PL216970B1 - Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera - Google Patents

Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera

Info

Publication number
PL216970B1
PL216970B1 PL396297A PL39629711A PL216970B1 PL 216970 B1 PL216970 B1 PL 216970B1 PL 396297 A PL396297 A PL 396297A PL 39629711 A PL39629711 A PL 39629711A PL 216970 B1 PL216970 B1 PL 216970B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ionic liquid
cyclopentadiene
reaction
trifluoromethylsulfonyl
imide
Prior art date
Application number
PL396297A
Other languages
English (en)
Other versions
PL396297A1 (pl
Inventor
Bożena Bittner
Eugeniusz Milchert
Ewa Janus
Original Assignee
Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ West Pomeranian Szczecin Tech filed Critical Univ West Pomeranian Szczecin Tech
Priority to PL396297A priority Critical patent/PL216970B1/pl
Publication of PL396297A1 publication Critical patent/PL396297A1/pl
Publication of PL216970B1 publication Critical patent/PL216970B1/pl

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/54Improvements relating to the production of bulk chemicals using solvents, e.g. supercritical solvents or ionic liquids

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera cyklopentadienu z dienofilem w obecności katalizatora i cieczy jonowej jako rozpuszczalnika, przy czym jako dienofile stosuje się ketony: 1-buten-3-on (keton metylowo-winylowy), 1-penten-3-on (keton etylowo-winylowy) oraz 4-heksen-3-on. Reakcja zachodzi zgodnie z równaniem reakcji przedstawionym na rysunku 1.
Rekcja Dielsa-Aldera jest jedną z najbardziej popularnych reakcji w chemii organicznej, w których powstaje wiązanie węgiel-węgiel, co prowadzi do tworzenia związków o budowie cyklicznej, bądź bicyklicznej [F.Fringuelli, A.Taticchi, Dienes in the Diels-Alder reaction compilation, Wiley-Interscience, New York, 2002]. Podczas reakcji nie tworzą się żadne produkty uboczne a jedynie powstaje mieszanina produktów; izomerów endo i egzo. Duży wpływ na stosunek ilościowy pomiędzy izomerami ma środowisko reakcji i dodatek katalizatorów np. kwasów Lewisa [B. Garrigues, F. Gonzaga, H. Robert, J. Dubac, J. Org. Chem. 1997, 62, 4880; J. B.F.N. Engberts, B. L. Feringa, E. Keller, S. Otto, Recl. Trav. Chim. Pays-Bas 1996, 115, 457-464] lub Bronsteda [T. Akiyama, J. Takaya, H. Kagoshima, Tetrahedron Lett., 1999, 40 (44) 7831-7834; J. Shen, Choon-Hong Tan, Org. Biomol. Chem., 2008, 6, 3229-3236]. Znane są sposoby otrzymywania pochodnych norbornenu w środowisku cieczy jonowych: amoniowych [E. Janus, A. Syguda, K. Materna, Central European Journal of Chemistry, 2010, 8 (5) 1140-1146], fosfoniowych [P. Ludley, N. Karodia, Tetrahedron Lett., 2001, 42, 2011-2014], imidazoliowych [zgłoszenie patentowe P 389115] z różnymi anionami. Znane a także ze zgłoszeń patentowych również takie sposoby, w których wraz z cieczą jonową stosowany był dodatek katalizatora w postaci kwasu Lewisa. W zgłoszeniu patentowym P 387428 opisano stosowanie cieczy jonowej sulfoniowej. W zgłoszeniach P 392583 i P 391282 stosowano pirydyniową ciecz jonową, a w zgłoszeniu P 388003 pirolidyniową ciecz jonową.
Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu według wynalazku polegający na reakcji Dielsa-Aldera cyklopentadienu z dienofilem w postaci 1-buten-3-onu lub 1-penten-3-onu lub 4-heksen-3-onu w obecności katalizatora i cieczy jonowej jako rozpuszczalnika, charakteryzuje się tym, że jako ciecz jonową stosuje się bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-butylo-2-metylopirydyniowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-butylo-3-metylopirydyniowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-butylo-4-metylopirydyniowy. Jako katalizatory stosuje się chlorki lub trifluorometanosulfoniany litu, sodu, potasu, magnezu, wapnia, itru, iterbu, cynku, indu, skandu, miedzi, lantanu, ceru, bizmutu. Reakcję prowadzi się, ciągle mieszając substraty, w temperaturze 10-30°C, przy stosunku molowym cyklopen3 tadienu do dienofila 1:1,5, stężeniu cyklopentadienu w cieczy jonowej od 1,5 do 12 mol/dm3, stężeniu 3 dienofila w cieczy jonowej od 1 do 8 mol/dm3, w czasie 15 do 30 minut. Produkt reakcji jest wydzielany z układu katalitycznego metodą destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem a niedogon destylacyjny stosuje się ponownie w kolejnym cyklu reakcyjnym. Katalizator stosuje się w ilości 0,0002 do 0,0005 mola na mol cieczy jonowej. Ciecz jonowa wraz z katalizatorem może być stosowana wielokrotnie, po uprzednim wydzieleniu produktów, wykazując niezmienną aktywność w reakcji cykloaddycji Dielsa-Aldera.
Zastosowanie sposobu według wynalazku, w którym wykorzystuje się nowy układ katalityczny przynosi wiele korzyści. Uzyskuje się mieszaninę produktów z wysoką wydajnością z przewagą izomePL 216 970 B1 ru endo. Proces przebiega w łagodnych warunkach temperaturowych, pod normalnym ciśnieniem, w prostej aparaturze, w krótkim czasie. Zastosowanie katalizatorów: MClx, M(OTf)x w obecności cieczy jonowej znacząco zwiększa wydajność reakcji Dielsa-Aldera oraz jej stereoselektywność. W układach tych po zastosowaniu wymienionych dienofili i układów katalitycznych, uzyskuje się wydajność produktu cykloaddycji na poziomie 90% wag. po czasie 10 + 30 minut, w temperaturze pokojowej, pod ciśnieniem atmosferycznym. Stereoselektywność, wyrażona stosunkiem izomeru endo do egzo, wynosi od 5 - 15. Wydzielenie produktu reakcji prowadzi się metodą destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem. Układ katalityczny ciecz jonowa/katalizator po wydzieleniu produktu i nieprzereagowanych surowców może być stosowany ponownie.
Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu bliżej wyjaśniają przykłady wykonania.
P r z y k ł a d I
Reakcję prowadzono w zamkniętym szklanym reaktorze o pojemności 20 cm3. Reaktor był wyposażony w mieszadło magnetyczne. Do reaktora wprowadzano kolejno rozpuszczalnik - ciecz jonową 0,8601 g (2 mmole) bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-butylo-3-metylopirydyniowy oraz katalizator chlorek itru 0,02 mmola (0,0039 g). Ciecz jonowa i katalizator po wymieszaniu tworzyły układ homogeniczny. Do układu katalitycznego dodawano keton etylowo-winylowy 2 mmole (0,166 g) i cyklopentadien w ilości 0,200 g. Reaktor umieszczano w termostatowanej łaźni ogrzanej do temperatury 25°C i prowadzono reakcję w ciągu 20 minut. Stopień konwersji ketonu etylowo-winylowego oraz stereoselektywność izomerów endo:egzo wyznaczone po upływie 20 minut przedstawiono na poniższym wykresie. Mieszaninę produktów po zakończeniu reakcji rozdzielano stosując metodę destylacji pod ciśnieniem obniżonym w końcowej fazie do 1 mmHg. Proces prowadzono siedem razy z tym samym układem katalitycznym, po uprzednim wydzieleniu surowców i produktu reakcji w postaci mieszaniny endo i egzo 1-(bicyklo[2.2.1]hept-5-en-2-yl)propan-1-onu.
Reakcję prowadzono w kolbie kulistej o pojemności 5 cm3, zawierającej pokryty PTFE wirnik magnetyczny. Do kolbki wprowadzono katalizator - Mg(OTf)2 w ilości (0,0034 g) i rozpuszczono w 0,3481 g bis(trifluorometylosulfonylo)imidku N-butylo-4-metylopirydyniowym, następnie dodano keton metylowowinylowy w ilości 0,079 g (1 mmol) i cyklopentadien w ilości 0,1001 g (1,5 mmola). Kolbę z mieszaniną reagentów umieszczono w termostatowanej łaźni ogrzanej do temperatury 25°C. Po 30 minutach (licząc od momentu dodania cyklopentadienu) pobrano próbkę mieszaniny reakcyjnej. Na podstawie analizy stężeń metodą GC określono, że konwersja ketonu metylowo-winylowego wynosiła 94%, stereoselektywność wyrażona stosunkiem molowym produktów: endo i egzo 1-(bicyklo-[2.2.1]hept-5-en-2-yl)etanonu wynosiła 7,3.
PL 216 970 B1
P r z y k ł a d III
Do reaktora w postaci zakręcanej fiolki o pojemności 4 cm3 wprowadzono katalizator Yb(OTf)3 w ilości 0,0152 g oraz ciecz jonową bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-butylo-2-metylopirydyniowy w ilości 0,388 g. Zawartość fiolki mieszano mieszadłem magnetycznym w celu rozpuszczenia katalizatora w cieczy jonowej. Do reaktora dodano następnie 4-heksen-3-on w ilości 0,1001 g (1 mmol) oraz cyklopentadien w ilości 0,099 g (1,5 mmol). Fiolkę z mieszaniną reakcyjną umieszczono w termostatowanej łaźni ogrzanej do temperatury 25°C. Próbki mieszaniny reakcyjnej pobierano w odstępach czasowych co 15 minut do uzyskania wydajności ponad 90% i analizowano metodą chromatografii gazowej. Na podstawie tej analizy określano konwersję 4-heksen-3-onu oraz wydajność dwóch produktów: endo i egzo 1-(3-metylbicyklo-2.2.1]hept-5-en-2-yl)propan-1-onu. Zmierzona po 30 minutach wydajność produktów wynosiła 92%. Stereoselektywność, wyrażona jako stosunek molowy izomeru endo do egzo wynosiła 12,6.

Claims (4)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera cyklopentadienu z dienofilem w postaci 1-buten-3-onu lub 1-penten-3-onu lub 4-heksen-3-onu w obecności katalizatora i cieczy jonowej jako rozpuszczalnika, znamienny tym, że jako ciecz jonową stosuje się bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-butylo-2-metylopirydyniowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-butylo-3-metylopirydyniowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidekN-butylo-4-metylopirydyniowy.
  2. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako katalizatory stosuje się chlorki lub trifluorometanosulfoniany litu, sodu, potasu, magnezu, wapnia, itru, iterbu, cynku, indu, skandu, miedzi, lantanu, ceru, bizmutu.
  3. 3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcje prowadzi się w temperaturze 10-30°C, przy stosunku molowym cyklopentadienu do dienofila 1:1,5, stężeniu cyklopentadienu w cieczy jono33 wej od 1,5 do 12 mol/dm3, stężeniu dienofila w cieczy jonowej od 1 do 8 mol/dm3, w czasie 15 do
    30 minut, ciągle mieszając, po czym produkt reakcji oddestylowuje się pod obniżonym ciśnieniem a niedogon destylacyjny stosuje ponownie w kolejnym cyklu reakcyjnym.
  4. 4. Sposób według zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, że katalizator stosuje się w ilości 0,0002 do 0,0005 mola na mol cieczy jonowej.
PL396297A 2011-09-12 2011-09-12 Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera PL216970B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL396297A PL216970B1 (pl) 2011-09-12 2011-09-12 Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL396297A PL216970B1 (pl) 2011-09-12 2011-09-12 Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL396297A1 PL396297A1 (pl) 2013-03-18
PL216970B1 true PL216970B1 (pl) 2014-05-30

Family

ID=47846435

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL396297A PL216970B1 (pl) 2011-09-12 2011-09-12 Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL216970B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL396297A1 (pl) 2013-03-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Umemoto et al. Arylsulfur chlorotetrafluorides as useful fluorinating agents: Deoxo-and dethioxo-fluorinations
Levin et al. Reactions of organozinc reagents with potassium bromodifluoroacetate
JP6528862B2 (ja) 含フッ素オレフィンの製造方法
Baidya et al. Nucleophilicity and nucleofugality of phenylsulfinate (PhSO2−): a key to understanding its ambident reactivity
Paternoga et al. Hantzsch Ester-Mediated Photochemical Transformations in the Ketone Series: Remote C (sp3)–H Arylation and Cyclopentene Synthesis through Strain Release
Giernoth et al. Transition-metal free ring deuteration of imidazolium ionic liquid cations
JP2015224218A (ja) パーフルオロアルキルパーフルオロアルカンスルホネートの製造方法
Chen et al. 5-Sulfosalicylic acid catalyzed direct Mannich reaction in pure water
Suta et al. In (III) and Hf (IV) triflate-catalyzed hydration and catalyst-free hydrohalogenation of aryl acetylenes in liquid sulfur dioxide
Mąkosza et al. Cocatalysis in phase-transfer catalyzed fluorination of alkyl halides and sulfonates
Doi et al. Transformation of tetrafluoroethylene using transition-metal complexes
Rezgui et al. Synthetic methods for α-substituted cyclic α, β-enones
PL216970B1 (pl) Sposób otrzymywania pochodnych norbornenu w reakcji Dielsa-Aldera
CN105111140A (zh) 一种四氯吡啶的制备方法
CN103739543B (zh) 一种四氯吡啶的制备方法
EP3207009B1 (en) Process for the preparation of halo-substituted benzenes
Sato et al. Zn-mediated rhodium-catalyzed α-trifluoromethylation of ketones via silyl enol ethers
Lasri et al. Solvent-dependent reactivities of acyclic nitrones with β-diketones: Catalyst-free syntheses of endiones and enones
Ace et al. Development of an Efficient and Stereoselective Manufacturing Route to Idoxifene
Vivekanand et al. Synthesis and characterization of a novel multi-site phase transfer catalyst and a kinetic study of the intramolecular cyclopentanation of indene
RU2649404C1 (ru) 2,2,3,3,4,4,5,5-Октафторпентилизопропилкарбонат и способ его получения
Kuribara et al. Mechanistic Studies of the Pd-and Pt-Catalyzed Selective Cyclization of Propargyl/Allenyl Complexes
Liu et al. Retracted: A Facile Synthetic Route to New Fluorinated Building‐Blocks of 1‐Fluoroalkynes and 1‐Fluorodiynes
Petrov et al. New hydrofluorocarbon (HFC) solvents for antimony pentafluoride: Generation and characterization of 1-alkoxypentafluoroallyl cations
CN102531832A (zh) 五氟溴苯的制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
LICE Declarations of willingness to grant licence

Free format text: RATE OF LICENCE: 10%

Effective date: 20131230

LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20140912