PL218758B1 - Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof - Google Patents

Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof

Info

Publication number
PL218758B1
PL218758B1 PL394757A PL39475711A PL218758B1 PL 218758 B1 PL218758 B1 PL 218758B1 PL 394757 A PL394757 A PL 394757A PL 39475711 A PL39475711 A PL 39475711A PL 218758 B1 PL218758 B1 PL 218758B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ethyl
amino
methyl
hydroxy
thiadiazol
Prior art date
Application number
PL394757A
Other languages
Polish (pl)
Inventor
Maria Larkowska
Sonia Zielińska
Stanisław Kucharski
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL394757A priority Critical patent/PL218758B1/en
Publication of PL218758B1 publication Critical patent/PL218758B1/en

Links

Landscapes

  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)

Description

Opis wynalazkuDescription of the invention

Przedmiotem wynalazku są fotochromowe barwniki N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazo]benzenosulfonamidowe oraz sposób ich wytwarzania, które znajdują zastosowanie w optoelektronice i optyce nieliniowej, a także w optycznym zapisie i odczycie informacji.The subject of the invention is photochromic N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) -4 - [(E) -phenylazo] benzenesulfonamide dyes and a method of their production, which are used in optoelectronics and non-linear optics, and also in the optical recording and reading of information.

Znany jest z polskiego zgłoszenia patentowego nr 386749 chromofor nitrotiazolowy w postaci 2-{2-[metylo({4-[(E)-2-(5-nitro-1,3-tiazol-2-ylo)diazen-1-ylo]fenylo})amino]etoksy}etanolem oraz sposób wytwarzania 2-{2-[metylo({4-[(E)-2-(5-nitro-1,3-tiazol-2-ylo)diazen-1-ylo]fenylo})amino]etoksy}etanolu, który polega na tym, że w pierwszym etapie otrzymuje się sól diazoniową 2-amino-5-nitrotiazolu poprzez reakcję diazowania stałego 2-amino-5-nitrotiazolu z kwasem nitrozylosiarkowym w mieszaninie kwasu propionowego i octowego, którą w drugim etapie sprzęga się z 2-{2-[metylo(fenylo)-amino]-etoksy}etanolem. Surowy produkt reakcji w postaci 2-{2-[metylo({4-[(E)-2-(5-nitro-1,3-tiazol-2-ylo)-diazen-1-ylo]fenylo})amino]etoksy}etanolu po wytrąceniu z mieszaniny reakcyjnej i wysuszeniu, oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej.It is known from the Polish patent application No. 386749 the nitrothiazole chromophore in the form of 2- {2- [methyl ({4 - [(E) -2- (5-nitro-1,3-thiazol-2-yl) diazen-1-yl) ] phenyl}) amino] ethoxy} ethanol and a method of preparing 2- {2- [methyl ({4 - [(E) -2- (5-nitro-1,3-thiazol-2-yl) diazen-1-yl ] phenyl}) amino] ethoxy} ethanol, which consists in obtaining the diazonium salt of 2-amino-5-nitrothiazole in the first step by diazotizing solid 2-amino-5-nitrothiazole with nitrosyl sulfuric acid in a mixture of propionic acid and acetic acid which is coupled in a second step with 2- {2- [methyl (phenyl) amino] ethoxy} ethanol. Crude reaction product of 2- {2- [methyl ({4 - [(E) -2- (5-nitro-1,3-thiazol-2-yl) -diazen-1-yl] phenyl}) amino] ethoxy} ethanol after precipitation from the reaction mixture and drying is purified by column chromatography.

Znany jest z polskiego opisu patentowego nr 181787 sposób wytwarzania alkanokarbonamidów pochodnych 4-sulfonamido-4-aminoazobenzenu, zawierających heterocykliczne ugrupowanie tiazolylowe lub pirymidynylowe polegający na trójetapowym procesie obejmującym reakcję sprzęgania soli diazoniowej 4-amino-N-(2-tiazolilo)benzenosulfonamidu (sulfatiazolu) lub 4-amino-N-(2-pirymidynylo)-benzenosulfonamidu (sulfadiazyny) z N-pochodną aniliny, reakcję rozkładu otrzymanych produktów reakcji sprzęgania do 4-(4-aminofenyloazo)-N-(2-tiazolilo)benzenosulfonamidu lub 4-(4-aminofenyloazo)-N(2-pirymidynylo)benzenosulfonamidu i reakcję tych ostatnich z chlorkami kwasów karboksylowych. Związki otrzymywane w/w sposobem przeznaczone są do wytwarzania materiałów przydatnych w optyce nieliniowej lub do stosowania jako związki powierzchniowo czynne w formie soli sodowych lub potasowych.There is known from the Polish patent specification No. 181787 a method of producing 4-sulfonamido-4-aminoazobenzene derivatives of alkanecarbonamides containing a heterocyclic thiazolyl or pyrimidinyl moiety, consisting in a three-stage process involving the coupling reaction of the diazonium salt of 4-amino-N- (2-thiazolyl) benzenesulfonamide) or 4-amino-N- (2-pyrimidinyl) -benzenesulfonamide (sulfadiazine) with an aniline N-derivative, decomposition reaction of the obtained coupling reaction products to 4- (4-aminophenylazo) -N- (2-thiazolyl) benzenesulfonamide or 4- ( 4-aminophenylazo) -N (2-pyrimidinyl) benzenesulfonamide and the reaction of the latter with carboxylic acid chlorides. The compounds obtained in the above-mentioned process are intended for the preparation of materials useful in non-linear optics or for use as surfactants in the form of sodium or potassium salts.

Znane są z polskiego zgłoszenia patentowego nr P 386732 pochodne fenolu, zawierające pierścień heterocykliczny, takie jak N-(2,6-di-metylopirynidyn-2-ylo)-4[(E)-(4-hydroksyfenylo)diazenylo]-benzenosulfonoamid, 4-[(E)-(4-hydroksyfenylo)diazenylo]-N-pirymidynyl-2-ylobenzenosulfonoamid,From the Polish patent application No. P 386732 phenol derivatives containing a heterocyclic ring, such as N- (2,6-dimethylpyrinidin-2-yl) -4 [(E) - (4-hydroxyphenyl) diazenyl] -benzenesulfonamide, are known, 4 - [(E) - (4-hydroxyphenyl) diazenyl] -N-pyrimidinyl-2-ylbenzenesulfonamide,

4-[(E)-(4-hydroksyfenylo)-diazenylo]-N-1,3-tiazol-2-ylobenzenosulfonoamid, 4-[(E)-(4-hydroksyfenylo)-diazenylo]-N-(5-metyloizoksazol-3-ylo)benzenosulfonoamid oraz sposób wytwarzania nowych związków, który polega na tym, że sulfizomidynę (4-amino-N-(2,6-dimetylo-pirymidyn-4-ylo)benzenosulfonoamid), sulfadiazynę (4-amino-N-(pirymidyn-2-ylo)benzenosulfonoamid), sulfametoksazol (4-amino-N-(5-metylo-izoksazol-3-ilo)benzenosulfonoamid) lub sulfatiazol (4-amino-N-(tiazol-2-ilo)-benzenosulfonoamid) poddaje się reakcji diazowania za pomocą stężonego kwasu solnego i wodnego roztworu azotanu sodu (III), a następnie otrzymaną sól diazoniową sprzęga się z fenolem.4 - [(E) - (4-hydroxyphenyl) -diazenyl] -N-1,3-thiazol-2-ylbenzenesulfonamide, 4 - [(E) - (4-hydroxyphenyl) -diazenyl] -N- (5-methylisoxazole -3-yl) benzenesulfonamide and a method for the preparation of new compounds, which consists in the fact that sulfisomidine (4-amino-N- (2,6-dimethyl-pyrimidin-4-yl) benzenesulfonamide), sulfadiazine (4-amino-N- (pyrimidin-2-yl) benzenesulfonamide), sulfamethoxazole (4-amino-N- (5-methyl-isoxazol-3-yl) benzenesulfonamide) or sulfathiazole (4-amino-N- (thiazol-2-yl) -benzenesulfonamide) subjected to a diazotization reaction with concentrated hydrochloric acid and an aqueous solution of sodium nitrate (III), then the obtained diazonium salt is coupled with phenol.

W literaturze nie zostały opisane fotochromowe barwniki N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazo]benzenosulfonamidowe w postaci 4-[(E)-[4-[2-hydroksyetylo(metylo)amino]fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu, 4-[(E)-[4-[etylo(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]-azo]-N(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu oraz 4-[(E)-[4-[bis(2-hydroksyetylo)amino]-fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzeno-sulfonamidu.Photochromic dyes N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) -4 - [(E) -phenylazo] benzenesulfonamide in the form of 4 - [(E) - [4- [ 2-hydroxyethyl (methyl) amino] phenyl] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide, 4 - [(E) - [4- [ethyl (2-hydroxyethyl ) amino] phenyl] azo] -N (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide and 4 - [(E) - [4- [bis (2-hydroxyethyl) amino] phenyl ] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide.

Przedmiotem wynalazku są fotochromowe barwniki N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazo]benzenosulfonamidowe o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksy)-etylo(N-metylo)aminową, N-etylo(N-(2-hydroksy)etylo)aminową lub bis(N-(2-hydroksy)etylo)aminową.The invention relates to photochromic N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) -4 - [(E) -phenylazo] benzenesulfonamide dyes of the general formula I, in which R is the group N- (2- hydroxy) ethyl (N-methyl) amino, N-ethyl (N- (2-hydroxy) ethyl) amino or bis (N- (2-hydroxy) ethyl) amino.

Wynalazek zapewnia także sposób wytwarzania fotochromowych barwników N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazo]benzenosulfonamidowych o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksy)etylo(N-metylo)aminową, N-etylo(N-(2-hydroksy)etylo)aminową lub bis(N-(2-hydroksy)etylo)aminową polegający na tym, że 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamid poddaje się reakcji diazowania azotanem sodu (III) w mieszaninie kwasu solnego i lodowatego kwasu octowego, a następnie powstałą sól diazoniową w postaci chlorku 4-[(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego poddaje się reakcji sprzęgania z aniliną, po czym wytrąca się produkt sprzęgania przez zobojętnienie mieszaniny reakcyjnej.The invention also provides a process for the production of photochromic N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) -4 - [(E) -phenylazo] benzenesulfonamide dyes of general formula I, wherein R is N- ( 2-hydroxy) ethyl (N-methyl) amino, N-ethyl (N- (2-hydroxy) ethyl) amino or bis (N- (2-hydroxy) ethyl) amino in which 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is subjected to diazotization with sodium nitrate (III) in a mixture of hydrochloric acid and glacial acetic acid, followed by the resulting diazonium salt in the form of 4 - [(5-methyl-1, chloride) chloride. 3,4-thiadiazol-2-yl) sulfamoyl] benzenediazonium is coupled to an aniline and the coupling product is precipitated by neutralizing the reaction mixture.

Korzystnie reakcję sprzęgania prowadzi się w obecności pochodnej aniliny wybranej spośród N-(2-hydroksy)etylo(N-metylo)aniliny, bis(N-(2-hydroksy)etylo)aniliny lub N-etylo(N-(2-hydroksy)-etylo)aniliny.Preferably, the coupling reaction is carried out in the presence of an aniline derivative selected from N- (2-hydroxy) ethyl (N-methyl) aniline, bis (N- (2-hydroxy) ethyl) aniline or N-ethyl (N- (2-hydroxy) -ethyl) aniline.

Korzystnie reakcję diazowania prowadzi się w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody oraz lodowatego kwasu octowego zawierającej od 6 do 10% objętościowych stężonego kwasu solnego oraz od 50 do 60% objętościowych lodowatego kwasu octowego.Preferably the diazotization reaction is carried out in a mixture of concentrated hydrochloric acid, water and glacial acetic acid containing from 6 to 10% by volume of concentrated hydrochloric acid and from 50 to 60% by volume of glacial acetic acid.

PL 218 758 B1PL 218 758 B1

Korzystnie reakcję diazowania prowadzi się w mieszaninie kwasów w ilości od 5 do 7 cm3 kwasów na 1 mmol 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu.Preferably, the diazotization reaction is carried out in the mixture of acids in an amount of from 5 to 7 cm 3 fatty acid per 1 mmol of 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide.

Korzystnie reakcję diazowania prowadzi się przy stosunku od 1,15 do 1,25 mola azotanu sodu (III) na 1 mol 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu.Preferably, the diazotization reaction is carried out in a ratio of 1.15 to 1.25 moles of sodium nitrate (III) per 1 mole of 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide.

Korzystnie reakcję sprzęgania prowadzi się przy stosunku molowym soli diazoniowej do odpowiedniej pochodnej aniliny mieszczącym się w zakresie od 1:1 do 10:11 mol/mol.Preferably, the coupling reaction is carried out with a molar ratio of the diazonium salt to the corresponding aniline derivative ranging from 1: 1 to 10:11 mol / mol.

Korzystnie produkt reakcji sprzęgania wytrąca się przy użyciu octanu sodu, octanu potasu, węglanu sodu lub węglanu potasu.Preferably, the coupling product is precipitated with sodium acetate, potassium acetate, sodium carbonate or potassium carbonate.

Korzystnie otrzymany produkt oczyszcza się przez wytrącanie barwnika azowego z roztworu metanolu niewielkimi porcjami wody destylowanej.Preferably, the product obtained is purified by precipitation of the azo dye from the methanol solution with small portions of distilled water.

Korzystnie otrzymany produkt oczyszcza się przez wytrącanie barwnika azowego z roztworu etanolu niewielkimi porcjami wody destylowanej.Preferably, the product obtained is purified by precipitating the azo dye from the ethanol solution with small portions of distilled water.

Korzystnie otrzymany produkt oczyszcza się przez wytrącanie barwnika azowego z roztworu N,N-dimetyloformamidu niewielkimi porcjami wody destylowanej.Preferably, the product obtained is purified by precipitation of the azo dye from the solution of N, N-dimethylformamide with small portions of distilled water.

Korzystnie otrzymany produkt oczyszcza się przez krystalizację z metanolu.Preferably the obtained product is purified by crystallization from methanol.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[2-hydroksyetylo(metylo)amino]-fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksy)-etylo(N-metylo)aminową.Preparation method of 4 - [(E) - [4- [2-hydroxyethyl (methyl) amino] phenyl] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide of general formula The compound of claim 1, wherein R is N- (2-hydroxy) ethyl (N-methyl) amino.

33

Do 0,98 g (3,62 mmol) 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu dodaje się 1,30 cm3 stężonego kwasu solnego i ogrzewa do temperatury 50°C w celu dobrego zdyspergowania aminy. 33To 0.98 g (3.62 mmol) of 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is added 1.30 cm 3 of concentrated hydrochloric acid and heated to 50 ° C to good dispersion of the amine. 33

Następnie, przy ciągłym mieszaniu, dodaje się 7,34 cm3 wody i 12,96 cm3 lodowatego kwasu octowego.Then, while stirring continuously, 7.34 cm 3 of water and 12.96 cm 3 of glacial acetic acid are added.

Mieszaninę chłodzi się do temperatury 0°C w łaźni wodnej z lodem, po czym wkrapla się, jednocze3 śnie mieszając, roztwór 0,30 g (4,30 mmol) azotanu sodu (III) rozpuszczonego w 0,80 cm3 wody destylowanej, tak by temperatura nie przekroczyła 5°C. Mieszaninę powstałej soli diazoniowej miesza się przez 20 minut, po tym czasie usuwa się nadmiar kwasu azotowego (III) przy pomocy nasyconego roztworu wodnego kwasu amidosulfonowego, sprawdzając obecność kwasu azotowego (III) papierkiem jodoskrobiowym. Następnie do mieszaniny soli diazoniowej wlewa się ochłodzony do temperatu3 ry 0°C roztwór 0,56 g (3,70 mmol) N-(2-hydroksy)etylo(N-metylo)aniliny rozpuszczonej w 5 cm3 wody destylowanej. Całość miesza się w temperaturze od 0 do 5°C przez 15 godzin, po czym wylewa się do 3 cm3 wody destylowanej i zobojętnia nasyconym roztworem wodnym octanu sodu. Wytrącony produkt sączy się pod próżnią, przemywa kilkakrotnie wodą destylowaną i suszy w temperaturze 50°C. Otrzymany 4-[(E)-[4-[2-hydroksyetylo(metylo)amino]fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamid oczyszcza się przez rozpuszczenie go w niewielkiej ilości N,N-dimetyloformamidu, a następnie wytrąceniu barwnika azowego niewielkimi porcjami wody destylowanej. Wydajność produktu po oczyszczaniu wynosi 88%.The mixture was cooled to 0 ° C in an ice water bath, followed by dropwise addition, while three sleep stirring, a solution of 0.30 g (4.30 mmol) of sodium nitrate (III) dissolved in 0.80 cm3 of distilled water. so that the temperature does not exceed 5 ° C. The mixture of the resulting diazonium salt is stirred for 20 minutes, after which time excess nitric acid is removed with a saturated aqueous solution of sulfamic acid, checking for the presence of nitric acid with iodine starch paper. Then, the diazonium salt mixture is poured into cooled to temperatu 3 Rice 0 ° C solution of 0.56 g (3.70 mmol) of N- (2-hydroxy) ethyl (N-methyl) aniline are dissolved in 5 cm 3 of distilled water. The mixture is stirred at 0 to 5 ° C for 15 hours, then poured into 3 cm 3 of distilled water and neutralized with a saturated aqueous sodium acetate solution. The precipitated product is filtered under vacuum, washed several times with distilled water and dried at 50 ° C. The obtained 4 - [(E) - [4- [2-hydroxyethyl (methyl) amino] phenyl] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is purified by dissolving it in a small amount of N, N-dimethylformamide, followed by precipitation of the azo dye with small portions of distilled water. The product yield after purification is 88%.

11

Charakterystyka otrzymanego chromoforu: 1HNMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec TMS): 2,51 ppm (s, 3H, CH3 przy pierścieniu tiadiazolu), 3,11 ppm (s, 3H, CH3 przy atomie azotu), 3,54 ppm (t, 2H, CH2 przy grupie OH), 3,58 ppm (t, 2H, CH2 przy atomie azotu), 4,80 ppm (s, 1H, OH), 6,84 ppm (d, 2H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji orto do grupy aminowej), 7,78 ppm (d, 2H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji orto do grupy sulfonylowej), 7,87 ppm (m, 4H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji meta do grupy aminowej oraz CH w pierścieniu benzenowym w pozycji meta do grupy sulfonylowej), 14,00 ppm (s, 1H,NH).Characterization of the obtained chromophore: 1 HNMR (solvent: DMSO-d6, TMS standard): 2.51 ppm (s, 3H, CH3 at the thiadiazole ring), 3.11 ppm (s, 3H, CH3 at the nitrogen atom), 3.54 ppm (t, 2H, CH2 at the OH group), 3.58 ppm (t, 2H, CH2 at the nitrogen atom), 4.80 ppm (s, 1H, OH), 6.84 ppm (d, 2H, CH w in the benzene ring in the ortho position to the amino group), 7.78 ppm (d, 2H, CH in the benzene ring in the ortho position to the sulfonyl group), 7.87 ppm (m, 4H, CH in the benzene ring in the meta position to the amino group and CH in the benzene ring meta to the sulfonyl group), 14.00 ppm (s, 1H, NH).

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[etylo(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-etylo(N-(2-hydroksy)etylo)aminową.Preparation method of 4 - [(E) - [4- [ethyl (2-hydroxyethyl) amino] phenyl] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide of general formula 1 wherein R is N-ethyl (N- (2-hydroxy) ethyl) amino.

33

Do 0,98 g (3,62 mmol) 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu dodaje się 2,16 cm3 stężonego kwasu solnego i ogrzewa do temperatury 50°C w celu dobrego zdyspergowania aminy. 33To 0.98 g (3.62 mmol) of 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is added 2.16 cm 3 of concentrated hydrochloric acid and heated to 50 ° C to good dispersion of the amine. 33

Następnie, przy ciągłym mieszaniu, dodaje się 7,56 cm3 wody i 11,80 cm3 lodowatego kwasu octowego.Then, while stirring continuously, 7.56 cm 3 of water and 11.80 cm 3 of glacial acetic acid are added.

Mieszaninę chłodzi się do temperatury 0°C w łaźni wodnej z lodem, po czym wkrapla się, jednocze3 śnie mieszając, roztwór 0,29 g (4,16 mmol) azotanu sodu (III) rozpuszczonego w 0,80 cm3 wody destylowanej, tak by temperatura nie przekroczyła 5°C. Mieszaninę powstałej soli diazoniowej miesza się przez 20 minut, po tym czasie usuwa się nadmiar kwasu azotowego (III) przy pomocy nasyconego roztworu wodnego kwasu amidosulfonowego, sprawdzając obecność kwasu azotowego (III) papierkiem jodoskrobiowym. Następnie do mieszaniny soli diazoniowej wlewa się ochłodzony do temperatury 0°CThe mixture was cooled to 0 ° C in an ice water bath, followed by dropwise addition, while three sleep stirring, a solution of 0.29 g (4.16 mmol) of sodium nitrate (III) dissolved in 0.80 cm3 of distilled water. so that the temperature does not exceed 5 ° C. The mixture of the resulting diazonium salt is stirred for 20 minutes, after which time excess nitric acid is removed with a saturated aqueous solution of sulfamic acid, checking for the presence of nitric acid with iodine starch paper. It is then poured into the diazonium salt mixture cooled to 0 ° C

PL 218 758 B1 3 roztwór 0,66 g (3,98 mmol) N-etylo(N-(2-hydroksy)etylo)aniliny rozpuszczonej w 5 cm3 metanolu. 3 GB 218 758 B1 3 of a solution of 0.66 g (3.98 mmol) of N-ethyl (N- (2-hydroxy) ethyl) aniline are dissolved in 5 cm 3 of methanol. 3

Całość miesza się w temperaturze od 0 do 5°C przez 15 godzin, po czym wylewa się do 50 cm3 wody destylowanej i zobojętnia nasyconym roztworem wodnym węglanu potasu. Wytrącony produkt sączy się pod próżnią, przemywa kilkakrotnie wodą destylowaną i suszy w temperaturze 50°C. OtrzymanyThe mixture is stirred at 0 to 5 ° C for 15 hours, then poured into 50 cm 3 of distilled water and neutralized with a saturated aqueous solution of potassium carbonate. The precipitated product is filtered under vacuum, washed several times with distilled water and dried at 50 ° C. Received

4-[(E)-[4-[etylo(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamid oczyszcza się przez krystalizację z metanolu. Wydajność produktu po oczyszczaniu wynosi 82%.4 - [(E) - [4- [ethyl (2-hydroxyethyl) amino] phenyl] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is purified by crystallization from methanol . The product yield after purification is 82%.

11

Charakterystyka otrzymanego chromoforu: 1 2HNMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec TMS): 1,13 ppm (t, 3H, CH3 w grupie etylowej), 2,51 ppm (s, 3H, CH3 przy pierścieniu tiadiazolu), 3,57 ppm (m, 6H, CH2), 4,82 ppm (s, 1H, OH), 6,85 ppm (d, 2H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji orto do grupy aminowej), 7,77 ppm (d, 2H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji orto do grupy sulfonylowej), 7,87 ppm (m, 4H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji meta do grupy aminowej oraz CH w pierścieniu benzenowym w pozycji meta do grupy sulfonylowej), 14,00 ppm (s, 1H, NH).Characterization of the obtained chromophore: 1 2 HNMR (solvent: DMSO-d6, TMS standard): 1.13 ppm (t, 3H, CH3 in the ethyl group), 2.51 ppm (s, 3H, CH3 at the thiadiazole ring), 3, 57 ppm (m, 6H, CH2), 4.82 ppm (s, 1H, OH), 6.85 ppm (d, 2H, CH in the benzene ring ortho to the amino group), 7.77 ppm (d, 2H, CH in the benzene ring in the ortho position to the sulfonyl group), 7.87 ppm (m, 4H, CH in the benzene ring in the meta position to the amino group and CH in the benzene ring in the meta position to the sulfonyl group), 14.00 ppm (s, 1H, NH).

P r z y k ł a d 3P r z k ł a d 3

Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[bis(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę bis(N-(2-hydroksy)etylo)aminową.Preparation method of 4 - [(E) - [4- [bis (2-hydroxyethyl) amino] phenyl] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide of general formula 1 wherein R is bis (N- (2-hydroxy) ethyl) amino.

33

Do 0,98 g (3,62 mmol) 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu dodaje się 1,80 cm3 stężonego kwasu solnego i ogrzewa do temperatury 50°C w celu dobrego zdyspergowania aminy. 33To 0.98 g (3.62 mmol) 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is added 1.80 cm 3 concentrated hydrochloric acid and heated to 50 ° C to good dispersion of the amine. 33

Następnie, przy ciągłym mieszaniu, dodaje się 9,07 cm3 wody i 10,80 cm3 lodowatego kwasu octowego.Then, while stirring continuously, 9.07 cm 3 of water and 10.80 cm 3 of glacial acetic acid are added.

Mieszaninę chłodzi się do temperatury 0°C w łaźni wodnej z lodem, po czym wkrapla się, jednocze3 śnie mieszając, roztwór 0,31 g (4,52 mmol) azotanu sodu (III) rozpuszczonego w 0,80 cm3 wody destylowanej, tak by temperatura nie przekroczyła 5°C. Mieszaninę powstałej soli diazoniowej miesza się przez 20 minut, po tym czasie usuwa się nadmiar kwasu azotowego (III) przy pomocy nasyconego roztworu wodnego kwasu amidosulfonowego, sprawdzając obecność kwasu azotowego (III) papierkiem jodoskrobiowym. Następnie do mieszaniny soli diazoniowej wlewa się ochłodzony do temperatu3 ry 0°C roztwór 0,66 g (3,62 mmol) bis(N-(2-hydroksy)etylo)aniliny rozpuszczonej w 5 cm3 metanolu. 3 The mixture was cooled to 0 ° C in an ice water bath, followed by dropwise addition, while three sleep stirring, a solution of 0.31 g (4.52 mmol) of sodium nitrate (III) dissolved in 0.80 cm3 of distilled water. so that the temperature does not exceed 5 ° C. The mixture of the resulting diazonium salt is stirred for 20 minutes, after which time excess nitric acid is removed with a saturated aqueous solution of sulfamic acid, checking for the presence of nitric acid with iodine starch paper. Then, the diazonium salt mixture is poured into cooled to temperatu 3 Rice 0 ° C solution of 0.66 g (3.62 mmol) of bis (N- (2-hydroxy) ethyl) aniline are dissolved in 5 cm 3 of methanol. 3

Całość miesza się w temperaturze od 0 do 5°C przez 15 godzin, po czym wylewa się do 50 cm3 wody destylowanej i zobojętnia nasyconym roztworem wodnym węglanu sodu. Wytrącony produkt sączy się pod próżnią, przemywa kilkakrotnie wodą destylowaną i suszy w temperaturze 50°C. Otrzymany 4-[(E)-[4-[bis(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamid oczyszcza się przez rozpuszczenie go w niewielkiej ilości etanolu, a następnie wytrąceniu barwnika azowego niewielkimi porcjami wody destylowanej. Wydajność produktu po oczyszczaniu wynosi 89%.The mixture is stirred at 0 to 5 ° C for 15 hours, then poured into 50 cm 3 of distilled water and neutralized with a saturated aqueous solution of sodium carbonate. The precipitated product is filtered under vacuum, washed several times with distilled water and dried at 50 ° C. The obtained 4 - [(E) - [4- [bis (2-hydroxyethyl) amino] phenyl] azo] -N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is purified by dissolving it in a little ethanol, followed by precipitation of the azo dye with small portions of distilled water. The product yield after purification is 89%.

11

Charakterystyka otrzymanego chromoforu: 1HNMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec TMS): 2,51 ppm (s, 3H, CH3), 3,43 ppm (t, 8H, CH2), 4,86 ppm (s, 2H, OH), 6,86 ppm (d, 2H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji orto do grupy aminowej), 7,77 ppm (d, 2H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji orto do grupy sulfonylowej), 7,87 ppm (m, 4H, CH w pierścieniu benzenowym w pozycji meta do grupy aminowej oraz CH w pierścieniu benzenowym w pozycji meta do grupy sulfonylowej), 14,00 ppm (s, 1H, NH).Characterization of the obtained chromophore: 1 HNMR (solvent: DMSO-d6, TMS standard): 2.51 ppm (s, 3H, CH3), 3.43 ppm (t, 8H, CH2), 4.86 ppm (s, 2H, OH), 6.86 ppm (d, 2H, CH in the benzene ring in the ortho position to the amino group), 7.77 ppm (d, 2H, CH in the benzene ring in the ortho position to the sulfonyl group), 7.87 ppm ( m, 4H, CH in the benzene ring meta to the amino group and CH in the benzene ring meta to the sulfonyl group), 14.00 ppm (s, 1H, NH).

Claims (15)

1. Fotochromowe barwniki N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazojbenzenosulfonamidowe o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksy)etylo(N-metylo)aminową, N-etylo(N-(2-hydroksy)etylo)aminową lub bis(N-(2-hydroksy)etylo)aminową.1. Photochromic N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) -4 - [(E) -phenylazobenzenesulfonamide dyes of general formula I, in which R is N- (2-hydroxy) ethyl (N-methyl) amino, N-ethyl (N- (2-hydroxy) ethyl) amino or bis (N- (2-hydroxy) ethyl) amino. 2. Sposób wytwarzania fotochromowych barwników N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazo]benzenosulfonamidowych o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksy)-etylo(N-metylo)aminową, N-etylo(N-(2-hydroksy)etylo)aminową lub bis(N-(2-hydroksy)etylo)aminową, znamienny tym, że 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamid poddaje się reakcji diazowania azotanem sodu (III) w mieszaninie kwasu solnego i lodowatego kwasu octowego, a następnie powstałą sól diazoniową w postaci chlorku 4-[(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego poddaje się reakcji sprzęgania z aniliną, po czym wytrąca się produkt sprzęgania przez zobojętnienie mieszaniny reakcyjnej.2. A method for producing the photochromic dyes N- (5-methyl-1,3,4-thiadiazol-2-yl) -4 - [(E) -phenylazo] benzenesulfonamide of the general formula I, in which R is the group N- (2 -hydroxy) -ethyl (N-methyl) amino, N-ethyl (N- (2-hydroxy) ethyl) amino or bis (N- (2-hydroxy) ethyl) amino, characterized in that 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide is subjected to diazotization with sodium nitrate (III) in a mixture of hydrochloric acid and glacial acetic acid, followed by the resulting diazonium salt in the form of 4 - [(5-methyl-1, chloride) chloride. 3,4-thiadiazol-2-yl) sulfamoyl] benzenediazonium is coupled to an aniline and the coupling product is precipitated by neutralizing the reaction mixture. 3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję sprzęgania prowadzi się w obecności pochodnej aniliny wybranej spośród N-(2-hydroksy)etylo(N-metylo)aniliny, bis(N-(2-hydroksy)-etylo)aniliny lub N-etylo(N-(2-hydroksy)-etylo)aniliny.3. The method according to p. 2. The process of claim 2, wherein the coupling reaction is carried out in the presence of an aniline derivative selected from N- (2-hydroxy) ethyl (N-methyl) aniline, bis (N- (2-hydroxy) ethyl) aniline or N-ethyl (N-methyl) aniline. - (2-hydroxy) ethyl) aniline. PL 218 758 B1PL 218 758 B1 4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję diazowania prowadzi się w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody oraz lodowatego kwasu octowego zawierającej od 6 do 10% objętościowych stężonego kwasu solnego oraz od 50 do 60% objętościowych lodowatego kwasu octowego.4. The method according to p. 2. The process of claim 2, wherein the diazotization reaction is carried out in a mixture of concentrated hydrochloric acid, water and glacial acetic acid containing from 6 to 10% by volume of concentrated hydrochloric acid and from 50 to 60% by volume of glacial acetic acid. 5. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję diazowania prowadzi się w mieszani3 nie kwasów w ilości od 5 do 7 cm3 kwasów na 1 mmol 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu.5. The method according to p. The process of claim 2, wherein the diazotization reaction is carried out in a mixture of 3 acids in an amount of 5 to 7 cm 3 of acids per 1 mmole of 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide. 6. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję diazowania prowadzi się przy stosunku od 1,15 do 1,25 mola azotanu sodu (III) na 1 mol 4-amino-N-(1,3,4-tiadiazol-2-ilo)benzenosulfonamidu.6. The method according to p. The process of claim 2, wherein the diazotization reaction is carried out in a ratio of 1.15 to 1.25 moles of sodium nitrate (III) per 1 mole of 4-amino-N- (1,3,4-thiadiazol-2-yl) benzenesulfonamide. 7. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję sprzęgania prowadzi się przy stosunku molowym soli diazoniowej do odpowiedniej pochodnej aniliny mieszczącym się w zakresie od 1:1 do 10:11 mol/mol.7. The method according to p. 2. The method of claim 2, wherein the coupling reaction is carried out with a molar ratio of the diazonium salt to the corresponding aniline derivative ranging from 1: 1 to 10:11 mol / mol. 8. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że produkt reakcji sprzęgania wytrąca się przy użyciu octanu sodu.8. The method according to p. The process of claim 2, wherein the coupling product is precipitated with sodium acetate. 9. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że produkt reakcji sprzęgania wytrąca się przy użyciu octanu potasu.9. The method according to p. The process of claim 2, wherein the coupling product is precipitated with potassium acetate. 10. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że produkt reakcji sprzęgania wytrąca się przy użyciu węglanu sodu.10. The method according to p. The process of claim 2, wherein the coupling product is precipitated with sodium carbonate. 11. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że produkt reakcji sprzęgania wytrąca się przy użyciu węglanu potasu.11. The method according to p. The process of claim 2, wherein the coupling product is precipitated with potassium carbonate. 12. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane barwniki azowe oczyszcza się przez wytrącanie barwnika azowego z roztworu metanolu niewielkimi porcjami wody destylowanej.12. The method according to p. A process according to claim 2, characterized in that the azo dyes obtained are purified by precipitating the azo dye from the methanol solution with small portions of distilled water. 13. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane barwniki azowe oczyszcza się przez wytrącanie barwnika azowego z roztworu etanolu niewielkimi porcjami wody destylowanej.13. The method according to p. The process of claim 2, wherein the azo dyes obtained are purified by precipitating the azo dye from the ethanol solution with small portions of distilled water. 14. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane barwniki azowe oczyszcza się przez wytrącanie barwnika azowego z roztworu N,N-dimetyloformamidu niewielkimi porcjami wody destylowanej.14. The method according to p. A process according to claim 2, characterized in that the azo dyes obtained are purified by precipitating the azo dye from the solution of N, N-dimethylformamide with small portions of distilled water. 15. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane barwniki azowe oczyszcza się przez krystalizację z metanolu.15. The method according to p. A process according to claim 2, characterized in that the obtained azo dyes are purified by crystallization from methanol.
PL394757A 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof PL218758B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394757A PL218758B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394757A PL218758B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL218758B1 true PL218758B1 (en) 2015-01-30

Family

ID=52395281

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL394757A PL218758B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL218758B1 (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US9000163B2 (en) Method for producing aminothiazole derivative and production intermediate
JP2706037B2 (en) Cyano compound and method for producing the same
KR20030007548A (en) Novel stable crystal of thiazolidinedione derivative and process for producing the same
PL218758B1 (en) Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof
CN105038296B (en) A kind of preparation method of heterocycle azo dyestuff
PL223228B1 (en) Photochromic derivative of N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide and process for the preparation thereof
KR101521141B1 (en) Azo compounds or salts thereof
PL216934B1 (en) Photochromic derivatives N-(2,6-dimethoxypyrimidin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof
EP1786793A1 (en) Tertiary amine salts of 2-(2-aminothiazole-4-yl)-2-(acyloxyimino)acetic acid
PL214071B1 (en) Photochromic derivative N-[4-[(E)-phenylazo]phenyl]sulfonylobenzamide and process for the preparation thereof
PL214521B1 (en) Photochromic azo derivative 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof
PL216933B1 (en) Chromophore derivative 4-amine-N-(2,6-dimethoxypyrimidin-4-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof
PL217174B1 (en) Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof
JPS5839182B2 (en) Diazotization method of aromatic amines
PL214617B1 (en) Photochromic N-[4-[(E)-phenylazo]phenyl]sulfonylobenzamide dyes and process for the preparation thereof
JP2007099823A (en) Method for producing disazo dye
PL221864B1 (en) Derivatives of 5-[(E) -fenyloazo]benzene-1,3-dicarboxylic acid and a method for their preparation
PL234948B1 (en) 4-[(E)-[4-[N-methyl-N-(2-ethoxy)-ethyl]amine]phenyl]azo]-N-(4,6-dimethylpyrimidine-2-yl)benzenesulfonamide and method for producing it
JPH06293746A (en) Production of (alkoxycyanophenyl)thiazole derivative
PL229885B1 (en) 4-[(E)-phenyloazo]-N-(2-pyridyl)benzenesulfonamide dyes and method for producing them
SU161825A1 (en)
PL213884B1 (en) New azobenzenic derivatives of phenol, containing the heterocyclic ring
PL214511B1 (en) Chromophore derivatives of [(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methanol and process for the preparation thereof
PL214094B1 (en) Derivatives of N-(3,4-dimethylizoxazol-5-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamid and process for the preparation thereof
US2525319A (en) Hydroxysulfonamidothiazoles and preparation of the same

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20140504