PL217174B1 - Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof - Google Patents

Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof

Info

Publication number
PL217174B1
PL217174B1 PL394762A PL39476211A PL217174B1 PL 217174 B1 PL217174 B1 PL 217174B1 PL 394762 A PL394762 A PL 394762A PL 39476211 A PL39476211 A PL 39476211A PL 217174 B1 PL217174 B1 PL 217174B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
hydroxyethyl
amino
methoxypyridazin
mixture
aniline
Prior art date
Application number
PL394762A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL394762A1 (en
Inventor
Sonia Zielińska
Maria Larkowska
Stanisław Kucharski
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL394762A priority Critical patent/PL217174B1/en
Publication of PL394762A1 publication Critical patent/PL394762A1/en
Publication of PL217174B1 publication Critical patent/PL217174B1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu oraz sposób ich otrzymywania znajdujące zastosowanie w optycznym przetwarzaniu informacji, holografii i optyce nieliniowej.The subject of the invention is photochromic 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide derivatives and a method of their preparation applicable in optical information processing, holography and nonlinear optics.

Z polskiego opisu patentowego nr 190968 znane są chromoforowe monomery metakrylowe oraz sposób ich otrzymywania, który polega na tym, że N-podstawione ugrupowaniem heteroaromatycznym w grupie sulfonamidowej 4-aminobenzenosulfonamidy, z ugrupowaniem tiazol-2-ylowym, pirymidyn-2-ylowym, 2,6-dimetylopirymidyn-4-ylowym lub 5-metyloizoksazol-3-ylowym, poddaje się reakcji diazowania, korzystnie w środowisku stężonego kwasu octowego, po czym otrzymane sole diazoniowe poddaje się reakcji sprzęgania z N-alkilo-N-(metakryloiloksy)etyloaniliną, w której grupą alkilową jest CH3-, C2H5- lub C4H9-, korzystnie w środowisku mieszaniny stężonego kwasu octowego z 2-metoksy- lub 2-etoksyetanolem, w obecności octanu sodowego i w temperaturze od 0 do 5°C, a otrzymane chromoforowe monomery metakrylowe oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny dimetyloformamidu i wody. Związki wytwarzane tym sposobem są opisane jako reaktywne barwniki azowe, wykazujące własności nieliniowo optyczne i znajdujące zastosowanie do wytwarzania barwników polimerowych oraz polimerowych materiałów nieliniowo optycznych. Z kolei w polskim zgłoszeniu patentowym nr P 386749 opisano chromofor nitrotiazolowy, 2-{2-[metylo({4-[(E)-2-(5-nitro-1,3-tiazol-2-ylo)diazen-1-ylo]fenylo})amino]etoksy}etanol oraz sposób jego wytwarzania polegający na tym, że w pierwszym etapie otrzymuje się sól diazoniową 2-amino-5-nitrotiazolu poprzez reakcję diazowania stałego 2-amino-5-nitrotiazolu z kwasem nitrozylosiarkowym w mieszaninie kwasu propionowego i octowego, a następnie sól tę sprzęga się z 2-{2-[metylo(fenylo)amino]etoksy)etanolem. Surowy produkt reakcji w postaci 2-{2-[metylo((4-[(E)-2-(5-nitro-1,3-tiazol-2-ylo)diazen-1-ylo]fenylo})amino]etoksy}etanolu po wytrąceniu z mieszaniny poreakcyjnej i wysuszeniu, oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej.Polish patent specification No. 190968 describes methacrylic chromophore monomers and a method of their preparation, which consists in the N-substituted heteroaromatic group in the sulfonamide group of 4-aminobenzenesulfonamides with a thiazol-2-yl, pyrimidin-2-yl group, 2, 6-dimethylpyrimidin-4-yl or 5-methylisoxazol-3-yl is diazotized, preferably in concentrated acetic acid, and the diazonium salts obtained are coupled with N-alkyl-N- (methacryloyloxy) ethylaniline, wherein the alkyl group is CH3-, C2H5- or C4H9-, preferably in a mixture of concentrated acetic acid with 2-methoxy- or 2-ethoxyethanol, in the presence of sodium acetate and at a temperature of 0 to 5 ° C, and the resulting methacrylic chromophore monomers are purified by crystallization from a mixture of dimethylformamide and water. The compounds produced by this method are described as azo-reactive dyes, exhibiting nonlinear optical properties and useful in the production of polymer dyes and polymer nonlinear optical materials. In turn, the Polish patent application No. P 386749 describes the nitrothiazole chromophore, 2- {2- [methyl ({4 - [(E) -2- (5-nitro-1,3-thiazol-2-yl) diazen-1- yl] phenyl}) amino] ethoxy} ethanol and a method for its preparation which consists in obtaining the diazonium salt of 2-amino-5-nitrothiazole in the first step by diazotizing solid 2-amino-5-nitrothiazole with nitrosyl sulfuric acid in an acid mixture of propionic acid and acetic acid and then the salt is coupled with 2- {2- [methyl (phenyl) amino] ethoxy) ethanol. Crude reaction product of 2- {2- [methyl ((4 - [(E) -2- (5-nitro-1,3-thiazol-2-yl) diazen-1-yl] phenyl}) amino] ethoxy } ethanol, after precipitation from the reaction mixture and drying, is purified by column chromatography.

Z publikacji R. Janik. S. Kucharski, A. Kubaińska, B. Łyko. Polish Journal of Chemistry. 75 (2001) 241 - 252 znane są fotoczułe monomery metakrylowe, otrzymywane na drodze sprzęgania soli diazoniowych wytworzonych z sulfatiazolu, sulfametoksazolu, sulfadiazyny, kwasu 4-aminobenzoesowego oraz 4-nitroaniliny z N-alkilo-N-[2-(metakroiloksy)etylo]anilinami. Związki te ulegają odwracalnej izomeryzacji trans-cis pod wpływem absorpcji promieniowania elekromagnetycznego z wydajnością dla przemiany trans-cis wynoszącą około 50%.From the publication of R. Janik. S. Kucharski, A. Kubaińska, B. Łyko. Polish Journal of Chemistry. 75 (2001) 241-252 photosensitive methacrylic monomers are known, obtained by coupling diazonium salts prepared from sulfathiazole, sulfamethoxazole, sulfadiazine, 4-aminobenzoic acid and 4-nitroaniline with N-alkyl-N- [2- (methacryloyloxy) ethyl] anilines. These compounds undergo reversible trans-cis isomerization upon absorption of electromagnetic radiation with an efficiency for the trans-cis conversion of about 50%.

Nie są znane fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu stanowiące przedmiot wynalazku.The photochromic 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide derivatives according to the invention are not known.

Wynalazek dotyczy fotochromowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową.The invention relates to photochromic 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide derivatives of the general formula I, in which R is N- (2-hydroxyethyl) methylamino, N-ethyl-N- (2-hydroxyethyl) amino or bis [N- (2-hydroxyethyl)] amino.

Wynalazek zapewnia także sposób otrzymywania fotochromowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową charakteryzujący się tym, że 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamid poddaje się reakcji diazowania azotanem (III) sodu w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego, a następnie powstałą sól diazoniową w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego sprzęga się z aniliną.The invention also provides a process for the preparation of photochromic 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide derivatives of the general formula I, wherein R is N- (2-hydroxyethyl) -N-methylamino, N-ethyl-N - (2-hydroxyethyl) amino or bis [N- (2-hydroxyethyl)] amino characterized in that 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide is subjected to diazotization with sodium nitrate (III) in a mixture of concentrated hydrochloric acid, water and glacial acetic acid, and then the resulting diazonium salt in the form of 4 - [(6-methoxypyridazin-3-yl) sulfamoyl] benzenediazonium chloride with aniline.

Korzystnie anilinę wybiera się spośród N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis(N-(2-hydroksyetylo))aniliny.Preferably the aniline is selected from N- (2-hydroxyethyl) -N-methylaniline, N-ethyl-N- (2-hydroxyethyl) aniline or bis (N- (2-hydroxyethyl)) aniline.

Korzystnie reakcję diazowania prowadzi się w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego zawierającej od 6 do 10% objętościowych stężonego kwasu solnego oraz od 50 do 60% objętościowych lodowatego kwasu octowego.Preferably, the diazotization reaction is carried out in a mixture of concentrated hydrochloric acid, water and glacial acetic acid containing from 6 to 10% by volume of concentrated hydrochloric acid and from 50 to 60% by volume of glacial acetic acid.

Korzystnie w reakcji diazowania wykorzystuje się od 1,05 do 1,3 mola azotanu (III) sodu na 1 mol 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu.Preferably, from 1.05 to 1.3 moles of sodium nitrate per 1 mole of 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide are used in the diazotization reaction.

Korzystnie reakcję sprzęgania prowadzi się przy stosunku molowym soli diazoniowej w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego do N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aniliny mieszczącym się w zakresie od 4:5 do 5:4.Preferably, the coupling reaction is carried out at a molar ratio of the diazonium salt of 4 - [(6-methoxypyridazin-3-yl) sulfamoyl] benzenediazonium chloride to N- (2-hydroxyethyl) -N-methylaniline, N-ethyl-N- (2- hydroxyethyl) aniline or bis [N- (2-hydroxyethyl)] aniline in the range of 4: 5 to 5: 4.

Korzystnie mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się octanem sodu, octanem potasu lub węglanem sodu.Preferably, the coupling mixture is neutralized with sodium acetate, potassium acetate or sodium carbonate.

PL 217 174 B1PL 217 174 B1

Korzystnie otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - N,N-dimetyloformamidowej.Preferably, the obtained coupling reaction products, after isolation and drying, are purified by crystallization from a water-N, N-dimethylformamide mixture.

Korzystnie otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - tetrahydrofuranowej.Preferably, the obtained coupling reaction products, after isolation and drying, are purified by crystallization from a water-tetrahydrofuran mixture.

Korzystnie otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - pirydynowej.Preferably, the obtained coupling reaction products, after isolation and drying, are purified by crystallization from a water-pyridine mixture.

Przedmiot wynalazku przedstawiony jest w przykładach wytwarzania chromoforowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu.The subject of the invention is described in the examples of the preparation of chromophore derivatives of 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[2-hydroksyetylo(metylo)amino]fenylo]azo]-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową.Preparation method of 4 - [(E) - [4- [2-hydroxyethyl (methyl) amino] phenyl] azo] -N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide of general formula I, wherein R is the group N- (2-hydroxyethyl) -N-methylamino.

W zlewce umieszcza się 2,80 g (10 mmol) 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzeno3 sulfonamidu, 3 cm stężonego kwasu solnego i mieszając ogrzewa się do temperatury 50 - 60°C w celu uzyskania jednolitej dyspersji chlorku [4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]amoniowego. Po ochłodzeniu mieszaniny dodaje się 22 cm3 wody destylowanej, 25 cm3 lodowatego kwasu octowego i dokładnie miesza. Całość chłodzi się w łaźni lodowej do temperatury około 0°C i do zimnej mieszani3 ny wkrapla się wodny roztwór azotanu (III) sodu [0,72 g (10,5 mmol) NaNO2 w 5 cm3 wody destylowanej, utrzymując temperaturę układu poniżej 6°C. Po wkropleniu całość miesza się jeszcze przez 30 minut w temperaturze nieprzekraczającej 6°C, a następnie wlewa powoli roztwór 1,89 g (12,5 mmol) 3 2.80 g (10 mmol) of 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzene- 3- sulfonamide, 3 cm of concentrated hydrochloric acid are placed in a beaker and heated to 50-60 ° C with stirring. a homogeneous dispersion of [4 - [(6-methoxypyridazin-3-yl) sulfamoyl] phenyl] ammonium chloride. After cooling the mixture, 22 cm 3 of distilled water and 25 cm 3 of glacial acetic acid are added and mixed thoroughly. The reaction is cooled in an ice bath to a temperature of about 0 ° C and 3 to the cold mixed wool was added dropwise an aqueous nitrate solution (III) of sodium [0.72 g (10.5 mmol) of NaNO2 in 5 cm 3 of distilled water, maintaining the temperature below 6 ° C. After the dropwise addition, the mixture is stirred for a further 30 minutes at a temperature not exceeding 6 ° C, and then a solution of 1.89 g (12.5 mmol) is slowly poured in 3

N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny w 5 cm3 metanolu. Zawartość zlewki miesza się przez kolejne 60 minut, a następnie zobojętnia wodnym roztworem octanu sodu i pozostawia w chłodziarce na 20 godzin w celu skoagulowania powstałego osadu barwnika. Po tym czasie osad odsącza się, przemywa kilkakrotnie ciepłą wodą destylowaną i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony produkt oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - N,N-dimetyloformamidowej. Wydajność produktu otrzymanego tym sposobem wynosi 78%.N- (2-hydroxyethyl) -N-methylaniline in 5 cm 3 of methanol. The contents of the beaker are stirred for a further 60 minutes, then neutralized with aqueous sodium acetate solution and left in the refrigerator for 20 hours to coagulate the resulting dye precipitate. After this time, the precipitate is filtered off, washed several times with warm distilled water and dried at 45 ° C. The dried product is purified by crystallization from a water-N, N-dimethylformamide mixture. The yield of the product thus obtained is 78%.

1H NMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec: TMS): 3,08 ppm, s, 3H (CH3N); 3,54 ppm, d, 2H (NCH2); 3,58 ppm, d, 2H (CH2O); 3,83 ppm, s, 3H (OCH3); 4,86 ppm. b.s., 1H (OH); 6,84 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy aminowej); 7,36 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu 6-metoksypirydazyn-3-ilowym); 7,75 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy aminowej); 7,86 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy SO2); 7,95 ppm. d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy SO2). 1 H NMR (solvent: DMSO-d6, standard: TMS): 3.08 ppm, s, 3H (CH 3 N); 3.54 ppm, d, 2H (NCH2); 3.58 ppm, d, 2H (CH2O); 3.83 ppm, s, 3H (OCH3); 4.86 ppm. bs, 1H (OH); 6.84 ppm, d, 2H (protons on the phenylene ring ortho to the amino group); 7.36 ppm, d, 2H (protons in a 6-methoxypyridazin-3-yl ring); 7.75 ppm, d, 2H (protons in the phenylene ring meta to amino); 7.86 ppm, d, 2H (protons on the phenylene ring ortho to the SO2 group); 7.95 ppm. d, 2H (protons in the phenylene ring meta to the SO2 group).

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[etylo(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową.Preparation method of 4 - [(E) - [4- [ethyl (2-hydroxyethyl) amino] phenyl] azo] -N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide of general formula I wherein R is the group N- ethyl-N- (2-hydroxyethyl) amino.

W zlewce umieszcza się 3,50 g (12,5 mmol) 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzeno3 sulfonamidu, 8,75 cm3 stężonego kwasu solnego i mieszając ogrzewa się do temperatury 50 - 60°C w celu uzyskania jednolitej dyspersji chlorku [4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]33 amoniowego. Po ochłodzeniu mieszaniny dodaje się 26,25 cm3 wody destylowanej, 52,5 cm3 lodowatego kwasu octowego i dokładnie miesza. Całość chłodzi się w łaźni lodowej do temperatury około3.50 g (12.5 mmol) of 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzene- 3- sulfonamide, 8.75 cm 3 of concentrated hydrochloric acid are placed in a beaker and heated to 50-60 with stirring. ° C to obtain a uniform dispersion of [4 - [(6-methoxypyridazin-3-yl) sulfamoyl] phenyl] ammonium chloride. After cooling the mixture, 26.25 cm 3 of distilled water, 52.5 cm 3 of glacial acetic acid are added and mixed thoroughly. It is cooled in an ice bath to a temperature of approx

0°C i do zimnej mieszaniny wkrapla się wodny roztwór azotanu (III) sodu [1,12 g (16,25 mmol) NaNO2 3 w 7 cm3 wody destylowanej], utrzymując temperaturę układu poniżej 6°C. Po wkropleniu całość miesza się jeszcze przez 30 minut w temperaturze nieprzekraczającej 6°C, a następnie wlewa powoli 3 roztwór 1,65 g (10 mmol) N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny w 5 cm3 metanolu. Zawartość zlewki miesza się przez kolejne 60 minut, a następnie zobojętnia wodnym roztworem octanu potasu i pozostawia w chłodziarce na 20 godzin w celu skoagulowania powstałego osadu barwnika. Po tym czasie osad odsącza się, przemywa kilkakrotnie ciepłą wodą destylowaną i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony produkt oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - tetrahydrofuranowej. Wydajność produktu otrzymanego tym sposobem wynosi 73%.0 ° C and an aqueous solution of sodium nitrate [1.12 g (16.25 mmol) of NaNO2 3 in 7 cm 3 of distilled water] is added dropwise to the cold mixture, keeping the system temperature below 6 ° C. After the addition, the mixture was stirred for a further 30 minutes at a temperature not exceeding 6 ° C, and then slowly poured into a solution of 1.65 g 3 (10 mmol) of N-ethyl-N- (2-hydroxyethyl) aniline in 5 cm 3 of methanol. The contents of the beaker are stirred for a further 60 minutes, then neutralized with an aqueous solution of potassium acetate and left in the refrigerator for 20 hours to coagulate the resulting dye precipitate. After this time, the precipitate is filtered off, washed several times with warm distilled water and dried at 45 ° C. The dried product is purified by crystallization from a water-tetrahydrofuran mixture. The yield of the product thus obtained is 73%.

1H NMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec: TMS): 1,09 ppm, t, 3H (CH3C); 3,49 ppm, m, 4H (CH2NCH2); 3,58 ppm, d, 2H (CH2O); 3,87 ppm, s, 3H (OCH3); 4,88 ppm, b.s., 1H (OH); 6,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy aminowej); 7,37 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu 6-metoksypirydazyn-3-ilowym); 7,75 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy aminowej); 7,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozy4 1 H NMR (solvent: DMSO-d6, standard: TMS): 1.09 ppm, t, 3H (CH 3 C); 3.49 ppm, m, 4H (CH2NCH2); 3.58 ppm, d, 2H (CH2O); 3.87 ppm, s, 3H (OCH3); 4.88 ppm, bs, 1H (OH); 6.85 ppm, d, 2H (protons on the phenylene ring ortho to the amino group); 7.37 ppm, d, 2H (protons in a 6-methoxypyridazin-3-yl ring); 7.75 ppm, d, 2H (protons in the phenylene ring meta to amino); 7.85 ppm, d, 2H (protons in the phenylene ring at pos4

PL 217 174 B1 cji orto do grupy SO2); 7,96 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy SO2).Ortho to the group SO2); 7.96 ppm, d, 2H (protons in the phenylene ring meta to the SO2 group).

P r z y k ł a d 3P r z k ł a d 3

Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[bis(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową.Preparation method of 4 - [(E) - [4- [bis (2-hydroxyethyl) amino] phenyl] azo] -N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide of general formula I in which R is bis [ N- (2-hydroxyethyl)] amino.

W zlewce umieszcza się 2,80 g (10 mmol) 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfo3 namidu, 4,8 cm1 2 3 4 5 6 7 8 stężonego kwasu solnego i mieszając ogrzewa się do temperatury 50 - 60°C w celu uzyskania jednolitej dyspersji chlorku [4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]amoniowego. Po 33 ochłodzeniu mieszaniny dodaje się 22,2 cm3 wody destylowanej, 33 cm3 lodowatego kwasu octowego i dokładnie miesza. Całość chłodzi się w łaźni lodowej do temperatury około 0°C i do zimnej mieszani3 ny wkrapla się wodny roztwór azotanu (III) sodu [0,76 g (11 mmol) NaNO2 w 5 cm3 wody destylowanej], utrzymując temperaturę układu poniżej 6°C. Po wkropleniu całość miesza się jeszcze przez 30 minut w temperaturze nieprzekraczającej 6°C, a następnie wlewa powoli roztwór 1,81 g (10 mmol) 3 bis[N-(2-hydroksyetylo)]aniliny w 5 cm3 metanolu. Zawartość zlewki miesza się przez kolejne 60 minut, a następnie zobojętnia wodnym roztworem octanu potasu i pozostawia w chłodziarce na 20 godzin w celu skoagulowania powstałego osadu barwnika. Po tym czasie osad odsącza się, przemywa kilkakrotnie ciepłą wodą destylowaną i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony produkt oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - pirydynowej. Wydajność produktu otrzymanego tym sposobem wynosi 72%.The beaker is placed 2.80 g (10 mmol) of 4-amino-N- (6-methoxy-pyridazin-3-yl) benzenesulfonic Polymorph Form 3, 4.8 cm 1 2 3 4 5 6 7 8 concentrated hydrochloric acid and was heated to 50-60 ° C to obtain a uniform dispersion of [4 - [(6-methoxypyridazin-3-yl) sulfamoyl] phenyl] ammonium chloride. After the mixture has cooled, 22.2 cm 3 of distilled water and 33 cm 3 of glacial acetic acid are added and mixed thoroughly. The reaction is cooled in an ice bath to a temperature of about 0 ° C and 3 to the cold mixed wool was added dropwise an aqueous nitrate solution (III) of sodium [0.76 g (11 mmol) NaNO2 in 5 cm 3 of distilled water], keeping the temperature below 6 ° C. After the addition, the mixture was stirred for a further 30 minutes at a temperature not exceeding 6 ° C and then poured into a solution of 1.81 g (10 mmol) of 3 Bis [N- (2-hydroxyethyl)] aniline in 5 cm 3 of methanol. The contents of the beaker are stirred for a further 60 minutes, then neutralized with an aqueous solution of potassium acetate and left in the refrigerator for 20 hours to coagulate the resulting dye precipitate. After this time, the precipitate is filtered off, washed several times with warm distilled water and dried at 45 ° C. The dried product is purified by crystallization from a water-pyridine mixture. The yield of the product thus obtained is 72%.

1H NMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec: TMS): 3,58 ppm, m, 8H (CH2CH2); 3,83 ppm, s, 3H (OCH3); 4,86 ppm, b.s., 2H (OH); 6,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy aminowej); 7,37 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu 6-metoksypirydazyn-3-ilowym); 7,75 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy aminowej); 7,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy SO2); 7,96 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy SO2). 1 H NMR (solvent: DMSO-d6, standard: TMS): 3.58 ppm, m, 8H (CH2CH2); 3.83 ppm, s, 3H (OCH3); 4.86 ppm, bs, 2H (OH); 6.85 ppm, d, 2H (protons on the phenylene ring ortho to the amino group); 7.37 ppm, d, 2H (protons in a 6-methoxypyridazin-3-yl ring); 7.75 ppm, d, 2H (protons in the phenylene ring meta to amino); 7.85 ppm, d, 2H (protons on the phenylene ring ortho to the SO2 group); 7.96 ppm, d, 2H (protons in the phenylene ring meta to the SO2 group).

Claims (12)

1. Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową.1. Photochromic derivatives of 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide of general formula 1, in which R is N- (2-hydroxyethyl) -N-methylamino, N-ethyl-N- (2 -hydroxyethyl) amino or bis [N- (2-hydroxyethyl)] amino. 2. Sposób otrzymywania fotochromowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową, znamienny tym, że 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamid poddaje się reakcji diazowania azotanem (III) sodu w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego, a następnie powstałą sól diazoniową w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego sprzęga się aniliną.2. The method of obtaining photochromic derivatives of 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide of general formula 1, in which R is N- (2-hydroxyethyl) -N-methylamino, N-ethyl-N- (2-hydroxyethyl) amino or bis [N- (2-hydroxyethyl)] amino, characterized in that 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide is subjected to the diazotization reaction with sodium nitrate (III) in the mixture concentrated hydrochloric acid, water and glacial acetic acid, and then the resulting diazonium salt in the form of 4 - [(6-methoxypyridazin-3-yl) sulfamoyl] benzenediazonium chloride is coupled with aniline. 3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że anilinę wybiera się spośród N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis(N-(2-hydroksyetylo))aniliny.3. The method according to p. The process of claim 2, wherein the aniline is selected from N- (2-hydroxyethyl) -N-methylaniline, N-ethyl-N- (2-hydroxyethyl) aniline or bis (N- (2-hydroxyethyl)) aniline. 4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję diazowania prowadzi się w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego zawierającej od 6 do 10% objętościowych stężonego kwasu solnego oraz od 50 do 60% objętościowych lodowatego kwasu octowego.4. The method according to p. The process of claim 2, wherein the diazotization reaction is carried out in a mixture of concentrated hydrochloric acid, water and glacial acetic acid containing from 6 to 10% by volume of concentrated hydrochloric acid and from 50 to 60% by volume of glacial acetic acid. 5. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że w reakcji diazowania wykorzystuje się od 1,05 do 1,3 mola azotanu (III) sodu na 1 mol 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu.5. The method according to p. 2. The process of claim 2, wherein the diazotization reaction uses 1.05 to 1.3 moles of sodium nitrate per 1 mole of 4-amino-N- (6-methoxypyridazin-3-yl) benzenesulfonamide. 6. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję sprzęgania prowadzi się przy stosunku molowym soli diazoniowej w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego do N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aniliny mieszczącym się w zakresie od 4:5 do 5:4.6. The method according to p. 2. The method of claim 2, wherein the coupling reaction is carried out with a molar ratio of the diazonium salt of 4 - [(6-methoxypyridazin-3-yl) sulfamoyl] benzenediazonium chloride to N- (2-hydroxyethyl) -N-methylaniline N-ethyl-N - (2-hydroxyethyl) aniline or bis [N- (2-hydroxyethyl)] aniline in the range of 4: 5 to 5: 4. 7. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się octanem sodu.7. The method according to p. The process of claim 2, characterized in that the coupling mixture is neutralized with sodium acetate. 8. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się octanem potasu.8. The method according to p. The process of claim 2, characterized in that the coupling mixture is neutralized with potassium acetate. PL 217 174 B1PL 217 174 B1 9. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się węglanem sodu.9. The method according to p. The process of claim 2, wherein the coupling mixture is neutralized with sodium carbonate. 10. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - N,N-dimetyloformamidowej.10. The method according to p. A process according to claim 2, characterized in that the obtained coupling reaction products, after separation and drying, are purified by crystallization from a water-N, N-dimethylformamide mixture. 11. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - tetrahydrofuranowej.11. The method according to p. The process of claim 2, characterized in that the obtained coupling reaction products, after separation and drying, are purified by crystallization from a water-tetrahydrofuran mixture. 12. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - pirydynowej.12. The method according to p. The process of claim 2, characterized in that the obtained coupling reaction products, after separation and drying, are purified by crystallization from a water-pyridine mixture.
PL394762A 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof PL217174B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394762A PL217174B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394762A PL217174B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL394762A1 PL394762A1 (en) 2011-12-05
PL217174B1 true PL217174B1 (en) 2014-06-30

Family

ID=45374323

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL394762A PL217174B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL217174B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL394762A1 (en) 2011-12-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Yen et al. Synthesis and absorption spectra of hetarylazo dyes derived from coupler 4-aryl-3-cyano-2-aminothiophenes
CN101337925B (en) Azo compound or salts thereof
Geng et al. From heterocyclic hydrazone to hydrazone-azomethine dyes: Solvent and pH induced hydrazone and azo-keto transformation for a family of pyrazolone-based heterocyclic dyes
Seferoğlu et al. The synthesis, spectroscopic properties and crystal structure of novel, bis-hetarylazo disperse dyes
US4594420A (en) Perylene-3,4,9,10-tetracarboxylic acid monoanhydride monoimide and monoimidazolide compounds, processes for their preparation and their use
US4908435A (en) Aromatic disazo compounds having strong infra-red absorption
KR101521141B1 (en) Azo compounds or salts thereof
PL217174B1 (en) Photochromic derivatives 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof
PL214521B1 (en) Photochromic azo derivative 4-amine-N-(6-methoxypyridazin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof
CN111896536A (en) A kind of benzothiazole azo acid-base indicator and synthesis method thereof
JPS5839182B2 (en) Diazotization method of aromatic amines
PL234948B1 (en) 4-[(E)-[4-[N-methyl-N-(2-ethoxy)-ethyl]amine]phenyl]azo]-N-(4,6-dimethylpyrimidine-2-yl)benzenesulfonamide and method for producing it
PL223228B1 (en) Photochromic derivative of N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide and process for the preparation thereof
PL216934B1 (en) Photochromic derivatives N-(2,6-dimethoxypyrimidin-3-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof
RS20181114A1 (en) New azo azomethine dyes based on 3-cyano-6-hydroxy-4-methyl-2-pyridone core
PL218758B1 (en) Photochromic N-(5-methyl-1,3,4-thidiazole-2-yl) -4 - [(E)-phenylazo] benzensulphonamide dyes and process for the preparation thereof
PL221865B1 (en) Derivatives of 3-[(E)-fenyloazo]benzoic acid and a method for their preparation
JPH03294265A (en) Phthalimide derivatives
PL229885B1 (en) 4-[(E)-phenyloazo]-N-(2-pyridyl)benzenesulfonamide dyes and method for producing them
PL214511B1 (en) Chromophore derivatives of [(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methanol and process for the preparation thereof
PL214071B1 (en) Photochromic derivative N-[4-[(E)-phenylazo]phenyl]sulfonylobenzamide and process for the preparation thereof
PL221864B1 (en) Derivatives of 5-[(E) -fenyloazo]benzene-1,3-dicarboxylic acid and a method for their preparation
PL213884B1 (en) New azobenzenic derivatives of phenol, containing the heterocyclic ring
RS20160746A1 (en) New azo dyes from 3-amido-4-hydroxy-4-methyl-2-pyridone
PL216933B1 (en) Chromophore derivative 4-amine-N-(2,6-dimethoxypyrimidin-4-yl) benzenosulfonamide and process for the preparation thereof

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20140504