w» HW-SOjCH» 129-130 76 2.14 (m, 2H, CHj), 2.87 (s, 3H, CH3) 3.30 (m, 2H, NCHj). 4.44 (t. 2H, NCHj) 6,88 (d, 1H. H-7), 7.06 (d, 1H, H-10) 7,11 (dd, 1H, H-8), 7.32 (t, 1H, H-2) 7,53 (d,lH, H-1), 7,66 (t, 1H, H-3) 7.65 (s, 1H, H-12), 7,97 (m, 1H, H-4) 420 (M+1, 100) 311 (M+1-CH5NHSOiCH3, 297 (M+1CjH5NHSOjCH3, 30) 284 (M+1C3H,jNHSO2CH3, 50)
ΌΧΟ I (CHiJ, HN-SOjCjH^CH} 116-117 76 2,01 (m, 2H, CHj), 2.36 (s, 3H, CHa) 3.11 (m, 2H, NCHj), 4.29 (t, 2H, NCHj) 6.86 (d, 1H, H-7), 7.04 (d, 1H, H-10) 7.10 {dd, 1H, H-8), 7.16 (d, 2H, 7^34^1 H, H-2), 7.52 (d, 1H, H-1) 7.59 (t, 1H, H-3), 7.63 (m, 3H, H-12, Hi»«»n) 8.03 (d, 1H, H-4) 496 (M+1, 100) 311 (M+1- CHsNBSOjCeH^Hfc 35) 297 (M+1- CjHbNHSOjCsH^CHs, 30) 284 (M+1- CjHeNHSOiCeHłCHs, 45)
ΉΧΟ 1 139-140 88 1.90 (m, 4H, 2CHj), 3.77 (m,2H, NCHj), 4.28 (m, 2H, NCHj), 6.80 (d, 1H, H-7) 7.01 (d, 1H. H-10), 7.08 {dd, 1H, H8) 7.25 (m, 1H, H-2), 7.46 {d, 1H. H-1) 7.48 (t, 1H, H-3), 7.61 (s, 1H, H-12) 7.70 (Ol, 3H, H-4,2H fiB(tm) 7.81 (m, 2H, 2H ^.), 486 (M+1, 100) 284 (M-CuHijOjN, 30)
’υςςο HjN 95-96 71 1.68 (m, 2H, CHj), 1.77 (m, 2H, CH2) 2.83 (m, 2H, NCHj), 4.19 (m, 2H, NCHj) 7.10 (d, 2H, H-7), 7.22 (d, 1H, H-10) 7.30 (m,2H, H-8, H-2), 7.53 (t, 1H, H-3) 7.64 (m, 2H, H-1, H-4), 7.97 (S, 1H, .H-12) 356 (M+1, 100) 284 ({Μ+Ι-Ο,ΗβΝΗϊ, 3 5)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. (°C) Wyd. (%) 1H NMR (5. CDCi3, a-DM S 0 -de) FABMS (tn/z, wzgl. int)
ογΥγγ%ι KN-(ζ; 144-145 85 1.72 (m, 2H, CH2), 1.91 (m, 2H. CHi) 1.96 {8, 3H, CK,). 3.34 (m, 2K, NCH2) 4.40 (m, 2H, NCHj), 6.90 (d, 1H, H7} 710 (m. 1H. H-8), 7.16 (d, 1H. H-10) 7.25 (m, 1H. H-2), 7.34 (t, 1H, H-3) 7.56 (tn, 2H. H-1, H-4), 7.73(s, 1H, H12) 398 (M+1,100) 297 (Μ+1-CsHtNHCOCHj, 35) 284 (M+l-CiHgNHCOCHj, 80)
'0X0 4* L» HM-CX OCjH, 130-131 79 1 21 (m, 5H, CHS, CHj},1.69 (m, 2H, CHa). 1.89 (m, 2H, NCH2), 3,25 (m, 2H, NCH2) 4.06 (m, 2H, NCHi), 6,98 (d, 1H, H- 7) 7.15 (d, 1H, H-10), 7.20 (dd, 1H. H· 8) 7.26 (ł, 1H, H-2), 7.40 (t, 1H, H-3) 7,59 (d, 1H, H-1), 7.63 (d, 1H, H-4) 7.82 (s. 1H, H-12) 428 (M+1,100) 297 (M+1- C3H7NHCO2C3H£, 30) 284 (M+1- CgHgNHCOaCjHs, 62)
*0X0 HN-C-NHCHjCHjCI 0 184-155 63 1.25 (m. 2H, CH2), 1.88 (m, 2H, CHj) 1.99 (m, 2H, CHj), 3.50 (m, 2H, NCHj) 3.71 £m, 2H NCH2), 4.75 (m, 2H, NHi) 7.10 (d, 1H, H-7), 7,35 (dd. 1H, H-8) 7.59 (m, 2H, H-2, H-10), 7.71 (d, 1H, H-1) 7.82 (m, 2H, H-3, H-4), 8.06 (s, 1H, H-12) 462 (M+1, 3) 425 (M-HCi, 100) 382 (M-NHaCHaCHaCi, 8) 297 (M+1 - CjHtNHCONHCHjCHjCI, 16) 284 (M+1- C4HeNHCONHCHaCHsCI, 38)
ręce Rft@i HM-SOjCH) 163-154 74 1.83 (m, 2H, CH^, 2.10 (tn, 2H, CHa) 2.96 (s, 3H, CH,), 3.27 (tn, 2H, NCH2) 4.70 (m, 2H, NCH2), 7.06 (d, 1H, H7) 7.18 (d. 1H, H-10). 7.47 {m, 2H, H-2, H-8,) 7,62 (d. 1H, H-1), 7,70 (m, 2H, H-3. H-4) 7.90 ($, 1H, H-12) 434 (M+1,100) 297 (M-CsH6NHSO2CHs, 19) 284 (M+1C4H8NHSO2CH3, 43)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. (°C) Wyd. W 5H NMR (8, CDCb, SbDMSG-de) FAB MS (m/z, wzgl. int.)
ΌΧΟ i «Η* MN-SOiCsHłCHj 140-141 76 1.68 (m, 2H, CHj), 1.88 (m, 2H, CHj) 2.40 (s. 3H, CHj), 3.05 (m, 2H, NCHj) 4.34 (m, 2H, NCH2), 6.86 (d. 1H, H7) 7.09 (d, 1H, H-10), 7.14 (d, 1H, H-8) 7,25 (m, 2H, ZH^}, 7.34 (t, 1H, H2) 7.55 (d, 1H. H-1), 7.56 (t, 1H, H-3) 7.72 (m, 3H, H-12, 2Η^), 8.04 (d, 1H, H-4) 510 (M+1,100) 297 (M+1- C3H7NHSOjCeH4CH3, 21) 2S4 (M+1- C4H8NHSO2CbH4CH3, 50)
ΌΧΟ 1 iCMjli 74-75 79 1.17 (t, 6H, 2CH3), 2.74 (m, 4H, 2CHj) 2.94 (t, 2H, CH2), 4.31 (m, 2H, NCH2) 6.97 (d, 1H, H-7), 7.03 (d, 1H.H-10) 7.10 {dd, 1H, H-8), 7.25 (t, 1H, H-2) 7,48 (t, 1H, H-3), 7.49 (d, 1H, H-1) 7.57 (s, 1H, H-12), 7.67 (d, 1H, H-4) 384 (M+1, 82) 311 (M+1-NH(CjH9)2, 100) 284 ((M+1-C2H4N(CjH2)2, 30)
ΌΧΟ 1 «*ώ» Ν(ΟΗώ olej 81 2.09 (m,2H, CH2},2.36 (s, 6H, 2CH3) 2.57 (m, 2H. CH2), 4.25 (t, 2Η, CH2) 6.82 (d, 1H, H-7), 7.06 (d. 1H, H-10) 7.11 (dd, 1H, H-8), 7,27 (t, 1H, H-2) 7.50 (t, 1H, H-3), 7.61 (s, 1H, H-1) 7.61 (8,1H, H-12), 7.69 id, 1H. H-4) 370 (M+1, 100} 325(M+1-NH(CH,)j,51) 298 (M+1-C2H4NH(CH3)ai 20} 284 (M+1-C3H«NH(CH3)2. 18}
i CHjCHfCWjJGHjNtCHalt olej 79 0.98 (d, 3H, CHj), 2.20 (m, 1H. CH2) 2.26 (s, 6H, 2CH,). 2.28 (m, 1H, CH) 2.33 (m. 1H. CHj), 4.35 (m, 2H, NCHj), 6.98 (d, 1H, H-7), 7.13 (d, 1H, H-10) 7.14 (dd, 1H, H-8), 7.26 (t, 1H, H-2) 7.52 (t, 1H, H-3), 7.54 (d,1H, H-1) 7.68 (s, 1H, H-12), 7.72 (d, 1H, H-4) 384 (M+1, 100) 339 (M+1-NH(CH*)i, 78) 297 {M+l-CaHrNiCHsh, 35) 284 (M+1-C4H8N(CH3)j, 22)
? i (jHjh o 68-69 79 1.96 (m, 4H, 2CH2), 2.95 (m, 4H. 2CHj) 3.15 (rn, 2H, CHZ), 4.51 (m, 2H, NCHa) 8.04 (m, 2H, H-7, H-10), 7.13 (d, 1H, H-8) 7.28 (t, 1H, H-2), 7.50 (1,1H, H-3) 7.51 (d, 1H, H-1), 7,61 (5, 1H, H-12) 7.67 (d, 1H, H-4) 382 (M+1,76) 311 (M+l-HNCjHe, 100) 284(M+1-C2H4NCsH,o, 15)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. (°C} Wyd, (%) ’H NMR (§, CDCls, 9*DMS0«<Iq} FABMS (m/z, wzgl. int.)
ΥγΥΎ'Ί I tyHała 0 93-94 82 1.53 (m. 2H, CHa), 1.74 (m,4H, 2CH2) 2.67 (m, 4H, 2CHJ, 2.92 (m, 2H, CH2) 4,45 (m, 2H, NCHi), 7.04 (d, 1H, H7) 7.12 (m, 2H. H-8, H-10), 7.27 (t. 1H, H*2) 7,49 (t, 1H, H-3), 7,50 (d, 1H, H-1) 7,59 (S, 1H, H-12), 7,67 (d, 1H, H-4) 396 (M+1,32) 311 (M-H-HNCsH», 100) 284 (M+1-CiH4NCsB«>, 21)
W o 139-140 74 1.51 (m, 2H, CHj), 1.92 (m, 8H, 4CH4 2.66 (s, 3H, CHS), 3.16 (m, 1H, CH) 4.31 (m, 2H, HCH2), 6,93 (d, 1H, H7) 7.12 (d, 1H, H-10), 7.18 (d, 1H, H-8) 7,33 (t, 1H, H-2), 7.55 (t, 1H, H-3) 7.57 (d, 1H, H-1), 7.67(s 1H, H-12) 7.69 (d, 1H, H-4) 410 (M+1,100) 311 (Μ+1-<^Η«ΝΟΗ3.26} 297 (Μ+1-CeH^NCHj, 60) < 284 (M+l-CzH^CjHeNCH,, 49)
ΌΧΟ 1 IW. K 141-142 88 2,27 (m, 2H, CHa), 2.46 (s, 3H, CH3) 3.85 <t,2H, NCHj),4.58 (m, 2H, NCHj) 6.97 (d, 1H, H-7), 7.02 (d, 1H, H-10) 7,12 (dd, 1H, H-8), 7.38 {t. 1H, H-2) 7.57 (t, 1H, H-3), 7,58 (d, 1H, H-1) 7,63 (m, 2H, 2H 7.69 (m, 3H, H-12, 2H ^), 7.80 (d, 1H, H-4) 484 (M+1, 100) 296 (M-CsHeCeHiOi N, 10)
Jpbb HnM 94-95 88 2.40 (m, 2H, CH2), 2,49 (s, 3H, CH3) 2.73 (m, 2H, CH2), 4.23 (m, 2H, NCH2) 7.10 fd, 1H, H-7), 7.11 fd, 1H, H-8) 7.29 ft, 1H, H-2), 7.45 (d, 1H, H-10) 7.52 (t, 1H, H-3), 7.83 (m, 2H, H-1, H-4) 7,94 {e, 1H, H-12)* 354 (M+1,100) 337 (Μ+1-HHj, 40) 296 (M+1-C3HsNHi, 20)
WsZy^/S/S UUUU fce CHa 138-139 86 2.0 (», 3H, CHa), 2.14 (m, 2H. CH2) 2,49 (s, 3H, CH,), 3.48 {m, 2H, CH2) 4.85 (m, 2H. NCK2). 7.05 (m, 2H, H7, H-10) 7.16 (d, 1H, H-8), 7.50 (t, 1H, H-2) 7,63 (d, 2H, H-1), 7.29 (t, 1H, H-3) 7.93 (s, 1H, H-12). 8.98 (m, 1H, H-4) 396 (M+1, 100) 395 {M\ 40) 337 (M-HHCOCH3,10) 29© (M+1-CjHsNHCOCH3, 45)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. <’C> Wyd. (%) łH NMR (S, CDCI3i a-DMSO-d») FABMS (mte, wzgi. int,)
~αχο OCjHj 125-126 82 1.28 (t, 3H, CHj), 2.07 (m, 2H, CH2) 2.45 (s, 3H, SCHh), 3,36 (m, 2H, CHj) 4.10 (m, 2H, CHZ), 4,34 (m, 2H. NCHj) 6,88 (d, 1H. H-7), 6.99 (d, 1H, H-10) 7.08 (dd, 1H, H-8), 7.28 (t, 1H, H-2) 7.51 (m, 2H. H-1, H-3), 7.63(8, 1H, H-12) 7.93 (m, 1H, H-4) 426 (M+1,100) 296 (M+1- C3H6NHCO2C2HS( 40)
wrrYT^ sęHja HN~|~W1CHjCHjCI 0 167-168 66 1.25 (m. 2H, CH2), 2.06 (m, 2H, CHa) 2.48 (8, 3H, SCH3), 3.48 (m, 2H. CH2) 3.49 (m, 2H, CHj), 3.55 (t, 2H, NCHj) 6.92 (d, 1H, H-7), 7.02 (d, 1H, H-10) 7.08 (d, 1H, H-8), 7.34 (t, 1H,H-2) 7.54 (d, 1H, H-1), 7.58 (t, 1H, H-3) 7.72 <S, 1H, H-12), 8.14 (m, 1H. H-4) 458 (M+, 100) 459 (M+1, 90) 380 (M-NHCjH«C1, 30) 323 (M- CH2NHCONHC2H4C!, 10) 310 (M+1- C2H4NHCONHC2H4Ci, 20) 296 (M+1- C3HsNHCONHC2H4Ct, 40)
Wi-SOtCH, 100-101 2.13 (m, 2H, CHj), 2.45 (s, 3H. CH3) 2.88 (s, 3H, SCH3), 3.29 (m, 2H, CHj) 4.41 (m, 2H, NCHj). 6.88 (d, 1H, H7) 6.97 {d, 1H, H-10), 7.05 (d, 1 Η, M-8) 7.28 (t, 1H, H-2), 7.49 (d, 1H, H-1) 7.53 (t, 1H. H-3), 7.61 (s, 1H, H-12) 7.91 im, 1H, H-4) 432 (M+1,100) 353 (Μ+1-SOjCHj, 10) 323 (M-CHjNHSOjCHs, 25) 309 (M- CjH4NHS0jCH3, 30) 296 (M+1C3H6NHSO2CH3i 60)
o& 70-71 79 2.00 (m, 2H, CH2), 2,35 (s, 3H, CH3) 2.44 (s 3H, CHj), 3.10 (m, 2H, CHj) 4.29 (m, 2H, NCHj), 6 79 (d, 1H. H7) 6.94 (d, 1H, H-10), 7.01 (d, 1H, H-8) 7.14 (d, 2H, 2H^„), 7.31 (t, 1H, H2) 7.50 (d, 1H, H-1), 7,58 (m, 2H. H-3, H-12) 7.65 (d, 2H. SH^»), 7.93 (d, 1H, H-4) 508 (M+1, 100) 323 (M- CHjNHSOjCeHłCHj, 25) 309 (M- CjH^HSOjsCeH^H», 30) 296 (M+1- C3HsNHSO2CeH4CHj, 40)
TOOO 1 φΗ« Vr o 118-119 87 1.90 (m, 4H, 2CH2), 2.44 (s, 3H, CH,) 3.77 (t, 2H, CHj), 4.27 (m, 2H. NCHj) 6,82 (d, 1H, H-7), 6.98 (d, 1H, H-10) 7.05 (dd, 1H, H-3), 7.23 (t, 1H, H-2) 7.45 (t, 1H. H-3), 7.47 (d, 1H, H-1) 7.58 (8,1H, H-12), 7.64 (d, 1H. H-4) 7.89 (m, 2H, 2H mi™). 7.82 (m, 2H, „ZtLfiaiimJ—- 498 (M+1, 70) 497 (M*, 100) 296{M-C«H,iO2N,40)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. i°C) Wyd. {%) 1H NMR (δ, CDCfj, a-DMSO-ds) FABMS (m/z, wzgl. int.)
XX; 1 MjM 102-103 83 1,50 (m, ZH, CH2), 1.73 (m. 2H, CH2) 2.46 (s, 3H, SCH3), 3.29 (m, 2H, CH2) 4.16 (m, 2H, NCH2), 7.03 (d, 2H, H7) 7.07 (m, 2H,, H-9, H-10), 7.27 (t,1H,H-2) 7.50 (t, 1H, H-3). 7.58 (d, 1H, H-1) 7.26 (d, 1H, H-4), 7.92 {», 1Ή, H-12)* 388 (M+1, 100) 351 (Μ+1-NHj. 50) 337 (M- CH2NH2, 30) 309 (M-CaHsNHj, 50) 296 (M+1-C4HsNH2l 90)
“0X0 i - 1 iw— XCH3 135-136 85 1.75 (t, 2H, CH2), 1.96 (t, 2H, CH2) 1.98 (s, 3H, CHj), 2.47 (S, 3H, SCHj) 3.34 (m, 2H, CH2). 4.54 (tn, 2H, NCH2) 6.97 (d, 1H, H-7), 7.03 (d, 1H, H-10) 7.12 (d, 1H, H-8), 7.40(1, 1H, H-2) 7.58 (d, 1H, H-1), 7.63 (1, 1H, H-3) 7,80 (s, 1H, H-1, H-12), 8.49 (d, 1H, H-4) 410 (M+1,100) 296 (M+1-C4H8NHCOCH3, 45)
“0X0 Τ“· MN—CX OCiH, 95-96 84 1.22 (t, 3H, CHj), 1.69 (t, 2H, CH2), 1.90 (t. 2H, CHj), 2.46 (s, 3H, CK3,) 3.28 (m, 2H. CH2), 4,09 (m, 2H, CH2) 4.36 (η, 2H, NCHj), 6,89 (d, 1H, H7) 7.02 (d, 1H, H-10), 7.09 (d, 1H, H-8) 7.30 (t, 1H, H-2), 7.52 (d, 1H, H-1) 7.53 (t, 1H, H-3). 7.67 (S, 1H, H-12) 7,96 (d, 1H, H-4) 440 (M+1,100) 296 (M+1- C4H„NHCO2C2HSl 35)
“0X0 mł-g-MHCHjCHjCI O 129-130 68 1.25 (m, 2H, CHj), 1.71 (m, 2H, CHj) 1.92 (m, 2H, CH2), 2.46 <s, 3H, CH3) 3.32 (m, 2H, HCH2), 3.50 (m, 2H, CHa) 3.56 (m, 2H, NCH2), 6.92 (d, 1H, H7) 7.03 (d, 1H, H-10),7.12 {d, 1H, H-8) 7.27 (t, 1H, H-2), 7.39 (t, 1H, H-3) 7.55 (m, 2H, H-1, H-4), 7.72 (s, 1H, L±12) 473 (M+1, 98) 472 (M*, 100) 437(M+1 -HCł) 394 (M-NHCH2CH2CI, 35) 309 (M+1- C3H2NHCONHCHiCHjCI, 40) 296 (M+1- C*HeNHCONHCHjCH2CI, 100)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp, topn. ĆO Wyd. (%) ’H NMR (6, CDClj, B~DMS0**cig} FA8 MS (m/z, wzgl. int.)
Ύιχο HW-SOjCM, 119-120 ’ 77 1.76(01,2H, CHa), 1.94 (m, 2H, CH;) 2.45 (s, 3H, SCH3), 2.94 (s, 3H, CHS) 3.25 (m, 2H, CHZ), 4.32 (m, 2H, NCH;) 6.86 (d, 1H, H-7), 7.05 (d. 1H, H-10) 7.09 (d, 2H, H-8). 7.27 (t, 1H, H-2) 7.51 (m, 2H, H-1, H-3), 7.65(8,1H, H-12) 7.78 (m. 1H, H-4) 446 (M+1,100) 309 (M-CjHeNHSO2CHj, 15) 296 (M+1C*H8NHSOsCHa, 40)
σχο 1 RH* HN-SOiCj^CHj 119-120 81 1.84 (m, 2H, CHa), 1.83 (m,2H, CH;) 2.38 (S, 3H, CHj), 2.44(s, 3H, SCH3) 3.05 (m. 2H, CH2), 4.16 (m,2H, NCH;) 6.78 (d, 1H, H-7), 6.99 (d, 1H, H-10) 7.06 id, 1H. H-8), 7,25 {m, 3H, H-2, 2Hm«.) 7.49 (m, 1H, H-1, H-3), 7.59(8, 1H, H-12) 7.72 (m, 5H, H-12, H^.) 522 (M+1, 100) 521 (M+, 55) 309 (M- CaHjNHSOjC^CHfc 40)
t <^Ηί!ί {CjMifeN 48-49 81 1.18 (i, 6H, 2CH3), 2.44 (a. 3H, CH3) 2.75 (m, 4H, 2CHa), 2.95 (m. 2H, CHj) 4.32 (m, 2H, NCHj), 6.98 (m,2H, H7, H-10) 7. 07 (d, 1H, H-8), 7,23 (t, 1H, H-2) 7.46 (rrt, 2H, H-1, H-3), 7.55 (a, 1H, H-12), 7.66{d, 1H, H-4) 396 (M+1, 100) 380 (M+1-CH3) 323 (M*1-NiC2Hs)i, 90) 310 (M+t-CHaNtCaHsfe, 15) 296 (M+1-CaH4N(CaH^, 30)
xooo V\A/\/ i Mk M(CHA 55-56 82 2.18 (m, 2H, CHa), 2.45 (s, 9H, 3CH3) 2, 72 (m, 2H, CHj), 4.27{m, 2H, NCHj) 6.90 (d, 1H, H-7), 7.02 (d, 1H, H-10) 7.08 (d. 1H, H-8). 7.25 (t, 1H, H-2) 7.49 (t, 1H, H-3), 7.50 (s, 1H, H-1) 7.61 (8,1H, H-12), 7.67 (d, 1H, H-4) 382 (M+1, 100) 337 (M-N(CH3)a, 95) 309 (M-CSH,N(CH3);, 35) 296 (M+1-C3HeN{CH3)i, 35)
kJk^ANA> CHjCTiCHsJCHjNICK* Olej 79 1.02 (d. 3H, CHi), 2.30 (8, 6H, 2CHS) 2.46 (a, 3H, CHj). 4,31 (m, 5H, 2CH;, CH) 7.04 (d, 1H, H-7), 7.07 (d, 1H, H-10) 7.10 (d, 1H, H-8). 7.26 (t, 1H, H-2) 7.52 (t, 1H, H-3), 7.53 (d, 1H, H-1) 7.88 (s, 1H. H-12). 7.70 (d, 1H. H-4) 396 (M+1, 96) 351 (M-N(CH3)2, 100) 309 (M-C5H?N(CH3}2, 60) 296 (M+1-C«HeN(CHj)a, 30)
PL 223 997 B1
Wzór związku Temp. topn. rc) Wyd. (%) ’H NMR (6, CDCIj, e-DMSO-dg) FAB MS (m/z, wzgi. int)
(pfc O 90-91 77 1.93 (m, 4H, 2CHj), 2.45 (», 3H, SCHj) 1.74 (m, 4H, 2CHj), 2.88 (m, 4H. 2CHj), 3.09 (m. 2H, CHj), 4.49 (m, 2H, NCHj) 7.00 (d, 1H, H-7), 7.05 (d, 1H, H-10) 7.09 (d, 1H, H-8), 7.26 (t, 1H, H-2) 7.49 (t,1H, H-3), 7.50 (d. 1H, H-1) 7.59 {», 1H, H-12), 7.68 (d, 1H, H-4) 394 (M+1,100) 323 (M-NC4He, 90) 309 (M-CH2N(CHj)4, 10) 296(M+1-CjH4N(CHj)«, 30)
UCAa> I 4$4& 0 59-60 79 1.66 (m, 2H, CH2), 1.70 (m,6H, 3CHi) 2.44 (S, 3H, CHj), 2.59 (m, 2H, CHj). 2.88 (m, 2H, CHj), 4.41 (m, 2H, NCHj) 6.99 (d, 1H, H-7), 7.03 (d, 1H, H-10) 7.08 (dd, 1H, H-8), 7.24 (t, 1H, H-2) 7.48 (t, 1Ή, H-3), 7.49 <d, 1H, H-1) 7.57 (s, 1H, H-12), 7.67 (d, 1H, H-4) 408 (M+1, 100} 323 (M+1- HNCeHio, 10) 284 (M+1-CjH4NCsH1(ł, 20)
χχχο 129-130 81 1.40 (m, 2H, CHj), 1.72(m, 4H, 2CHj) 1.84 (m, 2H, CHj), 2.17 (m, 2H, CHj) 2.41 (s, 3H, SCH3), 2.53 (s, 3H, NCHj) 3.02 (m, 1H, CH). 4.24 (m, 2H, NCHj) 6.87 (d, 1H, H-7), 7.00 (d, 1H, H-10) 7.09 (d, 1H, H-8), 7.25 (t, 1H, H-2) 7.48 (t, 1H, H-3), 7.49 (d, 1H. H-1) 7.59 (s, 1H, H-12), 7.64 (d, 1H, H-4) 422 (M+1,100) 309 (M+1-CHN{CHj) CsH,, 15} 296 (M+1- (CHj)j NCHjCsHb, 15)
Zastrzeżenia patentowe

Claims (19)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Pochodne chino[3,2-b]benzo[1,4]tiazyny o wzorze I:
    w którym
    Z oznacza H, Cl, SCH3, a
    R oznacza CH2CH2N(C2H5)2, CH2CH2CH2N(CH3)2, CH2CH(CH3)CH2N(CH3)2,
    PL 223 997 B1 przy czym n oznacza 3 lub 4 oraz ich farmaceutycznie użyteczne sole włączając w to ich mieszaniny w dowolnych stosunkach.
  2. 2. Pochodne chino[3,2-b]benzo[1,4]tiazyny według zastrz. 1, znamienne tym, że
    Z oznacza Cl lub SCH3, a
    R oznacza (CH2)nNHCONHCH2CH2CI lub (CH2)nNHCOCH3, przy czym n oznacza 3 lub 4 oraz ich farmaceutycznie użyteczne sole włączając w to ich mieszaniny w dowolnych stosunkach.
  3. 3. Pochodne chino[3,2-b]benzo[1,4]tiazyny według zastrz. 2, wybrane z grupy obejmującej
    6-acetyloaminopropylochinobenzotiazynę, 6-chloroetyloureidopropylochinobenzotiazynę, 6-chloroetyloureidobutylochinobenzotiazynę oraz ich farmaceutycznie użyteczne sole włączając w to ich mieszaniny w dowolnych stosunkach
  4. 4. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym:
    R oznacza CH2CH2N(C2H5)2, CH2CH2CH2N(CH3)2, CH2CH(CH3)CH2N(CH3)2, znamienny tym, że obejmuje reakcję liniowo skondensowanej tetracyklicznej 6H-chino[3,2-b]benzotiazyny o wzorze V:
    w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3, z chlorowodorkiem chlorków dialkiloaminoalkilowych, w szczególności chlorku 2-dietyloaminoetylowego, chlorku 3-dimetyloaminopropylowego, chlorku 3-chloroetylo)piperydyny i 1-metylo-2-(2'-chloroetylo)piperydyną, we wrzącym dioksanie w obecności NaOH.
    PL 223 997 B1
  5. 5. Sposób według zastrz. 4 otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, znamienny tym, że rzeczoną 6H-chino[3,2-bjbenzotiazynę o wzorze V:
    w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3, otrzymuje się w reakcji dichinoditiinu o wzorze Il:
    i disulfidu 2,2'-dichloro-3,3'-dichinolilowego o wzorze III:
    z para-podstawioną aniliną o wzorze IV:
    w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3.
  6. 6. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym R oznacza:
    przy czym n oznacza 3 lub 4, znamienny tym, że obejmuje reakcję liniowo skondensowanej tetracyklicznej 6H-chino[3,2-b]benzotiazyny o wzorze V:
    w którym Z oznacza H1 Cl lub SCH3, z bromopropyloftalimidem lub bromobutyloftalimidem we wrzącym toluenie w obecności wodorku sodowego.
    PL 223 997 B1
  7. 7. Sposób według zastrz. 6 otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, znamienny tym, że rzeczoną 6H-chino[3,2-b]benzotiazynę o wzorze V:
    w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3. otrzymuje się w reakcji dichinoditiinu o wzorze Il:
    i disulfidu 2,2'-dichloro-3,3'-dichinolilowego o wzorze III:
    z para-podstawioną aniliną o wzorze IV:
    w którym Z oznacza H, Cl lub SCH3.
  8. 8. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym R oznacza (CH2)n-NH2, przy czym n oznacza 3 lub 4, znamienny tym, że obejmuje hydrolizę związku o wzorze I otrzymanego według sposobu zdefiniowanego zastrz. 6 albo 7 w obecności hydrazyny.
  9. 9. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym R oznacza (CH2)nNHCOCH3, przy czym n oznacza 3 lub 4, znamienny tym, że obejmuje reakcję związku o wzorze I otrzymanego według sposobu zdefiniowanego w zastrz. 8 z bezwodnikiem octowym w pirydynie w temperaturze pokojowej.
  10. 10. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym R oznacza (CH2)nNHCOOC2H5, przy czym n oznacza 3 lub 4, znamienny tym, że obejmuje reakcję związku o wzorze I otrzymanego według sposobu zdefiniowanego w zastrz. 8 z chloromrówczanem etylu w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu i 10% roztworu Na2CO3 w temperaturze pokojowej.
  11. 11. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym R oznacza (CH2)nNHCONHCH2CH2CI, przy czym n oznacza 3 lub 4, znamienny tym, że obejmuje reakcję związku o wzorze I otrzymanego według sposobu zdefiniowanego w zastrz. 8 z 2-chloroetyloizocyjanianem w etanolu prowadzoną najpierw przez około 1 godzinę w temperaturze wynoszącej w przybliżeniu 0°C przez 1 godzinę, a następnie przez około 24 godziny w temperaturze pokojowej.
  12. 12. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym R oznacza (CH2)nNHSO2CH3, przy czym n oznacza 3 lub 4, znamienny tym, że obejmuje reakcję związku o wzorze I otrzymanego według sposobu zdefiniowanego w zastrz. 8 z chlorkiem
    PL 223 997 B1 metanosulfonylowym w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu i 10% roztworu Na2CO3 w temperaturze pokojowej.
  13. 13. Sposób otrzymywania związku o wzorze I zdefiniowanym w dowolnym zastrz. od 1 do 3, w którym R oznacza (CH2)nNHSO2C6H4CH3, przy czym n oznacza 3 lub 4, znamienny tym, że obejmuje reakcję związku o wzorze I otrzymanego według sposobu zdefiniowanego w zastrz. 8 z chlorkiem p-toluenosulfonylowym w mieszaninie dwufazowej chlorku metylenu i 10% roztworu Na2CO3 w temperaturze pokojowej.
  14. 14. Związki o wzorze I zdefiniowane w dowolnym zastrz. od 1 do 3, znamienne tym, że są substancjami aktywnymi leków.
  15. 15. Związki o wzorze I zdefiniowane w dowolnym zastrz. od 1 do 3, znamienne tym, że są związkami antyproliferacyjnymi i przeciwnowotworowymi.
  16. 16. Związki o wzorze I zdefiniowane w dowolnym zastrz. od 1 do 3, znamienne tym, że są inhibitorami proliferacji komórek nowotworowych.
  17. 17. Zastosowanie związków o wzorze I zdefiniowanych w dowolnym zastrz. od 1 do 3, do przygotowania leków do leczenia nowotworów.
  18. 18. Zastosowanie według zastrz. 17, znamienne tym, że rzeczone nowotwory wybrane są z grupy obejmującej białaczkę limfatyczną, raka jelita grubego i nowotwór naskórka.
  19. 19. Kompozycja farmaceutyczna zawierająca co najmniej jeden związek o wzorze I zdefiniowany w dowolnym z zastrz. 1-3, włączając ich mieszaniny w dowolnych stosunkach oraz opcjonalnie rozczynniki i/lub adiuwanty.
PL398835A 2012-04-16 2012-04-16 Nowe pochodne chino[3,2-B]benzo[1,4]-tiazyny, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne PL223997B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL398835A PL223997B1 (pl) 2012-04-16 2012-04-16 Nowe pochodne chino[3,2-B]benzo[1,4]-tiazyny, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL398835A PL223997B1 (pl) 2012-04-16 2012-04-16 Nowe pochodne chino[3,2-B]benzo[1,4]-tiazyny, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL398835A1 PL398835A1 (pl) 2013-10-28
PL223997B1 true PL223997B1 (pl) 2016-11-30

Family

ID=49449228

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL398835A PL223997B1 (pl) 2012-04-16 2012-04-16 Nowe pochodne chino[3,2-B]benzo[1,4]-tiazyny, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL223997B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL398835A1 (pl) 2013-10-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2022261154A1 (en) Substituted fused azines as kras g12d inhibitors
JP6951767B2 (ja) 抗癌薬として使用される複素環式化合物
EP3530656B1 (en) 2-substituted aromatic ring-pyrimidine derivative, and preparation and application thereof
Martorana et al. Synthesis, antiproliferative activity, and in silico insights of new 3-benzoylamino-benzo [b] thiophene derivatives
Kikuchi et al. Synthesis of febrifugine derivatives and development of an effective and safe tetrahydroquinazoline-type antimalarial
Sunduru et al. Discovery of new 1, 3, 5-triazine scaffolds with potent activity against Mycobacterium tuberculosis H37Rv
EP3130585A2 (en) Pyrrolo[3,2-d]pyrimidine-4-amine derivatives and related compounds for the treatment of cancer
AU2019316858B2 (en) Smad3 inhibitors
CN109053854B (zh) 基于知母菝契皂苷元结构的衍生物、药物组合物及其应用
Abu-Aisheh et al. Synthesis and biological activity assays of some new N1-(flavon-7-yl) amidrazone derivatives and related congeners
JP2016510042A (ja) ピリドピリミジンまたはピリミドピリミジン系化合物、その製造方法、薬剤組成物及びその用途
Toan et al. Quinoline-pyrimidine hybrid compounds from 3-acetyl-4-hydroxy-1-methylquinolin-2 (1H)-one: Study on synthesis, cytotoxicity, ADMET and molecular docking
Bhambra et al. Novel fluorinated benzimidazole-based scaffolds and their anticancer activity in vitro
Gucký et al. Cyclocondensation reaction of heterocyclic carbonyl compounds, Part XIII: Synthesis and cytotoxic activity of some 3, 7-diaryl-5-(3, 4, 5-trimethoxyphenyl) pyrazolo [4, 3-e][1, 2, 4] triazines
Gangjee et al. Synthesis of N4-(substituted phenyl)-N4-alkyl/desalkyl-9H-pyrimido [4, 5-b] indole-2, 4-diamines and identification of new microtubule disrupting compounds that are effective against multidrug resistant cells
US20040138288A1 (en) Anticancer compounds
Ai et al. Synthesis and in vitro antiproliferative evaluation of pyrimido [5, 4-c] quinoline-4-(3H)-one derivatives
Choudhary et al. Simple monocyclic pyrimidine analogs as microtubule targeting agents binding to the colchicine site
Chen et al. Synthesis of novel β-carbolines with efficient DNA-binding capacity and potent cytotoxicity
WO2010098344A1 (ja) 三環性ピラゾロピリミジン誘導体
Matiadis et al. Synthesis, X-ray crystallographic study, and biological evaluation of coumarin and quinolinone carboxamides as anticancer agents
PL223997B1 (pl) Nowe pochodne chino[3,2-B]benzo[1,4]-tiazyny, sposoby ich wytwarzania, zastosowanie do przygotowywania leków oraz zawierające je kompozycje farmaceutyczne
Priolkar et al. Design, synthesis, and characterization of novel linomide analogues and their evaluation for anticancer activity
Khan et al. Design, synthesis, in vitro antiproliferative evaluation and GSK-3β kinase inhibition of a new series of pyrimidin-4-one based amide conjugates
Guo et al. Design and synthesis of 1-substituted-β-carboline derivatives as potential anticancer agents